JP2002280017A - 単室型固体電解質型燃料電池及びその製造方法 - Google Patents
単室型固体電解質型燃料電池及びその製造方法Info
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Conductive Materials (AREA)
- Inert Electrodes (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 ６００℃以下で作動させてもメタン及び酸素
の混合ガス中で大電流を安定して得ることができる単室
型固体電解質型燃料電池及びその製造方法を提供するこ
とを課題とする。 【解決手段】 本単室型固体電解質型燃料電池の正極２
は、ストロンチウムをドープしたＬｎ1-xＳｒxＣｏＯ3-
δ（ただし、Ｌｎは希土類元素）であり、負極３は、ニ
ッケルと、酸化セリウムを主体とする複酸化物と、パラ
ジウム、白金、ロジウム、イリジウム及びルテニウムか
ら選ばれる少なくとも一種と、を含有したものである。
このような単室型固体電解質型燃料電池は、６００℃以
下の温度域でもメタンと酸素の混合ガス中で安定的に電
流を取り出すことができる。
の混合ガス中で大電流を安定して得ることができる単室
型固体電解質型燃料電池及びその製造方法を提供するこ
とを課題とする。 【解決手段】 本単室型固体電解質型燃料電池の正極２
は、ストロンチウムをドープしたＬｎ1-xＳｒxＣｏＯ3-
δ（ただし、Ｌｎは希土類元素）であり、負極３は、ニ
ッケルと、酸化セリウムを主体とする複酸化物と、パラ
ジウム、白金、ロジウム、イリジウム及びルテニウムか
ら選ばれる少なくとも一種と、を含有したものである。
このような単室型固体電解質型燃料電池は、６００℃以
下の温度域でもメタンと酸素の混合ガス中で安定的に電
流を取り出すことができる。
Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、単室型と装置構造
が単純であるため、これまで必要とされてきたガスシー
ル材及びセパレーター材等を使用しなくても良い単室型
固体電解質型燃料電池及びその製造方法に関する。更に
詳しくは、従来より低温度であっても安定した大電流を
出力することができる単室型固体電解質型燃料電池及び
その製造方法に関する。
が単純であるため、これまで必要とされてきたガスシー
ル材及びセパレーター材等を使用しなくても良い単室型
固体電解質型燃料電池及びその製造方法に関する。更に
詳しくは、従来より低温度であっても安定した大電流を
出力することができる単室型固体電解質型燃料電池及び
その製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来の固体電解質型燃料電池は、ニッケ
ル−ジルコニアサーメット負極に水素やメタンなどの燃
料ガス、酸化マンガンランタン正極に空気を別々に供給
する二室型方式でなければ、発電することかできなかっ
た。このため、ガスシール材やセパレータ材を必要とし
て装置が複雑になるばかりか、これらとジルコニア電解
質、正極、負極間の固相反応により劣化を起こし、電池
の寿命が短かった。
ル−ジルコニアサーメット負極に水素やメタンなどの燃
料ガス、酸化マンガンランタン正極に空気を別々に供給
する二室型方式でなければ、発電することかできなかっ
た。このため、ガスシール材やセパレータ材を必要とし
て装置が複雑になるばかりか、これらとジルコニア電解
質、正極、負極間の固相反応により劣化を起こし、電池
の寿命が短かった。
【０００３】また、この欠点を解決しようと、燃料ガス
と空気を予め混合し、このガス中で発電できる、単室型
方式の固体電解質型燃料電池が開発されたが、酸素イオ
ン伝導性固体電解質の電極にパラジウムもしくは白金、
金といった非実用的な電極部材を使用しなければならな
かった（特許２８１０９７７号公報参照）。
と空気を予め混合し、このガス中で発電できる、単室型
方式の固体電解質型燃料電池が開発されたが、酸素イオ
ン伝導性固体電解質の電極にパラジウムもしくは白金、
金といった非実用的な電極部材を使用しなければならな
かった（特許２８１０９７７号公報参照）。
【０００４】更に、単室型固体電解質型燃料電池セルの
発電開始温度は、起動までの時間を短くすることがで
き、起動と停止を繰り返したときの熱応力、及びそれに
伴う劣化を低減できるといったメリットがあるため、よ
り低い方が好ましい。また、メタンは一般の都市ガスの
主成分であることから、単室型固体電解質型燃料電池の
ガス原料として入手が容易で好適である。
発電開始温度は、起動までの時間を短くすることがで
き、起動と停止を繰り返したときの熱応力、及びそれに
伴う劣化を低減できるといったメリットがあるため、よ
