JP2002042880A - 電極積層体、およびそれを用いたシート状ポリマー電池 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 正極シートの位置ずれが起こりにくく、かつ
各部材間の密着性に優れる電極積層体、および各特性が
安定して得られるとともに生産性に優れるシート状ポリ
マー電池を提供する。 【解決手段】 負極活物質層７，８を有する面を対向さ
せた負極シート２，３間に、両面に正極活物質層９，１
０を有する正極シート４を、固体電解質フィルム５，６
を介して積層してなり、負極シート２，３および固体電
解質フィルム５，６は、負極活物質層７，８が固体電解
質フィルム５，６に接し、かつ固体電解質フィルム５，
６が正極シート４を包囲するように挟み、対向する固体
電解質フィルム５，６同士が互いに隣接し得るように周
縁で湾曲し、固体電解質フィルム５，６が、隣接する固
体電解質フィルム６，５および負極活物質層７，８に固
着された固着部分を有する電極積層体１、およびそれを
用いたシート状ポリマー電池。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、正極シートと負極
シートとを固体電解質フィルムを介して積層させた電極
積層体、およびそれを用いたシート状ポリマー電池に関
する。

【０００２】

【従来の技術】携帯型の電話やパソコンなどの電子機器
用の電池として、放電容量の大きいリチウムイオン二次
電池が脚光を浴びている。このリチウムイオン二次電池
として、主として円柱状や箱状など、立体型電池が知ら
れている。このような立体型電池は、たとえば帯状の正
極、負極およびセパレータを、正極と負極との間にセパ
レータを介在させた状態で捲回し、この捲回物を適宜の
電池缶などに収容することで形成される。

【０００３】従来、リチウムイオン二次電池としては、
上記のような立体型電池が主流であったが、近時、小型
化ならびに軽量化の点から、シート状のリチウムイオン
二次電池に関心が高まっている。図７は、シート状リチ
ウムイオン二次電池の電極積層体の一例を簡略化して示
す斜視図であり、図８は、図７の切断面線ＶＩＩＩ−Ｖ
ＩＩＩからみた断面図であり、図９は正極シートおよび
セパレータの構造を示す簡略化した斜視図である。従来
の電極積層体５１は、図７および図８に簡略化して示す
ように、正極シートがセパレータを介して必ず負極シー
トに挟まれるように配置されて積層方向Ｂに沿って順次
積層されてなる構造を有する。図７および図８には、便
宜上二枚の負極シート５２，５３と一枚の正極シート５
４しか示していないが、実際には電極積層体５１は、電
池一個分となるまで積層方向Ｂに沿って上記のように積
層された構造を有する。この際、セパレータ５５を介し
て隣り合う負極シート５２，５３および正極シート５４
は、各々負極活物質層と正極活物質層とが必ず対向する
ように配置される。

【０００４】セパレータ５５は、正極シートと負極シー
トとを対向させかつ正極シートが負極シートからはみ出
さないようにするため、さらには作業の効率性を向上さ
せるため、正極シートを完全に包囲して負極シートとの
物理的接触を無くすよう袋状に形成される。正極シート
５４は、図９に示すように袋状のセパレータ５５内にそ
れぞれ収容される。このような袋状のセパレータ５５
に、図７および図８に示すように負極シート５２，５３
をそれぞれ隣接させることで、負極シート５２，５３お
よび正極シート５４が、それぞれセパレータ５５を介し
た状態で積層される。上述したような構造を有する電極
積層体５１は、上記のように積層された状態で粘着テー
プなどで巻いて電池一個分として固定され、たとえば図
示しない防水性の袋体に収容し、次いで該袋体内に液体
の電解質を充填して封止される。

【０００５】正極シート５４は、金属箔などの集電体上
に、正極活物質に導電材やバインダーなどを混合させて
なる上記正極活物質層が設けられて形成される。同様
に、負極シート５２，５３は、集電体上に負極活物質を
含有する負極活物質層が設けられて形成される。通常、
正極活物質としてはリチウム含有遷移金属酸化物が用い
られ、負極活物質としては黒鉛化炭素が用いられる。

【０００６】このようなシート状リチウムイオン二次電
池は、上記小型化ならびに軽量化の点から良好であるこ
とに加えて、立体型電池と異なって薄型であるので放熱
性が良く、電池内に熱が籠もる程度が低いという利点が
ある。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】上述したシート状リチ
ウムイオン二次電池の電極積層体５１では、正極シート
５４全面が負極シート５２，５３に対向する必要があ
り、負極シート５２，５３は正極シート５４よりも若干
大きな面積を有するように形成される。これは、該電池
の充電時に生じる正極活物質層からの多量の放出リチウ
ムイオンを負極活物質層にて受け留めることができない
と、受け留めきれなかった部分にデンドライト（樹枝状
晶）が発生し易くなってしまうためである。また正極シ
ート５４と負極シート５２，５３とが物理的に接触しな
いように、セパレータ５５は、正極シート５４および負
極シート５２，５３に接する面の面積が、負極シート５
２，５３よりも大きいものが用いられる。

【０００８】しかしながら図９に示したように正極シー
ト５４は、袋状のセパレータ５５内に収容されているだ
けで該セパレータ５５内で固定されている訳ではなく、
セパレータ５５内で移動して位置ずれを起こし易いとい
う問題がある。またセパレータ５５を袋状にしているた
め、該セパレータ５５と、負極シート５２，５３および
正極シート５４との互いに隣り合う各面の間に隙間が生
じやすい。上記のように電極積層体５１は、各部材を積
層して粘着テープで固定しただけなので、上記隣り合う
面間の全面にわたった良好な接触が得られにくく、各部
材が充分に密着されない。このような電極積層体５１を
用いたシート状リチウムイオン二次電池では、たとえば
充放電サイクル特性、充放電容量特性などの、電池とし
ての特性を安定して得ることができない不具合がある。
さらに該シート状リチウムイオン二次電池は、正極シー
ト、負極シートおよびセパレータを上記の配置で電池一
個分積層して電極積層体を形成し、これを粘着テープで
固定する、というように煩雑な作業を伴い、生産性に劣
る不具合がある。

【０００９】本発明は、正極シートの位置ずれが起こり
にくく、かつ各部材間の密着性に優れる電極積層体、お
よび従来よりも向上した各特性が安定して得られるとと
もに生産性に優れるシート状ポリマー電池を提供するこ
とをその目的とするものである。

