JP2002352813A - 燃料電池用セパレータ及びその製造方法、並びにそれを用いた固体高分子型燃料電池 - Google Patents
燃料電池用セパレータ及びその製造方法、並びにそれを用いた固体高分子型燃料電池Info
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- JP2002352813A JP2002352813A JP2001156364A JP2001156364A JP2002352813A JP 2002352813 A JP2002352813 A JP 2002352813A JP 2001156364 A JP2001156364 A JP 2001156364A JP 2001156364 A JP2001156364 A JP 2001156364A JP 2002352813 A JP2002352813 A JP 2002352813A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 親水性でかつ導電性に優れた燃料電池用セパ
レータを提供する。 【解決手段】 炭素又は黒鉛から主としてなり、かつポ
リ（メタ）アクリレートを含んでいる燃料電池用セパレ
ータであって、その表面の水との接触角が６０度以下
で、面方向の体積固有抵抗が５０ｍΩ・ｃｍ以下であ
る。
レータを提供する。 【解決手段】 炭素又は黒鉛から主としてなり、かつポ
リ（メタ）アクリレートを含んでいる燃料電池用セパレ
ータであって、その表面の水との接触角が６０度以下
で、面方向の体積固有抵抗が５０ｍΩ・ｃｍ以下であ
る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、導電性、ガス不透
過性及び親水性に優れた、燃料電池用セパレータ及びそ
の製造方法、並びにそれを用いた固体高分子型燃料電池
に関する。
過性及び親水性に優れた、燃料電池用セパレータ及びそ
の製造方法、並びにそれを用いた固体高分子型燃料電池
に関する。
【０００２】
【従来技術】燃料電池は、低公害で高い発電効率を有す
る発電装置として開発が進められている。なかでも、固
体高分子型燃料電池は、小規模発電や可搬用電源として
の用途、特に車載用の内燃機関の代替動力源として期待
されている。固体高分子型燃料電池の各セルは、典型的
には例えばフッ素系樹脂を基材とするイオン交換膜から
なる電解質、その両側に設けた一対の電極と、それを更
に両側から挟む炭素又は黒鉛から主として成るセパレー
タにより構成される。
る発電装置として開発が進められている。なかでも、固
体高分子型燃料電池は、小規模発電や可搬用電源として
の用途、特に車載用の内燃機関の代替動力源として期待
されている。固体高分子型燃料電池の各セルは、典型的
には例えばフッ素系樹脂を基材とするイオン交換膜から
なる電解質、その両側に設けた一対の電極と、それを更
に両側から挟む炭素又は黒鉛から主として成るセパレー
タにより構成される。
【０００３】燃料電池用セパレータは、一般に、平板の
両面に、水素等の燃料ガス又は酸素等の酸化剤ガスの流
路となる複数の溝を直線状又は格子状に形成した構造を
有している。燃料電池用セパレータは、燃料ガスと酸化
剤ガスとを完全に分離した状態で電極に供給するために
高度のガス不透過性が要求され、また発電効率を高くす
るために導電性が高いことが必要である。さらに、燃料
電池用セパレータのもう一つの重要な機能は、燃料ガス
と酸化剤ガスが反応して生じた生成水を速やかに外部に
排出することである。生成水が排出されずにセパレータ
の溝に生成水が滞った場合、安定した電極反応が確保で
きず、発電効果が低下する。生成水を速やかに排出する
上で重要なのは、セパレータの親水性である。
両面に、水素等の燃料ガス又は酸素等の酸化剤ガスの流
路となる複数の溝を直線状又は格子状に形成した構造を
有している。燃料電池用セパレータは、燃料ガスと酸化
剤ガスとを完全に分離した状態で電極に供給するために
高度のガス不透過性が要求され、また発電効率を高くす
るために導電性が高いことが必要である。さらに、燃料
電池用セパレータのもう一つの重要な機能は、燃料ガス
と酸化剤ガスが反応して生じた生成水を速やかに外部に
排出することである。生成水が排出されずにセパレータ
の溝に生成水が滞った場合、安定した電極反応が確保で
きず、発電効果が低下する。生成水を速やかに排出する
上で重要なのは、セパレータの親水性である。
【０００４】従来、親水性を向上させるために、セパレ
ータの表面に親水性物質を塗布する方法が提案されてい
