JP2002373636A - ポリマー電池用のセパレーター - Google Patents
ポリマー電池用のセパレーターInfo
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 ゲルあるいはポリマー電池用の被覆されたセ
パレーターの電導性を改善する。 【解決手段】 膜とコーティングとを含んでなるリチウ
ムポリマー電池用のセパレーターであって、該膜は第１
の表面、第２の表面、及び該第１の表面から該第２の表
面まで延びる複数の微小細孔を有し、該コーティングは
該膜を被覆するが、該複数の微小細孔を充填しない。該
コーティングは、ゲル形成性ポリマー及び可塑剤を１：
０．５から１：３までの重量比で含有する。
パレーターの電導性を改善する。 【解決手段】 膜とコーティングとを含んでなるリチウ
ムポリマー電池用のセパレーターであって、該膜は第１
の表面、第２の表面、及び該第１の表面から該第２の表
面まで延びる複数の微小細孔を有し、該コーティングは
該膜を被覆するが、該複数の微小細孔を充填しない。該
コーティングは、ゲル形成性ポリマー及び可塑剤を１：
０．５から１：３までの重量比で含有する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ポリマー電解質電
池又はゲル電解質電池、例えば、リチウムポリマー電池
用のセパレーターに関する。
池又はゲル電解質電池、例えば、リチウムポリマー電池
用のセパレーターに関する。
【０００２】
【従来の技術】ゲルポリマー電解質または固体ポリマー
電解質を有する電池が既知である。米国特許第５，４１
８，０９１号、第５，４６０，９０４号，及びＬｉｎｄ
ｅｎ，Ｄ．，「Ｈａｎｄｂｏｏｋ ｏｆ Ｂａｔｔｅｒｉ
ｅｓ」，２版，ＭｃＧｒａｗＨｉｌｌ，Ｎｅｗ Ｙｏｒ
ｋ，ＮＹ（１９９５），３６．３７〜３６．４２頁を参
照。微小多孔性膜がポリマー電解質電池の組み立て体で
使用され得ることが示唆されてきた。米国特許第５，５
１８，８３８号、第５，６０４，６６０号、第５，６３
１，１０３号、第５，６３９，５７３号、第５，６８
１，３５７号、第５，６８８，２９３号、第５，７５
０，２８４号、第５，８３７，０１５号、第５，８５
３，９１６号、第５，６５８，６８５号、第５，８４
９，４３３号、第５，６６５，２６５号、第５，７１
６，４２１号、及び第５，８３４，１３５号、Ｇｏｚｄ
ｚ，Ａ．の「Ｐｌａｓｔｉｃ Ｌｉ−Ｉｏｎ（ＰＬｉＯ
ＮTM） Ｒｅｃｈａｒｇｅａｂｌｅ Ｃｅｌｌｓ ｗｉｔ
ｈ Ｂｏｎｄｅｄ Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ Ｓｅｐａｒ
ａｔｏｒ」，Ｔｅｌｅｃｏｒｄｉａ Ｒｅｐｏｒｔ，２
０００年４月、及びＧｏｚｄｚ，Ａ．らの「Ｆａｂｒｉ
ｃａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｃｈａ
ｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ ｏｆ Ｐｌａｓｔｉｃ Ｌｉ
―Ｉｏｎ Ｂａｔｔｅｒｉｅｓ Ｗｉｔｈ Ｂｏｎｄｅｄ
Ｕｎｔｒｅａｔｅｄ Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ Ｐｏｌｙ
ｏｌｅｆｉｎ Ｓｅｐａｒａｔｏｒｓ」，１９８ｔｈＭ
ｅｅｔｉｎｇ ｏｆ ｔｈｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉ
ｃａｌ Ｓｏｃｉｅｔｙ，２０００年１０月，２２〜２
７日を参照。特に、このような電池での使用に設計され
たセパレーター、すなわち被覆された微小多孔性膜が既
知である。１９９８年１月３０日出願の米国特許出願番
号第０９／０１６，０２４号、及び１９９８年４月２０
日の優先権を主張するＷＯ９９／５４９５３号を参照。
電解質を有する電池が既知である。米国特許第５，４１
８，０９１号、第５，４６０，９０４号，及びＬｉｎｄ
ｅｎ，Ｄ．，「Ｈａｎｄｂｏｏｋ ｏｆ Ｂａｔｔｅｒｉ
ｅｓ」，２版，ＭｃＧｒａｗＨｉｌｌ，Ｎｅｗ Ｙｏｒ
ｋ，ＮＹ（１９９５），３６．３７〜３６．４２頁を参
照。微小多孔性膜がポリマー電解質電池の組み立て体で
使用され得ることが示唆されてきた。米国特許第５，５
１８，８３８号、第５，６０４，６６０号、第５，６３
１，１０３号、第５，６３９，５７３号、第５，６８
１，３５７号、第５，６８８，２９３号、第５，７５
０，２８４号、第５，８３７，０１５号、第５，８５
３，９１６号、第５，６５８，６８５号、第５，８４
９，４３３号、第５，６６５，２６５号、第５，７１
６，４２１号、及び第５，８３４，１３５号、Ｇｏｚｄ
ｚ，Ａ．の「Ｐｌａｓｔｉｃ Ｌｉ−Ｉｏｎ（ＰＬｉＯ
ＮTM） Ｒｅｃｈａｒｇｅａｂｌｅ Ｃｅｌｌｓ ｗｉｔ
ｈ Ｂｏｎｄｅｄ Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ Ｓｅｐａｒ
ａｔｏｒ」，Ｔｅｌｅｃｏｒｄｉａ Ｒｅｐｏｒｔ，２
