JP2000290398A - 熱可塑性液晶ポリマーフィルムの押出成形方法および押出成形装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】環状ダイを用いて得られる熱可塑性液晶ポリマ
ーフィルムの形状均一性の向上を図ることができる熱可
塑性液晶ポリマーフィルムの押出成形方法および押出成
形装置を提供する。 【解決手段】環状ダイ３の環状スリット３６の間隙Ｇ
（ｍｍ）を０．２≦Ｇ≦１．０の範囲内に設定し、外子
３１の内壁通路長さＬｏｕｔ（ｍｍ）と内子３２の外壁
通路長さＬｉｎ（ｍｍ）とから、（Ｌｏｕｔ＋Ｌｉｎ）
／２で計算される環状スリット３６の間隙Ｇの通路長さ
Ｌ（ｍｍ）（ランド長さ）を、外子３１の吐出部内径Ｄ
ｏｕｔ（ｍｍ）で割ったＬ／Ｄｏｕｔを、５≦Ｌ／Ｄｏ
ｕｔ≦１５の範囲内に設定して、環状ダイ３の環状スリ
ット３６に沿った円周方向のすべての方向において、吐
出直後の熱可塑性液晶ポリマーの分子配向度ＳＯＲを
１．４５以上１．５５以下に制御する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、環状ダイを用いた
押出成形方法および押出成形装置に関する。特に光学的
異方性の溶融相を形成し得る熱可塑性ポリマー（以下、
これを熱可塑性液晶ポリマーと称する）を押出成形する
場合に、熱可塑性液晶ポリマーからなるフィルム（以
下、これを熱可塑性液晶ポリマーフィルムと称する）の
形状均一性を向上させた押出成形方法および押出成形装
置に関する。ここで、形状均一性とは膜厚均一性および
ウエーブ状のしわやふくれ等がないなどの特性をいう。

【０００２】

【従来の技術】熱可塑性液晶ポリマーは、(1) 金属箔と
直接熱接着できること、(2) 耐熱性であること、(3) 低
吸湿性であること、(4) 熱寸法安定性に優れること、
(5) 湿度寸法安定性に優れること、(6) 高周波特性に優
れること、(7) 有毒なハロゲン、燐、アンチモン等の難
燃剤を含有しなくても難燃性であること、(8) 耐放射線
性に優れること、(9) 熱膨張係数が制御できること、(1
0)低温でもしなやかであること、などの特長を有するた
めに、電気絶縁材、耐熱性材、回路基板材、ガスバリア
材などの理想的な材料の一つであるとされている。

【０００３】そして、そのフィルムまたはシートの実用
化が強く要望されてきた。しかしながら、熱可塑性液晶
ポリマーは溶融粘度が低いためにフィルム形成が難し
く、液晶ポリマー分子が溶融状態でダイから押出される
ときに、吐出方向の一方向に配向し易いために、一方向
に裂け易い（割れ易い）という欠点を有しており、その
実用化が阻まれてきた。

【０００４】近年、液晶ポリマー分子の一方向配向性を
崩し、一方向に裂け易いという欠点を解消して実用的な
フィルムを提供する方法が提案されている。例えば、
（１）環状スリットを介して相互に反対方向に回転する
可動ダイリップを用いて溶融液晶ポリマーを吐出せしめ
る、いわゆる回転ダイを用いるインフレーション製膜方
法（特表平３−５０４９４８号、特表平４−５０６７７
９号）、（２）多層Ｔダイの各層の吐出方向を交差させ
る製膜方法（特開平２−８９６１７号、特開昭６３−２
６４３２３号）、（３）Ｔダイで横方向に磁場をかける
製膜方法（特開昭６３−２４２５１３号）、（４）Ｔダ
イなどを用いて得られる異方性液晶ポリマーフィルム
を、合成樹脂フィルムとラミネートし、該ラミネート体
を横延伸（ＭＤ方向よりも大きい延伸倍率でＴＤ方向に
延伸）する後加工方法（特開平７−３２３５０６号、特
開平７−２５１４３８号、特開平９−１３１７８９
号）、（５）静止環状ダイを用いるインフレーション製
膜方法（特開平２−３４３０号、特開平２−８８２１２
号）などである。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】上記（１）、（２）お
よび（３）は、環状または直線状のスリットを有するダ
イから吐出される溶融状態の液晶ポリマー分子の配向
を、ダイ内部で二方向に配向せしめることにより、得ら
れるフィルムの液晶ポリマー分子が一方向に配向しない
ようにする方法である。上記（４）は、ダイから吐出し
て得られる一方向に液晶ポリマー分子が配向したフィル
ムを、後加工によって再配向することにより、一方向の
分子配向を崩す方法である。上記（５）は、ダイから吐
出して得られる一方向に液晶ポリマー分子が配向した未
固化状態（半溶融状態）のフィルムにおいて、一方向の
分子配向を崩す方法である。

