JP2001054938A - 積層フイルム及びその製法 - Google Patents

積層フイルム及びその製法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 ポリエステルフイルムにアンカーコート
処理することなく、また押出ラミネート樹脂の溶融膜に
オゾン処理を施すことなく、ポリエステルフイルムに直
接押出ラミネートして層間接着性に優れた積層フィルム
を得る。 【解決手段】 不飽和カルボン酸及び(メタ)アクリル
酸エステルを含有するエチレン共重合体若しくはこれに
少量の密度840〜900kg/m3のエチレン・αー
オレフィン共重合体を配合したものであって、不飽和カ
ルボン酸成分が1〜12重量%、(メタ)アクリル酸エ
ステル成分が2〜25重量%のものをポリエステルに押
出ラミネートした積層フイルム。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、ポリエステルフイ
ルムにエチレン共重合樹脂を押出ラミネートすることに
よって得られるポリエステル面との層間接着性に優れた
ポリエステル積層フイルムおよびその製造方法に関す
る。さらに詳しくは、ポリエステルフイルムへのアンカ
ーコート処理やラミネート樹脂膜へのオゾン処理などを
施すことなく、押出ラミネート加工によって層間接着性
に優れたポリエステル積層フイルムを製造する方法及び
それによって得られる積層フイルムに関する。
【0002】
【従来の技術】ポリエステルフイルム、とくに2軸延伸
ポリエステルフイルムは、透明性、強靭性、酸素バリア
ー性等が優れるところから、各種食品や産業資材等の包
装材料の基材として多用されている。実際にはポリエス
テルフイルムに対して補強的役割を果たす他基材、例え
ばポリアミドフイルム、エチレン・ビニルアルコール共
重合体、アルミ箔、アルミ蒸着ポリエステルフイルム、
無機物蒸着ポリエステルフイルム、紙などをさらに積層
したり、ヒートシール性付与のためにヒートシール性樹
脂層を積層して使用することが一般的である。
【0003】このような積層フイルムの積層方法として
は、ドライラミネート法、ウエットラミネート法、押出
ラミネート法等があるが、この中では製造コスト、効率
面で最も有利な押出ラミネート法が広く採用されてい
る。ここでポリエステルフイルムと他基材との積層ある
いはポリエステルフイルムへのヒートシール層の積層
は、前者においてはポリエステルフイルムと他基材間へ
接着樹脂を押出ラミネートする方法、後者においてはポ
リエステルフイルムへヒートシール樹脂を押出ラミネー
トする方法によって製造することができる。
【0004】この場合、ポリエステルフイルムとラミネ
ート樹脂との層間接着を強固にするために、(1)ポリ
エステルフイルム面に予めアンカーコート剤を塗布した
後に押出ラミネートする方法や、(2)押出ラミネート
する際に、その樹脂溶融膜の押出ラミネート接着面に対
するオゾン処理とポリエステルフイルム面に対するコロ
ナ処理やフレーム処理等の表面酸化処理を併用する方法
のいずれかの方法を採用するのが一般的であり、これら
の方法以外ではそれ程高い層間接着性が得られなかっ
た。
【0005】ところが(1)の方法では、アンカーコー
ト剤に使用する酢酸エチルやトルエン等の希釈有機溶剤
の押出ラミネート時飛散に基づく作業環境悪化、比較的
高価なアンカーコート剤を使用することによる製造コス
ト上昇、最終製品(包装材)内の残留有機溶剤による臭
気等の問題を有している。また(2)の方法は、押出ラ
ミネート加工のプロセス中に高価なオゾン処理機と表面
酸化処理機を併設する必要があり、製造者にとって余分
な設備投資と製造のための稼動コストがかかるという問
題点を有していた。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】したがって従来必須と
考えられていたアンカーコート剤やオゾン処理機を使用
することなく、押出ラミネート法によって層間接着性良
好なポリエステル積層フイルムを製造する方法の出現が
包装関連業界から渇望されている現状にあった。そこで
本発明者は上記要望を満たすべく鋭意研究を重ねた結
果、特定の組成を有する樹脂をポリエステルフイルムに
押出ラミネートするときにアンカーコート剤やオゾン処
理機の使用を省略することができることを見出し、本発
明に到達した。
【0007】したがって本発明の目的は、ポリエステル
フイルムに積層し、あるいはポリエステルフイルムと他
基材フイルムとを積層するに際し、押出ラミネート法に
より層間接着性に優れた積層フイルムを得る方法及びそ
れによって得られる積層フイルムを提供することにあ
る。
【0008】
【課題を解決するための手段】すなわち本発明は、ポリ
エステルフイルムの少なくとも片面に、エチレン・不飽
和カルボン酸・(メタ)アクリル酸エステル共重合体又
はこれとエチレン・不飽和カルボン酸共重合体及び/又
はエチレン・(メタ)アクリル酸エステル共重合体との
混合樹脂組成物を押出ラミネートしてなる積層フイルム
であって、前記押出ラミネート樹脂全成分量に対して不
飽和カルボン酸成分量が1〜12重量%、(メタ)アク
リル酸エステル成分量が2〜25重量%を占めることを
特徴とする積層フイルムに関する。
【0009】本発明はまた、押出ラミネート樹脂とし
て、エチレン・不飽和カルボン酸・(メタ)アクリル酸