０００年４月、及びＧｏｚｄｚ，Ａ．らの「Ｆａｂｒｉ
ｃａｔｉｏｎ ａｎｄ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｃｈａ
ｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓ ｏｆ Ｐｌａｓｔｉｃ Ｌｉ
―Ｉｏｎ Ｂａｔｔｅｒｉｅｓ Ｗｉｔｈ Ｂｏｎｄｅｄ
Ｕｎｔｒｅａｔｅｄ Ｍｉｃｒｏｐｏｒｏｕｓ Ｐｏｌｙ
ｏｌｅｆｉｎ Ｓｅｐａｒａｔｏｒｓ」，１９８ｔｈＭ
ｅｅｔｉｎｇ ｏｆ ｔｈｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉ
ｃａｌ Ｓｏｃｉｅｔｙ，２０００年１０月，２２〜２
７日を参照。特に、このような電池での使用に設計され
たセパレーター、すなわち被覆された微小多孔性膜が既
知である。１９９８年１月３０日出願の米国特許出願番
号第０９／０１６，０２４号、及び１９９８年４月２０
日の優先権を主張するＷＯ９９／５４９５３号を参照。
【０００３】ＷＯ９９／５４９５３号は、微小多孔性膜
と、解離型リチウムイオンを有する化合物を含有する無
可塑で、多孔性の有機ポリマーのコーティングとを含ん
でなる複合電解質を開示している。この無可塑のコーテ
ィングは膜の細孔に部分的に侵入している。この多孔性
の有機ポリマーはポリビニリデンフルオライドであって
もよい。これらの例において、コーティングがポリエチ
レンオキシド（ＰＥＯ）である場合には細孔容積の１５
％が充填され、コーティングがポリビニリデンフルオラ
イド（ＰＶＤＦ）である場合には細孔容積の３５％が充
填され、そしてコーティングがポリテトラフルオロエチ
レン（ＰＴＦＥ）である場合には細孔容積の２０％が充
填されていた。
と、解離型リチウムイオンを有する化合物を含有する無
可塑で、多孔性の有機ポリマーのコーティングとを含ん
でなる複合電解質を開示している。この無可塑のコーテ
ィングは膜の細孔に部分的に侵入している。この多孔性
の有機ポリマーはポリビニリデンフルオライドであって
もよい。これらの例において、コーティングがポリエチ
レンオキシド（ＰＥＯ）である場合には細孔容積の１５
％が充填され、コーティングがポリビニリデンフルオラ
イド（ＰＶＤＦ）である場合には細孔容積の３５％が充
填され、そしてコーティングがポリテトラフルオロエチ
レン（ＰＴＦＥ）である場合には細孔容積の２０％が充
填されていた。
【０００４】米国特許第５，５１８，８３８号及び第
５，６０４，６６０号は、多孔性セパレーター中に含浸
された固体ポリマー電解質を含んでなる電解質システム
を開示している。
５，６０４，６６０号は、多孔性セパレーター中に含浸
された固体ポリマー電解質を含んでなる電解質システム
を開示している。
【０００５】米国特許第５，６３１，１０３号は、不活
性な充填剤（例えば、ポリマーまたは無機材料）の均一
な混合物とゲル形成性ポリマーとを含んでなるが、微小
多孔性膜を含まない電解質システムを開示している。
性な充填剤（例えば、ポリマーまたは無機材料）の均一
な混合物とゲル形成性ポリマーとを含んでなるが、微小
多孔性膜を含まない電解質システムを開示している。
【０００６】米国特許第５，６３９，５７３号は、微小
多孔性膜とゲル形成性ポリマーを含んでなる電解質シス
テムを開示しており、このゲル形成性ポリマーは「細孔
中に部分的に、また好ましくは細孔を貫通して延びてい
る」。また、図２も参照。また、米国特許第５，６８
１，３５７号、第５，６８８，２９３号、第５，７５
０，２８４号、第５，８３７，０１５号、及び第５，８
５３，９１６号、及び１９９８年１月３０日出願の米国
特許出願番号第０９／０１６，０２４号も参照。
多孔性膜とゲル形成性ポリマーを含んでなる電解質シス
テムを開示しており、このゲル形成性ポリマーは「細孔
中に部分的に、また好ましくは細孔を貫通して延びてい
る」。また、図２も参照。また、米国特許第５，６８
１，３５７号、第５，６８８，２９３号、第５，７５
０，２８４号、第５，８３７，０１５号、及び第５，８
５３，９１６号、及び１９９８年１月３０日出願の米国
特許出願番号第０９／０１６，０２４号も参照。
【０００７】米国特許第５，６５８，６８５号及び第
５，８４９，４３３号は、ゲル形成性ポリマーと不活性
ポリマーのポリマーブレンドを含んでなるが、微小多孔
性膜を含まない電解質システムを開示している。
５，８４９，４３３号は、ゲル形成性ポリマーと不活性
ポリマーのポリマーブレンドを含んでなるが、微小多孔
性膜を含まない電解質システムを開示している。
【０００８】米国特許第５，６６５，２６５号は、不織
布と、この不織布の繊維間に延びたゲル化ポリマーとを
含んでなる電解質システムを開示している。
布と、この不織布の繊維間に延びたゲル化ポリマーとを
含んでなる電解質システムを開示している。
【０００９】米国特許第５，７１６，４２１号及び第
５，８４３，１５３号は、微小多孔性膜とゲル化ポリマ
ーとを含んでなる電解質システムであって、「ゲル化ポ
リマーと電解質がこの細孔中に浸透しているか、あるい