る。しかしながら、親水性物質は導電性を有していない
ため、この方法ではセパレータ表面に絶縁性皮膜を形成
することになってしまい、セパレータと電極とが接触す
る部分については導電性を確保するために絶縁性皮膜を
削り取ることが必要であった。また、炭素や黒鉛の粉末
等に熱硬化性樹脂又はピッチ等をバインダとして加えて
混練・成形してセパレータを製造する際に、親水性物質
を混合してセパレータ表面の親水性を向上させる方法も
提案されているが、この場合もセパレータに導電性を有
していない親水性物質を含有させるため、セパレータの
導電性が低下することが避けられない。
ータの表面に親水性物質を塗布する方法が提案されてい
る。しかしながら、親水性物質は導電性を有していない
ため、この方法ではセパレータ表面に絶縁性皮膜を形成
することになってしまい、セパレータと電極とが接触す
る部分については導電性を確保するために絶縁性皮膜を
削り取ることが必要であった。また、炭素や黒鉛の粉末
等に熱硬化性樹脂又はピッチ等をバインダとして加えて
混練・成形してセパレータを製造する際に、親水性物質
を混合してセパレータ表面の親水性を向上させる方法も
提案されているが、この場合もセパレータに導電性を有
していない親水性物質を含有させるため、セパレータの
導電性が低下することが避けられない。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明は、親
水性及び導電性がともに優れており、かつガス不透過性
にも優れている燃料電池用セパレータを提供しようとす
るものである。
水性及び導電性がともに優れており、かつガス不透過性
にも優れている燃料電池用セパレータを提供しようとす
るものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、燃料電池
用セパレータの導電性を悪化することなく、親水性を向
上させる方法について鋭意検討した結果、炭素又は黒鉛
から主として成るセパレータ基体の空隙にポリ（メタ）
アクリレートを含有させてなる燃料電池用セパレータ
は、ポリ（メタ）アクリレートの組成を調整することに
より親水性とすることができ、かつ導電性及びガス不透
過性にも優れることを見いだし、本発明に到達した。
用セパレータの導電性を悪化することなく、親水性を向
上させる方法について鋭意検討した結果、炭素又は黒鉛
から主として成るセパレータ基体の空隙にポリ（メタ）
アクリレートを含有させてなる燃料電池用セパレータ
は、ポリ（メタ）アクリレートの組成を調整することに
より親水性とすることができ、かつ導電性及びガス不透
過性にも優れることを見いだし、本発明に到達した。
【０００７】即ち、本発明に係る燃料電池用セパレータ
は、炭素又は黒鉛から主として成り、かつポリ（メタ）
アクリレートを含んでいて、その表面の水との接触角が
６０度以下で、面方向の体積固有抵抗が５０ｍΩ・ｃｍ
以下であることを特徴とするものである。
は、炭素又は黒鉛から主として成り、かつポリ（メタ）
アクリレートを含んでいて、その表面の水との接触角が
６０度以下で、面方向の体積固有抵抗が５０ｍΩ・ｃｍ
以下であることを特徴とするものである。
【０００８】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。
本発明に係る燃料電池用セパレータは、炭素又は黒鉛か
ら主として成る骨格構造を有しており、かつその空隙
に、ポリ（メタ）アクリレートを含んでいることを特徴
とする。炭素又は黒鉛から主としてなる骨格構造を有す
るセパレータ基体の製造方法としては、例えば、黒鉛板
の表面に溝を形成する方法、炭素又は黒鉛の粉末や炭素
又は黒鉛繊維の粉砕物を原材料とし、これに熱硬化性樹
脂又はピッチ等をバインダとして加えて混練・成形した
後に焼成し、炭化・黒鉛化したものに機械加工を施し
て、所望の形状とする方法が挙げられる。更には炭素或
いは黒鉛の粉末や炭素又は黒鉛繊維の粉砕物を原材料と
し、これに少量の熱硬化性樹脂又はピッチ等をバインダ
として加えて混練した後、所望の形状を有する金型を用
いて成型する方法も挙げられる。本発明に係る燃料電池
用セパレータは、上記により得られた炭素又は黒鉛から
主として成る基体に、ポリ（メタ）アクリレートを含有
させることにより製造される。
本発明に係る燃料電池用セパレータは、炭素又は黒鉛か
ら主として成る骨格構造を有しており、かつその空隙
に、ポリ（メタ）アクリレートを含んでいることを特徴
とする。炭素又は黒鉛から主としてなる骨格構造を有す
るセパレータ基体の製造方法としては、例えば、黒鉛板