り低い方が好ましい。また、メタンは一般の都市ガスの
主成分であることから、単室型固体電解質型燃料電池の
ガス原料として入手が容易で好適である。
【０００５】このため、近年は単室型固体電解質型燃料
電池を７００℃以下という比較的低温で作動させる研究
が活発となっている。例えば、本発明者らがJournal of
TheElectrochemical Society,147(8)2888-2892(2000)
にて提案した単室型固体電解質型燃料電池は、Ｌａ0.9
Ｓｒ0.1Ｇａ0.8Ｍｇ0.2Ｏ2.85（以下、ＬＳＧＭとす
る）やＣｅ0.8Ｓｍ0.2Ｏ1.9（以下、ＳＤＣとする）を
電解質とし、Ｎｉ−ＳＤＣとＳｍ0.8Ｓｒ0.5ＣｏＯ3
±δを電極として用いることで、６００℃以上であれば
メタンや低級炭化水素と、酸素とを混合したガス内で安
定した電流出力が得られることを示した。
電池を７００℃以下という比較的低温で作動させる研究
が活発となっている。例えば、本発明者らがJournal of
TheElectrochemical Society,147(8)2888-2892(2000)
にて提案した単室型固体電解質型燃料電池は、Ｌａ0.9
Ｓｒ0.1Ｇａ0.8Ｍｇ0.2Ｏ2.85（以下、ＬＳＧＭとす
る）やＣｅ0.8Ｓｍ0.2Ｏ1.9（以下、ＳＤＣとする）を
電解質とし、Ｎｉ−ＳＤＣとＳｍ0.8Ｓｒ0.5ＣｏＯ3
±δを電極として用いることで、６００℃以上であれば
メタンや低級炭化水素と、酸素とを混合したガス内で安
定した電流出力が得られることを示した。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかし、従来の単室型
固体電解質型燃料電池セルでは、メタンを燃料として６
００℃以下で作動させようにもほとんど出力が得られな
いため使用できないといった問題があった。本発明は、
このような問題点を解決するものであり、６００℃以下
で作動させてもメタン及び酸素の混合ガス中で大電流を
安定して得ることができる単室型固体電解質型燃料電池
及びその製造方法を提供することを目的とする。
固体電解質型燃料電池セルでは、メタンを燃料として６
００℃以下で作動させようにもほとんど出力が得られな
いため使用できないといった問題があった。本発明は、
このような問題点を解決するものであり、６００℃以下
で作動させてもメタン及び酸素の混合ガス中で大電流を
安定して得ることができる単室型固体電解質型燃料電池
及びその製造方法を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明の単室型固体電解
質型燃料電池は、酸素イオン伝導性固体電解質の一片面
側に負極を設け、該酸素イオン伝導性固体電解質の他の
片面側に正極を設けた単室型電池構造を持ち、低級炭化
水素と空気の混合ガスを導入することにより発電が可能
な単室型固体酸化物型燃料電池であって、該正極は、Ｌ
ｎ1-xＳｒxＣｏＯ3 ±δ（ただし、Ｌｎは希土類元素、
０．２≦ｘ≦０．８、δは酸素欠損等の量であって、０
≦δ＜１）からなり、該負極は、ニッケルと、酸化セリ
ウムを主体とする複酸化物と、パラジウム、白金、ロジ
ウム、イリジウム及びルテニウムから選ばれる少なくと
も一種と、を含有することを特徴とする。
質型燃料電池は、酸素イオン伝導性固体電解質の一片面
側に負極を設け、該酸素イオン伝導性固体電解質の他の
片面側に正極を設けた単室型電池構造を持ち、低級炭化
水素と空気の混合ガスを導入することにより発電が可能
な単室型固体酸化物型燃料電池であって、該正極は、Ｌ
ｎ1-xＳｒxＣｏＯ3 ±δ（ただし、Ｌｎは希土類元素、
０．２≦ｘ≦０．８、δは酸素欠損等の量であって、０
≦δ＜１）からなり、該負極は、ニッケルと、酸化セリ
ウムを主体とする複酸化物と、パラジウム、白金、ロジ
ウム、イリジウム及びルテニウムから選ばれる少なくと
も一種と、を含有することを特徴とする。
【０００８】本発明の単室型固体電解質型燃料電池の製
造方法は、酸素イオン伝導性固体電解質の一片面側に負
極を設け、該酸素イオン伝導性固体電解質の他の片面側
に正極を設けた単室型電池構造を持ち、低級炭化水素と
空気の混合ガスを導入することにより発電が可能な単室
型固体酸化物型燃料電池の製造方法であって、単室型固
体酸化物型燃料電池の製造方法は、酸化ニッケル粉末と
酸化セリウムを主体とする複酸化物粉末と、パラジウ
ム、白金、ロジウム、イリジウム及びルテニウムから選
ばれる少なくとも一種とを、有機溶媒中で混合粉砕して
ペースト状の負極電極材を調製し、これを上記酸素イオ
ン伝導性固体電解質の一方の面に焼き付けて負極を形成
し、次いで、ストロンチウムをドープしたＬｎ1-xＳｒx
ＣｏＯ3 ± δ（ただし、Ｌｎは希土類元素、０．２≦ｘ