は押し込まれている」ことを開示している。
５，８４３，１５３号は、微小多孔性膜とゲル化ポリマ
ーとを含んでなる電解質システムであって、「ゲル化ポ
リマーと電解質がこの細孔中に浸透しているか、あるい
は押し込まれている」ことを開示している。
【００１０】一部の電池製造者の方では、液体電解質か
らゲルあるいは固体電解質に移行する要望が存在する。
この移行への一つの理由は、ゲルあるいは固体電解質で
作製されたセルが種々の形状に成形可能であることであ
る。もう一つの理由は、電解液の漏洩を防止することで
ある。しかしながら、この移行は、ゲルあるいは固体電
解質の電導性が液体電解質の電導性よりも非常に劣ると
いう事実により妨げられてきた。ゲルあるいは固体電解
質の低電導性を補うためには、より厚さの薄い電解質が
必要とされる。しかしながら、厚さの薄い電解質は、機
械的強度が低いために電池の製造に不利である。従っ
て、電池製造者は妥協せざるを得なかった。この妥協と
は、電解質中に微小多孔性膜を包含することである。微
小多孔性膜を包含することにより、これらの電池の製造
が可能になった。前記Ｇｏｚｄｚを参照。当初、ゲル形
成性ポリマーは膜の細孔を充填しなければならないこと
が示唆された。米国特許第５，６３９，５７３号、第
５，６８１，３５７号、第５，６８８，２９３号、第
５，７１６，４２１号、第５，７５０，２８４号、第
５，８３７，０１５号、及び第５，８５３，９１６号を
参照。後になって、ゲル形成性ポリマーは、膜の細孔を
部分的に充填しなければならないことが示唆された。Ｐ
ＣＴ ＷＯ９９／５４９５３号を参照。
らゲルあるいは固体電解質に移行する要望が存在する。
この移行への一つの理由は、ゲルあるいは固体電解質で
作製されたセルが種々の形状に成形可能であることであ
る。もう一つの理由は、電解液の漏洩を防止することで
ある。しかしながら、この移行は、ゲルあるいは固体電
解質の電導性が液体電解質の電導性よりも非常に劣ると
いう事実により妨げられてきた。ゲルあるいは固体電解
質の低電導性を補うためには、より厚さの薄い電解質が
必要とされる。しかしながら、厚さの薄い電解質は、機
械的強度が低いために電池の製造に不利である。従っ
て、電池製造者は妥協せざるを得なかった。この妥協と
は、電解質中に微小多孔性膜を包含することである。微
小多孔性膜を包含することにより、これらの電池の製造
が可能になった。前記Ｇｏｚｄｚを参照。当初、ゲル形
成性ポリマーは膜の細孔を充填しなければならないこと
が示唆された。米国特許第５，６３９，５７３号、第
５，６８１，３５７号、第５，６８８，２９３号、第
５，７１６，４２１号、第５，７５０，２８４号、第
５，８３７，０１５号、及び第５，８５３，９１６号を
参照。後になって、ゲル形成性ポリマーは、膜の細孔を
部分的に充填しなければならないことが示唆された。Ｐ
ＣＴ ＷＯ９９／５４９５３号を参照。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】これらのセパレーター
は性能が良いが、ゲルあるいはポリマー電池用のこれら
の被覆されたセパレーターの電導性を改善し続けるニー
ズがなお存在する。
は性能が良いが、ゲルあるいはポリマー電池用のこれら
の被覆されたセパレーターの電導性を改善し続けるニー
ズがなお存在する。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明は、リチウムポリ
マー電池用のセパレーターである。このセパレーターは
膜とコーティングとを含んでなる。この膜は、第１の表
面、第２の表面、及び第１の表面から第２の表面まで延
びる複数の微小細孔を有する。コーティングは膜を被覆
するが、複数の微小細孔を充填しない。このコーティン
グは、ゲル形成性ポリマーと可塑剤を１：０．５から
１：３までの重量比で含有する。
マー電池用のセパレーターである。このセパレーターは
膜とコーティングとを含んでなる。この膜は、第１の表
面、第２の表面、及び第１の表面から第２の表面まで延
びる複数の微小細孔を有する。コーティングは膜を被覆
するが、複数の微小細孔を充填しない。このコーティン
グは、ゲル形成性ポリマーと可塑剤を１：０．５から
１：３までの重量比で含有する。
【００１３】
【発明の実施の形態】図面を用いて本発明を説明する目
的から、現時点での好ましい形態を図面に示す。しかし
ながら、本発明は、図示された正確な配置や機器に限定
されないということを理解されたい。
的から、現時点での好ましい形態を図面に示す。しかし
ながら、本発明は、図示された正確な配置や機器に限定
されないということを理解されたい。
【００１４】図面（同様の符号は同様の要素を指す）を
参照すると、図１に、ポリマー電池用のセパレーター１
０を示す。セパレーター１０は微小多孔性膜１２とコー
ティング１４とを含んでなる。膜１２は、第１の表面１
６、第２の表面１８、及び複数の微小細孔２０を有す
る。コーティング１４は表面１６及び１８上に配置され
る。コーティング１４は膜１２を被覆するが、複数の微
