JP2002126512A - 天然ガス吸蔵材及びその製造方法 - Google Patents
天然ガス吸蔵材及びその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【課題】 単位体積あたりの天然ガス吸着能の高いガス
吸蔵材を提供する。 【解決手段】 天然ガス吸蔵材として、下式(I) （上式中、Ｒは であり、３つのＲ1は同一であり、直接結合、 であり、３つのＲ2は同一であり、−ＣＯＯＨ、−Ｎ
Ｈ2、−ＮＯ2、−ＳＨ、又は−ＳＣＮを表す）で表され
る化合物と、銅、クロム、モリブデン、ロジウム、パラ
ジウム及びタングステンから選ばれる金属との錯体を用
いる。
吸蔵材を提供する。 【解決手段】 天然ガス吸蔵材として、下式(I) （上式中、Ｒは であり、３つのＲ1は同一であり、直接結合、 であり、３つのＲ2は同一であり、−ＣＯＯＨ、−Ｎ
Ｈ2、−ＮＯ2、−ＳＨ、又は−ＳＣＮを表す）で表され
る化合物と、銅、クロム、モリブデン、ロジウム、パラ
ジウム及びタングステンから選ばれる金属との錯体を用
いる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、天然ガス吸蔵材及
びその製造方法に関する。
びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】メタンを主成分とする天然ガスは一般に
高圧にしてタンクに貯蔵されている。このメタンは多孔
質体の細孔内に吸着するため、多孔質体を用いれば、常
圧付近においてより多くのメタンを貯蔵することができ
る。このような多孔質体として活性炭を使用することが
提案されている。
高圧にしてタンクに貯蔵されている。このメタンは多孔
質体の細孔内に吸着するため、多孔質体を用いれば、常
圧付近においてより多くのメタンを貯蔵することができ
る。このような多孔質体として活性炭を使用することが
提案されている。
【０００３】しかしながら、この活性炭は体積あたりの
ガス吸着量が十分ではなく、また活性炭の細孔径は様々
であるため、ガスの吸着、脱離を繰り返すと、吸着、脱
離性能が一定せず、繰り返し特性が悪いという問題もあ
った。
ガス吸着量が十分ではなく、また活性炭の細孔径は様々
であるため、ガスの吸着、脱離を繰り返すと、吸着、脱
離性能が一定せず、繰り返し特性が悪いという問題もあ
った。
【０００４】このような問題を解決するため、特開2000
-63393号公報、特開2000-109485号公報及び特開2000-10
9493号公報では、ジカルボン酸金属錯体をガス吸蔵材と
して用いることを提案している。このジカルボン酸金属
錯体は確かにメタン吸着性能を示すが、単位体積あたり
のメタン吸着性能は十分ではなく、活性炭に劣ることが
ある。
-63393号公報、特開2000-109485号公報及び特開2000-10
9493号公報では、ジカルボン酸金属錯体をガス吸蔵材と
して用いることを提案している。このジカルボン酸金属
錯体は確かにメタン吸着性能を示すが、単位体積あたり
のメタン吸着性能は十分ではなく、活性炭に劣ることが
ある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、単位体積あ
たり活性炭と同レベルもしくはそれ以上のメタン吸着性
能を有する天然ガス吸蔵材を提供することを目的とす
る。
たり活性炭と同レベルもしくはそれ以上のメタン吸着性
能を有する天然ガス吸蔵材を提供することを目的とす
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明によれば、天然ガス吸蔵材として、下式(I)
に、本発明によれば、天然ガス吸蔵材として、下式(I)
【化７】 （上式中、Ｒは
【化８】 であり、３つのＲ1は同一であり、直接結合、
【化９】 であり、３つのＲ2は同一であり、−ＣＯＯＨ、−Ｎ
Ｈ2、−ＮＯ2、−ＳＨ、又は−ＳＣＮを表す）で表され
る化合物と、銅、クロム、モリブデン、ロジウム、パラ
ジウム及びタングステンから選ばれる金属との錯体が用
いられる。
Ｈ2、−ＮＯ2、−ＳＨ、又は−ＳＣＮを表す）で表され
る化合物と、銅、クロム、モリブデン、ロジウム、パラ
ジウム及びタングステンから選ばれる金属との錯体が用
いられる。
【０００７】また、本発明によれば、上記天然ガス吸蔵