【００１０】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決するため鋭意研究を行った結果、本発明を完成す
るに至った。本発明は以下のとおりである。 （１）負極活物質層を有する面を対向させた二枚の負極
シート間に、両面に正極活物質層を有する一枚の正極シ
ートを、固体電解質フィルムを介して積層してなる電極
積層体であって、負極シートおよび固体電解質フィルム
は、負極活物質層が固体電解質フィルムに接し、かつ固
体電解質フィルムが正極シートを包囲するように挟み、
対向する固体電解質フィルム同士が互いに隣接し得るよ
うに少なくともいずれかの周縁で湾曲し、固体電解質フ
ィルムが、互いに隣接する隣接部において、隣接する固
体電解質フィルムおよび負極活物質層に固着された固着
部分を有することを特徴とする電極積層体。 （２）固体電解質フィルムが、塩と相溶性溶媒とビニリ
デンフルオライドを主単位とするフッ素ポリマーとを主
体成分とすることを特徴とする上記（１）に記載の電極
積層体。 （３）固体電解質フィルムが、その周縁に上記固着部分
における負極活物質層よりも外方に突出する周縁端部分
を有することを特徴とする上記（１）または（２）に記
載の電極積層体。 （４）正極活物質層が正極活物質としてリチウム含有遷
移金属酸化物を有し、負極活物質層が負極活物質として
黒鉛化炭素を有することを特徴とする上記（１）〜
（３）のいずれかに記載の電極積層体。 （５）上記（１）〜（４）のいずれかに記載の電極積層
体を用いてなることを特徴とするシート状ポリマー電
池。

【００１１】

【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。
図１は本発明の好ましい一例の電極積層体１を簡略化し
て示す断面図であり、図２は図１の電極積層体１の正面
図であり、図３は図１の領域ＩＩＩを拡大して示す図で
ある。なお図１は、図２の切断面線Ｉ−Ｉからみた断面
図である。電極積層体１は、基本的には、二枚の負極シ
ート２，３と、一枚の正極シート４と、二枚の固体電解
質フィルム５，６とを備え、これらの各部材を、負極シ
ート２，３間に、固体電解質フィルム５，６を介して正
極シート４を積層するように配置してなる構造を有す
る。言い換えれば、電極積層体１は、積層方向Ａ一方側
から他方側へ向かって、負極シート２、固体電解質フィ
ルム５、正極シート４、固体電解質フィルム６、負極シ
ート３の順で積層され、正極シート４の両面に関して積
層方向Ａに対称に配置される構造を有する。

【００１２】各負極シート２，３は、負極活物質層７，
８を各々有する。該負極活物質層７，８は、負極活物質
にバインダーなどを混合させてなる負極活物質組成物
を、シート状の負極用集電体１１，１２上にそれぞれ層
状に形成してなるものである。また正極シート４は、正
極活物質に導電材やバインダーなどを混合させてなる正
極活物質組成物を、シート状の正極用集電体１３の両面
にそれぞれ層状に形成してなる各正極活物質層９，１０
を有する。なお本明細書中でいう負極活物質層は、該負
極活物質組成物を負極用集電体上に塗工して層状に形成
したものをさし、成形前の負極活物質組成物は含まな
い。正極活物質層についても同様であり、成形前の正極
活物質組成物は含まない。

【００１３】負極シート２，３は、負極活物質層７，８
が互いに対向するように配置される。上記のようにこれ
ら負極シート２，３間には、両面に正極活物質層９，１
０を有する正極シート４が固体電解質フィルム５，６を
介して積層される。したがって本発明においては、負極
活物質層７と正極活物質層９とが対向し、かつ負極活物
質層８と正極活物質層１０とが対向するように配置され
てなる。

【００１４】本発明における各負極シート２，３は、後
述のように正極シート４を包囲し得るような大きさのも
のが用いられ、その形状は特には限定されないが、図２
に示すような方形状が好ましい。また負極シート２，３
の大きさも、一般的に「シート状」と呼び得る程度の大
きさならば特には限定されないが、たとえば、図３に示
す上記積層方向Ａと同じ方向となる厚み方向Ｚにおける
厚みＤ１が０．０５ｍｍ〜０．１５ｍｍ、図２に示す第
一幅方向Ｘにおける長さ（第一幅）Ｌ１が２．５ｃｍ〜
２２ｃｍ、図２に示す第二幅方向Ｙにおける長さ（第二
幅）Ｌ２が４ｃｍ〜３２ｃｍである。上記第一幅方向Ｘ
とは、図２に示す方形状の正面において互いに垂直な二
辺のうちいずれか一方の辺に概ね沿った方向をさし、上
記第二幅方向Ｙとは、上記二辺のうちいずれか他方の辺
に概ね沿った方向をさす。なお上記第一幅方向Ｘ、第二
幅方向Ｙおよび厚み方向Ｚは、互いに垂直に交わる三軸
に沿った方向である。

【００１５】また正極シート４の形状は、特には限定さ
れないが、各負極シート２，３と同じく図２に示すよう
な方形状が好ましい。正極シート４の大きさも特には限
定されないが、たとえば、図３に示す上記厚み方向Ｚに
おける厚みＤ２が０．１ｍｍ〜０．２ｍｍであり、図２
に示す上記第一幅方向Ｘにおける長さ（第一幅）Ｌ３が
２．３ｃｍ〜２１．８ｃｍであり、図２に示す上記第二
幅方向Ｙにおける長さ（第二幅）Ｌ４が３．８ｃｍ〜３
１．８ｃｍである。

【００１６】また図２に示すように負極用集電体１１，
１２および正極用集電体１３には、各負極活物質層７，
８または各正極活物質層９，１０が形成されていない所
定の部位に、リード２２，２３，２４がそれぞれ溶接さ
れて設けられる。図２においては、たとえば負極用集電
体１１，１２および正極用集電体１３の各第二幅方向Ｙ
一方側の端部から、第二幅方向Ｙ一方に各々突出して設
けられる。なおリード２２は、図２においてリード２３
の紙面に対して奥行き側に配置されており、図面には現
れない。

