JP2001240771A - 表面改質球状無機質粉末の製造方法 - Google Patents
表面改質球状無機質粉末の製造方法Info
- Publication number
- JP2001240771A JP2001240771A JP2000052789A JP2000052789A JP2001240771A JP 2001240771 A JP2001240771 A JP 2001240771A JP 2000052789 A JP2000052789 A JP 2000052789A JP 2000052789 A JP2000052789 A JP 2000052789A JP 2001240771 A JP2001240771 A JP 2001240771A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- inorganic powder
- coupling agent
- silane coupling
- spherical inorganic
- powder
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Abstract
(57)【要約】
【課題】球状無機質粉末の破壊を起こさせず、また凝集
粒子の発生を抑制し、かつ異物を混入させることなく、
適切量のシランカップリング剤で処理された球状無機質
粉末を容易に製造すること。特に、流動性、吸湿性、密
着性に優れる半導体封止用樹脂組成物の充填材として好
適な、シランカップリング剤で処理された表面ＯＨ基密
度３．０個／ｎｍ2以下の球状シリカ粉末を容易に製造
すること。 【解決手段】平均球形度が０．７０以上の球状無機質粉
末に、その破壊を起こさせない程度のせん断力を与えて
撹拌をしながら、シランカップリング剤液をその液滴径
２００μｍ以下にして噴霧することを特徴とする表面改
質球状無機質粉末の製造方法。
粒子の発生を抑制し、かつ異物を混入させることなく、
適切量のシランカップリング剤で処理された球状無機質
粉末を容易に製造すること。特に、流動性、吸湿性、密
着性に優れる半導体封止用樹脂組成物の充填材として好
適な、シランカップリング剤で処理された表面ＯＨ基密
度３．０個／ｎｍ2以下の球状シリカ粉末を容易に製造
すること。 【解決手段】平均球形度が０．７０以上の球状無機質粉
末に、その破壊を起こさせない程度のせん断力を与えて
撹拌をしながら、シランカップリング剤液をその液滴径
２００μｍ以下にして噴霧することを特徴とする表面改
質球状無機質粉末の製造方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、シランカップリン
グ剤により表面改質された球状無機質粉末の製造方法に
関する。
グ剤により表面改質された球状無機質粉末の製造方法に
関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、半導体封止用樹脂組成物において
は、その熱膨張係数をＳｉチップに近づけ、またマトリ
ックス樹脂分の相対量を減じて低吸湿化を実現させるた
めに、球状シリカ粉末、球状アルミナ粉末等の球状無機
質粉末が使用されている。
は、その熱膨張係数をＳｉチップに近づけ、またマトリ
ックス樹脂分の相対量を減じて低吸湿化を実現させるた
めに、球状シリカ粉末、球状アルミナ粉末等の球状無機
質粉末が使用されている。
【０００３】球状無機質粉末は、その表面形状が平滑で
あるので、マトリックス樹脂との結合が弱く、曲げ強度
等の機械的特性が破砕状無機質粉末よりも小さくなる。
そこで、これを改善するため、シリカ質粉末の表面をシ
ランカップリング剤で処理することが行われている（例
えば、特開平５−３３５４４６号公報）。
あるので、マトリックス樹脂との結合が弱く、曲げ強度
等の機械的特性が破砕状無機質粉末よりも小さくなる。
そこで、これを改善するため、シリカ質粉末の表面をシ
ランカップリング剤で処理することが行われている（例
えば、特開平５−３３５４４６号公報）。
【０００４】しかしながら、シランカップリング剤の液
滴がシリカ粉末に局所的に添加されると凝集粒子を生
じ、これが半導体樹脂組成物中に混合され成形される
と、凝集粒子に起因するボイドが生じ曲げ強度等が十分
に高まらず、均一処理を施すのに特別な配慮が必要とな
る。また、必要量以上のシランカップリング剤の使用
は、カップリング剤がシリカ表面の孤立Ｓｉ−ＯＨと反
応せず物理吸着されるため、著しい流動性の低下及び曲
げ強度の低下の原因となる。更には、上記先行技術は、