小細孔２０を充填しない。３８ミクロン未満の厚さのセ
パレーター１０は、好ましくは２０未満、最も好ましく
は４〜１２の範囲のマクマリン（ＭａｃＭｕｌｌｉｎ）
数（ここに引用することにより本明細書の一部となすも
のとする米国特許第４，４６４，２３８号を参照）を有
する。
参照すると、図１に、ポリマー電池用のセパレーター１
０を示す。セパレーター１０は微小多孔性膜１２とコー
ティング１４とを含んでなる。膜１２は、第１の表面１
６、第２の表面１８、及び複数の微小細孔２０を有す
る。コーティング１４は表面１６及び１８上に配置され
る。コーティング１４は膜１２を被覆するが、複数の微
小細孔２０を充填しない。３８ミクロン未満の厚さのセ
パレーター１０は、好ましくは２０未満、最も好ましく
は４〜１２の範囲のマクマリン（ＭａｃＭｕｌｌｉｎ）
数（ここに引用することにより本明細書の一部となすも
のとする米国特許第４，４６４，２３８号を参照）を有
する。
【００１５】コーティング１４は膜１２を被覆するが、
微小細孔２０を充填しない。後でこの電池を電解質の添
加により活性化する時に、細孔２０が液体電解質により
充填されてもよいように、コーティング１４が膜１２を
被覆する。したがって、活性化されたセルにおける使用
時において、このセパレーターは、充填されていない細
孔２０内に液体電解質を包含することにより、充填され
た細孔を有するセパレーターよりも、電導性が改善され
る。膜の表面で細孔の開口を被覆するコーティングは、
細孔２０中に電解液を保持するが、イオンがそこを通っ
て移動することを可能とする。このゲル形成性ポリマー
の比較的に薄いコーティングは、イオン移動に対して小
さな抵抗しかもたらさないので、ゲルが充填された細孔
を有するセパレーターと比較すると、このセパレーター
と電解質の全体の電導性は改善される。加えて、この細
孔をゲル形成性ポリマーで充填しないことにより、この
セパレーターのシャットダウン機能は阻害されない、す
なわち細孔の閉塞は、この細孔中のゲル形成性ポリマー
により妨げられない。
微小細孔２０を充填しない。後でこの電池を電解質の添
加により活性化する時に、細孔２０が液体電解質により
充填されてもよいように、コーティング１４が膜１２を
被覆する。したがって、活性化されたセルにおける使用
時において、このセパレーターは、充填されていない細
孔２０内に液体電解質を包含することにより、充填され
た細孔を有するセパレーターよりも、電導性が改善され
る。膜の表面で細孔の開口を被覆するコーティングは、
細孔２０中に電解液を保持するが、イオンがそこを通っ
て移動することを可能とする。このゲル形成性ポリマー
の比較的に薄いコーティングは、イオン移動に対して小
さな抵抗しかもたらさないので、ゲルが充填された細孔
を有するセパレーターと比較すると、このセパレーター
と電解質の全体の電導性は改善される。加えて、この細
孔をゲル形成性ポリマーで充填しないことにより、この
セパレーターのシャットダウン機能は阻害されない、す
なわち細孔の閉塞は、この細孔中のゲル形成性ポリマー
により妨げられない。
【００１６】被覆とは、コーティング１４が実質的に細
孔２０中に侵入も、充填もしないことをいう。例えば、
コーティング（すなわち、ＰＶＤＦ：ＨＦＰ）は、細孔
容積の３０％以下、好ましくは細孔容積の１０％以下、
最も好ましくは細孔容積の０％を充填する。
孔２０中に侵入も、充填もしないことをいう。例えば、
コーティング（すなわち、ＰＶＤＦ：ＨＦＰ）は、細孔
容積の３０％以下、好ましくは細孔容積の１０％以下、
最も好ましくは細孔容積の０％を充填する。
【００１７】膜１２はいかなる微小細孔膜でもよい。膜
１２は対称膜または非対称膜であってもよい。膜１２は
ポリオレフィンでできていてもよい。例示のポリオレフ
ィンは、限定ではないが、ポリエチレン（ＰＥ）、超高
分子量ポリエチレン（ＵＨＭＷＰＥ）、ポリプロピレン
（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、前出のいず
れかのコポリマー、及びこれらの混合物を含む。膜１２
は、乾式延伸プロセス（登録商標ＣＥＬＧＡＲＤプロセ
スとしても知られる）または溶媒プロセス（ゲル押出し
または相分離プロセスとしても知られる）のいずれかに
よって作製されてもよい。膜１２は、３００秒／ｌ００
ｃｃ（好ましくは２００秒／ｌ００ｃｃ、最も好ましく
は１５０秒／１００ｃｃ）以下の空気透過性（ガーリ
ー、Ｇｕｒｌｅｙ）、５から５００ミクロン（μ）（好
ましくは１０から１００ミクロンまで、最も好ましくは
１０から５０ミクロンまで）の範囲の厚さ、０．０１か
ら１０ミクロン（μ）（好ましくは０．０２から５ミク
ロン、最も好ましくは０．０２から０．５ミクロン）の
範囲の細孔直径、及び３５から８５％（好ましくは４０
から８０％）の範囲の多孔性の特性を有してもよい。膜
１２は、単層膜、３層膜（例えば、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰま
たはＰＥ／ＰＰ／ＰＥ）、または多層膜であってもよ