エステル共重合体又はこれとエチレン・不飽和カルボン
酸共重合体及び/又はエチレン・(メタ)アクリル酸エ
ステル共重合体との混合樹脂成分100重量部当り、密
度が840〜900kg/m3のエチレン・αーオレフ
ィン共重合体樹脂を30重量部以下の割合で配合した混
合樹脂であって、樹脂全成分量に対して不飽和カルボン
酸成分量が1〜12重量%、(メタ)アクリル酸エステ
ル成分量が2〜25重量%を占めるものを使用した同様
の積層フイルムに関する。
【0010】本発明はまた、表面酸化処理され、表面濡
れ張力が45dyn/cm以上のポリエステルに、上記
押出ラミネート樹脂を280〜340℃の樹脂温度で押
出ラミネートする上記積層フイルムの製造方法に関す
る。
【0011】
【発明の実施の形態】本発明で使用されるポリエステル
フイルムを構成するポリエステルは、透明性、耐熱性、
強靭性、ガスバリアー性等の観点から、酸成分が芳香族
ジカルボン酸を主成分とするもの、とりわけテレフタル
酸または2、6−ナフタレンジカルボン酸を80モル%
以上、好ましくは90モル%以上含むものが好ましい。
また酸成分として他の芳香族ジカルボン酸、例えばイソ
フタル酸、フタル酸のほか、1,4−シクロヘキサンジ
カルボン酸のような脂環族ジカルボン酸やアジピン酸、
セバシン酸のような脂肪族ジカルボン酸などが共重合成
分として含むものであってもよい。また少量であれば、
トリメリット酸、ヘミメリット酸、ピロメリット酸のよ
うな3官能性以上の多価カルボン酸を共重合成分として
含むものであってもよい。
【0012】またポリエステルを構成するジヒドロキシ
化合物成分としては、エチレングリコール、プロピレン
グリコール、1,4ーブタンジオール、1,6−ヘキサ
ンジオール、ネオペンチルグリコール、ジエチレングリ
コール、トリエチレングリコールのような脂肪族グリコ
ール、1,4−シクロヘキサンジオールのような脂環族
ジオール、ビスフェノールAエチレンオキサイド付加物
のような芳香族ジヒドロキシ化合物を例示することがで
きる。これらの中では、エチレングリコールまたは1,
4ーブタンジオールを80モル%以上、好ましくは90
モル%以上含むものが好ましい。他に少量であれば、グ
リセリン、トリメチロールプロパン等の3官能性以上の
多価ヒドロキシ化合物を含むものであってもよい。
【0013】代表的なポリエステルとして、ポリエチレ
ンテレフタレート、ポリエチレンー2,6−ナフタレン
ジカルボキシレート、ポリブチレンテレフタレートなど
を挙げることができる。
【0014】このようなポリエステルとしてはまた、ト
リフルオロ酢酸/二塩化メタンの47/53(容量比)
混合溶媒中、0.4g/100mlの濃度、20℃で測
定した固有粘度が0.5〜1.4dl/g、とくに0.
6〜1.0dl/gの範囲にあるものが好ましい。また
融点(示差走査熱量計に基づく最大吸熱ピークを示す温
度)が210℃以上、とくに220℃以上のものが好ま
しい。
【0015】ポリエステルフイルムとしては、公知のT
ダイキャストフイルム法によって上記ポリエステルから
なる単層フイルムとして、あるいは共押出方式のTダイ
キャストフイルム法によって2種以上のポリエステルや
ポリエステル以外の他樹脂を使用した共押出フイルムと
して工業的に製造することができる。これらは無延伸の
ものでもよいが、包装材料の基材フイルムとしての適性
を上げるため1軸延伸や2軸延伸などの延伸処理を施さ
れたものを使用するのがよく、これらは市場で入手する
ことができる。とくにフイルムの強靭性、透明性、耐熱
性、ガスバリアー性等が著しく向上するところから、2
軸延伸フイルムを使用するのが好ましい。
【0016】本発明において、このようなポリエステル
フイルムに押出ラミネートする樹脂として、エチレン・
不飽和カルボン酸・(メタ)アクリル酸エステル共重合
体又はこれとエチレン・不飽和カルボン酸共重合体及び
/又はエチレン・(メタ)アクリル酸エステル共重合体
との混合樹脂組成物であって、樹脂全成分量に対して不
飽和カルボン酸成分量が1〜12重量%、(メタ)アク
リル酸エステル成分量が2〜25重量%を占めるものが
使用される。すなわちエチレン・不飽和カルボン酸・
(メタ)アクリル酸エステル共重合体を単独で使用する
か、これにエチレン・不飽和カルボン酸共重合体及びエ
チレン・(メタ)アクリル酸エステル共重合体の一方ま
たは双方を配合した混合樹脂として使用するかのいずれ
かであり、いずれにしても押出ラミネート樹脂として、
不飽和カルボン酸成分が1〜12重量%、好ましくは2
〜6重量%、(メタ)アクリル酸エステル成分が2〜2
5重量%、好ましくは6〜20重量%となるように調整
されたものが使用される。
【0017】ここに不飽和カルボン酸成分量が上記範囲
より少ないと、押出ラミネート樹脂の極性低下に基づ
き、ポリエステルフイルムとアルミニウム箔等の他の極
性基材との接着層として使用する場合において、当該他
の極性基材との接着性が劣るため積層フイルムとしての
実用性に悪影響を及ぼす場合があり、好ましくない。ま
た不飽和カルボン酸含量が上記範囲を越えると、樹脂の
耐熱性が低下し、押出ラミネート加工時に脱水架橋反応
に基づく未溶融物の発生や水分による発泡が顕著になる
ため好ましくない。また(メタ)アクリル酸エステル成
分量が上記範囲より少ないと、押出ラミネート樹脂とポ
