JP2003002743A - 誘電体磁器組成物 - Google Patents
誘電体磁器組成物Info
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- C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
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- C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
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- H01B3/02—Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties mainly consisting of inorganic substances
- H01B3/12—Insulators or insulating bodies characterised by the insulating materials; Selection of materials for their insulating or dielectric properties mainly consisting of inorganic substances ceramics
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- C01P2002/00—Crystal-structural characteristics
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2006/00—Physical properties of inorganic compounds
- C01P2006/40—Electric properties
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2006/00—Physical properties of inorganic compounds
- C01P2006/80—Compositional purity
Abstract
(57)【要約】
【目的】 高価なＴａを含むことなく、誘電率εｒが３
０前後で、無負荷品質係数であるＱ値が大きく、且つ、
共振周波数の温度係数τｆの絶対値が比較的小さいＢＭ
Ｎ系材料を基材とする誘電体磁器組成物を提供するこ
と。 【構成】 ＢａＯ−ＭｇＯ−Ｎｂ2O5系の材料（ＢＭＮ
系材料）に所定量のＫＮｂＯ3を添加した、複合ペロブ
スカイト型結晶構造の酸化物を主結晶相として有する誘
電体材料とする。ＮｂサイトをＳｂで一部置換したり、
ペロブスカイト型結晶構造のＢサイトをＳｎで一部置換
することで、高周波特性を更に向上することができる。
０前後で、無負荷品質係数であるＱ値が大きく、且つ、
共振周波数の温度係数τｆの絶対値が比較的小さいＢＭ
Ｎ系材料を基材とする誘電体磁器組成物を提供するこ
と。 【構成】 ＢａＯ−ＭｇＯ−Ｎｂ2O5系の材料（ＢＭＮ
系材料）に所定量のＫＮｂＯ3を添加した、複合ペロブ
スカイト型結晶構造の酸化物を主結晶相として有する誘
電体材料とする。ＮｂサイトをＳｂで一部置換したり、
ペロブスカイト型結晶構造のＢサイトをＳｎで一部置換
することで、高周波特性を更に向上することができる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、誘電体共振器等に好適
