JP2002364338A - 内燃機関より排出される排気ガス中の微粒子状物質の除去方法および除去装置 - Google Patents
内燃機関より排出される排気ガス中の微粒子状物質の除去方法および除去装置Info
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- F01N3/08—Exhaust or silencing apparatus having means for purifying, rendering innocuous, or otherwise treating exhaust for rendering innocuous
- F01N3/0807—Exhaust or silencing apparatus having means for purifying, rendering innocuous, or otherwise treating exhaust for rendering innocuous by using absorbents or adsorbents
- F01N3/0814—Exhaust or silencing apparatus having means for purifying, rendering innocuous, or otherwise treating exhaust for rendering innocuous by using absorbents or adsorbents combined with catalytic converters, e.g. NOx absorption/storage reduction catalysts
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- F01N3/0807—Exhaust or silencing apparatus having means for purifying, rendering innocuous, or otherwise treating exhaust for rendering innocuous by using absorbents or adsorbents
- F01N3/0828—Exhaust or silencing apparatus having means for purifying, rendering innocuous, or otherwise treating exhaust for rendering innocuous by using absorbents or adsorbents characterised by the absorbed or adsorbed substances
- F01N3/0842—Nitrogen oxides
-
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Abstract
方法を提供すること。 【解決手段】 NOx吸蔵剤3と、フィルター4とによ
り、内燃機関1から排出される排気ガス中の微粒子状物
質を除去する方法であって、NOx吸蔵剤3が内燃機関
1から排出された排気ガス中のNOxを吸蔵し、フィル
ター4が内燃機関から排出された排気ガス中の微粒子状
物質を捕集し、NOx吸蔵剤3が吸蔵したNOxをNO
および/またはNOxとして放出し、放出したNOx
と、フィルター4で捕集した微粒子状物質と反応させる
ことにより、その微粒子状物質を除去することを含んで
なる方法により達成される。
Description
ス中の微粒子状物質を除去する方法に関する。
て排出される排気ガス中には微粒子状物質(以下、適宜
PMという)が包含されている。PMは、一般に、未燃
焼燃料やオイルからなる可溶性有機成分(以下、適宜S
OFという)、煤(シュート)、および硫酸化合物(サ
ルフェート)から構成されるものである。PMは動植物
に害を与える有害大気汚染物質とされており、現在、自
動車業界にあっては、このPMを低減することが大きな
課題となっている。
されている。これには、PMを構成するSOFを酸化触
媒により低減する方法が挙げられる。また、フィルタ
ー、特にディーゼルエンジンに用いられるフィルター
