JP2002521510A

JP2002521510A - エチレンの三元共重合体およびそれらの製造方法

Info

Publication number: JP2002521510A
Application number: JP2000561235A
Authority: JP
Inventors: ヤング、デスモンド、オースチン; ティンカル、アイオアン; ジュバート、ダウイド、ヨハネス
Original assignee: サソールテクノロジー（プロプライエタリー）リミテッド
Priority date: 1998-07-20
Filing date: 1999-07-19
Publication date: 2002-07-16
Also published as: CN1310729A; HUP0104166A2; BG105211A; ID29565A; IL140913A0; US20010025091A1; WO2000005280A1; EP1112294A1; SK982001A3; PL345629A1; BR9912244A; AU4640799A; CA2338190A1; KR20010083114A

Abstract

(57)【要約】本発明は、第一の成分または単量体としてのエチレンと、第二の成分または単量体としての分枝オレフィンおよび第三の成分または単量体としての少なくとも１種の異なるオレフィンとの重合体を提供するものである。上記オレフィン類はフィッシャー−トロプシュ法から得ることができる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】本発明は重合に関する。本発明は、特に、第一単量体としてのエチレンと第二
および第三単量体との重合体、およびそのような重合体の製造方法に関する。

【０００２】広く述べると、本発明によれば、第一の成分または単量体としてのエチレンと
、第二の成分または単量体としての分枝オレフィンおよび第三の成分または単量
体としての少なくとも１種の異なるオレフィンとの重合体が提供される。

【０００３】本発明による重合体において用いられるオレフィン系単量体はフィッシャー−
トロプシュ法誘導することができる、即ちいわゆるフィッシャー−トロプシュ法
から得ることができる；しかし、他の方法から得られる他のいかなる重合グレー
ドのオレフィン系単量体も、フィッシャー−トロプシュ法誘導オレフィン系単量
体の１種または２種以上に代えて用いることができる。すなわち、フィッシャー
−トロプシュ法誘導単量体と非フィッシャー−トロプシュ法誘導単量体とを組み
合わせることが可能である。

【０００４】単量体または成分に関して「フィッシャー−トロプシュ法誘導」とは、一酸化
炭素と水素を含んで成る合成ガスを、適切なフィッシャー−トロプシュ触媒、普
通はコバルト、鉄、またはコバルト／鉄系のフィッシャー−トロプシュ触媒の存
在下で、昇温下において、普通は固定床またはスラリー床反応器である適切な反
応器中で反応させることによって得られる単量体または成分を意味し、それによ
って本発明の重合体において使用するのに適した単量体または成分を含めて、あ
る範囲の生成物が得られる。フィッシャー−トロプシュ反応からの生成物は、次
に、通常は、本発明の重合体において使用するのに適した単量体または成分のよ
うな個々の生成物を得るように仕上げ処理されなければならない。

【０００５】かくして、本発明による重合体は、第一単量体としてのエチレンと、第二単量
体としての少なくとも１種の分枝オレフィンおよび第三単量体としての第三オレ
フィンとの重合体であることができ、この場合これらのオレフィンはフィッシャ
ー−トロプシュ法から得られる。それら重合体は、上記に代わって、他の方法か
ら得られた他のいかなる重合グレードのオレフィン系単量体の重合体であっても
よいし、或いはそれらはフィッシャー−トロプシュ法誘導オレフィン系単量体と
非フィッシャー−トロプシュ法誘導オレフィン系単量体との組み合わせの重合体
であってもよい。

【０００６】本発明者は、驚くべきことに、触媒接触重合において、第二の単量体または成
分、例えば第一分枝アルファーオレフィンとして、および／または第三の単量体
または成分、例えば線状アルファーオレフィンまたは第二分枝アルファーオレフ
ィンとして用いられるオレフィン系単量体をフィッシャー−トロプシュ法から得
ると、得られる重合体は非常に大きな領域の基本的性質および／または適用性を
有し、しかもこれら性質の一部は単量体が全て従来の方法で得られている重合体
のそのような性質よりも優れていることを発見した。本発明者は、この予想外の
挙動は、今までは不純物と見なされていた、存在する非常に少量の他のオレフィ
ン系成分に因ると考えている。これらの他のオレフィン系成分は、触媒の力を触
媒が単量体を最早重合しなくなる程度まで失わせるものを除けば、線状であろう
と、分枝状鎖であろうと、或いは芳香族であろうと、１個または２個以上の二重
結合を有する他の炭化水素であることができる。本発明者は、さらに、これらの
成分は、時には、本発明により得られる重合体中の多分散性を変えるように機能
し、従ってこれら重合体の加工性を改善することができると考えている。これら
の成分は、触媒のある種の活性部位に対して選択的におよび／または部分的にお
よび／または一時的に毒となることがあり、従って単量体挿入反応、および／ま
たは成長反応、および／または転移反応、および／または停止反応のような色々
な反応の速度を遅くしまたは速め、それによって重合体鎖中の共単量体の分布、
および／または重合体中における個々の共単量体の含有レベル、および／または
重合体骨格の分枝の長さ、および／または重合体の分子量、および／またはその
分子量分布、および／またはその形態が変えられるのである。ここで、これらの
内のいずれか一つまたは二つ以上が、得られる重合体の予想外の適用性に反映さ
れる。

【０００７】しかし、本発明者は、また、実際の用途には、本発明の重合において、第二単
量体成分、例えば第一分枝アルファーオレフィンとして、および／または第三単
量体成分、例えば線状アルファーオレフィンまたは第二分枝アルファーオレフィ
ンとして用いられるオレフィン系単量体が、フィッシャー−トロプシュ法から得
られているとき、前記で言及した他のオレフィン系成分の割合は特定の限界内に
あるのが好ましいことも発見した。

【０００８】しかして、第二単量体成分中、例えば第一分枝アルファーオレフィン中、およ
び／または第三単量体成分中、例えば線状アルファーオレフィンまたは第二分枝
アルファーオレフィン中に存在するこれら他のオレフィン系成分の量は、それら
成分がフィッシャー−トロプシュ法から得られる場合、単量体の総質量に基づい
て、即ち質量または重量基準で与えると、０．００２〜２％、さらに好ましくは
０．０２〜２％、最も好ましくは０．２〜２％であることができる。第二単量体
の場合、その中に存在する第三単量体、例えば線状アルファーオレフィンまたは
第二分枝アルファーオレフィンはどれも、前記で言及した他のオレフィン系成分
の一部を構成しない。同様に、第三単量体の場合、その中に存在する第二単量体
、例えば第一分枝アルファーオレフィンはどれも、前記他のオレフィン系成分の
一部を構成しない。第二および第三単量体中に存在するそのような成分に関し、
これらは本発明による重合体を得る重合反応にあずかる各成分または単量体の総
量または総割合の一部をなす。特定のケースでは、共単量体の１種における前記
他のオレフィン系成分の総量は前記限界の上に来ることがあり、この場合それに
付随して他の共単量体中における前記他のオレフィン系成分の総量が減少するこ
とにも留意されたい。この増加または減少の機構は加成則に従うことができ、例
えば前記他のオレフィン系成分が一つの単量体中で増加せしめられる量は、総量
が一定のままであると言う条件で、前記他のオレフィン系成分が重合で用いられ
る他の単量体中で減少せしめられる量と同じとなるだろう。しかし、ある特定の
ケースでは、前記他のオレフィン系成分の前記限界を越える割合での存在は排除
されない。

【０００９】エチレンもフィッシャー−トロプシュ法から得ることができる。しかし、フィ
ッシャー−トロプシュ法誘導エチレンを得る際に伴われる分離、精製法に起因し
て、フィッシャー−トロプシュ法誘導エチレンを含んでいる重合体は、ある特定
のケースでは、従来の方法から得られたエチレンを含んでいる重合体に対して何
らの相違も示さないことがある。

【００１０】付け加えると、第三の単量体または成分が後記のプロピレンまたは１−ブテン
から成り、そしてそれがフィッシャー−トロプシュ法から得られている場合、そ
れは、初めに、それが他の商業的に入手可能なプロピレンまたは１−ブテンと実
質的に同じになるように仕上げ処理されていることができる。その場合、本発明
による、そのようなプロピレンまたは１−ブテンから誘導される重合体は、本発
明による、他の商業的に入手可能なプロピレンまたは１−ブテンから誘導されて
いる重合体に対して何らの相違も示さないことがある。

【００１１】さらに具体的に説明すると、本発明の第一側面によれば、第一の成分または単
量体としてのエチレンと、第二の成分または単量体としての分枝アルファーオレ
フィンおよび第三の成分または単量体としての少なくとも１種の異なるアルファ
ーオレフィンとの重合体であって、それら共単量体の少なくとも１種がフィッシ
ャー−トロプシュ法誘導されている、そのような重合体が提供される。

【００１２】言い換えると、本発明のこの第一側面によれば、第一の成分または単量体とし
てのエチレンと、第二の成分または単量体としての分枝アルファーオレフィンお
よび第三の成分または単量体としての少なくとも１種の異なるアルファーオレフ
ィンとの反応生成物である重合体であって、それら共単量体の少なくとも１種が
フィッシャー−トロプシュ法誘導されている、そのような重合体が提供される。

【００１３】さらに、本発明の上記第一側面によれば、第一の成分または単量体としてのエ
チレンと、第二の成分または単量体としての分枝アルファーオレフィンおよび第
三の成分または単量体としての少なくとも１種の異なるアルファーオレフィンと
の三元重合体であって、それら共単量体の少なくとも１種がフィッシャー−トロ
プシュ法誘導されている、そのような三元共重合体が提供される。

【００１４】第三成分は、線状アルファーオレフィン、または第二成分の分枝アルファーオ
レフィンとは異なる第二分枝アルファーオレフィンから成ることができる。

【００１５】エチレンのモル割合の、分枝アルファーオレフィンおよび異なるアルファーオ
レフィンのモル割合の和に対する比は、９９．９：０．１〜８０：２０であるこ
とができる。エチレンのモル割合の、分枝アルファーオレフィンおよび異なるア
ルファーオレフィンのモル割合の和に対する好ましい比は、９９．９：０．１〜
９０：１０である。エチレンのモル割合の、分枝アルファーオレフィンおよび異
なるアルファーオレフィンのモル割合の和に対する最も好ましい比は、９９．９
：０．１〜９５：５である。

【００１６】分枝アルファーオレフィンのモル割合の、異なるアルファーオレフィンのモル
割合に対する比は、０．１：９９．９〜９９．９：０．１であることができる。
分枝アルファーオレフィンのモル割合の、異なるアルファーオレフィンのモル割
合に対する好ましい比は、１：９９〜９９：１である。分枝アルファーオレフィ
ンのモル割合の、異なるアルファーオレフィンのモル割合に対する最も好ましい
比は、２：９８〜９８：２である。

【００１７】本発明の重合体は、特に、エチレン、分枝アルファーオレフィンおよび異なる
アルファーオレフィンを、一つまたは二つ以上の反応領域中で、その反応領域（
一つまたは複数）に大気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ²の範囲内の圧力および周囲温
度〜３００℃の温度を保持しながら、適切な触媒または触媒系の存在下において
反応させることによって得られるものであることができる。

【００１８】本発明者は、エチレンとそれとは異なるアルファーオレフィンとを共重合する
、またはエチレンと少なくとも２種の線状アルファーオレフィンとを三元共重合
する公知の技術は、エチレンと、第二成分としての特定の分枝アルファーオレフ
ィンおよび第三成分としての特定の第三線状アルファーオレフィンとの本発明に
よる重合には適用または外挿することができないことを発見した。それどころか
、本発明者は、驚くべきことに、本発明による三元共重合体は基本的性質および
／または適用性における予想外の領域を有し、そのためこの三元共重合体は大き
な適用分野で使用できることを発見した。本発明者は、また、驚くべきことに、
エチレンと、分枝アルファーオレフィンおよび第三の線状アルファーオレフィン
との本発明による三元共重合体は同じ領域の密度を有することができるが、但し
同じ領域のメルトフローインデックスを有しつつ、異なる驚くべき適用性を有す
ることができることも見いだした。

【００１９】さらに詳しくは、本発明者は、驚くべきことに、本発明による、エチレンと、
第二成分としての分枝アルファーオレフィンおよび第三成分としての線状アルフ
ァーオレフィンとの広い三元共重合体族の中には、さらに驚くべき適用性を有す
る特定の族が存在することを見いだした。例えば、本発明者は、エチレン、線状
アルファーオレフィンおよび総炭素原子数が６に等しい分枝アルファーオレフィ
ンの三元共重合により得られるエチレンの三元共重合体は、予想外にも、エチレ
ンと、線状アルファーオレフィンおよび総炭素原子数が６より多い分枝アルファ
ーオレフィンとの三元共重合により得られるエチレンの三元共重合体とも、また
エチレンと、線状アルファーオレフィンと、総炭素原子数が６より少ない分枝ア
ルファーオレフィンとの三元共重合により得られるエチレンの三元共重合体とも
異なることを見いだした。

【００２０】本発明者は、さらに驚くべきことに、エチレンと、第二成分としての分枝アル
ファーオレフィンおよび第三成分としての線状アルファーオレフィンとの本発明
による三つの三元共重合体族、即ち第一の族としての、エチレン、線状アルファ
ーオレフィンおよび総炭素原子数が６に等しい分枝アルファーオレフィンの重合
により得られる三元共重合体；第二の族としての、エチレンと、線状アルファー
オレフィンと、総炭素原子数が６より多い分枝アルファーオレフィンとの重合に
より得られるエチレンの三元共重合体；および第三の族としての、エチレンと、
線状アルファーオレフィンと、総炭素原子数が６より少ない分枝アルファーオレ
フィンとの重合により得られるエチレンの三元共重合体には、使用される、異な
る総炭素原子数を有する異なる線状アルファーオレフィンに依存して、大きな範
囲の予想外の性質を有する特定の区別可能な重合体群を見いだすことができるこ
とを発見した。これら群の個別のメンバーが有する性質は、予想されるだろう線
状オレフィン系炭化水素の炭素数には比例しない。

【００２１】各族および下位族としての群における三元共重合体の性質は、主として、本発
明による三元共重合体を形成する三元共重合反応において用いられる、エチレン
の割合の、分枝アルファーオレフィンおよびさらなるアルファーオレフィンの割
合の和に対する比率により、およびこの三元共重合反応で用いられる、分枝アル
ファーオレフィンの割合の、線状アルファーオレフィンの割合に対する比率によ
り決まる。言い換えると、三元共重合体の性質は、モル基準でのエチレン：総共
単量体の含有量の和に基づいて、分枝アルファーオレフィンの割合の、線状アル
ファーオレフィンの割合に対する比率を変えることによって変えることができる
のである。このようにして、ある特定の限界間で制御される大きな範囲の適用性
を有する大きな範囲の特定の三元共単量体を得ることができる。得られる三元共
重合体は主たる加工分野において改善された適用に適している。この三元共重合
体の典型的な用途に押出成形、ブロー成形および射出成形がある。

【００２２】かくして、本発明の第二側面によれば、第一の成分または単量体としてのエチ
レンと、第二の成分または単量体としての少なくとも１種の分枝アルファーオレ
フィンおよび第三の成分または単量体としての少なくとも１種の線状アルファー
オレフィンとの重合体が提供される。

【００２３】言い換えると、本発明のこの第二側面によれば、第一の成分または単量体とし
てのエチレンと、第二の成分または単量体としての少なくとも１種の分枝アルフ
ァーオレフィンおよび第三の成分または単量体としての少なくとも１種の線状ア
ルファーオレフィンとの反応生成物である重合体が提供される。

【００２４】さらに、本発明の上記第二側面によれば、第一の成分または単量体としてのエ
チレンと、第二の成分または単量体としての少なくとも１種の分枝アルファーオ
レフィンおよび第三の成分または単量体としての少なくとも１種の線状アルファ
ーオレフィンとの三元共重合体が提供される。

【００２５】エチレンのモル割合の、分枝アルファーオレフィンおよびさらなる線状アルフ
ァーオレフィンのモル割合の和に対する比は、９９．９：０．１〜８０：２０で
あることができる。エチレンのモル割合の、分枝アルファーオレフィンおよびさ
らなる線状アルファーオレフィンのモル割合の和に対する好ましい比は、９９．
９：０．１〜９０：１０である。エチレンのモル割合の、分枝アルファーオレフ
ィンおよびさらなる線状アルファーオレフィンのモル割合の和に対する最も好ま
しい比は、９９．９：０．１〜９５：５である。

【００２６】分枝アルファーオレフィンのモル割合の、さらなる線状アルファーオレフィン
のモル割合に対する比は、０．１：９９．９〜９９．９：０．１であることがで
きる。分枝アルファーオレフィンのモル割合の、さらなる線状アルファーオレフ
ィンのモル割合に対する好ましい比は、１：９９〜９９：１である。分枝アルフ
ァーオレフィンのモル割合の、さらなる線状アルファーオレフィンのモル割合に
対する最も好ましい比は、２：９８〜９８：２である。

【００２７】本発明の上記の第二側面による重合体は、特に、エチレン、分枝アルファーオ
レフィンおよび第三線状アルファーオレフィンを、一つまたは二つ以上の反応領
域中で、その反応領域（一つまたは複数）に大気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ²の範
囲内の圧力および周囲温度〜３００℃の温度を保持しながら、適切な触媒または
触媒系の存在下において反応させることによって得られるものであることができ
る。

【００２８】本発明の上記第二側面による重合体は、次の性質：ａ）ＡＳＴＭＤ１２３８に従って測定して０．０１〜約１００ｇ／１０分の
範囲内のメルトフローレート；および／または

【００２９】ｂ）ＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定して約０．８３５〜約０．９５０の範
囲内の密度を有し；および／または

【００３０】ｃ）重合体の硬度を重合体の密度に対してプロットしたとき、その硬度が次の
式：５４５．４ρ−４６３．６４＜Ｈ＜５４５．４ρ−４４７．３

【００３１】（式中、ρは上記のようにして測定された重合体の密度であり、そしてＨはＡＳ
ＴＭＤ２２４０に従って測定された重合体の硬度であり、ここで上記の式が有
効である変域は：０＜Ｈ＜６０および０．８２＜ρ＜０．９６である。）に従うことができる。

【００３２】本発明の上記第二側面の第一態様において、その重合体はエチレン、分枝アル
ファーオレフィンとしての４−メチル−１−ペンテンおよび線状アルファーオレ
フィンの三元共重合体であることができる。

【００３３】線状アルファーオレフィンは、総炭素原子数が３〜１０である任意の線状アル
ファーオレフィンであることができ、かくして第三または線状アルファーオレフ
ィン含有量が異なり、そして異なる適用性を有する三元共重合体の下位群がもた
らされる。驚くべきことに、本発明者は、線状アルファーオレフィンの炭素原子
数と得られる重合体の性質との間に数学的関係が存在しないことを見いだした。

【００３４】エチレンと、第二成分としての４−メチル−１−ペンテンおよび第三成分とし
ての線状アルファーオレフィンとの三元共重合体は、次の性質：

【００３５】ａ）ＡＳＴＭＤ１２３８に従って測定して０．０１〜約１００ｇ／１０分の
範囲内のメルトフローレート；および／または

【００３６】ｂ）ＡＳＴＭＤ１５０５２従って測定して、０．８９０〜約０．９５０の範
囲内の密度を有し；および／または

【００３７】ｃ）重合体の降伏点引張強さを重合体の密度に対してプロットしたとき、その
引張強さが次の式： σ＞１１１．１ρ−９３．３

【００３８】（式中、ρは上記のようにして測定された三元共重合体の密度であり、そしてσ
はＡＳＴＭＤ６３８Ｍに従って測定された上記の降伏点引張強さであり、ここ
で上記の式が有効である変域は： σ＞０および０．８４＜ρ＜０．９６である。）に従い；および／または

【００３９】ｄ）重合体のモジュラスを重合体の密度に対してプロットしたとき、そのモジ
ュラスが次の式：Ｅ＞３６３６ρ−３０９０．９

【００４０】（式中、ρは上記のようにして測定された三元共重合体の密度であり、そしてＥ
はＡＳＴＭＤ６３８Ｍに従って測定された重合体のモジュラスであり、ここで
上記の式が有効である変域は：Ｅ＞０および０．８５＜ρ＜０．９６である。）に従うことができる。

【００４１】本発明の上記第二側面の第一態様の第一変型において、その三元共重合体はエ
チレンと、４−メチル−１−ペンテンおよびプロピレンとの反応によって得られ
るものであることができる。