い。膜１２は好ましくはシャットダウンセパレーターで
あり、例えば、ここに引用することにより本明細書の一
部となすものとする米国特許第４，６５０，７３０号、
第４，７３１，３０４号、第５，２８１，４９１号、第
５，２４０，６５５号、第５，５６５，２８１号、第
５，６６７，９１１号、米国特許出願番号第０８／８３
９，６６４号（１９９７年４月１５日出願）、日本特許
第２６４２２０６号及び日本特許出願番号第９８３９５
／１９９４号（１９９４年５月１２日出願）、第７／５
６３２０号（１９９５年３月１５日出願）、及び英国特
許出願番号第９６０４０５５．５号（１９９６年２月２
７日）を参照。膜１２は、ＣＥＬＧＡＲＤ Ｉｎｃ．
（Ｃｈａｒｌｏｔｔｅ，Ｎｏｒｔｈ Ｃａｒｏｌｉｎ
ａ，米国）、Ａｓａｈｉ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｉｎｄｕｓ
ｔｒｙ Ｃｏ．；ＬＴＤ．（Ｔｏｋｙｏ，日本）、Ｔｏ
ｎｅｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｔｏｋｙｏ，日
本）、Ｕｂｅ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ（Ｔｏｋｙｏ，日
本）、及びＮｉｔｔｏＤｅｎｋｏ Ｋ．Ｋ．（Ｏｓａｋ
ａ，日本）から市販されている。
１２は対称膜または非対称膜であってもよい。膜１２は
ポリオレフィンでできていてもよい。例示のポリオレフ
ィンは、限定ではないが、ポリエチレン（ＰＥ）、超高
分子量ポリエチレン（ＵＨＭＷＰＥ）、ポリプロピレン
（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、前出のいず
れかのコポリマー、及びこれらの混合物を含む。膜１２
は、乾式延伸プロセス（登録商標ＣＥＬＧＡＲＤプロセ
スとしても知られる）または溶媒プロセス（ゲル押出し
または相分離プロセスとしても知られる）のいずれかに
よって作製されてもよい。膜１２は、３００秒／ｌ００
ｃｃ（好ましくは２００秒／ｌ００ｃｃ、最も好ましく
は１５０秒／１００ｃｃ）以下の空気透過性（ガーリ
ー、Ｇｕｒｌｅｙ）、５から５００ミクロン（μ）（好
ましくは１０から１００ミクロンまで、最も好ましくは
１０から５０ミクロンまで）の範囲の厚さ、０．０１か
ら１０ミクロン（μ）（好ましくは０．０２から５ミク
ロン、最も好ましくは０．０２から０．５ミクロン）の
範囲の細孔直径、及び３５から８５％（好ましくは４０
から８０％）の範囲の多孔性の特性を有してもよい。膜
１２は、単層膜、３層膜（例えば、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰま
たはＰＥ／ＰＰ／ＰＥ）、または多層膜であってもよ
い。膜１２は好ましくはシャットダウンセパレーターで
あり、例えば、ここに引用することにより本明細書の一
部となすものとする米国特許第４，６５０，７３０号、
第４，７３１，３０４号、第５，２８１，４９１号、第
５，２４０，６５５号、第５，５６５，２８１号、第
５，６６７，９１１号、米国特許出願番号第０８／８３
９，６６４号（１９９７年４月１５日出願）、日本特許
第２６４２２０６号及び日本特許出願番号第９８３９５
／１９９４号（１９９４年５月１２日出願）、第７／５
６３２０号（１９９５年３月１５日出願）、及び英国特
許出願番号第９６０４０５５．５号（１９９６年２月２
７日）を参照。膜１２は、ＣＥＬＧＡＲＤ Ｉｎｃ．
（Ｃｈａｒｌｏｔｔｅ，Ｎｏｒｔｈ Ｃａｒｏｌｉｎ
ａ，米国）、Ａｓａｈｉ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｉｎｄｕｓ
ｔｒｙ Ｃｏ．；ＬＴＤ．（Ｔｏｋｙｏ，日本）、Ｔｏ
ｎｅｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｔｏｋｙｏ，日
本）、Ｕｂｅ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ（Ｔｏｋｙｏ，日
本）、及びＮｉｔｔｏＤｅｎｋｏ Ｋ．Ｋ．（Ｏｓａｋ
ａ，日本）から市販されている。
【００１８】コーティング１４は、ゲル形成性ポリマー
と可塑剤を１：０．５から１：３まで、最も好ましくは
１：２の重量比で含有する。このコーティングの表面密
度は、０．４から０．９ｍｇ／ｃｍ2、好ましくは０．
５５から０．７ｍｇ／ｃｍ2である。
と可塑剤を１：０．５から１：３まで、最も好ましくは
１：２の重量比で含有する。このコーティングの表面密
度は、０．４から０．９ｍｇ／ｃｍ2、好ましくは０．
５５から０．７ｍｇ／ｃｍ2である。
【００１９】ゲル形成性ポリマーは、限定ではないが、
ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）、ポリウレタ
ン、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリアクリロニ
トリル（ＰＡＮ）、ポリメチルアクリレート、ポリアク
