JP2002151100A - 電気化学装置 - Google Patents
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Abstract
を高め、起動や停止時の昇降温に伴うセルの膨張・収縮
による応力を低減する。 【解決手段】電気化学装置は、周壁部、周壁部の内側に
設けられている固体電解質層15、固体電解質層15の
一方の面側に設けられている複数個の第一の電極16A
−16J、固体電解質層の他方の面側に設けられてお
り、各第一の電極と共にそれぞれ電気化学セルを構成し
ている複数個の第二の電極を備えている。周壁部の近傍
領域に第一のガスの供給孔3A、第一のガスの排出孔3
B、第二のガスの供給孔4Aおよび第二のガスの排出孔
4Bが設けられている。固体電解質層の一方の面14a
側に供給孔3Aおよび排出孔3Bに連通する第一のガス
通路13A、13Bが形成されている。固体電解質層の
他方の面14b側に供給孔4Aおよび排出孔4Bに連通
する第二のガス通路18A、18Bが形成されている。
Description
数備えた一体型の電気化学装置に関するものである。
固体電解質型燃料電池においては、ジルコニア製の薄板
の一方の面に燃料極を形成し、他方の面に酸素極を形成
し、このジルコニアの薄板と、中空のセラミックス絶縁
体板とを交互に積層する。これによって、密閉した酸素
室と燃料室とを交互に有する多層セル構造を形成してい
る。そして、この多層セル構造中に、燃料室に燃料を供
給するためのスルーホールと、酸素室に酸素を供給する
ためのスルーホールとを形成している。また、セラミッ
クス絶縁体層中にスルーホール導電体を形成し、これに
よって複数の単電池を並列接続している。また、特開平
1−128366号公報にも、これと類似の固体電解質
型燃料電池が記載されている。
電解質型燃料電池は、単位体積当たりの発電量が理論的
には高くなるはずである。また、酸素室、酸素供給用ス
ルーホール、燃料室、燃料供給用スルーホール、単電池
の並列接続用のスルーホール導電体を、一体焼結によっ
て生成させるものである。従って、酸素室、燃料室や酸
素、燃料の供給手段の気密性保持や、各単電池の各電極
の電気的接続について、面倒な問題が少ないはずである
と考えられる。
料及び空気はセルの内部を通過し、発電に利用された
後、投入口とは反対側にある場所に設置された排出口か
ら排出されていた。この場合には、燃料および空気の供
給孔、排出孔をシールし、燃料と空気のリークを押さえ
る必要がある。燃料と空気が混じると、その場で燃焼が
起き、発電に利用できる燃料をロスするうえ、燃焼によ
り発生した熱により局所的にセルが加熱され、熱応力に
よる割れが生じる可能性がある。従来の方法では、供給
孔と排出孔の2カ所をシールするため、装置全体がリジ
ッドに固定され、自由度が減少する。その結果、起動や
停止時の昇降温に伴うセルの膨張・収縮による応力が原
因となり、クラックが生ずるおそれがある。
および空間の利用効率を高くし、起動や停止時の昇降温
に伴うセルの膨張・収縮による応力を低減することであ
る。
置は、周壁部、周壁部の内側に設けられている固体電解
質層、固体電解質層の一方の面側に設けられている複数
個の第一の電極、固体電解質層の他方の面側に設けられ
ており、各第一の電極と共にそれぞれ電気化学セルを構
成している複数個の第二の電極を備えており、周壁部の
近傍領域に第一のガスの供給孔、第一のガスの排出孔、
第二のガスの供給孔および第二のガスの排出孔が設けら
れており、第一のガスの供給孔および第一のガスの排出
孔に連通する第一のガス通路が固体電解質層の一方の面
側に形成されており、第二のガスの供給孔および第二の
ガスの排出孔に連通する第二のガス通路が固体電解質層
の他方の面側に形成されていることを特徴とする。
層に、複数の電気化学セルを形成し、これら複数のセル