【００４２】特に、エチレン、４−メチル−１−ペンテンおよびプロピレンの三元共重合体
は、次の性質を有することができる：

【００４３】硬度＝２３および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝１７．６および／または降伏点強さ（MPa）＝５．０および／または降伏点伸び（％）＝７６および／またはヤング率（MPa）＝１４２

【００４４】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【００４５】硬度＞２３および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞１７．６および／または降伏点強さ（MPa）＞５．０および／または降伏点伸び（％）＞７６および／またはヤング率（MPa）＞１４２

【００４６】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【００４７】硬度＜２３および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜１７．６および／または降伏点強さ（MPa）＜５．０および／または降伏点伸び（％）＜７６および／またはヤング率（MPa）＜１４２

【００４８】本発明の上記第二側面の第一態様の第二変型において、その三元共重合体はエ
チレンと、４−メチル−１−ペンテンおよび１−ブテンとの反応によって得られ
るものであることができる。

【００４９】特に、エチレン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−ブテンの三元共重合体
は、次の性質を有することができる：

【００５０】硬度＝３９および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝３４．１および／または降伏点強さ（MPa）＝８．４および／または降伏点伸び（％）＝５６および／またはヤング率（MPa）＝２６９

【００５１】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【００５２】硬度＞３９および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞３４．１および／または降伏点強さ（MPa）＞８．４および／または降伏点伸び（％）＞５６および／またはヤング率（MPa）＞２６９

【００５３】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【００５４】硬度＜３９および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜３４．１および／または降伏点強さ（MPa）＜８．４および／または降伏点伸び（％）＜５６および／またはヤング率（MPa）＜２６９

【００５５】本発明の上記第二側面の第一態様の第三変型において、その三元共重合体はエ
チレン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−ペンテンの反応によって得られる
ものであることができる。

【００５６】特に、エチレン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−ペンテンの三元共重合
体は、次の性質を有することができる：

【００５７】硬度＝４６および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝４２および／または降伏点強さ（MPa）＝１１．３および／または降伏点伸び（％）＝７９および／またはヤング率（MPa）＝３２４

【００５８】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【００５９】硬度＞４６および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞４２および／または降伏点強さ（MPa）＞１１．３および／または降伏点伸び（％）＞７９および／またはヤング率（MPa）＞３２４

【００６０】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【００６１】硬度＜４６および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜４２および／または降伏点強さ（MPa）＜１１．３および／または降伏点伸び（％）＜７９および／またはヤング率（MPa）＜３２４

【００６２】本発明の上記第二側面の第一態様の第四変型において、その三元共重合体はエ
チレン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−ヘキセンの反応によって得られる
ものであることができる。

【００６３】特に、エチレン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−ヘキセンの三元共重合
体は、次の性質を有することができる：

【００６４】硬度＝４２および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝３１．８および／または降伏点強さ（MPa）＝８．８および／または降伏点伸び（％）＝４７および／またはヤング率（MPa）＝３５２

【００６５】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【００６６】硬度＞４２および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞３１．８および／または降伏点強さ（MPa）＞８．８および／または降伏点伸び（％）＞４７および／またはヤング率（MPa) ＞３５２

【００６７】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【００６８】硬度＜４２および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜３１．８および／または降伏点強さ（MPa）＜８．８および／または降伏点伸び（％）＜４７および／またはヤング率（MPa）＜３５２

【００６９】本発明の上記第二側面の第一態様の第五変型において、その三元共重合体はエ
チレン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−ヘプテンの反応によって得られる
ものであることができる。

【００７０】特に、エチレン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−ヘプテンの三元共重合
体は、次の性質を有することができる：

【００７１】硬度＝５８および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝１６．９および／または降伏点強さ（MPa）＝２１．３および／または降伏点伸び（％）＝５０および／またはヤング率（MPa）＝６２２

【００７２】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【００７３】硬度＞５８および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞１６．９および／または降伏点強さ（MPa）＞２１．３および／または降伏点伸び（％）＞５０および／またはヤング率（MPa）＞６２２

【００７４】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【００７５】硬度＜５８および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜１６．９および／または降伏点強さ（MPa）＜２１．３および／または降伏点伸び（％）＜５０および／またはヤング率（MPa）＜６２２

【００７６】本発明の上記第二側面の第一態様の第六変型において、その三元共重合体はエ
チレン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−オクテンの反応によって得られる
ものであることができる。

【００７７】特に、エチレン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−オクテンの三元共重合
体は、次の性質を有することができる：

【００７８】硬度＝３３および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝３１．５および／または降伏点強さ（MPa）＝７．８および／または降伏点伸び（％）＝６５および／またはヤング率（MPa）＝２０４

【００７９】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【００８０】硬度＞３３および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞３１．５および／または降伏点強さ（MPa）＞７．８および／または降伏点伸び（％）＞６５および／またはヤング率（MPa）＞２０４

【００８１】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【００８２】硬度＜３３および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜３１．５および／または降伏点強さ（MPa）＜７．８および／または降伏点伸び（％）＜６５および／またはヤング率（MPa）＜２０４

【００８３】本発明の上記第二側面の第一態様の第七変型において、その三元共重合体はエ
チレン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−ノネンの反応によって得られるも
のであることができる。

【００８４】特に、エチレン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−ノネンの三元共重合体
は、次の性質を有することができる：

【００８５】硬度＝４２および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝３８．５および／または降伏点強さ（MPa）＝１４．９および／または降伏点伸び（％）＝９０および／またはヤング率（MPa）＝２７４

【００８６】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【００８７】硬度＞４２および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞３８．５よび／または降伏点強さ（MPa）＞１４．９および／または降伏点伸び（％）＞９０および／またはヤング率（MPa）＞２７４

【００８８】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【００８９】硬度＜４２および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜３８．５および／または降伏点強さ（MPa）＜１４．９および／または降伏点伸び（％）＜９０および／またはヤング率（MPa）＜２７４

【００９０】本発明の上記第二側面の第一態様の第八変型において、その三元共重合体はエ
チレン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−デセンの反応によって得られるも
のであることができる。

【００９１】特に、エチレン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−デセンの三元共重合体
は、次の性質を有することができる：

【００９２】硬度＝５および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝１１．５および／または降伏点強さ（MPa）＝１．５および／または降伏点伸び（％）＝３４および／またはヤング率（MPa）＝１０３

【００９３】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【００９４】硬度＞５および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞１１．５および／または降伏点強さ（MPa）＞１．５および／または降伏点伸び（％）＞３４および／またはヤング率（MPa）＞１０３

【００９５】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【００９６】硬度＜５および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜１１．５および／または降伏点強さ（MPa）＜１．５および／または降伏点伸び（％）＜３４および／またはヤング率（MPa）＜１０３

【００９７】本発明の前記第二側面の第二態様において、その重合体はエチレン、分枝アル
ファーオレフィンとしての３−メチル−１−ブテンおよび線状アルファーオレフ
ィンの三元共重合体であることができる。

【００９８】線状アルファーオレフィンは、前記のとおり、総炭素原子数が３〜１０である
任意の線状アルファーオレフィンであることができ、かくして第三または線状ア
ルファーオレフィン含有量が異なり、そして異なる適用性を有する三元共重合体
の下位群がもたらされる。

【００９９】エチレンと、第二成分としての３−メチル−１−ブテンおよび第三成分として
の線状アルファーオレフィンとの三元共重合体は、次の性質：

【０１００】ａ）ＡＳＴＭＤ１２３８に従って測定して０．０１〜約１００ｇ／１０分の
範囲内のメルトフローレート；および／または

【０１０１】ｂ）ＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定して約０．８３５〜約０．９５０の範
囲内の密度を有し；および／または

【０１０２】ｃ）三元共重合体の降伏点引張強さを三元共重合体の密度に対してプロットし
たとき、その引張強さが次の式： σ＞１１１．１１ρ−９５．５６

【０１０３】（式中、ρは上記のようにして測定された三元共重合体の密度であり、そしてσ
はＡＳＴＭＤ６３８Ｍに従って測定された三元共重合体の降伏点引張強さであ
り、ここで上記の式が有効である変域は： σ＞０および０．８６＜ρ＜０．９６である。）に従い；および／または

【０１０４】ｄ）三元共重合体のモジュラスを三元共重合体の密度に対してプロットしたと
き、そのモジュラスが次の式：Ｅ＞５５５５．５６ρ−４８３３．３

【０１０５】（式中、ρは上記のようにして測定された三元共重合体の密度であり、そしてＥ
はＡＳＴＭＤ６３８Ｍに従って測定された三元共重合体のモジュラスであり、
ここで上記の式が有効である変域は：Ｅ＞０および０．８７＜ρ＜０．９６である。）に従うことができる。

【０１０６】本発明の前記第二側面の第二態様の第一変型において、その三元共重合体はエ
チレンと、３−メチル−１−ブテンおよびプロピレンとの反応によって得られる
ものであることができる。

【０１０７】特に、エチレン、３−メチル−１−ブテンおよびプロピレンの三元共重合体は
、次の性質を有することができる：

【０１０８】硬度＝４０および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝３０．１および／または降伏点強さ（MPa）＝９．４および／または降伏点伸び（％）＝３７および／またはヤング率（MPa）＝４７６

【０１０９】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【０１１０】硬度＞４０および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞３０．１および／または降伏点強さ（MPa）＞９．４および／または降伏点伸び（％）＞３７および／またはヤング率（MPa）＞４７６

【０１１１】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【０１１２】硬度＜４０および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜３０．１および／または降伏点強さ（MPa）＜９．４および／または降伏点伸び（％）＜３７および／またはヤング率（MPa）＜４７６

【０１１３】本発明の前記第二側面の第二態様の第二変型において、その三元共重合体はエ
チレンと、３−メチル−１−ブテンおよび１−ブテンとの反応によって得られる
ものであることができる。

【０１１４】特に、エチレン、３−メチル−１−ブテンおよび１−ブテンの三元共重合体は
、次の性質を有することができる：

【０１１５】硬度＝２８および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝２２．４および／または降伏点強さ（MPa）＝５．６および／または降伏点伸び（％）＝１４４および／またはヤング率（MPa）＝１９９

【０１１６】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【０１１７】硬度＞２８および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞２２．４および／または降伏点強さ（MPa）＞５．６および／または降伏点伸び（％）＞１４４および／またはヤング率（MPa）＞１９９

【０１１８】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【０１１９】硬度＜２８および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜２２．１および／または降伏点強さ（MPa）＜５．６および／または降伏点伸び（％）＜１４４および／またはヤング率（MPa）＜１９９

【０１２０】本発明の前記第二側面の第二態様の第三変型において、その三元共重合体はエ
チレン、３−メチル−１−ブテンおよび１−ペンテンの反応によって得られるも
のであることができる。

【０１２１】特に、エチレン、３−メチル−１−ブテンおよび１−ペンテンの三元共重合体
は、次の性質を有することができる：

【０１２２】硬度＝５３および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝４７．７および／または降伏点強さ（MPa）＝１５．２および／または降伏点伸び（％）＝８３および／またはヤング率（MPa）＝４７７

【０１２３】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【０１２４】硬度＞５３および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞４７．７および／または降伏点強さ（MPa）＞１５．２および／または降伏点伸び（％）＞８３および／またはヤング率（MPa）＞４７７

【０１２５】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【０１２６】硬度＜５３および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜４７．７および／または降伏点強さ（MPa）＜１５．２および／または降伏点伸び（％）＜８３および／またはヤング率（MPa）＜４７７

【０１２７】本発明の前記第二側面の第二態様の第四変型において、その三元共重合体はエ
チレン、３−メチル−１−ブテンおよび１−ヘキセンの反応によって得られるも
のであることができる。

【０１２８】特に、エチレン、３−メチル−１−ブテンおよび１−ヘキセンの三元共重合体
は、次の性質を有することができる：

【０１２９】硬度＝１４および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝１０および／または降伏点強さ（MPa）＝１．７および／または降伏点伸び（％）＝７４および／またはヤング率（MPa）＝５２

【０１３０】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【０１３１】硬度＞１４および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞１０および／または降伏点強さ（MPa）＞１．７および／または降伏点伸び（％）＞７４および／またはヤング率（MPa）＞５２

【０１３２】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【０１３３】硬度＜１４および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜１０および／または降伏点強さ（MPa）＜１．７および／または降伏点伸び（％）＜７４および／またはヤング率（MPa）＜５２

【０１３４】本発明の前記第二側面の第二態様の第五変型において、その三元共重合体はエ
チレン、３−メチル−１−ブテンおよび１−ヘプテンの反応によって得られるも
のであることができる。

【０１３５】特に、エチレン、３−メチル−１−ブテンおよび１−ヘプテンの三元共重合体
は、次の性質を有することができる：

【０１３６】硬度＝５１および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝２８．３および／または降伏点強さ（MPa）＝１２．９および／または降伏点伸び（％）＝４８および／またはヤング率（MPa）＝４０６

【０１３７】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【０１３８】硬度＞５１および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞２８．３および／または降伏点強さ（MPa）＞１２．９および／または降伏点伸び（％）＞４８および／またはヤング率（MPa）＞４０６

【０１３９】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【０１４０】硬度＜５１および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜２９．３および／または降伏点強さ（MPa）＜１２．９および／または降伏点伸び（％）＜４８および／またはヤング率（MPa）＜４０６

【０１４１】本発明の前記第二側面の第二態様の第六変型において、その三元共重合体はエ
チレン、３−メチル−１−ブテンおよび１−オクテンの反応によって得られるも
のであることができる。

【０１４２】特に、エチレン、３−メチル−１−ブテンおよび１−オクテンの三元共重合体
は、次の性質を有することができる：

【０１４３】硬度＝４９および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝３９．８および／または降伏点強さ（MPa）＝９．９および／または降伏点伸び（％）＝５３および／またはヤング率（MPa）＝３８０

【０１４４】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【０１４５】硬度＞４９および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞３９．８および／または降伏点強さ（MPa）＞９．９および／または降伏点伸び（％）＞５３および／またはヤング率（MPa）＞３８０

【０１４６】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【０１４７】硬度＜４９および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜３９．８および／または降伏点強さ（MPa）＜９．９および／または降伏点伸び（％）＜５３および／またはヤング率（MPa）＜３８０

【０１４８】本発明の前記第二側面の第二態様の第七変型において、その三元共重合体はエ
チレン、３−メチル−１−ブテンおよび１−ノネンの反応によって得られるもの
であることができる。

【０１４９】特に、エチレン、３−メチル−１−ブテンおよび１−ノネンの三元共重合体は
、次の性質を有することができる：

【０１５０】硬度＝４３および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝２４．２および／または降伏点強さ（MPa）＝１０．２および／または降伏点伸び（％）＝４１および／またはヤング率（MPa）＝４０３

【０１５１】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【０１５２】硬度＞４３および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞２４．２よび／または降伏点強さ（MPa）＞１０．２および／または降伏点伸び（％）＞４１および／またはヤング率（MPa）＞４０３

【０１５３】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【０１５４】硬度＜４３および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜２４．２および／または降伏点強さ（MPa）＜１０．２および／または降伏点伸び（％）＜４１および／またはヤング率（MPa）＜４０３

【０１５５】本発明の前記第二側面の第二態様の第八変型において、その三元共重合体はエ
チレン、３−メチル−１−ブテンおよび１−デセンの反応によって得られるもの
であることができる。

【０１５６】特に、エチレン、３−メチル−１−ブテンおよび１−デセンの三元共重合体は
、次の性質を有することができる：

【０１５７】硬度＝４６および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝３０．６および／または降伏点強さ（MPa）＝１３．３および／または降伏点伸び（％）＝５２および／またはヤング率（MPa）＝３４７

【０１５８】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【０１５９】硬度＞４６および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞３０．６および／または降伏点強さ（MPa）＞１３．３および／または降伏点伸び（％）＞５２および／またはヤング率（MPa）＞３４７

【０１６０】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【０１６１】硬度＜４６および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜３０．６および／または降伏点強さ（MPa）＜１３．３および／または降伏点伸び（％）＜５２および／またはヤング率（MPa）＜３４７

【０１６２】本発明の前記第一側面の第三態様において、その重合体はエチレン、分枝アル
ファーオレフィンとしての４−メチル−１−ヘキセンおよび線状アルファーオレ
フィンの三元共重合体であることができる。

【０１６３】線状アルファーオレフィンは、この場合も前記のように、総炭素原子数が３〜
１０である任意の線状アルファーオレフィンであることができ、かくして第三ま
たは線状アルファーオレフィン含有量が異なり、そして異なる適用性を有する三
元共重合体の下位群がもたらされる。

【０１６４】本発明の第三側面によれば、第一の成分または単量体としてのエチレンと、第
二の成分または単量体としての少なくとも１種の分枝アルファーオレフィンおよ
び第三の成分または単量体としての少なくとも１種の異なる分枝アルファーオレ
フィンとの重合体が提供される。

【０１６５】言い換えると、本発明のこの第三側面によれば、第一の成分または単量体とし
てのエチレンと、第二の成分または単量体としての少なくとも１種の分枝アルフ
ァーオレフィンおよび第三の成分または単量体としての少なくとも１種の異なる
分枝アルファーオレフィンとの反応生成物である重合体が提供されるのである。

【０１６６】さらに、本発明の上記第三側面によれば、第一の成分または単量体としてのエ
チレンと、第二の成分または単量体としての分枝アルファーオレフィンおよび第
三の成分または単量体としての異なる分枝アルファーオレフィンとの三元共重合
体が提供される。

【０１６７】さらにまた、本発明の上記第三側面によれば、エチレンと少なくとも２種の異
なる分枝アルファーオレフィンとの重合体が提供される。

【０１６８】本発明の前記第二側面による三元共重合体の族の第三成分としての線状アルフ
ァーオレフィンを、本発明の第三側面による異なる分枝オレフィンにより置き換
えることによって、新しい三元共重合体の族が得られ、この場合これらの三元共
重合体はさらに驚くべき挙動を示し、かくしてその用途範囲を広げる。

【０１６９】本発明者は、驚くべきことに、エチレンと本発明のこの側面による２種の異な
る分枝アルファーオレフィンとの三元共重合体族の中には、さらに驚くべき適用
性を見いだすことができる重合体の特定の下位族が存在することを見いだした。
エチレンと、第二成分の分枝アルファーオレフィンと、総炭素原子数が６に等し
い第三成分の分枝アルファーオレフィンとの三元共重合により得られるエチレン
の三元共重合体は、予想外にも、エチレンと、第二成分の分枝アルファーオレフ
ィン成分と、総炭素原子数が６より多い第三成分の分枝アルファーオレフィンと
の三元共重合により得られるエチレンの三元共重合体とも、またエチレンと、第
二成分の分枝アルファーオレフィンと、総炭素原子数が６より少ない第三成分の
分枝アルファーオレフィンとの三元共重合により得られるエチレンの三元共重合
体とも異なるのである。

【０１７０】各族における三元共重合体の性質は、主として、エチレンの割合の、分枝アル
ファーオレフィンの割合の和に対する比率により、および２種の異なる分枝アル
ファーオレフィンの割合の比率により決まる。言い換えると、三元共重合体の性
質は、モル基準でのエチレン：総共単量体の含有量の和に基づいて、この２種の
分枝アルファーオレフィンのモル比を変えることによって異なるのである。この
ようにして、ある特定の限界間で制御される大きな範囲の適用性を有する大きな
範囲の特定の三元共単量体を得ることができる。この三元共重合体の典型的な用
途に押出成形、ブロー成形および射出成形がある。

【０１７１】エチレンのモル割合の、第一分枝アルファーオレフィンおよび第二分枝アルフ
ァーオレフィンのモル割合の和に対する比は、９９．９：０．１〜８０：２０で
あることができる。エチレンのモル割合の、第一分枝アルファーオレフィンおよ
び第二分枝アルファーオレフィンのモル割合の和に対する好ましい比は、９９．
９：０．１〜９０：１０である。エチレンのモル割合の、第一分枝アルファーオ
レフィンおよび第二分枝アルファーオレフィンのモル割合の和に対する最も好ま
しい比は、９９．９：０．１〜９５：５であることができる。

