JP2003075671A - エピタキシャル強誘電体薄膜素子及びその製造方法 - Google Patents

エピタキシャル強誘電体薄膜素子及びその製造方法

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忠洋 南川
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 気相エピタキシャル成長法による場合の膜表
面粗さの問題、ゾルゲル法による場合の一回当たりの膜
形成厚みの制限、異なる屈折率の層からなる積層構造膜
を形成する際の工程の複雑化などの問題を解決し、良好
な特性を備えたエピタキシャル強誘電体薄膜素子を効率
よく製造する。 【解決手段】 ペロブスカイト型構造を有する酸化物単
結晶基板上に、気相成長法により、結晶化温度より低い
温度でアモルファス膜を形成した後、このアモルファス
膜を、結晶化温度より高い温度に加熱して結晶化させる
ことにより、ペロブスカイト型構造を有する強誘電体薄
膜とする。また、アモルファス膜形成工程において、組
成の異なる２以上の層からなるアモルファス膜を形成す
る。アモルファス膜形成工程と結晶化工程とからなる一
連の工程を、２回以上繰り返して行う。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本願発明は、強誘電体薄膜素
子及びその製造方法に関し、詳しくは、光スイッチのよ
うな光導波路素子などに好適に使用することが可能なエ
ピタキシャル強誘電体薄膜素子及びその製造方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】強誘電
体は電気光学効果や非線型光学効果などの性質を有し、
光スイッチや光変調素子、第二高調波素子などに応用さ
れている。そして、これらの素子は、従来より、ＬｉＮ
ｂＯ3やＬｉＴａＯ3の単結晶を用い、Ｔｉやプロトンの
熱拡散によって形成された光導波路構造を基本構造とし
ている。
【０００３】ところで、光学素子に強誘電体薄膜を用い
ると、単結晶基板上に組成の異なる複数層のエピタキシ
ャル薄膜が形成された光導波路構造とすることにより、
光スイッチや低駆動電圧の光変調素子、あるいは光集積
素子などが実現可能になるが、強誘電体薄膜を光学素子
に応用するためには、低光伝播損失化と単結晶並みの光
学特性を有する薄膜を形成することが不可欠となる。
【０００４】従来より、強誘電体薄膜の製造方法とし
て、ＬｉＮｂＯ3、ＬｉＴａＯ3、ＰＺＴ、ＰｂＴｉ
Ｏ3、ＢａＴｉＯ3などのエピタキシャル強誘電体薄膜
が、ＭＯＣＶＤ法やｒｆ−マグネトロンスパッタリング
法、レーザーアブレーション法などが知られているが、
気相エピタキシャル成長法で薄膜を成長させる場合、薄
膜が成長するにつれて膜の表面粗さが増し、光導波路と
して用いる場合には、膜の表面での散乱による光損失が
大きくなるという問題点がある。
【０００５】これに対して、薄膜の表面平滑性を改善す
る方法として、サファイア基板上にＭＯＣＶＤ法によ
り、アモルファスＬｉＮｂＯ3薄膜を、結晶化温度以下
の温度（例えば４７０℃）で形成し、ついで結晶化温度
以上の温度で固相エピタキシャル成長させる方法が知ら
れている。
【０００６】しかし、サファイア基板と強誘電体（Ｌｉ
ＮｂＯ3）の組み合わせで完全なエピタキシャル膜を得
ようとすると、バッファ層となる、５０〜１００nmの膜
厚のエピタキシャル膜をあらかじめ形成する必要があ
り、製造工程が複雑になるという問題点がある。
【０００７】また、表面平滑性を改善する別の方法とし
て、有機金属化合物のゾル液を塗布した後、加熱処理に
よって薄膜を得る、一般にゾルゲル法と呼ばれる固相成
長法が知られており、高濃度のゾル液を用いて、加水分
解を進行させずに加熱処理することにより、表面が平滑
で、膜の表面における散乱による光損失の小さい表面の
平滑なエピタキシャル膜が製造されている。
【０００８】しかしながら、上記ゾルゲル法でエピタキ
シャル結晶性の良好な膜を得ようとすると、ゾル液の塗
布厚さを、一回あたり約１００nm以下にすることが必要
になる。そのため、光導波型薄膜素子として利用するた
めに必要な、膜厚が約３μm以上の薄膜を得ようとする
と、ゾル膜塗布と加熱処理の工程を多数回も繰り返して
行うことが必要になり、ゾル液の塗布及び加熱処理に要
する時間が長くなって、生産性が低いという問題点があ
る。
【０００９】また、光導波路用の薄膜の場合、薄膜から
の光の漏洩を防ぐために、異なる屈折率を有する層を積
層した積層構造が必要になる。そして、そのためには、
各層の組成を調整することにより屈折率を制御すること
が必要になるが、各層を形成するために、それぞれ原料
組成配分の異なるゾル液を調製することが必要になり、
製造工程の複雑化、製造コストの増大を招くという問題
点がある。
【００１０】また、光導波路素子には、例えば、図６に
示すように、ペロブスカイト型構造を有する酸化物単結
晶基板Ｓ１と、酸化物単結晶基板Ｓ１上に配設された、
光伝播方向に沿って溝２１ａが形成された下部クラッド
層２１と、下部クラッド層２１上に配設されたコア層２
２と、コア層２２上に配設された上部クラッド層２３を
備えたチャネル型光導波路素子がある。
【００１１】上述のような構成を有するチャネル型光導
波路素子を製造する場合において、コア層２２となるエ
ピタキシャル膜を、ゾルゲル法による固相エピタキシャ
ル法により形成する場合、膜のエピタキシャル結晶性を
確保しようとすると、塗布厚みが限られ、その上限は
０．５μm程度とされている。したがって、溝２１ａの
内部に形成される膜のエピタキシャル結晶性を保つため
には、溝２１ａの深さも０．５μm程度以下に制約され
ることになる。
【００１２】別の方法として、液層エピタキシャル法を
用いることにより、深さが０．５μm以上の溝が形成さ
れた基板又は基板上の薄膜にエピタキシャル膜を形成す
る方法もあるが、形成することができるエピタキシャル
膜の種類がＬｉＮｂＯ３などの化合物に限られるという
問題点がある。また、液相エピタキシャル法では、原料
の蒸発による組成ずれが生じるため、ペロブスカイト構
造を有する誘電体酸化物、特に電気光学係数の大きいＰ
ＺＴやＰＬＺＴなどの化合物を形成することができない
という問題点がある。そのため、ペロブスカイト構造を
有する誘電体酸化物からなるチャネル型光導波路素子に
おいて、溝の深さが０．５μm以上のものを得ることは
極めて困難であるのが実情である。
【００１３】また、チャネル光導波路素子においては、
素子端面で光ファイバと結合するためには、光導波路の
コア層の厚みが約３μm以上であることが必要とされ
る。同時に、マルチモード化することによる損失を防ぐ
ためにシングルモード条件を満たす必要がある。溝型導
波路においては、シングルモード条件が成り立つコア層
の厚みは溝の深さに依存し、溝が深いほうがコア層の厚
みは厚くなる。例えばコア層の屈折率が約２．４程度の
光導波路において、コア層と下部クラッド層の屈折率の
差が０．０１０である場合には、溝の深さが５．０μm
のときにシングルモード条件が成り立つコア層の厚みは
５．０μmである。そして、溝の深さが０．５μm未満に
なると、シングルモード条件が成り立つコア層の厚みは
２．０μm未満となり、素子端面で光ファイバと結合す
ることが困難となる。
【００１４】本願発明は、上記問題点、すなわち、気相
エピタキシャル成長法による場合の膜表面粗さの問題、
ゾルゲル法による場合の一回当たりの膜形成厚みの制
限、異なる屈折率の層からなる積層構造膜を形成する際
の工程の複雑化、形成可能な溝深さの制約によるシング
ルモード条件が成立するコア層の厚みの制約などの問題
点を解決するものであり、良好な特性を備えたエピタキ
シャル強誘電体薄膜素子を効率よく製造することが可能
な製造方法及びエピタキシャル強誘電体薄膜素子を提供
することを目的とする。