(以下、適宜DPFという)またはトラップによりPM
を捕集する方法が提案されている。しかし、この方法に
あっては、捕集したPMを除去しフィルターまたはトラ
ップを再生することが必要となる。この再生手段として
は、外部からの二次的エネルギーの付加等により、フィ
ルター温度を上昇させてPMを燃焼除去することが提案
されている。しかしながら、この方法では、燃費の低下
やコストが高くなる等の問題があり、また装置が大きく
なるため車両搭載上の容積および重量が大きくなるとい
う欠点がある。さらには、再生における加熱によって、
フィルターの構造が熱衝撃、熱溶損をうけて破損すると
いう問題もある。
ずに、排気ガス中のPMを連続的に低減する方法とし
て、ジョンソン・マッセイ・インコーポレーテッド社か
ら、「連続再生型DPF」(商品名CRT)が提案され
ている。その詳細な内容は米国特許第4,902,48
7号および特許第3012249号の明細書に開示され
ているが、このCRTの機構を概略すれば以下の通りで
ある。排気ガス中のNOは酸化触媒により酸化されてN
O2が生じる。酸化触媒の下流部に設置されたDPFは
PMを捕集し、捕集されたPMは、酸化触媒で生じたN
O2と反応して燃焼される。この反応は次式のように示
される。 2NO2 +PM(C) = 2NO + CO2 NO2 +PM(C) = NO + CO そして、内燃機関から排出されるNOxとPM(C)の
排出重量比が約4〜8以上であることがこの方式のシス
テムの成立要件となる。このCRTは従来のDPFと比
較して、外部エネルギーが必要なく、また250℃近傍
でPMが燃焼するため、PM除去方法として好ましいも
のとされている。
行時においては、排気ガス中の温度が低く、また化学量
論的に十分なNOx/PM(C)比が得られない場合が
あり、続再生型DPF装置であっても、PMとNO2と
が十分に反応しない場合がある。このため、排気ガス中
の温度が低温である場合及びNOx/PM(C)が小さ
い場合の対策が問題となる。
出しうるNOx吸蔵剤と、PMを捕集するフィルターと
を組み合わせることにより、NOx吸蔵剤が吸蔵したN
OxをNOおよび/またはNO2として放出し、この放
出されたNO2と、フィルターに捕集されたPMとが反
応することによって、内燃機関の排気ガス中に包含され
るPMを効果的に除去することができる、との知見を得
た。
状態、特に排気ガスが低温度となる運転状態において、
内燃機関から生じる排気ガス中のPMを効果的に有効に
除去することができる方法の提供を目的とする。
ルターとにより、内燃機関から排出される排気ガス中の
微粒子状物質を除去する方法を提供するものであって、
その方法は、前記NOx吸蔵剤が内燃機関から排出され
た排気ガス中のNOxを吸蔵し、前記フィルターが内燃
機関から排出された排気ガス中の微粒子状物質を捕集
し、前記NOx吸蔵剤が吸蔵したNOxをNOおよび/
またはNO2として放出し、放出されたNO2と、前記
フィルターで捕集した微粒子状物質とが反応することに
より、前記微粒子状物質を除去することを含んでなるも
のである。
関から排出される排気ガス中の微粒子状物質を除去する
装置を提供することができ、その装置は、前記内燃機関
の排気ガス排出部の下流に配置されてなり、前記内燃機
関から排出された排気ガス中のNOxを吸蔵し、かつ、
吸蔵したNOxをNOおよび/またはNO2として放出
するNOx吸蔵剤と、前記NOx吸蔵剤の下流に配置さ
れてなり、前記内燃機関から排出された前記排気ガス中
の微粒子状物質を捕集するためのフィルターとを含んで
なるものである。
の概略図を示したものである。本発明の内容は、本発明
による装置の一態様を示す図1−1を用いて説明するこ
とができる。エンジン1の入り口11から燃料が供給さ
れて、エンジン1内部において燃料が燃焼される。燃焼
後、エンジン1の出口12から排気ガスが流出されて、
NOx吸蔵剤3に流入する。NOx吸蔵剤3は排気ガス
中のNOxを吸蔵する。また、排気ガスはフィルター4
に流入して、排気ガス中のPMが捕集される。排気ガス
の温度が、NO2とPMとが反応するのに十分な温度に
達したとき、NOx吸蔵剤3に吸蔵されていたNOxが
NOおよび/またはNO2として放出され、その放出さ
れたNO2がフィルター4に捕集されていたPMと反応