高い撹拌力を用いるメカノケミカル反応を利用するもの
であるため、処理中に球状シリカが破壊され、球状シリ
カの利点である樹脂に充填した際の高充填性、高流動性
が著しく損なわれることから、球状シリカ粉末の処理に
は不向きである。
滴がシリカ粉末に局所的に添加されると凝集粒子を生
じ、これが半導体樹脂組成物中に混合され成形される
と、凝集粒子に起因するボイドが生じ曲げ強度等が十分
に高まらず、均一処理を施すのに特別な配慮が必要とな
る。また、必要量以上のシランカップリング剤の使用
は、カップリング剤がシリカ表面の孤立Ｓｉ−ＯＨと反
応せず物理吸着されるため、著しい流動性の低下及び曲
げ強度の低下の原因となる。更には、上記先行技術は、
高い撹拌力を用いるメカノケミカル反応を利用するもの
であるため、処理中に球状シリカが破壊され、球状シリ
カの利点である樹脂に充填した際の高充填性、高流動性
が著しく損なわれることから、球状シリカ粉末の処理に
は不向きである。
【０００５】一方、メカノケミカル反応を利用しないで
球状シリカ粉末をシランカップリング剤で処理すること
も知られている（特開昭６２−１２６０９号公報）が、
均一な表面改質を行うには長時間を要するため、生産性
の低下、粉砕機の壁材や分散媒体からの異物の混入が問
題となる。また、均一な処理効果についても、十分に満
足することができなかった。
球状シリカ粉末をシランカップリング剤で処理すること
も知られている（特開昭６２−１２６０９号公報）が、
均一な表面改質を行うには長時間を要するため、生産性
の低下、粉砕機の壁材や分散媒体からの異物の混入が問
題となる。また、均一な処理効果についても、十分に満
足することができなかった。
【０００６】そこで、今日の課題は、破壊を起こさせ
ず、また凝集粒子の発生を抑制し、かつ異物も混入させ
ることなく、適切量のシランカップリング剤で球状無機
質粉末の表面を容易かつ均一に処理することである。
ず、また凝集粒子の発生を抑制し、かつ異物も混入させ
ることなく、適切量のシランカップリング剤で球状無機
質粉末の表面を容易かつ均一に処理することである。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、流動性、吸
湿性、密着性に優れる半導体封止用樹脂組成物の充填剤
として好適な、シランカップリング剤で処理された表面
ＯＨ基密度３．０個／ｎｍ2以下の球状シリカ粉末を、
球状無機質粉末の破壊を起こさせず、また凝集粒子の発
生を抑制し、かつ異物を混入させることなく、適切量の
シランカップリング剤の処理によって容易に製造する方
法を提供することである。
湿性、密着性に優れる半導体封止用樹脂組成物の充填剤
として好適な、シランカップリング剤で処理された表面
ＯＨ基密度３．０個／ｎｍ2以下の球状シリカ粉末を、
球状無機質粉末の破壊を起こさせず、また凝集粒子の発
生を抑制し、かつ異物を混入させることなく、適切量の
シランカップリング剤の処理によって容易に製造する方
法を提供することである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明は、平
均球形度が０．７０以上の球状無機質粉末を、その破壊
を起こさせない程度のせん断力を与えて撹拌をしなが
ら、シランカップリング剤液をその液滴径２００μｍ以
下にして噴霧することを特徴とする表面改質球状無機質
粉末の製造方法である。
均球形度が０．７０以上の球状無機質粉末を、その破壊
を起こさせない程度のせん断力を与えて撹拌をしなが
ら、シランカップリング剤液をその液滴径２００μｍ以
下にして噴霧することを特徴とする表面改質球状無機質
粉末の製造方法である。
【０００９】
【発明の実施の形態】以下、更に詳しく本発明について
説明する。
説明する。
【００１０】本発明で使用されるシランカップリング剤
としては、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリエトキ
シシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ−メタクリロ
キシプロピルトリメトキシシラン、β（３，４エポキシ
シンクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グ
リシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシド
キシプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−β（アミノ
エチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−
β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキ
シシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ
−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、
γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−クロ
ロプロピルトロメトキシシラン等が使用可能であり、こ
れらを単独、又は二種類以上混合して用いることができ
る。
としては、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリエトキ
シシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ−メタクリロ
キシプロピルトリメトキシシラン、β（３，４エポキシ
シンクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グ
リシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシド
キシプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−β（アミノ
エチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−
β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキ
シシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ
−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、
γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−クロ
ロプロピルトロメトキシシラン等が使用可能であり、こ
れらを単独、又は二種類以上混合して用いることができ
る。
【００１１】また、本発明が対象としている球状無機質
粉末は、球状シリカ、球状アルミナ、球状ムライト、球
状窒化アルミニウム等の材質であって、その粉末の平均
球形度が０．７０以上のものである。平均球形度が０．
７０未満であると、樹脂組成物に高充填することができ
なくなり、特に耐吸湿性が低下する。また、樹脂組成物
の成形性が悪化する
粉末は、球状シリカ、球状アルミナ、球状ムライト、球
状窒化アルミニウム等の材質であって、その粉末の平均
球形度が０．７０以上のものである。平均球形度が０．
７０未満であると、樹脂組成物に高充填することができ
なくなり、特に耐吸湿性が低下する。また、樹脂組成物
の成形性が悪化する
【００１２】ここで平均球形度は、次のように求められ
る。粒子像解析装置（例えば、Ｓｙｓｍｅｘ社製「ＦＰ
ＩＡ−１０００」）を用い、１０００個以上の粒子像そ
れぞれの投影面積（Ａ）と周囲長（ＰＭ）を測定する。
周囲長（ＰＭ）に対応する真円の半径をｒとすると、Ｐ
Ｍ＝２πｒであることから、ｒ＝ＰＭ／２πとなる。先
に仮定した真円の面積を（Ｂ）とすると、Ｂ＝（ＰＭ）
2／４πとなる。ここで粒子の球形度はＡ／Ｂとして計
算されるので、個々の粒子の球形度は、式、球形度＝Ａ
／Ｂ＝Ａ×４π／（ＰＭ）2、として算出することがで
きる。よって、平均球形度は、平均球形度＝（Σ球形
度）／ｎ（ｎ≧１０００）、として算出することができ
る。
る。粒子像解析装置（例えば、Ｓｙｓｍｅｘ社製「ＦＰ
ＩＡ−１０００」）を用い、１０００個以上の粒子像そ
れぞれの投影面積（Ａ）と周囲長（ＰＭ）を測定する。
周囲長（ＰＭ）に対応する真円の半径をｒとすると、Ｐ
Ｍ＝２πｒであることから、ｒ＝ＰＭ／２πとなる。先
に仮定した真円の面積を（Ｂ）とすると、Ｂ＝（ＰＭ）
2／４πとなる。ここで粒子の球形度はＡ／Ｂとして計
算されるので、個々の粒子の球形度は、式、球形度＝Ａ
／Ｂ＝Ａ×４π／（ＰＭ）2、として算出することがで
きる。よって、平均球形度は、平均球形度＝（Σ球形
度）／ｎ（ｎ≧１０００）、として算出することができ
る。
【００１３】本発明において、上記球状無機質粉末を上
記シランカップリング剤で処理するには、球状無機質粉
末を振動ミル又はボールミル等の撹拌装置に投入し、球
状シリカ粉末の破壊が起こらない程度のせん断力を付与
して攪拌しながら、シランカップリング剤を流体ノズル