【０００６】本発明は、上記（５）の方法に主に関連し
ている。上記（５）の方法は、いわゆるインフレーショ
ン製膜方法として知られる方法で、他の方法に比較し
て、製膜装置が最も単純であり、製膜速度も大きく、安
価に製膜できるために、工業的に熱可塑性液晶ポリマー
フィルムを製造するために適した方法である。

【０００７】上記のインフレーション製膜装置は、図１
（ａ）に示すように、押出機１によって溶融され押し出
された熱可塑性液晶ポリマーを、マンドレル２において
混合・均一化し、環状のスリットを有する環状ダイ３か
ら吐出して、冷却固化し、バブル４を形成させた後、熱
可塑性液晶ポリマーフィルム８を得るものである。この
フィルム８は複数のガイドローラによりターレットワイ
ンダー９へと案内される。また、上記バブル４は、図１
（ｂ）に示すように、熱可塑性液晶ポリマーの流れ方向
に沿って、環状ダイ３直後のネック７と、バブル内部の
ガス圧による膨張が行われるエクスパンド６と、冷却固
化が十分になされ、これ以上バブルの径が変動しない領
域のシリンダー５とからなる。

【０００８】かかる装置において、得られる熱可塑性液
晶ポリマーフィルムの形状を均一（例えば、膜厚が均
一、ウエーブ状のしわやふくれ等がないこと）にするた
めには、熱可塑性液晶ポリマーに及ぼす装置各部におけ
る作用を均一にしなければならないことは当然である。

【０００９】本発明者らは、形状が均一な熱可塑性液晶
ポリマーフィルムを得るために、鋭意研究し、押出機１
からマンドレル２に至る経路における溶融液晶ポリマー
流の断面方向の温度、流速の均一性を図り、マンドレル
２における混合・均一化を向上させ、環状ダイ３の円周
方向の温度むらを解消し、かつ環状ダイ３の環状スリッ
トのギャップの円周方向の均一性を図り、ネック７およ
びエクスパンド６の内側および外側に作用する冷却風の
温度、流速の円周方向の均一性を図ることにより、実用
に供し得る程度の均一な形状の熱可塑性液晶ポリマーフ
ィルムを提供することに成功した。

【００１０】しかし、環状ダイを用いて得られる熱可塑
性液晶ポリマーフィルムは、一般に精密製膜法として知
られるＴダイ法によるポリエステルフィルムなどのフィ
ルムに比較して形状均一性が劣るために、一層の形状均
一性の向上が望まれていた。

【００１１】そこで、溶融または半溶融液晶ポリマー流
において、流れの断面形状が円管形状または環状である
部分において、樹脂温度、溶融樹脂流速、冷却風の温
度、冷却風の流速などの断面円周方向における均一化を
図ってきた。これらの技術改善によって、事実、得られ
る熱可塑性液晶ポリマーフィルムの形状均一化はなされ
たのであるが、それでもなお、該フィルムの高度な均一
化は困難であった。

【００１２】これは、従来から、液晶ポリマー分子の分
子配向が円周方向に均一でさえあれば、得られる熱可塑
性液晶ポリマーフィルムの形状均一性を阻害することは
ないと信じられてきたことに起因する。さらに具体的に
言えば、分子配向が一方向に傾いているのであれば、そ
の傾き角が円周方向で同一の傾き角であればよいとして
きたことによる。しかし、詳細な検討と考察の結果、事
実は、わずか傾く（後述する分子配向度ＳＯＲが１．４
５未満）だけで、得られる熱可塑性液晶ポリマーフィル
ムの形状均一性が阻害されることが判明したのである。
以下、なぜ、環状ダイから吐出される溶融液晶ポリマー
の分子配向が吐出流から傾けば、得られる熱可塑性液晶
ポリマーフィルムの形状均一性を低下させるかを説明す
る。

