JP2003190793A - ディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒 - Google Patents
ディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒Info
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Landscapes
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
- Exhaust Gas After Treatment (AREA)
- Processes For Solid Components From Exhaust (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】パティキュレート酸化速度を向上させたディー
ゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒を得る。 【解決手段】このディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触
媒は、セラミックハニカム構造体であって、ガス流入孔
と、ガス流出孔と、フィルタ隔壁とを持つフィルタ本体
と、フィルタ隔壁の少なくともガス流入孔を区画する面
に、ＮＯX吸着剤と、ＮＯX吸着剤に担持された酸化触媒
材と、少なくともＣｅ元素を含んでなる多孔質酸化物
と、を含む排ガス浄化層とを有する。排ガス浄化層を構
成するＮＯ X吸着剤が低温でＮＯXを吸着し、高温でＮＯ
Xを脱離し、脱離されたＮＯXがパティキュレートを酸化
すると共に酸化触媒材およびＣｅ元素を含んでなる多孔
質酸化物もパティキュレートを酸化する。
ゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒を得る。 【解決手段】このディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触
媒は、セラミックハニカム構造体であって、ガス流入孔
と、ガス流出孔と、フィルタ隔壁とを持つフィルタ本体
と、フィルタ隔壁の少なくともガス流入孔を区画する面
に、ＮＯX吸着剤と、ＮＯX吸着剤に担持された酸化触媒
材と、少なくともＣｅ元素を含んでなる多孔質酸化物
と、を含む排ガス浄化層とを有する。排ガス浄化層を構
成するＮＯ X吸着剤が低温でＮＯXを吸着し、高温でＮＯ
Xを脱離し、脱離されたＮＯXがパティキュレートを酸化
すると共に酸化触媒材およびＣｅ元素を含んでなる多孔
質酸化物もパティキュレートを酸化する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ディーゼルエンジ
ンからの排ガス中に含まれるパティキュレート（粒子状
物質）を補集するとともに、排ガス中の有害成分を浄化
するディーゼル排ガス浄化用触媒に関する。
ンからの排ガス中に含まれるパティキュレート（粒子状
物質）を補集するとともに、排ガス中の有害成分を浄化
するディーゼル排ガス浄化用触媒に関する。
【０００２】
【従来の技術】ガソリンエンジンについては、排ガスの
厳しい規制とそれに対処できる技術の進歩とにより、排
ガス中の有害成分は確実に減少されてきている。しか
し、ディーゼルエンジンについては、有害成分がパティ
キュレート（粒子状物質：炭素微粒子、サルフェート等
の硫黄系微粒子、高分子量炭化水素微粒子）として排出
されるという特異な事情から、規制も技術の進歩もガソ
リンエンジンに比べて遅れている。
厳しい規制とそれに対処できる技術の進歩とにより、排
ガス中の有害成分は確実に減少されてきている。しか
し、ディーゼルエンジンについては、有害成分がパティ
キュレート（粒子状物質：炭素微粒子、サルフェート等
の硫黄系微粒子、高分子量炭化水素微粒子）として排出
されるという特異な事情から、規制も技術の進歩もガソ
リンエンジンに比べて遅れている。
【０００３】現在までに開発されているディーゼルエン
ジン用排ガス浄化装置としては、大きく分けてトラップ
型の排ガス浄化装置（ウォールフロー）と、オープン型
の排ガス浄化装置（ストレートフロー）とが知られてい
る。このうちトラップ型の排ガス浄化装置としては、セ
ラミック製の目封じタイプのハニカム体（ディーゼルパ
ティキュレートフィルタ（以下ＤＰＦとする））が知ら
れてる。このＤＰＦは、セラミックハニカム構造体のセ
ル下流端の開口部を目詰めしたガス流入側セルと、セル
上流端の開口部を目詰めしたガス流出側セルと、ガス流
入側セルとガス流出側セルを区画し、ガス流通の際のフ
ィルタとなるセル隔壁を持つものであり、セル隔壁の細
孔で排ガスを濾過してセル隔壁にパティキュレートを捕
集することで排出を抑制するものである。
ジン用排ガス浄化装置としては、大きく分けてトラップ
型の排ガス浄化装置（ウォールフロー）と、オープン型
の排ガス浄化装置（ストレートフロー）とが知られてい
る。このうちトラップ型の排ガス浄化装置としては、セ
ラミック製の目封じタイプのハニカム体（ディーゼルパ
ティキュレートフィルタ（以下ＤＰＦとする））が知ら
れてる。このＤＰＦは、セラミックハニカム構造体のセ
ル下流端の開口部を目詰めしたガス流入側セルと、セル
上流端の開口部を目詰めしたガス流出側セルと、ガス流
入側セルとガス流出側セルを区画し、ガス流通の際のフ
ィルタとなるセル隔壁を持つものであり、セル隔壁の細
孔で排ガスを濾過してセル隔壁にパティキュレートを捕
