JP2001093671A - 二重絶縁層を有する有機電界発光素子 - Google Patents
二重絶縁層を有する有機電界発光素子Info
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- YVTHLONGBIQYBO-UHFFFAOYSA-N zinc indium(3+) oxygen(2-) Chemical compound [O--].[Zn++].[In+3] YVTHLONGBIQYBO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000011787 zinc oxide Substances 0.000 description 1
- 229960001296 zinc oxide Drugs 0.000 description 1
Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
- H10K50/00—Organic light-emitting devices
- H10K50/10—OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED]
- H10K50/18—Carrier blocking layers
-
- H—ELECTRICITY
- H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
- H10K71/00—Manufacture or treatment specially adapted for the organic devices covered by this subclass
- H10K71/10—Deposition of organic active material
- H10K71/16—Deposition of organic active material using physical vapour deposition [PVD], e.g. vacuum deposition or sputtering
- H10K71/164—Deposition of organic active material using physical vapour deposition [PVD], e.g. vacuum deposition or sputtering using vacuum deposition
Landscapes
- Electroluminescent Light Sources (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 耐久性の高い有機発光素子を提供する。
【解決手段】有機電界発光素子は、基板11上に形成され
た陽極12、第１絶縁層14、有機物発光層15、第2絶縁層1
7、陰極19を有する。第１絶縁層14は、正孔注入を制御
し、陰極から注入される電子の流れを防止する。第2絶
縁層17は、トンネルリング効果による電子注入を容易に
し、陽極から注入された正孔の流れを防止する。
た陽極12、第１絶縁層14、有機物発光層15、第2絶縁層1
7、陰極19を有する。第１絶縁層14は、正孔注入を制御
し、陰極から注入される電子の流れを防止する。第2絶
縁層17は、トンネルリング効果による電子注入を容易に
し、陽極から注入された正孔の流れを防止する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、電界発光(Electro
luminescence、以下ELと略記する）の特性を示す素子に
関するものである。詳しくは、伝導性有機物を発光層と
して有する有機EL素子に関する。
luminescence、以下ELと略記する）の特性を示す素子に
関するものである。詳しくは、伝導性有機物を発光層と
して有する有機EL素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来の有機EL素子は、陽極と陰極間に挿
入された電気伝導性有機染料または共役高分子からなる
有機物薄膜を備える。陽極と陰極間に電圧を印加する
と、陽極から正孔が注入され、陰極からは電子が注入さ
れ、これらが発光層へ移動して再結合することによっ
て、有機EL素子は発光する。
入された電気伝導性有機染料または共役高分子からなる
有機物薄膜を備える。陽極と陰極間に電圧を印加する
と、陽極から正孔が注入され、陰極からは電子が注入さ
れ、これらが発光層へ移動して再結合することによっ
て、有機EL素子は発光する。
【０００３】図１乃至図４は、従来の有機EL素子を示す
断面図である。図１の有機EL素子は、基板11上に、陽極
12、有機物発光層15、及び陰極19を備える。有機物発光
層15は単一の薄膜である。有機物発光層15には、適切な
正孔と電子の移動度を有する高分子物質として、例え
ば、PPV誘導体であるMEH-PPV(poly(2-methoxy-5-(2-eth
ylhexyl-oxy)-p-phenylenevinylene)がもっぱら使用さ
れる。
断面図である。図１の有機EL素子は、基板11上に、陽極
12、有機物発光層15、及び陰極19を備える。有機物発光
層15は単一の薄膜である。有機物発光層15には、適切な
正孔と電子の移動度を有する高分子物質として、例え
ば、PPV誘導体であるMEH-PPV(poly(2-methoxy-5-(2-eth
ylhexyl-oxy)-p-phenylenevinylene)がもっぱら使用さ
れる。
【０００４】このように、発光層が単層である場合、そ
の発光層内で、正孔と電子の移動が生じなければならな
い。しかし、通常の有機物発光層15では正孔輸送特性が
支配的である。
の発光層内で、正孔と電子の移動が生じなければならな
い。しかし、通常の有機物発光層15では正孔輸送特性が
支配的である。
【０００５】そこで、図２の有機EL素子は、正孔移動度
が大きい層と、電子移動度が大きい層とが積層された発
光層１５を備える。この有機EL素子は、単層の有機EL素
子より、正孔注入と電子注入が容易になされる。1 詳
しくは、有機物発光層15は、陽極から注入された正孔を
主発光層15bへ移動させる正孔輸送層15a、正孔と電子が
再結合して発光する主発光層15b、及び陰極から注入さ