リエステルフイルムの親和性が低下し、ポリエステルと
の接着性が低下するので好ましくない。また(メタ)ア
クリル酸エステル成分量が上記範囲を越えると、押出ラ
ミネート加工時のべたつき増加による加工適性低下のた
め好ましくない。
【0018】上記エチレン・不飽和カルボン酸・(メ
タ)アクリル酸エステル共重合体における不飽和カルボ
ン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸、エタクリル
酸、フマル酸、マレイン酸、マレイン酸モノメチル、無
水マレイン酸などを例示することができる。これらの中
では、アクリル酸またはメタクリル酸の共重合体を使用
するのが特に好ましい。また上記共重合体における(メ
タ)アクリル酸エステルは、アクリル酸エステルまたは
メタクリル酸エステルを意味するもので、具体的にはメ
チル、エチル、nーブチル、イソブチル、2−エチルヘ
キシル、イソオクチルなどのエステルを例示することが
できる。かかる共重合体における不飽和カルボン酸含量
は、1〜15重量%、とくに2〜12重量%、(メタ)
アクリル酸エステル含量は、4〜25重量%、とくに6
〜20重量%共重合されていることが望ましい。このよ
うな共重合体としてはまた、190℃、2160g荷重
におけるメルトフローレート(MFR)が0.5〜10
0g/10分、とくに1〜50g/10分のものが好ま
しい。
【0019】エチレン・不飽和カルボン酸・(メタ)ア
クリル酸エステル共重合体とともに用いることができる
エチレン・不飽和カルボン酸共重合体としては、エチレ
ンと、アクリル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、フマ
ル酸、マレイン酸、マレイン酸モノメチル、無水マレイ
ン酸などとの共重合体を例示することができる。これら
の中では、エチレン・アクリル酸共重合体又はエチレン
・メタクリル酸共重合体を使用するのがとくに好まし
い。これら共重合体における不飽和カルボン酸含量は、
1〜15重量%、とくに2〜12重量%の範囲にあるこ
とが好ましい。このような共重合体としてはまた、19
0℃、2160g荷重におけるMFRが0.5〜100
g/10分、とくに1〜50g/10分のものが好まし
い。
【0020】エチレン・不飽和カルボン酸・(メタ)ア
クリル酸エステル共重合体とともに用いることができる
エチレン・(メタ)アクリル酸エステル共重合体として
は、エチレンと(メタ)アクリル酸エステルとの共重合
体であり、そのエステル成分としては、メチル、エチ
ル、nーブチル、イソブチル、2−エチルヘキシル、イ
ソオクチルなどのエステルを例示することができる。こ
のような共重合体としてはまた、190℃、2160g
荷重におけるMFRが0.5〜100g/10分、とく
に1〜50g/10分のものが好ましい。
【0021】これらエチレン共重合体は、高温、高圧下
のラジカル共重合によって得ることができる。
【0022】第2の発明においては押出ラミネート樹脂
として、エチレン・不飽和カルボン酸・(メタ)アクリ
ル酸エステル共重合体又はこれとエチレン・不飽和カル
ボン酸共重合体及び/又はエチレン・(メタ)アクリル
酸エステル共重合体との混合樹脂成分100重量部当
り、密度が840〜900kg/m3のエチレン・α‐
オレフィン共重合体を30重量部以下、好ましくは5〜
20重量部、一層好ましくは10〜20重量部の割合で
配合した混合樹脂を使用する。
【0023】上記エチレン・αーオレフィン共重合体
は、エチレンとαーオレフィン、例えば、プロピレン、
1−ブテン、1−ペンテン、1−ヘキセン、1−オクテ
ン、1−デセン、4−メチルー1−ペンテン等とのラン
ダム共重合体である。このような共重合体としては、エ
チレンと炭素数4〜8程度のαーオレフィンの共重合体
を使用することが好ましい。また密度が840〜900
kg/m3、好ましくは860〜890kg/m3のもの
が使用される。
【0024】エチレン・αーオレフィン共重合体は、ポ
リエステルフィルムへの接着力を高めるために使用され
るが、密度が前記範囲を越えるものを使用するとポリエ
ステルフイルムへの接着性改善が顕著でなくなり、また
密度が上記範囲を下回るものを使用すると、樹脂のべた
つき増加による押出ラミネート加工時のハンドリング悪
化をきたすので好ましくない。またその配合量が上記範
囲を越えると、押出ラミネート加工性が著しく低下する
ため好ましくない。
【0025】このような共重合体としてはまた、190
℃、2160g荷重におけるMFRが、0.5〜200
g/10分、とくに1〜50g/10分のものが好まし
い。このような共重合体は、例えば遷移金属触媒成分、
例えばバナジウム化合物、ジルコニウム化合物、メタロ
セン化合物と、有機アルミニウム化合物触媒成分の組合
せ触媒を用いて製造することができる。
【0026】この第2の発明においても、押出ラミネー
ト樹脂中におけるエチレン・極性モノマー共重合体に基
づく不飽和カルボン酸成分が1〜12重量%、好ましく
は2〜6重量%、(メタ)アクリル酸エステル成分が2
〜25重量%、好ましくは6〜20重量%となるように
調整されたものを使用する以外は、第1の発明と同様で
ある。
【0027】第1の発明及び第2の発明において、押出
ラミネート樹脂は、押出ラミネート加工性を考慮する
と、190℃、2160g荷重におけるMFRが、0.