な誘電体材料に関する。特には、高周波領域で使用する
誘電体共振器等に好適な低損失誘電体材料に関する。
な誘電体材料に関する。特には、高周波領域で使用する
誘電体共振器等に好適な低損失誘電体材料に関する。
【０００２】
【従来の技術】高周波領域で使用することができる誘電
体材料として、ＢａＯ−ＭｇＯ−Ｎｂ 2O5系の材料（以
下、ＢＭＮ系材料ともいう。）が知られている。高周波
用途に適した例としては、特開昭６０−１２４３０５号
公報や特公平２−６０６２８号公報等を挙げることがで
きる。
体材料として、ＢａＯ−ＭｇＯ−Ｎｂ 2O5系の材料（以
下、ＢＭＮ系材料ともいう。）が知られている。高周波
用途に適した例としては、特開昭６０−１２４３０５号
公報や特公平２−６０６２８号公報等を挙げることがで
きる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記従来技術
に例示したＢＭＮ系材料は高価なＴａを含む。製造コス
トの低減の観点からは、Ｔａを含むことなく所望の高周
波特性が得られるＢＭＮ系材料が望ましい。本発明の目
的は、高価なＴａを含むことなく、誘電率εが３０前
後で、無負荷品質係数であるＱ値が大きく、且つ、
共振周波数の温度係数であるτｆの絶対値が比較的小さ
いＢＭＮ系材料を基材とする誘電体磁器組成物提供する
ことである。
に例示したＢＭＮ系材料は高価なＴａを含む。製造コス
トの低減の観点からは、Ｔａを含むことなく所望の高周
波特性が得られるＢＭＮ系材料が望ましい。本発明の目
的は、高価なＴａを含むことなく、誘電率εが３０前
後で、無負荷品質係数であるＱ値が大きく、且つ、
共振周波数の温度係数であるτｆの絶対値が比較的小さ
いＢＭＮ系材料を基材とする誘電体磁器組成物提供する
ことである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明の特徴は、高価な
Ｔａを含むことなく所望の高周波特性が得られるＢＭＮ
系材料として、以下のような誘電体磁器組成物を用いる
ことである。
Ｔａを含むことなく所望の高周波特性が得られるＢＭＮ
系材料として、以下のような誘電体磁器組成物を用いる
ことである。
【０００５】金属元素としてＫ、Ｂａ、Ｍｇ及びＮｂを
含む複合ペロブスカイト型結晶構造の酸化物を主結晶相
として有する誘電体材料であって、該酸化物のモル比に
よる組成式を （１−ｘ）Ｂａα（ＭｇβＮｂ1- β）Ｏ３−ｘＫｐＮｂ
Ｏ３ として表した場合に、該ｘ、α、β及びｐが、 ０＜ｘ≦０．１、０．９≦α≦１．３、０．３≦β≦
０．３５、１≦ｐ≦２ を満たす組成を有することを特徴とする誘電体磁器組成
物。
含む複合ペロブスカイト型結晶構造の酸化物を主結晶相
として有する誘電体材料であって、該酸化物のモル比に
よる組成式を （１−ｘ）Ｂａα（ＭｇβＮｂ1- β）Ｏ３−ｘＫｐＮｂ
Ｏ３ として表した場合に、該ｘ、α、β及びｐが、 ０＜ｘ≦０．１、０．９≦α≦１．３、０．３≦β≦
０．３５、１≦ｐ≦２ を満たす組成を有することを特徴とする誘電体磁器組成
物。
【０００６】金属元素としてＫ、Ｍｇ、Ｓｂ、Ｂａ及び
Ｎｂを含む複合ペロブスカイト型結晶構造の酸化物を主
結晶相として有する誘電体材料であって、該酸化物のモ
ル比による組成式を （１−ｘ）Ｂａα（ＭｇβＮｂγＳｂδ）Ｏ３−ｘＫｐ
ＮｂＯ３ として表した場合に、該ｘ、α、β、γ、σ及びｐが、 ０＜ｘ≦０．１、０．９≦α≦１．３、０．３≦β≦
０．３５、０＜δ≦０．１２５、β＋γ＋δ＝１、１≦
ｐ≦２ を満たす組成を有することを特徴とする誘電体磁器組成
物。
Ｎｂを含む複合ペロブスカイト型結晶構造の酸化物を主