等のノズルから噴霧することによって行われる。
記シランカップリング剤で処理するには、球状無機質粉
末を振動ミル又はボールミル等の撹拌装置に投入し、球
状シリカ粉末の破壊が起こらない程度のせん断力を付与
して攪拌しながら、シランカップリング剤を流体ノズル
等のノズルから噴霧することによって行われる。
【００１４】本発明で重要なことは、シランカップリン
グ剤を液滴径２００μｍ以下、好ましくは１００μｍ以
下にして噴霧することである。液滴径がこれよりも大き
いと、シランカップリング剤が球状無機質粉末に局所的
に添加されるため、凝集粒子量が著しく増加する。
グ剤を液滴径２００μｍ以下、好ましくは１００μｍ以
下にして噴霧することである。液滴径がこれよりも大き
いと、シランカップリング剤が球状無機質粉末に局所的
に添加されるため、凝集粒子量が著しく増加する。
【００１５】また、シランカップリング剤を流体ノズル
を用いて噴霧し攪拌する際のせん断力は、球状無機質粉
末の破壊が起こらない程度の力であり、好ましくは破壊
係数が０．１０以下（０を含む）、特に０．０８以下
（０を含む）にして撹拌することである。破壊係数が
０．１０を超えると球状シリカ粉末の利点である流動性
及び高充填性が損なわれる。
を用いて噴霧し攪拌する際のせん断力は、球状無機質粉
末の破壊が起こらない程度の力であり、好ましくは破壊
係数が０．１０以下（０を含む）、特に０．０８以下
（０を含む）にして撹拌することである。破壊係数が
０．１０を超えると球状シリカ粉末の利点である流動性
及び高充填性が損なわれる。
【００１６】ここでいう破壊係数とは、式、破壊係数＝
（｜原料粉末の平均球形度−表面改質粉末の平均球形度
｜）／原料粉末の平均球形度、として算出される。例え
ば、平均球形度が０．８０である球状シリカ粉末原料を
表面改質して得られた表面改質球状無機質粉末の平均球
形度が０．７９であれば、上式に従って、破壊係数は
０．０１と算出される。
（｜原料粉末の平均球形度−表面改質粉末の平均球形度
｜）／原料粉末の平均球形度、として算出される。例え
ば、平均球形度が０．８０である球状シリカ粉末原料を
表面改質して得られた表面改質球状無機質粉末の平均球
形度が０．７９であれば、上式に従って、破壊係数は
０．０１と算出される。
【００１７】攪拌時間は２０〜１２０分が望ましく、２
０分よりも短いと、球状無機質粉末原料とシランカップ
リング剤とが十分に反応することができず、均一な表面
改質処理が困難となる。一方、カップリング反応は１２
０分以内で終了するため、１２０分を超える攪拌は壁材
及び分散媒体からの異物の混入が増加することに加え
て、表面改質に長時間を要することになるので生産性が
低下する。
０分よりも短いと、球状無機質粉末原料とシランカップ
リング剤とが十分に反応することができず、均一な表面
改質処理が困難となる。一方、カップリング反応は１２
０分以内で終了するため、１２０分を超える攪拌は壁材
及び分散媒体からの異物の混入が増加することに加え
て、表面改質に長時間を要することになるので生産性が
低下する。
【００１８】攪拌時間は改質処理される球状無機質粉末
原料の種類、粒度、シランカップリング剤の種類に応じ
て、上記の範囲内で適宜決定される。
原料の種類、粒度、シランカップリング剤の種類に応じ
て、上記の範囲内で適宜決定される。
【００１９】表面改質処理の系内温度は、シランカップ
リング剤の種類に応じ、それが熱分解をしない温度領域
で適宜決定される。例えば、シランカップリング剤がγ
−アミノプロピルトリエトキシシランである場合の系内
温度は、２０〜１８０℃であり、望ましくは８０〜１５
０℃である。
リング剤の種類に応じ、それが熱分解をしない温度領域
で適宜決定される。例えば、シランカップリング剤がγ
−アミノプロピルトリエトキシシランである場合の系内
温度は、２０〜１８０℃であり、望ましくは８０〜１５
０℃である。
【００２０】本発明の表面改質方法は、特に、流動性、
吸湿性、密着性に優れる半導体封止用樹脂組成物の充填
材として好適な、シランカップリング剤で処理された球
状シリカ粉末を破壊を起こさせず、また凝集粒子の発生
を抑制し、かつ異物も混入させることなく製造するのに
適用される。
吸湿性、密着性に優れる半導体封止用樹脂組成物の充填
材として好適な、シランカップリング剤で処理された球
状シリカ粉末を破壊を起こさせず、また凝集粒子の発生
を抑制し、かつ異物も混入させることなく製造するのに
適用される。
【００２１】その際のシランカップリング剤の使用量
は、球状シリカ粉末の表面ＯＨ基密度が３．０個／ｎｍ