≦０．８、δは酸素欠損等の量であって、０≦δ＜１）
を有機溶媒中で混合粉砕してペースト状の正極電極材を
調製し、これを該酸素イオン伝導性固体電解質の他方の
面に焼き付けて正極を形成することを特徴とする。
造方法は、酸素イオン伝導性固体電解質の一片面側に負
極を設け、該酸素イオン伝導性固体電解質の他の片面側
に正極を設けた単室型電池構造を持ち、低級炭化水素と
空気の混合ガスを導入することにより発電が可能な単室
型固体酸化物型燃料電池の製造方法であって、単室型固
体酸化物型燃料電池の製造方法は、酸化ニッケル粉末と
酸化セリウムを主体とする複酸化物粉末と、パラジウ
ム、白金、ロジウム、イリジウム及びルテニウムから選
ばれる少なくとも一種とを、有機溶媒中で混合粉砕して
ペースト状の負極電極材を調製し、これを上記酸素イオ
ン伝導性固体電解質の一方の面に焼き付けて負極を形成
し、次いで、ストロンチウムをドープしたＬｎ1-xＳｒx
ＣｏＯ3 ± δ（ただし、Ｌｎは希土類元素、０．２≦ｘ
≦０．８、δは酸素欠損等の量であって、０≦δ＜１）
を有機溶媒中で混合粉砕してペースト状の正極電極材を
調製し、これを該酸素イオン伝導性固体電解質の他方の
面に焼き付けて正極を形成することを特徴とする。
【０００９】正極であるＬｎ1-xＳｒxＣｏＯ3 ±δから
なる電極材料としては、Ｌｎで表す希土類元素について
任意に選択することができるが、ランタン（Ｌａ）又は
サマリウム（Ｓｍ）であることが好ましい。また、スト
ロンチウムのドープ量ｘは、ＬｎがＬａであれば、ｘ＝
０．４、Ｓｍであれば、ｘ＝０．５が特に好ましい。本
単室型固体電解質型燃料電池の上記負極は、ニッケル
と、酸化セリウムを主体とする複酸化物とを含むもので
あればよく、酸化セリウムを主体とする複酸化物とし
て、Ｃｅ1-yＬｎyＯ2- δ（ＬｎはＳｍ、Ｇｄ又はＹ、
０．１≦ｙ≦０．３、δは酸素欠損量であって、０≦δ
＜１、更に具体的にはＣｅ0.8Ｓｍ0.2Ｏ1.9）を例示で
きる。
なる電極材料としては、Ｌｎで表す希土類元素について
任意に選択することができるが、ランタン（Ｌａ）又は
サマリウム（Ｓｍ）であることが好ましい。また、スト
ロンチウムのドープ量ｘは、ＬｎがＬａであれば、ｘ＝
０．４、Ｓｍであれば、ｘ＝０．５が特に好ましい。本
単室型固体電解質型燃料電池の上記負極は、ニッケル
と、酸化セリウムを主体とする複酸化物とを含むもので
あればよく、酸化セリウムを主体とする複酸化物とし
て、Ｃｅ1-yＬｎyＯ2- δ（ＬｎはＳｍ、Ｇｄ又はＹ、
０．１≦ｙ≦０．３、δは酸素欠損量であって、０≦δ
＜１、更に具体的にはＣｅ0.8Ｓｍ0.2Ｏ1.9）を例示で
きる。
【００１０】本発明に用いる酸素イオン伝導性固体電解
質は、一般に安定化ジルコニア等の高い酸素イオン伝導
度を示す固体電解質が使用することが多いが、高い発電
性能を得るためには、低温域でも高い酸素イオン伝導度
を示す固体電解質が好ましい。このため、上記酸素イオ
ン伝導性固体電解質は、希土類元素をドープした酸化セ
リウム、又はＬａサイトにＳｒをドープし、Ｇａサイト
にＭｇをドープした酸化ランタン・ガリウムとすること
が好ましい。
質は、一般に安定化ジルコニア等の高い酸素イオン伝導
度を示す固体電解質が使用することが多いが、高い発電
性能を得るためには、低温域でも高い酸素イオン伝導度
を示す固体電解質が好ましい。このため、上記酸素イオ
ン伝導性固体電解質は、希土類元素をドープした酸化セ
リウム、又はＬａサイトにＳｒをドープし、Ｇａサイト
にＭｇをドープした酸化ランタン・ガリウムとすること
が好ましい。
【００１１】更に、上記酸素イオン伝導性固体電解質
は、Ｃｅ1-yＬｎyＯ2- δ（ＬｎはＳｍ、Ｇｄ又はＹ、
０．１≦ｙ≦０．３、δは酸素欠損量であって、０≦δ
＜１）又はＬａ1-zＳｒzＧａ1-wＭｇwＯ3- δ（０．１≦
ｗ≦０．３、０．１≦ｚ≦０．３、δは酸素欠損量であ
って、０≦δ＜１）とすることができる。これらの具体
例として、Ｃｅ0.8Ｓｍ0.2Ｏ1.9（以下ＳＤＣと表記）
又はＬａ0.9Ｓｒ0.1Ｇａ0.8Ｍｇ0.2Ｏ2.85（以下ＬＳＧ
Ｍと表記）を挙げることができる。上記負極における上
記パラジウム、白金、ロジウム、イリジウム及びルテニ
ウムから選ばれる少なくとも一種の含有比率は、１〜１
０質量％（更に好ましくは、３〜７質量％、特に好まし
くは、５〜７質量％）とすることができる。この範囲の
含有比率が、ニッケル系電極である負極の触媒作用に影
響を及ぼし、高い発電性能が得られるためである。
は、Ｃｅ1-yＬｎyＯ2- δ（ＬｎはＳｍ、Ｇｄ又はＹ、
０．１≦ｙ≦０．３、δは酸素欠損量であって、０≦δ
＜１）又はＬａ1-zＳｒzＧａ1-wＭｇwＯ3- δ（０．１≦
ｗ≦０．３、０．１≦ｚ≦０．３、δは酸素欠損量であ
って、０≦δ＜１）とすることができる。これらの具体