材の製造方法が提供され、この方法は、下式(I)
材の製造方法が提供され、この方法は、下式(I)
【化１０】 （上式中、Ｒは
【化１１】 であり、３つのＲ1は同一であり、直接結合、
【化１２】 であり、３つのＲ2は同一であり、−ＣＯＯＨ、−Ｎ
Ｈ2、−ＮＯ2、−ＳＨ、又は−ＳＣＮを表す）で表され
る化合物と、銅、クロム、モリブデン、ロジウム、パラ
ジウム及びタングステンから選ばれる金属の塩を有機溶
媒に溶解して混合し、式(I)の化合物の金属錯体を析出
させることからなる。
Ｈ2、−ＮＯ2、−ＳＨ、又は−ＳＣＮを表す）で表され
る化合物と、銅、クロム、モリブデン、ロジウム、パラ
ジウム及びタングステンから選ばれる金属の塩を有機溶
媒に溶解して混合し、式(I)の化合物の金属錯体を析出
させることからなる。
【０００８】
【発明の実施の形態】本発明の天然ガス吸蔵材を構成す
る金属錯体は下式 Ｍm［Ｒ−（Ｒ1Ｒ2)3]n （上式中、Ｍは銅、クロム、モリブデン、ロジウム、パ
ラジウム及びタングステンから選ばれる金属を表し、
Ｒ、Ｒ1及びＲ2は上記規定と同じであり、ｍ及びｎは金
属Ｍの配位数によって決まる数である）で表される繰り
返し単位から構成されている。
る金属錯体は下式 Ｍm［Ｒ−（Ｒ1Ｒ2)3]n （上式中、Ｍは銅、クロム、モリブデン、ロジウム、パ
ラジウム及びタングステンから選ばれる金属を表し、
Ｒ、Ｒ1及びＲ2は上記規定と同じであり、ｍ及びｎは金
属Ｍの配位数によって決まる数である）で表される繰り
返し単位から構成されている。
【０００９】すなわち、この錯体は、金属Ｍに３座配位
子であるＲ−（Ｒ1Ｒ2)3が配位し、３次元的格子結晶構
造をとっている。この錯体において、３つの−Ｒ1Ｒ2基
はＲの１、３、及び５位に結合し、120°の角度で３方
分枝構造をとっている。従って、Ｒとしては、１、３、
及び５位に基が結合して対称構造をとり、かつ剛直であ
る化合物を用いることができ、例えば下式
子であるＲ−（Ｒ1Ｒ2)3が配位し、３次元的格子結晶構
造をとっている。この錯体において、３つの−Ｒ1Ｒ2基
はＲの１、３、及び５位に結合し、120°の角度で３方
分枝構造をとっている。従って、Ｒとしては、１、３、
及び５位に基が結合して対称構造をとり、かつ剛直であ
る化合物を用いることができ、例えば下式
【化１３】 の化合物を用いる。
【００１０】−Ｒ1Ｒ2基におけるＲ1は、錯体の結晶格
子構造における格子間の長さ、すなわち細孔の大きさを
規定するものであり、剛直構造をとるものであればよ
く、例えば
子構造における格子間の長さ、すなわち細孔の大きさを
規定するものであり、剛直構造をとるものであればよ
く、例えば
【化１４】 等が例示される。また、Ｒ1は直接結合であってよく、
すなわちＲ1が存在せず、ＲとＲ2が直接結合していても
よい。
すなわちＲ1が存在せず、ＲとＲ2が直接結合していても
よい。
【００１１】−Ｒ1Ｒ2基におけるＲ2は、金属と配位し
て錯体を形成するものであればよく、孤立電子対を有す
る基、例えば−ＣＯＯＨ、−ＮＨ2、−ＮＯ2、−ＳＨ、
−ＳＣＮ等を用いることができる。
て錯体を形成するものであればよく、孤立電子対を有す
る基、例えば−ＣＯＯＨ、−ＮＨ2、−ＮＯ2、−ＳＨ、
−ＳＣＮ等を用いることができる。
【００１２】このように、本発明では、配位子として式
(I)で表される化合物を用い、この式(I)で表される化合
物は、金属と配位する３つの先端官能基Ｒ2が互いに対
して120°の角度で配置されているため、金属と配位す
ることにより３次元的結晶構造を構成することができ、
ガスを吸着する細孔容積を十分に確保することができ
る。
(I)で表される化合物を用い、この式(I)で表される化合
物は、金属と配位する３つの先端官能基Ｒ2が互いに対
して120°の角度で配置されているため、金属と配位す
ることにより３次元的結晶構造を構成することができ、
ガスを吸着する細孔容積を十分に確保することができ
る。
【００１３】この金属錯体は、式(I)で表される化合物
と、銅、クロム、モリブデン、ロジウム、パラジウム及
びタングステンから選ばれる金属の塩を有機溶媒に溶解
して混合し、式(I)の化合物の金属錯体を析出させるこ
とにより製造される。金属の塩としては、上記金属の蟻
酸塩、酢酸塩等の有機酸塩、硫酸塩、硝酸塩、炭酸塩等
