JP2001348323A - 組成物、特にステロイド及び2−アルキルアルカノール若しくはエステルを含む化粧品組成物 - Google Patents
組成物、特にステロイド及び2−アルキルアルカノール若しくはエステルを含む化粧品組成物Info
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Abstract
理学的に許容される可溶化剤中に溶解させ、再結晶若し
くは分解などの現象を回避した組成物を提供する。 【解決手段】 DHEA及び/またはその生物学的前駆
体及び/またはその化学的若しくは代謝誘導体から選択
される少なくとも一のステロイドと、少なくとも一の、
12乃至36の炭素原子を含む2-アルキルアルカノー
ル若しくはこうしたアルコールのエステルとを配合した
組成物を調製する。
Description
たはその生物学的前駆体及び/またはその化学的若しく
は代謝誘導体から選択される少なくとも一のステロイド
と、少なくとも一の、12乃至36の炭素原子を含む2
-アルキルアルカノール若しくはこうしたアルコールの
エステルとを含む組成物、前記組成物の使用並びに、前
述のステロイドを、12乃至36の炭素原子を含む少な
くとも一の2-アルキルアルカノール若しくはこうした
アルコールのエステルによって溶解させる方法に関す
る。
ステロンは、主として副腎皮質によって生成される天然
ステロイドである。局所的若しくは経口で投与される外
因性DHEAには、表皮の角質生成を促進(JP−07
196467)及び体内生成及び皮脂の分泌を増大させ
ることにより、また皮膚のバリア作用を強化することに
より乾燥肌を処理(US−4496556)する能力が
知られている。DHEAは、閉経期の症状の治療につい
て(US−5854671)及び骨粗鬆症の治療につい
て(US−5776923)も開示がある。DHEAの
使用はまた、肥満及び糖尿病(WO97/13500)
若しくは心臓血管疾患(US−5854671)の治療
において、さらに卵巣癌(US−5798347)、子
宮癌(US−5872114)若しくは乳癌(US−5
824671)等の数種の癌の治療においても、示唆さ
れている。
ルコール性媒体に困難を伴って溶解するのみであるた
め、局所的若しくは経口で適用される化粧品若しくは皮
膚科用組成物へのその処方は、制限される。これはすな
わち、再結晶若しくは分解する傾向を有する。この結
果、望ましい目的に逆行する再結晶及び/または分解の
程度によって、これらの組成物の有効性は多少に関わら
ず喪失する。さらに、この再結晶若しくは分解は、これ
らの組成物の総合的な安定性及びその外観を変化さる恐
れがあり、このため使用者がこれらの使用を避ける可能
性がある。
A、及び同様の再結晶問題を呈するその前駆体及び/ま
たは誘導体を、生理学的に許容される可溶化剤中に溶解
する必要が、依然として存在する。
願人は、ここに、驚くべきことに、これらの化合物がゲ
ルベアルコール(Guerbet alcohol)及びこれらのエス
テル中に容易に溶解可能であることを見出した。
は、下記の一般式(II):
アルキルアルカノールである。
つアルカリ性触媒存在下での、二つのアルデヒド分子の
縮合からアルドールを生成し、水を放出することによっ
て得られる。その分枝状の構造のため、これらの化合物
は極低温では液体である。さらに、その高い分子量のた
め、これらはあまり刺激性でも、あまり揮発性でもな
く、優れた潤滑特性を有する。最後に、これらの飽和脂
肪族鎖は、これらに、高温酸化に対する非常に優れた安
定性を与えている。
現在非常に多数の応用、特に非常に多岐に渡る化粧品組
成物中の皮膚軟化剤及びコンディショニング剤として用
いられていることを裏付けている。
イル)サリチル酸、コーヒー酸、コウジ酸(EP067
9388)及びレチノール(EP0646371及びE
P0666076)等の活性成分の溶解剤として開示さ
れている。
DHEA、その生物学的前駆体またはその化学的若しく
は代謝誘導体の溶解のために、ゲルベアルコールの使用
が提案されたことはない。
の生物学的前駆体及び/またはその化学的若しくは代謝