【００１３】溶融液晶ポリマーは、冷却されると、液晶
ポリマー分子の配向方向よりも配向方向に対し直交する
方向に強く収縮する。したがって、図２に示すように、
液晶ポリマー分子の配向方向２１に対して直交する方向
で、ネック７に対しては斜め向きの冷却収縮応力２３が
発生する。そして、この冷却収縮応力２３がネック７に
捻じれ形状を与える原因となる。

【００１４】つまり、ネック７の上端側は下端側に対し
冷却されて固くなりつつあり、しかも上端はエクスパン
ド６に固定されて回転できないのに対し、下端側は高温
溶融状態にあって柔らかいので、冷却収縮応力２３によ
り円周方向への回転力を受ける。このとき、溶融液晶ポ
リマーは、回転力の作用に完全に追従するほどには柔ら
かくないので、ネック７に、タオルを絞ったような形状
の歪みが生じるのである。ネック７の形状が歪んだまま
エクスパンド６でバブルが膨張され、シリンダー５で形
状が固定されたフィルムが形成されるのであるから、得
られるフィルムも形状歪みを残していて当然である。こ
の形状歪みがフィルムの形状均一性低下の原因となる。

【００１５】そこで、より詳細な観察・測定・考察を重
ね、ついに、特別な工夫をした環状ダイを用いて、熱可
塑性液晶ポリマーの吐出流に平行に液晶ポリマー分子を
配向させることにより、高度な形状均一性を得ることが
できることを見い出した。

【００１６】すなわち、本発明は、液晶ポリマー分子の
一方向配向からくる配向方向の引き裂き易さを解消し、
高度に形状の均一な熱可塑性液晶ポリマーフィルムを得
るためには、熱可塑性液晶ポリマーフィルム中の液晶ポ
リマー分子の配向を多方向にすべきであるという従来の
概念に反して、環状ダイから吐出された溶融液晶ポリマ
ーの分子配向を、溶融液晶ポリマーの吐出流の方向に平
行にすべきであるとする思想に基づくものである。

【００１７】本発明の目的は、環状ダイを用いて形状均
一性を向上させた熱可塑性液晶ポリマーフィルムの製造
が可能な押出成形方法および押出成形装置を提供するこ
とにある。

【００１８】

【課題を解決するための手段】本発明は、上記の目的を
達成するために、熱可塑性液晶ポリマーを、環状ダイの
外子と内子間に形成された間隙Ｇを有する環状スリット
から吐出させてなる熱可塑性液晶ポリマーフィルムの押
出成形方法において、前記環状スリットの間隙Ｇ（ｍ
ｍ）を０．２≦Ｇ≦１．０の範囲内に設定し、前記外子
の内壁通路長さＬｏｕｔ（ｍｍ）と内子の外壁通路長さ
Ｌｉｎ（ｍｍ）とから、（Ｌｏｕｔ＋Ｌｉｎ）／２（ｍ
ｍ）で計算される前記環状スリットの間隙Ｇの通路長さ
Ｌ（ｍｍ）（以下、ランド長さと称する）を、前記外子
の吐出部内径Ｄｏｕｔ（ｍｍ）で割ったＬ／Ｄｏｕｔ
を、５≦Ｌ／Ｄｏｕｔ≦１５の範囲内に設定して、前記
環状ダイの環状スリットに沿った円周方向のすべての方
向において、吐出直後の熱可塑性液晶ポリマーの分子配
向度ＳＯＲを１．４５以上１．５５以下に制御すること
を特徴とする熱可塑性液晶ポリマーフィルムの押出成形
方法およびそれに使用する押出成形装置を提供するもの
である。

【００１９】ここで、分子配向度ＳＯＲ（Segment Orie
ntation Ratio ）とは、分子を構成するセグメントにつ
いての分子配向の度合いを与える指標をいい、従来のＭ
ＯＲ（Molecular Orientation Ratio ）とは異なり、物
体の厚さを考慮した値である。環状ダイからの吐出直後
とは、図１（ｂ）において、ネック７の下端に当たる部
分である。