して、反応物質が排出口13から排出される。本発明の
好ましい態様によれば、NOx吸蔵剤3の上流部に酸化
触媒2が配置されてなるものが好ましい。酸化触媒2は
エンジン出口1の出口12から流出した排気ガス中のN
Oを酸化してNO2を生じさせる触媒の役割を担う。こ
の酸化触媒2の存在によりPMの燃焼に必要なNO2を
より効率的に生成させることができる。
−2を用いて説明することができる。図1−2は、図1
−1に記載された装置において、酸化触媒とNOx吸蔵
剤との位置を入れ替えたものを示すものである。図1−
2に記載によれば、酸化触媒2’がNOx吸蔵剤から放
出されたNOを酸化してNO2を生じさせる触媒の役割
を担う。このため、フィルター4で捕集されたPMと反
応するNO2をより効率的に供給することができる。な
お、図1−2に記載した符号で表される機器は、図1−
1に記載された符号で表される機器と同様である。さら
に、本発明のより好ましい態様は、図1−3によって説
明することができる。図1−3は図1−2に記載された
本発明による装置において、NOx吸蔵剤3の上流部に
さらに、酸化触媒2”を配置したものを示したものであ
る。図1−3によれば、酸化触媒2”はエンジン出口1
2から流出された排気ガス中のNOを酸化してNO2を
生じさせる触媒の役割を担う。このため、フィルター4
で捕集されたPMと反応するNO2をより効率的に供給
することができ、その結果PMをより効果的に除去する
ことができる。なお、図1−3に記載した符号で表され
る機器は、図1−1および図1−2に記載された符号で
表される機器と同様である。なお、酸化触媒2、酸化触
媒2’、および酸化触媒2”は同一構成のものであって
よい。
Fと、煤と、硫酸化合物と、その他のものから構成され
るものを意味するものとする。本発明の方法および装置
は、微粒子状物質の中でも、炭素、炭素系物質(煤、炭
素化合物などの炭素原子を含んでなる物質)を主成分と
して含んでなるものを除去することができる。本発明に
あっては、炭素または炭素系物質と、他の微粒子状物質
を構成する物質と結合した微粒子状物質もまた効果的に
除去することができる。
ター、酸化触媒は、内燃機関の排気系において、一つの
容器に配置されてもよく、それぞれ単独で連結されても
よい。
蔵し放出する働きを担うものである。従って、NOxを
「吸収」、「吸着」するみのであって、放出しないもの
は本発明からは除外される。
ターが内燃機関から排出された排気ガス中の微粒子状物
質を捕集している間、NOxを吸蔵する。そして、フィ
ルターに捕集された微粒子状物質と反応させる際に、N
Ox吸蔵剤は吸蔵したNOxをNOおよび/またはNO
2として放出しうるものである。本発明の好ましい態様
によれば、NOx吸蔵剤は、排気ガスの温度が低温時に
おいてはNOxを吸蔵し、排気ガスの温度がNO2とP
Mとが反応する温度に到達したときにNOおよび/また
はNO2を放出するという特徴を有するものが好まし
い。このようなNOx吸蔵剤は、それ自身が温度に依存
して上記の吸蔵、放出機構を有するものであってよい。
この場合、NOx吸蔵剤は、200℃未満、好ましくは
250℃未満でNOxを吸蔵し、250℃超過、好まし
くは270℃以上でNOxを放出するものが好ましい。
てNOxを吸蔵し放出させるものであってもよい。例え
ば、排気ガス中の温度を測定して、低温度状態ではNO
xを吸蔵させて、NO2とPMとの反応温度に達したと
きにNOxを放出させるように、エンジン側からコント
ロールすることができる。
材と、担体とを含んでなるものである。a)NOx吸蔵材 NOx吸蔵材としては、アルカリ金属、アルカリ土類金
属、希土類金属、および遷移金属の群から選択される一
種または二種以上の金属が挙げられる。アルカリ金属の
具体例としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ル
ビジウム、セシウム、またはフランシウム等が挙げら
れ、これらは一種または二種以上の混合物として用いる
ことができる。アルカリ土類金属の具体例としては、ベ
リリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウ
ム、またはバリウム等が挙げられ、これらは一種または