【００１７】本発明における固体電解質フィルム５，６
は、固体電解質をフィルム状に形成したものである。該
固体電解質としては、当分野において一般的に知られて
いる固体電解質を好適に用いることができ、後述するよ
うに、それ自体がイオン伝導性を有しているものと、そ
れ自体にイオン伝導性はないが、電解液が高分子被膜に
浸透することによりイオン伝導性を獲得するものとのい
ずれであってもよい。このような固体電解質フィルム
５，６は、各々負極シート２，３と正極シート４との間
に介在されて、セパレータとしての役割を果たす。

【００１８】各固体電解質フィルム５，６は、後述する
ように正極シート４を包囲し得る程度の大きさを有し、
好ましくは各負極シート２，３よりも大きな面積を有す
るものが用いられる。各固体電解質フィルム５，６も、
図２に示すような方形状が好ましく、その大きさも特に
は限定されないが、たとえば、図３に示す上記厚み方向
Ｚにおける厚みＤ３が０．００５ｍｍ〜０．０５ｍｍで
あり、図２に示す上記第一幅方向Ｘにおける長さＬ５
（第一幅）が２．６ｃｍ〜２２．１ｃｍであり、図２に
示す上記第二幅方向Ｙにおける長さ（第二幅）Ｌ６が
４．１ｃｍ〜３２．１ｃｍである。

【００１９】このような負極シート２，３、正極シート
４および固体電解質フィルム５，６は、積層方向Ａに沿
ってみたときに、負極シート２，３および固体電解質フ
ィルム５，６が正極シート４の全周よりはみ出すように
配置される。このような配置で積層された状態におい
て、正極シート４からはみ出す各負極シート２，３およ
び各固体電解質フィルム５，６の各周縁１４，１５，１
６，１７は、負極活物質層７，８が固体電解質フィルム
５，６に各々接しかつ固体電解質フィルム５，６同士が
互いに隣接し得るように湾曲して、正極シート４を包囲
する。

【００２０】各固体電解質フィルム５，６は、互いに隣
接する隣接部において、それぞれが隣接する固体電解質
フィルム６，５および負極活物質層７，８に固着される
固着部分１８，１９をそれぞれ有する。詳しく述べる
と、図３に示すように固体電解質フィルム５は、固着部
分１８の片側が負極活物質層７に、残る片側が固体電解
質フィルム６の固着部分１９の片側に固着され、この固
着部分１９の残る片側が負極活物質層８に固着される。
この固着は、固体電解質フィルム５が正極活物質層９に
接し、かつ固体電解質フィルム６が正極活物質層１０に
接する状態で、加熱および／または加圧を施すことによ
って行われる。図１〜図３に示す態様の電極積層体１に
おける該固着部分１８，１９は、上述した正極シート４
のリード２４の部分を除いて、正極シート４の全周にわ
たって概ね外囲するように実現される。

【００２１】このように本発明の電極積層体１において
は、各固体電解質フィルム５，６および各負極シート
２，３が、各周縁において湾曲し、正極シート４を包み
込む。さらに各固体電解質フィルム５，６が、隣接部に
おいて隣り合う固体電解質フィルム６，５および負極活
物質層７，８に固着される固着部分１８，１９を有す
る。この固着によって、各固体電解質フィルム５，６に
は、その各中央付近から固着部分１８，１９に向かって
引っ張られるような力が作用する。これによって正極シ
ート４はその両面の概ね全てにわたって固体電解質フィ
ルム５，６に密着され、固体電解質フィルム５，６間に
固定される。したがって従来の電極積層体とは異なり、
固体電解質フィルム間で正極シートが位置ずれを起して
しまうというようなことがなく、かつ互いの部材間の密
着性に優れる。

【００２２】また本発明においては、セパレータとして
固体電解質フィルム５，６を用いることで、電解液を固
体電解質フィルム５，６内に閉じ込めることができ、従
来の積層方式の電極積層体とは異なって、電解液を収容
するためセパレータを袋状に形成する必要がない。した
がってセパレータを袋状にしたがための隙間が生じず、
部材間の密着性に優れた電極積層体１を得ることができ
る。

【００２３】またさらにセパレータとして固体電解質フ
ィルム５，６を用いているため、固体電解質フィルム同
士および固体電解質フィルムと負極活物質層とを、加熱
および／または加圧によって互いに固着することができ
る。本発明の電極積層体１では、固体電解質フィルム
５，６および負極シート２，３で正極シート４を包み込
むようにして、その外周部でこれらの部材が互いに固着
されている。したがって該電極積層体１を一つのユニッ
トとして扱うことができる。

【００２４】上記のような電極積層体１を、複数個、た
とえば五個〜十個、積層方向Ａに沿って電池一個分にま
で積層して、粘着テープで巻いて固定することで、本発
明のシート状ポリマー電池を得ることができる。このよ
うなシート状ポリマー電池は、一個一個の電極積層体が
ユニット化されているため、各々密着性に優れる電極積
層体１をただ積層するだけで全体としても密着性に優れ
たシート状ポリマー電池を得ることができる。このよう
なシート状ポリマー電池は、後述するようにリチウムイ
オンポリマー電池として実現された場合には、たとえば
過充電での膨れ特性、高温下での膨れ特性、低温特性な
どの電池としての特性を安定して得ることができる。ま
たさらに積層する各電極積層体１がユニット化されてい
るため、従来のように各部材を一枚一枚積層した後にこ
れらを粘着テープで固定する場合と比較して作業性に優
れ、生産上の扱いが容易である。なお本明細書におい
て、「ポリマー電池」とは、セパレータとして上記の固
体電解質フィルムを用いている電池をさす。

【００２５】上述のように各固体電解質フィルム５，６
が上記の各固着部分１８，１９で固着された状態におい
て、図２および図３に示す正極シート４の端部４ａから
各固着部分１８，１９の外側の最端までの直線距離Ｄ４
は、好ましくは０．５ｍｍ〜１．５ｍｍに選ばれ、より
好ましくは０．５ｍｍ〜０．７ｍｍに選ばれる。該直線
距離Ｄ４が０．５ｍｍ未満であると、正極シート４のエ
ッジ４ａ１によって固体電解質フィルム５，６が破れて
しまったり、劣化してしまう不具合があるため好ましく
ない。また該直線距離Ｄ４が１．５ｍｍを超えると、正
極シート４の位置ずれが大きくなり、負極シート２，３
との対向がとりにくくなってしまう不具合があるため好
ましくない。なお上記端部４ａは、第一幅方向Ｘおよび
第二幅方向Ｙのうちのいずれの方向の端部をも含有して
さすものとする。