集することで排出を抑制するものである。
【０００４】さらに近年では、ＤＰＦのセル隔壁にアル
ミナなどからコート層を形成し、そのコート層に白金
（Ｐｔ）などの酸化触媒を担持した連続再生式ＤＰＦが
開発されている。この連続再生式ＤＰＦによれば、捕集
されたパティキュレートが酸化触媒によって比較的低温
で酸化・燃焼されるため、パティキュレートを捕集と同
時にあるいは捕集と連続して燃焼させることでＤＰＦを
再生することができる。この連続再生式ＤＰＦは、触媒
反応が比較的低温で生じること、およびパティキュレー
ト捕集量が少ないうちに燃焼できることから、ＤＰＦに
作用する熱応力が小さく、熱による破損が防止されると
いう利点がある。
ミナなどからコート層を形成し、そのコート層に白金
（Ｐｔ）などの酸化触媒を担持した連続再生式ＤＰＦが
開発されている。この連続再生式ＤＰＦによれば、捕集
されたパティキュレートが酸化触媒によって比較的低温
で酸化・燃焼されるため、パティキュレートを捕集と同
時にあるいは捕集と連続して燃焼させることでＤＰＦを
再生することができる。この連続再生式ＤＰＦは、触媒
反応が比較的低温で生じること、およびパティキュレー
ト捕集量が少ないうちに燃焼できることから、ＤＰＦに
作用する熱応力が小さく、熱による破損が防止されると
いう利点がある。
【０００５】この様な連続再生式ＤＰＦとしては、様々
なものが知られている。例えば特許３０１２２４９号公
報には、排ガスからＮＯxを生成させる触媒モノリス体
とＤＰＦとを別々に設け、触媒モノリス体をフィルタ上
流に配し、そこで生じたＮＯ xによって下流のＤＰＦで
捕集されたパティキュレートを酸化するパティキュレー
ト除去装置が開示されている。また、特公平７−１０６
２９０号公報には、アルカリ土類金属酸化物に白金族金
属を担持した酸化触媒をＤＰＦにコートし、パティキュ
レートと触媒金属との間に起こる固体−固体間の反応を
利用したパティキュレート連続酸化フィルタが開示され
ている。
なものが知られている。例えば特許３０１２２４９号公
報には、排ガスからＮＯxを生成させる触媒モノリス体
とＤＰＦとを別々に設け、触媒モノリス体をフィルタ上
流に配し、そこで生じたＮＯ xによって下流のＤＰＦで
捕集されたパティキュレートを酸化するパティキュレー
ト除去装置が開示されている。また、特公平７−１０６
２９０号公報には、アルカリ土類金属酸化物に白金族金
属を担持した酸化触媒をＤＰＦにコートし、パティキュ
レートと触媒金属との間に起こる固体−固体間の反応を
利用したパティキュレート連続酸化フィルタが開示され
ている。
【０００６】しかし、このような連続再生式ＤＰＦにお
いてもパティキュレートの酸化速度はまだ十分なもので
はなかった。
いてもパティキュレートの酸化速度はまだ十分なもので
はなかった。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明は上記事情を考
慮してなされたもので、パティキュレート酸化速度を向
上させたディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒を得る
ことを目的とした。
慮してなされたもので、パティキュレート酸化速度を向
上させたディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒を得る
ことを目的とした。
【０００８】
【課題を解決するための手段】前記課題を解決する本発
明のディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒は、セラミ
ックハニカム構造体であって、ガス流入孔と、ガス流出
孔と、該ガス流入孔と該ガス流出孔を区画し、ガス流通
の際のフィルタとなるフィルタ隔壁とを持つフィルタ本
体と、該フィルタ隔壁の少なくとも該ガス流入孔を区画
する面に、ＮＯX吸着剤と、該ＮＯX吸着剤に担持された
酸化触媒材と、少なくともＣｅ元素を含んでなる多孔質
酸化物と、を含む排ガス浄化層を有することを特徴とす
る。
明のディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒は、セラミ
ックハニカム構造体であって、ガス流入孔と、ガス流出
孔と、該ガス流入孔と該ガス流出孔を区画し、ガス流通
の際のフィルタとなるフィルタ隔壁とを持つフィルタ本
体と、該フィルタ隔壁の少なくとも該ガス流入孔を区画
する面に、ＮＯX吸着剤と、該ＮＯX吸着剤に担持された
酸化触媒材と、少なくともＣｅ元素を含んでなる多孔質
酸化物と、を含む排ガス浄化層を有することを特徴とす
る。
【０００９】このディーゼル排ガスフィルタ型触媒を構
成する排ガス浄化層は、その排ガス浄化層を構成するＮ
ＯX吸着剤が低温でＮＯXを吸着し、高温でＮＯXを脱離
し、脱離されたＮＯXがパティキュレートを酸化して除
去すると共にＮＯXはＮ2に還元されて浄化される。
成する排ガス浄化層は、その排ガス浄化層を構成するＮ
ＯX吸着剤が低温でＮＯXを吸着し、高温でＮＯXを脱離
し、脱離されたＮＯXがパティキュレートを酸化して除
去すると共にＮＯXはＮ2に還元されて浄化される。
【００１０】また、上記ＮＯX吸着剤に担持された酸化
触媒材は貴金属であることが好ましく、この貴金属はＰ
ｄおよびＰｔから選ばれる少なくとも１種であることが
より好ましい。そして上記貴金属はコロイド状であるこ
とが好ましく、上記貴金属はＰｄ−Ｐｔ複合コロイドで
あることが好ましい。
触媒材は貴金属であることが好ましく、この貴金属はＰ