例として、Ｃｅ0.8Ｓｍ0.2Ｏ1.9（以下ＳＤＣと表記）
又はＬａ0.9Ｓｒ0.1Ｇａ0.8Ｍｇ0.2Ｏ2.85（以下ＬＳＧ
Ｍと表記）を挙げることができる。上記負極における上
記パラジウム、白金、ロジウム、イリジウム及びルテニ
ウムから選ばれる少なくとも一種の含有比率は、１〜１
０質量％（更に好ましくは、３〜７質量％、特に好まし
くは、５〜７質量％）とすることができる。この範囲の
含有比率が、ニッケル系電極である負極の触媒作用に影
響を及ぼし、高い発電性能が得られるためである。
【００１２】上記酸素イオン伝導性固体電解質の厚さは
０．１５×１０-3〜０．５０×１０ -3ｍとすることがで
きる。固体電解質の厚さは、本単室型固体電解質型燃料
電池の内部抵抗値に大きく影響し、薄いほど内部抵抗が
低くなるため高い発電性能が得られる。しかし、薄くす
ることで電解質の強度が低下する。このため、酸素イオ
ン伝導性固体電解質の厚さを上記範囲に設定すること
で、高い発電性能と、必要な機械的強度を両立させるこ
とができる。
０．１５×１０-3〜０．５０×１０ -3ｍとすることがで
きる。固体電解質の厚さは、本単室型固体電解質型燃料
電池の内部抵抗値に大きく影響し、薄いほど内部抵抗が
低くなるため高い発電性能が得られる。しかし、薄くす
ることで電解質の強度が低下する。このため、酸素イオ
ン伝導性固体電解質の厚さを上記範囲に設定すること
で、高い発電性能と、必要な機械的強度を両立させるこ
とができる。
【００１３】〔作用〕本発明の単室型固体電解質型燃料
電池は、図１に示すように酸素イオン伝導性固体電解質
の片面に、ニッケルと酸化セリウムを主体とする複酸化
物を添加した電極を配し、もう片面にストロンチウムを
ドープしたＬｎ1-xＳｒxＣｏＯ3 ±δからなる電極を配
した構造であり、炭化水素と空気の混合ガス中で安定に
発電が可能な燃料電池である。このような電池系におい
ては、発電開始温度がより低いほど起動までの時間を短
くでき、起動と停止を繰り返したときの熱応力を低減で
きるといった等のメリットがあるが、従来技術に示した
ように６００℃以下の温度域では、例えばエタンやプロ
パンのように炭素数が２以上の炭化水素でなければ、出
力がほとんど得られなかった。
電池は、図１に示すように酸素イオン伝導性固体電解質
の片面に、ニッケルと酸化セリウムを主体とする複酸化
物を添加した電極を配し、もう片面にストロンチウムを
ドープしたＬｎ1-xＳｒxＣｏＯ3 ±δからなる電極を配
した構造であり、炭化水素と空気の混合ガス中で安定に
発電が可能な燃料電池である。このような電池系におい
ては、発電開始温度がより低いほど起動までの時間を短
くでき、起動と停止を繰り返したときの熱応力を低減で
きるといった等のメリットがあるが、従来技術に示した
ように６００℃以下の温度域では、例えばエタンやプロ
パンのように炭素数が２以上の炭化水素でなければ、出
力がほとんど得られなかった。
【００１４】この原因は、エタン等より安定であるメタ
ンが、低温域では、ニッケル系電極である負極上で部分
酸化反応（例えば２ＣＨ4＋Ｏ2→２Ｈ2＋２ＣＯ）が起
こらないためと考えられるため、この部分酸化反応が進
行し易い電極を設けることで本発明を完成するに至っ
た。すなわち、ニッケルと、酸化セリウムを主体とする
複酸化物と、パラジウム、白金、ロジウム、イリジウム
及びルテニウムから選ばれる少なくとも一種とを含有す
る電極とすることで、上記部分酸化反応が進行しやすい
電極となり、６００℃以下でも安定な出力が得ることが
できた。これら添加成分は一種の触媒として作用してい
ると考えられる。
ンが、低温域では、ニッケル系電極である負極上で部分
酸化反応（例えば２ＣＨ4＋Ｏ2→２Ｈ2＋２ＣＯ）が起
こらないためと考えられるため、この部分酸化反応が進
行し易い電極を設けることで本発明を完成するに至っ
た。すなわち、ニッケルと、酸化セリウムを主体とする
複酸化物と、パラジウム、白金、ロジウム、イリジウム
及びルテニウムから選ばれる少なくとも一種とを含有す
る電極とすることで、上記部分酸化反応が進行しやすい
電極となり、６００℃以下でも安定な出力が得ることが
できた。これら添加成分は一種の触媒として作用してい
ると考えられる。
【００１５】
【発明の実施の形態】以下、図１〜３を用いて本発明の
単室型固体電解質型燃料電池を実施例により更に詳しく
説明する。 １．単室型固体電解質型燃料電池の構成 本発明の単室型固体電解質型燃料電池は、図１に示すよ
うに、円盤状の酸素イオン伝導性固体電解質１の各面
に、それぞれ正極２及び負極３を備える構成である。ま
た、本単室型固体電解質型燃料電池は、アルミナ管４中
に収め、このアルミナ管４にメタンと空気の混合気体を
流通させた状態で使用する。
単室型固体電解質型燃料電池を実施例により更に詳しく
