JP2002216807A - 固体電解質型燃料電池の空気極集電体 - Google Patents
固体電解質型燃料電池の空気極集電体Info
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Abstract
の空気極集電体を組み込んだ固体電解質型燃料電池を提
供する。 【解決手段】銀の多孔質体、表面に酸化物層を形成した
銀の多孔質体、銀の素地中に酸化物が分散した分散強化
型銀の多孔質体、または銀よりも高温強度の優れた合金
の多孔質体の少なくとも片面に銀メッキした多孔質体の
何れかからなる固体電解質型燃料電池の空気極集電体、
並びにこれら空気極集電体を組み込んだ固体電解質型燃
料電池。
Description
出力密度の高い固体電解質型燃料電池における空気極集
電体およびこの空気極集電体を組み込んだ固体電解質型
燃料電池に関するものである。
ガス、天然ガス、メタノール、石炭ガスなどを燃料とす
ることができるところから、発電における石油代替エネ
ルギー化を促進することができ、さらに廃熱を利用する
ことができるところから、省資源および環境問題の観点
からも注目されている。この固体電解質型燃料電池は図
1の断面概略図に示される積層構造を有する。図1にお
いて、1は空気極集電体、2は空気極、3は固体電解
質、4はセパレータ、5は燃料極、6は燃料極集電体、
7は水素が通る溝、8は空気が通る溝である。固体電解
質3の片面に空気極2を積層させ、他方の片面に燃料極
5を形成することによりセル9を構成する。
定化したジルコニア(以下、YSZという)で構成され
ているが、近年、Ln1-xAxGa1-y-zB1B2O3(但
し、Ln=La、Ce、Pr、Nd、Smの1種または
2種以上、A=Sr、Ca、Baの1種または2種以
上、B1=Mg、Al、Inの1種または2種以上、B2
=Co、Fe、Ni、Cuの1種または2種以上、x=
0.05〜0.3、y=0〜0.29、z=0.01〜
0.3、y+z=0.025〜0.3)で示される酸化
物なども使用されている。さらにセパレータ4はランタ
ンクロマイト(LaCrO3)からなる緻密なセラミッ
クスで構成されており、空気極2は(Sm、Sr)Co
O3、(La、Sr)MnO3などのセラミックスで構成
されており、燃料極5はNi/YSZサーメット、Ni
/(Ce、Sm)O2サーメットなどで構成されてい
る。そして空気極集電体1は白金メッシュで構成されて
おり、燃料極集電体6はNiメッシュで構成されてい
る。
解質型燃料電池は、1000℃という高い温度で作動さ
せることにより燃料が持っている化学エネルギーを電気
エネルギーに比較的効率良く変換することができるが、
固体電解質型燃料電池の作動を1000℃で作動させる
ためには、固体電解質型燃料電池の構成部品に使用され
る材料が特に耐熱性に優れた材料に制限され、さらに固
体電解質型燃料電池を作動させるための付属装置(例え
ば、燃料ガスの予熱装置など)においても高温に耐える
材料で構成する必要があり、また高温で作動することに
より材料の消耗が早くなり、使用寿命も短くなるなどコ
ストが高くなることは避けられない。そのため、100
0℃よりも低温度で効率良く作動させることができる固
体電解質燃料電池が求められている。
うな観点から、一層低い温度で効率良く作動させること
ができる固体電解質燃料電池を開発すべく試験研究を行
った。その結果、高温酸化雰囲気において酸化されず良
好な導電性を有する銀からなる多孔質体を空気極集電体
として組み込んだ固体電解質型燃料電池は、900℃以
下で作動させると、従来の白金メッシュからなる空気極
集電体を組み込んだ固体電解質型燃料電池に比べて、発
電効率が1.6倍以上向上するという研究結果が得られ
たのである。
されたものであって、(1)銀多孔質体からなる固体電
解質型燃料電池の空気極集電体、に特徴を有するもので
ある。
の空気極集電体は、前記(1)記載の銀多孔質体の表面
に、酸化物皮膜などを付着させて機械的強度を増加させ