2 以下、特に２．０個／ｎｍ2 以下となる量であること
が好ましい。表面ＯＨ基密度が３．０個／ｎｍ2 よりも
大きくなると、表面ＯＨ基と反応する水分量が増えるた
め、半導体封止用樹脂組成物の吸湿性が悪化し、はんだ
処理時のパッケージクラック等の発生を招く。また、表
面の孤立Ｓｉ−ＯＨとシランカップリング剤とが反応し
ていない未反応部位が多くなり、球状シリカ粉末とマト
リックス樹脂との密着性が損なわれ、曲げ強度等が低下
する。
は、球状シリカ粉末の表面ＯＨ基密度が３．０個／ｎｍ
2 以下、特に２．０個／ｎｍ2 以下となる量であること
が好ましい。表面ＯＨ基密度が３．０個／ｎｍ2 よりも
大きくなると、表面ＯＨ基と反応する水分量が増えるた
め、半導体封止用樹脂組成物の吸湿性が悪化し、はんだ
処理時のパッケージクラック等の発生を招く。また、表
面の孤立Ｓｉ−ＯＨとシランカップリング剤とが反応し
ていない未反応部位が多くなり、球状シリカ粉末とマト
リックス樹脂との密着性が損なわれ、曲げ強度等が低下
する。
【００２２】本発明においては、表面ＯＨ基密度が３．
０個／ｎｍ2 以下にあっても、以下で測定された凝集粒
子増加率が２．０以下であることが特に好ましい。これ
によって、半導体封止用樹脂組成物として用いても凝集
粒子量が少ないため、それに起因するボイドが生じにく
くなり、成形品の曲げ強度の低下を著しく防止すること
ができる。
０個／ｎｍ2 以下にあっても、以下で測定された凝集粒
子増加率が２．０以下であることが特に好ましい。これ
によって、半導体封止用樹脂組成物として用いても凝集
粒子量が少ないため、それに起因するボイドが生じにく
くなり、成形品の曲げ強度の低下を著しく防止すること
ができる。
【００２３】ここでいう凝集粒子増加率とは、式、凝集
粒子増加化率＝表面改質粉末の凝集粒子量／原料粉末の
凝集粒子量、として算出される。例えば、平均粒径１
７．６μｍ、比表面積５．８５ｍ2 ／ｇの球状シリカ粉
末原料を表面改質処理した際は、原料粉末及び表面改質
粉末をそれぞれ目開き７５μｍの篩を用いて篩い分け
し、篩残分を凝集粒子とみなし、両者の比を上式に従っ
て算出する。
粒子増加化率＝表面改質粉末の凝集粒子量／原料粉末の
凝集粒子量、として算出される。例えば、平均粒径１
７．６μｍ、比表面積５．８５ｍ2 ／ｇの球状シリカ粉
末原料を表面改質処理した際は、原料粉末及び表面改質
粉末をそれぞれ目開き７５μｍの篩を用いて篩い分け
し、篩残分を凝集粒子とみなし、両者の比を上式に従っ
て算出する。
【００２４】
【実施例】以下、実施例及び比較例をあげて本発明を更
に具体的に説明する。
に具体的に説明する。
【００２５】実施例１〜６ 比較例１〜４ 原料球状シリカ粉末（平均粒径１７．６μｍ、５０．０
μｍ）２０．０ｋｇを振動ボールミルに入れ、その破壊
係数が０．１０以下になるようなせん断力を与えながら
攪拌し、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１
３ｋｇを、液滴径を変えて流体ノズルから噴霧した。撹
拌時間は６０分とした。原料球状シリカ粉末及び表面改
質球状シリカ粉末の粉体特性を表１に示す。
μｍ）２０．０ｋｇを振動ボールミルに入れ、その破壊
係数が０．１０以下になるようなせん断力を与えながら
攪拌し、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン０．１
３ｋｇを、液滴径を変えて流体ノズルから噴霧した。撹
拌時間は６０分とした。原料球状シリカ粉末及び表面改
質球状シリカ粉末の粉体特性を表１に示す。
【００２６】
【表１】
【００２７】表１から明らかなように、表面ＯＨ基密度
が３．０個／ｎｍ2 である表面改質球状シリカ粉末を得
るためには、実施例１〜６のようにシランカップリング
剤の液滴径を２００μｍ以下にする必要があることがわ
かる。
が３．０個／ｎｍ2 である表面改質球状シリカ粉末を得
るためには、実施例１〜６のようにシランカップリング
剤の液滴径を２００μｍ以下にする必要があることがわ
かる。
【００２８】また、凝集粒子増加率を２．０以下にする
ためにも、実施例１〜６のように液滴径を２００μｍ以
下にして噴霧する必要がある。これを、比較例１〜４の
ように液滴径が２００μｍを超えると、凝集粒子増加率
が２．０をこえてしまう。
ためにも、実施例１〜６のように液滴径を２００μｍ以
下にして噴霧する必要がある。これを、比較例１〜４の
ように液滴径が２００μｍを超えると、凝集粒子増加率
が２．０をこえてしまう。
【００２９】更には、表面改質球状シリカ粉末の平均球
形度を０．７０以上とするためには、必ずしも液滴径が