【００１５】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本願発明（請求項１）のエピタキシャル強誘電体薄
膜素子の製造方法は、ペロブスカイト型構造を有する酸
化物単結晶基板上に、気相成長法により、結晶化温度よ
り低い温度でアモルファス膜を形成するアモルファス膜
形成工程と、前記アモルファス膜を、結晶化温度より高
い温度に加熱して結晶化させることによりペロブスカイ
ト型構造を有する強誘電体薄膜とする結晶化工程とを具
備することを特徴としている。
【００１６】ペロブスカイト型構造を有する酸化物単結
晶基板上に、気相成長法により、結晶化温度より低い温
度でアモルファス膜を形成した後、このアモルファス膜
を、結晶化温度より高い温度に加熱して結晶化させてペ
ロブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜とするように
した場合、アモルファス膜形成工程において、一回の膜
形成工程で厚みの大きい膜（例えば、膜厚が１００nm以
上）を形成した場合にも、加熱処理によってエピタキシ
ャル強誘電体膜を得ることが可能になり、製造工程を簡
略化して、コストの低減を図ることが可能になる。
【００１７】すなわち、本願発明のエピタキシャル強誘
電体薄膜素子の製造方法は、基板にペロブスカイト型構
造を有する酸化物単結晶基板を用い、その基板上に結晶
化した際にペロブスカイト型構造を示す元素構造のアモ
ルファス膜を気相成長法により形成した後、結晶化温度
以上の温度に加熱することにより、一回の膜形成工程で
膜厚が大きく、しかも有機成分の混入が少なく、無機成
分の体積分率が大きなエピタキシャル膜を得ることが可
能になる。また、バッファ層を必要とすることなく、平
滑な表面と高い結晶性を有するエピタキシャル強誘電体
薄膜素子を得ることが可能になる。
【００１８】なお、本願発明において、酸化物単結晶基
板としては、その上に形成される膜をエピタキシャル結
晶化させることが可能な材料からなる種々の基板を用い
ることが可能である。好ましい基板としては、同じペロ
ブスカイト構造を有するＳｒＴｉＯ３単結晶基板や、結
晶構造が異なるが、ペロブスカイト構造化合物が（１０
１）方位にエピタキシャル結晶化するＲ面サファイア単
結晶基板などが例示される。
【００１９】また、本願発明においては、ペロブスカイ
ト型構造を有する強誘電体薄膜の下地層となる酸化物単
結晶基板として、例えば、ＮｂやＬａをドープしたＳｒ
ＴｉＯ３基板のような導電性単結晶基板を用いることも
可能である。また、本願発明においては、例えば、Ｒ面
サファイア基板（１０１）にエピタキシャル配向したＳ
ｒＲｕＯ３などの導電性薄膜などを、下地層として用い
ることも可能である。なお、この本願発明において、下
地層となる酸化物単結晶基板とは、Ｒ面サファイア基板
（１０１）にエピタキシャル配向したＳｒＲｕＯ３など
導電性薄膜などをも含む広い概念である。
【００２０】また、請求項２のエピタキシャル強誘電体
薄膜素子の製造方法は、前記アモルファス膜形成工程に
おいて形成されるアモルファス膜の膜厚が、２００〜５
０００nmであることを特徴としている。
【００２１】気相成長法により、結晶化温度より低い温
度でアモルファス膜を形成した後、このアモルファス膜
を、結晶化温度より高い温度に加熱して結晶化させてペ
ロブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜とするように
した場合、アモルファス膜形成工程において、一回の膜
形成工程で２００〜５０００nmと膜厚の大きい膜を形成
した場合においても、加熱処理によってエピタキシャル
膜を得ることが可能になり、製造工程を簡略化して、コ
ストの低減を図ることが可能になる。
【００２２】また、請求項３のエピタキシャル強誘電体
薄膜素子の製造方法は、前記アモルファス膜形成工程に
おいて形成されるアモルファス膜の結晶化後の屈折率
が、前記酸化物単結晶基板の屈折率よりも大きいことを
特徴としている。
【００２３】アモルファス膜の結晶化後の屈折率を酸化
物単結晶基板の屈折率よりも大きくすることにより、光
が基板に漏洩することがなく、光導波路素子として使用
するのに適したエピタキシャル強誘電体薄膜素子を得る
ことが可能になる。
【００２４】また、請求項４のエピタキシャル強誘電体
薄膜素子の製造方法は、前記アモルファス膜形成工程に
おいて形成されるアモルファス膜が、組成の異なる２以
上の層からなるものであることを特徴としている。
【００２５】アモルファス膜形成工程において、組成の
異なる２以上の層からなるアモルファス膜を形成するよ
うにした場合、加熱処理によって、異なる屈折率を有す
る層が積層された積層構造のエピタキシャル膜を得るこ
とが可能になる。したがって、異なる屈折率を有する複
数の層からなる積層構造を備えていることが必要な光導
波路用のエピタキシャル膜を効率よく得ることが可能に
なる。
【００２６】また、請求項５のエピタキシャル強誘電体
薄膜素子の製造方法は、前記アモルファス膜形成工程に
おいて、前記酸化物単結晶基板の温度を３００〜５００
℃とすることを特徴としている。
【００２７】アモルファス膜形成工程において、酸化物
単結晶基板の温度を３００〜５００℃とすることによ
り、膜中に未分解の有機成分や炭素原子が存在せず、ま
た、後の結晶化工程で、効率よくエピタキシャル膜を得
ることが可能なアモルファス膜を形成することが可能に
なり、本願発明を実効あらしめることができる。
【００２８】また、請求項６のエピタキシャル強誘電体
薄膜素子の製造方法は、前記アモルファス膜形成工程と
前記結晶化工程を実施した後、さらに前記アモルファス
膜形成工程と前記結晶化工程を１回以上繰り返して行う
ことを特徴としている。
【００２９】アモルファス膜形成工程と結晶化工程とか
らなる一連の工程を、２回以上繰り返して行うようにし
た場合、厚みの大きいアモルファス膜を形成することが
可能になり、このアモルファス膜を加熱処理することに
よって、厚みの大きいエピタキシャル強誘電体薄膜素子
を効率よく製造することが可能になる。
【００３０】また、請求項７のエピタキシャル強誘電体
薄膜素子の製造方法は、前記気相成長法が、有機金属化
学蒸着（ＭＯＣＶＤ）法であって、膜の形成速度が１０
〜５００nm／分であることを特徴としている。
【００３１】気相成長法として、他の気相成長法よりも
膜形成速度を大きくすることが可能な有機金属化学蒸着
（ＭＯＣＶＤ）法を用いることにより、１０〜５００nm
/分というような膜形成速度を実現することが可能にな
り、膜形成効率を向上させることが可能になる。また、
有機金属化学蒸着（ＭＯＣＶＤ）法を用いた場合、膜形
成途中に原料供給量を変えることにより膜の組成を制御
して、最終的に形成されるエピタキシャル膜の屈折率を
変更、制御することが可能になる。したがって、異なる
屈折率を有する複数の層からなる積層構造を備えている
ことが必要な光導波路用のエピタキシャル膜を効率よく
製造することが可能になる。なお、膜形成途中に原料供
給量を変える方法としては、原料容器に供給するキャリ
アガスの量を変えたり、原料容器の圧力や温度を調節し
たりして、原料の蒸発量を変える方法などが例示される
が、さらに他の方法を用いることも可能である。
【００３２】また、請求項８の、チャネル型薄膜光導波
路素子としてのエピタキシャル強誘電体薄膜素子の製造
方法は、請求項１〜７のエピタキシャル強誘電体薄膜素
子の製造方法であって、ペロブスカイト型構造を有する
酸化物単結晶基板上に、気相成長法により、結晶化温度
より低い温度で、下部クラッド層用のアモルファス膜を
形成する第１のアモルファス膜形成工程と、前記下部ク
ラッド層用のアモルファス膜を、結晶化温度より高い温
度に加熱して結晶化させることによりペロブスカイト型
構造を有する強誘電体薄膜を下部クラッド層として形成
する第１の結晶化工程と、前記下部クラッド層の上面