結晶相として有する誘電体材料であって、該酸化物のモ
ル比による組成式を （１−ｘ）Ｂａα（ＭｇβＮｂγＳｂδ）Ｏ３−ｘＫｐ
ＮｂＯ３ として表した場合に、該ｘ、α、β、γ、σ及びｐが、 ０＜ｘ≦０．１、０．９≦α≦１．３、０．３≦β≦
０．３５、０＜δ≦０．１２５、β＋γ＋δ＝１、１≦
ｐ≦２ を満たす組成を有することを特徴とする誘電体磁器組成
物。
【０００７】金属元素としてＳｎ、Ｋ、Ｍｇ、Ｓｂ、Ｂ
ａ及びＮｂを含む複合ペロブスカイト型結晶構造の酸化
物を主結晶相として有する誘電体材料であって、該酸化
物のモル比による組成式を （１−ｘ）｛（１−ｙ）Ｂａα（ＭｇβＮｂγＳｂδ）
Ｏ３−ｙＢａＳｎＯ３｝−ｘＫｐＮｂＯ３ として表した場合に、該ｘ、ｙ、α、β、γ、σ及びｐ
が、 ０＜ｘ≦０．１、０＜ｙ≦０．５、０．９≦α≦１．
３、０．３≦β≦０．３５、０＜δ≦０．１２５、β＋
γ＋δ＝１、１≦ｐ≦２ を満たす組成を有することを特徴とする誘電体磁器組成
物。
ａ及びＮｂを含む複合ペロブスカイト型結晶構造の酸化
物を主結晶相として有する誘電体材料であって、該酸化
物のモル比による組成式を （１−ｘ）｛（１−ｙ）Ｂａα（ＭｇβＮｂγＳｂδ）
Ｏ３−ｙＢａＳｎＯ３｝−ｘＫｐＮｂＯ３ として表した場合に、該ｘ、ｙ、α、β、γ、σ及びｐ
が、 ０＜ｘ≦０．１、０＜ｙ≦０．５、０．９≦α≦１．
３、０．３≦β≦０．３５、０＜δ≦０．１２５、β＋
γ＋δ＝１、１≦ｐ≦２ を満たす組成を有することを特徴とする誘電体磁器組成
物。
【０００８】ここで上記の各組成式について注意すべき
点を下に述べる。これら組成式に含有される酸素の割合
は、α、β、γ、δ及びｐ等の変数により、当然に変化
するものである。したがって、本発明の誘電体磁器組成
物は、当然に酸素の割合がモル比で３であるものにのみ
限定されることはない。本発明の誘電体磁器組成物で最
も重要なことは、酸素のモル比が３であるか否かではな
く、各種金属のモル比が所定の範囲に規定されているか
否かだからである。よって、本発明の誘電体磁器組成物
においては、各組成式における酸素のモル比を厳密に表
現しようとして組成式を徒に複雑化するのは避ける趣旨
から、便宜上酸素のモル比を３で表すこととした点に留
意願いたい。
点を下に述べる。これら組成式に含有される酸素の割合
は、α、β、γ、δ及びｐ等の変数により、当然に変化
するものである。したがって、本発明の誘電体磁器組成
物は、当然に酸素の割合がモル比で３であるものにのみ
限定されることはない。本発明の誘電体磁器組成物で最
も重要なことは、酸素のモル比が３であるか否かではな
く、各種金属のモル比が所定の範囲に規定されているか
否かだからである。よって、本発明の誘電体磁器組成物
においては、各組成式における酸素のモル比を厳密に表
現しようとして組成式を徒に複雑化するのは避ける趣旨
から、便宜上酸素のモル比を３で表すこととした点に留
意願いたい。
【０００９】本発明の誘電体磁器組成物の特徴は、所定
の金属を所定量固溶した特定のＢＭＮ系材料に対してＫ
pＮｂＯ３を特定割合で添加することで、高周波特性を
劣化させることなく焼結性を向上できる点にある。
の金属を所定量固溶した特定のＢＭＮ系材料に対してＫ
pＮｂＯ３を特定割合で添加することで、高周波特性を
劣化させることなく焼結性を向上できる点にある。
【００１０】ＫpＮｂＯ３をまったく添加しないと、上
記特定のＢＭＮ（ＢａＯ-ＭｇＯ-Ｎｂ2Ｏ5）系材料を焼
結できない。また、ＫpＮｂＯ３の添加量ｘが０．１よ
り多いと、Ｑ値が低下する。このようにＫpＮｂＯ３と
ベースとなるＢＭＮ（ＢａＯ-ＭｇＯ-Ｎｂ2Ｏ5）材との