２００μｍ以下とする必要はない。しかし、実施例１〜
６のように、液滴径を２００μｍ以下にして噴霧する
と、表面改質球状シリカ粉末の平均球形度、平均粒径、
比表面積がその原料球状シリカ粉末とほぼ等しくなるの
に対し、比較例１〜４のように液滴径が２００μｍを超
えると、表面改質球状シリカ粉末のそれらの値が著しく
異なったものになることから、平均球形度を維持するた
めにも液滴径を２００μｍ以下とすることが望ましい。
形度を０．７０以上とするためには、必ずしも液滴径が
２００μｍ以下とする必要はない。しかし、実施例１〜
６のように、液滴径を２００μｍ以下にして噴霧する
と、表面改質球状シリカ粉末の平均球形度、平均粒径、
比表面積がその原料球状シリカ粉末とほぼ等しくなるの
に対し、比較例１〜４のように液滴径が２００μｍを超
えると、表面改質球状シリカ粉末のそれらの値が著しく
異なったものになることから、平均球形度を維持するた
めにも液滴径を２００μｍ以下とすることが望ましい。
【００３０】次に、上記実施例、比較例で得られた表面
改質球状シリカ粉末の半導体封止用樹脂組成物への充填
材としての特性を評価するため、質量基準で、表面改質
球状シリカ粉末８５部、オルトクレゾールノボラック型
エポキシ樹脂８．９部、フェノールノボラック樹脂４．
１部、トリフェニルホスフィン０．４部、カルナバワッ
クス１．３部、カーボンブラック０．３部をミキサーに
てドライブレンドした後、１００℃でロール混練し、冷
却後、粉砕して得られたエポキシ樹脂組成物について、
以下に従う流動性（スパイラルフロー値）、曲げ強度、
はんだ耐熱性（クラック発生率）を測定した。それらの
結果を表２に示す。
改質球状シリカ粉末の半導体封止用樹脂組成物への充填
材としての特性を評価するため、質量基準で、表面改質
球状シリカ粉末８５部、オルトクレゾールノボラック型
エポキシ樹脂８．９部、フェノールノボラック樹脂４．
１部、トリフェニルホスフィン０．４部、カルナバワッ
クス１．３部、カーボンブラック０．３部をミキサーに
てドライブレンドした後、１００℃でロール混練し、冷
却後、粉砕して得られたエポキシ樹脂組成物について、
以下に従う流動性（スパイラルフロー値）、曲げ強度、
はんだ耐熱性（クラック発生率）を測定した。それらの
結果を表２に示す。
【００３１】
【表２】
【００３２】表２から、実施例１〜６で得られた表面改
質球状シリカ粉末のように、平均球形度が０．７０以上
で、かつ凝集粒子増加率が少なく、しかも破壊係数が
０．１０以下となるようなせん断力を与えて表面改質さ
れたものを使用すると、そうでない比較例１〜４に比べ
て、樹脂組成物の流動性が高まり、得られた樹脂成形品
の曲げ強度が高く、クラック発生率が著しく小さくなる
ことがわかる。
質球状シリカ粉末のように、平均球形度が０．７０以上
で、かつ凝集粒子増加率が少なく、しかも破壊係数が
０．１０以下となるようなせん断力を与えて表面改質さ
れたものを使用すると、そうでない比較例１〜４に比べ
て、樹脂組成物の流動性が高まり、得られた樹脂成形品
の曲げ強度が高く、クラック発生率が著しく小さくなる
ことがわかる。
【００３３】なお、実施例及び比較例における各物性は
次のように測定した。
次のように測定した。
【００３４】（１）表面ＯＨ基密度 表面改質球状シリカ粉末を２５０℃にて加熱し物理吸着
水を除去した後、カールフィッシャー微量水分測定器
（例えば三菱化学社製「ＣＡ−０５型」）にてＯＨ基量
を測定した。
水を除去した後、カールフィッシャー微量水分測定器
（例えば三菱化学社製「ＣＡ−０５型」）にてＯＨ基量
を測定した。
【００３５】（２）凝集粒子増加率 上記に測定した。使用した篩は、測定する球状シリカ粉
末の平均粒径により次のように決定した。平均粒径が
０．１〜５μｍの球状シリカ粉末では目開き２５μｍの
篩、平均粒径５〜３０μｍのものでは目開き７５μｍの
篩、平均粒径４０〜６０μｍのものでは目開き１５０μ
ｍの篩を用いた。
末の平均粒径により次のように決定した。平均粒径が
０．１〜５μｍの球状シリカ粉末では目開き２５μｍの
篩、平均粒径５〜３０μｍのものでは目開き７５μｍの
篩、平均粒径４０〜６０μｍのものでは目開き１５０μ
ｍの篩を用いた。
【００３６】（３）流動性（スパイラルフロー値） スパイラルフロー金型を用い、ＥＭＭＩ−６６に準拠し
てスパイラルフローを測定した。成形温度は１７５℃、
成形圧力は７．４ＭＰａで行った。
てスパイラルフローを測定した。成形温度は１７５℃、
成形圧力は７．４ＭＰａで行った。
【００３７】（４）曲げ強度 樹脂組成物を金型温度１８０℃で、４ｍｍ×１６ｍｍ×