リルアミド、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルピロリドン、
ポリテトラエチレングリコールジアクリレート、前出の
いずれかのコポリマー及びこれらの組み合わせから選ば
れる。コモノマー選択の一つの基準は、ホモポリマーの
表面エネルギーを改善するコモノマーの能力である。表
面エネルギーは、少なくとも、膜上へコポリマーをコー
トするのに影響するコポリマーの溶解度、電池製造とそ
の結果生じる性能に影響する膜へのコポリマーの接着、
及びセパレーター中へ液体電解質を吸収するのに影響す
るコーティングの濡れ性に影響を与える。好適なコモノ
マーは、限定ではないが、ヘキサフルオロプロピレン、
オクトフルオロ−ｌ−ブテン、オクトフルオロイソブテ
ン、及びテトラフルオロエチレンを含む。コモノマーの
含有量は、好ましくは３から２０重量％、最も好ましく
は７から１５重量％の範囲である。好ましくは、このゲ
ル形成性ポリマーは、ポリビニリデンフルオライドのコ
ポリマーである。好ましくは、このＰＶＤＦコポリマー
は、ポリビニリデンフルオライドとヘキサフルオロプロ
ピレンのコポリマー（ＰＶＤＦ：ＨＦＰ）であり、最も
好ましくは、このＰＶＤＦ：ＨＦＰ比は９１：９であ
る。このＰＶＤＦコポリマーは、ＥｌｆＡｔｏｃｈｅｍ
（Ｐｈｉｌａｄｅｌｐｈｉａ，ＰＡ，米国）、Ｓｏｌｖ
ａｙ ＳＡ（Ｂｒｕｓｓｅｌｓ，ベルギー）、及びＫｕ
ｒｅｈａ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ，Ｌ
ＴＤ（Ｉｂａｒａｋｉ，日本）から市販されている。好
ましいＰＶＤＦ：ＨＦＰコポリマーは、Ｅｌｆ Ａｔｏ
ｃｈｅｍのＫＹＮＡＲ２８００である。
ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）、ポリウレタ
ン、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリアクリロニ
トリル（ＰＡＮ）、ポリメチルアクリレート、ポリアク
リルアミド、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルピロリドン、
ポリテトラエチレングリコールジアクリレート、前出の
いずれかのコポリマー及びこれらの組み合わせから選ば
れる。コモノマー選択の一つの基準は、ホモポリマーの
表面エネルギーを改善するコモノマーの能力である。表
面エネルギーは、少なくとも、膜上へコポリマーをコー
トするのに影響するコポリマーの溶解度、電池製造とそ
の結果生じる性能に影響する膜へのコポリマーの接着、
及びセパレーター中へ液体電解質を吸収するのに影響す
るコーティングの濡れ性に影響を与える。好適なコモノ
マーは、限定ではないが、ヘキサフルオロプロピレン、
オクトフルオロ−ｌ−ブテン、オクトフルオロイソブテ
ン、及びテトラフルオロエチレンを含む。コモノマーの
含有量は、好ましくは３から２０重量％、最も好ましく
は７から１５重量％の範囲である。好ましくは、このゲ
ル形成性ポリマーは、ポリビニリデンフルオライドのコ
ポリマーである。好ましくは、このＰＶＤＦコポリマー
は、ポリビニリデンフルオライドとヘキサフルオロプロ
ピレンのコポリマー（ＰＶＤＦ：ＨＦＰ）であり、最も
好ましくは、このＰＶＤＦ：ＨＦＰ比は９１：９であ
る。このＰＶＤＦコポリマーは、ＥｌｆＡｔｏｃｈｅｍ
（Ｐｈｉｌａｄｅｌｐｈｉａ，ＰＡ，米国）、Ｓｏｌｖ
ａｙ ＳＡ（Ｂｒｕｓｓｅｌｓ，ベルギー）、及びＫｕ
ｒｅｈａ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ，Ｌ
ＴＤ（Ｉｂａｒａｋｉ，日本）から市販されている。好
ましいＰＶＤＦ：ＨＦＰコポリマーは、Ｅｌｆ Ａｔｏ
ｃｈｅｍのＫＹＮＡＲ２８００である。
【００２０】可塑剤は、ゲル形成性ポリマーと相溶し
（すなわち、相互に溶解する、あるいは相分離しな
い）、微量（例えば、当初のコーティング量の１０〜２
０％）で、電池化学的に有害な影響を及ぼさなく（スル
ホン、サルフェート、及び窒素を含有する可塑剤な
ど）、かつ室温で流体であるか、あるいはＴｇ（ガラス
転移温度）＜５０℃を有する材料から選ばれる。この可
塑剤は、限定ではないが、フタレート系エステル、環状
カーボネート、ポリマー系カーボネート、及びこれらの
混合物から選ばれてもよい。フタレート系エステルは、
限定ではないが、ジブチルフタレートから選ばれる。環
状カーボネートは、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プ
ロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート
（ＢＣ）、及びこれらの混合物から選ばれる。ポリマー
系カーボネートは、限定ではないが、ポリビニレンカー
ボネート、及び線状プロピレンカーボネートから選ばれ
る。
（すなわち、相互に溶解する、あるいは相分離しな
い）、微量（例えば、当初のコーティング量の１０〜２
０％）で、電池化学的に有害な影響を及ぼさなく（スル