【０１７２】第一分枝アルファーオレフィンのモル割合の、第二分枝アルファーオレフィン
のモル割合に対する比は、０．１：９９．９〜９９．９：０．１であることがで
きる。第一分枝アルファーオレフィンのモル割合の、第二分枝アルファーオレフ
ィンのモル割合に対する好ましい比は、１：９９〜９９：１であることができる
。第一分枝アルファーオレフィンのモル割合の、第二分枝アルファーオレフィン
のモル割合に対する最も好ましい比は２：９８〜９８：２であることができる。

【０１７３】本発明の第三側面による重合体は、特に、エチレン、第一分枝アルファーオレ
フィンおよびさらなるまたは第二の分枝アルファーオレフィンを、一つまたは二
つ以上の反応領域中で、その反応領域（一つまたは複数）に大気圧〜５０００ｋ
ｇ／ｃｍ²の範囲内の圧力および周囲温度〜３００℃の温度を保持しながら、適
切な触媒または触媒系の存在下において反応させることによって得られるもので
あることができる。

【０１７４】本発明の第三側面の第一態様において、その重合体はエチレン、４−メチル−
１−ペンテンおよび第三の異なる分枝アルファーオレフィンの三元共重合である
ことができる。

【０１７５】従来、エチレンと３−メチル−１−ペンテンとの重合体には実用上の用途はな
いと一般に信じられていた。本発明者は、しかし、驚くべきことに、エチレンを
本発明に従って４−メチル−１−ペンテンおよび３−メチル−１−ペンテンと三
元共重合させるときは、この反応が実行可能であるだけでなく、優れた適用性を
有する重合体を得ることができることを見いだした。

【０１７６】本発明の上記第三側面の第一態様の第一変型において、その重合体はエチレン
、４−メチル−１−ペンテンおよび３−メチル−１−ペンテンの三元共重合体で
あることができる。

【０１７７】エチレンと、第二成分としての４−メチル−１−ペンテンおよび第三成分とし
ての３−メチル−１−ペンテンとの三元共重合体は、次の性質：

【０１７８】ａ）ＡＳＴＭＤ１２３８に従って測定して０．０１〜約１００ｇ／１０分の
範囲内のメルトフローレート；および／または

【０１７９】ｂ）ＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定して約０．８９０〜約０．９５０の範
囲内の密度を有し；および／または

【０１８０】ｃ）三元共重合体の降伏点引張強さを三元共重合体の密度に対してプロットし
たとき、その引張強さが次の式： σ＞２４０ρ−２１２．４

【０１８１】（式中、ρは上記のようにして測定された三元共重合体の密度であり、そしてσ
はＡＳＴＭＤ６３８Ｍに従って測定された三元共重合体の降伏点引張強さであ
り、ここで上記の式が有効である変域は： σ＞０および０．８８５＜ρ＜０．９６である。）に従い；および／または

【０１８２】ｄ）三元共重合体のモジュラスを三元共重合体の密度に対してプロットしたと
き、そのモジュラスが次の式：Ｅ＞７００／０．０６ρ−１０５００

【０１８３】（式中、ρは上記のようにして測定された三元共重合体の密度であり、そしてＥ
はＡＳＴＭＤ６３８Ｍに従って測定された上記三元共重合体のモジュラスであ
り、ここで上記の式が有効である変域は：Ｅ＞０および０．９＜ρ＜０．９６である。）に従い；および／または

【０１８４】ｅ）三元共重合体の衝撃強さを三元共重合体の密度に対してプロットしたとき
、その衝撃強さが次の式：Ｉ＞１５０ρ−１０９

【０１８５】（式中、ρは上記のようにして測定された三元共重合体の密度であり、そしてI
はＡＳＴＭＤ２５６Ｍに従って測定された三元共重合体の衝撃強さであり、こ
こで上記の式が有効である変域は：Ｉ＞２０および０．８６＜ρ＜０．９４３である。）に従うことができる。

【０１８６】特に、エチレン、３−メチル−１−ペンテンおよび４−メチル−１−ペンテン
の三元共重合体は、次の性質を有することができる：

【０１８７】硬度＝３２および／または衝撃強さ（kJ／m²）＝２７および／または降伏点強さ（MPa）＝４．８および／または降伏点伸び（％）＝５５および／またはヤング率（MPa）＝２７２

【０１８８】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【０１８９】硬度＞３２および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞２７よび／または降伏点強さ（MPa）＞４．８および／または降伏点伸び（％）＞５５および／またはヤング率（MPa）＞２７２

【０１９０】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【０１９１】硬度＜３２および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜２７および／または降伏点強さ（MPa）＜４．８および／または降伏点伸び（％）＜５５および／またはヤング率（MPa）＜２７２

【０１９２】本発明の前記第三側面の第一態様の第二変型において、その重合体はエチレン
、３−メチル−１−ブテンおよび４−メチル−１−ペンテンの三元共重合体であ
ることができる。

【０１９３】特に、エチレン、３−メチル−１−ブテンおよび４−メチル−１−ペンテンの
三元共重合体は、次の性質を有することができる：

【０１９４】硬度＝５６および／または衝撃強さ(kJ／m²) ＝５１．２および／または降伏点強さ(MPa) ＝１６．１および／またはヤング率（MPa）＝４５１

【０１９５】もう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有することがで
きる：

【０１９６】硬度＞５６および／または衝撃強さ（kJ／m²）＞５１．２および／または降伏点強さ（MPa）＞１６．１および／またはヤング率（MPa）＞４５１

【０１９７】さらにもう一つの特定のケースでは、その三元共重合体は次の性質を有するこ
とができる：

【０１９８】硬度＜５６および／または衝撃強さ（kJ／m²）＜５１．２および／または降伏点強さ（MPa）＜１６．１および／またはヤング率（MPa）＜４５１

【０１９９】本発明の前記第三側面の第二態様において、その重合体はエチレン、４−メチ
ル−１−ヘキセンおよび第三の異なる分枝アルファーオレフィンの三元共重合体
であることができる。

【０２００】本出願人は、また、エチレンと、線状アルファーオレフィンおよびさらなる分
枝アルファーオレフィンとの重合、またはエチレンと２種の分枝アルファーオレ
フィンとの重合において、その重合に異なる特定の方法を用いるときはさらに特
定の重合体が得られることを見いだした。

【０２０１】かくして、本発明の第四側面によれば、少なくとも、第一の成分または単量体
としてのエチレンと、第二の成分または単量体としての分枝アルファーオレフィ
ンと、第三の成分または単量体としての線状アルファーオレフィンとを、一つま
たは二つ以上の反応領域中で、その反応領域（一つまたは複数）を大気圧〜５０
００ｋｇ／ｃｍ²の圧力および周囲温度〜３００℃の温度に保持しながら、特定
の触媒、または特定の触媒および助触媒から成る触媒系の存在下において反応さ
せる工程を含んで成る重合体の製造方法が提供される。

【０２０２】この反応は、しかして、一段反応容器中で、または二つまたは三つ以上の一連
の反応容器で与えることができる、一つまたは二つ以上の反応領域中で実施され
る。

【０２０３】この反応はバッチ式で行うことができ、その場合さらなる分枝アルファーオレ
フィンおよび線状アルファーオレフィンは反応の開始時に同時に加えられ、一方
エチレンは反応の進行中に連続的に加えられ、またその際生成物は反応中に取り
出されない。これに代えて、上記反応を、線状アルファーオレフィンとさらなる
分枝アルファーオレフィンとを、反応の進行中に、エチレンと同時に、連続的に
または不連続的に加え、そして生成物を反応中に取り出さずに、バッチ式で行う
ことができる。さらにまた、上記反応を、線状アルファーオレフィンか、さらな
る分枝アルファーオレフィンのどちらかを反応の開始時に加え、一方エチレンを
反応中に連続的に加え、その際反応の初めに加えられなかった単量体の連続的ま
たは不連続的供給を行い、また反応中に生成物を取り出さずに、バッチ式で行う
こともできる。

【０２０４】上記反応は、しかし、エチレンを連続的に加え、そして線状アルファーオレフ
ィンとさらなる分枝アルファーオレフィンとを反応の進行中に一緒にまたは別個
に、連続的にまたは不連続的に加え、そして生成物の三元共重合体を反応領域か
ら連続的に抜き取って、連続式で行うこともできる。

【０２０５】上記の方法から、特定の供給原料組成物および特定の反応条件に基づいて得ら
れる重合体は、単量体の異なる反応性によって主として定まる分布を有する。こ
れは、性質が主として組成と非均質性とで制御される、非常に多様性に富む、エ
チレン、さらなる分枝アルファーオレフィンおよび線状アルファーオレフィンの
重合体を得るための独特の手段となる。

【０２０６】得られる重合体の分子量は、反応中において反応領域に水素を加えることによ
り調整することができる。加えられる水素の量が多ければ多いほど、重合体の分
子量は小さくなる。

【０２０７】重合は、酸素および水が実質的に存在しない状態で、そして不活性な飽和炭化
水素の存在下または非存在下で行われるのが好ましい。

【０２０８】本発明のこの側面による重合反応は、スラリー相、溶液相または蒸気相中で行
うことができるが、スラリー相重合が好ましい。

【０２０９】エチレンとオレフィン類とを共重合させる任意、適当な触媒または触媒系が、
少なくとも原則的には用いることができる。不均質系チーグラー−ナッタタイプ
、クロム系タイプ、メタロセンタイプ、シングルサイトタイプ、その他のタイプ
の触媒のような触媒が文献で知られている。しかし、活性化された塩化マグネシ
ウム上に担持または装填されたチタン触媒から成る触媒系が好ましい。

【０２１０】最も好ましい触媒は、特別に活性化された塩化マグネシウム上に特別に装填さ
れた特別に調製されたチタン触媒である。

【０２１１】かくして、本発明のこの側面の一つの態様によれば、少なくとも、第一の成分
または単量体としてのエチレン、第二の成分または単量体としての分枝アルファ
ーオレフィンおよび第三の成分または単量体としての線状アルファーオレフィン
を、一つまたは二つ以上の反応領域中で、その反応領域（一つまたは複数）を大
気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ²の圧力および周囲温度〜３００℃の温度に保持しな
がら、特定の触媒、または特定の触媒および助触媒から成る触媒系の存在下にお
いて反応させる工程を含んで成る重合体の製造方法であって、上記の特定の触媒
が：

【０２１２】ｉ）部分的に無水の塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒中に懸
濁させて塩化マグネシウムのスラリーを得；

【０２１３】ｉｉ）上記スラリーに少なくとも１種のアルコールおよび１種のエーテルを加
え、その混合物を一定期間攪拌して部分的に活性化された塩化マグネシウムを得
；

【０２１４】ｉｉｉ）部分的に活性化された上記塩化マグネシウムに滴下式でアルキルアル
ミニウム化合物を加え、得られた混合物をむらのないコンシステンシーとなるま
で磨砕し、その後室温まで冷却して活性化された塩化マグネシウムを得；

【０２１５】ｉｖ）上記活性化塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒で洗浄し
て、触媒の担体を構成する洗浄された活性化塩化マグネシウムを得；

【０２１６】ｖ）上記洗浄済み担体にアルコールの混合物を加え、続いて攪拌してアルコー
ル装填担体を得；

【０２１７】ｖｉ）上記アルコール装填担体に四塩化チタンを加え、得られた混合物を還流
下で一定期間攪拌してチタン装填触媒を得；そして

【０２１８】ｖｉｉ）上記チタン装填触媒を冷却し、次いで高度に精製された炭化水素溶媒
で洗浄し、続いてその洗浄済みチタン装填触媒を乾燥および微粉砕して触媒を得
ることによって得られたものである、上記の方法が提供される。

【０２１９】好ましい炭化水素溶媒は、脂肪族または脂環式の液体炭化水素のような不活性
な飽和炭化水素液体である。最も好ましい炭化水素溶媒はヘキサンおよびヘプタ
ンである。

【０２２０】エーテル（１種または複数種）は総炭素原子数が８〜１６である線状エーテル
から選ぶことができる。アルコール（１種または複数種）は２〜８個の炭素原子
を有するアルコールの範囲から選ぶことができる。混合物は、これを４０〜１４
０℃の温度で１〜１２時間攪拌することができる。

【０２２１】アルキルアルミニウム化合物は、式AlRm（式中、Rmは１〜１０個の炭素原子を
有するラジカル成分である）を有するものである。

【０２２２】本発明のこの側面のもう一つの態様によれば、少なくとも、第一の成分または
単量体としてのエチレンと、第二の成分または単量体としての分枝アルファーオ
レフィンと、第三の成分または単量体としての線状アルファーオレフィンとを、
一つまたは二つ以上の反応領域中で、その反応領域（一つまたは複数）を大気圧
〜５０００ｋｇ／ｃｍ²の圧力および周囲温度〜３００℃の温度に保持しながら
、特定の触媒、または特定の触媒および助触媒から成る触媒系の存在下において
反応させる工程を含んで成る重合体の製造方法であって、上記の特定の触媒が：

【０２２３】ｉ）部分的に無水の塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒中に懸
濁させて塩化マグネシウムのスラリーを得；

【０２２４】ｉｉ）上記スラリーに少なくとも１種のエーテルを加え、その混合物をある一
定期間攪拌して部分的に活性化された塩化マグネシウムを得；

【０２２５】ｉｉｉ）部分的に活性化された上記塩化マグネシウムスラリーを濾過し、そし
て高度に精製された炭化水素溶媒で、洗液中にエーテルが検出されなくなるまで
洗浄して、洗浄された部分的に活性化された塩化マグネシウムを得；

【０２２６】ｉｖ）上記洗浄済み塩化マグネシウムに滴下式でアルキルアルミニウム化合物
を加え、続いてむらのないコンシステンシーとなるまで磨砕し、そして室温まで
冷却して活性化された塩化マグネシウムを得；

【０２２７】ｖ）上記活性化塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒で、洗液中
にアルキルアルミニウムが検出されなくなるまで洗浄して、触媒の担体を構成す
る洗浄された活性化塩化マグネシウムを得；

【０２２８】ｖｉ）上記洗浄済み担体にアルコールの混合物を加え、続いて攪拌してアルコ
ール装填担体を得；

【０２２９】ｖｉｉ）上記アルコール装填担体を高度に精製された炭化水素溶媒で洗浄して
、洗浄されたアルコール装填担体を得；

【０２３０】ｖｉｉｉ）上記洗浄済みアルコール装填担体に四塩化チタンを加え、それをむ
らのないコンシステンシーとなるまで磨砕してチタン装填触媒を得；そして

【０２３１】ｉｘ）上記チタン装填触媒を高度に精製された炭化水素溶媒で、洗液中にチタ
ンが検出されなくなるまで洗浄して触媒を得ることによって得られたものである、上記の方法が提供される。

【０２３２】前記のように、塩化マグネシウムは部分的に無水化されていることができ、そ
の含水率は水０．０２〜２モル／塩化マグネシウムモルであることができる。

【０２３３】好ましい炭化水素溶媒は、脂肪族または脂環式の液体炭化水素のような不活性
な飽和炭化水素液体である。ヘキサンおよびヘプタンが最も好ましい。

【０２３４】エーテル類は総炭素原子数が８〜１６である線状エーテルから選ぶことができ
る。混合物は、これを４０〜１４０℃の温度で１〜１２時間攪拌することができ
る。

【０２３５】アルキルアルミニウム化合物は、式AlRm（式中、Rmは１〜１０個の炭素原子を
有するラジカル成分である）を有することができる。本発明のこの側面のこの態
様で使用されるアルキルアルミニウム化合物は塩素を含まないものである。

【０２３６】触媒は、これを予備重合することができる。

【０２３７】この予備重合には、２〜８個の炭素原子を有するアルファーオレフィンが好ま
しい。予備重合から得られる重合体の量は、重合体１〜５００／触媒ｌｇの範囲
にあるのが好ましい。

【０２３８】かくして、本発明のこの側面のもう一つの態様によれば、少なくとも、第一の
成分または単量体としてのエチレンと、第二の成分または単量体としての分枝ア
ルファーオレフィンと、第三の成分または単量体としての線状アルファーオレフ
ィンとを、一つまたは二つ以上の反応領域中で、その反応領域（一つまたは複数
）を大気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ²の圧力および周囲温度〜３００℃の温度に保
持しながら、特定の触媒、または特定の触媒および助触媒から成る触媒系の存在
下において反応させる工程を含んで成る重合体の製造方法であって、上記の触媒
が２〜８個の炭素原子を有するアルファーオレフィンと、または２〜８個の炭素
原子を有するアルファーオレフィンの混合物と予備重合されており、そしてその
予備重合の結果として得られる重合体の量は重合体１〜５００／触媒ｌｇの範囲
にある、上記の方法が提供される。

【０２３９】予備重合は、重合体の製造方法で反応せしめられる単量体と同じ単量体を用い
て行われるのが好ましい。

【０２４０】異なる予備重合法を用いることもできる。しかし最も好ましい方法は次の：

【０２４１】ｉ）密閉容器中において、不活性条件下で、１〜１０重量％の量のトリアルキ
ルアルミニウム化合物を、攪拌下で、高度に精製された炭化水素溶媒に約８０℃
において加えて液体混合物を得；

【０２４２】ｉｉ）上記液体混合物に０．１〜１重量％の量の触媒を加え；ｉｉｉ）上記密閉容器に０．５重量％未満の量の水素を加え；

【０２４３】ｉｖ）単量体を別個にまたは混合物として、所望とされる重合体／触媒比に相
当する所望とされる重量増加が達成されるまで連続的に供給し；そして

【０２４４】ｖ）得られた予備重合触媒を濾過し、それを炭化水素溶媒で洗浄し、続いても
う一つの濾過工程を行い、続いてその乾燥を行う工程を有するものである。

【０２４５】気相法のためには、触媒は通常予備重合されるか、または担持される。最も好
ましい予備重合は、重合体の製造方法で反応せしめられるものと同じ単量体を用
いて行われる。最も好ましい担体は、三元共重合で得られるべき三元共重合体と
同じ組成を持つ三元共重合体の粉末であって、この担体は三元共重合において助
触媒として用いられる同じアルキルアルミニウムで処理される。

【０２４６】本発明により製造される触媒が三元共重合に用いられるときは、助触媒を用い
ることができる。好ましい助触媒は、式ＡｌＲｍ（式中、Ｒｍは１〜１０個の炭
素原子を有するラジカル成分である）を有するものである。

【０２４７】溶液重合には、本発明の方法の温度、および溶媒は、三元共重合体が選択され
た溶媒の中に三元共重合の間に完全に溶けるように選ばれる。

【０２４８】本発明のこの側面による三元共重合で用いられるオレフィン系単量体は、前記
のフィッシャー−トロプシュ法から得ることができる；しかし、他の方法から得
られる任意の他の重合グレードのオレフィン系単量体が、前記のフィッシャー−
トロプシュ法から得られる１種または２種以上のオレフィン系単量体に代えて用
いることができる。

【０２４９】かくして、本発明のこの側面の一つの態様において、エチレンはフィッシャー
−トロプシュ法から得られるものであることができる。しかし、前記で述べたよ
うに、フィッシャー−トロプシュ法によるエチレンの製造において伴われる仕上
げ処理、即ち分離および精製の方法に因り、フィッシャー−トロプシュ法誘導エ
チレンを含んでいる重合体は、ある場合には、従来の方法のために得たエチレン
を含んでいる重合体に対して何らの相違も示さないことがある。

【０２５０】本発明のこの側面のもう一つの態様において、分枝アルファーオレフィンはフ
ィッシャー−トロプシュ法誘導されることができる。実用上の用途を有するほと
んど全ての公知のアルファーオレフィンは、フィッシャー−トロプシュ法から得
ることができる。しかし、好ましい分枝アルファーオレフィンは４〜１０の単素
数を有するものである。最も好ましいものは、分枝鎖が二重結合に対して遠い方
の末端に位置せしめられているものである。これらのオレフィンは少量の他のオ
レフィンを含んでいてもよい。

【０２５１】そのような最も好ましい分枝オレフィンの例は、３−メチル−１−ブテン、４
−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセンおよび３−メチル−１−ペ
ンテンである。４−メチル−１−ペンテンと３−メチル−１−ペンテンとの混合
物も好ましい。

【０２５２】本発明のこの側面のもう一つの態様において、線状アルファーオレフィンはフ
ィッシャー−トロプシュ法から得られたものであることができる。このような線
状アルファーオレフィンの典型的な例は、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテ
ン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネンおよび１−デセン
である。このようなオレフィンの好ましい例は炭素数が３〜９のものであり、炭
素数が４〜８のものが最も好ましい。これらのオレフィンは、前記のとおり、少
量の他のオレフィン系成分を含んでいてもよい。

