JP2001256986A - 固体電解質型燃料電池 - Google Patents

固体電解質型燃料電池

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Abstract

(57)【要約】 【目的】 本発明は、セル構造の簡易さ、多様な燃料
ガスへの適応性と多様な用途を可能にする温度で作動可
能という特長を持った固体電解質型燃料電池を提供する
ことを目的とする。 【構成】 安定化ジルコニア、ランタンガーレートま
たはセリア系固体電解質、正極にニッケルを主成分とす
るサーメット、負極にサマリウムコバルタイトもしくは
ランタンコバルタイトから構成される燃料電池に、25
0℃以上の温度で各種炭化水素やアルコールなどの燃料
ガスと空気からなる混合ガスを供給することにより、燃
料ガス―空気非分離方式であるにもかかわらず、電圧が
得られ電流を取り出すことができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料ガスと空気を
別々に供給する必要がなく、燃料を直接供給できる内部
改質型の固体電解質型燃料電池に関する。
【0002】さらに詳しくは、本発明は、燃料ガスと空
気からなる混合ガス中でも発電できるため、従来の2室
式装置のように燃料ガスと空気を分離しておくことが不
要であるためガスシール材とセパレーター材を取り除く
ことができる。しかも、燃料ガスとして水素ではなく低
級炭化水素、低級アルコールまたは液化石油ガスを直接
使用できるため、システム上で外部改質器を必要としな
い。さらに、混合ガスを250〜700℃で導入するこ
とにより改質にともない発熱するため固体電解質を60
0℃以上の温度に保つことができるので、自動車用や家
庭用燃料電池としての用途に適している。
【0003】
【従来の技術とその課題】従来の固体電解質型燃料電池
は、負極に水素や炭化水素などの燃料ガス、正極に空気
を別々に供給する二室式方式で発電を行っていた。この
ため、ガスシール材やセパレータ材を必要とし装置が複
雑であるばかりか、メタン以上の高級炭化水素を燃料ガ
スとして使用すると負極表面上にカーボンが甚だしく析
出した。さらに、従来型2室式燃料電池は、800〜1
000℃といった高温領域で作動しなければならず、使
用材料や使用用途が限られていた。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】本発明が解決しようと
した課題は、上記の従来技術を鑑みて、燃料ガスと空気
の混合ガス中でも発電することによりガスシールとセパ
レーター材をセル装置から取り除くことができ、しかも
燃料ガスとしてもメタン以外の炭化水素、液化石油ガス
やアルコールも使用でき、さらに燃料ガス導入温度が3
50℃以上であれば作動温度に昇温できる燃料電池を開
発することである。すなわち、本発明は、セル構造の簡
易さ、多様な燃料ガスへの適応性と多様な用途を可能に
する温度で作動可能という特長を持った燃料電池を提供
することを目的とするものである。
【0005】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
の本発明の様態は、安定化ジルコニア系、ランタンガー
レート系、またはセリア系の固体電解質、ニッケルを主
成分としてサマリウムあるいはガドリニウムをドープし
たセリアを混合して調整したサーメット負極、正極にサ
マリウムコバルタイト系もしくはランタンコバルタイト
系材料から構成される燃料電池に、250℃以上の温度
で各種炭化水素やアルコールなどの燃料ガスと空気から
なる混合ガスを供給することにより、燃料ガス―空気非
分離式であるにもかかわらず、電流を安定に取り出すこ
とである。
【0006】
【発明の実施の形態】本発明において、電解質としては
安定化ジルコニア系、ストロンチウム10モル%〜30
モル%をランタンと置換しマグネシウム10モル%〜3
0モル%をガリウムと置換したランタンガーレート系ま
たはサマリウムを10モル%〜30モル%ドープしたセ
リア系が使用されるが、これらに限らず、これらに金属
酸化物を加えた固体電解質で同効のものであれば使用で
きることはいうまでもない。負極にはサマリウムもしく
はガドリニウムの少なくとも1つを10モル%〜30モ
ル%ドープしたセリアを仕込み重量で5重量%〜30重
量%と残部酸化ニッケルからなる材料を混合して調整し