ｄおよびＰｔから選ばれる少なくとも１種であることが
より好ましい。そして上記貴金属はコロイド状であるこ
とが好ましく、上記貴金属はＰｄ−Ｐｔ複合コロイドで
あることが好ましい。
【００１１】さらに、少なくともＣｅ元素を含んでなる
多孔質酸化物は、Ｃｅ元素を含む酸化物、複合酸化物お
よびそれらの混合物を用いることができる。そして、酸
化触媒材は貴金属や遷移金属などの酸化触媒能を持つ金
属をいい、排ガス浄化層には酸化触媒材とともに、アル
カリ金属，アルカリ土類金属，希土類元素から選ばれる
少なくとも１種が含まれることが好ましい。
多孔質酸化物は、Ｃｅ元素を含む酸化物、複合酸化物お
よびそれらの混合物を用いることができる。そして、酸
化触媒材は貴金属や遷移金属などの酸化触媒能を持つ金
属をいい、排ガス浄化層には酸化触媒材とともに、アル
カリ金属，アルカリ土類金属，希土類元素から選ばれる
少なくとも１種が含まれることが好ましい。
【００１２】上記多孔質酸化物に担持された酸化触媒材
は、遷移金属であることがより好ましく、上記ＮＯX吸
着剤には、Ｌａ，Ｋ，Ｃａから選ばれる少なくとも１種
が添加されていることがさらに好ましい。
は、遷移金属であることがより好ましく、上記ＮＯX吸
着剤には、Ｌａ，Ｋ，Ｃａから選ばれる少なくとも１種
が添加されていることがさらに好ましい。
【００１３】
【発明の実施の形態】本発明のディーゼル排ガス浄化用
フィルタ型触媒は、フィルタ本体と排ガス浄化層とを有
する。
フィルタ型触媒は、フィルタ本体と排ガス浄化層とを有
する。
【００１４】フィルタ本体はセラミックハニカム構造体
であって、ガス流入孔と、ガス流出孔と、これらを区画
し、ガス流通の際のフィルタとなるフィルタ隔壁とを有
する。
であって、ガス流入孔と、ガス流出孔と、これらを区画
し、ガス流通の際のフィルタとなるフィルタ隔壁とを有
する。
【００１５】ここでセラミックハニカム構造体は、３１
〜６２ｃｅｌｌｓ／ｃｍ2程度のセル径を有する蜂の巣
状のセル複合体からなるものであり、該セル複合体の各
セルはセル孔がフィルタ隔壁によって囲まれて形成され
る。フィルタ隔壁は０．１５ｍｍ〜０．４３ｍｍ程度の
壁厚を持つ。
〜６２ｃｅｌｌｓ／ｃｍ2程度のセル径を有する蜂の巣
状のセル複合体からなるものであり、該セル複合体の各
セルはセル孔がフィルタ隔壁によって囲まれて形成され
る。フィルタ隔壁は０．１５ｍｍ〜０．４３ｍｍ程度の
壁厚を持つ。
【００１６】またガス流入孔とは、排ガスがフィルタ本
体に侵入する際の入口となるセル孔であり、排ガス上流
側に位置するセル上流端が開口し、排ガス下流側に位置
するセル下流端が目詰めされて閉口したセル孔である。
ガス流出孔とは、排ガスがフィルタ本体を流通する際に
排ガスの出口となるセル孔であり、セル上流端が目詰め
されて閉口し、セル下流端が開口したセル孔である。ガ
ス流入孔からフィルタ本体に侵入した排ガスはフィルタ
隔壁を通過し、浄化されてガス流出孔から排出される。
体に侵入する際の入口となるセル孔であり、排ガス上流
側に位置するセル上流端が開口し、排ガス下流側に位置
するセル下流端が目詰めされて閉口したセル孔である。
ガス流出孔とは、排ガスがフィルタ本体を流通する際に
排ガスの出口となるセル孔であり、セル上流端が目詰め
されて閉口し、セル下流端が開口したセル孔である。ガ
ス流入孔からフィルタ本体に侵入した排ガスはフィルタ
隔壁を通過し、浄化されてガス流出孔から排出される。
【００１７】フィルタ本体は耐熱性セラミックスで形成
されており押出し成形等の従来の方法で作られたものを
使用できる。具体的には市販のハニカム型セラミック製
ＤＰＦを使用することもでき、原料としては一般的に使
用される耐熱性セラミックス原料を用いることができ
る。
されており押出し成形等の従来の方法で作られたものを
使用できる。具体的には市販のハニカム型セラミック製
ＤＰＦを使用することもでき、原料としては一般的に使
用される耐熱性セラミックス原料を用いることができ
る。
【００１８】本発明の排ガス浄化層は、フィルタ隔壁の
少なくともガス流入孔を区画する面に形成され、多孔質
酸化物と、酸化触媒材と、ＮＯX吸着剤とを含む。
少なくともガス流入孔を区画する面に形成され、多孔質
酸化物と、酸化触媒材と、ＮＯX吸着剤とを含む。
【００１９】排ガス浄化層は、多孔質酸化物と酸化触媒
材とＮＯX吸着剤とを含む１層の触媒層を形成した１層
構造をとることもできるし、多孔質酸化物に酸化触媒材
が担持された酸化触媒層と、ＮＯX吸着剤に酸化触媒材
が担持されたＮＯX吸着触媒層とが積層された２層以上
の多層構造をとることもできる。
材とＮＯX吸着剤とを含む１層の触媒層を形成した１層
構造をとることもできるし、多孔質酸化物に酸化触媒材
が担持された酸化触媒層と、ＮＯX吸着剤に酸化触媒材
が担持されたＮＯX吸着触媒層とが積層された２層以上
の多層構造をとることもできる。
【００２０】多孔質酸化物は、少なくともＣｅ元素を含
み、酸化物、複合酸化物およびこれらの混合物を用いる
ことができる。多孔質酸化物は、酸化触媒材を担持して
酸化触媒層を形成することができる。Ｃｅを含んだ多孔
質酸化物は、それ自体がパティキュレートを酸化する。
み、酸化物、複合酸化物およびこれらの混合物を用いる
ことができる。多孔質酸化物は、酸化触媒材を担持して
酸化触媒層を形成することができる。Ｃｅを含んだ多孔
質酸化物は、それ自体がパティキュレートを酸化する。
【００２１】多孔質酸化物に担持される酸化触媒材は、
Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈ等の貴金属や、Ｆｅ，Ｃｏ，Ｍｎ，Ｎ