【００２６】また上記の状態において、図２および図３
に示す正極シート４の端部４ａから各固着部分１８，１
９の内側の最端までの直線距離Ｄ５は、上述した正極シ
ート４の厚みＤ２と同程度に選ばれる。

【００２７】本発明における固体電解質フィルム５，６
は、負極シート２，３よりも大きな面積を有し、図１〜
図３に示すように電極積層体１を形成した状態で、上記
固着部分１８，１９における各負極活物質層よりも外方
に突出する周縁端部分２５，２６をそれぞれ有するよう
に配置されるのが好ましい。固体電解質フィルム５，６
がこのような周縁端部分２５，２６を有することで、粘
着テープで固定する際に、負極シート２，３のエッジへ
の損傷を無くすというような効果がある。該各周縁端部
分２５，２６は、上記の効果を達成するためには、突出
方向における直線距離Ｄ６が１．５ｍｍ以下に選ばれる
のが好ましく、１．０ｍｍ以下に選ばれるのがより好ま
しい。

【００２８】また本発明の電極積層体では、固着部分は
固体電解質フィルムが隣接部の全面にわたって形成され
ていなくてもよく、図４に示す例の電極積層体３１のよ
うに破線状に形成されていてもよい。なお図４に示す電
極積層体３１は、固着部分の形成のされ方を除いては図
１〜図３に示した態様の電極積層体１と同様であり、同
様の構成を有する部分については同一の参照符を付して
説明は省略する。電極積層体３１の固体電解質フィルム
５，６は、隣接部に破線状の固着部分３２，３３を有す
る。なお図４において固着部分３２は、固着部分３３の
紙面より奥行き側に配置され、図には現れない。

【００２９】図４の態様において、固着部分３２，３３
の形成のされ方は、破線状に形成されるならば特に限定
はないが、たとえば図４のように、周縁のうち第一幅方
向Ｘに沿った部分に一個ずつ、第二幅方向Ｙに沿った部
分に三個ずつ形成される。このような形成のされ方の場
合において、たとえば各固着部分３２，３３の長さＬ７
は、それぞれ２ｍｍ〜２０ｍｍであり、各固着部分３
２，３３同士の中心間の距離（ピッチ）Ｄ７は、それぞ
れ６ｍｍ〜３０ｍｍである。

【００３０】このような電極積層体３１では、電解液が
移動しにくい固着部分３２，３３が断続的に破線状に形
成されることによって、図１〜図３に示した場合と比較
して、負極シート２，３および正極シート４間において
電解液をより浸入、浸透し易くすることができる。この
ような電極積層体３１を用いたシート状ポリマー電池
は、製造工程において、電解液注液時間を短縮すること
ができ、効率よく製造することができる。またこのよう
なポリマー電池は、性能上均一に電解液が浸透すること
によって、放電容量が良好であるというような効果があ
る。

【００３１】また本発明の電極積層体においては、固体
電解質フィルムは正極シートを包囲するように挟み得る
ように形成されていればよく、このように正極シートを
挟み得る構成であるならば、その全ての周縁が湾曲する
ように形成されなくてもよい。図５は、本発明の好まし
いさらに他の例の電極積層体３６を示す簡略化した正面
図であり、図６は、図５の切断面線ＶＩ−ＶＩからみた
断面図である。なお図５および図６についても、上記の
図１〜図３と同様の構成を有する部分には同一の参照符
を付し、説明は省略する。本発明においては、図５およ
び図６に示すように、一枚の固体電解質フィルム３７を
正極シート４を包み込み得るように折り曲げ、正極シー
ト４を包んだ状態で折り曲げ部分３７ａ以外の三方で固
体電解質フィルム３７が正極シート４を挟んで互いに接
し得るように該三方の周縁を湾曲させ、固着されるよう
に実現されてもよい。

【００３２】図５および図６に示す電極積層体３６で
は、たとえば固体電解質フィルム３７を中央付近で第二
幅方向Ｙに概ね沿って折り曲げて、正極シート４の第一
幅方向Ｘ一方側から包み込むように配置させる。このよ
うな状態で、正極シート４の残る三辺からはみ出す固体
電解質フィルム３７の三方の周縁を、上記三方において
固体電解質フィルム３７が正極シート４を挟んで互いに
隣接し得るように湾曲させる。電極積層体３６は、この
三方に形成された互いに隣接する隣接部において、それ
ぞれ隣接する固体電解質フィルムおよび負極シート２，
３に固着された固着部分３８，３９を有するように実現
される。

【００３３】上記のように固着部分３８，３９は正極シ
ート４の四辺のうち、固体電解質フィルム３７の折り曲
げ部分３７ａが配置される辺を除く三辺からはみ出す三
方に配置される周縁４０，４１の隣接部に形成される。
図５および図６に示す態様では、正極シート４の第一幅
方向Ｘ一方側に折り曲げ部分３７ａが配置され、残る第
一幅方向Ｘ他方側、第二幅方向Ｙ両側の周縁を湾曲させ
てなる隣接部に固着部分３８，３９が形成される。固着
部分３８，３９は、たとえば、第一幅方向Ｘ他方側およ
び第二幅方向他方側の隣接部の全部にわたって形成され
るとともに、第二幅方向一方側（リード２２〜２４が突
出している方向）の隣接部の一部（中央付近から第一幅
方向他方側にわたる部分）に形成される。

【００３４】このように本発明の電極積層体を、一枚の
固体電解質フィルム３７を用いて実現することによっ
て、図１〜図３に示した構成の場合と比較して、固着さ
せる辺が少ないため、固着に要する余分なスペースが減
少し、その分だけ正極シートを大きくできる。したがっ
てこのような電極積層体３６を用いることで、放電容量
の向上したシート状ポリマー電池を実現することができ
る。

【００３５】図５および図６において用いられる固体電
解質フィルム３７の寸法は、上記のように折り曲げた状
態で、図１〜図３に示した固体電解質フィルム５，６の
各寸法と同程度に形成されるならば、特には限定されな
い。また第二幅方向一方側（リード２２〜２４が突出し
ている方向）の隣接部に形成される固着部分３８，３９
の中央付近から第一幅方向他端にわたる直線距離Ｄ８
は、特には限定はないが、たとえば０．５ｃｍ〜２０ｃ
ｍである。このように該直線距離Ｄ８を選ぶことによっ
て、正極シート４が第二幅方向Ｙにずれてしまったりあ
るいは抜けてしまったりしないように適宜調整すること
ができる。また上記の態様においては、固着部分は、三
方の隣接部の全部に形成されていてもよく、また図４の
ように破線状に形成されてもよい。