の一方の側に第一のガス通路を形成し、他方の側に第二
のガス通路を形成し、周壁部の一方の端部に各ガス通路
の供給孔と排出孔とを集めることを想到した。これによ
って、電気化学セルの空間的な密度を高めることができ
る。これと共に、電気化学装置の一方の端部付近を保持
し、一方の端部側で第一のガスと第二のガスとを気密に
シールすることができる。このように、装置の一方の端
部のみを保持することによって、装置の他方の端部側は
開放されていることから、装置全体、特にその周壁部が
膨張、収縮しても、その膨張、収縮によって周壁部に過
大な応力が加わることはない。
に詳細に説明する。
る装置1Aの外観を示す斜視図であり、図1(b)は装
置1Bの斜視図である。装置1Aの一方の端部1a側の
端面5に、第一のガスの供給孔3A、排出孔3B、第二
のガスの供給孔4A、排出孔4Bが開口している。A、
Bは第一のガスの流れであり、C、Dは第二のガスの流
れである。1bは他方の端部である。2Aはスルーホー
ル導電体である。装置1Bにおいては、一方の端部1a
側の端面5に第二のガスの供給孔4A、排出孔4Bが開
口しており、主面6に第一のガスの供給孔3Aおよび排
出孔3Bが開口している。
排出孔は、近傍領域にある必要がある。これは、一つの
マニホールドによって保持およびガス分離が可能なほど
に接近して位置していることを意味しており、その接近
の度合いは当業者であれば理解できる。しかし、一般的
には、それぞれの間隔が20mm以内であることが好ま
しい。
周壁部が細長い形状を有しており、各ガスの供給孔およ
び排出孔が周壁部の一方の端部側にある。ここで、細長
いとは、縦横比率が3倍以上の形状を指しており、5倍
以上であることが更に好ましい。また、各ガスの供給孔
および排出孔が周壁部の一方の端部側にあるとは、図1
(a)のように端部の端面5内にある場合の他、図1
(b)に示すように端部の端面以外の領域にある場合を
含む。後者の場合には、各供給孔および排出孔が、末端
面から20mm以内にあることが好ましい。
あり、図3は、固体電解質層14を第一の電極側から見
た平面図であり、図4は、固体電解質層14を第二の電
極側から見た平面図であり、図5は、図3においてV−
V線に沿って切ってみた縦断面図であり、図6は、図3
においてVI−VI線に沿って切ってみた縦断面図であ
り、図7は、図3においてVII−VII線に沿って切
ってみた横断面図であり、図8は、図3においてVII
I−VIII線に沿って切ってみた横断面図である。
えた機能部24と、機能部24を包囲する周壁部23と
からなる。装置の全体は、例えばグリーンシート積層法
によって作製されている。
Aは、平板形状の隔壁部11、通路成形部12、複数の
セルが形成されたセル層14、通路成形部17および隔
壁部19を備えている。
いる。固体電解質層15の一方の面15a上面側には、
主として図3に示すように、第一の電極16A、16
B、16C、16D、16E、16F、16G、16
H、16I、16Jが形成されている。固体電解質層1
5の他方の面15b側には、図4に示すように、第二の
電極20A、20B、20C、20D、20E、20
F、20G、20H、20I、20Jが形成されてい
る。
って、第一のガス通路13A、13Bが形成されてい
る。通路成形部12の中央には、装置の長手方向に延び
る隔壁12aが形成されており、これによって細長い2
つの通路13A、13Bが成形されている。13Aが往
路であり、13Bが復路である。電極16A−16Eは
往路13Aに面しており、電極16F−16Jは復路1
3Bに面している。
って、第二のガス通路18A、18Bが形成されてい
る。通路成形部17の中央には、装置の長手方向に延び
る隔壁17aが形成されており、これによって細長い2
つの通路18A、18Bが成形されている。18Aが往
路であり、18Bが復路である。電極20A−20Eは
往路18Aに面しており、電極20F−20Jは復路1