【００２０】本発明によれば、環状ダイの環状スリット
の内周壁と外周壁とで囲まれた間隙通路における溶融さ
せた熱可塑性液晶ポリマー（本明細書において、これを
溶融液晶ポリマーと称する）の走行距離を十分に長くす
ることによって、内周壁および外周壁に起因する溶融液
晶ポリマー流に平行な剪断力を与えて、溶融液晶ポリマ
ー分子を剪断力の方向に配向させることにより、溶融液
晶ポリマー分子を吐出流と平行に配向させるので、熱可
塑性液晶ポリマーフィルムの形状均一性を向上させるこ
とができる。

【００２１】環状スリットの間隙Ｇが０．２ｍｍ未満で
は環状スリットを構成する要素である外子と内子の工作
精度が悪くなり、環状スリットを通過するポリマー流れ
に偏流が発生し易くなり、フィルム膜厚精度が悪い。環
状スリットの間隙Ｇが１．０ｍｍを越える場合には、間
隙が広すぎるので、本発明の効果が十分に発揮されず、
外観が悪いフィルムしか得られない。

【００２２】ランド長さＬを外子の吐出部内径Ｄｏｕｔ
で割った値が５未満であると、ランド長さＬが短いの
で、この部分で分子の配向を変えるという本発明の効果
が十分に発揮されず、分子配向度ＳＯＲを本発明の範囲
に制御することができない。ランド長さＬを外子の吐出
部内径Ｄｏｕｔで割った値が１５を越えると、装置が大
型となり設備費用がかかるだけでなく、環状ダイ前での
樹脂圧力が極めて高くなり装置耐圧を越える危険性が増
し実用的ではない。

【００２３】本発明において、吐出直後の熱可塑性液晶
ポリマーの分子配向度ＳＯＲを、環状ダイの環状スリッ
トに沿った円周方向のすべての方向において、１．４５
以上１．５５以下に制御するためには、ランド長さＬを
十分な長さにしたり、環状スリットの間隙を適正な範囲
にするといった機械設備的な方法だけでなく、成形加工
条件である溶融液晶ポリマーの粘度や流速を適正にする
ことによってより一層の効果を得ることができる。溶融
液晶ポリマーの粘度や流速を適正にする一つの尺度とし
て、環状ダイ前部の位置での樹脂圧力Ｐ（ｋｇ／ｃ
ｍ² ）が、２０≦Ｐ≦１２０の範囲内であることが好ま
しい。

【００２４】環状ダイ前部の位置での樹脂圧力Ｐが２０
（ｋｇ／ｃｍ² ）未満である場合には、本発明の効果が
十分に発揮されない傾向にあり、また樹脂圧力Ｐを１２
０（ｋｇ／ｃｍ² ）を越えて大きくしても耐圧限界に近
づいて危険になるだけで、本発明の効果は向上しないの
で、いずれの場合も好ましくない。

【００２５】本発明において、吐出流と平行になってい
る熱可塑性液晶ポリマー分子の分子配向は、分子配向度
ＳＯＲが１．５に近い（１．４５以上１．５５以下）こ
とで規定できる。この分子配向度ＳＯＲは、以下のよう
に算出される。

【００２６】まず、周知のマイクロ波分子配向度測定機
において、環状ダイから吐出直後の熱可塑性液晶ポリマ
ー（後述のギャップ吐出部のポリマー）から得られたフ
ィルムを、マイクロ波の進行方向にフィルム面が垂直に
なるように、マイクロ波共振導波管中に挿入し、該フィ
ルムを透過したマイクロ波の電場強度（マイクロ波透過
強度）が測定される。そして、この測定値に基づいて、
次式により、ｍ値（屈折率と称する）が算出される。 ｍ＝（Ｚｏ／△ｚ）Ｘ［１−νmax ／νｏ］ ただし、Ｚｏは装置定数、△ｚは物体の平均厚、νmax
はマイクロ波の振動数を変化させたとき、最大のマイク
ロ波透過強度を与える振動数、νｏは平均厚ゼロのとき
（すなわち物体がないとき）の最大マイクロ波透過強度
を与える振動数である。

【００２７】次に、マイクロ波の振動方向に対する物体
の回転角が０°のとき、つまり、マイクロ波の振動方向
と、物体の分子が最もよく配向されている方向であっ
て、最小マイクロ波透過強度を与える方向とが合致して
いるときのｍ値をｍ0 、回転角が９０°のときのｍ値を
ｍ９０として、分子配向度ＳＯＲはｍ0 ／ｍ９０により
算出される。