誘導体から選択される少なくとも一のステロイドを含む
組成物であって、これは、少なくとも一の、12乃至3
6の炭素原子を含む2-アルキルアルカノール若しくは
こうしたアルコールのエステルを、更に含むことを特徴
とするものである。
はその生物学的前駆体及び/またはその化学的若しくは
代謝誘導体から選択される少なくとも一のステロイドの
溶解方法であって、これは、前記ステロイドを、12乃
至36の炭素原子を含む少なくとも一の2-アルキルア
ルカノールと、若しくはこうしたアルコールのエステル
と、混合する工程を含むものである。混合は、冷温条件
下、環境温度、若しくは高温条件下、例えば75℃に
て、一般的には攪拌しつつ実行可能である。
らに、(a)上記のように得られた混合物に、ラメラ相
を形成可能な化合物を含む組成物を添加して油相を得る
工程;(b)この油相を、任意に水相と混合してエマル
ジョンを調製する工程;(c)工程(a)によって得ら
れた油相若しくは工程(b)によって得られたエマルジ
ョンに、高圧均質化を行い、ラメラ相によって被覆され
た油性小球を含む組成物を得る工程;及び(d)工程
(c)によって得られた組成物に、少なくとも一のゲル
化剤を任意に添加する工程;から成る連続工程を更に含
むものである。
−0641557及びEP−0705593に開示され
ているように“オレオソーム”とも呼称されるラメラ相
によって被覆された油性小球の生成により、本発明の組
成物の結晶化を遅延化することが可能なことを発見した
ためである。上述の方法の実行に使用可能なラメラ相を
形成することのできる化合物は、特に上記の特許出願に
開示されている。これらは一般的に、ポリオールエステ
ル等の親油性界面活性剤を、ポリオキシアルキレン化ポ
リオールエステル等の親水性界面活性剤と共に、脂肪酸
及び/またはイオン性両親媒性脂質と組み合わせて含
む。オレオソームは一般的に、200nm未満の平均直径
を有する。
elより入手可能である。
特にΔ5-プレグネノロン、17α-ヒドロキシプレグネ
ノロン及び17α-ヒドロキシプレグネノロンスルフェ
ートを意味すると理解されるが、この列挙は限定的では
ない。
導体と化学的誘導体との両方を意味すると理解される。
特に、代謝誘導体としては、Δ5-アンドロステン-3,
17-ジオール、特に5-アンドロステン-3β,17β-
ジオール、Δ4-アンドロステン-3,17-ジオン、7-
ヒドロキシ-DHEA(7α-ヒドロキシ-DHEA若し
くは7β-ヒドロキシ-DHEA)及び7-ケト-DHEA
を挙げることができるが、この列挙は限定的ではない。
ロステン-3β,17β-ジオールと共に、DHEAへの
7α-ヒドロキシラーゼの作用によって得られる、DH
EAの大多数の代謝物である。7β-ヒドロキシ-DHE
Aは、DHEAへの7β-ヒドロキシラーゼの作用によ
って得られるDHEAの少数代謝物である。本発明の組
成物において使用可能な7-ヒドロキシ-DHEAは、好
ましくは7α-OH-DHEAである。この化合物の調製
方法は、特に仏国特許出願公報FR−2771105及
び国際特許出願公報WO94/08588に開示されて
いる。しかしながら、7β-OH-DHEAもまた、本発
明の組成物に好適である。
は、硫酸DHEA等の水溶性塩を挙げることができる。
米国特許公報US−5736537に記載されたDHE
Aのヒドロキシカルボン酸のエステル等のエステル、例
えばサリチル酸DHEA、酢酸DHEA、吉草酸(若し
くはn-ヘプタン酸)DHEA及びエナント酸DHEA
等の他のエステルも挙げることができる。この列挙は明
らかに限定的なものではない。
2は、-CO-CH3基若しくは水酸基であり、あるいは、
R1及びR2は共にオキソ基を形成し、R3は水素原子若
しくは-COR’基であって、R’は、任意にヒドロキ
シル化された飽和若しくは不飽和の直鎖、環状、若しく
は分枝状C1−C12炭化水素基、または任意にヒドロキ
シル化されたアリール基を表し、さらに、R4が水素原
子を表してR5及びR6が共に結合を形成するか、あるい
はR4及びR 5が共に結合を形成してR6が水素原子を表
すかのいずれかである]に相当する化合物及びこれらの
塩の群に含まれる。