たサーメットが使用される。ここで、上記電極用酸化物
としては、サマリウムまたはガドリニウムをドープした
セリアが好適なものとしてあげられるが、これに限ら
ず、これと同効のものであれば使用できることはいうま
でもない。正極にはストロンチウム30モル%〜70モ
ル%をサマリウムと置換したサマリウムコバルタイトも
しくはストロンチウム30モル%〜50モル%をランタ
ンと置換したランタンコバルタイトもしくはそれらの混
合物が使用される。
【0007】電解質の厚みと正極及び負極の電極面積は
限定されるものではないが、電解質の厚みについては
0.1から0.5mmが好適な例としてあげられる。
【0008】本発明において、上記電池を250℃以上
の温度領域に加熱し、そこへ爆発限界外の組成を持つ各
種低級炭化水素、液化石油ガスまたはアルコールと空気
の混合ガスを導入して、改質による自己発熱により固体
電解質が600℃以上になり、正極及び負極の端子から
電力を取り出すものである。250℃以上のガス導入温
度で負極上に発熱がみられるので作動温度である600
℃から750℃まで自立的に昇温できるセル構造であれ
ばガス導入温度は250℃以上ならば特に限定されるも
のではない。上記燃料ガスとして特に限定されないが、
メタン、エタン、プロパン、ブタン、メタノール、エタ
ノールが好適なものとしてあげられる。また、燃料ガス
と空気の混合比は特に限定されるものではないが、部分
酸化反応が起こる混合比で両極に導入することが望まし
い。また、電池の構造として燃料ガス―空気非分離式が
望ましいが、この方式の変形として混合ガスを従来の二
室式電池に導入することも考えられる。
【0009】
【発明の効果】燃料ガスと空気の混合ガス中でも燃料電
池として発電できるため、電池構造が単純化され、周辺
材料を少なくすることが可能となる。また、250℃以
上の燃料ガス導入温度領域で作動できるため、使用用途
が大型発電以外に自動車用や家庭用発電にも広がること
が期待できる。
【0010】
【実施例】以下、実施例を示し、さらに詳しくこの発明
について説明する。もちろん、この発明は、以下の例に
より限定されるものではない。
【0011】実施例1 電解質は従来から行われている焼結方法に従い、緻密な
セラミックスとして調整し、円盤(14mm直径、0.
5mm厚さ)状に加工した。サマリウムもしくはガドリ
ニウムの少なくとも1つを10モル%〜30モル%ドー
プしたセリアを仕込み重量で5重量%〜30重量%と残
部酸化ニッケルからなる材料を適当な有機溶媒の中で混
合粉砕した後、ペースト状にしたものを電解質表面にス
クリーン印刷し、1450℃で焼き付け処理を行った。
正極は、従来の固相反応法で調整し、負極と同様な方法
でペースト状に加工し、電解質の裏面にスクリーン印刷
した後、950℃で焼き付け処理を行ったものである。
これらを図1に示す。
【0012】実施例2 電解質として厚さ0.5mmのCe0.8Sm0.2
1.9、サーメットの負極としてNiに10重量%Ce
0.8Gd0.21.9を混合してなる材料、及び正
極としてSm0.6Sr0.4CoOを使用した燃料
ガス―空気非分離式セルに爆発限界組成外のメタン、エ
タン、プロパン、ブタン、液化石油ガス、メタノールま
たはエタノールと空気の混合ガスを500℃で供給し
た。表1はセルから発生した起電力である。燃料ガスと
してエタンを使用した場合には、試験したどのガス濃度
でも大きな起電力の発生が確認された。同様なことはプ
ロパン、ブタンや液化石油ガスでも観察されたが、これ
らの値はエタンを使用した場合に比べて幾分小さかっ
た。メタンを使用した場合には、低濃度領域では起電力
が小さかったが、高濃度領域でエタン使用時と同程度の
起電力が発生した。これに対して、アルコール類では他
の炭化水素類に比べて、発生した起電力がかなり小さか
った。以上のことより、使用する燃料ガスとしてはエタ
ンが最適であり、燃料利用率等を考慮するとガス濃度と
してはエタン/酸素モル比が1に相当する体積%で1
7.3%が妥当であると判断できる。
【0013】
【表1】
【0014】実施例3 8モル%のイットリア(Y)ドープ安定化ジルコ
ニア電解質あるいはペロブスカイト型構造でストロンチ
ウム10モル%〜30モル%をランタンと置換しマグネ
シウム10モル%〜30モル%をガリウムと置換したラ
ンタンガーレート系電解質、またはサマリウムを10モ