二種以上の混合物として用いることができる。希土類元
素の具体例としては、スカンジウム、イットリウム、ラ
ンタン、セリウム、プラセオジム、またはネオジム等が
挙げられ、これらは一種または二種以上の混合物として
用いることができる。遷移金属の具体例としては、スカ
ンジウム、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、
鉄、コバルト、ニッケル、銅、イットリウム、ジルコニ
ウム、ニオブ、モリブデン、テクネチウム、ルテニウ
ム、ロジウム等が挙げられ、これらは一種または二種以
上の混合物として用いることができる。
ができるが、好ましくはNOx吸蔵剤の全量に対して1
5〜60重量%程度、より好ましくは6〜40重量%程
度である。
なることができる。触媒成分としては活性金属、助触媒
が挙げられる。
属が挙げられ、好ましくは貴金属である。貴金属の具体
例としては、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウ
ム、イリジウム、オスミウム、金、または銀が挙げら
れ、好ましくは、白金、パラジウム、またはロジウムで
ある。また、これらの貴金属は、一種または二種以上の
混合物として用いることができる。卑金属の具体例とし
ては、ニッケル、銅、マンガン、鉄、コバルト、亜鉛等
が挙げられ、好ましくは、ニッケル、マンガン、または
鉄である。また、これらの卑金属は、一種または二種以
上の混合物として用いることができる。活性金属の添加
量は、適宜定めることができるが、好ましくはNOx吸
蔵剤全量に対して0.05〜0.1重量%程度であり、
好ましくは0.1〜1.0重量%程度である。
酸化ジルコニウム、セリウム−ジルコニウム複合酸化物
等が挙げられる。助触媒の添加量は、適宜定めることが
できるが、好ましくはNOx吸蔵剤の全量に対して0〜
100重量%程度であり、好ましくは0〜60重量%程
度である。
と、必要に応じて活性金属、助触媒とを、担体に担持し
て構成される。担体の具体例としては、アルミナからな
るペレット型形状(粒状形)、またはコージエライトセ
ラミックスもしくはステンレス等の金属からなるモノリ
ス型形状(ハニカム形)が挙げられる。特に、耐熱性、
耐熱衝撃性、および機械的強度に優れたモノリス型形状
が好ましい。NOx吸蔵剤は、上記した諸成分を適切な
方法で混合し、焼成して製造することができる。
がいずれの構造を有するものであってもよいが、好まし
くはペロブスカイト型構造またはスピネル型構造を有す
るものが好ましい。
焼効率を低下させず、再生時における耐久性と信頼性を
かなえ備えたものであれば、いずれのものであってもよ
い。フィルターは、セラミックまたは金属によって構成
されてなり、円筒状、繊維状、粒子状、等の形態のもの
が挙げられる。セラミックまたは金属は一般的なもの、
または市販されているものを用いることができ、好まし
くはコージェライト(SiO2−Al2O3−Mg
O)、シリコンカーバイド(SiC)などの耐熱性セラ
ミックやFe−Cr−Al系、Ni−Cr−Al系合
金、ステンレス合金などがあげられる。
は、モノリスハニカム型コーディエライト型フィルタ
ー、モノリスハニカム型SiC型フィルター、ファイバ
ー積層または編物型フィルター、フォーム型フィルタ
ー、クロスフロー型積層型フィルター、メタルワイヤメ
ッシュ型フィルター、金属多孔体型フィルター、セラミ
ック粒子型フィルター、等が挙げられ、好ましくは、モ
ノリスハニカム型コーディエライトフィルター、モノリ
スハニカム型SiCフィルター、ファイバー積層または
編物型フィルター、フォーム型フィルターである。
とを含んでなるものである。酸化触媒は、一般的には、
排気ガス中の炭化水素、一酸化炭素を酸化する反応を触
媒するものである。ディーゼルエンジンにあっては、主
としてSOFを酸化する反応を触媒するものである。本
発明にあっては、酸化触媒は、排気ガス中のNOを酸化
してNO2にする反応を触媒するものがさらに好まし
い。
れ、好ましくは貴金属である。貴金属の具体例として
は、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、イリジ
ウム、オスミウム、金、または銀が挙げられ、好ましく