ル、エチル、プロピル、イソプロピル、n-ブチル、イ
ソブチル、sec-ブチル、tert-ブチル、ペンチル、ヘキ
シル、ヘプチル、オクチル、ノニル、デシル、ウンデシ
ル及びドデシル基等のアルキル基及びアルキレン基、特
にビニル若しくはアリル基を意味するものと理解され
る。“アリール基”なる語は、好ましくはベンジル基を
意味するものと理解される。
溶解剤として、12乃至36の炭素原子、好ましくは1
6乃至20の炭素原子を含む少なくとも一の2-アルキ
ルアルカノールまたはこうしたアルコールのエステルが
含まれる。
アルカノールとしては、ブチルオクタノール、ペンチル
ノナノール、ヘキシルデカノール、オクチルデカノー
ル、イソステアリルアルコール、オクチルドデカノー
ル、ウンデシルペンタデカノール、ドデシルへキサデカ
ノール、テトラデシルオクタデカノール、ヘキシルデシ
ルオクタデカノール、デシルテトラデカノール、テトラ
デシルエイコサノール及びセチルアラキドールを挙げる
ことができる。
下にCondea Vista社から、ExxalRの商標の下にExxon Ch
emicalから、あるいはJarcolRの名でJarchem社から購入
可能である。商標名Eutanol Gの下にHenkel社より入手
可能な化合物もまた、使用可能である。Condea社よりIs
ofol 18TRの商標名で入手可能なイソセチルアルコー
ル、イソステアリルアルコール及びイソアラキジルアル
コールの混合物もまた挙げることができる。特に、2-
オクチルドデカノールを使用することが好ましい。
ヘキシルデカノールと、パルミチン酸、カプリル酸、カ
プリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸及びイソステアリ
ン酸より選択される酸とのエステル、2-ブチルオクタ
ノールと、チオジプロピオン酸及びトリメリト酸から選
択される酸とのエステル、2-デシルテトラデシルイソ
ステアレート、オクタン酸オクチルドデシル及び、オク
チルドデカノールと、Fanning CorporationよりMeadowe
ster gmeの商標名で入手可能なLimnanthes alga germ o
ilから誘導される脂肪酸とのエステルである、オクチル
ドデシルミードウフォアメートを挙げることができる。
組成物全重量に対して0.001乃至20重量%である
と有利であり、好ましくは0.01乃至10重量%、更
に好ましくは0.1乃至3重量%である。さらに、2-
アルキルアルカノール若しくはそのエステルの重量は、
好ましくはステロイドの重量と同等、更に好ましくは少
なくともその2倍である。これは、組成物全重量に対し
て、0.01乃至25%を占めると有利であり、1乃至
15%であるとさらによい。
めに通常使用される、あらゆる製薬投与形態、特に、油
性溶液、水中油型若しくは油中水型若しくは多相エマル
ジョン、シリコーンエマルジョン、ミクロエマルジョン
若しくはナノエマルジョン、油性ゲル、液体の、ペース
ト状の若しくは固形の無水製品、あるいは球の存在下に
おける水相中のオイル分散物の形態で提供可能である。
なお、これらの球はポリマー性ナノ粒子、例えばナノス
フェア及びナノカプセル、より好ましくはイオン性及び
/または非イオン性タイプの脂質小胞であるとよい。
白色若しくは有色のクリーム、軟膏、乳剤、ローショ
ン、漿液、ペースト、フォームあるいはゲルの外観を有
する。これは、任意に、エアロゾルの形態で皮膚に適用
することができる。これはまた、固体形態、例えばステ
ィックの形態で提供可能である。これはまた、皮膚の手
入れのための製品及び/またはメイクアップのための製
品、あるいは髪用製品、例えばシャンプー若しくはコン
ディショナーとして使用可能である。
化粧品若しくは皮膚科の分野における通常の補助剤、例
えば親水性若しくは親油性ゲル化剤、親水性若しくは親
油性有効成分、保存料、抗酸化剤、溶媒、香料、充填
剤、スクリーニング剤、顔料、臭気吸収剤及び着色物質
を更に含むことができる。これらの多様な補助剤の量
は、懸かる分野において従来使用されているとおりであ
り、例えば組成物全重量に対して0.01乃至20%で
ある。これらの補助剤は、その性質に応じて、脂肪相、