た酸化物付着多孔質体であっても良い。前記酸化物付着
多孔質体の表面に付着する酸化物は、酸化アルミニウ
ム、酸化チタン、酸化ケイ素などがある。したがって、
この発明は、(2)銀多孔質体の表面に酸化物皮膜を形
成した固体電解質型燃料電池の空気極集電体、に特徴を
有するものである。
割として酸化剤ガスである空気を流す流路としての機能
する役割がある。したがって、固体電解質型燃料電池の
空気極集電体として使用する銀多孔質体は、銀の素地中
に酸化物を分散させて機械的強度を向上させた分散強化
型銀多孔質体であることが一層好ましい。したがって、
この発明は、(3)銀の素地中に酸化物が分散した分散
強化型銀多孔質体からなる固体電解質型燃料電池の空気
極集電体、に特徴を有するものである。
化型銀に含まれる酸化物は、具体的には、酸化錫、酸化
インジウム、酸化ランタン、酸化銅、酸化クロム、酸化
チタン、酸化アルミニウム、酸化鉄、酸化ニッケル、酸
化バナジウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸
化ストロンチウム、酸化バリウムなどがあるが、酸化錫
が最も好ましい。この分散強化型銀に含まれる酸化物
は、3〜50容量%であることが好ましく、その理由
は、3容量%未満では固体電解質型燃料電池の空気極集
電体としての強化が不十分であり、一方、50容量%を
越えると、空気極集電体としての作用が低下し、十分な
出力密度が得られないので好ましくない理由によるもの
である。そして、この分散強化型銀多孔質体は最表面が
実質的に銀であり、内部が分散強化型銀で構成されてい
ることが一層好ましい。
集電体を構成する銀多孔質体または分散強化型銀多孔質
体は、骨格部分(以下、スケルトンという)および気孔
からなるスポンジ構造を有しており、その気孔率は60
〜97%あれば十分である。この発明の空気極集電体を
構成する銀多孔質体は、スケルトンに微細な気孔が存在
しない方が良く、スケルトンにおける微細な気孔が存在
する場合は全体の10%未満に抑えなければならない。
スケルトンの気孔率が10%以上もつようになると空気
極集電体としての強度が低下するので好ましくないから
である。
領域においては酸化雰囲気中においても還元され、金属
相が安定相である。したがって、銀多孔質体は約200
℃以上930℃以下の温度領域において酸化皮膜が形成
されず、良好な導電体である。しかし、銀多孔質体から
なる空気極集電体を組み込んだ固体酸化物燃料電池を9
30℃で作動させると、銀多孔質体からなる空気極集電
体の表面に酸化膜が発生することがないが、銀は高温で
酸素を固溶するために、約930℃で溶けはじめる。し
たがって、実際に、銀多孔質体または分散強化型銀多孔
質体を空気極集電体として組み込んだ固体酸化物燃料電
池の作動温度は900℃以下であることが好ましい。
空気極集電体として組み込んだ固体酸化物燃料電池が低
温で発電性能が向上する理由は、一般に、空気極におい
て、空気中の酸素が空気極集電体により電子を受け取
り、酸素イオン(O-2)が生成されるが、極微量の酸素
が含まれている銀を固体酸化物燃料電池の空気極集電体
とした場合、集電体中に極微量含まれる酸素が集電体表
面においての酸素イオンの生成を促進させる働きがあ
り、酸素イオンを集電体表面から早く移動させることが
できること、集電体と電極との交換電流密度の上昇によ
り、さらなる酸素イオンの移動が速やかになること、酸
素の解離(O2→2O)、イオン化(O+2e→O-2)
も銀多孔質体または分散強化型銀多孔質体からなる空気
極集電体中に固溶した酸素により促進すること、などに
よるものと考えられる。
の空気極集電体は、銀にその他の成分を添加して銀合金
を作製し、銀合金からなる多孔質体を作製して固体電解
質型燃料電池の空気極集電体とすることができる。この
銀合金多孔質体を固体電解質型燃料電池の空気極集電体
として使用するためには融点が600℃以上(好ましく
は800℃以上)の銀合金の多孔質体でなければならな
い。この融点:600℃以上の銀合金であればいかなる