【０２５３】本発明の異なる側面において第二および／または第三成分として用いることが
できるフィッシャー−トロプシュ法誘導オレフィンの典型的な例は、本発明のこ
の側面に関して前記されたものであって、その中には、典型的には、他のオレフ
ィン系成分を前記のレベルで含んでいる。かくして、本発明のこの側面の一つの
態様においては、第二成分および／または第三成分は質量で０．００２〜２％の
他のオレフィン系成分を含んでいることができる。本発明のこの側面のもう一つ
の態様においては、第二成分および／または第三成分は質量で０．０２〜２％の
他のオレフィン系成分を含んでいることができる。本発明のこの側面のさらにも
う一つの態様においては、第二成分および／または第三成分は質量で０．２〜２
％の他のオレフィン系成分を含んでいることができる。本発明のこの側面のさら
に他の態様においては、他のオレフィン系成分が一方の成分中に質量で２％を越
える量で存在しているとき、それら成分は上記量に釣り合うように２％未満の量
で存在すると言う条件で、第二成分および／または第三成分は質量で０．００２
〜２％を越える量の上記の他のオレフィン系成分を含んでいることができる。所
望によっては、上記量より少ない他のオレフィン系成分が他方の成分中に存在し
得ることは当然である。

【０２５４】他のオレフィン系成分の典型的な例に次のものがある：

【０２５５】・１−ペンテン、この場合他のオレフィン系成分の総量は０．５％で、主として
次のものを含む： ―２−メチル−１−ブテン−０．４６％ ―非常に低割合の、炭素数が５である分枝オレフィン類 ―非常に低割合の、炭素数が５である内部オレフィン類 ―非常に低割合の、炭素数が５である環式オレフィン類 ―非常に低割合のジエン類

【０２５６】・１−ヘキセン、この場合他のオレフィン系成分は主として次のものを含む： ―分枝オレフィン類、主として炭素数が６のもの−０．５１％ ―内部オレフィン類、主として炭素数が６のもの−０．１８％ ―環式オレフィン類、主として炭素数が６のもの−０．１３％ ―非常に低割合のジエン類

【０２５７】・１−ヘプテン、この場合他のオレフィン系成分は主として次のものを含む： ―分枝オレフィン類、主として炭素数が７のもの−０．４８％ ―内部オレフィン類、主として炭素数が７のもの−０．５３％

【０２５８】・１−オクテン、この場合他のオレフィン系成分は主として次のものを含む： ―分枝オレフィン類、主として炭素数が８のもの−０．４１％ ―内部オレフィン類、主として炭素数が８のもの−０．８３％

【０２５９】・１−ノネン、この場合他のオレフィン系成分は主として次のものを含む： ―分枝オレフィン類、主として炭素数が９のもの−０．６５％ ―内部オレフィン類、主として炭素数が９のもの−０．５１％

【０２６０】・３−メチル−１−ブテン、この場合他のオレフィン系成分は主として４個の炭
素原子を有する内部オレフィン類−０．０３％、および非常に少量のジエン類を
含む

【０２６１】・他のオレフィン系成分の総量（２％）が、主として２，３−ジメチル−１−ブ
テンから成る４−メチル−１−ペンテンと３−メチル−１−ペンテンとの１：１
混合物

【０２６２】・他のオレフィン系成分の総量が２％で、主として３−メチル−１−ペンテンか
ら成る４−メチル−１−ペンテン。

【０２６３】これらの典型的な例は、しかし、単量体類がその中に存在する他のオレフィン
系成分の総含有量に関して前記の限界に従うと言う条件で、他のオレフィン系成
分が存在することを排除しない。

【０２６４】前記のとおり、第三の単量体または成分がプロピレンまたは１−ブテンから成
り、そしてそれがフィッシャー−トロプシュ法から得られている場合、それを、
まず、その単量体または成分が他の商業的に入手可能なプロピレンまたは１−ブ
テンと実質的に同じになるように仕上げ処理しておいてもよく、その場合そのよ
うなプロピレンまたは１−ブテンから誘導される本発明による重合体は、他の商
業的に入手可能なプロピレンまたは１−ブテンから誘導された本発明による重合
体に対して何らの相違も示さないことがある。

【０２６５】本発明のこの側面の一つの態様において、エチレンは、これを分枝アルファー
オレフィンとしての４−メチル−１−ペンテンおよび線状アルファーオレフィン
と共重合させることができる。

【０２６６】線状アルファーオレフィンは、総炭素原子数が３〜１０である任意の線状アル
ファーオレフィンであることができ、かくして第三成分、即ち使用される線状ア
ルファーオレフィンに関して異なる、方法に関する特定の変型の下位群がもたら
される。

【０２６７】本発明のこの側面のこの態様の第一変型では、その第三単量体はプロピレンで
ある。

【０２６８】本発明のこの側面のこの態様の第二変型では、その第三単量体は１−ブテンで
ある。

【０２６９】本発明のこの側面のこの態様の第三変型では、その第三単量体は１−ペンテン
である。

【０２７０】本発明のこの側面のこの態様の第四変型では、その第三単量体は１−ヘキセン
である。

【０２７１】本発明のこの側面のこの態様の第五変型では、その第三単量体は１−ヘプテン
である。

【０２７２】本発明のこの側面のこの態様の第六変型では、その第三単量体は１−オクテン
である。

【０２７３】本発明のこの側面のこの態様の第七変型では、その第三共単量体は１−ノネン
である。

【０２７４】本発明のこの側面のこの態様の第八変型では、その第三共単量体は１−デセン
である。

【０２７５】本発明のこの側面のもう一つの態様において、エチレンは、これを分枝アルフ
ァーオレフィンとしての３−メチル−１−ブテンおよび線状アルファーオレフィ
ンと共重合させることができる。

【０２７６】線状アルファーオレフィンは、総炭素原子数が３〜１０である任意の線状アル
ファーオレフィンであることができ、かくして第三成分、即ち使用される線状ア
ルファーオレフィンに関して異なる、方法に関する特定の変型の下位群がもたら
される。

【０２７７】本発明のこの側面のこの態様の第一変型では、その第三単量体はプロピレンで
ある。

【０２７８】本発明のこの側面のこの態様の第二変型では、その第三単量体は１−ブテンで
ある。

【０２７９】本発明のこの側面のこの態様の第三変型では、その第三単量体は１−ペンテン
である。

【０２８０】本発明のこの側面のこの態様の第四変型では、その第三単量体は１−ヘキセン
である。

【０２８１】本発明のこの側面のこの態様の第五変型では、その第三単量体は１−ヘプテン
である。

【０２８２】本発明のこの側面のこの態様の第六変型では、その第三単量体は１−オクテン
である。

【０２８３】本発明のこの側面のこの態様の第七変型では、その第三共単量体は１−ノネン
である。

【０２８４】本発明のこの側面のこの態様の第八変型では、その第三共単量体は１−デセン
である。

【０２８５】本発明の第五側面によれば、エチレン、第一分枝アルファーオレフィンおよび
第二の異なる分枝アルファーオレフィンを、一つまたは二つ以上の反応領域中で
、その反応領域（一つまたは複数）を大気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ²の圧力およ
び周囲温度〜３００℃の温度に保持しながら、特定の触媒、または特定の触媒お
よび助触媒から成る触媒系の存在下において反応させる工程を含んで成る三元共
重合体の製造方法が提供される。

【０２８６】この反応は、しかして、一段反応容器中で、または二つまたは三つ以上の一連
の反応容器で与えることができる一つまたは二つ以上の反応領域中で実施される
。

【０２８７】かくして、前記で本発明の第四側面に関しても記したように、上記反応はバッ
チ式で行うことができ、その場合第一分枝アルファーオレフィンおよび第二分枝
アルファーオレフィンは反応の開始時に同時に加えられ、一方エチレンは反応の
進行中に連続的に加えられ、またその際生成物は反応中に取り出されない。これ
に代えて、上記反応を、第一分枝アルファーオレフィンと第二分枝アルファーオ
レフィンとを、反応の進行中に、エチレンと同時に、連続的にまたは不連続的に
加え、そして生成物を反応中に取り出さずに、バッチ式で行うことができる。さ
らにまた、上記反応を、第一分枝アルファーオレフィンか、第二分枝アルファー
オレフィンのどちらかを反応の開始時に加え、一方エチレンを反応中に連続的に
加え、そして反応の初めに加えられなかった単量体の連続的または不連続的供給
を行い、また反応中に生成物を取り出さずに、バッチ式で行うことができる。

【０２８８】上記反応は、しかし、エチレンを連続的に加え、そして第一分枝アルファーオ
レフィンと第二分枝アルファーオレフィンとを反応の進行中に一緒にまたは別個
に、連続的にまたは不連続的に加え、そして生成物の三元共重合体を反応領域か
ら連続的に抜き取って、連続式で行うこともできる。

【０２８９】本発明のこの側面による方法から、特定の供給原料組成物および特定の反応条
件に基づいて得られる三元共重合体は、単量体の異なる反応性によって主として
定まる分布を有する。この場合、分枝アルファーオレフィンの反応速度は、一般
に、それらの対応する線状アルファーオレフィンの反応速度より遅い。これは、
性質が主として組成と非均質性とで制御される、非常に多様性に富む、エチレン
、第一分枝アルファーオレフィンおよび第二分枝アルファーオレフィンの三元共
重合体を得るための独特の手段となる。

【０２９０】得られるランダム三元共重合体の分子量は、反応中に反応領域に水素を加える
ことにより調整することができる。加えられる水素の量が多ければ多いほど、ラ
ンダム三元共重合体の分子量は小さくなる。

【０２９１】三元共重合は、酸素および水が実質的に存在しない状態で、そして不活性な飽
和炭化水素の存在下または非存在下で行われるのが好ましい。

【０２９２】本発明のこの側面による三元共重合反応は、また、スラリー相、溶液相または
蒸気相中で行うことができるが、スラリー相重合が好ましい。

【０２９３】エチレンとオレフィン類とを共重合させる任意、適当な触媒または触媒系が、
少なくとも原則的には用いることができる。不均質系チーグラー−ナッタタイプ
、クロム系タイプ、メタロセンタイプ、シングルサイトタイプ、その他のタイプ
の触媒のような触媒が文献で知られている。しかし、活性化された塩化マグネシ
ウム上に担持または装填されたチタン触媒から成る触媒系が好ましい。

【０２９４】最も好ましい触媒は、本発明の第四側面により調製された、特別に活性化され
た塩化マグネシウム上に特別に装填された２種の特別に調製されたチタン触媒で
ある。しかし、触媒の調製に関しては、別の方法も好ましい。

【０２９５】かくして、本発明のこの側面の一つの態様によれば、少なくとも、第一の成分
または単量体としてのエチレンと、第二の成分または単量体としての分枝アルフ
ァーオレフィンと、第三の成分または単量体としての異なる分枝アルファーオレ
フィンとを、一つまたは二つ以上の反応領域中で、その反応領域（一つまたは複
数）を大気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ²の圧力および周囲温度〜３００℃の温度に
保持しながら、特定の触媒、または特定の触媒および助触媒から成る触媒系の存
在下において反応させる工程を含んで成る重合体の製造方法であって、上記の特
定の触媒が：

【０２９６】ｉ）部分的に無水の塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒中に懸
濁させて塩化マグネシウムのスラリーを得；

【０２９７】ｉｉ）上記スラリーに少なくとも１種のエーテルを加え、その混合物をある一
定期間攪拌して部分的に活性化された塩化マグネシウムを得；

【０２９８】ｉｉｉ）上記の部分的に活性化された塩化マグネシウムを高度に精製された炭
化水素溶媒で、洗液中にエーテルが検出されなくなるまで洗浄して、洗浄された
部分的に活性化された塩化マグネシウムを得；

【０２９９】ｉｖ）上記洗浄済み塩化マグネシウムに滴下式でアルキルアルミニウム化合物
を攪拌下に加え、そして室温まで冷却して活性化された塩化マグネシウムを得；

【０３００】ｖ）上記活性化塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒で、洗液中
にアルキルアルミニウムが検出されなくなるまで洗浄して、触媒の担体を構成す
る洗浄された活性化塩化マグネシウムを得；

【０３０１】ｖｉ）上記洗浄済み担体にアルコールの混合物を加え、続いて攪拌してアルコ
ール装填担体を得；

【０３０２】ｖｉｉ）上記アルコール装填担体を高度に精製された炭化水素溶媒で洗浄して
、洗浄されたアルコール装填担体を得；

【０３０３】ｖｉｉｉ）上記洗浄済みアルコール装填担体に四塩化チタンを加え、それをむ
らのないコンシステンシーとなるまで磨砕してチタン装填触媒を得；そして

【０３０４】ｉｘ）上記チタン装填触媒を高度に精製された炭化水素溶媒で、洗液中にチタ
ンが検出されなくなるまで完全に洗浄して触媒を得ることによって得られたものである、上記の方法が提供される。

【０３０５】塩化マグネシウムは部分的に無水化されることができ、その含水率は水０．０
２〜２モル／塩化マグネシウム１モルであることができる。

【０３０６】好ましい炭化水素溶媒は、脂肪族または脂環式の液体炭化水素のような不活性
な飽和炭化水素液体である。ヘキサンおよびヘプタンが最も好ましい。

【０３０７】エーテル（１種または複数種）は総炭素原子数が８〜１６である線状エーテル
から選ぶことができる。混合物（一つまたは二つ以上）は、これを４０〜１４０
℃の温度で１〜１２時間攪拌することができる。

【０３０８】アルキルアルミニウム化合物は、式AlRm（式中、Rmは１〜１０個の炭素原子を
有するラジカル成分である）を有することができる。反応は反応中に塩素が存在
しないことにより特徴付けられる。

【０３０９】さらに、触媒は、本発明の第四側面に記載した方法により予備重合させること
ができる。

【０３１０】気相三元共重合には、担持されるかまたは予備重合された触媒のどちらかが用
いることができる。予備重合触媒は前記のとおりであることができる。最も好ま
しい担体は、三元共重合で得られるべき三元共重合体と同じ組成を持つ三元共重
合体の粉末であり、この担体が三元共重合において助触媒として用いられる同じ
アルキルアルミニウムで処理される。

【０３１１】この発明により製造された触媒が三元共重合に用いられるときは、助触媒を用
いることができる。好ましい助触媒は、式AlRm（式中、Rmは１〜１０個の炭素原
子を有するラジカル成分である）を有するものである。

【０３１２】溶液重合には、本発明の方法の温度、および溶媒は、三元共重合体が選択され
た溶媒の中に三元共重合中において完全に溶けるように選ばれる。

【０３１３】本発明のこの側面による三元共重合で用いられるオレフィン系単量体は、前記
において本発明の第四側面で説明したフィッシャー−トロプシュ法から得ること
もできる；しかし、他の方法から得られる他のいかなる重合グレードのオレフィ
ン系単量体も、前記のとおり、フィッシャー−トロプシュ法から得られる１種ま
たは２種以上のオレフィン系単量体に代えて用いることができる。

【０３１４】かくして、本発明のこの側面の一つの態様において、第一単量体として用いら
れるエチレンはフィッシャー−トロプシュ法から得ることができる。

【０３１５】本発明のこの側面のもう一つの態様において、第一分枝アルファーオレフィン
は、前記において本発明の第四側面に関して説明したとおり、フィッシャー−ト
ロプシュ法から得ることができる

【０３１６】好ましい分枝オレフィンは、３−メチル−１−ブテンおよび４−メチル−１−
ペンテンである。しかし、４−メチル−１−ペンテンと３−メチル−１−ペンテ
ンとの混合物が最も好ましい。

【０３１７】本発明のこの側面のもう一つの態様においては、両分枝オレフィンがフィッシ
ャー−トロプシュ法から得ることができる。このようなオレフィンの好ましい例
は４〜９の炭素数を有するものである。

【０３１８】使用することができるフィッシャー−トロプシュ法誘導オレフィンの典型的な
例は、前記で本発明の第四側面に関して説明したとおりである。適したポリオレ
フィンの追加の例は、他のオレフィン系単量体の総量が２質量％である４−メチ
ル−１−ペンテンと３−メチル−１−ペンテンとの１／１混合物である（百分率
は質量基準で与えられる）。

【０３１９】本発明のこの側面の一つの態様においては、エチレンは、これを第一分枝アル
ファーオレフィンまたは第二共単量体成分としての４−メチル−１−ペンテンお
よび第三共単量体成分としての異なる第二分枝アルファーオレフィンと共重合さ
せることができる。

【０３２０】本発明のこの側面のこの態様の第一変型では、その第三単量体は３−メチル−
１−ブテンであることができる。

【０３２１】本発明のこの側面のこの態様の第二変型では、その第三単量体は４−メチル−
１−ヘキセンであることができる。

【０３２２】本発明のこの側面のこの態様の第三変型では、その第三単量体は３−メチル−
１−ペンテンであることができる。

【０３２３】本発明のこの側面のもう一つの態様においては、エチレンは、これを第一分枝
アルファーオレフィンまたは第二単量体成分としての３−メチル−１−ブテンお
よび第二の異なる分枝オレフィンまたは第三共単量体成分と共重合させることが
できる。

【０３２４】本出願人は、また、驚くべきことに、三元共重合は、共単量体の一方または両
方を反応媒体として使用し、そしてエチレンを２種の共単量体の混合物から成る
反応媒体に導入するか、またはエチレンおよび第二共単量体を第三単量体より成
る反応媒体中で使用することによって実施することができることを見いだした。

【０３２５】かくして、本発明の第六側面によれば、第一単量体としてのエチレンと、第二
分枝単量体および第三単量体とを重合反応で重合させる方法であって、その共単
量体の少なくとも１種をその重合反応中に反応の媒体または溶媒として使用する
、上記の方法が提供される。

【０３２６】かくして、本発明の第六側面によれば、共単量体の少なくとも１種が反応の媒
体または溶媒として使用される。反応の熱は、冷却マントルまたは冷却コイルの
ような古典的な熱交換機構を使用することによって取り除くことができる。しか
し、好ましい方法は、単量体反応媒体の蒸発熱を利用することによるものである
。かくして、反応媒体としての単量体（１種または複数種）をある制御された量
で蒸発させ、熱交換機中で外部冷却し、そして反応容器に戻すことができる。

【０３２７】本発明のこの側面の一つの態様によれば、１種の単量体が反応媒体として用い
られる。

【０３２８】本発明のこの側面の第二の態様によれば、共単量体の混合物が反応媒体として
用いられる。

【０３２９】本発明のこの側面による共単量体は、本発明の第四および第五側面に関して前
記で述べた単量体から選ぶことができる。

【０３３０】本発明のこの側面の一つの態様においては、第一単量体としてのエチレンは第
二単量体としての分枝アルファーオレフィンおよび第三共単量体としての線状ア
ルファーオレフィンと反応せしめられる。

【０３３１】本発明のこの側面のこの態様の一つの変型では、その分枝単量体は反応の媒体
または溶媒であることができる。

【０３３２】本発明のこの側面のこの態様のもう一つの変型では、その線状単量体は反応の
媒体または溶媒であることができる。

【０３３３】本発明のこの側面のこの態様のもう一つの変型では、その線状単量体と分枝単
量体の両者が反応の媒体または溶媒であることができる。

【０３３４】本発明のこの側面のもう一つの態様においては、第一単量体としてのエチレン
は第二単量体としての分枝アルファーオレフィンおよび第三共単量体としてのも
う一つの分枝アルファーオレフィンと反応せしめられる。

【０３３５】本発明のこの側面のこの態様の一つの変型では、その第一分枝単量体は反応の
媒体または溶媒であることができる。

【０３３６】本発明のこの側面のこの態様のもう一つの変型では、その第二分枝単量体は反
応の媒体または溶媒であることができる。

【０３３７】本発明のこの側面のこの態様のもう一つの変型では、それら両分枝単量体は反
応の媒体または溶媒であることができる。

【０３３８】ここで、本発明を次の非限定実施例によりさらに説明する。

【０３３９】これらの実施例においては、単量体がフィッシャー−トロプシュ法誘導された
ことが示されている。フィッシャー−トロプシュ法誘導されたと示されていない
単量体は、全て、いわゆる重合グレードのもの、即ちファインケミカルスのアル
ドリッチ・カタログ・ハンドブック（Aldrich Catelog Handbook of Fine Chemi
cals）で定義されるような最高純度のものであった。これらの重合グレードの単
量体は商業的にか、またはフィッシャー−トロプシュ法単量体を仕上げ処理する
ことによるかのどちらかで得られた。