の無機酸塩等を用いることができる。金属塩の濃度は、
式(I)の化合物に対して１当量である。
と、銅、クロム、モリブデン、ロジウム、パラジウム及
びタングステンから選ばれる金属の塩を有機溶媒に溶解
して混合し、式(I)の化合物の金属錯体を析出させるこ
とにより製造される。金属の塩としては、上記金属の蟻
酸塩、酢酸塩等の有機酸塩、硫酸塩、硝酸塩、炭酸塩等
の無機酸塩等を用いることができる。金属塩の濃度は、
式(I)の化合物に対して１当量である。
【００１４】有機溶媒としては、式(I)の化合物及び金
属塩を溶解しやすく、かつ形成される金属錯体を溶解し
にくい溶媒、例えばメタノール、エタノール、プロパノ
ール等のアルコール、ベンゼン、トルエン、アセトニト
リル、テトラヒドロフラン、ジメチルホルムアミド、ヘ
キサン、アセトン、又はこれらの混合溶媒を使用するこ
とができる。
属塩を溶解しやすく、かつ形成される金属錯体を溶解し
にくい溶媒、例えばメタノール、エタノール、プロパノ
ール等のアルコール、ベンゼン、トルエン、アセトニト
リル、テトラヒドロフラン、ジメチルホルムアミド、ヘ
キサン、アセトン、又はこれらの混合溶媒を使用するこ
とができる。
【００１５】この金属錯体の合成温度は、−20〜100℃
程度で可能であり、常温で行うことができる。式(I)の
化合物と金属塩を混合し、この混合液を数時間から数日
攪拌すると、金属錯体が沈殿として析出してくる。この
沈殿を遠心分離により集め、溶媒で洗浄し、乾燥するこ
とにより本発明の金属錯体を得ることができる。
程度で可能であり、常温で行うことができる。式(I)の
化合物と金属塩を混合し、この混合液を数時間から数日
攪拌すると、金属錯体が沈殿として析出してくる。この
沈殿を遠心分離により集め、溶媒で洗浄し、乾燥するこ
とにより本発明の金属錯体を得ることができる。
【００１６】この金属錯体は結晶格子により形成された
細孔内にメタンを主成分とする天然ガスを吸着すること
ができる。この金属錯体は、従来ガス吸着材として提案
されている金属錯体よりも細孔容積が大きく、すなわち
比表面積が大きく、単位体積あたりのガス吸着能が高
く、天然ガス吸蔵材として有用である。すなわち、本発
明のガス吸蔵材に天然ガスを接触させることにより、こ
の天然ガスを吸着し、貯蔵することができ、一方、ガス
を吸着したガス吸蔵材のガス圧を減圧することにより又
は吸蔵材を加熱することにより、吸着したガスを脱着す
ることができる。従って、ガス貯蔵装置等に用いること
により、この貯蔵装置の単位体積あたりのガス貯蔵量を
高めることができる。
細孔内にメタンを主成分とする天然ガスを吸着すること
ができる。この金属錯体は、従来ガス吸着材として提案
されている金属錯体よりも細孔容積が大きく、すなわち
比表面積が大きく、単位体積あたりのガス吸着能が高
く、天然ガス吸蔵材として有用である。すなわち、本発
明のガス吸蔵材に天然ガスを接触させることにより、こ
の天然ガスを吸着し、貯蔵することができ、一方、ガス
を吸着したガス吸蔵材のガス圧を減圧することにより又
は吸蔵材を加熱することにより、吸着したガスを脱着す
ることができる。従って、ガス貯蔵装置等に用いること
により、この貯蔵装置の単位体積あたりのガス貯蔵量を
高めることができる。
【００１７】
【実施例】蟻酸銅300mgを100mlのメタノールに溶解さ
せ、不溶分は濾過によって除去した。一方、下式
せ、不溶分は濾過によって除去した。一方、下式
【化１５】 のトリメシン酸（1,3,5-ベンゼントリカルボン酸）300m
gをメタノール250mlに溶解させ、不溶分を濾過によって
除去した後、蟻酸を20ml添加した。
gをメタノール250mlに溶解させ、不溶分を濾過によって
除去した後、蟻酸を20ml添加した。
【００１８】上記２液を混合後、室温において１日放置
した。その後、遠心によって沈殿を集め、メタノールで
洗浄し、120℃で１時間真空乾燥させ、トリメシン酸銅
錯体を得た。一方、比較として、下式
した。その後、遠心によって沈殿を集め、メタノールで
洗浄し、120℃で１時間真空乾燥させ、トリメシン酸銅
錯体を得た。一方、比較として、下式
【化１６】 のイソフタル酸（1,3-ベンゼンジカルボン酸）をトリメ
シン酸の代わりに用いて同様にしてイソフタル酸銅錯体
を得た。
シン酸の代わりに用いて同様にしてイソフタル酸銅錯体