の表面に溝を形成する方法、炭素又は黒鉛の粉末や炭素
又は黒鉛繊維の粉砕物を原材料とし、これに熱硬化性樹
脂又はピッチ等をバインダとして加えて混練・成形した
後に焼成し、炭化・黒鉛化したものに機械加工を施し
て、所望の形状とする方法が挙げられる。更には炭素或
いは黒鉛の粉末や炭素又は黒鉛繊維の粉砕物を原材料と
し、これに少量の熱硬化性樹脂又はピッチ等をバインダ
として加えて混練した後、所望の形状を有する金型を用
いて成型する方法も挙げられる。本発明に係る燃料電池
用セパレータは、上記により得られた炭素又は黒鉛から
主として成る基体に、ポリ（メタ）アクリレートを含有
させることにより製造される。
【０００９】ここでポリ（メタ）アクリレートとは、ア
クリレート及び／又はメタアクリレートを主たるモノマ
ーとする重合体を意味する。その含有量は、骨格構造を
形成している炭素又は黒鉛の１００重量部に対して、通
常０．１〜２０重量部、好ましくは１〜１０重量部であ
る。含有量が少ない場合は、ガス不透過性が不十分にな
るおそれがある。また、含有量が多すぎる場合はセパレ
ータの導電性を低下させ、面方向の体積固有抵抗を増大
させるおそれがある。本発明ではセパレータが親水性と
なるように、含有させるポリ（メタ）アクリレートの組
成を調整することが重要である。すなわち、炭素又は黒
鉛からなるセパレータ基体は本質的に疎水性なので、こ
れに親水性のポリ（メタ）アクリレートを含有させて、
その表面を親水性とする。このようなセパレータに親水
性を付与することのできるポリ（メタ）アクリレートと
しては、例えばポリグリコールジ（メタ）アクリレー
ト、アルキル（メタ）アクリレート及びヒドロキシアル
キル（メタ）アクリレートの共重合体を用いるのが好ま
しい。この共重合体はヒドロキシアルキル（メタ）アク
リレートに由来する水酸基やポリグリコールジ（メタ）
アクリレートに由来するエーテル酸素などを含んでいる
ので、これらが共重合体に親水性を付与するものと考え
られる。
クリレート及び／又はメタアクリレートを主たるモノマ
ーとする重合体を意味する。その含有量は、骨格構造を
形成している炭素又は黒鉛の１００重量部に対して、通
常０．１〜２０重量部、好ましくは１〜１０重量部であ
る。含有量が少ない場合は、ガス不透過性が不十分にな
るおそれがある。また、含有量が多すぎる場合はセパレ
ータの導電性を低下させ、面方向の体積固有抵抗を増大
させるおそれがある。本発明ではセパレータが親水性と
なるように、含有させるポリ（メタ）アクリレートの組
成を調整することが重要である。すなわち、炭素又は黒
鉛からなるセパレータ基体は本質的に疎水性なので、こ
れに親水性のポリ（メタ）アクリレートを含有させて、
その表面を親水性とする。このようなセパレータに親水
性を付与することのできるポリ（メタ）アクリレートと
しては、例えばポリグリコールジ（メタ）アクリレー
ト、アルキル（メタ）アクリレート及びヒドロキシアル
キル（メタ）アクリレートの共重合体を用いるのが好ま
しい。この共重合体はヒドロキシアルキル（メタ）アク
リレートに由来する水酸基やポリグリコールジ（メタ）
アクリレートに由来するエーテル酸素などを含んでいる
ので、これらが共重合体に親水性を付与するものと考え
られる。
【００１０】炭素又は黒鉛からなる基体にポリ（メタ）
アクリレートを含有させるには、上記のモノマー混合物
に重合開始剤や浸透を促進するための非イオン性界面活
性剤などを加えた重合性組成物を基体に噴霧したのち重
合させる方法もあるが、この重合性組成物にセパレータ
基体を浸して含浸させたのち重合させる方法が好まし
い。
アクリレートを含有させるには、上記のモノマー混合物
に重合開始剤や浸透を促進するための非イオン性界面活
性剤などを加えた重合性組成物を基体に噴霧したのち重
合させる方法もあるが、この重合性組成物にセパレータ
基体を浸して含浸させたのち重合させる方法が好まし
い。
【００１１】具体的には、減圧可能な容器に、ポリグリ
コールジ（メタ）アクリレート、アルキル（メタ）アク
リレート、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、
非イオン性界面活性剤及び２，２−アゾビス（２−メチ
ルブチロニトリル）等に代表されるアゾ系開始剤からな
る重合性組成物を入れ、この中にセパレータ基体を浸漬
し、容器内を５０ｔｏｒｒ以下に減圧して脱気する。減
圧が不十分であると、重合性組成物をセパレータ基体に
十分含浸させることができないので、２０ｔｏｒｒ以
下、特に１０ｔｏｒｒ以下まで減圧するのが好ましい。
次いで、容器内を大気圧に戻してセパレータ基体の内部