【０３４０】実施例において、第二および／または第三成分中に存在する他のオレフィン系
成分の百分率は全て質量基準で表されている。

【０３４１】実施例１触媒Ａの調製還流冷却器および攪拌機構を具えた２５０ｍＬのフラスコ中で、含水率が１．
５％である４ｇの無水化塩化マグネシウムを６０ｍＬの高度に精製されたヘプタ
ン中に懸濁させた。その後に２ｍＬのエタノールと１．４ｍＬのジブチルエーテ
ルを加え、その混合物を３時間攪拌した。熱の過度の蓄積を避けるために、その
フラスコにトリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液９０ｍＬを滴下し、得
られた混合物をむらのないコンシステンシーになるまで磨砕し、そして攪拌下で
室温まで放冷した。得られたスラリーを、次いで各回５０ｍＬのヘプタンを用い
る１２回の洗浄に付した。

【０３４２】かくして形成された、活性化された担体に、エタノール、３−メチル−１−ブ
タノールおよび２−メチル−１−ペンタノールの１：１：１モル比混合物２ｍＬ
を加え、得られたスラリーを３時間攪拌した。その後に、１００ｍＬのヘプタン
中に入れた２０ｍＬのＴｉＣｌ₄を加え、その混合物を還流下で６０分間攪拌し
た。冷却、降温した後、そのスラリーを各回５０ｍＬのヘプタンを用いる１０回
の洗浄に付した。最後の洗浄後に、そのスラリーを乾燥、微粉砕して淡黄色の粉
末状触媒を得た。

【０３４３】実施例２攪拌手段が設けられた１Ｌのステンレス鋼製重合容器に３００ｇの高度に精製
されたｎ−ヘプタンを導入した。その容器を窒素で完全にパージした後、その容
器に１０ｍＬのトリエチルアルミニウム（１０％ヘプタン溶液）および０．１ｇ
の触媒Ａを導入した。その温度を８５℃に設定し、その容器に２００ｍｇの水素
を導入した。５分後に、１０ｇ／分なる一定流量でのエチレンおよび７ｇ／分な
る流量での３−メチル−１−ブテンと１−ペンテンとの１：１質量比混合物の同
時供給を開始した。１０分後にこの単量体の供給を止め、そして反応を１時間続
けた。

【０３４４】この反応時間後に、その重合容器の圧力を除き、そして触媒をイソ−プロパノ
ールで分解した。得られた共重合体を次に濾過し、プロパノールとアセトンで繰
り返し洗浄した。この三元共重合体を真空オーブン中で７０℃において２４時間
乾燥した。三元共重合体の収量は９２ｇであった。

【０３４５】この三元共重合体の測定された性質は次のとおりであった：

【０３４６】ＭＦＩはＡＳＴＭＤ１２３８により測定して１dg／分であった。密度はＡＳＴＭＤ１５０５により測定して０．９３２ｇ／ｃｃであった。硬度はＡＳＴＭＤ２２４０により測定して５３であった。

【０３４７】降伏点引張強さはＡＳＴＭＤ６３８Ｍにより測定して１５．２ＭＰａであっ
た。降伏点伸びはＡＳＴＭＤ６３８Ｍにより測定して８３％であった。モジュラスはＡＳＴＭＤ６３８Ｍにより測定して４７７ＭＰａであった。

【０３４８】ノッチ付きアイゾット衝撃強さはＡＳＴＭ２５６により測定して４７．７ｋ
Ｊ／ｍ²であった。組成：２．５％。

【０３４９】この後に与えられる更なる実施例において、色々な性質は実施例２で用いられ
たのと同じＡＳＴＭ法を用いて測定された。組成は、Ｃ¹³ＮＭＲで決定される、
重合体中の共単量体のモル百分率の和として与えられる。この後に与えられる更
なる実施例において、組成は、また、Ｃ¹³ＮＭＲで測定される共単量体のモル百
分率としても与えられる。

【０３５０】実施例３攪拌手段が設けられた１Ｌのステンレス鋼製重合容器を窒素で完全にパージし
た後、その容器に３００ｇの、３−メチル−１−ブテンと４−メチル−１−ペン
テンとの９９：１（質量基準）混合物を導入した。この容器に１０ｍＬのトリエ
チルアルミニウム（１０％ヘプタン溶液）および０．１ｇの触媒Ａを導入した。
その温度を８５℃に設定し、その容器に２００ｍｇの水素を導入した。５分後に
、エチレンの１０ｇ／分なる一定流量での供給を開始した。１０分後にこの単量
体の供給を止め、そして反応を１時間続けた。

【０３５１】この反応時間後に、その重合容器の圧力を除き、そして触媒をイソ−プロパノ
ールで分解した。得られた共重合体を次に濾過し、プロパノールとアセトンで繰
り返し洗浄した。この三元共重合体を真空オーブン中で７０℃において２４時間
乾燥した。

【０３５２】この三元共重合体の測定された性質は次のとおりであった：

【０３５３】収量（ｇ）：８０密度（ｇ／cc）：０．９１９５ MFI（dg／分）：２．１硬度：５６衝撃強さ（kJ／m²）：５１．２降伏点強さ（MPa）：１６．１降伏点伸び（％）：− ヤング率（MPa）：４５１組成：２．４％

【０３５４】実施例４攪拌手段が設けられた１Ｌのステンレス鋼製重合容器を窒素で完全にパージし
た後、その容器に３００ｇの、３−メチル−１−ペンテンと４−メチル−１−ペ
ンテンとの５０：５０（質量基準）混合物を導入した。この容器に１０ｍＬのト
リエチルアルミニウム（１０％ヘプタン溶液）および０．１ｇの触媒Ａを導入し
た。その温度を８５℃に設定し、その容器に２００ｍｇの水素を導入した。５分
後に、エチレンの１０ｇ／分なる一定流量での供給を開始した。１０分後にこの
単量体の供給を止め、そして反応を１時間続けた。

【０３５５】この反応時間後に、その重合容器の圧力を除き、そして触媒をイソ−プロパノ
ールで分解した。得られた共重合体を次に濾過し、プロパノールとアセトンで繰
り返し洗浄した。この三元共重合体を真空オーブン中で７０℃において２４時間
乾燥した。

【０３５６】この三元共重合体の測定された性質は次のとおりであった：

【０３５７】収量（ｇ）：９９密度（ｇ／cc）：０．９１５８ MFI（dg／分）：０．２硬度：４８衝撃強さ（kJ／m²）：４７．２５降伏点強さ（MPa）：１０．７降伏点伸び（％）：８８ヤング率（MPa）：２９７組成（モル％）：２．７６

【０３５８】実施例５高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．１ｇの
触媒Ａと４０ｍｇの水素を加えた。次いで、このオートクレーブに対して次の供
給を開始した：１ｇ／分の連続流量でのエチレン、および０．３ｇ／分の連続流
量での、次の両単量体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、０．０
１％の３−メチル−１−ペンテンも含有している４−メチル−１−ペンテンと、
０．４％の２−メチル−１−ブテンも含有している１−ペンテンとの５０：５０
（質量基準）混合物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続け
られた。次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応を
さらに２０分間続け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ
−プロパノールの添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、ア
セトンで洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローイン
デックスを測定し、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出
成形した。得られた結果は次のとおりであった：

【０３５９】収量（ｇ）：７２密度（ｇ／cc）：０．９２３ MFI（dg／分）：１．３硬度：４６衝撃強さ（kJ／m²）：４２降伏点強さ（MPa）：１１．３降伏点伸び（％）：７９ヤング率（MPa）：３２４組成（モル％）：４．０８

【０３６０】実施例６攪拌手段が設けられた１Ｌのステンレス鋼製重合容器に３００ｇの高度に精製
されたｎ−ヘプタンを導入した。この容器を窒素で完全にパージした後、その容
器に１０ｍＬのトリエチルアルミニウム（１０％ヘプタン溶液）および０．１ｇ
の触媒Ａを導入した。その温度を８５℃に設定し、その容器に２００ｍｇの水素
を導入した。５分後に、１０ｇ／分なる一定流量でのエチレンおよび４ｇ／分な
る流量での４−メチル−１−ペンテンと１−ペンテンとの１：１（質量基準）混
合物の同時供給を開始した。１０分後にこの単量体の供給を止め、そして反応を
１時間続けた。

【０３６１】この反応時間後に、その重合容器の圧力を除き、そして触媒をイソ−プロパノ
ールで分解した。得られた共重合体を次に濾過し、プロパノールとアセトンで繰
り返し洗浄した。この三元共重合体を真空オーブン中で７０℃において２４時間
乾燥した。

【０３６２】この三元共重合体の測定された性質は次のとおりであった：

【０３６３】収量（ｇ）：８２密度（ｇ／cc）：０．９１８ MFI（dg／分）：０．４硬度：４６ヤング率（MPa）：３２０組成（モル％）：２．９９

【０３６４】実施例７攪拌手段が設けられた１Ｌのステンレス鋼製重合容器に３００ｇの高度に精製
されたｎ−ヘプタンを導入した。この容器を窒素で完全にパージした後、その容
器に１０ｍＬのトリエチルアルミニウム（１０％ヘプタン溶液）および０．１ｇ
の触媒Ａを導入した。その温度を８５℃に設定し、その容器に２００ｍｇの水素
を導入した。５分後に、１０ｇ／分なる一定流量でのエチレンおよび５ｇ／分な
る流量での３−メチル−１−ペンテンと４−メチル−１−ペンテンとの１：１（
質量基準）混合物の同時供給を開始した。１０分後にこの単量体の供給を止め、
そして反応を１時間続けた。

【０３６５】この反応時間後に、その重合容器の圧力を除き、そして触媒をイソ−プロパノ
ールで分解した。得られた共重合体を次に濾過し、プロパノールとアセトンで繰
り返し洗浄した。この三元共重合体を真空オーブン中で７０℃において２４時間
乾燥した。

【０３６６】この三元共重合体の測定された性質は次のとおりであった：

【０３６７】収量（ｇ）：９２密度（ｇ／cc）：０．９１８５ MFI（dg／分）：５硬度：４６衝撃強さ（kJ／m²）：３９．６降伏点強さ（MPa）：１０．３降伏点伸び（％）：６１ヤング率（MPa）：３３６組成（モル％）：６．４４

【０３６８】実施例８高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．１ｇの
触媒Ａと３５ｍｇの水素を加えた。次いで、このオートクレーブに対して次の供
給を開始した：１ｇ／分の連続流量でのエチレン、および０．４ｇ／分の連続流
量での４−メチル−１−ペンテンと３−メチル−１−ペンテンとの５０：５０（
質量基準）混合物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けら
れた。次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさ
らに２０分間続け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−
プロパノールの添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセ
トンで洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデ
ックスを測定し、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成
形した。得られた結果は次のとおりであった：

【０３６９】収量（ｇ）：７５密度（ｇ／cc）：０．９２５ MFI（dg／分）：１．８硬度：５０衝撃強さ（kJ／m²）：４１．９降伏点強さ（MPa）：１２．１降伏点伸び（％）：８４ヤング率（MPa）：３３８

【０３７０】実施例９触媒Ｂの調製還流冷却器および攪拌機構を具えた２５０ｍＬのフラスコ中で、含水率が１．
５％である２０ｇの無水化塩化マグネシウムを１５０ｍＬの高度に精製されたヘ
プタン中に懸濁させた。その後に４０ｍＬのジペンチルエーテルを加え、得られ
たスラリーを３時間還流させた。このスラリーを次に濾過し、そしてヘプタンで
洗液中にエーテルが検出できなくなるまで洗浄した。かくして得られた固体物質
をトリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１００ｍＬの存在下で２４時間
攪拌し、むらのないコンシステンシーになるまで磨砕し、次いでヘプタンで洗液
中にトリエチルアルミニウムが検出できなくなるまで洗浄した。２０ｍＬのエタ
ノールと３−メチル−１−ブタノールとの１：１（モル基準）混合物を加え、そ
の混合物を３日間攪拌し、次いで再び各回１００ｍＬのヘプタンで１０回洗浄し
た。この物質を、１５０ｍＬのＴｉＣｌ₄および１００ｍＬのヘプタンの存在下
で、室温において、むらのないコンシステンシーの固体が得られるまで磨砕した
。その温度を１００℃まで上げ、そして１時間攪拌し、その後にその混合物を冷
却し、そしてヘプタンで洗液中にＴｉＣｌ₄が最早検出できなくなるまで洗浄し
た。

【０３７１】実施例１０触媒Ｃの調製還流冷却器および攪拌機構を具えた２５０ｍＬのフラスコ中で、含水率が１．
５％である２０ｇの無水化塩化マグネシウムを１５０ｍＬの高度に精製されたヘ
プタン中に懸濁させた。その後に４０ｍＬのジペンチルエーテルを加え、得られ
たスラリーを３時間還流させた。このスラリーを次に濾過し、そしてヘプタンで
洗液中にエーテルが検出できなくなるまで洗浄した。かくして得られた固体物質
をトリエチルアルミニウムの１０％溶液１００ｍＬの存在下で２４時間攪拌し、
濾過し、次いでヘプタンで洗液中にトリエチルアルミニウムが検出できなくなる
まで洗浄した。２０ｍＬのエタノールと２−メチル−１−ペンタノールとの１：
１（モル基準）混合物を加え、その混合物を３日間攪拌し、次いで再び各回１０
０ｍＬのヘプタンで１０回洗浄した。この物質を、１５０ｍＬのＴｉＣｌ₄およ
び１００ｍＬのヘプタンの存在下で、室温において、むらのないコンシステンシ
ーの固体が得られるまで磨砕した。その温度を１００℃まで上げ、そして１時間
攪拌し、その後その混合物を冷却し、そしてヘプタンで洗液中にＴｉＣｌ₄が最
早検出できなくなるまで洗浄した。

【０３７２】実施例１１高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および１ｇ／分の連続流量での、次の両単量
体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、プロピレンと、０．００５
％の２−メチル−１−ブテンも含有している３−メチル−１−ブテンとの３０／
７０（質量基準）混合物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで
続けられた。次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反
応をさらに３５分間続け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬの
イソ−プロパノールの添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し
、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフロー
インデックスを測定し、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために
射出成形した。得られた結果は次のとおりであった：

【０３７３】収量（ｇ）：１２３密度（ｇ／cc）：０．９１５ MFI（dg／分）：２．４硬度：４７衝撃強さ（kJ／m²）：３７．１降伏点強さ（MPa）：１０．９降伏点伸び（％）：５７ヤング率（MPa）：３２７組成：４．０％

【０３７４】実施例１２高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、そしてその混合物をさらに５分間攪拌して活性
化された触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始
した：４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での、次の
両単量体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、プロピレンと、０．
０１％の２−メチル−１−ブテンも含有している３−メチル−１−ブテンとの５
０／５０（質量基準）混合物。これらの供給は５０ｇのエチレンが加えられるま
で続けられた。次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして
反応をさらに４８分間続け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬ
のイソ−プロパノールの添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過
し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフロ
ーインデックスを測定し、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のため
に射出成形した。得られた結果は次のとおりであった：

【０３７５】収量（ｇ）：６６密度（ｇ／cc）：０．９２１ MFI（dg／分）：５．６硬度：４０衝撃強さ（kJ／m²）：３０．１降伏点強さ（MPa）：９．４降伏点伸び（％）：３７ヤング率（MPa）：３００組成（モル％）：５．１７

【０３７６】実施例１３高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および１ｇ／分の連続流量での、フィッシャ
ー−トロプシュ法から得られた、０．０１％の２−メチル−１−オクテンも含ん
でいる１−ノネンと、３−メチル−１−ブテンとの１５／８５（質量基準）混合
物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、
エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続
け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの
添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、
そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し
、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られ
た結果は次のとおりであった：

【０３７７】収量（ｇ）：１２１密度（ｇ／cc）：０．９２ MFI（dg／分）：９．５硬度：４３衝撃強さ（kJ／m²）：２４．２降伏点強さ（MPa）：１０．２降伏点伸び（％）：４１ヤング率（MPa）：４０３組成：４．２％

【０３７８】実施例１４高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での、１−ブテン
と、フィッシャー−トロプシュ法から得られた、０．０１％の２−メチル−２−
ブテンも含有している３−メチル−１−ブテンとの７０／３０（質量基準）混合
物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、
エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続
け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの
添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、
そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し
、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られ
た結果は次のとおりであった：

【０３７９】収量（ｇ）：１４３密度（ｇ／cc）：０．９０３ MFI（dg／分）：７．８硬度：２８衝撃強さ（kJ／m²）：２２．４降伏点強さ（MPa）：５．６降伏点伸び（％）：１４４ヤング率（MPa）：１９９組成：７．５％

【０３８０】実施例１５高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および１ｇ／分の連続流量での、次の両単量
体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、０．５％の２−メチル−１
−ペンテンおよび０．２％の２−メチル−２−ペンテンも含有している１−ヘキ
センと、０．５％の２−メチル−２−ブテンも含有している３−メチル−１−ブ
テンとの３０／７０（質量基準）混合物。これらの供給は１００ｇのエチレンが
加えられるまで続けられた。次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に
止め、そして反応をさらに３５分間続け、その後その反応器の圧力を除き、そし
て１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により反応を停止させた。得られたス
ラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し、そ
のメルトフローインデックスを測定し、次いで幾つかの機械的および物理的性質
の測定のために射出成形した。得られた結果は次のとおりであった：

【０３８１】収量（ｇ）：１１７密度（ｇ／cc）：０．９２２ MFI（dg／分）：１．９硬度：４９衝撃強さ（kJ／m²）：４３．３降伏点強さ（MPa）：１２．５降伏点伸び（％）：５０ヤング率（MPa）：４０４組成：３．７％

【０３８２】実施例１６高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での、１−ヘキセ
ンと３−メチル−１−ブテンとの３０／７０（質量基準）混合物。これらの供給
は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレンおよび他
の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続け、その後その反
応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により反応を
停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。
この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次いで幾つかの
機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果は次のとお
りであった：

【０３８３】収量（ｇ）：１４１密度（ｇ／cc）：０．８４０ MFI（dg／分）：２２．６硬度：１０衝撃強さ（kJ／m²）：１０降伏点強さ（MPa）：１．７降伏点伸び（％）：７４ヤング率（MPa）：５２組成（モル％）：１０．５８

【０３８４】実施例１７高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での、１−デセン
と、フィッシャー−トロプシュ法から得られた、０．５％の２−メチル−２−ブ
テンも含有している３−メチル−１−ブテンとの７０／３０（質量基準）混合物
。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エ
チレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続け
、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添
加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そ
して乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、
次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた
結果は次のとおりであった：

【０３８５】収量（ｇ）：１４０密度（ｇ／cc）：０．９２２ MFI（dg／分）：１．９硬度：４６衝撃強さ（kJ／m²）：３０．６降伏点強さ（MPa）：１３．３降伏点伸び（％）：５２ヤング率（MPa）：３４７組成：３．９％

【０３８６】実施例１８高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での、次の両単量
体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、１％の２−メチル−２−ヘ
キセンも含有している１−ヘプテンと、０．０１％の２−メチル−２−ブテンも
含有している３−メチル−１−ブテンとの３０／７０（質量基準）混合物。これ
らの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレン
および他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続け、その
後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加によ
り反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾
燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次いで
幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果は
次のとおりであった：

【０３８７】収量（ｇ）：１４０密度（ｇ／cc）：０．９２５ MFI（dg／分）：２．９硬度：５１衝撃強さ（kJ／m²）：２８．３降伏点強さ（MPa）：１２．９降伏点伸び（％）：４８ヤング率（MPa）：４０６組成：３．６％

【０３８８】実施例１９高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での、プロピレン
と、フィッシャー−トロプシュ法から得られた、１％の３−メチル−１−ペンテ
ンも含有している４−メチル−１−ペンテンとの３０／７０（質量基準）混合物
。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エ
チレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続け
、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添
加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そ
して乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、
次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた
結果は次のとおりであった：

【０３８９】収量（ｇ）：１４４密度（ｇ／cc）：０．８９５ MFI（dg／分）：７．７硬度：３１衝撃強さ（kJ／m²）：２２．３降伏点強さ（MPa）：６．６降伏点伸び（％）：６１ヤング率（MPa）：３０５組成（モル％）：８．１５