れた電子を主発光層15bへ輸送する電子輸送層15cを含む
多層構造である。陽極12はプラス(+)電極へ連結され、
正孔輸送層15aまたは主発光層15bに正孔を注入させる。
陽極12は、主に有機または無機伝導性物質であり、仕事
関数が4.0eVより大きい伝導性酸化物または透明な金属
層が使用される。
が大きい層と、電子移動度が大きい層とが積層された発
光層１５を備える。この有機EL素子は、単層の有機EL素
子より、正孔注入と電子注入が容易になされる。1 詳
しくは、有機物発光層15は、陽極から注入された正孔を
主発光層15bへ移動させる正孔輸送層15a、正孔と電子が
再結合して発光する主発光層15b、及び陰極から注入さ
れた電子を主発光層15bへ輸送する電子輸送層15cを含む
多層構造である。陽極12はプラス(+)電極へ連結され、
正孔輸送層15aまたは主発光層15bに正孔を注入させる。
陽極12は、主に有機または無機伝導性物質であり、仕事
関数が4.0eVより大きい伝導性酸化物または透明な金属
層が使用される。
【０００６】有機伝導性物質としては、ポリアニリン(p
olyaniline、PANI）が主に利用され、金属酸化物として
は、ITO(indium-tin-oxide)、IZO(indium-zinc-oxid
e)、SnOx(tin-oxide)、ZnOx(zinc-oxide)、MgInOx(magn
esium-indium-oxide)、CdSnO(cadmium-tin-oxide)、VOx
(vanadium-oxide)、MoOx(molybdenum-oxide)、RuOx(rut
henium-oxide）等が、金属としては、金、銀、ニッケ
ル、パラジウム、及び白金などが使用される。
olyaniline、PANI）が主に利用され、金属酸化物として
は、ITO(indium-tin-oxide)、IZO(indium-zinc-oxid
e)、SnOx(tin-oxide)、ZnOx(zinc-oxide)、MgInOx(magn
esium-indium-oxide)、CdSnO(cadmium-tin-oxide)、VOx
(vanadium-oxide)、MoOx(molybdenum-oxide)、RuOx(rut
henium-oxide）等が、金属としては、金、銀、ニッケ
ル、パラジウム、及び白金などが使用される。
【０００７】陽極12として金属酸化物及び金属を用いる
場合には、熱蒸着法、スパッタリング法、レーザー溶発
法(laser ablation)及び化学気相蒸着法(CVD)によって
陽極12は成膜される。この場合、陽極12の適切な厚さ
は、20 nm乃至500 nmであり、さらに適した厚さは、5nm
乃至50 nmである。
場合には、熱蒸着法、スパッタリング法、レーザー溶発
法(laser ablation)及び化学気相蒸着法(CVD)によって
陽極12は成膜される。この場合、陽極12の適切な厚さ
は、20 nm乃至500 nmであり、さらに適した厚さは、5nm
乃至50 nmである。
【０００８】主発光層15bとしては、単分子蛍光物質で
あるアルミニウムキノルレ−ト(Alq3：aluminum tris(8
-hydroxyquinolinate))またはドーピングしたAlq3薄膜
などが使用される。共役高分子物質ではポリペリレンビ
ニレン(PPV：poly(paraphenylenevinylene))、ポリ-3-
オクチルチオフェン(poly(3-octylthiophene))、ポリパ
ラフェニレン(PPP、poly(paraphenylene))、または蛍光
性染料などを含む物質が使用され、高分子バインダー(p
olymeric binder)と蛍光染料の混合物が含まれてもよ
い。
あるアルミニウムキノルレ−ト(Alq3：aluminum tris(8
-hydroxyquinolinate))またはドーピングしたAlq3薄膜
などが使用される。共役高分子物質ではポリペリレンビ
ニレン(PPV：poly(paraphenylenevinylene))、ポリ-3-
オクチルチオフェン(poly(3-octylthiophene))、ポリパ
ラフェニレン(PPP、poly(paraphenylene))、または蛍光
性染料などを含む物質が使用され、高分子バインダー(p
olymeric binder)と蛍光染料の混合物が含まれてもよ
い。
【０００９】主発光層15bは、一般的に単分子の場合に
は、熱蒸着方法で成膜され、高分子の場合には、スピン
コーティング方法により製造される。そして、薄膜の溶
媒を除去するために真空下で溶媒の沸点(bp)より高い温
度で熱処理が施される。
は、熱蒸着方法で成膜され、高分子の場合には、スピン
コーティング方法により製造される。そして、薄膜の溶
媒を除去するために真空下で溶媒の沸点(bp)より高い温
度で熱処理が施される。
【００１０】電子輸送層15cとしては、電子移動度に優
れたAlq3が主に使用され、高分子の場合には、PBD(2-(4
-biphenylyl)5-(4-tert-buthylphenyl)1.3.4-oxadiazol
e)が用いられる。
れたAlq3が主に使用され、高分子の場合には、PBD(2-(4
-biphenylyl)5-(4-tert-buthylphenyl)1.3.4-oxadiazol
e)が用いられる。
【００１１】陰極19は、電子輸送層15cまたは主発光層1
5bへ電子を注入し、主に、仕事関数が小さい(4.2eV以
下)金属(Ca、Ag、Mg-Ag、Ca/Al、Al等)または合金(Al-L
i、Al-Mg等)が用いられる。
5bへ電子を注入し、主に、仕事関数が小さい(4.2eV以
下)金属(Ca、Ag、Mg-Ag、Ca/Al、Al等)または合金(Al-L
i、Al-Mg等)が用いられる。
【００１２】基板11の材料は、ガラス、プラスチック、
高分子フイルムまたはSi、Be、GaAs、GaP、GaN、GaSb、
InAs、InP、InSbなどの単結晶半導体などが用いられ
る。両電極12、19間に1μm以下の薄い伝導性有機薄膜
（主発光層15b）を含む有機EL素子では、その素子の寿
命が薄膜の平坦度(roughness)と密接な関係がある。特
に最も多用されるITO電極の場合、InとSnの粒子のサイ
ズの差(数nm〜10nm程度)のために、均一な薄膜を得るこ
とが難しい。薄膜の平坦度の差は、素子に電気を加えた