比率をｘを用いて規定することで、焼結性と誘電特性を
両立することが可能となる。
記特定のＢＭＮ（ＢａＯ-ＭｇＯ-Ｎｂ2Ｏ5）系材料を焼
結できない。また、ＫpＮｂＯ３の添加量ｘが０．１よ
り多いと、Ｑ値が低下する。このようにＫpＮｂＯ３と
ベースとなるＢＭＮ（ＢａＯ-ＭｇＯ-Ｎｂ2Ｏ5）材との
比率をｘを用いて規定することで、焼結性と誘電特性を
両立することが可能となる。
【００１１】また、ＫpＮｂＯ３の係数ｐが１より小さ
いと、上記特定のＢＭＮ系材料の焼結が困難となる。ま
た、ＫpＮｂＯ３の係数ｐが２より大きいと、Ｑ値が低
下する。
いと、上記特定のＢＭＮ系材料の焼結が困難となる。ま
た、ＫpＮｂＯ３の係数ｐが２より大きいと、Ｑ値が低
下する。
【００１２】最終的に得られる複合ペロブスカイト化合
物中のＢａサイトを占めるＢａの量を所定範囲に規定す
ることで、より高いＱ値を得ることができる。具体的に
は、Ｂａの係数αが０．９〜１．３の範囲にあるのがよ
い。Ｂａの係数αが１．３より多いと、ＢＭＮ系材料の
焼結が困難となり、０．９より少ないとＱ値が低下す
る。Ｂａの係数αは、好ましくは１．０〜１．２、特に
は、１．０〜１．０５の範囲がよい。Ｑ値のみならず、
共振周波数の温度係数（τf）も併せて良好にすること
ができる。
物中のＢａサイトを占めるＢａの量を所定範囲に規定す
ることで、より高いＱ値を得ることができる。具体的に
は、Ｂａの係数αが０．９〜１．３の範囲にあるのがよ
い。Ｂａの係数αが１．３より多いと、ＢＭＮ系材料の
焼結が困難となり、０．９より少ないとＱ値が低下す
る。Ｂａの係数αは、好ましくは１．０〜１．２、特に
は、１．０〜１．０５の範囲がよい。Ｑ値のみならず、
共振周波数の温度係数（τf）も併せて良好にすること
ができる。
【００１３】Ｍｇの係数βとしては、０．３〜０．３５
の範囲がよい。Ｍｇの係数βが０．３５より多いと、Ｂ
ＭＮ系材料の焼結が困難となり、Ｍｇの係数βが０．３
より少ないと、Ｑ値が低下する。Ｍｇの係数βは、特に
は、０．３１〜０．３３の範囲がよい。Ｑ値のみなら
ず、共振周波数の温度係数（τf）も併せて良好にする
ことができる。
の範囲がよい。Ｍｇの係数βが０．３５より多いと、Ｂ
ＭＮ系材料の焼結が困難となり、Ｍｇの係数βが０．３
より少ないと、Ｑ値が低下する。Ｍｇの係数βは、特に
は、０．３１〜０．３３の範囲がよい。Ｑ値のみなら
ず、共振周波数の温度係数（τf）も併せて良好にする
ことができる。
【００１４】本発明の誘電体磁器組成物におけるＮｂサ
イトを、Ｓｂで一部置換した材料（以下、ＢＭＮＳｂ材
料ともいう。）とすることにより、さらに高いＱ値を得
ることができる。Ｓｂの係数δとしては、０．１２５以
下がよい。Ｓｂの係数δが０．１２５より多いと、焼結
性が低下し特性の再現性も低下する。特には、０．０５
〜０．０７５の範囲がよい。高いＱ値が安定して得られ
るからである。
イトを、Ｓｂで一部置換した材料（以下、ＢＭＮＳｂ材
料ともいう。）とすることにより、さらに高いＱ値を得
ることができる。Ｓｂの係数δとしては、０．１２５以
下がよい。Ｓｂの係数δが０．１２５より多いと、焼結
性が低下し特性の再現性も低下する。特には、０．０５
〜０．０７５の範囲がよい。高いＱ値が安定して得られ
るからである。
【００１５】ＢＭＮＳｂ系材料において、そのペロブス
カイト結晶構造のＢサイトをＳｎで一部置換することに
より、共振周波数の温度係数（τf）をさらに向上する
（共振周波数の温度係数τfをより０に近づける）こと
ができる。Ｓｎの置換量ｙは、０．１５〜０．３の範囲
がよい。温度係数τfを±１０以内に調整可能だからで