水相、脂質小胞及び/またはナノ粒子へ導入することが
できる。これらの補助剤及びその濃度は、本発明のステ
ロイドの有利な特性が損なわれないようなものでなけれ
ばならない。
場合、脂肪相の割合は、組成物全重量に対して5乃至8
0重量%、好ましくは5乃至50重量%である。エマル
ジョンの形態である本発明の組成物に使用される脂肪物
質、乳化剤及び共乳化剤は、懸かる分野において通常使
用されるものから選択される。乳化剤及び共乳化剤は、
当該組成物中において、組成物全重量に対して0.3乃
至30重量%、好ましくは0.5乃至20重量%の割合
を占めることが好ましい。
ルを主成分とする溶解剤に加えて、本発明において使用
可能な脂肪物質としては、オイル、特に鉱物オイル(流
動パラフィン)、植物由来のオイル(アボカドオイル、
大豆油)、動物由来のオイル(ラノリン)、合成オイル
(ペルヒドロスクアレン)、シリコーンオイル(シクロ
メチコーン)及びフッ化オイル(ペルフルオロポリエー
テル)を使用することができる。脂肪物質としては、脂
肪アルコール、例えばセチルアルコール、脂肪酸、ワッ
クス及びゴム、特にシリコーンゴムもまた使用すること
ができる。
しては、例えば、脂肪酸とポリエチレングリコールとの
エステル、例えばPEG-100ステアレート、PEG-50ステア
レート及びPEG-40ステアレート;脂肪酸とポリオールと
のエステル、例えばステアリン酸グリセリル、トリステ
アリン酸ソルビタン、及び、例えばTweenR 20若しくはT
weenR 60の商標名で入手可能なオキシエチレン化ソルビ
タンステアレート;及びこれらの混合物を挙げることが
できる。
シビニルポリマー(カーボマー)、アクリル性コポリマ
ー、例えばアクリレート/アルキルアクリレートのコポ
リマー、ポリアクリルアミド、多糖類、天然ゴム及び粘
土を挙げることができ、親油性ゲル化剤としては、ベン
トン等の変性粘土、脂肪酸の金属塩及び疎水性シリカを
挙げることができる。
解及び/または表皮剥離剤を使用することができる。不
適合の場合には、上記の有効成分及び/または本発明の
ステロイドを、球、特にイオン性若しくは非イオン性の
小胞及び/またはナノ粒子(ナノカプセル及び/または
ナノスフェア)に導入し、これによって組成物中におい
て互いに隔離しておくことができる。
経口投与に適合させてもよい。この場合、これは、シロ
ップ、懸濁液、溶液若しくはエマルジョンの形態で提供
可能である。
学的老化の兆候の予防及び処理において、また所定の病
理の治療において、その応用を見出す。
化の予防若しくは処理、特に: ・皮膚の脆い外観を回避若しくは低減すること、及び/
または ・皮膚の色の均一さを向上させること、及び/または皮
膚を明色化すること、及び/または顔色の輝きを再生す
ること、及び/または ・皺及び小皺の処理、及び/または ・皮膚のたるみに対抗すること、及び/または ・皮膚の衰えに対抗若しくは予防すること、及び/また
は ・皮膚の乾燥に対抗すること、 を目的とする、上述の組成物の美容のための使用にも関
する。
防若しくは処理のためのこの組成物の使用にも関する。
を企図した調製物の製造のための、上述の組成物の使用
にも関する。これはまた、白髪の処理を企図した調製物
の製造のための、上述の組成物の使用にも関する。
/または後者によって得られる調製物は、所望の効果を
奏するに充分なステロイドの有効量及び生理学的に許容
される媒体を含む。
によって詳説する。これらの実施例においては、特記の
ない限り、量は重量%で示される。
実証)表1に定義したC1からC3の三つの組成物を調
製した。
方法で調製した。組成物C4を下記の実施例2に記載の
ように調製した。
に、2-オクチルドデカノール(ゲルベアルコール)を
含まない組成物C1は、偏光中顕微鏡下で観察可能な結
晶を含んでいた。一方、それぞれ5、10、及び20重
量%の2-オクチルドデカノールを含有する組成物C2
乃至C4においては、DHEAは完全に溶解していた。
これは、4℃、環境温度、37℃、若しくは45℃にお
いて2ヶ月後にも結晶が見られなかったことに現れてい
る。
ール若しくは別のゲルベアルコール若しくはアルコール