時に、高い電界の差を生じさせるので、素子の駆動中に
局部的な電気的短絡が発生し、非発光部分の大きさを増
加させる。そのため、素子寿命は短い。
高分子フイルムまたはSi、Be、GaAs、GaP、GaN、GaSb、
InAs、InP、InSbなどの単結晶半導体などが用いられ
る。両電極12、19間に1μm以下の薄い伝導性有機薄膜
（主発光層15b）を含む有機EL素子では、その素子の寿
命が薄膜の平坦度(roughness)と密接な関係がある。特
に最も多用されるITO電極の場合、InとSnの粒子のサイ
ズの差(数nm〜10nm程度)のために、均一な薄膜を得るこ
とが難しい。薄膜の平坦度の差は、素子に電気を加えた
時に、高い電界の差を生じさせるので、素子の駆動中に
局部的な電気的短絡が発生し、非発光部分の大きさを増
加させる。そのため、素子寿命は短い。
【００１３】従って、陽極12と正孔輸送層15a間に、CuP
c(cupper phthalocyanine)のような金属着物の緩衝層13
を挿入し、界面間の接触向上により寿命を延長させたり
(Appl.Phys.Lett.第69巻pp2160-2162(1996)参照)、Si
O2、Al2O3のような絶縁層を緩衝層として挿入し、正孔
注入の障壁(barrier）の特性を利用して正孔と電子の均
衡から発光効率と輝度を向上させる[Appl.Phys.Lett.第
74巻15号pp2227-2229(1999)参照]。
c(cupper phthalocyanine)のような金属着物の緩衝層13
を挿入し、界面間の接触向上により寿命を延長させたり
(Appl.Phys.Lett.第69巻pp2160-2162(1996)参照)、Si
O2、Al2O3のような絶縁層を緩衝層として挿入し、正孔
注入の障壁(barrier）の特性を利用して正孔と電子の均
衡から発光効率と輝度を向上させる[Appl.Phys.Lett.第
74巻15号pp2227-2229(1999)参照]。
【００１４】他方、有機EL素子に電子注入を増加させる
ことにより、発光効率を増加させるために、図4のよう
に、陰極19と主発光層15b間に仕事関数が小さい金属の
合金、アルカリフッ素化合物、アルカリ土類金属フッ素
化合物、またはアルカリ金属アセテート等の電子注入層
16を挿入することもある。挿入された電子注入層16は、
陰極19からトンネル効果(tunneling effect)により電子
注入を増加させることにより、発光効率の向上をもたら
す。これに対しては、G.Jabbourらが発表した論文(App
l.Phys.Lett.第73巻第9号、pp1185-1187)と、C.Ganzori
gらが発表した論文(Proceeding of International conf
erence on Science and Technologies ofAdvanced Poly
mers、Yamagata、July26th-30th、1999)に詳しく記載さ
れている。
ことにより、発光効率を増加させるために、図4のよう
に、陰極19と主発光層15b間に仕事関数が小さい金属の
合金、アルカリフッ素化合物、アルカリ土類金属フッ素
化合物、またはアルカリ金属アセテート等の電子注入層
16を挿入することもある。挿入された電子注入層16は、
陰極19からトンネル効果(tunneling effect)により電子
注入を増加させることにより、発光効率の向上をもたら
す。これに対しては、G.Jabbourらが発表した論文(App
l.Phys.Lett.第73巻第9号、pp1185-1187)と、C.Ganzori
gらが発表した論文(Proceeding of International conf
erence on Science and Technologies ofAdvanced Poly
mers、Yamagata、July26th-30th、1999)に詳しく記載さ
れている。
【００１５】
【発明が解決しようとする課題】しかし、詳述した従来
の有機EL素子等は、注入された電荷の電流漏れ(current
leakage)や、駆動中に発生する熱による電子注入電極の
拡散、または発生する酸素によるITO電極の抵抗増加等
によって、発光効率及び/または寿命減少という問題点
がある。
の有機EL素子等は、注入された電荷の電流漏れ(current
leakage)や、駆動中に発生する熱による電子注入電極の
拡散、または発生する酸素によるITO電極の抵抗増加等
によって、発光効率及び/または寿命減少という問題点
がある。
【００１６】従って、発光効率を増加させながら耐久性
が強い長寿命を有する有機EL素子に対する研究開発が求
められる。本発明の目的は、素子の発光効率及び耐久性
を向上させた有機EL素子を提供することにある。
が強い長寿命を有する有機EL素子に対する研究開発が求
められる。本発明の目的は、素子の発光効率及び耐久性
を向上させた有機EL素子を提供することにある。
【００１７】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めに請求項１の発明は、基板上に陽極、有機物発光層、
陰極が順次形成された有機電界発光素子において、前記
陽極と有機物発光層との間に形成された第１絶縁層と、
前記有機物発光層(15)と陰極(19)との間に形成された第
2絶縁層(17)とを備える有機EL素子を提供する。第１絶
縁層は正孔注入を制御し、また陰極から注入される電子
の流れを防止する。第2絶縁層はトンネルリング効果に
よる電子注入を容易にし、また陽極から注入された正孔
の流れを防止する。
めに請求項１の発明は、基板上に陽極、有機物発光層、
陰極が順次形成された有機電界発光素子において、前記
陽極と有機物発光層との間に形成された第１絶縁層と、
前記有機物発光層(15)と陰極(19)との間に形成された第
2絶縁層(17)とを備える有機EL素子を提供する。第１絶
縁層は正孔注入を制御し、また陰極から注入される電子
の流れを防止する。第2絶縁層はトンネルリング効果に
よる電子注入を容易にし、また陽極から注入された正孔
の流れを防止する。
【００１８】請求項２の発明は、第１、第2絶縁層が酸
化膜絶縁層とフッ素化合物膜絶縁層とをそれぞれ含む複
数の絶縁層からなることを特徴とする。請求項３の発明
は、第１、第2絶縁層の厚さが0.3nm〜10nmの範囲にある
ことを特徴とする。