に重合性組成物を浸透させる。この際、所望ならば容器
内を加圧してもよい。浸透処理が終了したならば表面に
付着している重合性組成物を洗浄除去した後、加熱して
セパレータ基体の内部に浸透した重合性組成物を重合さ
せる。含浸に用いる重合性組成物の粘度は１〜５０セン
チポイズ（ｃｐ）、好ましくは１〜３０ｃｐ、更に好ま
しくは１〜２０ｃｐである。粘度が高すぎると重合性組
成物がセパレータ基体の内部にまで浸透し難い。逆に粘
度が低すぎる場合には、浸透した重合性組成物が流出す
るおそれがある。粘度の調整は、含浸時の温度や界面活
性剤の添加量の調整などによって行うことができる。な
お、含浸は２０〜５０℃で行うのが好ましく、通常は室
温で実施する。含浸が終わったならばセパレータ基体の
表面に付着している重合性組成物を洗い流す。通常は、
４０℃以下、好ましくは１０〜３０℃の水を用いて洗浄
する。
コールジ（メタ）アクリレート、アルキル（メタ）アク
リレート、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、
非イオン性界面活性剤及び２，２−アゾビス（２−メチ
ルブチロニトリル）等に代表されるアゾ系開始剤からな
る重合性組成物を入れ、この中にセパレータ基体を浸漬
し、容器内を５０ｔｏｒｒ以下に減圧して脱気する。減
圧が不十分であると、重合性組成物をセパレータ基体に
十分含浸させることができないので、２０ｔｏｒｒ以
下、特に１０ｔｏｒｒ以下まで減圧するのが好ましい。
次いで、容器内を大気圧に戻してセパレータ基体の内部
に重合性組成物を浸透させる。この際、所望ならば容器
内を加圧してもよい。浸透処理が終了したならば表面に
付着している重合性組成物を洗浄除去した後、加熱して
セパレータ基体の内部に浸透した重合性組成物を重合さ
せる。含浸に用いる重合性組成物の粘度は１〜５０セン
チポイズ（ｃｐ）、好ましくは１〜３０ｃｐ、更に好ま
しくは１〜２０ｃｐである。粘度が高すぎると重合性組
成物がセパレータ基体の内部にまで浸透し難い。逆に粘
度が低すぎる場合には、浸透した重合性組成物が流出す
るおそれがある。粘度の調整は、含浸時の温度や界面活
性剤の添加量の調整などによって行うことができる。な
お、含浸は２０〜５０℃で行うのが好ましく、通常は室
温で実施する。含浸が終わったならばセパレータ基体の
表面に付着している重合性組成物を洗い流す。通常は、
４０℃以下、好ましくは１０〜３０℃の水を用いて洗浄
する。
【００１２】重合は用いる開始剤にもよるが、通常５０
〜１５０℃で行う。６０〜１３０℃、特に８０〜１２０
℃で重合させるのが好ましい。重合性組成物としては前
述のようにポリグリコールジ（メタ）アクリレート、ア
ルキル（メタ）アクリレート、ヒドロキシアルキル（メ
タ）アクリレートを主成分とし、これに更に非イオン性
界面活性剤及びアゾ系開始剤を含有させたものを用いる
のが好ましいが、その組成は、これらの合計量を１００
とした場合に、ポリグリコールジ（メタ）アクリレート
６０〜８５重量％、アルキル（メタ）アクリレート５〜
３０重量％、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート
３〜１５重量％、非イオン性界面活性剤０ ．５〜１０
重量％、及びアゾ系開始剤０ ．０１〜２重量％である
のが好ましく、特に好ましくは、ポリグリコールジ（メ
タ）アクリレート６５〜８０重量％、アルキル（メタ）
アクリレート８〜２５重量％、ヒドロキシアルキル（メ
タ）アクリレート４〜１２重量％、非イオン性界面活性
剤１〜８重量％及びアゾ系開始剤０ ．５〜１重量％で
ある。
〜１５０℃で行う。６０〜１３０℃、特に８０〜１２０
℃で重合させるのが好ましい。重合性組成物としては前
述のようにポリグリコールジ（メタ）アクリレート、ア
ルキル（メタ）アクリレート、ヒドロキシアルキル（メ
タ）アクリレートを主成分とし、これに更に非イオン性
界面活性剤及びアゾ系開始剤を含有させたものを用いる
のが好ましいが、その組成は、これらの合計量を１００
とした場合に、ポリグリコールジ（メタ）アクリレート
６０〜８５重量％、アルキル（メタ）アクリレート５〜
３０重量％、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート
３〜１５重量％、非イオン性界面活性剤０ ．５〜１０
重量％、及びアゾ系開始剤０ ．０１〜２重量％である
のが好ましく、特に好ましくは、ポリグリコールジ（メ
タ）アクリレート６５〜８０重量％、アルキル（メタ）
アクリレート８〜２５重量％、ヒドロキシアルキル（メ