説明する。 １．単室型固体電解質型燃料電池の構成 本発明の単室型固体電解質型燃料電池は、図１に示すよ
うに、円盤状の酸素イオン伝導性固体電解質１の各面
に、それぞれ正極２及び負極３を備える構成である。ま
た、本単室型固体電解質型燃料電池は、アルミナ管４中
に収め、このアルミナ管４にメタンと空気の混合気体を
流通させた状態で使用する。
【００１６】酸素イオン伝導性固体電解質１は、Ｌａ
1-zＳｒzＧａ1-wＭｇwＯ3- δやＣｅ1- yＬｎyＯ2- δ等が
使用できるが、本実施例ではＬＳＧＭ、ＳＤＣ又はＹＳ
Ｚを使用した。また、正極２は、ストロンチウムをドー
プしたＬｎ1-xＳｒxＣｏＯ3 ± δ（Ｌｎ：希土類元素、
特にＬａ又はＳｍ）となる電極であり、Ｓｍ0.5Ｓｒ0.5
ＣｏＯ3 ±δを用いた。更に、負極３は、ニッケルと、
サマリウムをドープした酸化セリウムの混合物（Ｃｅ
1-yＳｍyＯ2- δ）とにパラジウムを１質量％添加した電
極である。サマリウムをドープした酸化セリウムの混合
物は、ＳＤＣ（Ｃｅ 0.8Ｓｍ0.2Ｏ1.9）を用いた。ま
た、ＮｉとＳＤＣの混合比は重量比で７：３とした。
1-zＳｒzＧａ1-wＭｇwＯ3- δやＣｅ1- yＬｎyＯ2- δ等が
使用できるが、本実施例ではＬＳＧＭ、ＳＤＣ又はＹＳ
Ｚを使用した。また、正極２は、ストロンチウムをドー
プしたＬｎ1-xＳｒxＣｏＯ3 ± δ（Ｌｎ：希土類元素、
特にＬａ又はＳｍ）となる電極であり、Ｓｍ0.5Ｓｒ0.5
ＣｏＯ3 ±δを用いた。更に、負極３は、ニッケルと、
サマリウムをドープした酸化セリウムの混合物（Ｃｅ
1-yＳｍyＯ2- δ）とにパラジウムを１質量％添加した電
極である。サマリウムをドープした酸化セリウムの混合
物は、ＳＤＣ（Ｃｅ 0.8Ｓｍ0.2Ｏ1.9）を用いた。ま
た、ＮｉとＳＤＣの混合比は重量比で７：３とした。
【００１７】２．単室型固体電解質型燃料電池の作製 本単室型固体電解質型燃料電池を次に示すように作製し
た。始めは、酸素イオン伝導性固体電解質１の一方の面
に負極３を形成する。酸化ニッケル粉末とＳＤＣ粉末を
所定量秤量し、適当な有機溶媒を用いて混合粉砕した
後、所定量の酸化パラジウム粉末を加えて混合粉砕して
ペースト状の電極材を調製する。これを酸素イオン伝導
性固体電解質１上にスクリーン印刷し、１４００℃にて
焼き付け処理を行った。
た。始めは、酸素イオン伝導性固体電解質１の一方の面
に負極３を形成する。酸化ニッケル粉末とＳＤＣ粉末を
所定量秤量し、適当な有機溶媒を用いて混合粉砕した
後、所定量の酸化パラジウム粉末を加えて混合粉砕して
ペースト状の電極材を調製する。これを酸素イオン伝導
性固体電解質１上にスクリーン印刷し、１４００℃にて
焼き付け処理を行った。
【００１８】次いで、酸素イオン伝導性固体電解質１の
負極３が形成された面の反対側に正極２を形成する。Ｓ
ｍ0.5Ｓｒ0.5ＣｏＯ3 ±δを有機溶媒に溶解させて粉砕
してペースト状の電極材を調製する。これを酸素イオン
伝導性固体電解質１の負極３と反対側の面にスクリーン
印刷し、９００℃にて焼き付け処理を行った。
負極３が形成された面の反対側に正極２を形成する。Ｓ
ｍ0.5Ｓｒ0.5ＣｏＯ3 ±δを有機溶媒に溶解させて粉砕
してペースト状の電極材を調製する。これを酸素イオン
伝導性固体電解質１の負極３と反対側の面にスクリーン
印刷し、９００℃にて焼き付け処理を行った。
【００１９】また、必要に応じて還元処理を行ってもよ
いし、行わずに使用することができる。還元処理を行う
場合、各電極２、３が形成された酸素イオン伝導性固体
電解質１を４５０〜５５０℃の温度でＨ2ガスを導入
し、負極３の酸化ニッケル及び酸化パラジウムの還元処
理を行う。また、還元処理を行わない場合であっても、
流通する混合ガスがＣＨ4＋１／２Ｏ2→２Ｈ2＋ＣＯの
反応を起こし、還元雰囲気となり酸化ニッケル及び酸化
パラジウムの還元が起き、出力を得ることができるよう
になる。このように作製された単室型固体電解質型燃料
電池は、メタンと酸素の混合ガスを導入することで、正
負の電極から電力出力を得ることができる。
いし、行わずに使用することができる。還元処理を行う
場合、各電極２、３が形成された酸素イオン伝導性固体
電解質１を４５０〜５５０℃の温度でＨ2ガスを導入
し、負極３の酸化ニッケル及び酸化パラジウムの還元処
理を行う。また、還元処理を行わない場合であっても、
流通する混合ガスがＣＨ4＋１／２Ｏ2→２Ｈ2＋ＣＯの
反応を起こし、還元雰囲気となり酸化ニッケル及び酸化
パラジウムの還元が起き、出力を得ることができるよう
になる。このように作製された単室型固体電解質型燃料
電池は、メタンと酸素の混合ガスを導入することで、正
負の電極から電力出力を得ることができる。