ｉ等の遷移金属などの酸化触媒能を持つ金属とすること
ができるが、遷移金属とすることが好ましい。
Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈ等の貴金属や、Ｆｅ，Ｃｏ，Ｍｎ，Ｎ
ｉ等の遷移金属などの酸化触媒能を持つ金属とすること
ができるが、遷移金属とすることが好ましい。
【００２２】また、排ガス浄化層にこのような酸化触媒
材と多孔質酸化物に加えて、ＮＯX吸蔵材として、Ｋ，
Ｎａ，Ｌｉ，Ｃｓ，Ｂａ，Ｃａ，Ｌａ，Ｙなどのアルカ
リ金属、アルカリ土類金属、希土類元素から選ばれる少
なくとも一種を含ませ、ＮＯ X吸蔵還元触媒作用を付与
することも好ましい。
材と多孔質酸化物に加えて、ＮＯX吸蔵材として、Ｋ，
Ｎａ，Ｌｉ，Ｃｓ，Ｂａ，Ｃａ，Ｌａ，Ｙなどのアルカ
リ金属、アルカリ土類金属、希土類元素から選ばれる少
なくとも一種を含ませ、ＮＯ X吸蔵還元触媒作用を付与
することも好ましい。
【００２３】排ガス浄化層は、フィルタ本体１リットル
あたり５０〜３００ｇをコートすることが好ましい。こ
れより多くなるとフィルタの圧損が上昇し、これより少
なくなると触媒の活性が低下する。
あたり５０〜３００ｇをコートすることが好ましい。こ
れより多くなるとフィルタの圧損が上昇し、これより少
なくなると触媒の活性が低下する。
【００２４】ＮＯX吸着剤は、ＺｒＯ2，ゼオライト，ス
ピネル，ＭｇＡｌ2Ｏ4等の塩基性を持つものまたは酸性
および塩基性の両性を持つもので、低温域でＮＯXを吸
着し高温域でＮＯXを脱離するものが使用できる。例え
ばＺｒＯ2は、室温〜３００℃の温度域でＮＯXを吸着
し、３００℃〜４００℃の温度域でＮＯXを脱離する特
性を持つ。参考までに、ＺｒＯ2のＮＯX脱離特性を図１
に示す。
ピネル，ＭｇＡｌ2Ｏ4等の塩基性を持つものまたは酸性
および塩基性の両性を持つもので、低温域でＮＯXを吸
着し高温域でＮＯXを脱離するものが使用できる。例え
ばＺｒＯ2は、室温〜３００℃の温度域でＮＯXを吸着
し、３００℃〜４００℃の温度域でＮＯXを脱離する特
性を持つ。参考までに、ＺｒＯ2のＮＯX脱離特性を図１
に示す。
【００２５】また、ＮＯX吸着剤にＬａ，Ｋ，Ｃａの少
なくとも１種を添加することが好ましい。特にＺｒＯ2
に添加することが好ましい。Ｌａ，Ｋ，Ｃａを添加する
ことで、ＮＯX吸着剤の耐久性が向上する。
なくとも１種を添加することが好ましい。特にＺｒＯ2
に添加することが好ましい。Ｌａ，Ｋ，Ｃａを添加する
ことで、ＮＯX吸着剤の耐久性が向上する。
【００２６】ＮＯX吸着剤に担持される酸化触媒材とし
ては、Ｐｔ，Ｐｄ，Ａｇなどの酸化触媒能を持つ貴金属
を用いることが好ましい。例えばＰｄは、それ自体にＮ
ＯX吸着能を持つことから、ＮＯX吸着能をさらに向上さ
せたい場合はＰｄを用いることが好ましい。さらに該酸
化触媒材は、アンミン系Ｐｔおよび硝酸Ｐｄのどちらか
１種あるいは２種の混合物の状態で用いることが好まし
く、また、コロイドＰｔ、Ｐｔ−Ｐｄ複合コロイド、も
しくはＰｔコロイドと硝酸Ｐｄの混合物の状態で用いる
ことがより好ましい。
ては、Ｐｔ，Ｐｄ，Ａｇなどの酸化触媒能を持つ貴金属
を用いることが好ましい。例えばＰｄは、それ自体にＮ
ＯX吸着能を持つことから、ＮＯX吸着能をさらに向上さ
せたい場合はＰｄを用いることが好ましい。さらに該酸
化触媒材は、アンミン系Ｐｔおよび硝酸Ｐｄのどちらか
１種あるいは２種の混合物の状態で用いることが好まし
く、また、コロイドＰｔ、Ｐｔ−Ｐｄ複合コロイド、も
しくはＰｔコロイドと硝酸Ｐｄの混合物の状態で用いる
ことがより好ましい。
【００２７】コロイド状のＰｔやＰｄはメタルに近い状
態で担持される。このため該ＰｔおよびＰｄは担持され
た後に焼成などによって高温条件下にさらされた場合で
も、酸化されて触媒活性が低下する不具合を回避できる
ため、より高い活性を保持できる。
態で担持される。このため該ＰｔおよびＰｄは担持され
た後に焼成などによって高温条件下にさらされた場合で
も、酸化されて触媒活性が低下する不具合を回避できる
ため、より高い活性を保持できる。
【００２８】図２に本発明の排ガス浄化層における酸化
触媒材とＮＯX吸着剤とによるパティキュレートの酸化
形態の例を示す。排ガス中のパティキュレートはセル上
流端からガス流入孔１を通ってフィルタ本体に流入し、
フィルタ隔壁２上に捕集される。一方、排ガス中のＮＯ
は、排ガス浄化層３の酸化触媒材の触媒作用によって酸
化反応が促進されＮＯ2となる。ここで生成したＮＯ
2は、低温域ではＮＯX吸着剤によって吸着され、高温域
では脱離される。脱離したＮＯ2はパティキュレートを
酸化させる気体酸化剤として働き、パティキュレートと
反応してＮ2やＣＯ2を生成することでパティキュレート
を酸化・燃焼させる。ここで生成したＮ2やＣＯ2は、ガ
ス流れに沿ってフィルタ隔壁を通過してガス流出孔より
排出される。
触媒材とＮＯX吸着剤とによるパティキュレートの酸化
形態の例を示す。排ガス中のパティキュレートはセル上
流端からガス流入孔１を通ってフィルタ本体に流入し、
フィルタ隔壁２上に捕集される。一方、排ガス中のＮＯ
は、排ガス浄化層３の酸化触媒材の触媒作用によって酸
化反応が促進されＮＯ2となる。ここで生成したＮＯ
2は、低温域ではＮＯX吸着剤によって吸着され、高温域
では脱離される。脱離したＮＯ2はパティキュレートを
酸化させる気体酸化剤として働き、パティキュレートと
反応してＮ2やＣＯ2を生成することでパティキュレート