タ）アクリレート４〜１２重量％、非イオン性界面活性
剤１〜８重量％及びアゾ系開始剤０ ．５〜１重量％で
ある。
【００１３】ポリグリコールジ（メタ）アクリレートと
しては、通常はトリメチレングリコールジ（メタ）アク
リレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレ
ート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレー
ト等を使用する。アルキル（メタ）アクリレートとして
は、通常は炭素数１０〜１８、好ましくは１２〜１６の
直鎖状又は分岐鎖状アルキル（メタ）アクリレート、特
に炭素数１２〜１６のｎ−アルコールの（メタ）アクリ
レートを使用する。
しては、通常はトリメチレングリコールジ（メタ）アク
リレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレ
ート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレー
ト等を使用する。アルキル（メタ）アクリレートとして
は、通常は炭素数１０〜１８、好ましくは１２〜１６の
直鎖状又は分岐鎖状アルキル（メタ）アクリレート、特
に炭素数１２〜１６のｎ−アルコールの（メタ）アクリ
レートを使用する。
【００１４】ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート
としては、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２
−又は３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等
を使用することができる。非イオン性界面活性剤として
は、ノニルフェノールメトキシレート、ノニルフェノー
ルエトキシレート、ノニルフェノールプロポキシレート
等を用いればよい。エトキシ基付加モル数が５〜３０、
特に約１０のノニルフェノールエトキシレートを使用す
るのが好ましい。
としては、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２
−又は３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等
を使用することができる。非イオン性界面活性剤として
は、ノニルフェノールメトキシレート、ノニルフェノー
ルエトキシレート、ノニルフェノールプロポキシレート
等を用いればよい。エトキシ基付加モル数が５〜３０、
特に約１０のノニルフェノールエトキシレートを使用す
るのが好ましい。
【００１５】アゾ系開始剤としては、常用の２，２−ア
ゾビス（２−メチルブチロニトリル）等を用いればよ
い。重合性組成物の特に好ましい１例は、トリエチレン
グリコールジ（メタ）アクリレート６５〜８０重量％、
炭素数１２〜１６のｎ−アルコールの（メタ）アクリレ
ート８〜２５重量％、２−又は３−ヒドロキシプロピル
（メタ）アクリレート４〜１２重量％、ノニルフェノー
ルエトキシレート（エトキシ基付加モル数１０モル）１
〜８重量％及び２，２−アゾビス（２−メチルブチロニ
トリル）０．５〜１重量％から成るものである。
ゾビス（２−メチルブチロニトリル）等を用いればよ
い。重合性組成物の特に好ましい１例は、トリエチレン
グリコールジ（メタ）アクリレート６５〜８０重量％、
炭素数１２〜１６のｎ−アルコールの（メタ）アクリレ
ート８〜２５重量％、２−又は３−ヒドロキシプロピル
（メタ）アクリレート４〜１２重量％、ノニルフェノー
ルエトキシレート（エトキシ基付加モル数１０モル）１
〜８重量％及び２，２−アゾビス（２−メチルブチロニ
トリル）０．５〜１重量％から成るものである。
【００１６】また、その他の成分として、ノニルフェノ
ールエトキシレートのマレイン酸モノエステル、ノニル
アルコールエトキシレートのメタクリル酸エステル等を
含んでいてもよい。本発明に係る燃料電池用セパレータ
は、ポリ（メタ）アクリレートにより表面の水との接触
角が６０度以下と親水性になっている。ポリ（メタ）ア
クリレートの組成を調整することにより表面の水との接
触角を５０度以下、更には４０度以下と更に親水性に優
れたものとすることもできる。また、炭素又は黒鉛から
成る骨格構造を有しているので導電性に優れており、そ
の平面方向の体積固有抵抗は５０ｍΩ・ｃｍ以下であ
る。この平面方向の体積固有抵抗は容易に４０ｍΩ・ｃ
ｍ以下、更に好ましくは３０ｍΩ・ｃｍ以下とすること
ができる。
ールエトキシレートのマレイン酸モノエステル、ノニル