ル%〜30モル%ドープしたセリア系電解質で円盤(1
4mm直径、0.5mm厚さ)状の上面にサマリウムも
しくはガドリニウムの少なくとも1つを10モル%〜3
0モル%ドープしたセリアを仕込み重量で5重量%〜3
0重量%と残部酸化ニッケルからなる材料を混合して調
整したサーメット電極(0.5cm面積)、下面にス
トロンチウム30モル%〜70モル%をサマリウムと置
換したサマリウムコバルタイトもしくはストロンチウム
30モル%〜50モル%をランタンと置換したランタン
コバルタイト正極(0.5cm面積)をそれぞれ取り
付けて、これにエタン/酸素モル比が1に相当するエタ
ンと空気の混合ガスを500℃で導入した時に発生する
起電力を測定した。図2にはそれらの一部の結果を電流
密度に対する起電力とともに示す。さらに表2、表3、
表4、表5、表6、表7、表8には各電解質、各電極材
料を使用した場合の起電力を示す。
【0015】
【表2】
【0016】
【表3】
【0017】
【表4】
【0018】
【表5】
【0019】
【表6】
【0020】
【表7】
【0021】
【表8】
【0022】図2や表からわかるようにいずれの電解質
を用いたセルにおいても950mV程度の起電力の発生
が観察された。これは用いた固体電解質が電子伝導の無
い純粋なイオン導電体であることを示す。一方、負極に
白金、パラジウムなどを用いた場合に起電力は500m
V程度しか発生しなかった。さらに、図2の放電曲線か
らわかるように、セリア系電解質を使用した電池は安定
化ジルコニア系やランタンガーレート系電解質を使用し
たものより、電圧降下が低く抑えられ、出力密度が最も
高かった。これは複素インピーダンス測定の結果より、
セリア系電解質を使用したセルでは、電解質のオーム抵
抗が小さいだけでなく、両電極の反応抵抗も小さいこと
に基づいていた。
【0023】実施例4 Ce0.8Sm0.21.9を固体電解質に使用した
燃料ガス―空気非分離式燃料電池の高出力化と導入ガス
温度の低温化を目的として、電解質の厚さを0.18m
mまで薄くした。実験条件としては、燃料ガス―空気非
分離式セルにエタンと空気の混合ガス(エタン:酸素モ
ル比=1:1)を350〜500℃で供給した。なお、
この時の電解質の温度は650〜750℃であった。こ
れは負極上の部分酸化反応により熱が供給されるためで
あり、従来の水蒸気改質の吸熱反応と異なる。そのた
め、ガス供給温度が低くても電池作動が可能になる。図
3にはいろいろな厚さを持つ電解質を使用したセルが発
生した起電力とそこから得られた最高出力密度のガス導
入温度依存性を示す。発生した起電力の値はどの電解質
の厚さでも、またどの温度領域でも900mV近くであ
ったが、その時の最高出力密度は電解質厚さが薄くなる
ほど各温度で高くなった。これは、上述したようにセル
の内部抵抗がオーム抵抗によって支配されているため、
電解質の薄膜化とともにその値が小さくなっていったこ
とに由来するものである。
【0024】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の燃料電池
は、軽量・小型化が期待できる簡易な装置構造、燃料ガ
スの導入温度が500℃以下という低い温度、さらに各
種炭化水素等を直接使用できる内部改質などが可能とな
り、燃料電池の設置場所や利用用途を広げる波及効果を
持つ。
【図面の簡単な説明】
【図1】燃料ガス―空気非分離式の固体電解質燃料電池
の説明図である。
【図2】各種電解質からなるセルにエタンと空気の混合
ガスを500℃で供給した際の放電曲線である。電解質
は8モル%のイットリア(Y)ドープ安定化ジル
コニア、ペロブスカイト型La0.9Sr0.1Ga
0.8Mg0.2、Ce0.8Sm
0.21.9。負極は10重量%Ce0.8Sm
1.9に残部酸化ニッケルで調整したサーメット
極。正極はLa0.6SrCoO
【図3】いろいろな厚さを持つCe0.8Sm0.2
1.9を電解質に使用したセルの起電力と最大出力密度
の温度依存性である。負極は10重量%CeO.8Sm
0.21.9に残部酸化ニッケルで調整したサーメッ
ト極。正極はLa0.6Sr0.4CoO
【符号の説明】
1 電解質 2 負極 3 正極

Claims (9)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 安定化ジルコニア系固体電解質シートの