化膜絶縁層とフッ素化合物膜絶縁層とをそれぞれ含む複
数の絶縁層からなることを特徴とする。請求項３の発明
は、第１、第2絶縁層の厚さが0.3nm〜10nmの範囲にある
ことを特徴とする。
【００１９】請求項４の発明は、第１、第2絶縁層が4.0
eV以上のバンドギャップを有する物質からなることを特
徴とする。請求項５の発明は、第１、第2絶縁層が無機
絶縁層及び有機絶縁層の少なくともいずれか一方の非伝
導性物質を含む物質からなることを特徴とする。
eV以上のバンドギャップを有する物質からなることを特
徴とする。請求項５の発明は、第１、第2絶縁層が無機
絶縁層及び有機絶縁層の少なくともいずれか一方の非伝
導性物質を含む物質からなることを特徴とする。
【００２０】
【発明の実施の形態】以下、添付された図面に基づいて
本発明による二重絶縁層を挿入した有機EL素子の実施形
態を詳細に説明する。 （第１実施形態）本実施形態の有機EL素子は、図５に示
すように、基板11上に陽極12、第１絶縁層14、有機物発
光層15、第2絶縁層17、陰極19を有する。前記有機物発
光層15は単層構造である。このような構造の有機EL素子
は、次のような工程により製造できる。
本発明による二重絶縁層を挿入した有機EL素子の実施形
態を詳細に説明する。 （第１実施形態）本実施形態の有機EL素子は、図５に示
すように、基板11上に陽極12、第１絶縁層14、有機物発
光層15、第2絶縁層17、陰極19を有する。前記有機物発
光層15は単層構造である。このような構造の有機EL素子
は、次のような工程により製造できる。
【００２１】先ず、基板11上に、陽極となるITO電極12
を形成した後、その上にLiFの真空蒸着方法により、第
１絶縁層14を成膜する。この時の蒸着速度は0.01nm/sで
ある。またLiF以外に絶縁層として4.0 eV以上のバンド
ギャップ(band-gap)を有する物質を用いることが望まし
い(第１工程)。
を形成した後、その上にLiFの真空蒸着方法により、第
１絶縁層14を成膜する。この時の蒸着速度は0.01nm/sで
ある。またLiF以外に絶縁層として4.0 eV以上のバンド
ギャップ(band-gap)を有する物質を用いることが望まし
い(第１工程)。
【００２２】ここで、第１絶縁層14があまりにも薄い場
合、実際に薄膜が有効に機能しない。逆に、10nm以上の
場合には、トンネル(tunneling)効果よりむしろ厚い障
壁のため、電荷注入が難しい。
合、実際に薄膜が有効に機能しない。逆に、10nm以上の
場合には、トンネル(tunneling)効果よりむしろ厚い障
壁のため、電荷注入が難しい。
【００２３】そのため、第１絶縁層14の厚さは、0.3 nm
〜10 nmが望ましく、より望ましくは1nm程度である。次
いで、第１絶縁層14上に有機物発光層15を成膜する。例
えば、共役高分子の一つであるMEH-PPVを、1,2-ジクロ
ロエタン(1,2-dichloroethane)溶媒に溶解した溶液をス
ピンコーティングする(第2工程)。
〜10 nmが望ましく、より望ましくは1nm程度である。次
いで、第１絶縁層14上に有機物発光層15を成膜する。例
えば、共役高分子の一つであるMEH-PPVを、1,2-ジクロ
ロエタン(1,2-dichloroethane)溶媒に溶解した溶液をス
ピンコーティングする(第2工程)。
【００２４】次に、薄膜の溶媒を除去するために、真空
オーブンにおいて溶媒の沸点より高い温度（本例では60
℃）で、１時間、加熱処理する(第3工程)。そして、有
機物発光層15上に、第１絶縁層14と同方法で第2絶縁層1
7を蒸着させる(第4工程)。
オーブンにおいて溶媒の沸点より高い温度（本例では60
℃）で、１時間、加熱処理する(第3工程)。そして、有
機物発光層15上に、第１絶縁層14と同方法で第2絶縁層1
7を蒸着させる(第4工程)。
【００２５】最後に、Alを熱蒸着またはスパッタリング
方法で成膜して陰極19を形成する(第5工程)。 （第２実施形態）本実施形態の有機EL素子は、図６の断
面図のように、基板11上に陽極12、第１絶縁層14、有機
物発光層15、第2絶縁層17、陰極19が順次に形成された
構造であり、有機物発光層15は正孔輸送層15aと主発光
層15bの2層構造をなす。
方法で成膜して陰極19を形成する(第5工程)。 （第２実施形態）本実施形態の有機EL素子は、図６の断
面図のように、基板11上に陽極12、第１絶縁層14、有機
物発光層15、第2絶縁層17、陰極19が順次に形成された
構造であり、有機物発光層15は正孔輸送層15aと主発光
層15bの2層構造をなす。
【００２６】本実施形態の有機EL素子は、次のような工
程を通じて製造する。先ず、基板11上にITO電極12を形
成し、ITO電極12上にLiFからなる第１絶縁層14を実施形
態１の第１工程と同様にして蒸着させる。
程を通じて製造する。先ず、基板11上にITO電極12を形
成し、ITO電極12上にLiFからなる第１絶縁層14を実施形
態１の第１工程と同様にして蒸着させる。
【００２７】次いで、第１絶縁層14上に、PVK(poly(9-v
inylcarbazole）の溶液をスピンコーティングし、その
コーティングされた溶液中の溶媒を除去するために真空
オーブンで加熱処理して正孔輸送層15aを形成する。
inylcarbazole）の溶液をスピンコーティングし、その
コーティングされた溶液中の溶媒を除去するために真空
オーブンで加熱処理して正孔輸送層15aを形成する。
【００２８】そして、MEH-PPV溶液を正孔輸送層15a上に
スピンコーティングした後、真空オーブンの加熱によ
り、MEH-PPV溶液中の溶媒を除去して主発光層15bを形成
する。単分子を用いる場合は、N,N-ジフェニル-N,N-ビ
ス(3-メチルフェニル)-1,1-ビフェニル-4,4-ジアミン
(以下、TPDと略する)の蒸着により正孔輸送層15aを成膜
する。正孔輸送層15aの厚さは50nm、蒸着速度は0.1〜0.
4 nm/sが望ましい。
スピンコーティングした後、真空オーブンの加熱によ
り、MEH-PPV溶液中の溶媒を除去して主発光層15bを形成
する。単分子を用いる場合は、N,N-ジフェニル-N,N-ビ
ス(3-メチルフェニル)-1,1-ビフェニル-4,4-ジアミン
(以下、TPDと略する)の蒸着により正孔輸送層15aを成膜
する。正孔輸送層15aの厚さは50nm、蒸着速度は0.1〜0.