5〜100g/10分、とくに1〜50g/10分に調
整されていることが望ましい。
【0028】上記押出ラミネート樹脂には必要に応じ各
種添加剤が配合されていてもよい。例えばこのような添
加剤として、酸化防止剤、熱安定剤、スリップ剤、ブロ
ッキング防止剤などを例示することができる。より具体
的には、スリップ剤及び又はブロッキング防止剤とし
て、飽和脂肪酸又は不飽和脂肪酸のアミド類、例えばス
テアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミ
ド、パルミチン酸アミド、オレイルパルミトアミド、ス
テアリルエルカアミド、N,N’−エチレンビスエルカ
アミドなど、水添ひまし油、シリカなどの1種又は2種
以上用いることができる。これらの使用量は、押出ラミ
ネート樹脂100重量部当り、0.1〜5重量部、とく
に0.3〜3重量部の範囲が好ましい。
【0029】第1の発明及び第2の発明における積層フ
イルムは、従来から公知の押出ラミネーターを使用する
ことによって製造することができる。以下、本発明にお
ける最も単純な構成であって、代表的な実施態様である
2軸延伸ポリエステルフィルム/押出ラミネート樹脂か
らなる二層構成の積層フイルムの製造方法について詳述
する。
【0030】基材フイルム繰り出し部より2軸延伸ポリ
エステルフイルムを一定速度で繰り出し、ラミネート部
に導く。ラミネート部では、シリンダー内で所定温度に
加熱溶融され、連続的にTダイスから薄膜状に押出され
たラミネート樹脂の溶融薄膜を前記2軸延伸ポリエステ
ルフイルム面上に直接垂らし、冷却ロールと圧着ロール
間で2軸延伸ポリエステルフイルムとラミネート樹脂と
を圧着及び冷却を同時に行った後に、巻取り部で製品と
して巻き取る方法が採られる。
【0031】2軸延伸ポリエステルフィルムの被ラミネ
ート面は、押出ラミネート樹脂との充分な接着力発現の
ため、表面濡れ張力が45dyn/cm以上とされてい
ることが好ましく、50dyn/cm以上であることが
さらに好ましい。表面濡れ張力が45dyn/cm未満
では上記接着力が不足気味となるので好ましくない。2
軸延伸ポリエステルフイルムの表面濡れ張力を前記レベ
ルにするためには、フイルムの表面酸化処理を行えばよ
く、コロナ処理やフレーム処理のような公知の方法によ
って工業的に行うことができる。このような表面酸化処
理は、2軸延伸ポリエステルフイルムの製造段階で実施
しても良く、あるいは前記押出ラミネート工程内でラミ
ネート直前に行ってもよい。
【0032】押出ラミネート加工時の押出温度として
は、Tダイ直下で測定される樹脂温度として280〜3
40℃、とくに300〜330℃の範囲にすることが好
ましい。この樹脂温度が280℃未満ではラミネート樹
脂とポリエステルフイルムとの接着力が充分でなく、ま
た340℃を越えるとラミネート樹脂の熱劣化が顕著に
なるため好ましくない。
【0033】ポリエステルフイルムと上記押出ラミネー
ト樹脂からなる2層積層フイルムは、ラミネート樹脂が
ポリエステルフイルムとの層間接着性に優れ、かつヒー
トシール性やホットタック性に優れるため、各種食品や
産業資材等のピロー包装用フイルムをはじめとして、他
のプラスチックフイルムやシート、紙、金属、木材等へ
のサーマルラミ用フイルムとして幅広く利用することが
できる。
【0034】本発明の積層フイルムにおいては、ポリエ
ステルフイルムにラミネート樹脂を介して補強的役割を
果たす他の極性基材をさらに積層させることができる。
このような極性基材として、例えば、アルミ箔、アルミ
蒸着ポリエステルフイルム、アルミ蒸着ポリプロピレン
フイルム、シリカ蒸着ポリエステルフイルム、アルミナ
蒸着ポリエステルフイルム等の金属やセラミック表面を
有するもの、ポリアミド、エチレン・ビニルアルコール
共重合体等のプラスチックフイルム、紙などを挙げるこ
とができる。
【0035】このような極性基材をさらに積層する場合
は、前記押出ラミネート法のごとく、ポリエステルフイ
ルムを繰り出し部からラミネート部まで送り込み、ラミ
ネート樹脂をポリエステルフィルムと積層させると同時
に、ラミネート樹脂とポリエステルフイルムとの積層面
の反対面側からも前記極性基材フイルムを送り込み、ラ
ミネート樹脂とさらに積層させる、所謂、押出サンドラ
ミネート法により製造することが可能である。このサン
ドラミネート法においては、上記手順とは逆に、極性基
材を繰り出し部からラミネート部まで送り込み、押出ラ
ミネート樹脂をこれら極性基材と積層させると同時にラ
ミネート樹脂と極性基材との積層面の反対面側からポリ
エステルフイルムを送り込み、ラミネート樹脂とさらに
積層させる押出サンドラミネート法でも製造可能であ
る。
【0036】以上のポリエステルフイルムと各種極性基
材とを、上記押出ラミネート樹脂を介して積層させたも