【００３６】本発明において用いられる固体電解質フィ
ルム５，６，３７としては、加熱および／または加圧に
よって固体電解質フィルム同士および負極活物質層に固
着可能なものであれば特には限定されず、それ自体がイ
オン伝導性を有しているものと、それ自体にイオン伝導
性はないが、電解液が高分子被膜に浸透することにより
イオン伝導性を獲得するものとのいずれであってもよ
い。

【００３７】該固体電解質のうち、それ自体がイオン伝
導性を有するものとしては、リチウムイオンなどを高分
子鎖に配位することが可能なドナー性の高いものが好ま
しく用いられる。このような固体電解質としては、たと
えばポリエーテル、ポリフォスファゼン、ポリエステ
ル、ポリアミン、ポリスルフィド、ポリシロキサンなど
が挙げられる。

【００３８】また該固体電解質のうち、それ自体にイオ
ン伝導性はないが、塩および相溶性溶媒を含有する電解
液が高分子被膜に浸透することによりイオン伝導性を獲
得するものとしては、該電解液に対する親和性が大きい
ものが好ましく用いられる。このような固体電解質とし
ては、たとえばポリスチレン、ポリブタジエンおよびそ
れらの共重合体、ポリビニリデンフルオライド、ポリア
クリロニトリル、ポリビニルピロリドン、ポリビニリデ
ンカーボネートなどが挙げられる。

【００３９】本発明においては、後者の固体電解質、中
でも塩と相溶性溶媒とビニリデンフルオライドを主単位
とするフッ素ポリマーとを主体成分とする固体電解質ゲ
ルをフィルム状としたものが、特に好ましく用いられ
る。上記ビニリデンフルオライドを主単位とするフッ素
ポリマーとは、ビニリデンフルオライドの単独重合体、
または、ビニリデンフルオライドとその他のフッ素原子
を有するビニル系モノマーとの共重合体を意味し、これ
らは単独でも混合しても用いることができる。その他の
フッ素原子を有するビニル系モノマーとしては、ヘキサ
フルオロプロピレン、クロロトリフルオロエチレン、テ
トラフルオロエチレンなどが挙げられる。また、共重合
体の形態はランダム、ブロックのいずれの形態でもよ
い。共重合体である場合、ビニリデンフルオライド（の
単位）の割合が７０モル％以上が好ましく、特に好まし
くは７５モル％以上である。

【００４０】また、上記ビニリデンフルオライドを主単
位とするフッ素ポリマーは、カルボキシル基（−ＣＯＯ
Ｈ）、スルホン酸基（−ＳＯ₂ＯＨ）、カルボン酸エス
テル基（−ＣＯＯＲ）、アミド基（−ＣＯＮＨ₂）また
はリン酸基（−ＰＯ（ＯＨ）₂）などからなる官能基を
有するビニル系モノマーの重合体がグラフトされていて
もよい（カルボン酸エステル基（−ＣＯＯＲ）における
置換基Ｒは、メチル基、エチル基、ブチル基などの炭素
数１〜４の低級アルキル基が好ましいものである。）。
フッ素ポリマーをかかる官能基を含有する重合体がグラ
フトした態様のポリマー形態にすると、正極シートまた
は負極シートへの固体電解質フィルムの接着性が向上す
るので好ましい。

【００４１】上記官能基を有するビニル系モノマーとし
ては、官能基を除く部分の炭素数が４以下の化合物から
なるモノマーが好適である。カルボキシル基含有モノマ
ーとしては、アクリル酸、メタアクリル酸、クロトン
酸、ビニル酢酸、アリル酢酸などのカルボキシル基を１
個有するものの他、イタコン酸、マレイン酸などのカル
ボキシル基を２個以上有するものも使用可能である。ス
ルホン酸基含有モノマーとしては、スチレンスルホン
酸、ビニルスルホン酸などが好適である。カルボン酸エ
ステル基含有モノマーとしては、メチルアクリレート、
ブチルアクリレートなどが好適である。アミド基含有モ
ノマーとしては、アクリルアミドなどが好適である。リ
ン酸基含有モノマーとしては、リン酸トリフェニル、リ
ン酸トリクレシルなどが好適である。これらのうち最も
好ましいものは、アクリル酸またはメタクリル酸であ
る。

【００４２】グラフト化する方法としては、特には限定
されないが、放射線法が好適である。たとえば、ポリマ
ー鎖基質（グラフトされる側のポリマー）とグラフトモ
ノマー材料とを共存させて、放射線を連続的または間欠
的に照射する。該方法では、両者を共存させる前にポリ
マー鎖基質に放射線を照射し、予備的に活性化させてお
くことが好ましい。放射線としては、電子ビーム、Ｘ線
またはγ線が使用される。放射線の照射により、ポリマ
ー鎖基質は遊離基を発生して活性化する。

【００４３】グラフト化の程度は、いくつかの因子によ
り決定することができるが、最も重要なのは、活性化し
た該基質がグラフトモノマーと接触している時間の長
さ、放射線による該基質の予備活性の程度、グラフトモ
ノマーが該基質を透過できるまでの程度、および、該基
質および該モノマーが接触しているときの温度である。
グラフトモノマーが酸であるとき、該モノマーを含有す
る溶液をサンプリングして、塩基に対して滴定し、残留
するモノマー濃度を測定することにより、グラフト化の
程度を観測することができる。グラフト化の程度は最終
重量の１モル％〜３０モル％が好ましく、５モル％〜１
０モル％がより好ましい。なお、グラフト化は、ポリマ
ー鎖基質を光照射または熱によって活性化（遊離基の発
生）させる方法で行ってもよい。