を酸化・燃焼させる。ここで生成したＮ2やＣＯ2は、ガ
ス流れに沿ってフィルタ隔壁を通過してガス流出孔より
排出される。
【００２９】また酸化触媒材は、高温条件下で酸化触媒
能を有する金属と接したパティキュレートとＯ2からＣ
Ｏ2を生成する反応を促進して、パティキュレートを酸
化・燃焼させる。また、Ｃｅを含んだ多孔質酸化物もパ
ティキュレートを酸化する。この時発生する熱により酸
化触媒材の活性はさらに高まり、パティキュレートの酸
化燃焼効率が向上する。
能を有する金属と接したパティキュレートとＯ2からＣ
Ｏ2を生成する反応を促進して、パティキュレートを酸
化・燃焼させる。また、Ｃｅを含んだ多孔質酸化物もパ
ティキュレートを酸化する。この時発生する熱により酸
化触媒材の活性はさらに高まり、パティキュレートの酸
化燃焼効率が向上する。
【００３０】ここで、排ガス浄化層にＮＯX吸蔵材が含
まれＮＯX吸蔵還元触媒作用が付与されている場合、酸
化触媒材は、ＮＯからＮＯxを生成する酸化反応を促進
し、生成したＮＯXは空燃比リーン雰囲気下でＮＯX吸蔵
材に吸蔵され、空燃比リッチ雰囲気下で脱離する。この
時脱離されたＮＯXもまたパティキュレートを酸化させ
る気体酸化剤となる。
まれＮＯX吸蔵還元触媒作用が付与されている場合、酸
化触媒材は、ＮＯからＮＯxを生成する酸化反応を促進
し、生成したＮＯXは空燃比リーン雰囲気下でＮＯX吸蔵
材に吸蔵され、空燃比リッチ雰囲気下で脱離する。この
時脱離されたＮＯXもまたパティキュレートを酸化させ
る気体酸化剤となる。
【００３１】この構成により、排ガス中のＮＯから生成
したＮＯ2は、パティキュレートの連続酸化が行われ難
い低い温度域においては、ＮＯX吸着剤によってＮＯX吸
着層に吸着され、パティキュレート連続酸化が行われ易
い高い温度域で脱離する。脱離したＮＯ2は、気体酸化
剤としてパティキュレートの酸化に関与する。このこと
により、本発明のディーゼル排ガス浄化用フィルタ触媒
は、排ガス中のＮＯから生成したＮＯ2を効率よく利用
することができる。
したＮＯ2は、パティキュレートの連続酸化が行われ難
い低い温度域においては、ＮＯX吸着剤によってＮＯX吸
着層に吸着され、パティキュレート連続酸化が行われ易
い高い温度域で脱離する。脱離したＮＯ2は、気体酸化
剤としてパティキュレートの酸化に関与する。このこと
により、本発明のディーゼル排ガス浄化用フィルタ触媒
は、排ガス中のＮＯから生成したＮＯ2を効率よく利用
することができる。
【００３２】ここでＮＯ2はＯ2よりも酸化力が大きいた
め、ＮＯ2を気体酸化剤として使用することはパティキ
ュレート酸化反応において有効である。
め、ＮＯ2を気体酸化剤として使用することはパティキ
ュレート酸化反応において有効である。
【００３３】さらに、気体酸化剤であるＮＯ2とパティ
キュレートの距離は近い方がパティキュレート酸化速度
を向上させる上で有利である。本発明では、ＮＯX吸着
剤より脱離されるＮＯ2は、パティキュレートの非常に
近くに脱離されるため、ＮＯ2発生からパティキュレー
ト酸化までの時間が短縮されて、パティキュレートが効
率よく酸化され易い。また本発明では、ＮＯX吸着剤と
酸化触媒材とＣｅを含む多孔質酸化物とが隣接し、それ
ぞれの間で、温度や発生した気体の伝達が速やかに行わ
れるため、パティキュレート酸化速度が向上する。また
本発明では、パティキュレートを燃焼させる酸化剤とし
て、酸化触媒材からなる固体酸化触媒だけでなくＮＯ2
からなる気体酸化剤を用いたことで、固体−固体間の酸
化触媒反応と、固体−気体間の酸化反応の両方を用いる
ことができる。このことによって、パティキュレート酸
化反応がより高い頻度で行われる。
キュレートの距離は近い方がパティキュレート酸化速度
を向上させる上で有利である。本発明では、ＮＯX吸着
剤より脱離されるＮＯ2は、パティキュレートの非常に
近くに脱離されるため、ＮＯ2発生からパティキュレー
ト酸化までの時間が短縮されて、パティキュレートが効
率よく酸化され易い。また本発明では、ＮＯX吸着剤と
酸化触媒材とＣｅを含む多孔質酸化物とが隣接し、それ
ぞれの間で、温度や発生した気体の伝達が速やかに行わ
れるため、パティキュレート酸化速度が向上する。また
本発明では、パティキュレートを燃焼させる酸化剤とし
て、酸化触媒材からなる固体酸化触媒だけでなくＮＯ2
からなる気体酸化剤を用いたことで、固体−固体間の酸
化触媒反応と、固体−気体間の酸化反応の両方を用いる
ことができる。このことによって、パティキュレート酸
化反応がより高い頻度で行われる。
【００３４】（発明の作用）本発明に係る排ガス浄化用
フィルタ型触媒では、排ガス浄化層を構成するＮＯ X吸
着剤が低温でＮＯXを吸着し、高温でＮＯXを脱離し、脱
離されたＮＯXがパティキュレートを酸化するととも
に、酸化触媒材、さらにはＣｅを含んだ多孔質酸化物も
パティキュレートを酸化する。
フィルタ型触媒では、排ガス浄化層を構成するＮＯ X吸
着剤が低温でＮＯXを吸着し、高温でＮＯXを脱離し、脱
離されたＮＯXがパティキュレートを酸化するととも
に、酸化触媒材、さらにはＣｅを含んだ多孔質酸化物も
パティキュレートを酸化する。
【００３５】
【実施例】以下、実施例及び比較例により本発明を具体
的に説明する。 ＜実施例＞本実施例のディーゼル排ガス浄化用フィルタ
型触媒は、フィルタ本体と、フィルタ本体に形成された
酸化触媒層と、酸化触媒層上に形成されたＮＯX吸着触
媒層を有する。
的に説明する。 ＜実施例＞本実施例のディーゼル排ガス浄化用フィルタ
型触媒は、フィルタ本体と、フィルタ本体に形成された