のとして、以下に代表例を列挙する。尚、極性基材の押
出ラミネート面は、必要に応じて表面酸化処理を行うこ
とができるが、通常、本発明におけるラミネート樹脂
は、これら極性基材に無処理で良好な押出ラミネート強
度を発現する傾向にあるため、表面酸化処理設備は、2
軸延伸ポリエステルフイルムの押出ラミネート面側にの
みの設置で充分である。 (a)O−PET/EX/アルミ箔 (b)O−PET/EX/アルミ蒸着ポリエステル (c)O−PET/EX/アルミ蒸着ポリプロピレン (d)O−PET/EX/アルミナ蒸着ポリエステル (e)O−PET/EX/エチレン・ビニルアルコール
共重合体 (f)O−PET/EX/紙 尚、O−PETは2軸延伸ポリエステルフイルム、EX
は押出ラミネート樹脂を示す。勿論、実用上の必要性に
応じてさらに他の基材フイルムが積層されていてもよ
く、そのためには押出ラミネーターの繰返し使用、タン
デムラミネーターの使用、ドライラミネーターの使用な
どの公知の方法によって所望の積層フイルムを得ること
ができる。
【0037】これら積層フイルムの厚みにはとくに制限
はないが、通常、ポリエステルフイルムが1〜1000
μm、押出ラミネート樹脂層が3〜300μmのものが
使用される。
【0038】
【実施例】以下に本発明の効果を説明するために、実施
例及び比較例を示す。尚、各実施例、比較例において使
用したラミネート樹脂原料、積層フイルムの製造方法、
積層フイルムの評価方法は以下のとおりである。
【0039】1.ラミネート樹脂原料 (A−1)エチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブ
チル共重合体 メタクリル酸含量4重量%、アクリル酸イソブチル含量
15重量%、MFR27g/10分 (A−2)エチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブ
チル共重合体 メタクリル酸含量11重量%、アクリル酸イソブチル含
量8重量%、MFR30g/10分 (B−1)エチレン・メタクリル酸共重合体 メタクリル酸含量4重量%、MFR7g/10分 (B−2)エチレン・アクリル酸共重合体 アクリル酸含量5重量%、MFR8g/10分 (C−1)エチレン・αーオレフィン共重合体 αーオレフィン:1ーブテン、密度885kg/m3
MFR3.6g/10分 (C−2)エチレン・αーオレフィン共重合体 αーオレフィン:1ーブテン、密度860kg/m3
MFR35g/10分 (C−3)エチレン・αーオレフィン共重合体 αーオレフィン:1ーオクテン、密度870kg/
3、MFR35g/10分 (D−1)ポリエチレン 密度917kg/m3、MFR7.0g/10分 (E−1)エチレン・アクリル酸エチル共重合体 アクリル酸エチル含量9重量%、MFR5g/10分
【0040】2.積層フイルム製造方法 2−1積層フイルム構成 積層構成:O−PET/ラミネート樹脂(25μm) 積層構成:O−PET/ラミネート樹脂(25μm)/基
材フイルム(イ) 積層構成:O−PET/ラミネート樹脂(25μm)/基
材フイルム(ロ) O−PET:2軸延伸ポリエステルフイルム(12μm)
東レ(株)製P60(片面コロナ処理品) 基材フイルム(イ):アルミ箔(7μm)/2軸延伸ポリ
エステルフイルム(12μm) 基材フイルム(ロ):ポリエチレン(20μm)/アンカ
ーコート剤/2軸延伸ポリエステルフイルム(12μm)
【0041】2−2押出ラミネート方法 所定組成に調製した樹脂ペレットを2軸延伸ポリエステ
ルフイルム上に押出ラミネーターによって溶融押出し
し、下記製造条件において上記積層構成、及びの
積層フイルムを製造した。 押出ラミネーター:65mmφ押出機、Tダイ開口幅5
00mm 押出ラミネーター加工速度:80m/min 押出樹脂温度:270〜350℃(Tダイ直下部の樹脂
温度を接触式温度計で測定) エアーギャップ:120mm 尚、積層構成の場合は、2軸延伸ポリエステルフイル
ムを繰り出し、ラミネート樹脂を押出ラミネートした。
積層構成及びの場合は、2軸延伸ポリエステルフイ
ルムを繰り出し、ラミネート樹脂を基材フイルム及び
とサンドラミネートした。
【0042】3.評価項目と評価方法 3−1ラミネート樹脂の押出ラミネート加工性 前記2−2における押出ラミネート加工時のラミネート
膜の安定性を目視で評価した。この目視観察では、加工
速度80m/min、押出ラミネート厚さ25μmでの
積層フイルムサンプリング時の状況及び加工速度80m
/min、押出ラミネート厚さ25μmでの押出条件を
保ち、加工速度のみを徐々に上昇させていった場合の最
高加工速度を評価した。押出ラミネート加工性の目標
は、前記最高加工速度が200m/min以上とし、こ
れ以下では実用不可レベルと判断した。
【0043】3−2ポリエステルフイルムとラミネート
樹脂の接着性 押出ラミネート製造2日後の試料(積層構成)につい