アルコールエトキシレートのメタクリル酸エステル等を
含んでいてもよい。本発明に係る燃料電池用セパレータ
は、ポリ（メタ）アクリレートにより表面の水との接触
角が６０度以下と親水性になっている。ポリ（メタ）ア
クリレートの組成を調整することにより表面の水との接
触角を５０度以下、更には４０度以下と更に親水性に優
れたものとすることもできる。また、炭素又は黒鉛から
成る骨格構造を有しているので導電性に優れており、そ
の平面方向の体積固有抵抗は５０ｍΩ・ｃｍ以下であ
る。この平面方向の体積固有抵抗は容易に４０ｍΩ・ｃ
ｍ以下、更に好ましくは３０ｍΩ・ｃｍ以下とすること
ができる。
【００１７】
【実施例】以下、実施例により本発明を更に詳細に説明
するが、本発明はその要旨を越えない限り以下の実施例
により限定されるものではない。なお、ガス透過率は、
下記のようにして測定した。セパレータを、窒素供給設
備及び透過ガス回収装置を備えたサンプル密着用冶具
（ガス透過面積：直径２．５cm）で上下から挟み、サン
プル上部から圧力１ｋｇ／ｃｍ2の窒素ガスを供給す
る。サンプルを透過したガスを、ガス回収管を経由して
水中に放出させる。最初に気泡が放出された後、次に気
泡が放出されるまでの時間（秒）を測定し、下記式によ
りガス透過率を計算した。
するが、本発明はその要旨を越えない限り以下の実施例
により限定されるものではない。なお、ガス透過率は、
下記のようにして測定した。セパレータを、窒素供給設
備及び透過ガス回収装置を備えたサンプル密着用冶具
（ガス透過面積：直径２．５cm）で上下から挟み、サン
プル上部から圧力１ｋｇ／ｃｍ2の窒素ガスを供給す
る。サンプルを透過したガスを、ガス回収管を経由して
水中に放出させる。最初に気泡が放出された後、次に気
泡が放出されるまでの時間（秒）を測定し、下記式によ
りガス透過率を計算した。
【００１８】ガス透過率（cc/sec・cm/atm）＝｛0.1cc
（気泡１個の体積）×サンプルの厚さ(cm)｝÷｛１kg/c
m2（窒素ガス圧力）×時間（sec）×ガス透過面積（c
m2）｝ 実施例１ 黒鉛粉末とピッチを重量比３：１で混合し、２ ．５ｔ
ｏｎ／ｃｍ2でプレス成形した。これを７００℃で焼成
して、縦１２ｃｍ、横１２ｃｍ、厚さ５ｍｍの主成分が
黒鉛から成るセパレータ基体を作成した。
（気泡１個の体積）×サンプルの厚さ(cm)｝÷｛１kg/c
m2（窒素ガス圧力）×時間（sec）×ガス透過面積（c
m2）｝ 実施例１ 黒鉛粉末とピッチを重量比３：１で混合し、２ ．５ｔ
ｏｎ／ｃｍ2でプレス成形した。これを７００℃で焼成
して、縦１２ｃｍ、横１２ｃｍ、厚さ５ｍｍの主成分が
黒鉛から成るセパレータ基体を作成した。
【００１９】減圧可能な容器に、トリエチレングリコー
ルジメタアクリレート７２重量％、炭素数１２、１４及
び１６のｎ−アルコール混合物のメタアクリレート１５
重量％、２−ヒドロキシプロピルメタアクリレート５重
量％、ノニルフェノールエトキシレート（エトキシ基付
加モル数１０）２重量％及び２，２−アゾビス（２−メ
チルブチロニトリル）０．５重量％、さらにノニルフェ
ノールエトキシレート（エトキシ基付加モル数１０）の
マレイン酸エステル１重量％、ノニルアルコールエトキ
シレート（エトキシ基付加モル数３０）のメタクリル酸
エステル５重量％からなる重合性組成物（２０℃におけ
る粘度１０ｃｐ）を入れ、これに重量を測定した上記の
セパレータ基体を浸漬した。
ルジメタアクリレート７２重量％、炭素数１２、１４及
び１６のｎ−アルコール混合物のメタアクリレート１５
重量％、２−ヒドロキシプロピルメタアクリレート５重
量％、ノニルフェノールエトキシレート（エトキシ基付
加モル数１０）２重量％及び２，２−アゾビス（２−メ
チルブチロニトリル）０．５重量％、さらにノニルフェ
ノールエトキシレート（エトキシ基付加モル数１０）の
マレイン酸エステル１重量％、ノニルアルコールエトキ
シレート（エトキシ基付加モル数３０）のメタクリル酸
エステル５重量％からなる重合性組成物（２０℃におけ
る粘度１０ｃｐ）を入れ、これに重量を測定した上記の
セパレータ基体を浸漬した。
【００２０】次いで、容器内を４ｋＰａまで減圧し、９
０分間保持して、セパレータ基体内の空気を抜き出し
た。その後、圧力を大気圧に戻し、６０分間保持してセ
パレータ基体内に重合性組成物を浸透させた。セパレー
タ基体を取り出し、流水で洗浄して表面に付着している
重合性組成物を除去した後、セパレータを８０℃の温水
に６０分間浸漬して、セパレータ基体内の重合性組成物
を重合させた。乾燥後に再度重量を測定すると、５％増