4 nm/sが望ましい。
【００２９】そして、正孔輸送層15a上に、Alq3の薄膜
（主発光層）15bを成膜する。主発光層15bの厚さは50nm
で、蒸着速度は0.1〜0.4nm/sが望ましい。次に、実施形
態１の第4、5工程と同方法で、主発光層15b上に第2絶縁
層17及び陰極19を順次成膜する。 （第３実施形態）本実施形態の有機EL素子は、図７の断
面構造を有する。即ち、基板11上に順次に形成された陽
極12、第１絶縁層14、有機物発光層15、第2絶縁層17、
陰極19を備える。この有機EL素子において、前記第１、
第2絶縁層14,17は、それぞれ酸化膜絶縁層14a,17aとフ
ッ素化合物膜絶縁層14b,17bとを含む積層構造である。
有機物発光層15は正孔輸送層15aと主発光層15bとを含む
積層構造である。
（主発光層）15bを成膜する。主発光層15bの厚さは50nm
で、蒸着速度は0.1〜0.4nm/sが望ましい。次に、実施形
態１の第4、5工程と同方法で、主発光層15b上に第2絶縁
層17及び陰極19を順次成膜する。 （第３実施形態）本実施形態の有機EL素子は、図７の断
面構造を有する。即ち、基板11上に順次に形成された陽
極12、第１絶縁層14、有機物発光層15、第2絶縁層17、
陰極19を備える。この有機EL素子において、前記第１、
第2絶縁層14,17は、それぞれ酸化膜絶縁層14a,17aとフ
ッ素化合物膜絶縁層14b,17bとを含む積層構造である。
有機物発光層15は正孔輸送層15aと主発光層15bとを含む
積層構造である。
【００３０】本実施形態の有機EL素子は、次のような工
程により製造される。先ず、基板11上にITO電極12を成
膜する。その後、ITO電極12上に、酸化窒化膜絶縁層14a
（Ta2OxNy(tantalium oxynitride)膜）を成膜する。酸
化窒化膜絶縁層14aにより、駆動中に発生する酸素がITO
電極12へ広がって電極の抵抗が増加することと、電流漏
れ(current leakage)とが防止される酸化窒化膜絶縁層1
4aは、一定のArガス圧力下で、窒素ガスと酸素ガスの圧
力を調節してTa2O5ターゲット(taget)を利用したスパッ
タリング法により製造される。
程により製造される。先ず、基板11上にITO電極12を成
膜する。その後、ITO電極12上に、酸化窒化膜絶縁層14a
（Ta2OxNy(tantalium oxynitride)膜）を成膜する。酸
化窒化膜絶縁層14aにより、駆動中に発生する酸素がITO
電極12へ広がって電極の抵抗が増加することと、電流漏
れ(current leakage)とが防止される酸化窒化膜絶縁層1
4aは、一定のArガス圧力下で、窒素ガスと酸素ガスの圧
力を調節してTa2O5ターゲット(taget)を利用したスパッ
タリング法により製造される。
【００３１】次に、酸化窒化膜絶縁層14a上に、LiFを真
空蒸着法で1nmの厚さで蒸着させ、フッ素化合物膜絶縁
層14bを成膜する。次いで、単分子または高分子の正孔
輸送層15a及び主発光層15bを第２実施形態と同じ工程で
成膜する。
空蒸着法で1nmの厚さで蒸着させ、フッ素化合物膜絶縁
層14bを成膜する。次いで、単分子または高分子の正孔
輸送層15a及び主発光層15bを第２実施形態と同じ工程で
成膜する。
【００３２】主発光層15b上に、Al2O3を1 nm厚さに真空
蒸着し、酸化膜絶縁層17aを形成し、その上にLiFを真空
蒸着法により1 nmの厚さで蒸着させ、フッ素化合物膜絶
縁層17bを成膜する。
蒸着し、酸化膜絶縁層17aを形成し、その上にLiFを真空
蒸着法により1 nmの厚さで蒸着させ、フッ素化合物膜絶
縁層17bを成膜する。
【００３３】最後に、Alを熱蒸着またはスパッタリング
法で陰極19を成膜する。 （第４実施形態）本実施形態の有機EL素子は、図８のよ
うな断面構造を有する。即ち、基板11上に順次形成され
た陽極12、第１絶縁層14、有機物発光層15、第2絶縁層1
7、陰極19を備える。有機物発光層15は正孔輸送層15a、
主発光層15b、電子輸送層15cの三層構造を有する。
法で陰極19を成膜する。 （第４実施形態）本実施形態の有機EL素子は、図８のよ
うな断面構造を有する。即ち、基板11上に順次形成され
た陽極12、第１絶縁層14、有機物発光層15、第2絶縁層1
7、陰極19を備える。有機物発光層15は正孔輸送層15a、
主発光層15b、電子輸送層15cの三層構造を有する。
【００３４】本実施形態の有機EL素子については、有機
物発光層15を製造する工程のみが、第１実施形態と異な
る。即ち、第１絶縁層14上にPVKの溶液をスピンコーテ
ィングした後、その溶液中の溶媒を除去するために、真
空オーブンにて加熱処理し、正孔輸送層15aを形成す
る。その後、MEH-PPV溶液を正孔輸送層15a上にスピンコ
ーティングした後、真空オーブンの加熱により溶媒を除
去し、主発光層15bを成膜する。次に、第２実施形態に
おいて主発光層15bを製造する工程と同様にして、主発
光層15b上にAlq3からなる電子輸送層15cを形成する。
物発光層15を製造する工程のみが、第１実施形態と異な
る。即ち、第１絶縁層14上にPVKの溶液をスピンコーテ
ィングした後、その溶液中の溶媒を除去するために、真
空オーブンにて加熱処理し、正孔輸送層15aを形成す
る。その後、MEH-PPV溶液を正孔輸送層15a上にスピンコ
ーティングした後、真空オーブンの加熱により溶媒を除
去し、主発光層15bを成膜する。次に、第２実施形態に
おいて主発光層15bを製造する工程と同様にして、主発
光層15b上にAlq3からなる電子輸送層15cを形成する。
【００３５】次に、実施形態１の第4、5工程と同様にし
て電子輸送層15c上に第2絶縁層17及び陰極19を順次成膜
する。 （第５実施形態）本実施形態の有機EL素子は、図9のよ
うな断面構造を有する。即ち、基板11上に順次形成され
た陽極12、第１絶縁層14、有機物発光層15、第2絶縁層1
7、陰極19を有する。前記第１、第2絶縁層14,17は、実
施形態３のように、それぞれ酸化膜絶縁層14a,17aとフ
ッ素化合物膜絶縁層14b,17bの複数層をなす。有機物発
光層15は第５実施形態のように正孔輸送層15a、主発光
層15b、電子輸送層15cの多層構造をなす。
て電子輸送層15c上に第2絶縁層17及び陰極19を順次成膜
する。 （第５実施形態）本実施形態の有機EL素子は、図9のよ