に、光伝播方向に沿って溝を形成する工程と、前記下部
クラッド層の上面側に、気相成長法により、結晶化温度
より低い温度で、コア層用のアモルファス膜を形成する
第２のアモルファス膜形成工程と、前記コア層用のアモ
ルファス膜を、結晶化温度より高い温度に加熱して結晶
化させることによりペロブスカイト型構造を有する強誘
電体薄膜をコア層として形成する第２の結晶化工程とを
具備することを特徴としている。
【００３３】酸化物単結晶基板上に、結晶化温度より低
い温度で、下部クラッド層用のアモルファス膜を形成し
た後、アモルファス膜を、結晶化温度より高い温度に加
熱して結晶化させることにより、ペロブスカイト型構造
を有する強誘電体薄膜を下部クラッド層として形成し、
下部クラッド層の上面に溝を形成した後、下部クラッド
層の上面側に、結晶化温度より低い温度でコア層用のア
モルファス膜を形成し、このアモルファス膜を、結晶化
温度より高い温度に加熱して結晶化させることにより、
ペロブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜をコア層と
して形成するようにした場合、溝の深さを、例えば０．
５μm以上に深くした場合にも、加熱処理により、コア
層用のアモルファス膜を確実にエピタキシャル結晶化さ
せることが可能になり、エピタキシャル結晶性、表面平
滑性ともに良好なペロブスカイト型構造を有する下部ク
ラッド層及びコア層（強誘電体薄膜）を確実に形成する
ことが可能になる。したがって、素子端面で光ファイバ
と結合することが可能な、深さが０．５μm以上の溝を
備えたチャネル型薄膜光導波路素子を効率よく製造する
ことが可能になる。
【００３４】また、本願発明（請求項９）のエピタキシ
ャル強誘電体薄膜素子は、ペロブスカイト型構造を有す
る酸化物単結晶基板と、前記酸化物単結晶基板上に、気
相成長法により、結晶化温度より低い温度で形成された
アモルファス膜を、結晶化温度より高い温度に加熱する
ことにより結晶化されたペロブスカイト型構造を有する
強誘電体薄膜とを具備することを特徴としている。
【００３５】本願発明（請求項９）のエピタキシャル強
誘電体薄膜素子は、ペロブスカイト型構造を有する酸化
物単結晶基板と、気相成長法により、結晶化温度より低
い温度で上記酸化物単結晶基板上に形成されたアモルフ
ァス膜を、結晶化温度より高い温度に加熱することによ
り結晶化させた、平滑な表面と高い結晶性を有するペロ
ブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜とを備えている
ので、膜の表面での散乱による光損失が小さく、光学素
子に用いるのに適したエピタキシャル強誘電体薄膜素子
を提供することが可能になる。なお、本願発明のエピタ
キシャル強誘電体薄膜素子は、上記請求項１〜７のいず
れかに記載の方法により効率よく製造することが可能で
ある。
【００３６】また、請求項１０のエピタキシャル強誘電
体薄膜素子は、前記ペロブスカイト型構造を有する強誘
電体薄膜の屈折率が、前記酸化物単結晶基板の屈折率よ
りも大きいことを特徴としている。
【００３７】ペロブスカイト型構造を有する強誘電体薄
膜の屈折率を、酸化物単結晶基板の屈折率よりも大きく
することにより、光が酸化物単結晶基板に漏洩すること
がなく、光導波路素子として使用するのに適したエピタ
キシャル強誘電体薄膜素子を得ることが可能になる。
【００３８】また、請求項１１のエピタキシャル強誘電
体薄膜素子は、前記ペロブスカイト型構造を有する強誘
電体薄膜が、組成の異なる２以上の層からなるものであ
ることを特徴としている。
【００３９】組成の異なる２以上の層からなるペロブス
カイト型構造を有する強誘電体薄膜を形成するようにし
た場合、異なる屈折率を有する複数の層からなる積層構
造を備えていることが必要な光導波路用のエピタキシャ
ル膜を効率よく得ることが可能になる。
【００４０】また、請求項１２のエピタキシャル強誘電
体薄膜素子は、前記ペロブスカイト型構造を有する強誘
電体薄膜が組成の異なる第１層及び第２層の２つの層か
らなるものであって、第２層の屈折率が第１層の屈折率
よりも大きいことを特徴としている。
【００４１】ペロブスカイト型構造を有する強誘電体薄
膜を、組成の異なる第１層及び第２層の２つの層からな
る２層構造とし、第２層の屈折率を第１層の屈折率より
も大きくすることにより、伝播光に対して透明でない基
板を用いた場合にも、光損失のない光導波路用のエピタ
キシャル膜を効率よく得ることが可能になる。
【００４２】また、請求項１３のエピタキシャル強誘電
体薄膜素子は、前記ペロブスカイト型構造を有する強誘
電体薄膜が、組成の異なる３つ以上の層からなるもので
あって、最も高い屈折率を示す層の上側及び下側に、該
最も高い屈折率を示す層よりも屈折率の低い層が配設さ
れていることを特徴としている。
【００４３】ペロブスカイト型構造を有する強誘電体薄
膜を、組成の異なる３つ以上の層からなる複数層構造と
し、最も高い屈折率を示す層の上側及び下側に、該最も
高い屈折率を示す層よりも屈折率の低い層を配設するよ
うにした場合、エピタキシャル強誘電体薄膜上に、伝播
光に対して透明でない物質を被覆した場合にも、光損失
のない光導波路用のエピタキシャル膜を得ることが可能
になり有意義である。
【００４４】また、本願発明（請求項１４）の、チャネ
ル型薄膜光導波路素子としてのエピタキシャル強誘電体
薄膜素子は、ペロブスカイト型構造を有する酸化物単結
晶基板と、前記酸化物単結晶基板上に、気相成長法によ
り、結晶化温度より低い温度で形成されたアモルファス
膜を、結晶化温度より高い温度に加熱することにより結
晶化されたペロブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜
からなり、上面に光伝播方向に沿って、深さ０．５μm
以上の溝が形成された下部クラッド層と、前記下部クラ
ッド層上に、気相成長法により、結晶化温度より低い温
度で形成されたアモルファス膜を、結晶化温度より高い
温度に加熱することにより結晶化されたペロブスカイト
型構造を有する強誘電体薄膜からなるコア層とを具備す
ることを特徴としている。
【００４５】本願発明（請求項１４）のエピタキシャル
強誘電体薄膜素子においては、ペロブスカイト型構造を
有する酸化物単結晶基板と、気相成長法により、結晶化
温度より低い温度で上記酸化物単結晶基板上に形成され
たアモルファス膜を、結晶化温度より高い温度に加熱す
ることにより結晶化させた、深さ０．５μm以上の溝が
形成された下部クラッド層と、下部クラッド層上に、気
相成長法により、結晶化温度より低い温度で形成された
アモルファス膜を、結晶化温度より高い温度に加熱する
ことにより結晶化されたペロブスカイト型構造を有する
強誘電体薄膜からなるコア層とを備えており、下部クラ
ッド層には深さが０．５μm以上の溝が設けられ、該下
部クラッド層及び下部クラッド層上に形成されたコア層
が、エピタキシャル結晶性、表面平滑性ともに良好なペ
ロブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜であることか
ら、素子端面で光ファイバと結合することが可能なチャ
ネル型薄膜光導波路素子を提供することが可能になる。
なお、このチャネル型薄膜光導波路素子としてのエピタ
キシャル強誘電体薄膜素子は、上記請求項８記載の方法
により効率よく製造することが可能である。
【００４６】また、請求項１５のエピタキシャル強誘電
体薄膜素子は、前記コア層の屈折率と前記下部クラッド
層の屈折率の差Δｎが、 ０．００５＜Δｎ＜０．０１５ の範囲にあることを特徴としている。
【００４７】深さ０．５μm以上の溝が形成された下部
クラッド層上に、エピタキシャル結晶化したコア層が配
設された構造を有しているため、従来では実現不可能で
あった、コア層と下部クラッド層の屈折率差Δｎが０．
００５＜Δｎ＜０．０１５の範囲においてシングルモー