は、白金、パラジウム、またはロジウムである。また、
これらの貴金属は、一種または二種以上の混合物として
用いることができる。
マンガン、鉄、コバルト、亜鉛等が挙げられ、好ましく
は、ニッケル、マンガン、または鉄である。また、これ
らの卑金属は、一種または二種以上の混合物として用い
ることができる。
きるが、好ましくは酸化触媒全量に対して0.05〜
2.0重量%程度であり、好ましくは0.1〜1.0重
量%程度である。
スとの接触面積を拡大して浄化性能を向上させるもので
ある。従って、後述する「担体」とはその役割を異にす
るものである。従って、本明細書にあっては、「支持
材」と「担体」とは区別して使用する。支持材の具体例
としては、酸化アルミニウム、酸化セリウム、酸化チタ
ニウム等が挙げられ、これらの一種または二種以上の混
合物を使用することができる。
しては、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン
等が挙げられる。助触媒の添加量は、適宜定めることが
できるが、好ましくは、酸化触媒の全量に対して、0〜
100重量%程度であり、好ましくは0〜60重量%程
度である。
じて助触媒とを、担体に担持して構成することができ
る。担体の具体例としては、アルミナからなるペレット
型形状(粒状形)、またはコージエライトセラミックス
もしくはステンレス等の金属からなるモノリス型形状
(ハニカム形)が挙げられる。特に、耐熱性、耐熱衝撃
性、および機械的強度に優れたモノリス型形状が好まし
い。
リンエンジンおよびディーゼルエンジンに好ましくは使
用することができる。また、本発明の好ましい態様によ
れば、内燃機関を搭載した車両の排気系に本発明による
方法および装置を用いることができる。
例えば、自動車、バス、トラック、気道車、オートバ
イ、原動機付き自転車、重機等;飛行機等の運送機;耕
耘機、トラクター、コンバイン、チェンソー、トロッ
コ、木材運搬機などの農林産業機械;船舶、漁船、モー
ターボート等の船舶;クレーン、圧搾機、掘削機等の土
木作業機械;発電機;が挙げられる。しかしながら、こ
れらのものに限定されるものではない。
本発明の範囲は以下の例に限定して解釈されるものでは
ない。
に、マグネシウムと、白金と、ロジウムとからなるNO
x吸蔵剤を担持して、PM除去システムを調製した。担
持量は、コージェライトモノリス担体1リットルに対し
て、マグネシウム(200g/リットル)、白金(1g
/リットル)、ロジウム(0.5g/リットル)となる
ように行った。このPM除去システムから直径25.4
mm、長さ66mmのコアをくりぬき、このコアにトラ
ック(マツダ社製ディーゼルエンジン車、排気量249
9cc)から採取したPM0.67g(20g/リット
ル)を捕集させた。
ォールフローフィルターに、白金と、セリアとからなる
NOx吸蔵剤を担持してPM除去システムを調製した。
担持量は、SiC多孔質コーディエライト2リットルに
対して、セリア150g/リットル、白金2g/リット
ルとなるように行った。このPM除去システムから直径
25.4mm、長さ66mmのコアをくりぬき、このコ
アに例1に記載の乗用車から採取したPM0.67g
(20g/リットル)を捕集させた。
ーフィルターに、例1に記載したNOx吸蔵剤の代わり
に、白金とロジウムとからなる酸化触媒を担持した。担
持量は、コージェライトモノリス担体1リットルに対し
て、白金(1g/リットル)、ロジウム(0.5g/リ
ットル)となるように行った。それ以外の内容は例1と
同様に行った。
(内径32mm)に配置した。管の入口から試験ガス
(NO:0.05体積%、O2:10体積%、残部
N2)を流速30リットル/分で供給しながら、例1、
例2、比較例1で調整した試料コアにおける、煤の減少
量を測定した。測定は、入り口近傍の試験ガス温度を2
00℃として60分間保った後に、段階的に温度を上昇
させて試験ガス温度を400℃として、さらにこの温度
で10分間保持して行った。この間、管の出口における
CO及びCO2の濃度を連続分析し、この積分値を燃焼
量とした。その後、システムの温度を650℃まで昇温
し、フィルターに残った煤の残存量を同様な方法で測定
した。測定した燃焼量と残存量とを下記の式に導入して