うな断面構造を有する。即ち、基板11上に順次形成され
た陽極12、第１絶縁層14、有機物発光層15、第2絶縁層1
7、陰極19を有する。前記第１、第2絶縁層14,17は、実
施形態３のように、それぞれ酸化膜絶縁層14a,17aとフ
ッ素化合物膜絶縁層14b,17bの複数層をなす。有機物発
光層15は第５実施形態のように正孔輸送層15a、主発光
層15b、電子輸送層15cの多層構造をなす。
【００３６】本実施形態の有機EL素子は、次のように製
造する。基板11上にITO電極12を形成した後、第４実施
形態と同じ工程により酸化窒化膜絶縁層14aとフッ素化
合物膜絶縁層14bを順次成膜する。
造する。基板11上にITO電極12を形成した後、第４実施
形態と同じ工程により酸化窒化膜絶縁層14aとフッ素化
合物膜絶縁層14bを順次成膜する。
【００３７】その後、フッ素化合物膜絶縁層14b上に、
第５実施形態と同様にして正孔輸送層15a、主発光層15
b、電子輸送層15cの多層構造をなす有機物発光層15を成
膜する。
第５実施形態と同様にして正孔輸送層15a、主発光層15
b、電子輸送層15cの多層構造をなす有機物発光層15を成
膜する。
【００３８】また電子輸送層15c上に第４実施形態と同
様にして酸化窒化膜絶縁層17aとフッ素化合物膜絶縁層1
7bを順次形成した後、上述の各実施形態と同様に陰極19
を成膜する。
様にして酸化窒化膜絶縁層17aとフッ素化合物膜絶縁層1
7bを順次形成した後、上述の各実施形態と同様に陰極19
を成膜する。
【００３９】以上の各実施形態において絶縁層として用
いた物質は、一例を挙げたことに過ぎず、次のような物
質が使用され得る。 (1)無機絶縁層及び/または有機絶縁層として、非伝導性
物質(non conductivematerials)を含む物質。
いた物質は、一例を挙げたことに過ぎず、次のような物
質が使用され得る。 (1)無機絶縁層及び/または有機絶縁層として、非伝導性
物質(non conductivematerials)を含む物質。
【００４０】(2)非伝導性物質は、強い双極性特性を有
するものであり、アルカリ金属や、アルカリ土類金属の
フッ素化物及び酸化物を含む物質。 (3)非伝導性物質は、アルカリフッ素化合物を含むもの
であり、フッ化リチウム、フッ化ナトリウム、フッ化カ
リウム、フッ化ルビジウム、またはフッ化セシウムを含
む物質。
するものであり、アルカリ金属や、アルカリ土類金属の
フッ素化物及び酸化物を含む物質。 (3)非伝導性物質は、アルカリフッ素化合物を含むもの
であり、フッ化リチウム、フッ化ナトリウム、フッ化カ
リウム、フッ化ルビジウム、またはフッ化セシウムを含
む物質。
【００４１】(4)非伝導性物質は、アルカリ土類金属の
フッ素化合物を含むものであり、フッ化マグネシウム、
フッ化カルシウム、フッ化ストロンチウム、またはフッ
化バリウムを含む物質。
フッ素化合物を含むものであり、フッ化マグネシウム、
フッ化カルシウム、フッ化ストロンチウム、またはフッ
化バリウムを含む物質。
【００４２】(5)非伝導性物質は、アルカリ酸化物を含
むものであり、酸化リチウム、酸化ナトリウム、酸化カ
リウム、酸化ルビジウムまたは酸化セシウムを含む物
質。 (6)非伝導性物質は、アルカリ土類金属酸化物を含むも
のであり、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ス
トロンチウム、または酸化バリウムを含む物質。
むものであり、酸化リチウム、酸化ナトリウム、酸化カ
リウム、酸化ルビジウムまたは酸化セシウムを含む物
質。 (6)非伝導性物質は、アルカリ土類金属酸化物を含むも
のであり、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ス
トロンチウム、または酸化バリウムを含む物質。
【００４３】(7)非伝導性物質は、金属または非金属酸
化物を含むものであり、酸化アルミニウム、酸化ケイ
素、酸化チタン、または酸化タンタルなどを含む物質。 (8)非伝導性物質は、金属または非金属窒化物を含むも
のであり、窒化アルミニウム、窒化ガリウム、窒化ケイ
素を含む物質。
化物を含むものであり、酸化アルミニウム、酸化ケイ
素、酸化チタン、または酸化タンタルなどを含む物質。 (8)非伝導性物質は、金属または非金属窒化物を含むも
のであり、窒化アルミニウム、窒化ガリウム、窒化ケイ
素を含む物質。
【００４４】(9)非伝導性物質は、アルカリ金属アセテ
ート物質を含むものであり、酢酸リチウム、酢酸ナトリ
ウム、酢酸カリウム、酢酸ルビジウムまたは酢酸セシウ
ムを含む物質である。
ート物質を含むものであり、酢酸リチウム、酢酸ナトリ
ウム、酢酸カリウム、酢酸ルビジウムまたは酢酸セシウ
ムを含む物質である。
【００４５】図10は、有機EL素子の輝度（黒印）と電圧
（白印）の経時変化を示す。横軸は経過時間（秒）を示
し、縦軸は輝度及び電圧を示す。図10中の四角印aは、
発光層と陰極間に1層の絶縁層を使用した従来例の有機E
L素子の変化を示す。図10の丸印bは、二重絶縁層を使用
した実施形態１の有機EL素子の変化を示す。輝度が顕著
に減少し、素子に加えられる駆動電圧が漸次に増加する
ことが分かる。
（白印）の経時変化を示す。横軸は経過時間（秒）を示
し、縦軸は輝度及び電圧を示す。図10中の四角印aは、
発光層と陰極間に1層の絶縁層を使用した従来例の有機E
L素子の変化を示す。図10の丸印bは、二重絶縁層を使用
した実施形態１の有機EL素子の変化を示す。輝度が顕著
に減少し、素子に加えられる駆動電圧が漸次に増加する
ことが分かる。
【００４６】従って、各実施形態によれば、複数の絶縁
層を挿入すれば、耐久性の向上した長寿命の素子が製造
される。また、陽極と発光層間に挿入された第１絶縁層
は正孔注入を制御し、また陰極から注入される電子の流
れを防止する遮断効果があるので、均衡のとれた電荷注
入が行われる。そして、陰極と発光層間に挿入された第
2絶縁層は、トンネルリング効果による電子注入を容易
にし、陽極から注入された正孔の流れを防止し、電荷の
再結合確率を増加させるので、発光効率の向上した素子
が得られる。
層を挿入すれば、耐久性の向上した長寿命の素子が製造
される。また、陽極と発光層間に挿入された第１絶縁層
は正孔注入を制御し、また陰極から注入される電子の流
れを防止する遮断効果があるので、均衡のとれた電荷注