ド条件を成立させることが可能になり、光ファイバとの
結合が可能なコア厚みを実現することが可能になる。
【００４８】
【発明の実施の形態】以下、本願発明の実施の形態を示
してその特徴とするところをさらに詳しく説明する。
【００４９】［実施形態１］ ＜アモルファス膜の形成＞まず、ペロブスカイト型構造
を有する酸化物単結晶基板上に、ＭＯＣＶＤ法による気
相成長法により、膜の結晶化温度より低い温度条件でア
モルファス膜を形成する。このときに使用するペロブス
カイト型構造を有する酸化物単結晶基板（以下、単に
「基板」ともいう）としては、望ましくは、基板材料の
格子定数が、その上に形成される薄膜を構成するペロブ
スカイト型強誘電体の格子定数より小さくなるようなＳ
ｒＴｉＯ3もしくはＮｂやＬａを添加した導電性のＳｒ
ＴｉＯ3基板を使用する。但し、ペロブスカイト型構造
を有する他の酸化物単結晶基板を用いることも可能であ
る。
【００５０】なお、基板として、ペロブスカイト型構造
の酸化物単結晶基板を使用することにより、基板が薄膜
と同じ結晶構造を有しているため、基板として、結晶構
造の異なる基板を用いる場合に比べて、基板と薄膜の格
子定数の差が小さくなり、エピタキシャル結晶化を容易
に進行させることができるようになる。
【００５１】なお、格子定数が薄膜の格子定数より小さ
い基板を用いるようにした場合には、薄膜の、基板に平
行な軸の結晶格子が圧縮され、これに伴って、基板に垂
直な軸は伸長して分極軸が基板に垂直方向に揃いやすく
なる。
【００５２】また、アモルファス膜の原料としては、Ｂ
ａ、Ｓｒ、Ｐｂ、Ｌａ、Ｋ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｔａな
どの金属アルコキシドまたは金属塩を用いることが望ま
しい。
【００５３】また、アモルファス膜を形成するにあたっ
ては、一回あたりの膜厚を１００００nm以下とした場合
に、その後の加熱処理によって表面平滑性及び結晶性の
良好なエピタキシャル膜を得ることができる。但し、高
いエピタキシャル結晶性の薄膜を得るためには５０００
nm以下であることが望ましい。また、アモルファス膜を
形成する場合の一回あたりの膜厚を３０nm未満とする
と、その後の加熱処理による結晶化の際に、島状の表面
形態となり、表面平滑性が損なわれることから、アモル
ファス膜を形成する場合の一回あたりの膜厚は、３０nm
以上とすることが望ましい。なお、成膜コストなどの見
地からは、アモルファス膜を形成する場合の、一回あた
りの膜厚を２００nm以上とすることが望ましい。
【００５４】また、膜形成速度は２００nm/分以下、表
面平滑性と結晶性の良好な薄膜を作製するという見地か
らは、１００nm/分以下であることが望ましい。
【００５５】また、アモルファス膜を形成する際の基板
温度は、３００℃〜５００℃とすることが望ましい。こ
れは、基板温度が３００℃未満になると、膜中に未分解
の有機成分や炭素原子が残存し、また、５００℃を超え
ると、膜形成時に結晶の構造化が起こることによる。
【００５６】以下に、実施例及び比較例を示して、本願
発明をさらに具体的に説明する。
【００５７】＜実施例１＞この実施例１では，ＭＯＣＶ
Ｄ法により、基板上にアモルファス膜を形成し、このア
モルファス膜を加熱処理して結晶化することにより、基
板上にエピタキシャル強誘電体薄膜素子を形成する場合
を例にとって説明する。
【００５８】(１)まず、空気中、１０００℃で２時間熱
処理した後、溶剤洗浄、リンス、及び乾燥処理を施した
ＳｒＴｉＯ3（００１）基板（ペロブスカイト型構造を
有する酸化物単結晶基板）を用意する。 (２)それから、このＳｒＴｉＯ3（００１）基板上に、
Ｐｂ（ＤＰＭ）2、Ｚｒ（Ｏ−ｔ−Ｂｕ）4、Ｔｉ（Ｏ−
ｉ−Ｐｒ）4を原料とし、これらの原料を入れた各気化
器の温度及びキャリアガス流量を調整して、４００℃に
加熱した基板上に、膜形成速度４０nm/分の条件で、厚
み７５０nm、組成がＰｂＺｒ0.6Ｔｉ0.4Ｏ3（ＰＺＴ）
のアモルファス膜を形成する。 (３)そして、酸素フロー中、５０℃/秒の昇温速度で、
基板とともにアモルファス膜を７００℃まで昇温して１
５分間保持した後、１０℃/秒の降温速度で冷却処理
し、アモルファス膜を結晶化させることにより、ＰＺＴ
薄膜を得る。
【００５９】得られたＰＺＴ薄膜のＸＲＤ回折パターン
を図１に示し、極点図を図２に示す。図１に示すよう
に、ＰＺＴ薄膜のＸＲＤ回折パターンにおいては、ＰＺ
Ｔ薄膜の回折ピークは、面方位（００１）に関係する回
折ピークのみが認められる。また、図２の極点図から
は、膜が方位のそろった４回対称性を有していること、
すなわち３軸配向していることがわかる。また、ロッキ
ングカーブ半値幅は０．１７°であった。これらの結果
より、本願発明にかかるエピタキシャル強誘電体薄膜素
子の製造方法により得られるＰＺＴ薄膜は、結晶性の高
いエピタキシャル膜であることがわかる。
【００６０】また、このエピタキシャルＰＺＴ薄膜の表
面の原子間力顕微鏡（ＡＭＦ）像を図３に示す。この実
施例１で得られるエピタキシャルＰＺＴ薄膜の表面粗さ
は、Ｒｍｓ＝１．７nm、ＲMAX＝８nmであり、良好な表
面平滑性を有していることがわかる。
【００６１】また、この実施例１で得られるエピタキシ
ャルＰＺＴ薄膜の、波長６３３nmに対する屈折率は２．
５４であり、ＳｒＴｉＯ3基板の屈折率２．４０より大
きかった。
【００６２】＜実施例２＞この実施例２では、以下に説
明するように、アモルファス膜形成工程の途中で原料の
キャリアガス流量を変更して、組成の異なる２つの層か
らなるエピタキシャル強誘電体薄膜素子を製造した。
【００６３】この実施例２では、上記の実施例１の場合
と同様の方法でアモルファス膜の形成を行うとともに、
アモルファス膜形成工程の途中で、原料へのキャリアガ
ス供給量を変更して原料の蒸発割合を異ならせ、組成の
異なる２層構造のアモルファス膜を形成した後、加熱処
理して結晶化させることにより、図４に模式的に示すよ
うな、基板Ｓ上に形成された組成の異なる２つの層（第
１層（下層）２及び第２層（上層）３からなる２層構造
のエピタキシャル強誘電体薄膜１を製造した。なお、こ
の実施例２で製造した２層構造のエピタキシャル強誘電
体薄膜１を構成する第１層（下層）２は、組成がＰｂ
0.91Ｌａ0.09Ｚｒ0.65Ｔｉ0.35Ｏ3で、厚みが１０００n
m、また、第２層（上層）３は、組成がＰｂＺｒ0.55Ｔ
ｉ0.45Ｏ 3で、厚みが１０００nmであり、全体で２００
０nmの厚みを有している。
【００６４】この２層構造のエピタキシャル強誘電体薄
膜１について、その結晶性などを調べたところ、実施例
１の場合と同様に３軸配向したエピタキシャル膜（エピ
タキシャル薄膜）であることが確認された。また、エピ
タキシャル薄膜のロッキングカーブ半値幅は、０．２１
°であり、エピタキシャル薄膜の表面粗さは、Ｒｍｓ＝
１．３nm、ＲMAX＝７nmであった。このように、アモル
ファス膜形成工程の途中で、原料へのキャリアガス供給
量を変更して原料の蒸発割合を異ならせることにより形
成した、組成の異なる第１層（下層）２及び第２層（上
層）３からなる２層構造のエピタキシャル強誘電体薄膜
１も、良好な結晶性及び表面平滑性を有していることが
確認された。
【００６５】また、この実施例２で得られるエピタキシ
ャル薄膜の第１層の、波長６３３nmに対する屈折率は
２．４７、第２層の屈折率は２．５６であり、第２層の
屈折率のほうが第１層の屈折率より大きかった。
【００６６】＜実施例３＞この実施例３では、以下に説
明するように、アモルファス膜の形成と加熱処理を２回
繰り返して、厚みの大きいエピタキシャル強誘電体薄膜
素子を製造した。
【００６７】この実施例３では、上記実施例１の場合と
同様の方法で、アモルファス膜形成工程と加熱処理工程
を実施した後、再び、アモルファス膜形成工程と加熱処
理工程を実施し（すなわち、アモルファス膜形成工程と