煤の減少率を求めた。その結果は下記の表に示した通り
であった。
質を浄化する装置の概略図を示した図である。
Claims (20)
- 【請求項1】NOx吸蔵剤と、フィルターとにより、内
燃機関から排出される排気ガス中の微粒子状物質を除去
する方法であって、 前記NOx吸蔵剤が内燃機関から排出された排気ガス中
のNOxを吸蔵し、 前記フィルターが内燃機関から排出された排気ガス中の
微粒子状物質を捕集し、 前記NOx吸蔵剤が吸蔵したNOxをNOおよび/また
はNO2として放出し、 放出されたNO2と、前記フィルターで捕集した微粒子
状物質とが反応することにより、前記微粒子状物質を除
去することを含んでなる、方法。 - 【請求項2】前記微粒子状物質が炭素または炭素系物質
を主成分として含んでなるものである、請求項1に記載
の方法。 - 【請求項3】前記NOx吸蔵剤が200℃以下の温度の
場合にNOxを吸蔵し、250℃超過の温度の場合にN
OxをNOおよび/またはNO2として放出するもので
ある、請求項1または2に記載の方法。 - 【請求項4】前記NOx吸蔵剤がアルカリ金属、アルカ
リ土類金属、希土類金属、および遷移金属の群から選択
される一種または二種以上の金属を含んでなる、請求項
1〜3のいずれか一項に記載の方法。 - 【請求項5】前記NOx吸蔵剤が、それを構成する組成
物がペロブスカイト型構造またはスピネル型構造を有す
るものである、請求項1〜4のいずれか一項に記載の方
法。 - 【請求項6】前記NOx吸蔵剤が貴金属を含んでなるも
のである、請求項1〜5のいずれか一項に記載の方法。 - 【請求項7】前記貴金属が白金である、請求項6に記載
の方法。 - 【請求項8】前記フィルターが貴金属および希土類金属
の群から選択される一種または二種以上の金属またはこ
れらの酸化物を含んでなるものである、請求項1〜7の
いずれか一項に記載の方法。 - 【請求項9】前記フィルターが、セラミックまたは金属
から構成されてなり、かつ、その構造がモノリスハニカ
ムコーディエライト型、モノリスハニカムSiC型、フ
ァイバー積層またはその編物型、フォーム型の形態を有
するものである、請求項8に記載の方法。 - 【請求項10】前記内燃機関が、ガソリンエンジンまた
はディーゼルエンジンである、請求項1〜9のいずれか
一項に記載の方法。 - 【請求項11】内燃機関から排出される排気ガス中の微
粒子状物質を除去する装置であって、前記内燃機関の排
気ガス排出部の下流に配置されてなり、前記内燃機関か
ら排出された排気ガス中のNOxを吸蔵し、かつ、吸蔵
したNOxをNOおよび/またはNO2として放出する
NOx吸蔵剤と、 前記NOx吸蔵剤の下流に配置されてなり、前記内燃機
関から排出された前記排気ガス中の微粒子状物質を捕集
するためのフィルターとを含んでなる、装置。 - 【請求項12】前記微粒子状物質が炭素または炭素系物
質を主成分として含んでなるものである、請求項11に
記載の装置。 - 【請求項13】前記NOx吸蔵剤が請求項3〜7のいず
れか一項に記載されたものである、請求項11または1
2に記載の装置。 - 【請求項14】前記フィルターが請求項8または9に記
載されたものである、請求項11〜13のいずれか一項
に記載の装置。 - 【請求項15】酸化触媒をさらに含んでなり、かつ、こ
の酸化触媒が前記NOx吸蔵剤の上流部に配置されてな
る、請求項11〜14のいずれか一項に記載の装置。 - 【請求項16】酸化触媒をさらに含んでなり、かつ、こ
の酸化触媒が前記フィルターの上流部に配置されてな
る、請求項11〜15のいずれか一項に記載の装置。 - 【請求項17】前記酸化触媒が排気ガス中のNOを酸化
してNO2を生成するものである、請求項15または1
6に記載の装置。 - 【請求項18】前記酸化触媒が白金属金属もしくはその
酸化物、またはそれらの混合物を含んでなるものであ
る、請求項17に記載の装置。 - 【請求項19】前記内燃機関が、ガソリンエンジンまた
はディーゼルエンジンである、請求項11〜18のいず
れか一項に記載の装置。 - 【請求項20】請求項11〜19のいずれか一項に記載
された装置を排気系に搭載した、車両。
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