【００２８】また、本発明に使用される熱可塑性液晶ポ
リマーの原料は特に限定されるものではないが、その具
体例として、以下に例示する（１）から（４）に分類さ
れる化合物およびその誘導体から導かれる公知のサーモ
トロピック液晶ポリエステルおよびサーモトロピック液
晶ポリエステルアミドを挙げることができる。但し、光
学的に異方性の溶融相を形成し得るポリマーを得るため
には、各々の原料化合物の組み合わせには適当な範囲が
あることは言うまでもない。

【００２９】（１）芳香族または脂肪族ジヒドロキシ化
合物（代表例は表１参照）

【００３０】

【表１】

【００３１】(２）芳香族または脂肪族ジカルボン酸
（代表例は表２参照）

【００３２】

【表２】

【００３３】（３）芳香族ヒドロキシカルボン酸（代表
例は表３参照）

【００３４】

【表３】

【００３５】（４）芳香族ジアミン、芳香族ヒドロキシ
アミンまたは芳香族アミノカルボン酸（代表例は表４参
照）

【００３６】

【表４】

【００３７】これらの原料化合物から得られる熱可塑性
液晶ポリマーの代表例として表５に示す構造単位を有す
る共重合体（ａ）〜（ｅ）を挙げることができる。

【００３８】

【表５】

【００３９】また、本発明に使用される熱可塑性液晶ポ
リマーとしては、フィルムの所望の耐熱性および加工性
を得る目的においては、約２００〜約４００℃の範囲
内、とりわけ約２５０〜約３５０℃の範囲内に融点を有
するものが好ましいが、フィルム製造の観点からは、比
較的低い融点のものが好ましい。したがって、より高い
耐熱性や融点が必要な場合には、一旦得られたフィルム
を加熱処理することによって、所望の耐熱性や融点にま
で高めることが有利である。加熱処理の条件の一例を説
明すれば、一旦得られたフィルムの融点が２８３℃の場
合でも、２６０℃で５時間加熱すれば、融点は３２０℃
になる。

【００４０】

【発明の実施の形態】以下、本発明の一実施形態を図面
にしたがって説明する。図３は、本発明に用いる環状ダ
イの一例を示している。このダイ３は、マンドレル２
（その上部位置を点線で示す）のポリマー流れ方向の下
流側に組付けるもので、外子３１と内子３２を備えてい
る。この外子３１と内子３２間には、溶融液晶ポリマー
を吐出させる環状スリット３６が形成されている。内子
３２の中心には、エアー通路３３が貫通して形成されて
いる。

【００４１】このダイ３は、環状スリット３６の間隙Ｇ
（ｍｍ）を０．２≦Ｇ≦１．０の範囲内に設定されてい
る。また、外子３１の内壁における間隙（ギャップ）導
入部３４から間隙（ギャップ）吐出部３５までの内壁通
路長さＬｏｕｔ（ｍｍ）と、内子３２の外壁における間
隙（ギャップ）導入部３４から間隙（ギャップ）吐出部
３５までの外壁通路長さＬｉｎ（ｍｍ）とから、（Ｌｏ
ｕｔ＋Ｌｉｎ）／２で計算される環状スリット３６の間
隙Ｇの通路長さＬ（ｍｍ）（ランド長さ）を、外子３２
の吐出部内径Ｄｏｕｔ（ｍｍ）で割ったＬ／Ｄｏｕｔ
を、５≦Ｌ／Ｄｏｕｔ≦１５の範囲内に設定されてい
る。このような形状を有するダイ３を用いることによ
り、ダイ３の環状スリット３６に沿った円周方向のすべ
ての方向において、吐出直後の熱可塑性液晶ポリマーの
分子配向度ＳＯＲを１．４５以上１．５５以下に制御す
ることができる。