て、試料幅15mm、剥離角度90度、引張速度300
mm/minの条件下で測定した。尚、ポリエステルフ
イルムラミネート面の表面酸化度は、表面濡れ張力の測
定値によって判断した。表面濡れ張力測定には、濡れ張
力測定液(和光純薬(株)製)を使用した。接着強度の
目標値は3N/15mmとし、これ以下の接着強度では
実用不可レベルと判断した。
【0044】3−3アルミ箔とラミネート樹脂の接着性 押出ラミネート製造1日後の試料(積層構成)につい
て、試料幅15mm、剥離角度90度、引張速度300
mm/minの条件で測定した。接着強度の目標値は2
N/15mmとし、これ以下の接着強度では実用不可レ
ベルと判断した。
【0045】3−4積層フイルムのヒートシール性 ヒートシーラーを用いて試料(積層構成)のラミネー
ト樹脂面同士をヒートシールし、そのヒートシール強度
を測定した。ヒートシーラーは、片面加熱バーシーラー
(東洋精機(株)製)を使用し、シール圧力0.2MP
a(実圧)、シール時間0.5秒間とした。ヒートシー
ルの目標値は、最大強度が30N/15mm以上とし、
これ以下では実用不可レベルと判断した。
【0046】[実施例1]押出ラミネート樹脂として
(A−1)エチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブ
チル共重合体と(B−1)エチレン・メタクリル酸共
重合体を、表1に示す比率で配合した樹脂組成物を用
いて前記2.の積層フイルム製造方法により積層構成
、、を夫々作成し、前記3.の評価項目と評価方
法に従い、押出ラミネート加工適性、ポリエステルフィ
ルム接着力、アルミ箔接着力及びヒ―トシ―ル強度を評
価した。なお、押出ラミネート加工に当っては、樹脂温
度300℃とし、ポリエステルフィルムのコロナ処理面
側に上記樹脂組成物を押出ラミネート加工した。結果を
表1に示す。
【0047】[実施例2]押出ラミネート加工樹脂温度
を320℃に変更した以外はすべて実施例1と同様の方
法・条件で積層フイルムを作成し、押出ラミネート加工
適性及び物性を評価した。結果を表1に示す。
【0048】[比較例1]押出ラミネート加工樹脂温度を
270℃に変更した以外はすべて実施例1と同様の方法
・条件で積層体の作成及び評価を行なった。得られた積
層フイルムはポリエステルフィルムとの接着力が0.1
N/15mmと極めて低く、ヒ―トシ―ル強度も実用レ
ベルに到達せず、包装材料として不適と判断した。結果
を表1に示す。
【0049】[比較例2]押出ラミネート加工樹脂温度を
350℃に変更した以外はすべて実施例1と同様の方法
・条件で押出ラミネート加工した。しかしこの場合、押
出ラミネート加工時に樹脂組成物が発泡を起こし、溶融
状態のラミネート膜に穴が開いたため、積層フイルムの
サンプリング及び評価が不能であった。結果を表1に示
す。
【0050】[比較例3]ポリエステルフィルムのラミネ
ート面を未コロナ処理面側(表面濡れ張力は44dyn/c
m)とし、樹脂温度を320℃とした以外はすべて実施
例1と同様の方法・条件で積層フイルムの作成及び物性
評価を行なった。得られた積層フイルムはポリエステル
フィルムとの接着力が0.8N/15mmと極めて低
く、ヒ―トシ―ル強度も実用レベルに到達せず、包装材
料として不適と判断した。結果を表1に示す。
【0051】[実施例3]実施例1において、押出ラミ
ネート樹脂として(A−2)エチレン・メタクリル酸・
アクリル酸イソブチル共重合体を単独で用いた以外は
すべて実施例1と同様の方法・条件で積層フイルムの作
成及び物性評価を行なった。結果を表1に示す。
【0052】[実施例4]押出ラミネート樹脂として
(A−2)エチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブ
チル共重合体と(C−1)エチレン・αーオレフィン
共重合体とを、表1に示す比率で配合した樹脂組成物
を用いて前記2.の積層フイルム製造方法により積層構
成、、を夫々作成し、前記3.の評価項目と評価
方法に従い、押出ラミネート加工適性、ポリエステルフ
ィルム接着力、アルミ箔接着力及びヒ―トシ―ル強度を
評価した。なお、押出ラミネート加工に当たっては樹脂
温度を285℃とし、ポリエステルフィルムのコロナ処
理面側に上記樹脂組成物を押出ラミネート加工した。結
果を表2に示す。
【0053】[実施例5]実施例4において、押出ラミ
ネート樹脂の1成分である(C−1)の代わりに(C−
2)エチレン・αーオレフィン共重合体を用い、押出
ラミネート加工樹脂温度を300℃に変更した以外はす
べて実施例4と同様の方法・条件で評価を行なった。結
果を表2に示す。
【0054】[実施例6]実施例4において押出ラミネ
ート樹脂の1成分である(C−1)の代わりに(C−
3)エチレン・αーオレフィン共重合体を用い、押出