酸化触媒層と、酸化触媒層上に形成されたＮＯX吸着触
媒層を有する。
【００３６】フィルタ本体は、市販のハニカム型コージ
ェライト製ＤＰＦを用いた。このフィルタ本体は、断面
３０ｍｍ×３０ｍｍ、長さ５０ｍｍのものであって、容
積３５ｍｌ、壁厚３０４．８μｍ、気孔率６０％、セル
密度４７ｃｅｌｌｓ／ｃｍ2である。
ェライト製ＤＰＦを用いた。このフィルタ本体は、断面
３０ｍｍ×３０ｍｍ、長さ５０ｍｍのものであって、容
積３５ｍｌ、壁厚３０４．８μｍ、気孔率６０％、セル
密度４７ｃｅｌｌｓ／ｃｍ2である。
【００３７】酸化触媒層は多孔質酸化物として平均粒径
０．１μｍのＣｅＯ2と、酸化触媒材としてのＦｅとを
含む。この酸化触媒層は、フィルタ本体のガス流入孔を
区画するフィルタ隔壁に形成され、ＣｅＯ2をフィルタ
本体の容積１リットルあたり１５０ｇ保持し、Ｆｅをフ
ィルタ本体の容積１リットルあたり５ｇ保持する。
０．１μｍのＣｅＯ2と、酸化触媒材としてのＦｅとを
含む。この酸化触媒層は、フィルタ本体のガス流入孔を
区画するフィルタ隔壁に形成され、ＣｅＯ2をフィルタ
本体の容積１リットルあたり１５０ｇ保持し、Ｆｅをフ
ィルタ本体の容積１リットルあたり５ｇ保持する。
【００３８】また、ＮＯX吸着触媒層は、ＮＯX吸着剤と
してのＺｒＯ2と、酸化触媒材としてのＰｔ−Ｐｄ複合
貴金属とを含む。このＮＯX吸着触媒層は、酸化触媒層
上に形成され、ＺｒＯ2をフィルタ本体の容積１リット
ルあたり１２０ｇ保持し、ＰｔおよびＰｄをフィルタ本
体の容積１リットルあたり１ｇづつ担持する。
してのＺｒＯ2と、酸化触媒材としてのＰｔ−Ｐｄ複合
貴金属とを含む。このＮＯX吸着触媒層は、酸化触媒層
上に形成され、ＺｒＯ2をフィルタ本体の容積１リット
ルあたり１２０ｇ保持し、ＰｔおよびＰｄをフィルタ本
体の容積１リットルあたり１ｇづつ担持する。
【００３９】以下に実施例のディーゼル排ガス浄化用フ
ィルタ型触媒の製作方法を示す。
ィルタ型触媒の製作方法を示す。
【００４０】フィルタ本体として市販のハニカム型コー
ジェライト製ＤＰＦを用意した。そして平均粒径０．１
μｍのＣｅＯ2粉末４０重量％を含む溶液を調製し、前
記フィルタ本体のガス流入孔内に注入し、その後にガス
流出孔から真空吸引することによりＣｅＯ2をフィルタ
隔壁の内部および表面に保持させた。この後、１２０℃
で乾燥し、５００℃で１２０分間焼成することでフィル
タ隔壁にＣｅＯ2を担持させた。次いで、Ｆｅ溶液を調
製した。この溶液を温度９０℃に保持した状態でフィル
ターを浸し、Ｆｅをフィルタ隔壁のＣｅＯ2に担持させ
た。この後、１２０℃で乾燥させ、５００℃で１２０分
間焼成して酸化触媒層を形成した。
ジェライト製ＤＰＦを用意した。そして平均粒径０．１
μｍのＣｅＯ2粉末４０重量％を含む溶液を調製し、前
記フィルタ本体のガス流入孔内に注入し、その後にガス
流出孔から真空吸引することによりＣｅＯ2をフィルタ
隔壁の内部および表面に保持させた。この後、１２０℃
で乾燥し、５００℃で１２０分間焼成することでフィル
タ隔壁にＣｅＯ2を担持させた。次いで、Ｆｅ溶液を調
製した。この溶液を温度９０℃に保持した状態でフィル
ターを浸し、Ｆｅをフィルタ隔壁のＣｅＯ2に担持させ
た。この後、１２０℃で乾燥させ、５００℃で１２０分
間焼成して酸化触媒層を形成した。
【００４１】次いで、ＺｒＯ2粉末４０重量％を含む溶
液を調製し、前記と同様にフィルタ隔壁の酸化触媒層に
保持させた後、１２０℃で乾燥し、５００℃で１２０分
間焼成して酸化触媒層上にＺｒＯ2を担持させた。さら
に、コロイドＰｔおよび硝酸ＰｄからなるＰｔ−Ｐｄ複
合貴金属溶液を調製し、前記と同様にＺｒＯ2に担持さ
せた後、１２０℃で乾燥し、５００℃で１２０分間焼成
してＮＯX吸着触媒層を形成した。
液を調製し、前記と同様にフィルタ隔壁の酸化触媒層に
保持させた後、１２０℃で乾燥し、５００℃で１２０分
間焼成して酸化触媒層上にＺｒＯ2を担持させた。さら
に、コロイドＰｔおよび硝酸ＰｄからなるＰｔ−Ｐｄ複
合貴金属溶液を調製し、前記と同様にＺｒＯ2に担持さ
せた後、１２０℃で乾燥し、５００℃で１２０分間焼成
してＮＯX吸着触媒層を形成した。
【００４２】以上の方法により、実施例のディーゼル排
ガス浄化用フィルタ型触媒を得た。尚、本実施例のディ
ーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒は、後述するパティ
キュレート酸化速度の評価試験に使用するための小型の
ものである。 ＜比較例＞本比較例のディーゼル排ガス浄化用フィルタ
型触媒は、実施例のディーゼル排ガス浄化用フィルタ型
触媒の製作工程のうち、ＮＯX吸着触媒層を形成する工
程を行わなかったもので、残りの他の部分は実施例と同
じである。すなわち本比較例のディーゼル排ガス浄化用
フィルタ型触媒は実施例と同じフィルタ本体と、フィル
タ本体に形成された酸化触媒層とを有する。酸化触媒層
は多孔質酸化物としてのＣｅＯ2と、酸化触媒材として
のＦｅとを含む。
ガス浄化用フィルタ型触媒を得た。尚、本実施例のディ
ーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒は、後述するパティ
キュレート酸化速度の評価試験に使用するための小型の
ものである。 ＜比較例＞本比較例のディーゼル排ガス浄化用フィルタ
型触媒は、実施例のディーゼル排ガス浄化用フィルタ型
触媒の製作工程のうち、ＮＯX吸着触媒層を形成する工
程を行わなかったもので、残りの他の部分は実施例と同
じである。すなわち本比較例のディーゼル排ガス浄化用