８０ｍｍの大きさに成形し、１８０℃×６時間で硬化を
行った後、ＪＩＳ Ｋ ６９１１の曲げ強度の測定法に
準拠して行った。
８０ｍｍの大きさに成形し、１８０℃×６時間で硬化を
行った後、ＪＩＳ Ｋ ６９１１の曲げ強度の測定法に
準拠して行った。
【００３８】（５）はんだ耐熱性（クラック発生率） 低圧トランスファー成形法により１７５℃×２分の条件
で模擬素子を封止した４４ピンＱＦＰ成形体（パッケー
ジ）を１６個得、１７５℃×５時間のポストキュアを行
った。これらを温度８５℃、湿度８５ＲＨ％の条件下に
９６時間放置後、２６０℃のはんだに１０秒間浸漬し超
音波探査映像装置により、１６個の成形体中に観察され
た内部クラックの発生率を求めた。
で模擬素子を封止した４４ピンＱＦＰ成形体（パッケー
ジ）を１６個得、１７５℃×５時間のポストキュアを行
った。これらを温度８５℃、湿度８５ＲＨ％の条件下に
９６時間放置後、２６０℃のはんだに１０秒間浸漬し超
音波探査映像装置により、１６個の成形体中に観察され
た内部クラックの発生率を求めた。
【００３９】
【発明の効果】本発明によれば、球状無機質粉末の破壊
を起こさせず、また凝集粒子の発生を抑制し、かつ異物
を混入させることなく、適切量のシランカップリング剤
で処理された球状無機質粉末を容易に製造することがで
きる。特に、流動性、吸湿性、密着性に優れる半導体封
止用樹脂組成物の充填材として好適な、シランカップリ
ング剤で処理された表面ＯＨ基密度３．０個／ｎｍ2以
下の球状シリカ粉末を容易に製造することができる。
を起こさせず、また凝集粒子の発生を抑制し、かつ異物
を混入させることなく、適切量のシランカップリング剤
で処理された球状無機質粉末を容易に製造することがで
きる。特に、流動性、吸湿性、密着性に優れる半導体封
止用樹脂組成物の充填材として好適な、シランカップリ
ング剤で処理された表面ＯＨ基密度３．０個／ｎｍ2以
下の球状シリカ粉末を容易に製造することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4J002 AA001 DJ016 FB106 FB116 FB136 FB146 FB156 GQ05 4J037 AA18 AA24 CB23 CB26 DD05 EE02 EE28 EE48 FF15 FF23 FF30
Claims (1)
- 【請求項１】 平均球形度が０．７０以上の球状無機質
粉末に、その破壊を起こさせない程度のせん断力を与え
て撹拌をしながら、シランカップリング剤液をその液滴
径２００μｍ以下にして噴霧することを特徴とする表面
改質球状無機質粉末の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000052789A JP2001240771A (ja) | 2000-02-29 | 2000-02-29 | 表面改質球状無機質粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000052789A JP2001240771A (ja) | 2000-02-29 | 2000-02-29 | 表面改質球状無機質粉末の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001240771A true JP2001240771A (ja) | 2001-09-04 |
Family
ID=18574250
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000052789A Pending JP2001240771A (ja) | 2000-02-29 | 2000-02-29 | 表面改質球状無機質粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2001240771A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2010506018A (ja) * | 2006-10-13 | 2010-02-25 | エボニック デグサ ゲーエムベーハー | 表面変性され、構造的に改変されたヒュームドシリカ |
| CN114350151A (zh) * | 2022-01-25 | 2022-04-15 | 潮州三环（集团）股份有限公司 | 一种mt插芯及其制备方法和应用 |
-
2000