ラミネート加工樹脂温度を300℃に変更した以外はす
べて実施例4と同様の方法・条件で評価を行なった。結
果を表2に示す。
【0055】[比較例4]ポリエステルフィルムのラミネ
ート面を未コロナ処理面側(表面濡れ張力は44dyn
/cm)とした以外はすべて実施例5と同様の方法・条
件で評価を行なった。得られた積層フイルムはポリエス
テルフィルムとの接着力が0.7N/15mmと極めて
低く、ヒ―トシ―ル強度も実用レベルに到達せず、包装
材料として不適と判断した。結果を表2に示す。
【0056】[実施例7]押出ラミネート樹脂として、
(A−1)エチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブ
チル共重合体と(B−1)エチレン・メタクリル酸共
重合体と(C−1)エチレン・αーオレフィン共重合
体とを表2に示す比率で配合した樹脂組成物を用い、
樹脂温度を315℃に変更した以外はすべて実施例1と
同様の方法・条件で評価を行なった。結果を表2に示
す。
【0057】[比較例5]ポリエステルフィルムのラミネ
ート面を未コロナ処理面側(表面濡れ張力は44dyn
/cm)とした以外はすべて実施例7と同様の方法・条
件で評価を行なった。得られた積層体はポリエステルフ
ィルムとの接着力が0.6N/15mmと極めて低く、
ヒ―トシ―ル強度も実用レベルに到達せず、包装材料と
して不適と判断した。結果を表2に示す。
【0058】[実施例8]押出ラミネート樹脂として
(A−2)エチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブ
チル共重合体と(C−2)エチレン・αーオレフィン
共重合体とを、表3に示す比率で配合した樹脂組成物
を用い、ポリエステルフィルムのラミネート面として未
コロナ処理面を繰り出し、押出ラミネート直前にラミネ
ーターに設置してあるコロナ処理機によりコロナ処理を
行ない押出ラミネートを実施した以外はすべて実施例1
と同様の方法・条件で評価を行なった。なおコロナ処理
条件は下記のとおりである。 コロナ処理機 :春日電機(株)製 処理条件 :40W/m2/min 処理後の表面濡れ張力:58dyn/cm 結果を表3に示す。
【0059】[比較例6]押出ラミネート樹脂として
(A−2)エチレン・メタクリル酸・アクリル酸イソブ
チル共重合体と(C−1)エチレン・αーオレフィン
共重合体とを、表3に示す比率で配合した樹脂組成物
を用い、樹脂温度を315℃に変更した以外はすべて実
施例1と同様の方法・条件で押出ラミネート加工した。
しかしこの場合、押出ラミネート加工時に溶融樹脂膜の
両端部が大きく揺れ、安定しないため、積層体サンプリ
ングが不可能であった。結果を表3に示す。
【0060】[比較例7]押出ラミネート樹脂として
(B−2)エチレン・アクリル酸共重合体を単独で用
い、樹脂温度を310℃に変更した以外はすべて実施例
1と同様の方法・条件で評価を行なった。得られた積層
体はポリエステルフィルムとの接着力が0.6N/15
mmと極めて低く、ヒ―トシ―ル強度も実用レベルに到
達せず、包装材料として不適と判断した。結果を表3に
示す。
【0061】[比較例8]押出ラミネート樹脂を、(B
−2)エチレン・アクリル酸共重合体と(C−2)エ
チレン・αーオレフィン共重合体とを、表3に示す比
率で配合した樹脂組成物に代え、樹脂温度を310℃に
変更した以外はすべて実施例1と同様の方法・条件で評
価を行なった。得られた積層体はポリエステルフィルム
との接着力が1.7N/15mmと低く、ヒ―トシ―ル
強度も実用レベルに到達せず、包装材料として不適と判
断した。結果を表3に示す。
【0062】[比較例9]押出ラミネート樹脂として
(D−1)ポリエチレンを単独で用いた以外はすべて実
施例1と同様の方法・条件で評価を行なった。得られた
積層体はポリエステルフィルムとの接着力が2.6N/
15mmで、やや目標強度に未達であり、且つアルミ箔
接着強度が実用レベルに到達せず、包装材料として不適
と判断した。
【0063】[比較例10]押出ラミネート樹脂として
(E−1)エチレン・アクリル酸エチル共重合体を単
独で用いた以外はすべて実施例1と同様の方法・条件で
評価を行なった。得られた積層体はポリエステルフィル
ムとの接着力が0.9N/15mmと極めて低く、且つ
アルミ箔接着強度も極めて低く、包装材料として不適と
判断した。
【0064】表1〜3から明らかなように、本発明の樹
脂組成物を所定の押出ラミネート加工方法・条件によっ
てポリエステルフィルムに押出ラミネートすることで、
実用上充分なポリエステル接着力およびヒ―トシ―ル性
を有する積層体が得られることが確認された。また本発
明樹脂組成物はアルミ箔に代表される極性基材との押出
ラミネート接着性にも優れるため、ポリエステルフィル
ムと種々の極性基材とのラミネートにも好適であること
