JP2000285913A - 水素吸蔵合金及びそれを用いた水素吸蔵合金電極 - Google Patents
水素吸蔵合金及びそれを用いた水素吸蔵合金電極Info
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 合金の利用率を向上させ、低温高率放電特
性、内圧特性、寿命特性に優れた水素吸蔵合金電極を提
供することを目的とする。 【構成】 水素を可逆的に吸蔵、放出し得る水素吸蔵合
金をアルカリ溶液中に浸漬させ、その後、この合金を酸
性溶液中に浸漬させて処理したことを特徴とする水素吸
蔵合金及びそれを用いた水素吸蔵合金電極とすること
で、上記目的を達成できる。
性、内圧特性、寿命特性に優れた水素吸蔵合金電極を提
供することを目的とする。 【構成】 水素を可逆的に吸蔵、放出し得る水素吸蔵合
金をアルカリ溶液中に浸漬させ、その後、この合金を酸
性溶液中に浸漬させて処理したことを特徴とする水素吸
蔵合金及びそれを用いた水素吸蔵合金電極とすること
で、上記目的を達成できる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は水素吸蔵合金及びそ
れを用いた水素吸蔵合金電極に関するものである。
れを用いた水素吸蔵合金電極に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】水素吸蔵合金を負極材料として用いるニ
ッケル水素化物蓄電池は低公害性で高エネルギー密度で
あり、正極及び負極反応が溶解／析出反応を伴わないた
め長寿命であることから、ニッケルカドミウム電池に代
わる電源としてポータブル機器などに用いられ、研究開
発が盛んに行われている。
ッケル水素化物蓄電池は低公害性で高エネルギー密度で
あり、正極及び負極反応が溶解／析出反応を伴わないた
め長寿命であることから、ニッケルカドミウム電池に代
わる電源としてポータブル機器などに用いられ、研究開
発が盛んに行われている。
【０００３】ところで水素吸蔵合金は、充放電初期の活
性化、即ち、目的の放電容量で使用するためには数サイ
クルの充放電が必要となる。この理由は水素吸蔵合金は
本来導電性が低いためであり、また水素吸蔵合金は空気
中に放置しておくだけで酸化されるため合金表面が不活
性被膜に覆われるためである。このような特性を持つ水
素吸蔵合金を負極として用い、密閉型電池を作製した場
合、充放電初期において負極／正極のバランスが崩れ、
内圧上昇などが起こり、電池寿命を短くする。そこで今
までに、水素吸蔵合金粉末を高温のアルカリ溶液で処理
する方法（特開平７−２９５６８号）や酸性溶液で処理
する方法（特開平６−８８１５０号）などが公開されて
いる。
性化、即ち、目的の放電容量で使用するためには数サイ
クルの充放電が必要となる。この理由は水素吸蔵合金は
本来導電性が低いためであり、また水素吸蔵合金は空気
中に放置しておくだけで酸化されるため合金表面が不活
性被膜に覆われるためである。このような特性を持つ水
素吸蔵合金を負極として用い、密閉型電池を作製した場
合、充放電初期において負極／正極のバランスが崩れ、
内圧上昇などが起こり、電池寿命を短くする。そこで今
までに、水素吸蔵合金粉末を高温のアルカリ溶液で処理
する方法（特開平７−２９５６８号）や酸性溶液で処理
する方法（特開平６−８８１５０号）などが公開されて
いる。
【０００４】水素吸蔵合金粉末を高温のアルカリ溶液で
処理することにより、ガス吸収性能が改善され、内圧特
性、サイクル寿命特性は良好となる。しかしながら、こ
の方法では、表面に水酸化物層が形成されるため、粒子
間の接触抵抗が大きくなり、低温高率放電特性に悪影響
を及ぼすという問題点があった。
処理することにより、ガス吸収性能が改善され、内圧特
性、サイクル寿命特性は良好となる。しかしながら、こ
の方法では、表面に水酸化物層が形成されるため、粒子
間の接触抵抗が大きくなり、低温高率放電特性に悪影響
を及ぼすという問題点があった。
【０００５】また、酸性溶液で処理する方法において
は、合金は速やかに活性化され、低温高率放電特性は改
善されているものの、腐食生成物が多量に形成されるた
めに電解液量が減少し、リザーブバランスが崩れてサイ
クル寿命特性に悪影響を及ぼすという問題点があった。
は、合金は速やかに活性化され、低温高率放電特性は改
善されているものの、腐食生成物が多量に形成されるた
めに電解液量が減少し、リザーブバランスが崩れてサイ
クル寿命特性に悪影響を及ぼすという問題点があった。
【０００６】また、特開平１０−７４５１０号には、酸
性溶液で処理した後にアルカリ溶液で処理する方法が開