【００４４】塩（電解質）としては、ＬｉＣｌＯ₄、Ｌ
ｉＢＦ₄、ＬｉＰＦ₆、ＬｉＡｓＦ₆、ＬｉＡｌＣｌ₄、Ｌ
ｉ（ＣＦ₃ＳＯ₂）₂Ｎなどから選ばれる一種または二種
以上が好適に使用される。また、相溶性溶媒としては、
エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメ
チルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチ
ルカーボネート、ジメチルスルホキシド、スルホラン、
γ−ブチロラクトン、１，２−ジメトキシエタン、Ｎ，
Ｎ−ジメチルホルムアミド、テトラヒドロフラン、１，
３−ジオキソラン、２−メチルテトラヒドロフラン、ジ
エチルエーテルなどが例示され、これらの１種または２
種以上の混合物が使用される。溶液中の塩（電解質）濃
度は、好ましくは０．１モル／Ｌ〜２モル／Ｌ、より好
ましくは０．５モル／Ｌ〜１．５モル／Ｌである。塩
（電解質）の濃度が０．１モル／Ｌ未満であると、イオ
ン伝導性の低下によって電池容量が充分に得られず、ま
たハイレート特性が著しく低下する不具合があるため好
ましくない。また該濃度が２モル／Ｌを超えると、著し
い粘度上昇が生じ、ハイレート特性および低温特性の低
下が生じる不具合があるため好ましくない。

【００４５】なお、上記相溶性溶媒とともに、電池の使
用温度（特に低温使用時）での溶液の結晶化防止などを
目的に、テトラエチレングリコールジメチルエーテル、
Ｎ−メチル−ピロリドン（１−メチル−２−ピロリド
ン）、エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレ
ングリコールジメチルエーテルなどの可塑剤を使用する
のが好ましい。当該可塑剤を添加することで、フッ素ポ
リマーに浸透（含浸）させた溶液の結晶化は起こらず、
固体電解質フィルムの充分なイオン伝導性が確保するこ
とができる。

【００４６】上記のような固体電解質を、たとえばブレ
ードナイフ式塗工機などの装置を用いて、シート状基材
（アルミ箔、樹脂シート）などにペースト状で塗工し、
熱風炉にて乾燥させるというような条件でフィルム状に
形成する。このフィルム状のものを、上記した塩と相溶
性溶媒とを含む溶液に含浸させてゲル化することで、本
発明において用いられる固体電解質フィルム５，６，３
７を得ることができる。

【００４７】該ビニリデンフルオライドを主単位とする
フッ素ポリマーに、塩および相溶性溶媒を含浸させたも
のから主としてなる固体電解質フィルムを用いて、上記
固着を加熱のみによって行う場合は、たとえば熱プレ
ス、ヒートシーラー、真空熱プレスなどの装置を用い
て、好ましくは１００℃〜１８０℃、より好ましくは１
３０℃〜１６０℃の温度で、固体電解質フィルム５，
６，３７の各固着部分がある該電極積層体の外周部を加
熱する。また上記固着を加圧のみによって行う場合は、
たとえばプレス、プレスロールなどの装置を用いて、好
ましくは０．１ＭＰａ〜２０ＭＰａ、より好ましくは５
ＭＰａ〜１０ＭＰａの圧力で、固体電解質フィルム５，
６，３７の各固着部分がある該電極積層体の外周部を加
圧する。上記固着を加熱および加圧によって行う場合
は、熱プレス、ホットロールプレス、真空プレスなどの
装置を用いて、好ましくは１２０℃〜１６０℃の温度お
よび０．１ＭＰａ〜２０ＭＰａの圧力で、より好ましく
は１３０℃〜１５０℃の温度および５ＭＰａ〜１０ＭＰ
ａの圧力で行う。

【００４８】本発明の電極積層体１において、負極活物
質および正極活物質については特には限定はないが、好
ましくはリチウムイオン二次電池の負極活物質および正
極活物質として従来から広く知られているものを用いる
のが好ましい。本発明のシート状ポリマー電池は、下記
の各材料を用いて、リチウムイオンポリマー電池として
実現されるのが好ましい。

【００４９】負極活物質としては、従来公知の負極活物
質と同様の黒鉛化炭素が好適に用いられる。このような
黒鉛化炭素としては、各種の天然黒鉛や人造黒鉛、たと
えば繊維状黒鉛、鱗片状黒鉛、球状黒鉛などの黒鉛類が
挙げられる。負極活物質と共に用いるバインダーとして
は、従来と同様に、ポリビニリデンフルオライド、ポリ
テトラフルオロエチレン、ポリエチレン、エチレン−プ
ロピレン−ジエン系ポリマーなどが好適なものとして挙
げられ、中でも特にポリビニリデンフルオライドが固体
電解質フィルム５，６，３７との固着の点から好まし
い。上記負極活物質の使用量としては、負極活物質とバ
インダーとの合計量１００重量部あたり２重量部〜２０
重量部程度が好ましい。

【００５０】負極用集電体１１，１２としては、従来と
同様の銅、ニッケル、銀、ステンレスなどで形成された
箔やエキスパンドメタルなどが挙げられ、これらは孔が
形成されていてもよい。

【００５１】正極活物質としては、たとえば下記の一般
式（１）または（２）で示されるＬｉ−遷移金属複合酸
化物が好適に用いられる。 Ｌｉ_AＭ_1-XＭｅ_XＯ₂ （１） Ｌｉ_AＭ_2-XＭｅ_XＯ₄ （２） 式（１）において、ＭはたとえばＣｏ、Ｎｉ、Ｍｎ、
Ｖ、Ｇｅなどの遷移金属を示す。式（２）において、Ｍ
はたとえばＭｎ、Ｆｅ、Ｎｉなどの遷移金属を示す。式
（１）及び（２）において、ＭｅはＭ以外の、周期律表
の３〜１０族元素、たとえばＺｒ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｆｅ、
Ｃｏ、Ｍｎ、Ｎｉなど、または１３〜１５族元素、たと
えばＢ、Ａｌ、Ｐｂ、Ｓｎ、Ｓｂなどを示す。Ｍｅは二
種以上の元素であってもよい。

【００５２】Ａの値は、式（１）においては０．０５〜
１．５、好ましくは０．１〜１．１である。式（２）に
おいては０．０５〜２．５、好ましくは０．５〜１．５
である。Ｘの値は、式（１）及び（２）において、０ま
たは０．０１〜０．５、好ましくは０．０２〜０．２で
ある。Ｍｅが二種以上の元素である場合、Ｘは二種以上
の元素の合計量とする。