加していた。得られたセパレータの水の接触角、ガス透
過率及び面方向の体積固有抵抗を表−１に示す。なお、
重合性組成物を含浸させる前のセパレータ基体そのもの
の水との接触角、ガス透過率及び面方向の体積固有抵抗
も表−１に示した。
０分間保持して、セパレータ基体内の空気を抜き出し
た。その後、圧力を大気圧に戻し、６０分間保持してセ
パレータ基体内に重合性組成物を浸透させた。セパレー
タ基体を取り出し、流水で洗浄して表面に付着している
重合性組成物を除去した後、セパレータを８０℃の温水
に６０分間浸漬して、セパレータ基体内の重合性組成物
を重合させた。乾燥後に再度重量を測定すると、５％増
加していた。得られたセパレータの水の接触角、ガス透
過率及び面方向の体積固有抵抗を表−１に示す。なお、
重合性組成物を含浸させる前のセパレータ基体そのもの
の水との接触角、ガス透過率及び面方向の体積固有抵抗
も表−１に示した。
【００２１】
【表１】 表−１ 水の接触角（度） ガス透過率 面方向の体積固有抵抗 （cc/sec・cm・atm） （mΩ・cm） 実施例１ ３３ ９×１０-7 ２０ 基体 ７６ ６×１０-3 ２０
【００２２】表−１から明らかなように、本発明のセパ
レータは、ガス不透過性が向上し、かつ親水性に優れて
おり、しかも導電性は悪化していない。
レータは、ガス不透過性が向上し、かつ親水性に優れて
おり、しかも導電性は悪化していない。
【００２３】
【発明の効果】本発明で製造したセパレータはガス不透
過性に優れ、かつ、導電性及び親水性に優れており、さ
らに簡便な方法で製造できるため工業上非常に有用であ
る。
過性に優れ、かつ、導電性及び親水性に優れており、さ
らに簡便な方法で製造できるため工業上非常に有用であ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 5H026 AA06 BB01 BB03 CC03 EE05 EE06 EE17 EE18 HH00 HH05 HH06
Claims (10)
- 【請求項１】炭素又は黒鉛から主として成り、かつポリ
（メタ）アクリレートを含んでいる燃料電池用セパレー
タであって、その表面の水との接触角が６０度以下で、
面方向の体積固有抵抗が５０ｍΩ・ｃｍ以下であること
を特徴とする燃料電池用セパレータ。 - 【請求項２】炭素又は黒鉛がセパレータの骨格構造を形
成しており、ポリ（メタ）アクリレートがこの構造の空
隙に含浸状態で存在していることを特徴とする請求項１
記載の燃料電池用セパレータ。 - 【請求項３】炭素又は黒鉛１００重量部に対し、ポリ
（メタ）アクリレート０．１〜２０重量部を含んでいる
ことを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池用セ
パレータ。 - 【請求項４】表面の水との接触角が５０度以下で、面方
向の体積固有抵抗が４０ｍΩ・ｃｍ以下であることを特
徴とする請求項１ないし３のいずれかに記載の燃料電池
用セパレータ。 - 【請求項５】ポリ（メタ）アクリレートが、ポリグリコ
ールジ（メタ）アクリレート、アルキル（メタ）アクリ
レート及びヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートを
主体とするモノマーの共重合体であることを特徴とする
請求項１ないし４のいずれかに記載の燃料電池用セパレ
ータ。 - 【請求項６】炭素又は黒鉛から主としてなるセパレータ
基体を、減圧下、ポリグリコールジ（メタ）アクリレー
ト、アルキル（メタ）アクリレート及びヒドロキシアル
キル（メタ）アクリレートを主体とする重合性組成物中
に浸漬して、この組成物をセパレータ基体に含浸させ、
次いでセパレータ基体表面を洗浄したのち加熱処理する
ことを特徴とする、請求項１ないし５のいずれかに記載
の燃料電池用セパレータの製造方法。 - 【請求項７】ポリグリコールジ（メタ）アクリレート、
アルキル（メタ）アクリレート及びヒドロキシアルキル
（メタ）アクリレートを主体とする重合性組成物の粘度
が、１〜５０ｃｐであることを特徴とする請求項６に記
載の燃料電池用セパレータの製造方法。 - 【請求項８】ポリグリコールジ（メタ）アクリレート、
アルキル（メタ）アクリレート及びヒドロキシアルキル
（メタ）アクリレートを主体とする重合性組成物が、さ
らに非イオン性界面活性剤を含有していることを特徴と
する請求項６又は７に記載の燃料電池用セパレータの製
造方法。 - 【請求項９】重合性組成物中に含まれているポリグリコ
ールジ（メタ）アクリレート、アルキル（メタ）アクリ