エステルによれば、DHEA若しくは別のステロイドを
溶解させることができるのが明確に判明した。
解度を、比較のために表2にまとめた(DHEAのパー
センテージは、DHEAと溶媒との合計重量に対して算
出されている;ATは環境温度を意味する)。
リコール若しくはドデカノール等の周知の溶媒には不溶
であることが判明した。フェノキシエタノール若しくは
C12 -15アルコールの安息香酸エステル等の他の溶媒中
では、これは、商業的に調製可能な組成物を調製できる
ほど充分に長期には可溶性でない。
1、A2及びBを、その構成成分を加温条件下で攪拌し
つつ混合することによって別々に調製した。相A1及び
A2を加温条件下で混合した後、相Bをこれらに添加し
た。こうして得られた混合物を高温ホモジェナイザーに
移し、ここで相Cの導入の前に、600barにて3回処
理を行った。
観、皮膚のたるみ、顔色の輝きの喪失及び皮膚の乾燥等
の、老化の兆候の予防若しくは処理のための、一日に二
度の適用に使用可能であった。
Claims (25)
- 【請求項1】 DHEA及び/またはその生物学的前
駆体及び/またはその化学的若しくは代謝誘導体から選
択される少なくとも一のステロイドを含む組成物であっ
て、12乃至36の炭素原子を含む2-アルキルアルカ
ノール若しくはこうしたアルコールのエステルの少なく
とも一を、更に含むことを特徴とする組成物。 - 【請求項2】 前記ステロイドが、式(II): 【化1】 [式中、R1は、水素原子若しくは水酸基を表し、R
2は、-CO-CH3基若しくは水酸基であり、あるいは、
R1及びR2が共にオキソ基を形成し、R3は水素原子若
しくは-COR’基であって、R’は、任意にヒドロキ
シル化された飽和若しくは不飽和の直鎖状、環状、若し
くは分枝状C1−C12炭化水素基、または任意にヒドロ
キシル化されたアリール基を表し、さらに、R4が水素
原子を表してR5及びR6が共に結合を形成するか、ある
いはR4及びR 5が共に結合を形成してR6が水素原子を
表すかのいずれかである]に相当する化合物及びこれら
の塩の群より選択されることを特徴とする請求項1に記
載の組成物。 - 【請求項3】 前記炭化水素基が、メチル、エチル、
プロピル、イソプロピル、n-ブチル、イソブチル、sec
-ブチル、tert-ブチル、ペンチル、ヘキシル、ヘプチ
ル、オクチル、ノニル、デシル、ウンデシル、ドデシ
ル、ビニル及びアリル基から選択されることを特徴とす
る請求項2に記載の組成物。 - 【請求項4】 前記アリール基が、ベンジル基である
ことを特徴とする請求項2に記載の組成物。 - 【請求項5】 前記生物学的前駆体が、Δ5-プレグネ
ノロン、17α-ヒドロキシプレグネノロン及び17α-
ヒドロキシプレグネノロンスルフェートより選択される
ことを特徴とする請求項1乃至4のいずれか一項に記載
の組成物。 - 【請求項6】 前記代謝誘導体が、Δ5-アンドロステ
ン-3,17-ジオール、Δ4-アンドロステン-3,17
-ジオン、7-ヒドロキシ-DHEA及び7-ケト-DHE
Aから選択されることを特徴とする請求項1乃至5のい
ずれか一項に記載の組成物。 - 【請求項7】 前記化学的誘導体が、DHEA塩及び
DHEAエステルから選択されることを特徴とする請求
項1乃至6のいずれか一項に記載の組成物。 - 【請求項8】 前記DHEA塩が、硫酸DHEA等の
水溶性塩から選択されることを特徴とする請求項7に記
載の組成物。 - 【請求項9】 前記DHEAエステルが、ヒドロキシ
カルボン酸とDHEAとのエステル、サリチル酸DHE
A、酢酸DHEA、吉草酸DHEA及びエナント酸DH
EAより選択されることを特徴とする請求項7に記載の
組成物。 - 【請求項10】 組成物全重量に対して、0.01乃
至10重量%のステロイドを含有することを特徴とする
請求項1乃至9のいずれか一項に記載の組成物。 - 【請求項11】 組成物全重量に対して、0.1乃至
3重量%のステロイドを含有することを特徴とする請求
項10に記載の組成物。 - 【請求項12】 前記2-アルキルアルカノールが、1
6乃至20の炭素原子を含むことを特徴とする請求項1