合金でも良いが、これら銀合金の内でもCu,Zn,C
d,Ni,Sn,Au,Pt,Pd,IrおよびRhの
内の1種または2種以上を合計で40質量%以下を含有
し、残部がAgおよび不可避不純物からなる組成の銀合
金であっても良い。
体電解質型燃料電池の空気極集電体、 (5)前記融点:600℃以上の銀合金は、Cu,Z
n,Cd,Ni,Sn,Au,Pt,Pd,Irおよび
Rhの内の1種または2種以上を合計で40質量%以下
を含有し、残部がAgおよび不可避不純物からなる組成
の銀合金である前記(4)記載の固体電解質型燃料電池
の空気極集電体、に特長を有するものである。
i,Sn,Au,Pt,Pd,IrおよびRhの内の1
種または2種以上を合計で40質量%以下に限定した理
由は、これら成分が40質量%を越えて含有するとAg
の持つ触媒作用が低下するので好ましくないからであ
る。
地中に酸化物を分散させて機械的強度を向上させた分散
強化型銀多孔質体であることが一層好ましい。したがっ
て、この発明は、 (6)前記融点:600℃以上の銀合金は、Cu,Z
n,Cd,Ni,Sn,Au,Pt,Pd,Irおよび
Rhの内の1種または2種以上を合計で40質量%以下
を含有し、残部がAgおよび不可避不純物からなる組成
の銀合金素地中に酸化物が分散した分散強化型銀多孔質
体である(4)および(5)記載の固体電解質型燃料電
池の空気極集電体、に特徴を有するものである。
の空気極集電体は、銀よりも高温強度に優れた金属また
は合金の多孔質体からなり、この多孔質体の少なくとも
空気極に接する側に銀メッキ層を形成してなる多孔質体
で構成しても良い。前記銀メッキ層を形成するには通常
下地層としてNiメッキ層を形成し、このNiメッキ下
地層の上に銀メッキ層が形成される。そして、このNi
メッキ下地層および銀メッキ層を形成するためのメッキ
方法は特に限定されるものではなく、いかなるメッキ方
法で形成しても良い。前記銀よりも高温強度に優れた金
属または合金は、NiもしくはNi基合金、Feもしく
はFe基合金、またはCoもしくはCo合金であること
が好ましく、具体的なNiもしくはNi基合金として純
Ni,インコネル600、ハステロイC−22、ヘイン
ズアロイ214などがあり、FeもしくはFe基合金と
して純Fe、炭素鋼、ステンレス鋼、エスイット鋼など
であり、CoもしくはCo合金としてヘインズアロイ1
88、ULTETなどがある。
高温強度に優れた金属または合金の多孔質体からなり、
この多孔質体の少なくとも空気極に接する側にNiメッ
キ下地層を形成し、その上に銀メッキを形成してなる固
体電解質型燃料電池の空気極集電体、(8)前記銀より
も高温強度に優れた金属または合金は、NiもしくはN
i基合金、FeもしくはFe基合金、またはCoもしく
はCo合金である前記(6)記載の固体電解質型燃料電
池の空気極集電体、に特長を有するものである。
集電体を構成する融点が600℃以上有する銀合金多孔
質体および銀よりも高温強度に優れた金属または合金で
作製した多孔質体の気孔率は60〜97%あれば十分で
あり、スケルトンに微細な気孔が存在しない方が良く、
スケルトンにおける微細な気孔が存在する場合は全体の
10%未満に抑えなければならない。スケルトンの気孔
率が10%以上もつようになると空気極集電体としての
強度が低下するので好ましくないからである。
料電池の空気極集電体を実施例により具体的に説明す
る。 実施例1 純銀を通常の溶解炉にて溶解し、得られた純銀溶湯をア
トマイズすることにより、平均粒径:2μmを有する純
銀アトマイズ粉末を用意した。さらに有機溶剤としてn
−ヘキサン、界面活性剤としてドデシルベンゼンスルホ
ン酸ナトリウム(以下、DBSという)、水溶性樹脂結合
剤としてヒドロキシプロピルメチルセルロース(以下、
HPMCという)、可塑剤としてグリセリンをそれぞれ
用意した。さらに水として蒸留水を用意した。
性樹脂結合剤)を強せん断型混練機に装入して30分間
混練したのち、添加しなければならない全蒸留水量の5
0%の蒸留水を加えて混練し、さらに残りの蒸留水50