【００５３】式（１）、（２）で示されるＬｉ−遷移金
属複合酸化物の好ましい例を挙げると、ＬｉＣｏＯ₂、
ＬｉＮｉＯ₂、ＬｉＭｎＯ₂、ＬｉＭｎ_(1-X)Ｍｇ_XＯ₂、
ＬｉＭｎ_(1-X)Ａｌ_XＯ₂、ＬｉＭｎ_(1-X)Ｃｏ_XＯ₂、Ｌｉ
Ｍｎ_(1-X-Y)Ａｌ_XＣｏ_YＯ₂、ＬｉＭｎＯ₄、ＬｉＭｎ_2-X
Ｃｏ_XＯ₄、ＬｉＭｎ_2-XＣｏ_XＧｅ_YＯ₄、ＬｉＮｉ_(1-X)
Ａｌ_XＯ₂、ＬｉＮｉ_(1-X)Ｃｏ_XＯ₂などが挙げられる。
なお上記の例示において、Ｘ≧０．１、Ｙ≦０．１であ
る。上記例示した中でもＬｉ−Ｃｏ系複合酸化物が好ま
しく、さらにＬｉ−Ｃｏ系複合酸化物の中でもＬｉＣｏ
Ｏ₂がより好ましい。

【００５４】正極活物質層に含有される導電材として
は、当分野において従来から広く用いられている、たと
えば繊維状黒鉛、鱗片状黒鉛、球状黒鉛などの天然や人
造の黒鉛類や導電性カーボンブラックなどを用いること
ができる。導電材の使用量は、従来と同様にたとえば正
極活物質、バインダー、導電材の合計使用量１００重量
部あたり、好ましくは１重量％〜１０重量％、より好ま
しくは３重量％〜７重量％とすれば良い。

【００５５】なお正極活物質と共に用いられるバインダ
ーとしては、従来と同様のもの、たとえばポリテトラフ
ルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、ポリエチレ
ン、エチレン−プロピレン−ジエン系ポリマーなどが好
適なものとして挙げられる。該バインダーは、従来と同
様にたとえば正極活物質、バインダー、導電材の合計使
用量１００重量部あたり、好ましくは１重量％〜７重量
％、より好ましくは２重量％〜５重量％配合される。

【００５６】正極用集電体１３としては、アルミニウ
ム、アルミニウム合金、チタンといった導電性金属で形
成された箔やエキスパンドメタルなどが挙げられ、これ
らは孔が形成されていてもよい。

【００５７】本発明のシート状ポリマー電池は、上述し
たユニット化された電極積層体１を電池一個分積層し、
粘着テープなどを用いて固定した後、たとえば従来から
広く用いられている袋状の外装体に収容するなどして製
造される。

【００５８】上記外装体としては、熱可塑性樹脂ラミネ
ートを片面または両面に有する熱可塑性樹脂ラミネート
金属薄板または熱可塑性樹脂ラミネート箔などが挙げら
れる。このような熱可塑性樹脂ラミネートを有する外装
体は、水やガスの透過に対する優れた透過防止性ならび
に電気絶縁性などの点から、さらには該層を利用して内
容物を熱融着封止できる点から好ましい。

【００５９】

【実施例】以下に実施例を示し、本発明を具体的に説明
するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではな
い。 実施例１ 〔負極シートの作製〕負極活物質となる繊維状黒鉛とバ
インダーとなるポリビニリデンフルオライドとをＮ−メ
チルピロリドン中で混合してスラリー化した負極活物質
組成物を得た。該負極活物質組成物中、バインダーは１
０重量％とした。このスラリーを負極用集電体となる厚
み１５μｍの銅箔の片面上に塗布した後、乾燥して圧延
を施し、負極活物質層を形成した。負極用集電体にニッ
ケル板を溶接してリードを形成して、下記寸法の二枚の
負極シートを得た。 長さ（第一幅）Ｌ１：３．１ｃｍ 長さ（第二幅）Ｌ２：４．８ｃｍ 厚みＤ１：０．０８２ｍｍ

【００６０】〔正極シートの作製〕正極活物質となるＬ
ｉＣｏＯ₂、導電材ならびにバインダーとなるポリビニ
リデンフルオライドをＮ−メチルピロリドン中で混合し
均一に分散して、スラリー化した正極活物質組成物を得
た。該正極活物質組成物中、導電材は５重量％、バイン
ダーは４重量％とした。このスラリーを正極用集電体と
なるアルミニウム板両面上に塗布した後、乾燥して圧延
を施し、正極活物質層を形成した。正極用集電体にアル
ミニウム板を溶接してリードを形成して、下記寸法の一
枚の正極シートを得た。 長さＬ３（第一幅）：２．９ｃｍ 長さＬ４（第二幅）：４．６ｃｍ 厚みＤ２：０．１４５ｍｍ

【００６１】〔ポリビニリデンフルオライドフィルムの
作製〕基材（アルミ箔）の上に塗工、乾燥させた後、フ
ィルム状としたポリビニリデンフルオライドを該基板か
ら剥がし、所定寸法に切断して下記寸法の二枚のポリビ
ニリデンフルオライドフィルムを得た。 長さＬ５（第一幅）：３．２ｃｍ 長さＬ６（第二幅）：４．９ｃｍ 厚みＤ３：０．０２５ｍｍ

【００６２】〔電極積層体の組立て〕上記のようにして
各々得た負極シート、正極シートおよびポリビニリデン
フルオライドフィルムを、図４に示したように二枚の負
極シート間にポリビニリデンフルオライドフィルムを介
して正極シートを積層した。このように積層した状態
で、正極シートからはみ出す負極シートおよびポリビニ
リデンフルオライドフィルムの各周縁を、負極活物質層
がポリビニリデンフルオライドフィルムに各々隣接し、
かつポリビニリデンフルオライドフィルム同士が互いに
隣接し得るように湾曲させた。プレス機構を備える装置
にヒータを取付けた破線状の突起を有する金具（熱プレ
ス）を用いて、２ｋｇ／ｃｍ²（０．１９６ＭＰａ）、
１５５℃、０．２秒間の条件で、外周部に加熱および加
圧を施し、破線状の固着部分を形成した。固着部分の形
成後、エチレンカーボネートとエチルメチルカーボネー
トを５０体積％：５０体積％の割合で混合した混合溶媒
に、ＬｉＰＦ₆を濃度が１．０モル／Ｌ（調製後の濃
度）となるように溶解させた溶液に１分間浸漬して、ポ
リビニリデンフルオライドフィルムをゲル化して、固体
電解質フィルムとした。このようにして下記寸法の電極
積層体を作製した。 距離Ｄ４：０．５ｍｍ 距離Ｄ５：１．０ｍｍ 距離Ｄ６：０．５ｍｍ 各固着部分の長さＬ７：０．７ｃｍ 固着部分間の距離（ピッチ）Ｄ７：１．７ｃｍ