    片面に、サマリウムもしくはガドリニウムの少なくとも
    1つを10モル%〜30モル%ドープしたセリアを仕込
    み重量で5重量%〜30重量%と残部酸化ニッケルから
    なる材料を混合調整したサーメット電極、もう片面にス
    トロンチウム30モル%〜70モル%をサマリウムと置
    換したサマリウムコバルタイトもしくはストロンチウム
    30モル%〜50モル%をランタンと置換したランタン
    コバルタイトの少なくとも一つで構成された電極を有す
    る構造で、低級炭化水素、低級アルコールまたは液化石
    油ガスと空気の混合ガスを部分酸化反応が起こる混合比
    で両極に導入することにより電圧が得られ電流を取り出
    すことが可能な燃料ガス―空気非分離式固体電解質型燃
    料電池。
  2. 【請求項2】 混合ガスの導入温度が350〜700℃
    の温度領域である請求項1記載の燃料ガス―空気非分離
    式固体電解質型燃料電池。
  3. 【請求項3】 混合ガスの導入温度が350〜700℃
    の温度領域で、固体電解質を薄膜化することにより燃料
    電池の内部抵抗を減少することを可能にした請求項1記
    載の燃料ガス―空気非分離式固体電解質型燃料電池。
  4. 【請求項4】 ペロブスカイト型構造でストロンチウム
    10モル%〜30モル%をランタンと置換しマグネシウ
    ム10モル%〜30モル%をガリウムと置換したランタ
    ンガーレート系固体電解質シートの片面に、サマリウム
    もしくはガドリニウムの少なくとも1つを10モル%〜
    30モル%ドープしたセリアを仕込み重量で5重量%〜
    30重量%と残部酸化ニッケルからなる材料を混合調整
    したサーメット電極、もう片面にストロンチウム30モ
    ル%〜70モル%をサマリウムと置換したサマリウムコ
    バルタイトもしくはストロンチウム30モル%〜50モ
    ル%をランタンと置換したランタンコバルタイトの少な
    くとも一つで構成された電極を有する構造で、低級炭化
    水素、低級アルコールまたは液化石油ガスと空気の混合
    ガスを部分酸化反応が起こる混合比で両極に導入するこ
    とにより電圧が得られ電流を取り出すことが可能な燃料
    ガス―空気非分離式固体電解質型燃料電池。
  5. 【請求項5】 混合ガスの導入温度が350〜700℃
    の温度領域である請求項4記載の燃料ガス―空気非分離
    式式固体電解質型燃料電池。
  6. 【請求項6】 混合ガスの導入温度が350〜700℃
    の温度領域で、固体電解質を薄膜化することにより燃料
    電池の内部抵抗を減少することを可能にした請求項4記
    載の燃料ガス―空気非分離式固体電解質型燃料電池。
  7. 【請求項7】 蛍石型構造でサマリウムを10モル%〜
    30モル%ドープしたセリア系固体電解質シートの片面
    に、サマリウムもしくはガドリニウムの少なくとも1つ
    を10モル%〜30モル%ドープしたセリアを仕込み重
    量で5重量%〜30重量%と残部酸化ニッケルからなる
    材料を混合調整したサーメット電極、もう片面にストロ
    ンチウム30モル%〜70モル%をサマリウムと置換し
    たサマリウムコバルタイトもしくはストロンチウム30
    モル%〜50モル%をランタンと置換したランタンコバ
    ルタイトの少なくとも一つで構成された電極を有する構
    造で、低級炭化水素、低級アルコールまたは液化石油ガ
    スと空気の混合ガスを部分酸化反応が起こる混合比で両
    極に導入することにより電圧が得られ電流を取り出すこ
    とが可能な燃料ガス―空気非分離式固体電解質型燃料電
    池。
  8. 【請求項8】 混合ガスの導入温度が350〜700℃
    の温度領域である請求項7記載の燃料ガス―空気非分離
    式固体電解質型燃料電池。
  9. 【請求項9】 混合ガスの導入温度が350〜700℃
    の温度領域で、固体電解質を薄膜化することにより燃料
    電池の内部抵抗を減少することを可能にした請求項7記
    載の燃料ガス―空気非分離式固体電解質型燃料電池。
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