%並びにその他の添加剤であるn−ヘキサン(有機溶
剤)、DBS(界面活性剤)およびグリセリン(可塑
剤)を添加して3時間混練することにより、質量%で 純銀アトマイズ粉末:50.0%、 n−ヘキサン:1.5%、 HPMC:5.0%、 DBS:2.0%、 グリセリン:3.0%、 蒸留水:残り、 からなる組成の混合スラリーを作製した。
より厚さ:2mmの成形体を作製し、この成形体を、 (i)発泡条件 湿度:90%、 温度:35℃、 保持時間:10分、 (ii)脱脂条件 雰囲気:空気中 温度:450℃、 保持時間:60分、 (iii)燒結条件 雰囲気:空気中 温度:910℃、 保持時間:120分、 の条件で発泡、脱脂および焼結を施すことにより厚さ:
1.5mmの寸法をもった純銀多孔質体板を作製し、この
純銀多孔質体板から切り出して、表1に示される気孔率
を有する純銀多孔質体からなる空気極集電体を作製し
た。
CO3、Ga2O3、MgO、CoOの各粉末を用意し、
これら原料粉末をLa0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.15Co
0.05O3となるように秤量し、良く混合した後、110
0℃で予備焼成し、得られた仮焼体を粉砕し、通常のバ
インダー、溶剤などを加えてボールミルで粉砕すること
によりスラリーを作製し、このスラリーをドクターブレ
ード法によりグリーンシートに成形した。成形したグリ
ーンシートを空気中で十分に乾燥させ、所定の寸法に切
り出してこれを1450℃で燒結した。得られた燒結体
の厚さは110μmであった。
し、この電解質の片面にNiと(Ce0.8Sm0.2)O2
の体積比が6:4になるように混合したNiOと(Ce
0.8Sm0.2)O2の混合粉末を1100℃で焼付けるこ
とにより燃料極を形成し、さらに前記電解質の反対側の
片面に(Sm0.5Sr0.5)CoO3を1000℃で焼付
けることにより空気極を形成することによりセルを作製
した。
レスして板状とした後、機械加工して溝を形成し、つい
で1450℃で燒結することにより片面に溝を有するセ
パレータを作製した。また、燃料極集電体としてNiフ
ェルトを用意した。
燃料極集電体であるNiフェルトを積層し、セルの空気
極側に前記純銀多孔質体からなる空気極集電体を積層
し、さらにこれら燃料極集電体および空気極集電体の上
に前記セパレータを積層させて図1に示される構造を有
する本発明固体電解質燃料電池1を作製した。
電体を用意し、実施例1の純銀多孔質体からなる本発明
空気極集電体に代えて前記白金メッシュからなる空気極
集電体を組み込む以外は実施例1と全く同様にして従来
固体電解質燃料電池1を作製した。
燃料電池1および従来固体電解質燃料電池1を700℃
に保持しながら燃料ガスとして乾燥水素ガスを流し、酸
化剤ガスとして空気を流し、本発明固体電解質燃料電池
1および従来固体電解質燃料電池1について、それぞれ
0.7Vにおける電流密度を測定し、その結果を表1に
示した。
らなる空気極集電体を組み込んだ本発明固体電解質燃料
電池1は、従来例1で作製した白金メッシュからなる空
気極集電体を組み込んだ従来固体電解質燃料電池1に比
べて、0.7Vにおける電流密度は大幅に向上している
ことが分かる。
mを有するSnO2粉末、平均粒径:0.5μmを有す
るIn2O3粉末、平均粒径:0.5μmを有するLa2
O3粉末および平均粒径:0.5μmを有するFe2O3
粉末を用意した。実施例1で用意した純銀アトマイズ粉
末に、前記SnO2粉末、In2O3粉末、La2O3粉末
またはFe2O3粉末を配合し、ボールミルで100時間
粉砕混合してメカニカルアロイングすることにより酸化
物を内部に分散した銀−酸化物系分散強化型合金粉を作
製し、得られた銀−酸化物系分散強化型合金粉を用いて
実施例1と同じ条件で成形し燒結することにより表2に
示される成分組成および気孔率を有する分散強化型銀多
孔質体からなる空気極集電体を作製し、これら分散強化
型銀多孔質体からなる空気極集電体をセルの空気極側に