加熱処理工程を２回繰り返して行い）、図５に模式的に
示すように、最初の工程で、基板Ｓ上に、膜厚が１００
０nmのＰｂＺｒ0.6Ｔｉ0.4Ｏ3層（第１層（下層））１
２を形成した後、２回目の工程では、第１層（下層）１
２上に、膜厚が１０００nmのＰｂＺｒ0.6Ｔｉ0 .4Ｏ
3（第２層（上層））１３を形成し、全体としての膜厚
みが２０００nmのＰｂＺｒ0.6Ｔｉ0.4Ｏ3薄膜（エピタ
キシャル強誘電体薄膜）１１を得た。
【００６８】得られたＰｂＺｒ0.6Ｔｉ0.4Ｏ3薄膜１１
について、その結晶性などを調べたところ、実施例１及
び２の場合と同様に３軸配向したエピタキシャル膜であ
ることが確認された。また、エピタキシャル強誘電体薄
膜のロッキングカーブ半値幅は０．２４°であり、エピ
タキシャル強誘電体薄膜の表面粗さは、Ｒｍｓ＝１．９
nm、ＲMAX＝９nmであった。このように、アモルファス
膜の形成と加熱処理を２回繰り返して、厚みの大きいエ
ピタキシャル強誘電体薄膜素子を製造するようにした場
合も、得られるエピタキシャル強誘電体薄膜素子は、良
好な結晶性及び表面平滑性を有していることが確認され
た。
【００６９】また、この実施例３で得られるエピタキシ
ャルＰＺＴ薄膜の、波長６３３nmに対する屈折率は２．
５４であった。
【００７０】上述のように、基板にペロブスカイト型構
造を有する酸化物単結晶基板を用い、その上に、気相成
長法により、結晶化温度以下の温度でアモルファス膜
（結晶化温度以上の温度に加熱して結晶化した際に、ペ
ロブスカイト型構造を示す元素構造のアモルファス膜）
を形成した後、結晶化温度以上の温度で加熱することに
より、バッファ層を必要とすることなく、平滑な表面と
高い結晶性を有するエピタキシャル強誘電体薄膜素子を
することが可能になる。
【００７１】また、本願発明の方法によれば、ゾルゲル
法よりも形成膜厚を大きくすることが可能になるととも
に、上記実施例２のように、アモルファス膜形成工程の
途中で、原料へのキャリアガス供給量を変更して原料の
蒸発割合を異ならせることにより、一回の膜形成で異な
る屈折率を示す複数の層からなるエピタキシャル強誘電
体薄膜を形成することが可能になり、エピタキシャル強
誘電体薄膜素子を効率よく製造することが可能になる。
【００７２】＜比較例１＞比較のため、基板をペロブス
カイト型構造を有しない酸化物からなる基板（Ｒ−サフ
ァイア（０１２）基板）に変更した以外は、上記実施例
１の場合と同様の方法で、Ｒ−サファイア基板上に、結
晶化したＰＺＴ薄膜を形成した。このようにして得たＰ
ＺＴ薄膜は、（０１１）方位に強く優先配向しているも
のの（００１）回折ピークが認められた。また、（０１
１）への結晶配向度は９８％であった。
【００７３】＜比較例２＞アモルファス膜形成工程にお
ける基板温度を５５０℃に変化させたこと以外は、上記
実施例１の場合と同様の方法で、基板上に、結晶化した
ＰＺＴ薄膜を形成した。この比較例２のＰＺＴ薄膜は、
ＸＲＤ回折パターンに結晶化ピークは認められず、アモ
ルファス膜であったが、加熱処理を行って得たＰＺＴ薄
膜については、（０１１）回折ピークが認められた。ま
た、（００１）への結晶配向度は９９％であった。さら
に、ＰＺＴ薄膜の表面粗さは、Ｒｍｓ＝５．３nm、Ｒ
MAX＝２８nmであった。この比較例２より、アモルファ
ス膜形成工程における基板温度を５５０℃に上昇させた
場合、ＰＺＴ薄膜のエピタキシャル結晶性、及び表面平
滑性のいずれもが、実施例１〜３の場合よりも劣ること
がわかる。
【００７４】［実施形態２］この実施形態２では、図６
に示すように、ペロブスカイト型構造を有する酸化物単
結晶基板Ｓ１と、酸化物単結晶基板Ｓ１上に配設され
た、光伝播方向に沿って、幅Ｗの溝２１ａを形成してな
る下部クラッド層２１と、下部クラッド層２１上に配設
されたコア層２２と、コア層２２上に配設された上部ク
ラッド層２３を備えたチャネル型光導波路素子を製造す
る場合を例にとって説明する。
【００７５】(１)ペロブスカイト型構造を有する酸化物
単結晶基板Ｓ１上に、ＭＯＣＶＤ法により、結晶化温度
より低い温度で、下部クラッド層用のアモルファス膜を
形成する。なお、酸化物単結晶基板Ｓ１としては、形成
する膜をエピタキシャル結晶化させることが可能な基板
を用いる。例えば、下部クラッド層用のアモルファス膜
がＳｒＴｉＯ３膜である場合に、同じペロブスカイト構
造を有するＳｒＴｉＯ３単結晶基板や、結晶構造は異な
るが、ペロブスカイト構造化合物が（１０１）方位にエ
ピタキシャル結晶化するＲ面サファイア単結晶基板など
を用いることが可能である。また、下部クラッド層２１
の下地となる酸化物単結晶基板Ｓ１として、例えば、Ｎ
ｂやＬａをドープしたＳｒＴｉＯ３基板のような導電性
単結晶基板を用いることも可能である。また、例えば、
Ｒ面サファイア基板（１０１）にエピタキシャル配向し
たＳｒＲｕＯ３など導電性薄膜などを下部クラッド層の
下地として用いることも可能である。
【００７６】(２)それから、下部クラッド層用のアモル
ファス膜を、結晶化温度より高い温度に加熱して結晶化
させることによりペロブスカイト型構造を有する強誘電
体薄膜を下部クラッド層２１として形成する。
【００７７】(３)次に、下部クラッド層２１の上面に、
光伝播方向に沿って溝２１ａを形成する。この実施形態
２では、フォトリソグラフイー及びエッチングにより、
幅Ｗが約５μm、深さＤが０．５μm以上の、所定深さの
導波路用の溝２１ａを形成する。なお、エッチング方法
としては、ドライエッチング、ウェットエッチングのい
ずれの方法を用いてもよい。
【００７８】(４)それから、下部クラッド層２１の上面
側に、ＭＯＣＶＤ法により、結晶化温度より低い温度
で、コア層用のアモルファス膜を形成する。
【００７９】(５)次に、コア層用のアモルファス膜を、
結晶化温度より高い温度に加熱して結晶化させることに
より、ペロブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜をコ
ア層２２として形成する。なお、コア層２２の形成時
に、溝２１ａの近傍に残存する段差は、研磨もしくはフ
ォトリソ及びエッチングにより除去してコア層２２の上
面を平坦化処理する。この場合のエッチング方法として
は、ドライエッチング、ウェットエッチングのいずれの
方法を用いることも可能である。なお、コア層２２と、
下部クラッド層２１は、それぞれの屈折率の差Δｎが、
０．００５＜Δｎ＜０．０１５となるように、それぞれ
を構成するペロブスカイト型化合物の組成や種類など適
宜選択して用いる。コア層２２用のペロブスカイト型化
合物としては、例えば、ＰＺＴやＰＬＺＴなどが挙げら
れる。また、コア層２２用のペロブスカイト型化合物と
して、ＰＺＴ、ＰＬＺＴを用いた場合、ＰＺＴやＰＬＺ
Ｔにおいては、Ｔｉ／（ｚｒ＋Ｔｉ）の値が大きいほど
屈折率が大きくなることから、下部クラッド層２１用の
ペロブスカイト型化合物としては、コア層２２用のペロ
ブスカイト型化合物よりもＴｉ／（ｚｒ＋Ｔｉ）の値が
小さい組成のペロブスカイト型化合物や（ＰｂＢａＳ
ｒ）ＴｉＯ３固溶体化合物などを用いることが望まし
い。
【００８０】(６)それから、コア層２２上に、ＭＯＣＶ
Ｄ法により、結晶化温度より低い温度で、上部クラッド
層用のアモルファス膜を形成する。
【００８１】(７)そして、上部クラッド層用のアモルフ
ァス膜を、結晶化温度より高い温度に加熱して結晶化さ
せることによりペロブスカイト型構造を有する強誘電体
薄膜を上部クラッド層２３として形成する。上部クラッ
ド層２３は、コア層２２よりも小さい屈折率を有し、伝
搬する光に対して透明であればよい。例えば、下部クラ
ッド層２１と同一の化合物薄膜でもよく、また、空気や
透明電極として機能するＩＴＯ薄膜などでもよい。
【００８２】以下に、実施例及び比較例を示して、本願
発明をさらに具体的に説明する。 ＜実施例４＞この実施例４のチャネル型薄膜光導波路素