8Bに面している。
13A、復路13Bを通り、排出孔3Bから排出され
る。第二のガスは、供給孔4Aから入り、往路18A、
復路18Bを通り、排出孔4Bから排出される。
質層15を挟んで各第二の電極20A−20Jと対向し
ており、これによって各セル25を構成している。そし
て、固体電解質層15を貫通するスルーホール導電体2
2が、隣接するセル25間に形成されている。そして、
あるセル25の一方の電極が、隣接するセルの他方の電
極に対して、スルーホール導電体22を介して接続され
ている。
場合について、電気的接続および発電の態様を説明す
る。まず、特に図5に示すように、スルーホール導電体
2A、2Bおよび2Cは接続されている。最も下にある
スルーホール導電体2Cは、第二の電極20Aに接続さ
れている。そして、往路においては、電極20A、20
B、20C、20D、20Eが、それぞれ電極16A、
16B、16C、16D、16Eと各単電池25を構成
する。各セル25の電極16A、16B、16C、16
Dは、それぞれ隣接するセルの電極20B、20C、2
0D、20Eに対して、スルーホール導電体22を介し
て接続されている。往路の末端のセルの電極16Eは、
復路のセルの電極20Fに対して、図示しないスルーホ
ール導電体を介して接続されている。
20F、20G、20H、20I、20Jが、それぞれ
電極16F、16G、16H、16I、16Jと各単電
池25を構成する。各セル25の電極16F、16G、
16H、16Iは、それぞれ隣接するセルの電極20
G、20H、20I、20Jに対して、スルーホール導
電体22を介して接続されている。復路の末端のセルの
電極16Jは、図8に示すように、周壁部内のスルーホ
ール導電体2D、2E、2Fを介して、図示しない外部
端子に接続されている。
高くし、例えば発電量を著しく向上させるのと共に、装
置の一端のみを保持することで、第一のガスと第二のガ
スとを気密に分離できる。
更に説明する。
電解質層と周壁部とを同種のセラミック固体電解質材料
によって形成し、一体化させる。これによって、同種の
固体電解質材料からなる一体の構造体を生成させる。例
えば熱応力が加わったときには、この構造体が、全体と
して一つの骨格として作用し、構造体の各部分がほぼ同
じように変形する。
と、固体電解質層上の各電極は、固体電解質層の熱膨
張、収縮に追従して変形する。これと同時に、周壁部内
のスルーホール導電体は、周壁部の熱膨張、収縮に追従
して変形する。この際、周壁部と各固体電解質層とを前
記したように一体の同種材料からなる骨格として形成す
ることで、固体電解質層上の各電極とスルーホール導電
体の端面との位置ズレがほとんどなくなる。特に、図5
において、矢印Aで示すような、電極の面内方向におけ
る位置ずれを消去できる。
料と固体電解質層を構成する材料とが同種であるとは、
その基本成分が同じであることを意味している。複数の
基本成分がある場合には、複数の基本成分が同じであれ
ば、各基本成分の構成比率が異なっていたとしても、や
はり同種のセラミックスであると言える。また、少量の
ドープ成分については異動があっても差し支えない。基
本組成が同じであれば、一体焼結後には、周壁部と固体
電解質層とのセラミックス組織が連続し、継ぎ目は消失
するからである。
固体電解質層のセラミックス組織とが微視的に見て連続
しており、継ぎ目が見えない。
電解質層を貫通するスルーホール導電体22を設け、固
体電解質層において各電気化学セルの第一の電極とこれ
と隣り合う電気化学セルの第二の電極とを、固体電解質
層を貫通するスルーホール導電体22によって直接接続
する。
複数の電気化学セルを直列接続することで、例えば取り
出し電圧を増大させることができ、その分電流値を低減
させることができる。この結果、周壁部内のスルーホー
ル導電体2A−2Fと各電極の端面との接合部分を流れ