【００２０】３．単室型固体電解質型燃料電池の評価 （１）酸素イオン伝導性固体電解質材料の検討 以下、酸素イオン伝導性固体電解質材料による出力特性
について検討を行う。検討を行った酸素イオン伝導性固
体電解質１は、８ｍｏｌ％のＹ2Ｏ3で安定化したジルコ
ニア（以下ＹＳＺと表記）、ＬＳＧＭ及びＳＤＣであ
る。これらの酸素イオン伝導性固体電解質は、直径１２
×１０-3ｍ、厚さ０．５×１０-3ｍの円盤状セラミック
スとなるように、既存の焼結方法によって緻密に焼結し
た。また、電極の大きさは直径８×１０-3ｍ、面積０．
５×１０-4ｍ2であり、正極及び負極の材質は、それぞ
れＳｍ0.5Ｓｒ0.5ＣｏＯ3 ±δ、Ｎｉ−ＳＤＣ（７：
３）とした。このような単室型固体電解質型燃料電池に
メタン：酸素＝２：１の混合ガスを流通させ、５５０℃
にて様々な負荷を与えることで、図２に示す、出力電圧
と出力電流のグラフを求めた。
について検討を行う。検討を行った酸素イオン伝導性固
体電解質１は、８ｍｏｌ％のＹ2Ｏ3で安定化したジルコ
ニア（以下ＹＳＺと表記）、ＬＳＧＭ及びＳＤＣであ
る。これらの酸素イオン伝導性固体電解質は、直径１２
×１０-3ｍ、厚さ０．５×１０-3ｍの円盤状セラミック
スとなるように、既存の焼結方法によって緻密に焼結し
た。また、電極の大きさは直径８×１０-3ｍ、面積０．
５×１０-4ｍ2であり、正極及び負極の材質は、それぞ
れＳｍ0.5Ｓｒ0.5ＣｏＯ3 ±δ、Ｎｉ−ＳＤＣ（７：
３）とした。このような単室型固体電解質型燃料電池に
メタン：酸素＝２：１の混合ガスを流通させ、５５０℃
にて様々な負荷を与えることで、図２に示す、出力電圧
と出力電流のグラフを求めた。
【００２１】図２に示すように、本単室型固体電解質型
燃料電池は、ＹＳＺでは最大約１００Ｗ／ｍ2、ＬＳＧ
Ｍでは最大約９８０Ｗ／ｍ2、ＳＤＣでは最大約１２０
０Ｗ／ｍ2の出力が得られた。このように、ＹＳＺを酸
素イオン伝導性固体電解質１に用いても、６００℃以下
の温度域で必要な出力が得られることがわかった。ま
た、イオン伝導性の高いＬＳＧＭ及びＳＤＣを用いるこ
とで、６００℃以下の温度域で大きな出力を安定して得
ることができた。
燃料電池は、ＹＳＺでは最大約１００Ｗ／ｍ2、ＬＳＧ
Ｍでは最大約９８０Ｗ／ｍ2、ＳＤＣでは最大約１２０
０Ｗ／ｍ2の出力が得られた。このように、ＹＳＺを酸
素イオン伝導性固体電解質１に用いても、６００℃以下
の温度域で必要な出力が得られることがわかった。ま
た、イオン伝導性の高いＬＳＧＭ及びＳＤＣを用いるこ
とで、６００℃以下の温度域で大きな出力を安定して得
ることができた。
【００２２】（２）パラジウム添加量の検討 負極のパラジウムの添加量を様々に変化させた単室型固
体電解質型燃料電池における、開回路電圧と最大出力密
度を求めた結果を表１に示す。使用した単室型固体電解
質型燃料電池は、酸素イオン伝導性固体電解質１として
ＳＤＣを用い、「（１）酸素イオン伝導性固体電解質材
料の検討」と同様の条件にて測定を行った。
体電解質型燃料電池における、開回路電圧と最大出力密
度を求めた結果を表１に示す。使用した単室型固体電解
質型燃料電池は、酸素イオン伝導性固体電解質１として
ＳＤＣを用い、「（１）酸素イオン伝導性固体電解質材
料の検討」と同様の条件にて測定を行った。
【００２３】
【表１】
【００２４】表１に示すように、Ｐｄ添加量が１〜１０
質量％の範囲で、１２００Ｗ／ｍ2以上の高い発電性能
を得ることができた。また、３〜７質量％の範囲では１
４００Ｗ／ｍ2以上、５〜７質量％の範囲では１５８０
Ｗ／ｍ2以上の特に高い発電性能を得ることができた。
更に、パラジウムに限らず白金、ロジウム、イリジウム
及びルテニウムを添加しても同様の結果が得ることがで
きる。
質量％の範囲で、１２００Ｗ／ｍ2以上の高い発電性能
を得ることができた。また、３〜７質量％の範囲では１
４００Ｗ／ｍ2以上、５〜７質量％の範囲では１５８０
Ｗ／ｍ2以上の特に高い発電性能を得ることができた。
更に、パラジウムに限らず白金、ロジウム、イリジウム
及びルテニウムを添加しても同様の結果が得ることがで
きる。
【００２５】（３）酸素イオン伝導性固体電解質の厚み
の検討 酸素イオン伝導性固体電解質の厚さを様々に変化させた
単室型固体電解質型燃料電池における出力特性を求め、
その結果を図３に示す。酸素イオン伝導性固体電解質の
厚さは、０．５×１０-3ｍ、０．２５×１０-3ｍ、及び
０．１５×１０-3ｍについて検討を行った。「（１）酸
素イオン伝導性固体電解質材料の検討」と同様の条件に
て測定を行った。また、各電極２、３は、直径９×１０
-3ｍ（面積０．６４×１０-4ｍ2）とした。更に、パラ
ジウムを７質量％添加した負極とした。
の検討 酸素イオン伝導性固体電解質の厚さを様々に変化させた
単室型固体電解質型燃料電池における出力特性を求め、