子は、 (ａ)波長１．５５μmの光に対するコア層２２の屈折
率：２．４２０、 (ｂ)波長１．５５μmの光に対する下部クラッド層２１
の屈折率：２．４１０、 (ｃ)コア層２２と下部クラッド層２１の屈折率の差Δ
ｎ：０．０１０、 (ｄ)下部クラッド層２１に形成された溝２１ａの幅
（Ｗ）：５μm、 (ｅ)下部クラッド層２１に形成された溝２１ａの深さ
（Ｄ）：３μm のチャネル型薄膜光導波路素子である。
【００８３】上述の(ａ)〜(ｅ)の条件を備えたチャネル
型薄膜光導波路素子においては、シングルモード条件が
成り立つコア層２２の厚みＴは、上部クラッド層２３を
屈折率が１．０００の空気とした場合において４．０μ
mとなる。なお、このシングルモード条件が成り立つコ
ア層２２の厚み（Ｔ＝４．０μm）は、コア層２２と光
ファイバ（図示せず）との結合が可能な厚みである。
【００８４】なお、上述の実施例４の条件における、上
部クラッド層２３が、屈折率２．４１０の強誘電体薄膜
である場合及び屈折率１．０００の空気である場合にお
ける、下部クラッド層２１に形成された溝２１ａの深さ
Ｄと、シングルモード条件が成り立つコア層２２の厚み
Ｔとの関係を図７に示す。
【００８５】＜溝の深さとシングルモード条件が成り立
つコア層の厚みの関係＞次に、溝の深さとシングルモー
ド条件が成り立つコア層の厚みの関係について検討す
る。上記実施例４の(ａ)，(ｂ)，(ｃ)，(ｄ)の条件を同
一とし、(ｅ)の溝２１ａの深さＤのみを、３μmから
０．５μmに小さくした場合、シングルモード条件が成
り立つコア層２２の厚みＴは、上部クラッド層２３を屈
折率が１．０００の空気とした場合において２．０μm
となる。下部クラッド層２１に形成された溝２１ａの深
さＤが０．５μmの場合の、このシングルモード条件が
成り立つコア層２２の厚み（Ｔ＝２．０μm）は、コア
層２２と光ファイバ（図示せず）との結合が困難な厚み
であるが、図７に示すように、溝２１ａの深さＤを大き
くする（例えば、Ｄ＝３μmとする）ことにより、シン
グルモード条件が成り立つコア層２２の厚みを大きくし
て（上部クラッド層２３が空気である場合の、シングル
モード条件が成り立つコア層２２の厚みを４μmとする
ことが可能になる）、コア層２２と光ファイバ（図示せ
ず）との結合を可能ならしめることができるようにな
る。
【００８６】＜比較例３＞比較例３では、 (ａ)波長１．５５μmの光に対するコア層２２の屈折
率：２．４２０、 (ｂ)波長１．５５μmの光に対する下部クラッド層２１
の屈折率：２．４１５、 (ｃ)コア層２２と下部クラッド層２１の屈折率の差Δ
ｎ：０．００５、 (ｄ)下部クラッド層２１に形成された溝２１ａの幅
（Ｗ）：５μm、 のチャネル型薄膜光導波路素子について検討する。
【００８７】上述の(ａ)〜(ｄ)の条件を備えた、コア層
２２と下部クラッド層２１の屈折率の差Δｎ＝０．００
５の比較例３のチャネル型薄膜光導波路素子において
は、シングルモード条件が成り立つコア層２２の厚みＴ
は、上部クラッド層２３を屈折率が１．０００の空気と
した場合において、最大で溝２１ａの深さＤと同じ１１
μmとなる。一方、溝２１ａの深さを、０．５μmとした
場合における、シングルモード条件が成り立つコア層２
２の厚みは５．５μmとなり、この場合には、コア層２
２と光ファイバとの結合は可能である。以上のように、
屈折率差Δｎが０．００５以下の場合には、ゾルゲル法
により形成可能な溝深さ０．５μmの溝型チャネル導波
路に対して特に有利な点が見出せないことがわかる。
【００８８】＜比較例４＞この比較例４では、 (ａ)波長１．５５μmの光に対するコア層２２の屈折
率：２．４２０、 (ｂ)波長１．５５μmの光に対する下部クラッド層２１
の屈折率：２．４００ 、 (ｃ)コア層２２と下部クラッド層２１の屈折率の差Δ
ｎ：０．０２０、 (ｄ)下部クラッド層２１に形成された溝２１ａの幅
（Ｗ）：５μm、 のチャネル型薄膜光導波路素子について検討する。
【００８９】上述の(ａ)〜(ｄ)の条件を備えた、コア層
２２と下部クラッド層２１の屈折率の差Δｎ＝０．０２
０の比較例４のチャネル型薄膜光導波路素子において
は、シングルモード条件が成り立つコア層２２の厚みＴ
は、最大で２．５μmとなる。このように、コア層２２
と下部クラッド層２１の屈折率の差Δｎが０．０２０以
上の場合、シングルモード条件が成り立ち、かつ、光フ
ァイバとの良好な結合が可能なコア層２２の厚みＴを実
現することが困難になり、好ましくないことがわかる。
したがって、コア層２２と下部クラッド層２１の屈折率
の差Δｎを、０．００５＜Δｎ＜０．０１５の範囲とす
ることが望ましい。
【００９０】なお、本願発明は、上記実施形態に限定さ
れるものではなく、アモルファス膜形成工程やその結晶
化工程における具体的な条件などに関し、発明の範囲内
において、種々の応用、変形を加えることが可能であ
る。
【００９１】
【発明の効果】上述のように、本願発明（請求項１）の
エピタキシャル強誘電体薄膜素子の製造方法は、ペロブ
スカイト型構造を有する酸化物単結晶基板上に、気相成
長法により、結晶化温度より低い温度でアモルファス膜
を形成した後、このアモルファス膜を、結晶化温度より
高い温度に加熱して結晶化させてペロブスカイト型構造
を有する強誘電体薄膜とするようにしているので、アモ
ルファス膜形成工程において、一回の膜形成工程で厚み
の大きい膜（例えば、膜厚が１００nm以上）を形成した
場合にも、加熱処理によってエピタキシャル強誘電体膜
を得ることが可能になり、製造工程を簡略化して、コス
トの低減を図ることができる。
【００９２】すなわち、本願発明のエピタキシャル強誘
電体薄膜素子の製造方法は、基板にペロブスカイト型構
造を有する酸化物単結晶基板を用い、その基板上に結晶
化した際にペロブスカイト型構造を示す元素構造のアモ
ルファス膜を気相成長法により形成した後、結晶化温度
以上の温度に加熱することにより、一回の膜形成工程で
膜厚が大きく、しかも有機成分の混入が少なく、無機成
分の体積分率が大きなエピタキシャル膜を得ることがで
きる。
【００９３】また、請求項２のエピタキシャル強誘電体
薄膜素子の製造方法のように、気相成長法により、結晶
化温度より低い温度でアモルファス膜を形成した後、こ
のアモルファス膜を、結晶化温度より高い温度に加熱し
て結晶化させてペロブスカイト型構造を有する強誘電体
薄膜とするようにした場合、アモルファス膜形成工程に
おいて、一回の膜形成工程で２００〜５０００nmと膜厚
の大きい膜を形成した場合においても、加熱処理によっ
てエピタキシャル膜を得ることが可能になり、製造工程
を簡略化して、コストの低減を図ることが可能になる。
【００９４】また、請求項３のエピタキシャル強誘電体
薄膜素子の製造方法のように、アモルファス膜の結晶化
後の屈折率を酸化物単結晶基板の屈折率よりも大きくし
た場合、光が基板に漏洩することがなく、光導波路素子
として使用するのに適したエピタキシャル強誘電体薄膜
素子を得ることができる。
【００９５】また、請求項４のエピタキシャル強誘電体
薄膜素子の製造方法のように、アモルファス膜形成工程
において、組成の異なる２以上の層からなるアモルファ
ス膜を形成するようにした場合、加熱処理によって、異
なる屈折率を有する層が積層された積層構造のエピタキ
シャル膜を得ることが可能になる。したがって、異なる
屈折率を有する複数の層からなる積層構造を備えている
ことが必要な光導波路用のエピタキシャル膜を効率よく
得ることができるようになる。
【００９６】また、請求項５のエピタキシャル強誘電体
薄膜素子の製造方法のように、アモルファス膜形成工程
において、酸化物単結晶基板の温度を３００〜５００℃
とした場合、膜中に未分解の有機成分や炭素原子が存在
せず、また、後の結晶化工程で、効率よくエピタキシャ
ル膜を得ることが可能なアモルファス膜を形成すること
が可能になり、本願発明を実効あらしめることができ