【０３９０】実施例２０高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
３ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量でのプロピレンと
４−メチル−１−ペンテンとの５０／５０（質量基準）混合物。これらの供給は
１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレンおよび他の
共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続け、その後その反応
器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により反応を停
止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。こ
の重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次いで幾つかの機
械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果は次のとおり
であった：

【０３９１】収量（ｇ）：１１９密度（ｇ／cc）：０．８７６ MFI（dg／分）：１１硬度：２３衝撃強さ（kJ／m²）：１７．６降伏点強さ（MPa）：５．０降伏点伸び（％）：７６ヤング率（MPa）：１４２組成：８．７％

【０３９２】実施例２１高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および１ｇ／分の連続流量での、次の両単量
体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、プロピレンと、２％の３−
メチル−１−ペンテンも含有している４−メチル−１−ペンテンとの５０／５０
（質量基準）混合物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続け
られた。次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応を
さらに３５分間続け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ
−プロパノールの添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、ア
セトンで洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローイン
デックスを測定し、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出
成形した。得られた結果は次のとおりであった：

【０３９３】収量（ｇ）：１２５密度（ｇ／cc）：０．９２０ MFI（dg／分）：５．４硬度：４２衝撃強さ（kJ／m²）：３０．４降伏点強さ（MPa）：９．６降伏点伸び（％）：４５．３ヤング率（MPa）：３５３組成：７．６％

【０３９４】実施例２２高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での１−オクテン
と４−メチル−１−ペンテンとの３０／７０（質量基準）混合物。これらの供給
は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレンおよび他
の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続け、その後その反
応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により反応を
停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。
この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次いで幾つかの
機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果は次のとお
りであった：

【０３９５】収量（ｇ）：１４５密度（ｇ／cc）：０．９１５ MFI（dg／分）：２．０硬度：４２衝撃強さ（kJ／m²）：３９．５降伏点強さ（MPa）：９．５降伏点伸び（％）：５７ヤング率（MPa）：２９３組成：４．５％

【０３９６】実施例２３高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での、１−オクテ
ンと、フィッシャー−トロプシュ法から得られた、２％の３−メチル−１−ペン
テンも含有している４−メチル−１−ペンテンとの５０／５０（質量基準）混合
物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、
エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続
け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの
添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、
そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し
、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られ
た結果は次のとおりであった：

【０３９７】収量（ｇ）：１４５密度（ｇ／cc）：０．９１８ MFI（dg／分）：２．１硬度：４４衝撃強さ（kJ／m²）：４０．８降伏点強さ（MPa）：１０．８降伏点伸び（％）：５０ヤング率（MPa）：３３４組成（モル％）：３．２２

【０３９８】実施例２４高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での、次の両単量
体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、０．４％の３−メチル−２
−ヘプテンも含有している１−オクテンと、２％の３−メチル−１−ペンテンも
含有している４−メチル−１−ペンテンとの７０／３０（質量基準）混合物。こ
れらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレ
ンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続け、そ
の後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加に
より反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして
乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次い
で幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果
は次のとおりであった：

【０３９９】収量（ｇ）：１４５密度（ｇ／cc）：０．９１４ MFI（dg／分）：４．５硬度：３３衝撃強さ（kJ／m²）：３１．５降伏点強さ（MPa）：７．８降伏点伸び（％）：６５ヤング率（MPa）：２０４組成：７％

【０４００】実施例２５高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での、１−ブテン
と、フィッシャー−トロプシュ法から得られた、１％の３−メチル−１−ペンテ
ンも含有している４−メチル−１−ペンテンとの３０／７０（質量基準）混合物
。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エ
チレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続け
、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添
加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そ
して乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、
次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた
結果は次のとおりであった：

【０４０１】収量（ｇ）：１４８密度（ｇ／cc）：０．９１６ MFI（dg／分）：５．４硬度：３９衝撃強さ（kJ／m²）：３４．１降伏点強さ（MPa）：８．４降伏点伸び（％）：５６ヤング率（MPa）：２６９組成：６．１％

【０４０２】実施例２６高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での、次の両単量
体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、１−ブテンと、０．５％の
３−メチル−１−ペンテンも含有している４−メチル−１−ペンテンとの５０／
５０（質量基準）混合物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで
続けられた。次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反
応をさらに３５分間続け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬの
イソ−プロパノールの添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し
、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフロー
インデックスを測定し、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために
射出成形した。得られた結果は次のとおりであった：

【０４０３】収量（ｇ）：１３８密度（ｇ／cc）：０．８９０ MFI（dg／分）：６．０硬度：２８衝撃強さ（kJ／m²）：２２．８降伏点強さ（MPa）：６．４降伏点伸び（％）：１００ヤング率（MPa）：１９５組成（モル％）：８．２９

【０４０４】実施例２７高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および１ｇ／分の連続流量での、次の両単量
体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、０．０１％の２−メチル−
１−オクテンも含有している１−ノネンと、０．５％の３−メチル−１−ペンテ
ンも含有している４−メチル−１−ペンテンとの７０／３０（質量基準）混合物
。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エ
チレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続け
、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添
加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そ
して乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、
次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた
結果は次のとおりであった：

【０４０５】収量（ｇ）：１２２密度（ｇ／cc）：０．９１４ MFI（dg／分）：０．７５硬度：４２衝撃強さ（kJ／m²）：３８．５降伏点強さ（MPa）：１４．９降伏点伸び（％）：９０ヤング率（MPa）：２７４組成：５．１％

【０４０６】実施例２８高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および０．２ｇ／分の連続流量での、次の両
単量体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、１％の２−メチル−２
−ヘキセンも含有している１−ヘプテンと、２％の３−メチル−１−ペンテンも
含有している４−メチル−１−ペンテンとの７０／３０（質量基準）混合物。こ
れらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレ
ンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続け、そ
の後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加に
より反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして
乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次い
で幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果
は次のとおりであった：

【０４０７】収量（ｇ）：１０５密度（ｇ／cc）：０．９３８ MFI（dg／分）：０．９硬度：５８衝撃強さ（kJ／m²）：１６．９降伏点強さ（MPa）：２１．３降伏点伸び（％）：５０ヤング率（MPa）：６２２

【０４０８】実施例２９高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での１−ヘキセン
と４−メチル−１−ペンテンとの３０／７０（質量基準）混合物。これらの供給
は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレンおよび他
の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続け、その後その反
応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により反応を
停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。
この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次いで幾つかの
機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果は次のとお
りであった：

【０４０９】収量（ｇ）：１５０密度（ｇ／cc）：０．９０６ MFI（dg／分）：３．９硬度：４２衝撃強さ（kJ／m²）：３１．８降伏点強さ（MPa）：８．８降伏点伸び（％）：４７ヤング率（MPa）：３５２組成：４．３％

【０４１０】実施例３０高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での、１−ヘキセ
ンと、フィッシャー−トロプシュ法から得られた、１％の３−メチル−１−ペン
テンも含有している４−メチル−１−ペンテンとの５０／５０（質量基準）混合
物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、
エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続
け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの
添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、
そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し
、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られ
た結果は次のとおりであった：

【０４１１】収量（ｇ）：１５０密度（ｇ／cc）：０．９０９ MFI（dg／分）：４．４硬度：３７衝撃強さ（kJ／m²）：３２．２降伏点強さ（MPa）：８．２降伏点伸び（％）：５８ヤング率（MPa）：２５３組成：６．２％

【０４１２】実施例３１高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および１ｇ／分の連続流量での、次の両単量
体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、０．５％の２−メチル−１
−ペンテンおよび０．２％の２−メチル−２−ペンテンも含有している１−ヘキ
センと、０．５％の３−メチル−１−ペンテンも含有している４−メチル−１−
ペンテンとの７０／３０（質量基準）混合物。これらの供給は１００ｇのエチレ
ンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを
共に止め、そして反応をさらに３５分間続け、その後その反応器の圧力を除き、
そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により反応を停止させた。得られ
たスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し
、そのメルトフローインデックスを測定し、次いで幾つかの機械的および物理的
性質の測定のために射出成形した。得られた結果は次のとおりであった：

【０４１３】収量（ｇ）：１２０密度（ｇ／cc）：０．９１８ MFI（dg／分）：１．２硬度：４８衝撃強さ（kJ／m²）：４４．８降伏点強さ（MPa）：１２．４降伏点伸び（％）：５３ヤング率（MPa）：３６４組成：４．６％

【０４１４】実施例３２高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での、１−デセン
と、フィッシャー−トロプシュ法から得られた、０．５％の３−メチル−１−ペ
ンテンも含有している４−メチル−１−ペンテンとの７０／３０（質量基準）混
合物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで
、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間
続け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノール
の添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し
、そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定
し、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得ら
れた結果は次のとおりであった：

【０４１５】収量（ｇ）：１４３密度（ｇ／cc）：０．８３５ MFI（dg／分）：２７硬度：５衝撃強さ（kJ／m²）：１１．５降伏点強さ（MPa）：１．５降伏点伸び（％）：３４ヤング率（MPa）：１０３組成（モル％）：１２．６７

【０４１６】実施例３３高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での１−デセンと
４−メチル−１−ペンテンとの３０／７０（質量基準）混合物。これらの供給は
１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレンおよび他の
共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに３５分間続け、その後その反応
器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により反応を停
止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。こ
の重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次いで幾つかの機
械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果は次のとおり
であった：

【０４１７】収量（ｇ）：１５０密度（ｇ／cc）：０．８６９ MFI（dg／分）：１４．９硬度：２０衝撃強さ（kJ／m²）：１６．３降伏点強さ（MPa）：３．３降伏点伸び（％）：５６ヤング率（MPa）：１７４組成（モル％）：６．５６

【０４１８】実施例３４触媒Ｄの調製予備重合高純度の窒素を流して完全に洗浄した、外部濾過装置を具える１０００ｍＬの
ステンレス鋼製オートクレーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８
０℃に設定した。その正しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０
％ヘプタン溶液１００ｍＬを加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させ
た。この溶液に２ｇの触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分
間攪拌して活性化された触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して
次の供給を開始した：２０ｇ／分の連続流量でのエチレン、および１０ｇ／分の
連続流量での、次の両単量体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた３
−メチル−１−ペンテンと４−メチル−１−ペンテンとの５０／５０（質量基準
）混合物。これらの供給は５０ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次い
で、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そしてその液体媒体から固
体の予備重合触媒を外部濾過装置により分離した。この予備重合触媒をヘプタン
で２回洗浄し、その濾過装置の中に密封し、次いでその濾過装置を反応器から取
り外し、そして不活性雰囲気を有するグローブボックスに移し、そこでその予備
重合触媒を、乾燥された後の貯蔵容器に移した。

【０４１９】実施例３５高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．５ｇの
予備重合触媒Ｄと３０ｍｇの水素を加えた。次いで、このオートクレーブに対し
て次の供給を開始した：２ｇ／分の連続流量でのエチレン、および０．８ｇ／分
の連続流量での、次の両単量体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた
、３−メチル−１−ペンテンと、１％の２，３−ジメチル−１−ブテンも含有し
ている４−メチル−１−ペンテンとの２５／７５（質量基準）混合物。これらの
供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレンおよ
び他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに１０分間続け、その後そ
の反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により反
応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥し
た。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次いで幾つ
かの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果は次の
とおりであった：

【０４２０】収量（ｇ）：８１密度（ｇ／cc）：０．９３５ MFI（dg／分）：０．０４硬度：５６衝撃強さ（kJ／m²）：５９．４降伏点強さ（MPa）：２２．２降伏点伸び（％）：９２ヤング率（MPa）：５６６組成：７．０％

【０４２１】実施例３６高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．５ｇの
予備重合触媒Ｄと５０ｍｇの水素を加えた。次いで、このオートクレーブに対し
て次の供給を開始した：２ｇ／分の連続流量でのエチレン、および０．８ｇ／分
の連続流量での、次の両単量体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた
、３−メチル−１−ペンテンと、１％の２，３−ジメチル−１−ブテンも含有し
ている４−メチル−１−ペンテンとの１０／９０（質量基準）混合物。これらの
供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレンおよ
び他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに１０分間続け、その後そ
の反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により反
応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥し
た。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次いで幾つ
かの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果は次の
とおりであった：

【０４２２】収量（ｇ）：８５密度（ｇ／cc）：０．９３９ MFI（dg／分）：０．９硬度：５６衝撃強さ（kJ／m²）：６０．６降伏点強さ（MPa）：２５．２降伏点伸び（％）：１０４ヤング率（MPa）：５５３組成：２．１％

【０４２３】実施例３７高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．５ｇの
予備重合触媒Ｄと１００ｍｇの水素を加えた。次いで、このオートクレーブに対
して次の供給を開始した：２ｇ／分の連続流量でのエチレン、および１ｇ／分の
連続流量での、次の両単量体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、
３−メチル−１−ペンテンと、２％の２，３−ジメチル−１−ブテンも含有して
いる４−メチル−１−ペンテンとの１５／８５（質量基準）混合物。これらの供
給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレンおよび
他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに１０分間続け、その後その
反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により反応
を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した
。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次いで幾つか
の機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果は次のと
おりであった：

【０４２４】収量（ｇ）：５９密度（ｇ／cc）：０．９４１４ MFI（dg／分）：０．６硬度：５８衝撃強さ（kJ／m²）：３３．８降伏点強さ（MPa）：１８．３降伏点伸び（％）：４４ヤング率（MPa）：５８４組成：１．７％

【０４２５】実施例３８高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．５ｇの
予備重合触媒Ｄと１００ｍｇの水素を加えた。次いで、このオートクレーブに対
して次の供給を開始した：２ｇ／分の連続流量でのエチレン、および１ｇ／分の
連続流量での、次の両単量体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、
３−メチル−１−ペンテンと、１．５％の２，３−ジメチル−１−ブテンも含有
している４−メチル−１−ペンテンとの２０／８０（質量基準）混合物。これら
の供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレンお
よび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに１０分間続け、その後
その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により
反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥
した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次いで幾
つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果は次
のとおりであった：

【０４２６】収量（ｇ）：５１密度（ｇ／cc）：０．９４２ MFI（dg／分）：０．２６硬度：５９衝撃強さ（kJ／m²）：４７．６降伏点強さ（MPa）：２０．８降伏点伸び（％）：４７ヤング率（MPa）：６１８組成：１．６５％

【０４２７】実施例３９高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．５ｇの
予備重合触媒Ｄと１５０ｍｇの水素を加えた。次いで、このオートクレーブに対
して次の供給を開始した：２ｇ／分の連続流量でのエチレン、および１ｇ／分の
連続流量での、次の両単量体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、
３−メチル−１−ペンテンと、１．５％の２，３−ジメチル−１−ブテンも含有
している４−メチル−１−ペンテンとの３０／７０（質量基準）混合物。これら
の供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレンお
よび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに１０分間続け、その後
その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により
反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥
した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次いで幾
つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果は次
のとおりであった：

【０４２８】収量（ｇ）：５３密度（ｇ／cc）：０．９４３ MFI（dg／分）：０．６硬度：５７衝撃強さ（kJ／m²）：３８．０降伏点強さ（MPa）：１８．３降伏点伸び（％）：４８ヤング率（MPa）：５６４組成：１．６％

【０４２９】実施例４０高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．５ｇの
予備重合触媒Ｄと１２０ｍｇの水素を加えた。次いで、このオートクレーブに対
して次の供給を開始した：２ｇ／分の連続流量でのエチレン、および１ｇ／分の
連続流量での、両単量体がフィッシャー−トロプシュ法から得られた、３−メチ
ル−１−ペンテンと、１．５％の２，３−ジメチル−１−ブテンも含有している
４−メチル−１−ペンテンとの４０／６０（質量基準）混合物。これらの供給は
１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレンおよび他の
共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに１０分間続け、その後その反応
器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により反応を停
止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。こ
の重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次いで幾つかの機
械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果は次のとおり
であった：

【０４３０】収量（ｇ）：５５密度（ｇ／cc）：０．９４２ MFI（dg／分）：０．３硬度：６２衝撃強さ（kJ／m²）：４２．７降伏点強さ（MPa）：３１．５降伏点伸び（％）：６２ヤング率（MPa）：７２７組成：１．６％

【０４３１】実施例４１高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．５ｇの
予備重合触媒Ｄと１５０ｍｇの水素を加えた。次いで、このオートクレーブに対
して次の供給を開始した：２ｇ／分の連続流量でのエチレン、および１ｇ／分の
連続流量での、次の両単量体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、
３−メチル−１−ペンテンと、０．５％の２，３−ジメチル−１−ブテンも含有
している４−メチル−１−ペンテンとの５０／５０（質量基準）混合物。これら
の供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。次いで、エチレンお
よび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに１０分間続け、その後
その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により
反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥
した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックスを測定し、次いで幾
つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した。得られた結果は次
のとおりであった：

【０４３２】収量（ｇ）：５４密度（ｇ／cc）：０．９２０ MFI（dg／分）：０．６硬度：４９衝撃強さ（kJ／m²）：２１．５降伏点強さ（MPa）：− 降伏点伸び（％）：− ヤング率（MPa）：− 組成：３．４％

【０４３３】実施例４２高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．５ｇの
予備重合触媒Ｄと１５０ｍｇの水素を加えた。次いで、このオートクレーブに対
して次の供給を開始した：２ｇ／分の連続流量でのエチレン、および１ｇ／分の
連続流量での、４−メチル−１−ペンテンと、フィッシャー−トロプシュ法から
得られた、０．４６％の２−メチル−１−ブテンも含有している１−ペンテンと
の５０／５０（質量基準）混合物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えら
れるまで続けられた。次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、
そして反応をさらに１０分間続け、その後その反応器の圧力を除き、そして１０
０ｍＬのイソ−プロパノールの添加により反応を停止させた。得られたスラリー
を濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメル
トフローインデックスを測定し、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定
のために射出成形した。得られた結果は次のとおりであった：

【０４３４】収量（ｇ）：５８密度（ｇ／cc）：０．９２４ MFI（dg／分）：０．６硬度：５０衝撃強さ（kJ／m²）：２７．１降伏点強さ（MPa）：− 降伏点伸び（％）：− ヤング率（MPa）：− 組成：３．４％

【０４３５】実施例４３高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．５ｇの
予備重合触媒Ｄと１５０ｍｇの水素を加えた。次いで、このオートクレーブに対
して次の供給を開始した：２ｇ／分の連続流量でのエチレン、および１ｇ／分の
連続流量での４−メチル−１−ペンテンと１−ヘキセンとの７０／３０（質量基
準）混合物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで続けられた。
次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反応をさらに１
０分間続け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬのイソ−プロパ
ノールの添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し、アセトンで
洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフローインデックス
を測定し、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために射出成形した
。得られた結果は次のとおりであった：

【０４３６】収量（ｇ）：５９密度（ｇ／cc）：０．９４１ MFI（dg／分）：０．８硬度：− 衝撃強さ（kJ／m²）：− 降伏点強さ（MPa）：− 降伏点伸び（％）：− ヤング率（MPa）：− 組成：７．１％

【０４３７】実施例４４高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．１ｇの
触媒Ｃと１５０ｍｇの水素を加え、その混合物を５分間攪拌して活性な触媒を形
成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：２ｇ／分の
連続流量でのエチレン、および３．４ｇ／分の連続流量での、次の両単量体が共
にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、３−メチル−１−ペンテンと、０
．５％の２，３−ジメチル−１−ブテンも含有している４−メチル−１−ペンテ
ンとの１０／９０（質量基準）混合物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加
えられるまで続けられた。次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止
め、そして反応をさらに１０分間続け、その後その反応器の圧力を除き、そして
１００ｍＬのイソ−プロパノールの添加により反応を停止させた。得られたスラ
リーを濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し、その
メルトフローインデックスを測定し、次いで幾つかの機械的および物理的性質の
測定のために射出成形した。得られた結果は次のとおりであった：

【０４３８】収量（ｇ）：６９密度（ｇ／cc）：０．９０５ MFI（dg／分）：８．６硬度：３２衝撃強さ（kJ／m²）：２７．０降伏点強さ（MPa）：４．８降伏点伸び（％）：５５ヤング率（MPa）：２７２組成（モル％）：７．９４