その結果を図３に示す。酸素イオン伝導性固体電解質の
厚さは、０．５×１０-3ｍ、０．２５×１０-3ｍ、及び
０．１５×１０-3ｍについて検討を行った。「（１）酸
素イオン伝導性固体電解質材料の検討」と同様の条件に
て測定を行った。また、各電極２、３は、直径９×１０
-3ｍ（面積０．６４×１０-4ｍ2）とした。更に、パラ
ジウムを７質量％添加した負極とした。
【００２６】図２に示すように、酸素イオン伝導性固体
電解質の厚さが０．１５×１０-3ｍで５０００Ｗ／ｍ2
以上という、最も高い出力密度が得られた。また、０．
１５×１０-3ｍ未満という薄い酸素イオン伝導性固体電
解質では、発電実験時に電解質の破損が発生した。更
に、０．５×１０-3ｍより厚い酸素イオン伝導性固体電
解質では、２０００Ｗ／ｍ2未満と、出力が大幅に低下
することがわかった。
電解質の厚さが０．１５×１０-3ｍで５０００Ｗ／ｍ2
以上という、最も高い出力密度が得られた。また、０．
１５×１０-3ｍ未満という薄い酸素イオン伝導性固体電
解質では、発電実験時に電解質の破損が発生した。更
に、０．５×１０-3ｍより厚い酸素イオン伝導性固体電
解質では、２０００Ｗ／ｍ2未満と、出力が大幅に低下
することがわかった。
【００２７】（４）動作温度と混合ガス組成の検討 単室型固体電解質型燃料電池の動作温度、及び混合ガス
組成についての検討を行った。酸素イオン伝導性固体電
解質の厚さを０．１５×１０-3ｍとし、温度が５５０
℃、５００℃及び４５０℃、混合ガス組成がメタン：酸
素比＝１：２又は２：１の動作環境下で単室型固体電解
質型燃料電池の出力特性を行った。この結果を表２に示
す。 「（１）酸素イオン伝導性固体電解質材料の検討」と同
様の条件にて測定を行った。また、各電極２、３は、直
径９×１０-3ｍ（面積０．６４×１０-4ｍ2）とした。
更に、パラジウムを７質量％添加した負極とした。
組成についての検討を行った。酸素イオン伝導性固体電
解質の厚さを０．１５×１０-3ｍとし、温度が５５０
℃、５００℃及び４５０℃、混合ガス組成がメタン：酸
素比＝１：２又は２：１の動作環境下で単室型固体電解
質型燃料電池の出力特性を行った。この結果を表２に示
す。 「（１）酸素イオン伝導性固体電解質材料の検討」と同
様の条件にて測定を行った。また、各電極２、３は、直
径９×１０-3ｍ（面積０．６４×１０-4ｍ2）とした。
更に、パラジウムを７質量％添加した負極とした。
【００２８】
【表２】
【００２９】表２に示すように、実験温度が４５０℃〜
５５０℃という低温であっても２６５０Ｗ／ｍ2以上の
出力が得られ、メタンを燃料に用いて発電可能であるこ
とがわかた。また、混合ガス組成比を１に変化させる
と、５５０℃では６４４０Ｗ／ｍ2と、更に高出力が得
られることがわかった。
５５０℃という低温であっても２６５０Ｗ／ｍ2以上の
出力が得られ、メタンを燃料に用いて発電可能であるこ
とがわかた。また、混合ガス組成比を１に変化させる
と、５５０℃では６４４０Ｗ／ｍ2と、更に高出力が得
られることがわかった。
【００３０】
【発明の効果】本発明の単室型固体電解質型燃料電池に
よれば、６００℃以下の温度域でもメタンと酸素の混合
ガス中で安定した電流を得ることができる。このため、
電池本体及び周辺部材の長寿命化と低コスト化等が容易
であり、高信頼性の燃料電池を容易に実用化することが
できる。また、酸素イオン伝導性固体電解質の材質を適
宜選択し、厚さを所定の範囲とすることで、６００℃以
下の温度域でも高い出力を備えたものとすることができ
る。
よれば、６００℃以下の温度域でもメタンと酸素の混合
ガス中で安定した電流を得ることができる。このため、
電池本体及び周辺部材の長寿命化と低コスト化等が容易
であり、高信頼性の燃料電池を容易に実用化することが
できる。また、酸素イオン伝導性固体電解質の材質を適
宜選択し、厚さを所定の範囲とすることで、６００℃以
下の温度域でも高い出力を備えたものとすることができ
る。
【図１】 本単室型固体電解質型燃料電池の説明をする
ための模式図である。
ための模式図である。
【図２】 酸素イオン伝導性固体電解質の材質による本
単室型固体電解質型燃料電池の出力変化を説明するため
のグラフである。
単室型固体電解質型燃料電池の出力変化を説明するため
のグラフである。
【図３】 酸素イオン伝導性固体電解質の厚さによる本
単室型固体電解質型燃料電池の出力変化を説明するため
のグラフである。
単室型固体電解質型燃料電池の出力変化を説明するため
のグラフである。
１；酸素イオン伝導性固体電解質、２；正極、３；負
極、４；アルミナ管。