フィルタ型触媒は実施例と同じフィルタ本体と、フィル
タ本体に形成された酸化触媒層とを有する。酸化触媒層
は多孔質酸化物としてのＣｅＯ2と、酸化触媒材として
のＦｅとを含む。
【００４３】＜試験・評価＞前記実施例および比較例で
のディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒についてパテ
ィキュレート発生装置を用いてパティキュレート酸化速
度の評価試験を行った。
のディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒についてパテ
ィキュレート発生装置を用いてパティキュレート酸化速
度の評価試験を行った。
【００４４】まず、パティキュレート発生装置に実施例
及び比較例の各ディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒
を取付け、２０％のＯ2，３％のＨ2Ｏおよび６００ｐｐ
ｍのＮＯを含有し、Ｎ2にて１００％とした気体を、１
００℃で３０分間流通させた。３０分が経過した後にＮ
2中にて温度を３５０℃に昇温させ、温度が安定した後
に、２０％のＯ2と３％のＨ2Ｏを含有し、Ｎ2にて１０
０％とした気体にパティキュートを添加して、前記各デ
ィーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒に流通させた。
及び比較例の各ディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒
を取付け、２０％のＯ2，３％のＨ2Ｏおよび６００ｐｐ
ｍのＮＯを含有し、Ｎ2にて１００％とした気体を、１
００℃で３０分間流通させた。３０分が経過した後にＮ
2中にて温度を３５０℃に昇温させ、温度が安定した後
に、２０％のＯ2と３％のＨ2Ｏを含有し、Ｎ2にて１０
０％とした気体にパティキュートを添加して、前記各デ
ィーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒に流通させた。
【００４５】このとき、実施例及び比較例のディーゼル
排ガス浄化用フィルタ型触媒に、あらかじめフィルタ本
体の容積１リットルあたり約１ｇのパティキュレートを
捕捉させておき、しかる後にパティキュレートを少量か
ら少しずつ増量して添加することで、パティキュレート
の添加量と燃焼量が等しく圧損が上昇も減少もしない、
圧損がバランスした状態にした。
排ガス浄化用フィルタ型触媒に、あらかじめフィルタ本
体の容積１リットルあたり約１ｇのパティキュレートを
捕捉させておき、しかる後にパティキュレートを少量か
ら少しずつ増量して添加することで、パティキュレート
の添加量と燃焼量が等しく圧損が上昇も減少もしない、
圧損がバランスした状態にした。
【００４６】この、圧損がバランスした状態の実施例及
び比較例のディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒にお
けるパティキュレート酸化速度を測定した。
び比較例のディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒にお
けるパティキュレート酸化速度を測定した。
【００４７】圧損がバランスした状態のディーゼル排ガ
ス浄化用フィルタ型触媒における１時間（ｈ）あたり、
フィルタ本体の容積１Ｌあたりのパティキュレート酸化
量をパティキュレート酸化速度とした。なお、フィルタ
本体の容積とはフィルタ本体の嵩の量を表している。パ
ティキュレート酸化速度は、 Ｍａ＝パティキュレート酸化速度（ｇ／ｈ・Ｌ）、 ｅ＝パティキュレート捕集効率（％）、 Ｍ＝圧損がバランスした時のディーゼル排ガス浄化用フ
ィルタ型触媒へのパティ キュレート流入量（ｇ／ｈ・Ｌ） と定義した時、Ｍａ＝ｅ・Ｍを満足させる。
ス浄化用フィルタ型触媒における１時間（ｈ）あたり、
フィルタ本体の容積１Ｌあたりのパティキュレート酸化
量をパティキュレート酸化速度とした。なお、フィルタ
本体の容積とはフィルタ本体の嵩の量を表している。パ
ティキュレート酸化速度は、 Ｍａ＝パティキュレート酸化速度（ｇ／ｈ・Ｌ）、 ｅ＝パティキュレート捕集効率（％）、 Ｍ＝圧損がバランスした時のディーゼル排ガス浄化用フ
ィルタ型触媒へのパティ キュレート流入量（ｇ／ｈ・Ｌ） と定義した時、Ｍａ＝ｅ・Ｍを満足させる。
【００４８】以上の実験によって求められた実施例及び
比較例のディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒のパテ
ィキュレート酸化速度を図３に示す。酸化触媒層上にＮ
ＯX吸着層を形成させた実施例のディーゼル排ガス浄化
用フィルタ型触媒は、酸化触媒層のみを形成させた比較
例のディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒よりもパテ
ィキュレート酸化速度が約３０％向上した。これは、Ｎ
ＯX吸着剤のＺｒＯ2に吸着されたＮＯ2が、パティキュ
レート連続酸化が行われ易い温度域で脱離されることに
より、生成したＮＯ2がパティキュレート酸化反応にお
いて気体酸化剤として効率よく働き、パティキュレート
酸化速度が向上したものと思われる。
比較例のディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒のパテ
ィキュレート酸化速度を図３に示す。酸化触媒層上にＮ
ＯX吸着層を形成させた実施例のディーゼル排ガス浄化