積層することにより実施例1と同様にして図1に示され
る構造を有する本発明固体電解質燃料電池2〜5を作製
し、本発明固体電解質燃料電池2〜5について、それぞ
れ0.7Vにおける電流密度を測定し、その結果を表2
に示した。
孔質体からなる空気極集電体を組み込んだ本発明固体電
解質燃料電池2〜5は、従来例1で作製した表1の従来
固体電解質燃料電池1に比べて、0.7Vにおける電流
密度は大幅に向上していることが分かる。
を基体とし、この基体の表面に、真空蒸着により厚さ:
5μmのAl2O3皮膜を形成して機械的強度を増加させ
た酸化物付着空気極集電体を作製し、これら機械的強度
を増加させた酸化物付着空気極集電体を組み込んだ本発
明固体電解質燃料電池6を作製し、この本発明固体電解
質燃料電池6について0.7Vにおける電流密度を測定
した結果、測定された電流密度は583mA/cm2で
あり、この値は、従来例1で作製した表1の従来固体電
解質燃料電池1に比べて大幅に向上していることが分か
る。
し表3に示される成分組成を有する銀合金アトマイズ粉
末を用意した。これら銀合金アトマイズ粉末を用いて実
施例1と同じ条件で成形し燒結することにより表3に示
される成分組成および気孔率を有する銀合金多孔質体か
らなる空気極集電体を作製し、これら分散強化型銀多孔
質体からなる空気極集電体をセルの空気極側に積層する
ことにより実施例1と同様にして図1に示される構造を
有する本発明固体電解質燃料電池7〜20を作製し、本
発明固体電解質燃料電池7〜20について、それぞれ
0.7Vにおける電流密度を測定し、その結果を表3に
示した。
d,Ni,Sn,Au,Pt,Pd,IrおよびRhの
内の1種または2種以上を合計で40質量%以下を含有
し、残部がAgおよび不可避不純物からなる組成の銀合
金多孔質体からなる空気極集電体を組み込んだ本発明固
体電解質燃料電池7〜20は、従来例1で作製した表1
の従来固体電解質燃料電池1に比べて、0.7Vにおけ
る電流密度は大幅に向上していることが分かる。
た銀合金多孔質体素地中に酸化物を均一分散させた成分
組成および気孔率を有する分散強化型銀合金多孔質体か
らなる空気極集電体をセルの空気極側に積層することに
より実施例1と同様にして図1に示される構造を有する
本発明固体電解質燃料電池21〜34を作製し、本発明
固体電解質燃料電池21〜34について、それぞれ0.
7Vにおける電流密度を測定し、その結果を表4に示し
た。
金多孔質体からなる空気極集電体を組み込んだ本発明固
体電解質燃料電池21〜34は、従来例1で作製した表
1の従来固体電解質燃料電池1に比べて、0.7Vにお
ける電流密度は大幅に向上していることが分かる。
均粒径:2.1μmを有し、表5に示されるSUS43
0(成分組成、Cr:17%を含有し、残部がFeおよ
び不可避不純物)、SUS304(成分組成、Ni:
9.3%、Cr:18.4%を含有し、残部がFeおよ
び不可避不純物)、Ni−10%Cr合金、INCONE
L600(Cr:15.5%、Fe:7%を含有し、残
部がNiおよび不可避不純物)、ヘインズアロイ188
(Ni:22%,Cr:22W:14.5%,Fe:
1.5%を含有し、残部がCoおよび不可避不純物)の
各アトマイズ粉末を用意し、これら合金アトマイズ粉末
を用いて成形し、表5に示される温度で真空中で燒結す
ることにより表5に示される気孔率を有する合金多孔質
体を作製し、これら合金多孔質体の片面に表5に示され
る厚さのNiメッキ下地層を形成したのちAgメッキ層
を形成することにより空気極集電体を作製し、この空気
極集電体を用いて実施例1と同様にして図1に示される
構造を有する本発明固体電解質燃料電池35〜39を作
製し、本発明固体電解質燃料電池35〜39について、
それぞれ0.7Vにおける電流密度を測定し、その結果
を表5に示した。
度の優れた合金の多孔質体の少なくとも片面にNiメッ
キおよびAgメッキを施した空気極集電体を組み込んだ
本発明固体電解質燃料電池35〜39は、従来例1で作
製した表1の従来固体電解質燃料電池1に比べて、0.