を得た。
【００１９】得られたトリメシン酸銅錯体の立体構造を
図１に示す。図１に示すように、４配位金属である銅イ
オンに対しトリメシン酸のカルボキシル基が配位し、ト
リメシン酸はｘ軸、ｙ軸及びｚ軸方向に結晶格子構造を
とり、３次元立体構造を形成している。
図１に示す。図１に示すように、４配位金属である銅イ
オンに対しトリメシン酸のカルボキシル基が配位し、ト
リメシン酸はｘ軸、ｙ軸及びｚ軸方向に結晶格子構造を
とり、３次元立体構造を形成している。
【００２０】そこで、トリメシン酸銅錯体とイソフタル
酸銅錯体について、その細孔径、比表面積及び細孔容積
を測定した。この結果を表１に示す。
酸銅錯体について、その細孔径、比表面積及び細孔容積
を測定した。この結果を表１に示す。
【表１】
【００２１】上記結果より明らかなように、３方配位子
を用いる本発明のトリメシン酸銅錯体は、２方配位子を
用いるイソフタル酸銅錯体と比較し、その細孔径はほぼ
同じであるが、比表面積及び細孔容積が大きく増加して
いる。これは、３方配位子により形成される３次元立体
構造によるものであると考えられる。
を用いる本発明のトリメシン酸銅錯体は、２方配位子を
用いるイソフタル酸銅錯体と比較し、その細孔径はほぼ
同じであるが、比表面積及び細孔容積が大きく増加して
いる。これは、３方配位子により形成される３次元立体
構造によるものであると考えられる。
【００２２】次に、このトリメシン酸銅錯体及びイソフ
タル酸銅錯体、並びに活性炭について、単位体積あたり
のメタン吸着性能を測定した。具体的には、5mlのステ
ンレス製容器にガス吸着材を詰め、真空脱気した後、メ
タンガスを１MPaまで圧力を加えて封入した。このとき
の容器全体の質量を測定し、質量増加分からメタン吸着
量を算出した。この質量増加分が吸着したメタン質量に
対応し、モル計算により吸着したメタンの体積（Ｖ）を
求めた。この体積（Ｖ）を容器の体積（V0=5ml)で割
り、単位体積あたりのメタン吸着量（V/V0)を求めた。
この結果を図２に示す。
タル酸銅錯体、並びに活性炭について、単位体積あたり
のメタン吸着性能を測定した。具体的には、5mlのステ
ンレス製容器にガス吸着材を詰め、真空脱気した後、メ
タンガスを１MPaまで圧力を加えて封入した。このとき
の容器全体の質量を測定し、質量増加分からメタン吸着
量を算出した。この質量増加分が吸着したメタン質量に
対応し、モル計算により吸着したメタンの体積（Ｖ）を
求めた。この体積（Ｖ）を容器の体積（V0=5ml)で割
り、単位体積あたりのメタン吸着量（V/V0)を求めた。
この結果を図２に示す。
【００２３】図２の結果から明らかなように、本発明の
ガス吸蔵材であるトリメシン酸銅錯体は活性炭に匹敵す
る単位体積あたりのメタン吸着性能を示した。
ガス吸蔵材であるトリメシン酸銅錯体は活性炭に匹敵す
る単位体積あたりのメタン吸着性能を示した。
【００２４】
【発明の効果】本発明の天然ガス吸蔵材は、単位体積あ
たりの天然ガス吸着性能が高く、また比較的簡便に製造
することができる。この吸蔵材をガス貯蔵装置に用いれ
ば、比較的小さな容積中に天然ガスを貯蔵することがで
きる。
たりの天然ガス吸着性能が高く、また比較的簡便に製造
することができる。この吸蔵材をガス貯蔵装置に用いれ
ば、比較的小さな容積中に天然ガスを貯蔵することがで
きる。
【図１】本発明のガス吸蔵材である、トリメシン酸銅錯
体の立体構造を示す図である。
体の立体構造を示す図である。
【図２】本発明のガス吸蔵材と従来のガス吸蔵材の単位
体積あたりのメタン吸着性能を示すグラフである。
体積あたりのメタン吸着性能を示すグラフである。
Claims (2)
- 【請求項１】 下式(I) 【化１】 （上式中、Ｒは 【化２】 であり、３つのＲ1は同一であり、直接結合、 【化３】 であり、３つのＲ2は同一であり、−ＣＯＯＨ、−Ｎ
Ｈ2、−ＮＯ2、−ＳＨ、又は−ＳＣＮを表す）で表され
る化合物と、銅、クロム、モリブデン、ロジウム、パラ
ジウム及びタングステンから選ばれる金属との錯体から
なる、天然ガス吸蔵材。 - 【請求項２】 下式(I) 【化４】 （上式中、Ｒは 【化５】 であり、３つのＲ1は同一であり、直接結合、 【化６】 であり、３つのＲ2は同一であり、−ＣＯＯＨ、−Ｎ
Ｈ2、−ＮＯ2、−ＳＨ、又は−ＳＣＮを表す）で表され