が確認された。
【0065】
【表1】
【0066】
【表2】
【0067】
【表3】
【0068】
【発明の効果】本発明によれば、押出加工適性が優れる
と共に、ポリエステルフイルムに直接押出ラミネートす
ることによって、層間接着力の大きい積層フイルムを得
ることができる。この際、極性基材とサンドラミネート
した場合にも、極性基材との層間接着性も良好である。
さらにポリエステルフイルムにアンカーコート処理を施
す必要がないため環境衛生的に優れ、また押出ラミネー
ト樹脂の溶融樹脂膜にオゾン処理を施すこと必要がない
ため低コストでの包装材の製造が可能となり、包装材製
造業者に大きなメリットを与えることができる。かくし
て得られる積層フイルムは、ポリエステルフイルムを利
用した各種菓子類、惣菜類、飲料、加工肉等の食品をは
じめとした各種包装材として幅広く使用することができ
る。
フロントページの続き Fターム(参考) 4F100 AK01D AK04B AK04C AK04J AK25B AK25C AK25J AK41A AK70B AK70C AL01B AL01C AL05B AL05C BA02 BA03 BA04 BA06 BA10B BA10C BA14 EJ12A EJ64A GB15 GB23 JA13B JA13C JB05A JK06 JK14A JL11 YY00A YY00B YY00C 4F207 AA04E AA20E AA21E AA24 AG01 AG03 AH54 AH81 KA01 KB26

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 ポリエステルフイルムの少なくとも片面
    に、エチレン・不飽和カルボン酸・(メタ)アクリル酸
    エステル共重合体又はこれとエチレン・不飽和カルボン
    酸共重合体及び/又はエチレン・(メタ)アクリル酸エ
    ステル共重合体との混合樹脂組成物を押出ラミネートし
    てなる積層フイルムであって、前記押出ラミネート樹脂
    全成分量に対して不飽和カルボン酸成分量が1〜12重
    量%、(メタ)アクリル酸エステル成分量が2〜25重
    量%を占めることを特徴とする積層フイルム。
  2. 【請求項2】 ポリエステルフイルムの少なくとも片面
    に、エチレン・不飽和カルボン酸・(メタ)アクリル酸
    エステル共重合体又はこれとエチレン・不飽和カルボン
    酸共重合体及び/又はエチレン・(メタ)アクリル酸エ
    ステル共重合体との混合樹脂成分100重量部当り、密
    度が840〜900kg/m3のエチレン・αーオレフ
    ィン共重合体樹脂を30重量部以下の割合で配合した混
    合樹脂を押出ラミネートしてなる積層フイルムであっ
    て、前記押出ラミネート樹脂全成分量に対して不飽和カ
    ルボン酸成分量が1〜12重量%、(メタ)アクリル酸
    エステル成分量が2〜25重量%を占めることを特徴と
    する積層フイルム。
  3. 【請求項3】 ポリエステルフイルムに、他の極性基材
    が押出ラミネート樹脂面を介して積層されてなる請求項
    1又は2記載の積層フイルム。
  4. 【請求項4】 表面酸化処理され、その表面濡れ張力が
    45dyn/cm以上のポリエステルフイルム面に、エ
    チレン・不飽和カルボン酸・(メタ)アクリル酸エステ
    ル共重合体又はこれとエチレン・不飽和カルボン酸共重
    合体及び/又はエチレン・(メタ)アクリル酸エステル
    共重合体との混合樹脂組成物であって、樹脂全成分量に
    対して不飽和カルボン酸成分量が1〜12重量%、(メ
    タ)アクリル酸エステル成分量が2〜25重量%を占め
    る押出ラミネート樹脂又はエチレン・不飽和カルボン酸
    ・(メタ)アクリル酸エステル共重合体又はこれとエチ
    レン・不飽和カルボン酸共重合体及び/又はエチレン・
    (メタ)アクリル酸エステル共重合体との混合樹脂成分
    100重量部当り、密度が840〜900kg/m3
    エチレン・αーオレフィン共重合体樹脂を30重量部以
    下の割合で配合した混合樹脂であって、該混合樹脂全成
    分量に対して不飽和カルボン酸成分量が1〜12重量
    %、(メタ)アクリル酸エステル成分量が2〜25重量
    %を占める押出ラミネート樹脂を、280〜340℃の
    樹脂温度で押出ラミネートすることを特徴とする積層フ
    イルムの製造方法。
  5. 【請求項5】 ポリエステルフイルムと他の極性基材の
    間に、該押出ラミネート樹脂を押出サンドラミネートす
    る請求項4記載の積層フイルムの製造方法。
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