る。
【００９７】また、請求項６のエピタキシャル強誘電体
薄膜素子の製造方法のように、アモルファス膜形成工程
と結晶化工程とからなる一連の工程を、２回以上繰り返
して行うようにした場合、厚みの大きいアモルファス膜
を形成することが可能になり、このアモルファス膜を加
熱処理することによって、厚みの大きいエピタキシャル
強誘電体薄膜素子を効率よく製造することができる。
【００９８】また、請求項７のエピタキシャル強誘電体
薄膜素子の製造方法のように、気相成長法として、他の
気相成長法よりも膜形成速度を大きくすることが可能な
有機金属化学蒸着（ＭＯＣＶＤ）法を用いた場合、１０
〜５００nm/分というような膜形成速度を実現すること
が可能になり、膜形成効率を向上させることができる。
また、有機金属化学蒸着（ＭＯＣＶＤ）法を用いた場
合、膜形成途中に原料供給量を変えることにより膜の組
成を制御して、最終的に形成されるエピタキシャル膜の
屈折率を変更、制御することが可能になる。したがっ
て、異なる屈折率を有する複数の層からなる積層構造を
備えていることが必要な光導波路用のエピタキシャル膜
を効率よく製造することができる。
【００９９】また、請求項８の、チャネル型薄膜光導波
路素子としてのエピタキシャル強誘電体薄膜素子の製造
方法は、酸化物単結晶基板上に、結晶化温度より低い温
度で、下部クラッド層用のアモルファス膜を形成した
後、アモルファス膜を、結晶化温度より高い温度に加熱
して結晶化させることにより、ペロブスカイト型構造を
有する強誘電体薄膜を下部クラッド層として形成し、下
部クラッド層の上面に溝を形成した後、下部クラッド層
の上面側に、結晶化温度より低い温度でコア層用のアモ
ルファス膜を形成し、このアモルファス膜を、結晶化温
度より高い温度に加熱して結晶化させることにより、ペ
ロブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜をコア層とし
て形成するようにしているので、溝の深さを、例えば
０．５μm以上に深くした場合にも、加熱処理により、
コア層用のアモルファス膜を確実にエピタキシャル結晶
化させることが可能になり、エピタキシャル結晶性、表
面平滑性ともに良好なペロブスカイト型構造を有する下
部クラッド層及びコア層（強誘電体薄膜）を確実に形成
することができるようになる。したがって、素子端面で
光ファイバと結合することが可能な、深さが０．５μm
以上の溝を備えたチャネル型薄膜光導波路素子を効率よ
く製造することが可能になる。
【０１００】また、本願発明（請求項９）のエピタキシ
ャル強誘電体薄膜素子は、ペロブスカイト型構造を有す
る酸化物単結晶基板と、気相成長法により、結晶化温度
より低い温度で上記酸化物単結晶基板上に形成されたア
モルファス膜を、結晶化温度より高い温度に加熱するこ
とにより結晶化させた、平滑な表面と高い結晶性を有す
るペロブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜とを備え
ているので、膜の表面での散乱による光損失が小さく、
光学素子に用いるのに適したエピタキシャル強誘電体薄
膜素子を提供することができる。なお、本願発明（請求
項９）のエピタキシャル強誘電体薄膜素子は、本願の請
求項１〜７のいずれかに記載の方法により効率よく製造
することができる。
【０１０１】また、請求項１０のエピタキシャル強誘電
体薄膜素子のように、ペロブスカイト型構造を有する強
誘電体薄膜の屈折率を、酸化物単結晶基板の屈折率より
も大きくした場合、光が酸化物単結晶基板に漏洩するこ
とがなく、光導波路素子として使用するのに適したエピ
タキシャル強誘電体薄膜素子を提供することが可能にな
る。
【０１０２】また、請求項１１のエピタキシャル強誘電
体薄膜素子のように、組成の異なる２以上の層からなる
ペロブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜を形成する
ようにした場合、異なる屈折率を有する複数の層からな
る積層構造を備えていることが必要な光導波路用のエピ
タキシャル膜を効率よく得ることが可能になり有意義で
ある。
【０１０３】また、請求項１２のエピタキシャル強誘電
体薄膜素子のように、ペロブスカイト型構造を有する強
誘電体薄膜を、組成の異なる第１層及び第２層の２つの
層からなる２層構造とし、第２層の屈折率を第１層の屈
折率よりも大きくした場合、伝播光に対して透明でない
基板を用いた場合にも、光損失のない光導波路用のエピ
タキシャル膜を効率よく得ることが可能になる。
【０１０４】また、請求項１３のエピタキシャル強誘電
体薄膜素子のように、ペロブスカイト型構造を有する強
誘電体薄膜を、組成の異なる３つ以上の層からなる複数
層構造とし、最も高い屈折率を示す層の上側及び下側
に、該最も高い屈折率を示す層よりも屈折率の低い層を
配設するようにした場合、エピタキシャル強誘電体薄膜
上に、伝播光に対して透明でない物質を被覆した場合に
も、光損失のない光導波路用のエピタキシャル膜を得る
ことが可能になり有意義である。
【０１０５】また、本願発明（請求項１４）の、チャネ
ル型薄膜光導波路素子としてのエピタキシャル強誘電体
薄膜素子は、ペロブスカイト型構造を有する酸化物単結
晶基板と、気相成長法により、結晶化温度より低い温度
で上記酸化物単結晶基板上に形成されたアモルファス膜
を、結晶化温度より高い温度に加熱することにより結晶
化させた、深さ０．５μm以上の溝が形成された下部ク
ラッド層と、下部クラッド層上に、気相成長法により、
結晶化温度より低い温度で形成されたアモルファス膜
を、結晶化温度より高い温度に加熱することにより結晶
化されたペロブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜か
らなるコア層とを備えており、かかる下部クラッド層及
びコア層は、エピタキシャル結晶性、表面平滑性ともに
良好なペロブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜であ
ることから、深さが０．５μm以上の溝を備え、素子端
面で光ファイバと結合することが可能なチャネル型薄膜
光導波路素子を提供することが可能になる。なお、この
チャネル型薄膜光導波路素子としてのエピタキシャル強
誘電体薄膜素子は、請求項８記載の方法により効率よく
製造することが可能である。
【０１０６】また、請求項１５のエピタキシャル強誘電
体薄膜素子は、深さ０．５μm以上の溝が形成された下
部クラッド層上に、エピタキシャル結晶化したコア層が
配設された構造を有しているため、従来では実現不可能
であった、コア層と下部クラッド層の屈折率差Δｎが
０．００５＜Δｎ＜０．０１５の範囲においてシングル
モード条件を成立させることが可能になり、光ファイバ
との結合が可能なコア厚みを実現することが可能にな
る。
【図面の簡単な説明】
【図１】本願発明の一実施例（実施例１）にかかる方法
によりＳｒＴｉＯ3基板上に形成したＰＺＴ薄膜のＸＲ
Ｄ回折パターンである。
【図２】本願発明の実施例１にかかる方法によりＳｒＴ
ｉＯ3基板上に形成したＰＺＴ薄膜の極点図である。
【図３】本願発明の実施例１にかかる方法によりＳｒＴ
ｉＯ3基板上に形成したＰＺＴ薄膜の表面の原子間力顕
微鏡（ＡＭＦ）像である。
【図４】本願発明の他の実施例（実施例２）にかかる方
法によりＳｒＴｉＯ3基板上に形成した、異なる組成の
２層からなるＰＺＴ薄膜を模式的に示す図である。
【図５】本願発明のさらに他の実施例（実施例３）にか
かる方法により、膜形成と加熱処理を２回繰り返してＳ
ｒＴｉＯ3基板上に形成したＰＺＴ薄膜を模式的に示す
図である。
【図６】チャネル型薄膜光導波路素子の構造を概念的に
示す断面図である。
【図７】下部クラッド層に形成された溝の深さと、シン
グルモード条件が成り立つコア層の厚みとの関係を示す
図である。
【符号の説明】