る化合物と、銅、クロム、モリブデン、ロジウム、パラ
ジウム及びタングステンから選ばれる金属の塩を有機溶
媒に溶解して混合し、式(I)の化合物の金属錯体を析出
させることを特徴とする、請求項１記載の天然ガス吸蔵
材の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000319684A JP2002126512A (ja) | 2000-10-19 | 2000-10-19 | 天然ガス吸蔵材及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000319684A JP2002126512A (ja) | 2000-10-19 | 2000-10-19 | 天然ガス吸蔵材及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002126512A true JP2002126512A (ja) | 2002-05-08 |
Family
ID=18798100
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000319684A Pending JP2002126512A (ja) | 2000-10-19 | 2000-10-19 | 天然ガス吸蔵材及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002126512A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2008111664A1 (ja) * | 2007-03-07 | 2008-09-18 | The University Of Tokyo | 高分子錯体結晶の合成方法 |
| JP2010180307A (ja) * | 2009-02-04 | 2010-08-19 | Univ Of Tokyo | 高分子錯体の製造方法、及び該製造方法によって得られる高分子錯体 |
| CN103316630A (zh) * | 2013-06-19 | 2013-09-25 | 王朝晖 | 一种多孔天然气吸附剂及其制备方法与应用 |
| JP2017135196A (ja) * | 2016-01-26 | 2017-08-03 | 星和電機株式会社 | キャパシタ電極及びその製造方法 |
| JP2020105118A (ja) * | 2018-12-27 | 2020-07-09 | 日本製鉄株式会社 | 多孔性高分子金属錯体、ガス吸着材、これを用いたガス分離装置およびガス貯蔵装置 |
-
2000
- 2000-10-19 JP JP2000319684A patent/JP2002126512A/ja active Pending
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2008111664A1 (ja) * | 2007-03-07 | 2008-09-18 | The University Of Tokyo | 高分子錯体結晶の合成方法 |
| JP2008214584A (ja) * | 2007-03-07 | 2008-09-18 | Univ Of Tokyo | 高分子錯体結晶の合成方法 |
| US8288535B2 (en) | 2007-03-07 | 2012-10-16 | The University Of Tokyo | Synthesis method of polymer complex crystal |
| JP2010180307A (ja) * | 2009-02-04 | 2010-08-19 | Univ Of Tokyo | 高分子錯体の製造方法、及び該製造方法によって得られる高分子錯体 |
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| JP2020105118A (ja) * | 2018-12-27 | 2020-07-09 | 日本製鉄株式会社 | 多孔性高分子金属錯体、ガス吸着材、これを用いたガス分離装置およびガス貯蔵装置 |
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