乃至11のいずれか一項に記載の組成物。 - 【請求項13】 前記2-アルキルアルカノールが、ブ
チルオクタノール、ペンチルノナノール、ヘキシルデカ
ノール、オクチルデカノール、イソステアリルアルコー
ル、オクチルドデカノール、ウンデシルペンタデカノー
ル、ドデシルへキサデカノール、テトラデシルオクタデ
カノール、ヘキシルデシルオクタデカノール、デシルテ
トラデカノール、テトラデシルエイコサノール及びセチ
ルアラキドール及び、イソセチルアルコールとイソステ
アリルアルコールとイソアラキジルアルコールとの混合
物より選択されることを特徴とする、請求項1乃至12
のいずれか一項に記載の組成物。 - 【請求項14】 前記2-アルキルアルカノールが、2
-オクチルドデカノールであることを特徴とする、請求
項13に記載の組成物。 - 【請求項15】 前記2-アルキルアルカノールのエス
テルが、2-ヘキシルデカノールと、パルミチン酸、カ
プリル酸、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸及び
イソステアリン酸から選択される酸とのエステル、2-
ブチルオクタノールと、チオジプロピオン酸及びトリメ
リト酸から選択される酸とのエステル、2-デシルテト
ラデシルイソステアレート、オクタン酸オクチルドデシ
ル及びオクチルドデシルミードウフォアメートより選択
されることを特徴とする、請求項1乃至11のいずれか
一項に記載の組成物。 - 【請求項16】 少なくともステロイドの重量と同量
の2-アルキルアルカノール若しくはそのエステルを含
むことを特徴とする請求項1乃至15のいずれか一項に
記載の組成物。 - 【請求項17】 0.01乃至25重量%の2-アルキ
ルアルカノール若しくはそのエステルを含むことを特徴
とする請求項1乃至16のいずれか一項に記載の組成
物。 - 【請求項18】 1乃至10重量%の2-アルキルアル
カノール若しくはそのエステルを含むことを特徴とする
請求項17に記載の組成物。 - 【請求項19】 経時老化若しくは化学老化の予防若
しくは処理を目的とする、請求項1乃至18のいずれか
一項に記載の組成物の美容のための使用。 - 【請求項20】 皮膚の脆い外観を回避若しくは低減
するため、及び/または皮膚の色の均一さを向上させる
ため、及び/または皮膚を明色化するため、及び/また
は顔色の輝きを再生するため、及び/または皺及び小皺
の処理のための、及び/または皮膚のたるみに対抗する
ため、及び/または皮膚の衰えに対抗若しくは予防する
ため、及び/または皮膚の乾燥に対抗するための、請求
項1乃至18のいずれか一項に記載の組成物の美容のた
めの使用。 - 【請求項21】 頭皮の美容処理、特に白髪の予防若
しくは処理のための、請求項1乃至18のいずれか一項
に記載の組成物の使用。 - 【請求項22】 皮膚のシミを薄くすることを企図し
た調製物の製造のための、請求項1乃至18のいずれか
一項に記載の組成物の使用。 - 【請求項23】 白髪の処理を企図した調製物の製造
のための、請求項1乃至18のいずれか一項に記載の組
成物の使用。 - 【請求項24】 DHEA及び/またはその生物学的
前駆体及び/またはその化学的若しくは代謝誘導体から
選択される少なくとも一のステロイドの溶解方法であっ
て、前記ステロイドを、12乃至36の炭素原子を含む
2-アルキルアルカノール若しくはこうしたアルコール
のエステルの少なくとも一と混合する工程を含む方法。 - 【請求項25】 (a)ステロイドと2-アルキルアル
カノールとの混合物に、ラメラ相を形成可能な化合物を
含む組成物を添加して油相を得る工程; (b)この油相を、任意に水相と混合してエマルジョン
を調製する工程; (c)工程(a)によって得られた油相若しくは工程
(b)によって得られたエマルジョンに、高圧均質化を
行い、ラメラ相によって被覆された油性小球を含む組成
物を得る工程;及び (d)工程(c)によって得られた組成物に、少なくと
も一のゲル化剤を任意に添加する工程; から成る連続工程を更に含む、請求項24に記載の方
法。
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