- 2000-02-29 JP JP2000052789A patent/JP2001240771A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2010506018A (ja) * | 2006-10-13 | 2010-02-25 | エボニック デグサ ゲーエムベーハー | 表面変性され、構造的に改変されたヒュームドシリカ |
| CN114350151A (zh) * | 2022-01-25 | 2022-04-15 | 潮州三环（集团）股份有限公司 | 一种mt插芯及其制备方法和应用 |
| CN114350151B (zh) * | 2022-01-25 | 2024-02-20 | 潮州三环（集团）股份有限公司 | 一种mt插芯及其制备方法和应用 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP4306951B2 (ja) | 表面処理された微細球状シリカ粉末および樹脂組成物 | |
| JP5220981B2 (ja) | 微塩基性シリカ粉体、その製造方法及び樹脂組成物 | |
| JP2004059380A (ja) | 金属酸化物粉体、その製造方法及び樹脂組成物 | |
| JPH10292094A (ja) | エポキシ樹脂組成物、これを用いた樹脂封止型半導体装置、エポキシ樹脂成形材料、およびエポキシ樹脂複合タブレット | |
| JPS5834824A (ja) | エポキシ樹脂組成物及びその製造方法 | |
| JP3468996B2 (ja) | エポキシ樹脂組成物及び樹脂封止型半導体装置 | |
| JP2002322243A (ja) | エポキシ樹脂組成物の製造方法及び半導体装置 | |
| JP4276423B2 (ja) | 塩基性シリカ粉体、その製造方法及び樹脂組成物 | |
| JP2004018803A (ja) | エポキシ樹脂組成物及び半導体装置 | |
| JP2001240771A (ja) | 表面改質球状無機質粉末の製造方法 | |
| JP2003137528A (ja) | 球状シリカ粉末の製造方法 | |
| JP2006008956A (ja) | 半導体封止用樹脂組成物およびそれを用いた半導体装置 | |
| JPH0827361A (ja) | エポキシ樹脂組成物の製造方法及びエポキシ樹脂組成物 | |
| JPH08245214A (ja) | シリカ微粉末、その製造法及び半導体封止用エポキシ樹脂組成物 | |
| JP3434029B2 (ja) | エポキシ樹脂組成物 | |
| JP5153050B2 (ja) | エポキシ樹脂組成物及び半導体装置 | |
| JP4108893B2 (ja) | 表面処理済み無機質充填剤の製法 | |
| JPH03211A (ja) | 半導体封止用エポキシ樹脂成形材料の製造方法 | |
| JP3919162B2 (ja) | エポキシ樹脂組成物及び半導体装置 | |
| JP2000129139A (ja) | 粒状半導体封止材料の製造方法及び粒状半導体封止材料 | |
| JP2006257309A (ja) | 半導体封止用エポキシ樹脂組成物及び半導体装置 | |
| JP3910093B2 (ja) | 改質無機充填材の製造方法 | |
| JP3973139B2 (ja) | エポキシ樹脂組成物及び半導体装置 | |
| JP3464125B2 (ja) | シリカフィラーの製造方法 | |
| JPH09124774A (ja) | 半導体封止用樹脂組成物 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A621 | Written request for application examination |
Effective date: 20051114 Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 |
|
| A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20081226 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Effective date: 20090107 Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 |
|
| A521 | Written amendment |
Effective date: 20090309 Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20090407 |