ある。Ｓｎの置換量ｙを０．２２〜０．２３の範囲（特
には０．２２５）とすることで、温度係数τfが殆ど０
ｐｐｍ／Ｋ近傍の優れた値が得られる。
カイト結晶構造のＢサイトをＳｎで一部置換することに
より、共振周波数の温度係数（τf）をさらに向上する
（共振周波数の温度係数τfをより０に近づける）こと
ができる。Ｓｎの置換量ｙは、０．１５〜０．３の範囲
がよい。温度係数τfを±１０以内に調整可能だからで
ある。Ｓｎの置換量ｙを０．２２〜０．２３の範囲（特
には０．２２５）とすることで、温度係数τfが殆ど０
ｐｐｍ／Ｋ近傍の優れた値が得られる。
【００１６】
【実施例】（１）誘電体磁器組成物の作製
市販のＢａＣＯ3、ＭｇＯ、Ｎｂ2Ｏ5、Ｓｂ2O3及びＫ2
ＣＯ3のうちの所要の粉末を、それぞれ表１の組成式で
表される量比（ｘ、ｙ、α、β、γ、σ及びｐそれぞれ
の係数で示す量比）となるように秤量して、エタノール
を溶媒に用いて湿式混合する。溶媒を乾燥除去して得ら
れた混合粉末を、大気雰囲気において１１００℃で２時
間仮焼する。次いで、この仮焼物にワックス系バイン
ダ、分散剤及びエタノールを加え、ボールミルにより粉
砕、混合してスラリを得る。このスラリを乾燥させて造
粒して、造粒粉末を得る。この造粒粉末を、１０〜２０
ＭＰａの圧力で、直径１９ｍｍ、厚さ１２ｍｍの円柱状
に成形する。次いで、この成形体を１５０ＭＰａの圧力
でＣＩＰ（冷間静水圧プレス）処理する。このＣＩＰ処
理後の成形体を、大気雰囲気において１５５０〜１６５
０℃に４時間保持して焼成し、目的とする焼結体を得
る。
ＣＯ3のうちの所要の粉末を、それぞれ表１の組成式で
表される量比（ｘ、ｙ、α、β、γ、σ及びｐそれぞれ
の係数で示す量比）となるように秤量して、エタノール
を溶媒に用いて湿式混合する。溶媒を乾燥除去して得ら
れた混合粉末を、大気雰囲気において１１００℃で２時
間仮焼する。次いで、この仮焼物にワックス系バイン
ダ、分散剤及びエタノールを加え、ボールミルにより粉
砕、混合してスラリを得る。このスラリを乾燥させて造
粒して、造粒粉末を得る。この造粒粉末を、１０〜２０
ＭＰａの圧力で、直径１９ｍｍ、厚さ１２ｍｍの円柱状
に成形する。次いで、この成形体を１５０ＭＰａの圧力
でＣＩＰ（冷間静水圧プレス）処理する。このＣＩＰ処
理後の成形体を、大気雰囲気において１５５０〜１６５
０℃に４時間保持して焼成し、目的とする焼結体を得
る。
【００１７】（２）誘電特性の評価
（１）において得られた焼結体を（寸法は直径１４ｍｍ
×高さ７ｍｍ）の円柱状型にする。その表面は平面研削
盤により仕上げられている。これを用いて、公知の平行
導体板型誘電体共振器法により、誘電率ε、Ｑ値と共振
周波数ｆの積であるＱｆ及び共振周波数の温度係数τｆ
（測定周波数；４〜６ＧＨｚ、温度範囲；２５〜８０
℃）を測定する。結果を表２に示す。
×高さ７ｍｍ）の円柱状型にする。その表面は平面研削
盤により仕上げられている。これを用いて、公知の平行
導体板型誘電体共振器法により、誘電率ε、Ｑ値と共振
周波数ｆの積であるＱｆ及び共振周波数の温度係数τｆ
（測定周波数；４〜６ＧＨｚ、温度範囲；２５〜８０
℃）を測定する。結果を表２に示す。
【００１８】
【表１】
【００１９】
【表２】
【００２０】結果より、本発明の誘電体磁器組成物は、
誘電率εが３０前後で、Ｑｆの値が良好で、共振周波数
の温度係数τfも±２５ｐｐｍ／Ｋと小さいことがわか
る。尚、試料番号５２、５４、５５、５７、７０〜７２
には吸水率以外のデータが示されていないが、これは、
これらの試料は焼結不良のためデータ測定を行っていな
いことを示すものである。
誘電率εが３０前後で、Ｑｆの値が良好で、共振周波数