【００４２】

【実施例】以下、本発明を具体的に実施例を用いて説明
するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではな
い。 〔実施例１〕外子の吐出部内径２５ｍｍ、内子の吐出部
外径２４ｍｍ、外子の内周壁と内子の外周壁で囲まれた
間隙０．５ｍｍ、ランド長さが３２０ｍｍである環状ダ
イを用いて、ｐ−ヒドロキシ安息香酸と６−ヒドロキシ
−２−ナフトエ酸の共重合物で、融点が２８０℃の熱可
塑性液晶ポリマーを、環状ダイ前部の位置での樹脂圧力
が１００ｋｇ／ｃｍ² になるような吐出量で溶融押出し
し、横延伸倍率４．７７倍、縦延伸倍率２．０９倍の条
件でバブル内エアー導入部から空気を吹き込んでインフ
レーション製膜した。製膜中はウエーブ状のしわのない
安定した運転ができ、平均膜厚５０μｍ、膜厚分布±６
％の形状均一性に優れた熱可塑性液晶ポリマーフィルム
を得た。なお、製膜中に押出機および引取機を同時に停
止することにより得られた、上記環状ダイから吐出した
直後のギャップ吐出部における熱可塑性液晶ポリマーの
分子配向度ＳＯＲは１．５５であった。

【００４３】〔実施例２〕実施例１において、環状ダイ
前部の位置での樹脂圧力が３０ｋｇ／ｃｍ² になるよう
な吐出量で溶融押出しした以外は、実施例１と同様にし
て平均膜厚５０μｍ、膜厚分布±７％の形状均一性に優
れた熱可塑性液晶ポリマーフィルムを得た。実施例１と
同様にして測定した吐出直後の熱可塑性液晶ポリマーの
分子配向度ＳＯＲは１．４５であった。

【００４４】〔実施例３〕実施例１において、外子の吐
出部内径４０ｍｍ、内子の吐出部外径３９ｍｍ、外子の
内周壁と内子の外周壁で囲まれた間隙０．５ｍｍ、ラン
ド長さが２４０ｍｍである環状ダイを用いて、ｐ−ヒド
ロキシ安息香酸と６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸の共
重合物で、融点が２８０℃の熱可塑性液晶ポリマーを、
環状ダイ前部の位置での樹脂圧力が９０ｋｇ／ｃｍ² に
なるような吐出量で溶融押出しした以外は、実施例１と
同様にして平均膜厚５０μｍ、膜厚分布±７％の形状均
一性に優れた熱可塑性液晶ポリマーフィルムを得た。実
施例１と同様にして測定した吐出直後の熱可塑性液晶ポ
リマーの分子配向度ＳＯＲは１．５０であった。

【００４５】〔実施例４〕外子の吐出部内径４０ｍｍ、
内子の吐出部外径３８ｍｍ、外子の内周壁と内子の外周
壁で囲まれた間隙１．０ｍｍ、ランド長さが２４０ｍｍ
である環状ダイを用いて、ｐ−ヒドロキシ安息香酸と６
−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸の共重合物で、融点が２
８０℃の熱可塑性液晶ポリマーを、環状ダイ前部の位置
での樹脂圧力が９０ｋｇ／ｃｍ² になるような吐出量で
溶融押出しし、横延伸倍率０．９８倍、縦延伸倍率１．
１３倍の条件でパイプ成形した。得られたパイプは、ウ
エーブせず、真っ直ぐなパイプで、平均厚み０．９ｍ
ｍ、膜厚分布±５％の形状均一性に優れた熱可塑性液晶
ポリマーパイプを得た。なお、製膜中に押出機および引
取機を同時に停止することにより得られた、上記環状ダ
イから吐出した直後のギャップ吐出部における熱可塑性
液晶ポリマーの分子配向度ＳＯＲは１．５１であった。

【００４６】〔比較例１〕実施例１において、外子の吐
出部内径２５ｍｍ、内子の吐出部外径２４ｍｍ、外子の
内周壁と内子の外周壁で囲まれた間隙０．５ｍｍ、ラン
ド長さが４００ｍｍである環状ダイを用いた以外は実施
例１と同様にして、インフレーション製膜したところ、
製膜時にウエーブ状のしわが観察され、得られた熱可塑
性液晶ポリマーフィルムの膜厚分布は±１１％であっ
た。なお、製膜中に押出機および引取機を同時に停止す
ることにより得られた、上記環状ダイから吐出した直後
の熱可塑性液晶ポリマーの分子配向度ＳＯＲは１．３５
であった。

【００４７】〔比較例２〕実施例１において、外子の吐
出部内径２５ｍｍ、内子の吐出部外径２４ｍｍ、外子の
内周壁と内子の外周壁で囲まれた間隙０．５ｍｍ、ラン
ド長さが１２０ｍｍである環状ダイを用いた以外は実施
例１と同様にして、インフレーション製膜したところ、
製膜時にウエーブ状のしわが観察され、得られた熱可塑
性液晶ポリマーフィルムの膜厚分布は±１２％であっ
た。なお、製膜中に押出機および引取機を同時に停止す
ることにより得られた、上記環状ダイから吐出した直後
の熱可塑性液晶ポリマーの分子配向度ＳＯＲは１．６５
であった。