ホン、サルフェート、及び窒素を含有する可塑剤な
ど）、かつ室温で流体であるか、あるいはＴｇ（ガラス
転移温度）＜５０℃を有する材料から選ばれる。この可
塑剤は、限定ではないが、フタレート系エステル、環状
カーボネート、ポリマー系カーボネート、及びこれらの
混合物から選ばれてもよい。フタレート系エステルは、
限定ではないが、ジブチルフタレートから選ばれる。環
状カーボネートは、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プ
ロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート
（ＢＣ）、及びこれらの混合物から選ばれる。ポリマー
系カーボネートは、限定ではないが、ポリビニレンカー
ボネート、及び線状プロピレンカーボネートから選ばれ
る。
【００２１】被覆されたセパレーターの製造において、
膜は、ゲル形成性ポリマー、可塑剤、及び溶媒の溶液に
よりコートされる。コートはいかなる方法によっても行
なわれてもよいが、浸漬コーティングが好ましい。溶媒
は、限定ではないが、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、
アセトン、Ｎ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）、テトラヒ
ドロフラン（ＴＨＦ）、ジメチルホルムアミド及びこれ
らの組み合わせから選ばれる。コーティングが膜を被覆
するように膜をコートするためには、いくつかの因子の
考慮が必要とされる。ゲル形成性ポリマーは、できるだ
け高い分子量と、できるだけ高いクーン（Ｋｕｈｎ）長
さとを有するべきである。高い分子量と高いクーン長さ
（ポリマーの剛性の目安）の組み合わせは、溶解ポリマ
ーの「球」を生み出すと考えられる。膜はできるだけ小
さい直径の細孔を有するべきである。この溶液の濃度
は、１重量％以上、好ましくは１から５重量％までの範
囲内、最も好ましくは２から４重量％までの範囲内でな
ければならない。これらの濃度で、ポリマーの「球」は
からみ合い、物理的に細孔中に入ることができないと考
えられる。
膜は、ゲル形成性ポリマー、可塑剤、及び溶媒の溶液に
よりコートされる。コートはいかなる方法によっても行
なわれてもよいが、浸漬コーティングが好ましい。溶媒
は、限定ではないが、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、
アセトン、Ｎ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）、テトラヒ
ドロフラン（ＴＨＦ）、ジメチルホルムアミド及びこれ
らの組み合わせから選ばれる。コーティングが膜を被覆
するように膜をコートするためには、いくつかの因子の
考慮が必要とされる。ゲル形成性ポリマーは、できるだ
け高い分子量と、できるだけ高いクーン（Ｋｕｈｎ）長
さとを有するべきである。高い分子量と高いクーン長さ
（ポリマーの剛性の目安）の組み合わせは、溶解ポリマ
ーの「球」を生み出すと考えられる。膜はできるだけ小
さい直径の細孔を有するべきである。この溶液の濃度
は、１重量％以上、好ましくは１から５重量％までの範
囲内、最も好ましくは２から４重量％までの範囲内でな
ければならない。これらの濃度で、ポリマーの「球」は
からみ合い、物理的に細孔中に入ることができないと考
えられる。
【００２２】本発明は、本発明の精神または本質的な属
性を逸脱することなく、他の特定の形態で具体化されて
もよく、従って発明の範囲を示すものとして、上記の明
細書よりもむしろ添付の請求の範囲が参照されるべきで
ある。
性を逸脱することなく、他の特定の形態で具体化されて
もよく、従って発明の範囲を示すものとして、上記の明
細書よりもむしろ添付の請求の範囲が参照されるべきで
ある。
【図１】本発明のポリマー電池用のセパレーターを示す
概略図である。
概略図である。
１０ ポリマー電池用のセパレーター １２ 膜 １４ コーティング １６、１８ 表面 ２０ 微小細孔
フロントページの続き Ｆターム(参考） 5H021 BB12 BB13 CC04 EE04 EE15 EE33 EE37 HH01 HH04 5H029 AJ06 AM03 AM07 AM16 CJ06 CJ12 CJ13 DJ04 DJ13 DJ17 HJ01 HJ02 HJ07
Claims (20)
- 【請求項１】 リチウムポリマー電池用のセパレーター
であって、 第１の表面、第２の表面、及び該第１の表面から該第２
の表面まで延びる複数の微小細孔を有する膜と、 該膜を被覆するが、該複数の微小細孔を充填しないコー
ティングであって、ゲル形成性ポリマー及び可塑剤を重
量比で１：０．５から１：３まで含有するコーティング
とを含んでなるセパレーター。 - 【請求項２】 上記コーティングが上記第１の表面と上
記第２の表面とを被覆する請求項１に記載のセパレータ
ー。 - 【請求項３】 上記ゲル形成性ポリマーがポリビニリデ