の温度係数τfも±２５ｐｐｍ／Ｋと小さいことがわか
る。尚、試料番号５２、５４、５５、５７、７０〜７２
には吸水率以外のデータが示されていないが、これは、
これらの試料は焼結不良のためデータ測定を行っていな
いことを示すものである。
【００２１】
【発明の効果】本発明による特定の組成を有する誘電体
材料は、高価なＴａを含むことなく、高周波数領域で使
用可能な高いＱ値を有し、且つ、比誘電率が３０前後
で、共振周波数の温度係数τfの絶対値を小さくするこ
とができる。このように優れた高周波特性を有する誘電
体材料を、特殊な粉末プロセスや焼結法を用いることな
く得ることができる。
材料は、高価なＴａを含むことなく、高周波数領域で使
用可能な高いＱ値を有し、且つ、比誘電率が３０前後
で、共振周波数の温度係数τfの絶対値を小さくするこ
とができる。このように優れた高周波特性を有する誘電
体材料を、特殊な粉末プロセスや焼結法を用いることな
く得ることができる。
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フロントページの続き
(72)発明者 佐藤 学
愛知県名古屋市瑞穂区高辻町14番18号 日
本特殊陶業株式会社内
(72)発明者 板倉 一久
愛知県名古屋市瑞穂区高辻町14番18号 日
本特殊陶業株式会社内
(72)発明者 大場 高志
愛知県名古屋市瑞穂区高辻町14番18号 日
本特殊陶業株式会社内
(72)発明者 松宮 正彦
愛知県名古屋市瑞穂区高辻町14番18号 日
本特殊陶業株式会社内
Ｆターム(参考） 4G030 AA04 AA07 AA10 AA20 AA39
AA42 BA09 CA01
5G303 AA02 AB08 AB10 AB11 BA12
CA01 CB03 CB14 CB17 CB21
CB28 CB31 CD01 CD04 CD07
DA05
Claims (3)
- 【請求項１】 金属元素としてＫ、Ｂａ、Ｍｇ及びＮｂ
を含む複合ペロブスカイト型結晶構造の酸化物を主結晶
相として有する誘電体材料であって、該酸化物のモル比
による組成式を （１−ｘ）Ｂａα（ＭｇβＮｂ1- β）Ｏ３−ｘＫｐＮｂ
Ｏ３ として表した場合に、該ｘ、α、β及びｐが、 ０＜ｘ≦０．１、０．９≦α≦１．３、０．３≦β≦
０．３５、１≦ｐ≦２ を満たす組成を有することを特徴とする誘電体磁器組成
物。 - 【請求項２】 金属元素としてＫ、Ｍｇ、Ｓｂ、Ｂａ及
びＮｂを含む複合ペロブスカイト型結晶構造の酸化物を
主結晶相として有する誘電体材料であって、該酸化物の
モル比による組成式を （１−ｘ）Ｂａα（ＭｇβＮｂγＳｂδ）Ｏ３−ｘＫｐ
ＮｂＯ３ として表した場合に、該ｘ、α、β、γ、σ及びｐが、 ０＜ｘ≦０．１、０．９≦α≦１．３、０．３≦β≦
０．３５、０＜δ≦０．１２５、β＋γ＋δ＝１、１≦
ｐ≦２ を満たす組成を有することを特徴とする誘電体磁器組成
物。 - 【請求項３】 金属元素としてＳｎ、Ｋ、Ｍｇ、Ｓｂ、
Ｂａ及びＮｂを含む複合ペロブスカイト型結晶構造の酸
化物を主結晶相として有する誘電体材料であって、該酸
化物のモル比による組成式を （１−ｘ）｛（１−ｙ）Ｂａα（ＭｇβＮｂγＳｂδ）
Ｏ３−ｙＢａＳｎＯ３｝−ｘＫｐＮｂＯ３ として表した場合に、該ｘ、ｙ、α、β、γ、σ及びｐ
が、 ０＜ｘ≦０．１、０＜ｙ≦０．５、０．９≦α≦１．
３、０．３≦β≦０．３５、０＜δ≦０．１２５、β＋
γ＋δ＝１、１≦ｐ≦２ を満たす組成を有することを特徴とする誘電体磁器組成
物。
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