レート、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、非
イオン性界面活性剤及び重合開始剤の合計量を１００と
した場合に、ポリグリコールジ（メタ）アクリレートが
６０〜８５重量％、アルキル（メタ）アクリレートが５
〜３０重量％、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレー
トが３〜１５重量％、非イオン性界面活性剤が０ ．５
〜１０重量％及び重合開始剤が０ ．０１〜２重量％で
あることを特徴とする請求項６ないし８のいずれかに記
載の燃料電池用セパレータの製造方法。 - 【請求項１０】請求項１ないし５のいずれかに記載のセ
パレータを備えていることを特徴とする固体高分子型燃
料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001156364A JP2002352813A (ja) | 2001-05-25 | 2001-05-25 | 燃料電池用セパレータ及びその製造方法、並びにそれを用いた固体高分子型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001156364A JP2002352813A (ja) | 2001-05-25 | 2001-05-25 | 燃料電池用セパレータ及びその製造方法、並びにそれを用いた固体高分子型燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002352813A true JP2002352813A (ja) | 2002-12-06 |
Family
ID=19000382
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001156364A Pending JP2002352813A (ja) | 2001-05-25 | 2001-05-25 | 燃料電池用セパレータ及びその製造方法、並びにそれを用いた固体高分子型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002352813A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1646098A1 (en) | 2004-10-07 | 2006-04-12 | Nichias Corporation | Separator for fuel cell and process for producing the same |
| JP2006236750A (ja) * | 2005-02-24 | 2006-09-07 | Mitsubishi Electric Corp | 燃料電池用セパレータ |
| JP2006339146A (ja) * | 2005-06-01 | 2006-12-14 | Gm Global Technology Operations Inc | プラズマ誘導重合による親水性燃料電池バイポーラ板コーティングの作成方法 |
| JP2007188642A (ja) * | 2006-01-11 | 2007-07-26 | Hitachi Ltd | 固体高分子形燃料電池 |
| JP2007524203A (ja) * | 2004-01-22 | 2007-08-23 | ヘンケル コーポレイション | 燃料電池用の低表面エネルギー基体を結合および封止するための重合性組成物 |
| JP2008108526A (ja) * | 2006-10-25 | 2008-05-08 | Hitachi Ltd | 燃料電池モジュール構造 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2000251903A (ja) * | 1999-02-25 | 2000-09-14 | Hitachi Chem Co Ltd | 燃料電池用セパレータ及びその製造法並びに燃料電池用セパレータを用いた燃料電池 |
| JP2000311695A (ja) * | 1999-02-23 | 2000-11-07 | Hitachi Chem Co Ltd | 燃料電池用セパレータ及びその製造法並びに燃料電池用セパレータを用いた燃料電池 |
-
2001
- 2001-05-25 JP JP2001156364A patent/JP2002352813A/ja active Pending
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