ンフルオライドのコポリマーである請求項１に記載のセ
パレーター。 - 【請求項４】 上記ポリビニリデンフルオライドのコポ
リマーがコモノマーの含有量を約３〜２０重量％含む請
求項３に記載のセパレーター。 - 【請求項５】 上記コモノマーの含有量が約７から１５
重量％まで含む請求項４に記載のセパレーター。 - 【請求項６】 上記コモノマーが、ヘキサフルオロプロ
ピレン、オクトフルオロ−ｌ−ブテン、オクトフルオロ
イソブテン、テトラフルオロエチレン、及びこれらの混
合物からなる群から選ばれる請求項４に記載のセパレー
ター。 - 【請求項７】 上記ポリビニリデンフルオライドのコポ
リマーがポリビニリデンフルオライド：ヘキサフルオロ
プロピレンであって、該ヘキサフルオロプロピレンを約
９重量％含む請求項６に記載のセパレーター。 - 【請求項８】 上記重量比が１：２である請求項１に記
載のセパレーター。 - 【請求項９】 上記コーティングが０．４から０．９ｍ
ｇ／ｃｍ2までの表面密度を有する請求項１に記載のセ
パレーター。 - 【請求項１０】 上記コーティングが０．５５から０．
７ｍｇ／ｃｍ2までの表面密度を有する請求項９に記載
のセパレーター。 - 【請求項１１】 上記可塑剤が、フタレート系エステ
ル、環状カーボネート、ポリマー系カーボネート、及び
これらの混合物からなる群から選ばれる請求項１に記載
のセパレーター。 - 【請求項１２】 上記フタレート系エステルがジブチル
フタレートを含む請求項１１に記載のセパレーター。 - 【請求項１３】 上記環状カーボネートが、エチレンカ
ーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボ
ネート、及びこれらの混合物からなる群から選ばれる請
求項１１に記載のセパレーター。 - 【請求項１４】 上記膜が単層の微小多孔性膜である請
求項１に記載のセパレーター。 - 【請求項１５】 上記膜が多層の微小多孔性膜である請
求項１に記載のセパレーター。 - 【請求項１６】 上記膜がポリプロピレン／ポリエチレ
ン／ポリプロピレン構造を有する３層セパレーターであ
る請求項１５に記載のセパレーター。 - 【請求項１７】 上記膜がシャットダウン膜である請求
項１に記載のセパレーター。 - 【請求項１８】 上記膜が超高分子量ポリエチレンを含
有する請求項１に記載のセパレーター。 - 【請求項１９】 リチウムポリマー電池用のセパレータ
ーを製造する方法であって、 複数の微小細孔を有する微小多孔性膜を供給する工程
と、 ゲル形成性ポリマー、可塑剤、及び溶媒を含んでなる溶
液であって、該溶液の濃度が１重量％を超える溶液を供
給する工程と、 該膜の上に該溶液をコートする工程と、 該溶液の溶媒を取り除く工程と、 これによって該膜を被覆するが、該複数の微小細孔を充
填しないコーティングを形成する工程とを含んでなる方
法。 - 【請求項２０】 上記溶液の濃度が約２から４重量％ま
での範囲である請求項１９に記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US09/851,479 US6881515B2 (en) | 2001-05-08 | 2001-05-08 | Separator for polymer battery |
| US09/851479 | 2001-05-08 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002373636A true JP2002373636A (ja) | 2002-12-26 |
Family
ID=25310869
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002131263A Pending JP2002373636A (ja) | 2001-05-08 | 2002-05-07 | ポリマー電池用のセパレーター |
Country Status (8)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6881515B2 (ja) |
| EP (1) | EP1256991A3 (ja) |
| JP (1) | JP2002373636A (ja) |
| KR (1) | KR100454694B1 (ja) |
| CN (1) | CN1262026C (ja) |
| CA (1) | CA2376439A1 (ja) |
| SG (1) | SG128423A1 (ja) |
| TW (1) | TW543222B (ja) |
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| FR2841045B1 (fr) * | 2002-06-17 | 2004-12-24 | Electricite De France | Accumulateur au lithium |
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