【０４３９】実施例４５高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．１ｇの
触媒Ｃと１５０ｍｇの水素を加え、その混合物を５分間攪拌して活性な触媒を形
成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：２ｇ／分の
連続流量でのエチレン、および６ｇ／分の連続流量での、次の両単量体が共にフ
ィッシャー−トロプシュ法から得られた、３−メチル−１−ペンテンと、１％の
２，３−ジメチル−１−ブテンも含有している４−メチル−１−ペンテンとの２
０／８０（質量基準）混合物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられる
まで続けられた。次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そし
て反応をさらに１０分間続け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍ
Ｌのイソ−プロパノールの添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾
過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフ
ローインデックスを測定し、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のた
めに射出成形した。得られた結果は次のとおりであった：

【０４４０】収量（ｇ）：１０９密度（ｇ／cc）：０．９１５ MFI（dg／分）：７．５硬度：４１衝撃強さ（kJ／m²）：３４．４降伏点強さ（MPa）：８．２降伏点伸び（％）：１１０ヤング率（MPa）：２０７組成（モル％）：６．０２

【０４４１】実施例４６高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．１ｇの
触媒Ｃと１５０ｍｇの水素を加え、その混合物を５分間攪拌して活性な触媒を形
成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：２ｇ／分の
連続流量でのエチレン、および６ｇ／分の連続流量での、次の両単量体が共にフ
ィッシャー−トロプシュ法から得られた、３−メチル−１−ペンテンと、２％の
２，３−ジメチル−１−ブテンも含有している４−メチル−１−ペンテンとの３
０／７０（質量基準）混合物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられる
まで続けられた。次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そし
て反応をさらに１０分間続け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍ
Ｌのイソ−プロパノールの添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾
過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフ
ローインデックスを測定し、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のた
めに射出成形した。得られた結果は次のとおりであった：

【０４４２】収量（ｇ）：９６密度（ｇ／cc）：０．９１６ MFI（dg／分）：１．８硬度：４８衝撃強さ（kJ／m²）：４１．２降伏点強さ（MPa）：１１．１降伏点伸び（％）：８９ヤング率（MPa）：３４３組成（モル％）：３．０３

【０４４３】実施例４７高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３００ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８５℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．１ｇの
触媒Ｃと１５０ｍｇの水素を加え、その混合物を５分間攪拌して活性な触媒を形
成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：２ｇ／分の
連続流量でのエチレン、および６ｇ／分の連続流量での、次の両単量体が共にフ
ィッシャー−トロプシュ法から得られた、３−メチル−１−ペンテンと、１．５
％の２，３−ジメチル−１−ブテンも含有している４−メチル−１−ペンテンと
の４０／６０（質量基準）混合物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えら
れるまで続けられた。次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、
そして反応をさらに１０分間続け、その後その反応器の圧力を除き、そして１０
０ｍＬのイソ−プロパノールの添加により反応を停止させた。得られたスラリー
を濾過し、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメル
トフローインデックスを測定し、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定
のために射出成形した。得られた結果は次のとおりであった：

【０４４４】収量（ｇ）：１０７密度（ｇ／cc）：０．９１６ MFI（dg／分）：０．００１硬度：４８衝撃強さ（kJ／m²）：４６．６降伏点強さ（MPa）：１１．３降伏点伸び（％）：１０１ヤング率（MPa）：３２１組成（モル％）：３．４４

【０４４５】実施例４８高純度の窒素を流して完全に洗浄した１０００ｍＬのステンレス鋼製オートク
レーブに３５０ｇの精製ヘプタンを加え、その温度を８０℃に設定した。その正
しい温度に達したとき、トリエチルアルミニウムの１０％ヘプタン溶液１０ｍＬ
を加え、５分間攪拌して系中の残留不純物と反応させた。この溶液に０．２ｇの
触媒Ｂと５０ｍｇの水素を加え、その混合物をさらに５分間攪拌して活性化され
た触媒を形成した。次いで、このオートクレーブに対して次の供給を開始した：
４ｇ／分の連続流量でのエチレン、および２ｇ／分の連続流量での、次の両単量
体が共にフィッシャー−トロプシュ法から得られた、０．４％の３−メチル−２
−ヘプタンも含有している１−オクテンと、３−メチル−１−ブテンとの５０／
５０（質量基準）混合物。これらの供給は１００ｇのエチレンが加えられるまで
続けられた。次いで、エチレンおよび他の共単量体の流れを共に止め、そして反
応をさらに３５分間続け、その後その反応器の圧力を除き、そして１００ｍＬの
イソ−プロパノールの添加により反応を停止させた。得られたスラリーを濾過し
、アセトンで洗浄し、そして乾燥した。この重合体を秤量し、そのメルトフロー
インデックスを測定し、次いで幾つかの機械的および物理的性質の測定のために
射出成形した。得られた結果は次のとおりであった：

【０４４６】収量（ｇ）：１４３密度（ｇ／cc）：０．９２０ MFI（dg／分）：２．９硬度：４９衝撃強さ（kJ／m²）：３９．８降伏点強さ（MPa）：９．９降伏点伸び（％）：５３ヤング率（MPa）：３８０組成：４．２％

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者ジュバート、ダウイド、ヨハネス南アフリカ国バールパーク、ルーコプストリート 60 Ｆターム(参考） 4J028 AA01 AB01 AC04A BA00A BA01B BB00A BB01B BC15B CA16B DA01 EB02 EB04 EB05 EB07 EB08 EB09 EC05 FA02 FA06 GA07 GA08 GA26 4J100 AA02P AA03R AA04R AA07R AA09Q AA15R AA16R AA19R AA21R CA05 DA12 DA43 DA48 DA51 FA09 FA28 FA29 FA35 FA43 4J128 AC04 BA00A BA01B BB00A BB01B BC15B CA16B DA01 EB02 EB04 EB05 EB07 EB08 EB09 EC05 FA02 FA06 GA07 GA08 GA26