7Vにおける電流密度は大幅に向上していることが分か
る。
電体、銀多孔質体の表面に酸化物皮膜を形成したから銀
多孔質体なる空気極集電体、分散強化型銀多孔質体から
なる空気極集電体、銀合金多孔質体なる空気極集電体、
および銀よりも高温強度の優れた合金の多孔質体の少な
くとも片面にNiメッキおよびAgメッキを施した多孔
質体からなる空気極集電体をそれぞれ組み込んだ固体電
解質型燃料電池は、従来の白金メッシュからなる空気極
集電体を組み込んだ固体電解質型燃料電池と比べて1.
6倍以上の発電特性を示すところから、900℃以下に
下げて作動させても優れた発電特性を有し、低温で作動
できるから使用寿命を延ばすことができ、さらに低コス
トの材料を使用することができるので製造コストを下げ
ることができ、燃料電池産業の発展に大いに寄与するも
のである。
断面概略図である。
Claims (9)
- 【請求項1】 銀多孔質体からなることを特徴とする固
体電解質型燃料電池の空気極集電体。 - 【請求項2】 銀多孔質体の表面に酸化物皮膜を形成し
たことを特徴とする固体電解質型燃料電池の空気極集電
体。 - 【請求項3】銀の素地中に酸化物が分散した分散強化型
銀多孔質体からなることを特徴とする固体電解質型燃料
電池の空気極集電体。 - 【請求項4】 融点:600℃以上の銀合金多孔質体か
らなることを特徴とする固体電解質型燃料電池の空気極
集電体。 - 【請求項5】 前記融点:600℃以上の銀合金は、C
u,Zn,Cd,Ni,Sn,Au,Pt,Pd,Ir
およびRhの内の1種または2種以上を合計で40質量
%以下を含有し、残部がAgおよび不可避不純物からな
る組成の銀合金であることを特徴とする請求項4記載の
固体電解質型燃料電池の空気極集電体。 - 【請求項6】 前記融点:600℃以上の銀合金は、C
u,Zn,Cd,Ni,Sn,Au,Pt,Pd,Ir
およびRhの内の1種または2種以上を合計で40質量
%以下を含有し、残部がAgおよび不可避不純物からな
る組成の銀合金素地中に酸化物が分散した分散強化型銀
多孔質体であることを特徴とする請求項4記載の固体電
解質型燃料電池の空気極集電体。 - 【請求項7】 銀よりも高温強度に優れた金属または合
金の多孔質体からなり、この多孔質体の少なくとも空気
極に接する側にNiメッキ下地層を形成し、その上に銀
メッキを形成してなることを特長とする固体電解質型燃
料電池の空気極集電体。 - 【請求項8】 前記銀よりも高温強度に優れた金属また
は合金は、NiもしくはNi基合金、FeもしくはFe
基合金、またはCoもしくはCo合金であることを特徴
とする請求項8記載の固体電解質型燃料電池の空気極集
電体。 - 【請求項9】 請求項1〜8記載の内のいずれかの空気
極集電体を組み込んだ固体電解質型燃料電池。
Priority Applications (10)
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JP2001341529A JP3924772B2 (ja) | 2000-11-16 | 2001-11-07 | 固体電解質型燃料電池の空気極集電体 |
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