１ エピタキシャル強誘電体薄膜 ２ 第１層（下層）（Ｐｂ0.91Ｌａ0.09Ｚｒ
0.65Ｔｉ0.35Ｏ3） ３ 第２層（上層）（ＰｂＺｒ0.55Ｔｉ0.45Ｏ
3層） １１ ＰｂＺｒ0.6Ｔｉ0.4Ｏ3薄膜（エピタキシ
ャル強誘電体薄膜） １２ 第１層（下層）（ＰｂＺｒ0.6Ｔｉ0.4Ｏ3
層） １３ 第２層（上層）（ＰｂＺｒ0.6Ｔｉ0.4Ｏ3
層） ２１ 下部クラッド層 ２１ａ 溝 ２２ コア層 ２３ 上部クラッド層 Ｓ ＳｒＴｉＯ3基板 Ｓ１ 基板 Ｄ 溝の深さ Ｗ 溝の幅 Ｔ コア層の厚み
フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｇ０２Ｆ 1/03 ５０１ Ｇ０２Ｂ 6/12 Ｍ Ｆターム(参考） 2H047 KA03 MA05 PA05 PA21 PA24 TA18 2H079 AA02 AA12 DA03 DA22 4G077 AA03 BC43 DB08 ED06 FE03 FE13 FE19 HA01 TA04 TB05 TB13 TK01 4K030 AA11 BA18 BA42 BB02 BB05 CA05 DA03 FA10 HA03 JA01 JA10 LA11

Claims (15)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】ペロブスカイト型構造を有する酸化物単結
    晶基板上に、気相成長法により、結晶化温度より低い温
    度でアモルファス膜を形成するアモルファス膜形成工程
    と、 前記アモルファス膜を、結晶化温度より高い温度に加熱
    して結晶化させることによりペロブスカイト型構造を有
    する強誘電体薄膜とする結晶化工程とを具備することを
    特徴とするエピタキシャル強誘電体薄膜素子の製造方
    法。
  2. 【請求項２】前記アモルファス膜形成工程において形成
    されるアモルファス膜の膜厚が、２００〜５０００nmで
    あることを特徴とする請求項１記載のエピタキシャル強
    誘電体薄膜素子の製造方法。
  3. 【請求項３】前記アモルファス膜形成工程において形成
    されるアモルファス膜の結晶化後の屈折率が、前記酸化
    物単結晶基板の屈折率よりも大きいことを特徴とする請
    求項１又は２記載のエピタキシャル強誘電体薄膜素子の
    製造方法。
  4. 【請求項４】前記アモルファス膜形成工程において形成
    されるアモルファス膜が、組成の異なる２以上の層から
    なるものであることを特徴とする請求項１〜３のいずれ
    かに記載のエピタキシャル強誘電体薄膜素子の製造方
    法。
  5. 【請求項５】前記アモルファス膜形成工程において、前
    記酸化物単結晶基板の温度を３００〜５００℃とするこ
    とを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のエピタ
    キシャル強誘電体薄膜素子の製造方法。
  6. 【請求項６】前記アモルファス膜形成工程と前記結晶化
    工程を実施した後、さらに前記アモルファス膜形成工程
    と前記結晶化工程を１回以上繰り返して行うことを特徴
    とする請求項１〜５のいずれかに記載のエピタキシャル
    強誘電体薄膜素子の製造方法。
  7. 【請求項７】前記気相成長法が、有機金属化学蒸着（Ｍ
    ＯＣＶＤ）法であって、膜の形成速度が１０〜５００nm
    ／分であることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに
    記載のエピタキシャル強誘電体薄膜素子の製造方法。
  8. 【請求項８】請求項１〜７のエピタキシャル強誘電体薄
    膜素子の製造方法であって、 ペロブスカイト型構造を有する酸化物単結晶基板上に、
    気相成長法により、結晶化温度より低い温度で、下部ク
    ラッド層用のアモルファス膜を形成する第１のアモルフ
    ァス膜形成工程と、 前記下部クラッド層用のアモルファス膜を、結晶化温度
    より高い温度に加熱して結晶化させることによりペロブ
    スカイト型構造を有する強誘電体薄膜を下部クラッド層
    として形成する第１の結晶化工程と、 前記下部クラッド層の上面に、光伝播方向に沿って溝を
    形成する工程と、 前記下部クラッド層の上面側に、気相成長法により、結
    晶化温度より低い温度で、コア層用のアモルファス膜を
    形成する第２のアモルファス膜形成工程と、 前記コア層用のアモルファス膜を、結晶化温度より高い
    温度に加熱して結晶化させることによりペロブスカイト
    型構造を有する強誘電体薄膜をコア層として形成する第
    ２の結晶化工程とを具備することを特徴とする、チャネ
    ル型薄膜光導波路素子としてのエピタキシャル強誘電体
    薄膜素子の製造方法。
  9. 【請求項９】ペロブスカイト型構造を有する酸化物単結
    晶基板と、 前記酸化物単結晶基板上に、気相成長法により、結晶化
    温度より低い温度で形成されたアモルファス膜を、結晶
    化温度より高い温度に加熱することにより結晶化された
    ペロブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜とを具備す
    ることを特徴とするエピタキシャル強誘電体薄膜素子。
  10. 【請求項１０】前記ペロブスカイト型構造を有する強誘
    電体薄膜の屈折率が、前記酸化物単結晶基板の屈折率よ
    りも大きいことを特徴とする請求項９記載のエピタキシ
    ャル強誘電体薄膜素子。
  11. 【請求項１１】前記ペロブスカイト型構造を有する強誘
    電体薄膜が、組成の異なる２以上の層からなるものであ
    ることを特徴とする請求項９又は１０記載のエピタキシ
    ャル強誘電体薄膜素子。
  12. 【請求項１２】前記ペロブスカイト型構造を有する強誘
    電体薄膜が、組成の異なる第１層及び第２層の２つの層
    からなるものであって、第２層の屈折率が第１層の屈折
    率よりも大きいことを特徴とする請求項１１記載のエピ
    タキシャル強誘電体薄膜素子。
  13. 【請求項１３】前記ペロブスカイト型構造を有する強誘
    電体薄膜が、組成の異なる３つ以上の層からなるもので
    あって、最も高い屈折率を示す層の上側及び下側に、該
    最も高い屈折率を示す層よりも屈折率の低い層が配設さ
    れていることを特徴とする請求項１１記載のエピタキシ
    ャル強誘電体薄膜素子。
  14. 【請求項１４】ペロブスカイト型構造を有する酸化物単
    結晶基板と、 前記酸化物単結晶基板上に、気相成長法により、結晶化
    温度より低い温度で形成されたアモルファス膜を、結晶
    化温度より高い温度に加熱することにより結晶化された
    ペロブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜からなり、
    上面に光伝播方向に沿って、深さ０．５μm以上の溝が
    形成された下部クラッド層と、 前記下部クラッド層上に、気相成長法により、結晶化温
    度より低い温度で形成されたアモルファス膜を、結晶化
    温度より高い温度に加熱することにより結晶化されたペ
    ロブスカイト型構造を有する強誘電体薄膜からなるコア
    層とを具備することを特徴とする、チャネル型薄膜光導
    波路素子としてのエピタキシャル強誘電体薄膜素子。
  15. 【請求項１５】前記コア層の屈折率と前記下部クラッド
    層の屈折率の差Δｎが、 ０．００５＜Δｎ＜０．０１５ の範囲にあることを特徴とする請求項１４記載のエピタ
    キシャル強誘電体薄膜素子。
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