る電流値を一層低減することができ、これによって接合
部分での界面抵抗によって発生する電圧の損失を一層低
減できる。
料電池の他、酸素ポンプや高温水蒸気電解セルとして使
用できる。このセルは、水素の製造装置に使用でき、ま
た水蒸気の除去装置に使用できる。更に、本発明のセル
を、NOxの分解セルとして使用できる。
えたセル層14を複数層積層することができ、これによ
って一層セルの集積効率が上がる。この場合には、上下
方向に見て隣接する第一のガス通路と第二のガス通路と
を、セル層によって分離できる。
も、異なっていてもよい。その種類は、酸化性ガス、還
元性ガス、不活性ガスなどがあり、用途によって好まし
い実施形態がある。
ガスであり、第二のガスが還元性ガスである。酸化性ガ
スとしては、空気や酸素などがある。また、還元性ガス
としては、水素やメタン、一酸化炭素などを含むガスを
例示できる。燃料電池では、第一の電極が電位が高く、
陽極であり、第二の電極は電位が低く、陰極である。こ
の場合の第一の電極はカソード、第二の電極はアノード
の働きをする。
のガスは酸化性であっても、還元性ガスであってもよ
い。たとえば、第一のガスは空気や酸素であり、第二の
ガスが酸素を注入される側のプロセスガスであり、不活
性ガスなどを例示できる。この場合、第一の電極は陰極
でカソードとして働き、また、第二の電極は陽極でアノ
ードとして働く。
場合、第一のガスは、不活性ガスや空気である。第二の
ガスは、NOxや水蒸気を含むプロセスガスであり、各
種内燃機関の排ガスの他、不活性ガスや水素、メタンで
ある。この場合、第一の電極は陰極でカソードとして働
き、また、第二の電極は陽極でアノードとして働く。
解質層を構成するセラミックスとの間で、ドープ成分が
異なっている場合には、異なっているドープ成分の重量
比率は全体の10重量%以下であることが好ましい。
化ジルコニア、イットリア部分安定化ジルコニア、酸化
セリウム系セラミックスの他、スカンジア安定化ジルコ
ニア、イッテルビア安定化ジルコニア、ランタンガレー
トを例示できる。
ブスカイト型複合酸化物であることが好ましく、ランタ
ンマンガナイト又はランタンコバルタイトであることが
更に好ましく、ランタンマンガナイトが一層好ましい。
ランタンマンガナイトは、ストロンチウム、カルシウ
ム、クロム、コバルト、鉄、ニッケル、アルミニウム等
をドープしたものであってよい。
ル、ニッケル─ジルコニア混合粉末、酸化ニッケル─ジ
ルコニア混合粉末、パラジウム、白金、パラジウム−ジ
ルコニア混合粉末、白金─ジルコニア混合粉末、ニッケ
ル−セリア、酸化ニッケル−セリア、パラジウム−セリ
ア、白金−セリアの各混合粉末等が好ましい。
ト、ニッケル、銅、アルミニウム、珪素、金、銀、白
金、パラジウム、ルテニウム、モリブデン、タングステ
ンなどの金属、ランタンクロマイト、ランタンコバルタ
イト、ランタンマンガナイトなどの導電性セラミック
ス、前記した金属とセラミックスとの複合材料、前記し
た導電性セラミックスとセラミックスとの複合材料が好
ましい。
れないが、生産性の観点からは、グリーンシート積層法
によって製造することが特に好ましい。この際には、図
2に示すような各層を、ドクターブレード法、プレス
法、押し出し法等によって成形して各グリーンシートを
作製し、これを積層し、焼結させる。
ては、ポリメチルアクリレート、ニトロセルロース、ポ
リビニルアルコール、メチルセルロース、エチルセルロ
ース、スターチ、ワックス、アクリル酸ポリマー、メタ
クリル酸ポリマーを例示できる。造孔材としては、セル
ロース、カーボン、アクリルパウダー等を例示できる。
を製造し、発電試験を行った。ただし、固体電解質層は
8mol%イットリア安定化ジルコニアによって形成
し、第二の電極はニッケル−ジルコニアサーメットによ
って形成し、第一の電極はランタンストロンチウムマン
ガマイトによって形成した。第二のガスとして4% H2