入が行われる。そして、陰極と発光層間に挿入された第
2絶縁層は、トンネルリング効果による電子注入を容易
にし、陽極から注入された正孔の流れを防止し、電荷の
再結合確率を増加させるので、発光効率の向上した素子
が得られる。
【００４７】各実施形態の有機EL素子において、陽極12
と有機物発光層15との間の第１絶縁層14は、次のような
作用をする。第一に、一般に有機EL素子において、正孔
の移動度は電子の移動度より100倍程度大きい。このよ
うな電荷の移動度の差は、電荷注入の不均衡によって漏
れ電流を増加させ、発光効率を減少させる。従って、第
１絶縁層の作用は、正孔が発光層へ移動するのに障壁役
割をするものであり、注入された正孔と陰極から注入さ
れた電子との電荷注入の均衡により発光効率を増加させ
る。
と有機物発光層15との間の第１絶縁層14は、次のような
作用をする。第一に、一般に有機EL素子において、正孔
の移動度は電子の移動度より100倍程度大きい。このよ
うな電荷の移動度の差は、電荷注入の不均衡によって漏
れ電流を増加させ、発光効率を減少させる。従って、第
１絶縁層の作用は、正孔が発光層へ移動するのに障壁役
割をするものであり、注入された正孔と陰極から注入さ
れた電子との電荷注入の均衡により発光効率を増加させ
る。
【００４８】第二に、陰極から注入された電子が陽極へ
流れることを防止する電子遮断効果(electron blocking
effect)で、陽極と陰極間で正孔と電子の再結合確率(r
ecombination probability)を増加させ、発光効率を増
加させる。
流れることを防止する電子遮断効果(electron blocking
effect)で、陽極と陰極間で正孔と電子の再結合確率(r
ecombination probability)を増加させ、発光効率を増
加させる。
【００４９】第三に、陽極と絶縁層間または絶縁層と有
機薄膜の界面間の接触を増加させるので、素子の耐久性
を増加させる。第四に、適した絶縁層の選定と適切な厚
さの絶縁層を挿入し、陽極から正孔注入を制御できる。
機薄膜の界面間の接触を増加させるので、素子の耐久性
を増加させる。第四に、適した絶縁層の選定と適切な厚
さの絶縁層を挿入し、陽極から正孔注入を制御できる。
【００５０】第五に、複数の絶縁層14a、14bを挿入する
場合、陽極に接した絶縁層14aによりITO電極に酸素が広
がって抵抗が増加することと、漏れ電流(leakage curre
nt)が防止でき、発光層に接した絶縁層14bにより界面の
接触を増加させて耐久性の向上した素子を製造すること
ができる。
場合、陽極に接した絶縁層14aによりITO電極に酸素が広
がって抵抗が増加することと、漏れ電流(leakage curre
nt)が防止でき、発光層に接した絶縁層14bにより界面の
接触を増加させて耐久性の向上した素子を製造すること
ができる。
【００５１】また、有機物発光層15と陰極19との間に注
入された第2絶縁層17は、次のような作用をする。第一
に、トンネルリング効果により、効率的な電子の注入で
発光効率を増加させる。
入された第2絶縁層17は、次のような作用をする。第一
に、トンネルリング効果により、効率的な電子の注入で
発光効率を増加させる。
【００５２】第二に、適した絶縁層の選択と適した厚さ
の絶縁層を挿入するにより、発光層と陰極間の界面接触
を増加させて耐久性を増加させる。第三に、陽極から注
入された正孔が陰極へ流れることを防止する正孔遮断効
果(Hole blocking effect)により、発光効率を増加させ
る。
の絶縁層を挿入するにより、発光層と陰極間の界面接触
を増加させて耐久性を増加させる。第三に、陽極から注
入された正孔が陰極へ流れることを防止する正孔遮断効
果(Hole blocking effect)により、発光効率を増加させ
る。
【００５３】第四に、複数の絶縁層17a、17bを利用する
場合、駆動中に熱により陰極が発光層へ広がって素子の
寿命が減少することを防止できる。また発光層に接した
絶縁層17aにより、発光層と第2絶縁層の界面接触を向上
させ、陰極に接した絶縁層17bにより、絶縁層と陰極と
の界面接触を向上させ、耐久性を向上させる。
場合、駆動中に熱により陰極が発光層へ広がって素子の
寿命が減少することを防止できる。また発光層に接した
絶縁層17aにより、発光層と第2絶縁層の界面接触を向上
させ、陰極に接した絶縁層17bにより、絶縁層と陰極と
の界面接触を向上させ、耐久性を向上させる。
【００５４】
【発明の効果】本発明によれば、耐久性の強い長寿命の
素子が得られる。また、発光効率の向上した素子が得ら
れる。
素子が得られる。また、発光効率の向上した素子が得ら
れる。
【図１】 従来の有機EL素子の断面図。
【図２】 従来の有機EL素子の断面図。
【図３】 従来の有機EL素子の断面図。
【図４】 従来の有機EL素子の断面図。
【図５】 本発明の第１実施形態の有機EL素子を示す断
面図。
面図。
【図６】 本発明の第２実施形態の有機EL素子を示す断
面図。
面図。
【図７】 本発明の第３実施形態の有機EL素子を示す断
面図。
面図。
【図８】 本発明の第４実施形態の有機EL素子を示す断
面図。
面図。
【図９】 本発明の第５実施形態の有機EL素子を示す断
面図。
面図。
【図１０】 図５の有機EL素子と従来例の有機EL素子の
輝度及び電圧の時間変化を示すグラフ。
輝度及び電圧の時間変化を示すグラフ。
11:基板 12:陽極 13:緩衝層 14:第１絶縁層 14a、17a:酸化窒化膜絶縁層 14b、17b:
フッ素化合物膜絶縁層 15:有機物発光層 15a:正孔輸
送層 15b:主発光層 15c:電子輸
送層 16:電子注入層 17:第2絶縁
層 19:陰極
フッ素化合物膜絶縁層 15:有機物発光層 15a:正孔輸
送層 15b:主発光層 15c:電子輸
送層 16:電子注入層 17:第2絶縁
層 19:陰極
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 黄 道 勳 大韓民国 大田市 儒城区 新城洞 ハン ウール アパートメント 105−505 (72)発明者 朴 ▲嚇▼ 大韓民国 大田市 儒城区 田民洞 エキ スポ アパートメント 301−704 (72)発明者 李 定 ▲益▼ 大韓民国 水源市 權善区 細柳３洞 831−７ (72)発明者 金 聖 賢 大韓民国 大田市 儒城区 松江洞 青率 アパートメント 103−708 (72)発明者 鄭 泰 亨 大韓民国 大田市 儒城区 新城洞 ハン ウール アパートメント 109−1504 Ｆターム(参考） 3K007 AB00 AB03 CA01 CA03 CA05 CA06 CB01 CB03 DA00 DB03 EB00 FA01 FA03