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】第一の成分または単量体としてのエチレンと、第二の成分ま
たは単量体としての分枝アルファーオレフィンおよび第三の成分または単量体と
しての少なくとも１種の異なるアルファーオレフィンとの重合体であって、該共
単量体の少なくとも１種がフィッシャー−トロプシュ法誘導されている、上記の
重合体。
【請求項２】第一の成分または単量体としてのエチレンと、第二の成分ま
たは単量体としての分枝アルファーオレフィンおよび第三の成分または単量体と
しての少なくとも１種の異なるアルファーオレフィンとの反応生成物である重合
体であって、該共単量体の少なくとも１種がフィッシャー−トロプシュ法誘導さ
れている、上記の重合体。
【請求項３】第一の成分または単量体としてのエチレンと、第二の成分ま
たは単量体としての分枝アルファーオレフィンおよび第三の成分または単量体と
しての少なくとも１種の異なるアルファーオレフィンとの三元重合体であって、
該共単量体の少なくとも１種がフィッシャー−トロプシュ法誘導されている、上
記の三元重合体。
【請求項４】分枝アルファーオレフィンがフィッシャー−トロプシュ法誘
導されている、請求項１〜３のいずれか１項に記載の重合体。
【請求項５】異なるアルファーオレフィンがフィッシャー−トロプシュ法
誘導されている、請求項１〜３のいずれか１項に記載の重合体。
【請求項６】分枝アルファーオレフィンおよび異なるアルファーオレフィ
ンの両オレフィンがフィッシャー−トロプシュ法誘導されている、請求項１〜３
のいずれか１項に記載の重合体。
【請求項７】エチレンがフィッシャー−トロプシュ法誘導されている、請
求項１〜６のいずれか１項に記載の重合体。
【請求項８】エチレンのモル割合の、分枝アルファーオレフィンおよび異
なるアルファーオレフィンのモル割合の和に対する比が、９９．９：０．１〜８
０：２０である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の重合体。
【請求項９】エチレンのモル割合の、分枝アルファーオレフィンおよび異
なるアルファーオレフィンのモル割合の和に対する比が、９９．９：０．１〜９
０：１０である、請求項８に記載の重合体。
【請求項１０】エチレンのモル割合の、分枝アルファーオレフィンおよび
異なるアルファーオレフィンのモル割合の和に対する比が、９９．９：０．１〜
９５：５である、請求項９に記載の重合体。
【請求項１１】分枝アルファーオレフィンのモル割合の、異なるアルファ
ーオレフィンのモル割合に対する比が、０．１：９９．９〜９９．９：０．１で
ある、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の重合体。
【請求項１２】分枝アルファーオレフィンのモル割合の、異なるアルファ
ーオレフィンのモル割合に対する比が、１：９９〜９９：１である、請求項１１
に記載の重合体。
【請求項１３】分枝アルファーオレフィンのモル割合の、異なるアルファ
ーオレフィンのモル割合に対する比が、２：９８〜９８：２である、請求項１２
に記載の重合体。
【請求項１４】エチレン、分枝アルファーオレフィンおよび異なるアルフ
ァーオレフィンを、一つまたは二つ以上の反応領域中で、該反応領域（一つまた
は複数）に大気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ²の範囲内の圧力および周囲温度〜３０
０℃の温度を保持しながら、適切な触媒または触媒系の存在下において反応させ
ることによって得られる、請求項１〜１３のいずれか１項に記載の重合体。
【請求項１５】第三成分が線状のアルファーオレフィンである、請求項１
〜１４のいずれか１項に記載の重合体。
【請求項１６】第一の成分または単量体としてのエチレンと、第二の成分
または単量体としての少なくとも１種の分枝アルファーオレフィンおよび第三の
成分または単量体としての少なくとも１種の線状アルファーオレフィンとの重合
体であって、次の性質：ａ）ＡＳＴＭＤ１２３８に従って測定して０．０１〜約１００ｇ／１０分の
範囲内のメルトフローレート；および／またはｂ）ＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定して約０．８３５〜約０．９５０の範
囲内の密度を有し；および／またはｃ）該重合体の硬度を該重合体の密度に対してプロットしたとき、その硬度が
次の式：５４５．４ρ−４６３．６４＜Ｈ＜５４５．４ρ−４４７．３（式中、ρはＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定された該重合体の密度であり、
そしてＨはＡＳＴＭＤ２２４０に従って測定された該重合体の硬度であり、こ
こで該式が有効である変域は：０＜Ｈ＜６０および０．８２＜ρ＜０．９６である。）に従う上記の重合体。
【請求項１７】第一の成分または単量体としてのエチレンと、第二の成分
または単量体としての少なくとも１種の分枝アルファーオレフィンおよび第三の
成分または単量体としての少なくとも１種の線状アルファーオレフィンとの反応
生成物である重合体であって、次の性質：ａ）ＡＳＴＭＤ１２３８に従って測定して０．０１〜約１００ｇ／１０分の
範囲内のメルトフローレート；および／またはｂ）ＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定して約０．８３５〜約０．９５０の範
囲内の密度を有し；および／またはｃ）該重合体の硬度を該重合体の密度に対してプロットしたとき、その硬度が
次の式：５４５．４ρ−４６３．６４＜Ｈ＜５４５．４ρ−４４７．３（式中、ρはＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定された該重合体の密度であり、
そしてＨはＡＳＴＭＤ２２４０に従って測定された該重合体の硬度であり、こ
こで該式が有効である変域は：０＜Ｈ＜６０および０．８２＜ρ＜０．９６である。）に従う上記の重合体。
【請求項１８】第一の成分または単量体としてのエチレンと、第二の成分
または単量体としての少なくとも１種の分枝アルファーオレフィンおよび第三の
成分または単量体としての少なくとも１種の線状アルファーオレフィンとの三元
重合体であって、次の性質：ａ）ＡＳＴＭＤ１２３８に従って測定して０．０１〜約１００ｇ／１０分の
範囲内のメルトフローレート；および／またはｂ）ＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定して約０．８３５〜約０．９５０の範
囲内の密度を有し；および／またはｃ）該三元共重合体の硬度を該三元共重合体の密度に対してプロットしたとき
、その硬度が次の式：５４５．４ρ−４６３．６４＜Ｈ＜５４５．４ρ−４４７．３（式中、ρはＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定された該三元共重合体の密度で
あり、そしてＨはＡＳＴＭＤ２２４０に従って測定された該三元共重合体の硬
度であり、ここで該式が有効である変域は：０＜Ｈ＜６０および０．８２＜ρ＜０．９６である。）に従う上記の三元共重合体。
【請求項１９】次の性質：ａ）ＡＳＴＭＤ１２３８に従って測定して０．０１〜約１００ｇ／１０分の
範囲内のメルトフローレート；および／またはｂ）ＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定して約０．８３５〜約０．９５０の範
囲内の密度を有し；および／またはｃ）重合体の硬度を該重合体の密度に対してプロットしたとき、その硬度が次
の式：５４５．４ρ−４６３．６４＜Ｈ＜５４５．４ρ−４４７．３（式中、ρはＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定された該重合体の密度であり、
そしてＨはＡＳＴＭＤ２２４０に従って測定された該重合体の硬度であり、こ
こで該式が有効である変域は：０＜Ｈ＜６０および０．８２＜ρ＜０．９６である。）に従う請求項１５に記載の重合体。
【請求項２０】分枝アルファーオレフィンが４−メチル−１−ペンテンで
ある、請求項１５および１９を含めて請求項１５〜１９のいずれか１項に記載の
重合体。
【請求項２１】次の性質：ａ）ＡＳＴＭＤ１２３８に従って測定して０．０１〜約１００ｇ／１０分の
範囲内のメルトフローレート；および／またはｂ）ＡＳＴＭＤ１５０５２従って測定して約０．８９０〜約０．９５０の範
囲内の密度を有し；および／またはｃ）重合体の降伏点引張強さを該重合体の密度に対してプロットしたとき、そ
の引張強さが次の式： σ＞１１１．１ρ−９３．３（式中、ρはＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定された該重合体の密度であり、
そしてσはＡＳＴＭＤ６３８Ｍに従って測定された該重合体の降伏点引張強さ
であり、ここで該式が有効である変域は： σ＞０および０．８４＜ρ＜０．９６である。）に従い；および／またはｄ）該重合体のモジュラスを該重合体の密度に対してプロットしたとき、その
モジュラスが次の式：Ｅ＞３６３６ρ−３０９０．９（式中、ρはＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定された該三元共重合体の密度で
あり、そしてＥはＡＳＴＭＤ６３８Ｍに従って測定された該三元共重合体のモ
ジュラスであり、ここで該式が有効である変域は：Ｅ＞０および０．８５＜ρ＜０．９６である。）に従う請求項２０に記載の重合体。
【請求項２２】第三成分がプロピレンである、請求項２０または２１に記
載の重合体。
【請求項２３】第三成分が１−ブテンである、請求項２０または２１に記
載の重合体。
【請求項２４】第三成分が１−ペンテンである、請求項２０または２１に
記載の重合体。
【請求項２５】第三成分が１−ヘキセンである、請求項２０または２１に
記載の重合体。
【請求項２６】第三成分が１−ヘプテンである、請求項２０または２１に
記載の重合体。
【請求項２７】第三成分が１−オクテンである、請求項２０または２１に
記載の重合体。
【請求項２８】第三成分が１−ノネンである、請求項２０または２１に記
載の重合体。
【請求項２９】第三成分が１−デセンである、請求項２０または２１に記
載の重合体。
【請求項３０】分枝アルファーオレフィンが３−メチル−１−ブテンであ
る、請求項１５〜１９のいずれか１項に記載の重合体。
【請求項３１】次の性質：ａ）ＡＳＴＭＤ１２３８に従って測定して０．０１〜約１００ｇ／１０分の
範囲内のメルトフローレート；および／またはｂ）ＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定して約０．８３５〜約０．９５０の範
囲内の密度を有し；および／またはｃ）重合体の降伏点引張強さを該重合体の密度に対してプロットしたとき、そ
の引張強さが次の式： σ＞１１１．１１ρ−９５．５６（式中、ρはＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定された該三元共重合体の密度で
あり、そしてσはＡＳＴＭＤ６３８Ｍに従って測定された該三元共重合体の降
伏点引張強さであり、ここで該式が有効である変域は： σ＞０および０．８６＜ρ＜０．９６である。）に従い；および／またはｄ）該重合体のモジュラスを該重合体の密度に対してプロットしたとき、その
モジュラスが次の式：Ｅ＞５５５５．５６ρ−４８３３．３（式中、ρはＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定された該三元共重合体の密度で
あり、そしてＥはＡＳＴＭＤ６３８Ｍに従って測定された該三元共重合体のモ
ジュラスであり、ここで該式が有効である変域は：Ｅ＞０および０．８７＜ρ＜０．９６である。）に従う請求項３０に記載の重合体。
【請求項３２】第三成分がプロピレンである、請求項３０または３１に記
載の三元共重合体。
【請求項３３】第三成分が１−ブテンである、請求項３０または３１に記
載の重合体。
【請求項３４】第三成分が１−ペンテンである、請求項３０または３１に
記載の重合体。
【請求項３５】第三成分が１−ヘキセンである、請求項３０または３１に
記載の重合体。
【請求項３６】第三成分が１−ヘプテンである、請求項３０または３１に
記載の重合体。
【請求項３７】第三成分が１−オクテンである、請求項３０または３１に
記載の重合体。
【請求項３８】第三成分が１−ノネンである、請求項３０または３１に記
載の重合体。
【請求項３９】第三成分が１−デセンである、請求項３０または３１に記
載の重合体。
【請求項４０】第三成分が第二成分の分枝アルファーオレフィンとは異な
る分枝アルファーオレフィンである、請求項１〜１４のいずれか１項に記載の重
合体。
【請求項４１】第一の成分または単量体としてのエチレンと、第二の成分
または単量体としての少なくとも１種の分枝アルファーオレフィンおよび第三の
成分または単量体としての少なくとも１種の異なる分枝アルファーオレフィンと
の重合体。
【請求項４２】第一の成分または単量体としてのエチレンと、第二の成分
または単量体としての少なくとも１種の分枝アルファーオレフィンおよび第三の
成分または単量体としての少なくとも１種の異なる分枝アルファーオレフィンと
の反応生成物である重合体。
【請求項４３】第一の成分または単量体としてのエチレンと、第二の成分
または単量体としての分枝アルファーオレフィンおよび第三の成分または単量体
としての異なる分枝アルファーオレフィンとの三元重合体。
【請求項４４】エチレンと少なくとも２種の異なる分枝アルファーオレフ
ィンとの重合体。
【請求項４５】エチレンと第二成分としての４−メチル−１−ペンテンお
よび第三成分としての３−メチル−１−ペンテンとの三元共重合体である、請求
項４０〜４４のいずれか１項に記載の重合体。
【請求項４６】次の性質：ａ）ＡＳＴＭＤ１２３８に従って測定して０．０１〜約１００ｇ／１０分の
範囲内のメルトフローレート；および／またはｂ）ＡＳＴＭＤ１５０５２従って測定して約０．８９０〜約０．９５０の範
囲内の密度を有し；および／またはｃ）三元共重合体の引張強さを該三元共重合体の密度に対してプロットしたと
き、その引張強さが次の式： σ＞２４０ρ−２１２．４（式中、ρはＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定された該三元共重合体の密度で
あり、そしてσはＡＳＴＭＤ６３８Ｍに従って測定された該三元共重合体の降
伏点引張強さであり、ここで該式が有効である変域は： σ＞０および０．８８５＜ρ＜０．９６である。）に従い；および／またはｄ）該三元共重合体のモジュラスを該三元共重合体の密度に対してプロットし
たとき、そのモジュラスが次の式：Ｅ＞７００／０．０６ρ−１０５００（式中、ρはＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定された該三元共重合体の密度で
あり、そしてＥはＡＳＴＭＤ６３８Ｍに従って測定された該三元共重合体のモ
ジュラスであり、ここで該式が有効である変域は：Ｅ＞０および０．９＜ρ＜０．９６である。）に従い；および／またはｅ）該三元共重合体の衝撃強さを該三元共重合体の密度に対してプロットした
とき、その衝撃強さが次の式：Ｉ＞１５０ρ−１０９（式中、ρはＡＳＴＭＤ１５０５に従って測定された該三元共重合体の密度で
あり、そしてＩはＡＳＴＭＤ２５６Ｍに従って測定された該三元共重合体の衝
撃強さであり、ここで該式が有効である変域は：Ｉ＞２０および０．８６＜ρ＜０．９４３である。）に従う請求項４０〜４５のいずれか１項に記載の重合体。
【請求項４７】分枝アルファーオレフィンの１種が４−メチル−１−ペン
テンである、請求項４０〜４４のいずれか１項に記載の重合体。
【請求項４８】分枝アルファーオレフィンの１種が３−メチル−１−ブテ
ンである、請求項４０〜４４のいずれか１項に記載の重合体。
【請求項４９】第一の成分または単量体としての少なくともエチレンと、
第二の成分または単量体としての分枝アルファーオレフィンと、第三の成分また
は単量体としての線状アルファーオレフィンとを、一つまたは二つ以上の反応領
域中で、該反応領域（一つまたは複数）を大気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ²の圧力
および周囲温度〜３００℃の温度に保持しながら、特定の触媒、または特定の触
媒および助触媒から成る触媒系の存在下において反応させる工程を含む、重合体
の製造方法。
【請求項５０】線状アルファーオレフィンおよび分枝アルファーオレフィ
ンを反応の開始時に同時に加え、一方エチレンを反応の進行中に連続的に加える
、請求項４９に記載の方法。
【請求項５１】線状アルファーオレフィンか、分枝アルファーオレフィン
のどちらかを反応の開始時に加え、一方エチレンを反応中に連続的に加え、その
場合反応の初めに加えられなかった単量体の連続的または不連続的供給を行い、
また反応中に生成物を取り出さない、請求項４９に記載の方法。
【請求項５２】反応を連続式で行い、その場合エチレンを連続的に加え、
そして線状アルファーオレフィンと分枝アルファーオレフィンとを反応の進行中
に一緒にかつ連続的に加える、請求項４９に記載の方法。
【請求項５３】反応を連続式で行い、その場合エチレンを連続的に加え、
そして線状アルファーオレフィンと分枝アルファーオレフィンとを反応の進行中
に別個にかつ連続的に加える、請求項４９に記載の方法。
【請求項５４】反応を連続式で行い、その場合エチレンを連続的に加え、
そして線状アルファーオレフィンと分枝アルファーオレフィンとを反応の進行中
に一緒にかつ不連続的に加える、請求項４９に記載の方法。
【請求項５５】反応を連続式で行い、その場合エチレンを連続的に加え、
そして線状アルファーオレフィンと分枝アルファーオレフィンとを反応の進行中
に別個にかつ不連続的に加える、請求項４９に記載の方法。
【請求項５６】少なくとも、第一の成分または単量体としてのエチレン、
第二の成分または単量体としての分枝アルファーオレフィンおよび第三の成分ま
たは単量体としての線状アルファーオレフィンを、一つまたは二つ以上の反応領
域中で、該反応領域（一つまたは複数）を大気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ²の圧力
および周囲温度〜３００℃の温度に保持しながら、特定の触媒、または特定の触
媒および助触媒から成る触媒系の存在下において反応させる工程を含む重合体の
製造方法であって、該特定の触媒が：ｉ）部分的に無水の塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒中に懸
濁させて塩化マグネシウムのスラリーを得；ｉｉ）該スラリーに少なくとも１種のアルコールおよび少なくとも１種のエー
テルを加え、そしてその混合物をある一定期間攪拌して部分的に活性化された塩
化マグネシウムを得；ｉｉｉ）部分的に活性化された該塩化マグネシウムに滴下式でアルキルアルミ
ニウム化合物を加え、得られた混合物をむらのないコンシステンシーとなるまで
磨砕し、その後室温まで冷却して活性化された塩化マグネシウムを得；ｉｖ）該活性化塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒で洗浄して
、触媒の担体を構成する洗浄された活性化塩化マグネシウムを得；ｖ）該洗浄済み担体にアルコールの混合物を加え、続いて攪拌してアルコール
装填担体を得；ｖｉ）該アルコール装填担体に四塩化チタンを加え、得られた混合物を還流下
で一定期間攪拌してチタン装填触媒を得；そしてｖｉｉ）該チタン装填触媒を冷却し、次いで高度に精製された炭化水素溶媒で
洗浄し、続いて該洗浄済み触媒を乾燥および微粉砕して触媒を得ることによって得られたものである、上記の方法。
【請求項５７】塩化マグネシウムが部分的に無水化され、その含水率が水
０．０２モル／塩化マグネシウム１モル〜水２モル／塩化マグネシウム１モルで
ある、請求項５６に記載の方法。
【請求項５８】エーテルが８〜１６個の総炭素原子数を有する線状エーテ
ルから選ばれ、またアルコール（類）が２〜８個の炭素原子を有するアルコール
類の範囲から選ばれる、請求項５６または５７に記載の方法。
【請求項５９】混合物を４０〜１４０℃の温度で１〜１２時間攪拌する、
請求項５６〜５８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６０】アルキルアルミニウム化合物が式ＡｌＲｍ（式中、Ｒｍは
１〜１０個の炭素原子を有するラジカル成分である）を有し、塩素は存在してい
ない、請求項５６〜５９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６１】少なくとも、第一の成分または単量体としてのエチレンと
、第二の成分または単量体としての分枝アルファーオレフィンと、第三の成分ま
たは単量体としての線状アルファーオレフィンとを、一つまたは二つ以上の反応
領域中で、該反応領域（一つまたは複数）を大気圧〜５０００Ｋｇ／ｃｍ²の圧
力および周囲温度〜３００℃の温度に保持しながら、特定の触媒、または特定の
触媒および助触媒から成る触媒系の存在下において反応させる工程を含む重合体
の製造方法であって、該特定の触媒が：ｉ）部分的に無水の塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒中に懸
濁させて塩化マグネシウムのスラリーを得；ｉｉ）該スラリーに少なくとも１種のエーテルを加え、その混合物を一定期間
攪拌して部分的に活性化された塩化マグネシウムを得；ｉｉｉ）部分的に活性化された該塩化マグネシウムスラリーを濾過し、そして
高度に精製された炭化水素溶媒で、洗液中にエーテルが検出されなくなるまで洗
浄して、洗浄された部分的に活性化された塩化マグネシウムを得；ｉｖ）該洗浄済み塩化マグネシウムに滴下式でアルキルアルミニウム化合物を
加え、続いてむらのないコンシステンシーとなるまで磨砕し、そして室温まで冷
却して活性化された塩化マグネシウムを得；ｖ）該活性化塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒で、洗液中に
アルキルアルミニウムが検出されなくなるまで洗浄して、触媒の担体を構成する
洗浄された活性化塩化マグネシウムを得；ｖｉ）該洗浄済み担体にアルコールの混合物を加え、続いて攪拌してアルコー
ル装填担体を得；ｖｉｉ）該アルコール装填担体を高度に精製された炭化水素溶媒で洗浄して洗
浄されたアルコール装填担体を得；ｖｉｉｉ）該洗浄済みアルコール装填担体に四塩化チタンを加え、それをむら
のないコンシステンシーとなるまで磨砕してチタン装填触媒を得；そしてｉｘ）該チタン装填触媒を高度に精製された炭化水素溶媒で、洗液中にチタン
が検出されなくなるまで洗浄して触媒を得ることによって得られたものである、上記の方法。
【請求項６２】少なくとも、第一の成分または単量体としてのエチレンと
、第二の成分または単量体としての分枝アルファーオレフィンと、第三の成分ま
たは単量体としての線状アルファーオレフィンとを、一つまたは二つ以上の反応
領域中で、該反応領域（一つまたは複数）を大気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ²の圧
力および周囲温度〜３００℃の温度に保持しながら、特定の触媒、または特定の
触媒および助触媒から成る触媒系の存在下において反応させる工程を含む重合体
の製造方法であって、該触媒が２〜８個の炭素原子を有するアルファーオレフィ
ン、または２〜８個の炭素原子を有するアルファーオレフィンの混合物と予備重
合されており、そしてその予備重合の結果として得られる重合体の量が重合体１
〜５００／触媒ｌｇの範囲である、上記の方法。
【請求項６３】予備重合が重合体の製造方法で反応せしめられる単量体と
同じ単量体を用いて行われる、請求項６２に記載の方法。
【請求項６４】予備重合が次の：ｉ）密閉容器中において、不活性条件下で、１〜１０重量％の量のトリアルキ
ルアルミニウム化合物を、攪拌下で、高度に精製された炭化水素溶媒に約８０℃
において加えて液体混合物を得；ｉｉ）該液体混合物に０．１〜１重量％の量の触媒を加え；ｉｉｉ）該密閉容器に０．５重量％未満の量の水素を加え；ｉｖ）単量体を別個にまたは混合物として、所望とされる重合体／触媒比に相
当する所望とされる重量増加が達成されるまで連続的に供給し、そしてｖ）得られた予備重合触媒を濾過し、それを炭化水素溶媒で洗浄し、次いでも
う一つの濾過工程を行い、続いてその乾燥を行う工程を含んでいる、請求項６２または６３に記載の方法。
【請求項６５】成分または単量体の少なくとも１種がフィッシャー−トロ
プシュ法誘導される、請求項４９〜６５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６６】エチレンがフィッシャー−トロプシュ法誘導される、請求
項６５に記載の方法。
【請求項６７】分枝アルファーオレフィンがフィッシャー−トロプシュ法
誘導される、請求項６５または６６に記載の方法。
【請求項６８】第二単量体が４−メチル−１−ペンテンである、請求項６
５および６７を含めて請求項６５〜６７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６９】線状アルファーオレフィンが３〜１０の総炭素原子数を有
する、請求項６８に記載の方法。
【請求項７０】第二単量体が３−メチル−１−ブテンである、請求項６５
および６７を含めて請求項６５〜６７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７１】線状アルファーオレフィンが３〜１０の総炭素原子数を有
する、請求項７０に記載の方法。
【請求項７２】エチレン、第一分枝アルファーオレフィンおよび第二の異
なる分枝アルファーオレフィンを、一つまたは二つ以上の反応領域中で、該反応
領域（一つまたは複数）を大気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ²の圧力および周囲温度
〜３００℃の温度に保持しながら、特定の触媒、または特定の触媒および助触媒
から成る触媒系の存在下において反応させる工程を含む、三元共重合体の製造方
法。
【請求項７３】第一および第二分枝アルファーオレフィンを反応の開始時
に同時に加え、一方エチレンを反応の進行中に連続的に加える、請求項７２に記
載の方法。
【請求項７４】第一分枝アルファーオレフィンか、第二分枝アルファーオ
レフィンのどちらかを反応の開始時に加え、一方エチレンを反応中に連続的に加
え、その場合反応の開始時に加えられなかった第一または第二分枝オレフィンの
他方を連続的にまたは不連続的に供給する、請求項７２に記載の方法。
【請求項７５】反応を連続式で行い、その場合エチレンを連続的に加え、
そして第一分枝アルファーオレフィンと第二分枝アルファーオレフィンとを反応
の進行中に一緒にかつ連続的に加える、請求項７２に記載の方法。
【請求項７６】反応を連続式で行い、その場合エチレンを連続的に加え、
そして第一分枝アルファーオレフィンと第二分枝アルファーオレフィンとを反応
の進行中に別個にかつ連続的に加える、請求項７２に記載の方法。
【請求項７７】反応を連続式で行い、その場合エチレンを連続的に加え、
そして第一分枝アルファーオレフィンと第二分枝アルファーオレフィンとを反応
の進行中に一緒にかつ不連続的に加える、請求項７２に記載の方法。
【請求項７８】反応を連続式で行い、その場合エチレンを連続的に加え、
そして第一分枝アルファーオレフィンと第二分枝アルファーオレフィンとを反応
の進行中に別個に、しかし不連続的に加える、請求項７２に記載の方法。
【請求項７９】少なくとも、第一の成分または単量体としてのエチレンと
、第二の成分または単量体としての分枝アルファーオレフィンと、第三の成分ま
たは単量体としての異なる分枝アルファーオレフィンとを、一つまたは二つ以上
の反応領域中で、該反応領域（一つまたは複数）を大気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ ² の圧力および周囲温度〜３００℃の温度に保持しながら、特定の触媒、または
特定の触媒および助触媒から成る触媒系の存在下において反応させる工程を含む
重合体の製造方法であって、該特定の触媒が：ｉ）部分的に無水の塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒中に懸
濁させて塩化マグネシウムのスラリーを得；ｉｉ）該スラリーに少なくとも１種のアルコールおよび１種のエーテルを加え
、その混合物をある一定期間攪拌して部分的に活性化された塩化マグネシウムを
得；ｉｉｉ）部分的に活性化された該塩化マグネシウムに滴下式でアルキルアルミ
ニウム成分を加え、得られた混合物をむらのないコンシステンシーとなるまで磨
砕し、その後室温まで冷却して活性化された塩化マグネシウムを得；ｉｖ）該活性化塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒で洗浄して
、触媒の担体を構成する洗浄された活性化塩化マグネシウムを得；ｖ）該洗浄済み担体にアルコールの混合物を加え、続いて攪拌してアルコール
装填担体を得；ｖｉ）該アルコール装填担体に四塩化チタンを加え、得られた混合物を還流下
で一定期間攪拌してチタン装填触媒を得；そしてｖｉｉ）該チタン装填触媒を冷却し、次いで高度に精製された炭化水素溶媒で
洗浄し、続いて乾燥し、そして微粉砕して触媒を得ることによって得られたものである、上記の方法。
【請求項８０】塩化マグネシウムが部分的に無水化され、その含水率が水
０．０２モル／塩化マグネシウム１モル〜水２モル／塩化マグネシウム１モルで
ある、請求項７９に記載の方法。
【請求項８１】エーテルが８〜１６の総炭素原子数を有する線状エーテル
から選ばれる、請求項７９または８０に記載の方法。
【請求項８２】アルキルアルミニウム化合物が式AlRm（式中、Rmは１〜１
０個の炭素原子を有するラジカル成分である）を有し、塩素は存在していない、
請求項７９〜８１のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８３】少なくとも第一の成分または単量体としてのエチレンと、
第二の成分または単量体としての分枝アルファーオレフィンと、第三の成分また
は単量体としての異なる分枝アルファーオレフィンとを、一つまたは二つ以上の
反応領域中で、該反応領域（一つまたは複数）を大気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ²
の圧力および周囲温度〜３００℃の温度に保持しながら、特定の触媒、または特
定の触媒および助触媒から成る触媒系の存在下において反応させる工程を含む重
合体の製造方法であって、該特定の触媒が：ｉ）部分的に無水の塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒中に懸
濁させて塩化マグネシウムのスラリーを得；ｉｉ）該スラリーに少なくとも１種のエーテルを加え、その混合物を一定期間
攪拌して部分的に活性化された塩化マグネシウムを得；ｉｉｉ）部分的に活性化された該塩化マグネシウムスラリーを濾過し、そして
高度に精製された炭化水素溶媒で、洗液中にエーテルが検出されなくなるまで洗
浄して、洗浄された部分的に活性化された塩化マグネシウムを得；ｉｖ）該洗浄済み塩化マグネシウムに滴下式でアルキルアルミニウム化合物を
加え、続いてむらのないコンシステンシーとなるまで磨砕し、そして室温まで冷
却して活性化された塩化マグネシウムを得；ｖ）該活性化塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒で、洗液中に
アルキルアルミニウムが検出されなくなるまで洗浄して、触媒の担体を構成する
洗浄された活性化塩化マグネシウムを得；ｖｉ）該洗浄済み担体にアルコールの混合物を加え、続いて攪拌してアルコー
ル装填担体を得；ｖｉｉ）該アルコール装填担体を高度に精製された炭化水素溶媒で洗浄して、
洗浄されたアルコール装填担体を得；ｖｉｉｉ）該洗浄済みアルコール装填担体に四塩化チタンを加え、それをむら
のないコンシステンシーとなるまで磨砕してチタン装填触媒を得；そしてｉｘ）該チタン装填触媒を高度に精製された炭化水素溶媒で、洗液中にチタン
が検出されなくなるまで洗浄して触媒を得ることによって得られたものである、上記の方法。
【請求項８４】少なくとも第一の成分または単量体としてのエチレンと、
第二の成分または単量体としての分枝アルファーオレフィンと、第三の成分また
は単量体としての異なる分枝アルファーオレフィンとを、一つまたは二つ以上の
反応領域中で、該反応領域（一つまたは複数）を大気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ²
の圧力および周囲温度〜３００℃の温度に保持しながら、特定の触媒、または特
定の触媒および助触媒から成る触媒系の存在下において反応させる工程を含む重
合体の製造方法であって、該特定の触媒が：ｉ）部分的に無水の塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒中に懸
濁させて塩化マグネシウムのスラリーを得；ｉｉ）該スラリーに少なくとも１種のエーテルを加え、その混合物を一定期間
攪拌して部分的に活性化された塩化マグネシウムを得；ｉｉｉ）部分的に活性化された該塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水
素溶媒で、洗液中にエーテルが検出されなくなるまで洗浄して、洗浄された部分
的に活性化された塩化マグネシウムを得；ｉｖ）該洗浄済み塩化マグネシウムに滴下式でアルキルアルミニウム化合物を
攪拌下で加え、そして室温まで冷却して活性化された塩化マグネシウムを得；ｖ）該活性化塩化マグネシウムを高度に精製された炭化水素溶媒で、洗液中に
アルキルアルミニウムが検出されなくなるまで洗浄して、触媒の担体を構成する
洗浄された活性化塩化マグネシウムを得；ｖｉ）該洗浄済み担体にアルコールの混合物を加え、続いて攪拌してアルコー
ル装填担体を得；ｖｉｉ）該アルコール装填担体を高度に精製された炭化水素溶媒で洗浄して、
洗浄されたアルコール装填担体を得；ｖｉｉｉ）該洗浄済みアルコール装填担体に四塩化チタンを加え、それをむら
のないコンシステンシーとなるまで磨砕してチタン装填触媒を得；そしてｉｘ）該チタン装填触媒を高度に精製された炭化水素溶媒で、洗液中にチタン
が検出されなくなるまで洗浄して触媒を得ることによって得られたものである、上記の方法。
【請求項８５】少なくとも、第一の成分または単量体としてのエチレンと
、第二の成分または単量体としての分枝アルファーオレフィンと、第三の成分ま
たは単量体としての異なる分枝アルファーオレフィンとを、一つまたは二つ以上
の反応領域中で、該反応領域（一つまたは複数）を大気圧〜５０００ｋｇ／ｃｍ ² の圧力および周囲温度〜３００℃の温度に保持しながら、特定の触媒、または
特定の触媒および助触媒から成る触媒系の存在下において反応させる工程を含む
重合体の製造方法であって、該触媒が２〜８個の炭素原子を有するアルファーオ
レフィンと、または２〜８個の炭素原子を有するアルファーオレフィンの混合物
と予備重合されており、そしてその予備重合の結果として得られる重合体の量が
重合体１〜５００／触媒ｌｇの範囲である、上記の方法。
【請求項８６】予備重合が重合体の製造方法で反応せしめられる単量体と
同じ単量体を用いて行われる、請求項８５に記載の方法。
【請求項８７】予備重合が次の：ｉ）密閉容器中において、不活性条件下で、１〜１０重量％の量のトリアルキ
ルアルミニウム化合物を、攪拌下で、高度に精製された炭化水素溶媒に約８０℃
において加えて液体混合物を得；ｉｉ）該液体混合物に０．１〜１重量％の量の触媒を加え；ｉｉｉ）該密閉容器に０．５重量％未満の量の水素を加え；ｉｖ）単量体を別個にまたは混合物として、所望とされる重合体／触媒比に相
当する所望とされる重量増加が達成されるまで連続的に供給し、そしてｖ）得られた予備重合触媒を濾過し、それを炭化水素溶媒で洗浄し、次いでも
う一つの濾過工程を行い、続いてその乾燥を行う工程を含んでいる、請求項８５または請求項８６に記載の方法。
【請求項８８】成分または単量体の少なくとも１種がフィッシャー−トロ
プシュ法誘導される、請求項７２〜８７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８９】エチレンがフィッシャー−トロプシュ法誘導される、請求
項８８に記載の方法。
【請求項９０】第二の成分または単量体がフィッシャー−トロプシュ法誘
導される、請求項８８または８９に記載の方法。
【請求項９１】第三の成分または単量体がフィッシャー−トロプシュ法誘
導される、請求項８８または８９に記載の方法。
【請求項９２】第二および第三の成分または単量体の両者がフィッシャー
−トロプシュ法誘導される、請求項８８または８９に記載の方法。
【請求項９３】第二の成分または単量体が４−メチル−１−ペンテンであ
る、請求項７２〜９２のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９４】第二の成分または単量体が３−メチル−１−ブテンである
、請求項７２〜９２のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９５】第三の成分または単量体が３−メチル−１−ペンテンであ
る、請求項７２〜９４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９６】第一単量体としてのエチレンと、第二分枝単量体および第
三単量体とを重合反応で重合させる方法であって、該共単量体の内の少なくとも
１種が該重合反応中に反応の媒体または溶媒として用いられる、上記の方法。