(残部窒素)を流し、第一のガスとして空気を流した。
周壁部の寸法は、200mm×20mm×1mmであ
る。300℃/時間の速度で1000℃まで昇温した。
1000℃に達した後、第二のガスを加湿水素に切り替
え、4時間発電を行った。発電終了後、300℃/時間
の速度で室温まで降温した。以上のサイクルを4回行っ
た。第一のガス、第二のガスの排出孔を気密にシール
し、それぞれ0.5atmの圧力でアルゴンガスを供給
孔から導入し、リークの有無う調べた。4サイクル後も
リークは認められず、装置の気密性に劣化は見られな
い。
気化学セルの集積密度および空間の利用効率が高い上、
起動や停止時の昇降温に伴うセルの膨張・収縮による応
力を低減できる。
A、1Bの外観を示す斜視図である。
図である。
図である。
面図である。
縦断面図である。
みた横断面図である。
ってみた横断面図である。
2D、2E、2F 周壁部23内のスルーホール導電体
3A 第一のガスの供給孔 3B 第一
のガスの排出孔 4A 第二のガスの供給孔 4
B第二のガスの排出孔 5 周壁部の端面
6 装置の主面 11、19 隔壁部 12、17 通路成形部
12a、17a往路と復路とを区分する隔壁
13A 第一のガス通路の往路 13B 第一
のガス通路の復路 14 セル層 15
固体電解質層 16A−16J 第一の電極 18A 第二のガ
ス通路の往路 18B 第二のガス通路の復路 20A−20J
第二の電極 23 周壁部 24 機能部
Claims (8)
- 【請求項1】周壁部、この周壁部の内側に設けられてい
る固体電解質層、前記固体電解質層の一方の面側に設け
られている複数個の第一の電極、前記固体電解質層の他
方の面側に設けられており、前記の各第一の電極と共に
それぞれ電気化学セルを構成している複数個の第二の電
極を備えている電気化学装置であって、 前記周壁部の近傍領域に第一のガスの供給孔、第一のガ
スの排出孔、第二のガスの供給孔および第二のガスの排
出孔が設けられており、前記第一のガスの供給孔および
前記第一のガスの排出孔に連通する第一のガス通路が前
記固体電解質層の前記一方の面側に形成されており、前
記第二のガスの供給孔および前記第二のガスの排出孔に
連通する第二のガス通路が前記固体電解質層の前記他方
の面側に形成されていることを特徴とする、電気化学装
置。 - 【請求項2】前記第一のガス通路に沿って前記電気化学
セルが配列されていることを特徴とする、請求項1記載
の装置。 - 【請求項3】隣接する前記電気化学セルが、前記固体電
解質層を貫通するスルーホール導電体によって接続され
ていることを特徴とする、請求項1または2記載の装
置。 - 【請求項4】前記周壁部が前記固体電解質層と同種のセ
ラミック固体電解質からなることを特徴とする、請求項
1−3のいずれか一つの請求項に記載の装置。 - 【請求項5】前記周壁部のセラミックス組織と前記固体
電解質層のセラミックス組織とが連続していることを特
徴とする、請求項4記載の装置。 - 【請求項6】前記周壁部にスルーホール導電体が設けら
れており、このスルーホール導電体に少なくとも1つの
前記電気化学セルが接続されていることを特徴とする、
請求項1−5のいずれか一つの請求項に記載の装置。 - 【請求項7】前記周壁部内に前記固体電解質層を複数枚
備えており、各固体電解質層にそれぞれ複数個の前記電
気化学セルが設けられていることを特徴とする、請求項
1−6のいずれか一つの請求項に記載の装置。 - 【請求項8】前記周壁部が一方の端部と他方の端部とを
有する細長い形状をしており、前記一方の端部に前記第
一のガスの供給孔、前記第一のガスの排出孔、前記第二
のガスの供給孔および前記第二のガスの排出孔が設けら
れていることを特徴とする、請求項1−7のいずれか一
つの請求項に記載の装置。
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