Claims (15)
- 【請求項１】 基板(11)上に陽極(12)、有機物発光層(1
5)、陰極(19）が順次形成された有機電界発光素子にお
いて、 前記陽極(12)と有機物発光層(15)との間に形成された第
１絶縁層(14)と、その第１絶縁層は正孔注入を制御し、
また陰極(19)から注入される電子の流れを防止すること
と、 前記有機物発光層(15)と陰極(19)との間に形成された第
2絶縁層(17)と、その第2絶縁層はトンネルリング効果に
よる電子注入を容易にし、また陽極(12)から注入された
正孔の流れを防止することとを特徴とする有機電界発光
素子。 - 【請求項２】 前記第１、第2絶縁層(14、17）が、酸化
膜絶縁層(14a、17a)とフッ素化合物膜絶縁層(14b、17b)
とをそれぞれ含む複数の絶縁層からなることを特徴とす
る請求項１の有機電界発光素子。 - 【請求項３】 前記第１、第2絶縁層(14、17）の厚さは
0.3nm〜10nmの範囲にあることを特徴とする請求項１の
有機電界発光素子。 - 【請求項４】 前記第１、第2絶縁層(14、17）は、4.0e
V以上のバンドギャップを有する物質からなることを特
徴とする請求項１の有機電界発光素子。 - 【請求項５】 前記第１、第2絶縁層(14、17）は、無機
絶縁層及び有機絶縁層の少なくともいずれか一方の非伝
導性物質を含む物質からなることを特徴とする請求項１
の有機電界発光素子。 - 【請求項６】 前記非伝導性物質は、強い双極性特性を
有するものであり、アルカリ金属、アルカリ土類金属の
酸化物及びフッ素化物を含んだ物質であることを特徴と
する請求項５の有機電界発光素子。 - 【請求項７】 前記非伝導性物質はアルカリフッ素化合
物を含むものであり、前記アルカリフッ素化合物はフッ
化リチウム、フッ化ナトリウム、フッ化カリウム、フッ
化ルビジウム、及びフッ化セシウムのうち少なくとも一
つの化合物を含むことを特徴とする請求項５の有機電界
発光素子。 - 【請求項８】 前記非伝導性物質は、アルカリ土類金属
フッ素化合物を含むものであり、前記アルカリ土類金属
フッ素化合物はフッ化マグネシウム、フッ化カルシウ
ム、フッ化ストロンチウム、及びフッ化バリウムのうち
少なくとも一つの化合物を含むことを特徴とする請求項
５の有機電界発光素子。 - 【請求項９】 前記非伝導性物質は、アルカリ酸化物を
含むものであり、前記アルカリ酸化物は酸化リチウム、
酸化ナトリウム、酸化カリウム、酸化ルビジウム及び酸
化セシウムのうち少なくとも一つの化合物を含むことを
特徴とする請求項５の有機電界発光素子。 - 【請求項１０】 前記非伝導性物質は、アルカリ土類金
属酸化物を含むものであり、前記アルカリ土類金属酸化
物は、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロ
ンチウム、及び酸化バリウムを含むことを特徴とする請
求項５の有機電界発光素子。 - 【請求項１１】 前記非伝導性物質は、金属または非金
属酸化物を含むものであり、前記金属または非金属酸化
物は酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化チタン及び酸
化タンタルのうち少なくとも一つの化合物を含むことを
特徴とする請求項５の有機電界発光素子。 - 【請求項１２】 前記非伝導性物質は、金属または非金
属窒化物を含むものであり、前記金属または非金属窒化
物は窒化アルミニウム、窒化ガリウム、及び窒化ケイ素
のうち少なくとも一つの化合物を含むことを特徴とする
請求項５の有機電界発光素子。 - 【請求項１３】 前記非伝導性物質は、アルカリ金属ア
セテート物質を含むものであり、前記アルカリ金属アセ
テート物質は酢酸リチウム、酢酸ナトリウム、酢酸カリ
ウム、酢酸ルビジウム及び酢酸セシウムのうち少なくと
も一つの化合物を含むことを特徴とする請求項５の有機
電界発光素子。 - 【請求項１４】 前記有機物発光層(15）が、正孔輸送
層(15a)、主発光層(15b)からなることを特徴とする請求
項１乃至１３のいずれか一項の有機電界発光素子。 - 【請求項１５】 前記有機物発光層(15）が、正孔輸送
層(15a)、主発光層(15b)、電子輸送層(15c)からなるこ
とを特徴とする請求項１乃至１３のいずれか一項の有機
電界発光素子。
Applications Claiming Priority (3)
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|---|---|---|---|
| KR1019990041000A KR100692598B1 (ko) | 1999-09-22 | 1999-09-22 | 이중 절연층을 갖는 유기전기발광소자의 구조 및 제조방법 |
| KR41000/1999 | 1999-09-22 | ||
| KR1999-41000 | 1999-09-22 |
Publications (3)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
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|---|---|---|---|
| JP2000029554A Expired - Fee Related JP4615083B2 (ja) | 1999-09-22 | 2000-02-07 | 二重絶縁層を有する有機電界発光素子 |
Country Status (2)
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|---|---|
| JP (1) | JP4615083B2 (ja) |
| KR (1) | KR100692598B1 (ja) |
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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