【００６３】〔シート状リチウムイオンポリマー電池の
組立て〕上記電極積層体を八個積層し、粘着テープで巻
いて固定した後、各電極積層体の負極シート、正極シー
トにそれぞれ形成したリードを、結束してニッケル板に
溶接した。このような電池一個分の電極積層体を、内側
から順に、ヒートシール層、耐電解液性を有する絶縁
層、アルミニウム層、絶縁層の積層構造を有する袋状の
外装体内に、該ニッケル板のみ開口部からはみ出すよう
に収容した。外装体の開口部に熱融着封止を施し、シー
ト状リチウムイオンポリマー電池を完成させた。

【００６４】実施例２ 一枚の固体電解質フィルムを用いて、正極シートを包み
込み得るように折り曲げて、図５および図６に示した構
造の電極積層体を形成し、これを用いた以外は実施例１
と同様にして、シート状リチウムイオンポリマー電池を
作製した。固体電解質フィルムは、折り曲げ状態におけ
る各寸法が、以下のとおりであった。 固体電解質フィルムの第一幅：３．１ｃｍ 固体電解質フィルムの第二幅：４．９ｃｍ 固体電解質フィルムの厚み：０．０２５ｍｍ 固着部分の直線距離Ｄ８：１５ｍｍ

【００６５】比較例 固着部分を形成しなかった電極積層体を用いた以外は実
施例１と同様にして、シート状リチウムイオンポリマー
電池を作製した。

【００６６】比較例で形成した電極積層体は、固体電解
質フィルムを介して負極シート間に挟まれた正極シート
が保持されず、互いにずれ易いものであった。このため
比較例で得られたポリマー電池は、正極シートおよび負
極シートの端部同士が接触してショートしやすいもので
あった。これに対し実施例１，２のポリマー電池は、電
極積層体として正極シートが位置ずれを起こしにくく、
互いの部材間の密着性に優れるものであった。このよう
な電極積層体を用いて得られたポリマー電池は、過充電
での膨れ特性、高温下での膨れ特性、低温特性などに優
れる高品位なものであることが判った。

【００６７】

【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明に
よれば、正極シートの位置ずれが起こりにくく、かつ各
部材間の密着性に優れる電極積層体、および従来よりも
向上した各特性が安定して得られるとともに生産性に優
れるシート状ポリマー電池を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の好ましい一例の電極積層体１を簡略化
して示す断面図である。

【図２】図１の電極積層体１の正面図である。

【図３】図１の領域ＩＩＩを拡大して示す図である。

【図４】本発明の好ましい他の例の電極積層体３１を簡
略化して示す正面図である。

【図５】本発明の好ましいさらに他の例の電極積層体３
６を簡略化して示す正面図である。

【図６】図５の切断面線ＶＩ−ＶＩからみた断面図であ
る。

【図７】従来のシート状リチウムイオン二次電池の電極
積層体の一例を簡略化して示す斜視図である。

【図８】図４の切断面線Ｖ−Ｖからみた断面図である。

【図９】従来の正極シートおよびセパレータの構造を示
す簡略化した斜視図である。

【符号の説明】

１ 電極積層体 ２，３ 負極シート ４ 正極シート ５，６ 固体電解質フィルム ７，８ 負極活物質層 ９，１０ 正極活物質層 １４，１５ （負極シートの）周縁 １６，１７ （固体電解質フィルムの）周縁 １８，１９ 固着部分 ２５，２６ 周縁端部分

フロントページの続き (72)発明者 厨子 敏博 兵庫県伊丹市池尻４丁目３番地 三菱電線 工業株式会社伊丹製作所内 (72)発明者 丸本 光弘 兵庫県伊丹市池尻４丁目３番地 三菱電線 工業株式会社伊丹製作所内 (72)発明者 御書 至 兵庫県伊丹市池尻４丁目３番地 三菱電線 工業株式会社伊丹製作所内 Ｆターム(参考） 5H021 AA06 BB04 BB11 CC04 CC08 CC18 EE10 EE25 EE27 HH03 HH10 5H029 AJ03 AJ05 AJ14 AK03 AL07 AM03 AM05 AM07 AM16 BJ04 BJ12 CJ03 CJ06 DJ04 EJ12 HJ04 HJ12 5H050 AA07 AA08 AA19 BA18 CA08 CB08 DA02 DA03 DA19 FA02 GA03 GA07 GA08 HA04 HA12

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 負極活物質層を有する面を対向させた二
   枚の負極シート間に、両面に正極活物質層を有する一枚
   の正極シートを、固体電解質フィルムを介して積層して
   なる電極積層体であって、 負極シートおよび固体電解質フィルムは、負極活物質層
   が固体電解質フィルムに接し、かつ固体電解質フィルム
   が正極シートを包囲するように挟み、対向する固体電解
   質フィルム同士が互いに隣接し得るように少なくともい
   ずれかの周縁で湾曲し、 固体電解質フィルムが、互いに隣接する隣接部におい
   て、隣接する固体電解質フィルムおよび負極活物質層に
   固着された固着部分を有することを特徴とする電極積層
   体。
2. 【請求項２】 固体電解質フィルムが、塩と相溶性溶媒
   とビニリデンフルオライドを主単位とするフッ素ポリマ
   ーとを主体成分とすることを特徴とする請求項１に記載
   の電極積層体。
3. 【請求項３】 固体電解質フィルムが、その周縁に上記
   固着部分における負極活物質層よりも外方に突出する周
   縁端部分を有することを特徴とする請求項１または２に
   記載の電極積層体。
4. 【請求項４】 正極活物質層が正極活物質としてリチウ
   ム含有遷移金属酸化物を有し、負極活物質層が負極活物
   質として黒鉛化炭素を有することを特徴とする請求項１
   〜３のいずれかに記載の電極積層体。
5. 【請求項５】 請求項１〜４のいずれかに記載の電極積
   層体を用いてなることを特徴とするシート状ポリマー電
   池。