用フィルタ型触媒は、酸化触媒層のみを形成させた比較
例のディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒よりもパテ
ィキュレート酸化速度が約３０％向上した。これは、Ｎ
ＯX吸着剤のＺｒＯ2に吸着されたＮＯ2が、パティキュ
レート連続酸化が行われ易い温度域で脱離されることに
より、生成したＮＯ2がパティキュレート酸化反応にお
いて気体酸化剤として効率よく働き、パティキュレート
酸化速度が向上したものと思われる。
【００４９】
【発明の効果】本発明のディーゼル排ガス浄化用フィル
タ型触媒によれば、排ガス中のＮＯXを効率よく利用し
てパティキュレートを酸化することで、パティキュレー
ト酸化速度を向上させることが可能となる。
タ型触媒によれば、排ガス中のＮＯXを効率よく利用し
てパティキュレートを酸化することで、パティキュレー
ト酸化速度を向上させることが可能となる。
【図１】ＮＯX吸着剤のＮＯX脱離特性を示すグラフであ
る。
る。
【図２】本発明のディーゼル排ガス浄化用フィルターに
おける酸化触媒材とＮＯ X吸着剤によるパティキュレー
トの酸化形態の例を模試的に表す説明図である。
おける酸化触媒材とＮＯ X吸着剤によるパティキュレー
トの酸化形態の例を模試的に表す説明図である。
【図３】実施例及び比較例のディーゼル排ガス浄化用フ
ィルタ型触媒のパティキュレート酸化速度を示すグラフ
である。
ィルタ型触媒のパティキュレート酸化速度を示すグラフ
である。
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｆ０１Ｎ 3/24 Ｂ０１Ｄ 53/36 １０４Ｂ
ＺＡＢ
Ｆターム(参考） 3G090 AA03 BA01
3G091 AA18 AB06 AB09 AB13 BA13
BA14 GB05W GB06W GB07W
GB09Y GB10Y HA15
4D048 AA06 AA13 AA14 AA18 AB01
AB05 BA02Y BA10X BA14Y
BA18Y BA19X BA30X BA31X
BA32Y BA33Y BA38 BA41X
BB02 BB14 CC47 EA04
4G069 AA03 BA05A BA05B BA13A
BA13B BB02A BB02B BB04A
BB04B BC01A BC03A BC08A
BC09A BC29A BC32A BC38A
BC42A BC43A BC43B BC66B
BC69A BC72A BC75A BC75B
CA02 CA03 CA07 CA08 CA13
CA14 CA15 CA18 EA19 EA27
EB12Y EB14Y EB15Y EB19
Claims (9)
- 【請求項１】 セラミックハニカム構造体であって、ガ
ス流入孔と、ガス流出孔と、該ガス流入孔と該ガス流出
孔を区画し、ガス流通の際のフィルタとなるフィルタ隔
壁とを持つフィルタ本体と、 該フィルタ隔壁の少なくとも該ガス流入孔を区画する面
に、ＮＯX吸着剤と、該ＮＯX吸着剤に担持された酸化触
媒材と、少なくともＣｅ元素を含んでなる多孔質酸化物
と、を含む排ガス浄化層を有することを特徴とするディ
ーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒。 - 【請求項２】 前記ＮＯX吸着剤に担持された酸化触媒
材は貴金属であることを特徴とする請求項１に記載のデ
ィーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒。 - 【請求項３】 前記貴金属はＰｄおよびＰｔから選ばれ
る少なくとも１種であることを特徴とする請求項２に記
載のディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒。 - 【請求項４】 前記貴金属はコロイド状であることを特
徴とする請求項３に記載のディーゼル排ガス浄化用フィ
ルタ型触媒。 - 【請求項５】 前記貴金属はＰｄ−Ｐｔ複合コロイドで
あることを特徴とする請求項４に記載のディーゼル排ガ
ス浄化用フィルタ型触媒。 - 【請求項６】 前記排ガス浄化層は、さらに、前記多孔
質酸化物に担持された酸化触媒材を含むことを特徴とす
る請求項１乃至請求項５のいずれかに記載のディーゼル
排ガス浄化用フィルタ型触媒。 - 【請求項７】 前記多孔質酸化物に担持された酸化触媒
材は、遷移金属であることを特徴とする請求項６に記載
のディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒。 - 【請求項８】 前記ＮＯX吸着剤には、Ｌａ，Ｋ，Ｃａ
から選ばれる少なくとも１種が添加されていることを特
徴とする請求項１乃至請求項７のいずれかに記載のディ
ーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒。 - 【請求項９】 前記排ガス浄化層は、さらに、アルカリ
金属，アルカリ土類金属，希土類元素から選ばれる少な
くとも１種を含むことを特徴とする請求項１乃至請求項
８のいずれかに記載のディーゼル排ガス浄化用フィルタ
型触媒。
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| JP2001390262A JP3874246B2 (ja) | 2001-12-21 | 2001-12-21 | ディーゼル排ガス浄化用フィルタ型触媒 |
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