極、４；アルミナ管。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 4/92 Ｈ０１Ｍ 4/92 8/12 8/12 Ｆターム(参考） 5G301 CA02 CA26 CA30 CD01 5H018 AA06 AS02 AS03 BB01 BB08 BB12 EE03 EE04 EE12 EE13 HH05 5H026 AA06 BB01 BB04 BB08 EE02 EE12 EE13 HH03 HH05
Claims (6)
- 【請求項１】 酸素イオン伝導性固体電解質の一片面側
に負極を設け、該酸素イオン伝導性固体電解質の他の片
面側に正極を設けた単室型電池構造を持ち、低級炭化水
素と空気の混合ガスを導入することにより発電が可能な
単室型固体酸化物型燃料電池であって、 該正極は、Ｌｎ1-xＳｒxＣｏＯ3 ±δ（ただし、Ｌｎは
希土類元素、０．２≦ｘ≦０．８、０≦δ＜１）からな
り、 該負極は、ニッケルと、酸化セリウムを主体とする複酸
化物と、パラジウム、白金、ロジウム、イリジウム及び
ルテニウムから選ばれる少なくとも一種と、を含有する
ことを特徴とする単室型固体電解質型燃料電池。 - 【請求項２】 上記酸素イオン伝導性固体電解質は、希
土類元素をドープした酸化セリウム、又はＬａサイトに
Ｓｒをドープし、ＧａサイトにＭｇをドープした酸化ラ
ンタン・ガリウムである請求項１に記載の単室型固体電
解質型燃料電池。 - 【請求項３】 上記酸素イオン伝導性固体電解質は、Ｃ
ｅ1-yＬｎyＯ2- δ（ＬｎはＳｍ、Ｇｄ又はＹ、０．１≦
ｙ≦０．３、０≦δ＜１）又はＬａ1-zＳｒzＧａ1-wＭ
ｇwＯ3- δ（０．１≦ｗ≦０．３、０．１≦ｚ≦０．
３、０≦δ＜１）である請求項２に記載の単室型固体電
解質型燃料電池。 - 【請求項４】 上記負極における上記パラジウム、白
金、ロジウム、イリジウム及びルテニウムから選ばれる
少なくとも一種の含有比率は、１〜１０質量％である請
求項１乃至請求項３のいずれか一項に記載の単室型固体
電解質型燃料電池。 - 【請求項５】 上記酸素イオン伝導性固体電解質の厚さ
が０．１５×１０-3〜０．５０×１０-3ｍである請求項
１乃至請求項４のいずれか一項に記載の単室型固体電解
質型燃料電池。 - 【請求項６】 酸素イオン伝導性固体電解質の一片面側
に負極を設け、該酸素イオン伝導性固体電解質の他の片
面側に正極を設けた単室型電池構造を持ち、低級炭化水
素と空気の混合ガスを導入することにより発電が可能な
単室型固体酸化物型燃料電池の製造方法であって、 酸化ニッケル粉末と酸化セリウムを主体とする複酸化物
粉末と、パラジウム、白金、ロジウム、イリジウム及び
ルテニウムから選ばれる少なくとも一種とを、有機溶媒
中で混合粉砕してペースト状の負極電極材を調製し、こ
れを上記酸素イオン伝導性固体電解質の一方の面に焼き
付けて負極を形成し、次いで、Ｌｎ1-xＳｒxＣｏＯ3
±δ（ただし、Ｌｎは希土類元素、０．２≦ｘ≦０．
８、０≦δ＜１）を有機溶媒中で混合粉砕してペースト
状の正極電極材を調製し、これを該酸素イオン伝導性固
体電解質の他方の面に焼き付けて正極を形成することを
特徴とする単室型固体酸化物型燃料電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001081451A JP4904568B2 (ja) | 2001-03-21 | 2001-03-21 | 単室型固体電解質型燃料電池及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001081451A JP4904568B2 (ja) | 2001-03-21 | 2001-03-21 | 単室型固体電解質型燃料電池及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002280017A true JP2002280017A (ja) | 2002-09-27 |
| JP4904568B2 JP4904568B2 (ja) | 2012-03-28 |
Family
ID=18937558
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001081451A Expired - Lifetime JP4904568B2 (ja) | 2001-03-21 | 2001-03-21 | 単室型固体電解質型燃料電池及びその製造方法 |
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| JP2006139960A (ja) * | 2004-11-10 | 2006-06-01 | Dainippon Printing Co Ltd | 単室型固体酸化物形燃料電池 |
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