【００４８】

【発明の効果】本発明によれば、熱可塑性液晶ポリマー
の吐出流と平行に液晶ポリマー分子を配向することによ
り、フィルムの形状均一性を向上させることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】インフレーション製膜を行う場合の概略説明図
で、（ａ）は同製膜装置の側面図、（ｂ）は得られるバ
ブルを説明する側面図である。

【図２】ネックにおける収縮応力を示す図である。

【図３】本発明の一実施形態に係る熱可塑性液晶ポリマ
ーフィルムの押出成形装置に用いる環状ダイを示す断面
図である。

【符号の説明】

３…環状ダイ、３１…外子、３２…内子、３６…環状ス
リット、３７…ダイ前部、Ｇ…間隙、Ｌｉｎ…内子の外
壁通路長さ、Ｌｏｕｔ…外子の内壁通路長さ、Ｌ…間隙
の通路長さ（ランド長さ）。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 砂本 辰也 岡山県倉敷市酒津1621番地 株式会社クラ レ内 (72)発明者 吉川 淳夫 岡山県倉敷市酒津1621番地 株式会社クラ レ内 Ｆターム(参考） 4F071 AA43 AA44 AA45 AA48 AA57 AF12 AH04 AH07 BB06 BB09 BC01

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 光学的異方性の溶融相を形成し得る熱可
   塑性ポリマー（以下、これを熱可塑性液晶ポリマーと称
   する）を、環状ダイの外子と内子間に形成された環状ス
   リットから吐出させてなるフィルム（以下、これを熱可
   塑性液晶ポリマーフィルムと称する）の押出成形方法に
   おいて、 前記環状スリットの間隙Ｇ（ｍｍ）を０．２≦Ｇ≦１．
   ０の範囲内に設定し、 前記外子の内壁通路長さＬｏｕｔ（ｍｍ）と内子の外壁
   通路長さＬｉｎ（ｍｍ）とから、（Ｌｏｕｔ＋Ｌｉｎ）
   ／２で計算される前記環状スリットの間隙Ｇの通路長さ
   Ｌ（ｍｍ）（以下、ランド長さと称する）を、前記外子
   の吐出部内径Ｄｏｕｔ（ｍｍ）で割ったＬ／Ｄｏｕｔ
   を、５≦Ｌ／Ｄｏｕｔ≦１５の範囲内に設定して、 前記環状ダイの環状スリットに沿った円周方向のすべて
   の方向において、吐出直後の熱可塑性液晶ポリマーの分
   子配向度ＳＯＲを１．４５以上１．５５以下に制御する
   ことを特徴とする熱可塑性液晶ポリマーフィルムの押出
   成形方法。
2. 【請求項２】 請求項１において、 前記環状ダイ前部の位置での樹脂圧力Ｐ（ｋｇ／ｃ
   ｍ² ）を、２０≦Ｐ≦１２０の範囲内に設定したことを
   特徴とする熱可塑性液晶ポリマーフィルムの押出成形方
   法。
3. 【請求項３】 熱可塑性液晶ポリマーを、環状ダイの外
   子と内子間に形成された環状スリットから吐出させてな
   る熱可塑性液晶ポリマーフィルムの押出成形装置におい
   て、 前記環状スリットの間隙Ｇ（ｍｍ）を０．２≦Ｇ≦１．
   ０の範囲内に設定し、 前記外子の内壁通路長さＬｏｕｔ（ｍｍ）と内子の外壁
   通路長さＬｉｎ（ｍｍ）とから、（Ｌｏｕｔ＋Ｌｉｎ）
   ／２で計算される前記環状スリットの間隙Ｇの通路長さ
   Ｌ（ｍｍ）（ランド長さ）を、前記外子の吐出部内径Ｄ
   ｏｕｔ（ｍｍ）で割ったＬ／Ｄｏｕｔを、５≦Ｌ／Ｄｏ
   ｕｔ≦１５の範囲内に設定したことを特徴とする熱可塑
   性液晶ポリマーフィルムの押出成形装置。