示されているが、この方法でも表面に水酸化物層が形成
されそれが除去されないという問題がある。
性溶液で処理した後にアルカリ溶液で処理する方法が開
示されているが、この方法でも表面に水酸化物層が形成
されそれが除去されないという問題がある。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明は前記問題点に
鑑みてなされたものであり、合金の利用率を向上させ、
低温高率放電特性、内圧特性、寿命特性に優れた水素吸
蔵合金電極を提供することを目的とする。
鑑みてなされたものであり、合金の利用率を向上させ、
低温高率放電特性、内圧特性、寿命特性に優れた水素吸
蔵合金電極を提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は前記問題を解決
するために、水素を可逆的に吸蔵、放出し得る水素吸蔵
合金をアルカリ溶液中に浸漬させ、その後、この合金を
酸性溶液中に浸漬させて処理して水素吸蔵合金を形成
し、それを用いて水素吸蔵合金電極としたものである。
するために、水素を可逆的に吸蔵、放出し得る水素吸蔵
合金をアルカリ溶液中に浸漬させ、その後、この合金を
酸性溶液中に浸漬させて処理して水素吸蔵合金を形成
し、それを用いて水素吸蔵合金電極としたものである。
【０００９】
【作用】前記本発明の構成によれば、水素吸蔵合金をア
ルカリ溶液中に浸漬させ、更に、この合金を酸性溶液中
に浸漬させることにより、合金の利用率を向上させ、高
活性な水素吸蔵合金電極とすることができ、低温高率放
電特性、内圧特性、寿命特性に優れた電池とすることが
できる。
ルカリ溶液中に浸漬させ、更に、この合金を酸性溶液中
に浸漬させることにより、合金の利用率を向上させ、高
活性な水素吸蔵合金電極とすることができ、低温高率放
電特性、内圧特性、寿命特性に優れた電池とすることが
できる。
【００１０】Ｌａ−ＮｉをベースとするＡＢ5 系合金を
用いた場合、充放電を数サイクル繰り返すことで、合金
表面には希土類元素の水酸化物が生成される。水酸化物
の生成は合金粒子間の接触抵抗の増大や電解液の消費な
どを招く。そこで、水素吸蔵合金を高温アルカリ溶液に
浸漬させることにより、アルカリ溶液に可溶な希土類元
素などを溶出させ、合金表面にニッケルリッチ層を形成
させることができる。この操作を予め行うことで、電池
作製後の水酸化物の生成を抑制することができ、長寿命
な電池を作製できる。
用いた場合、充放電を数サイクル繰り返すことで、合金
表面には希土類元素の水酸化物が生成される。水酸化物
の生成は合金粒子間の接触抵抗の増大や電解液の消費な
どを招く。そこで、水素吸蔵合金を高温アルカリ溶液に
浸漬させることにより、アルカリ溶液に可溶な希土類元
素などを溶出させ、合金表面にニッケルリッチ層を形成
させることができる。この操作を予め行うことで、電池
作製後の水酸化物の生成を抑制することができ、長寿命
な電池を作製できる。
【００１１】更に、酸性溶液に浸漬させることにより、
アルカリ処理で生成した表面の水酸化物層が除去され高
活性な表面を作製することができる。これにより、導電
性に優れた電極が作製でき、高率放電特性を高めること
可能となる。また、過充電時に発生した水素ガス、酸素
ガスは、主に水素吸蔵合金電極表面で消費されるため、
合金を活性化して充電効率を向上させることでガス消費
反応を促進することができ、電池の内圧上昇を抑制する
ことが可能となる。ここで、酸性溶液としては、硫酸、
塩酸、硝酸などの鉱酸性や酢酸、ギ酸、プロピオン酸、
酪酸、マロン酸、コハク酸、シュウ酸、アクリル酸、グ
リコール酸、クエン酸、グルタル酸、乳酸、酒石酸、吉
草酸などの有機酸水溶液が適用可能である。
アルカリ処理で生成した表面の水酸化物層が除去され高
活性な表面を作製することができる。これにより、導電
性に優れた電極が作製でき、高率放電特性を高めること
可能となる。また、過充電時に発生した水素ガス、酸素
ガスは、主に水素吸蔵合金電極表面で消費されるため、
合金を活性化して充電効率を向上させることでガス消費
反応を促進することができ、電池の内圧上昇を抑制する
ことが可能となる。ここで、酸性溶液としては、硫酸、
塩酸、硝酸などの鉱酸性や酢酸、ギ酸、プロピオン酸、
酪酸、マロン酸、コハク酸、シュウ酸、アクリル酸、グ
リコール酸、クエン酸、グルタル酸、乳酸、酒石酸、吉
草酸などの有機酸水溶液が適用可能である。
【００１２】
【発明の実施の形態】本発明で用いるアルカリ溶液は、
０．８ＮのＬｉＯＨと６．８ＮのＫＯＨの混合溶液が好
ましく、また、その温度は８０〜１２０℃、浸漬時間は
１０〜１２０分であることが好ましい。
０．８ＮのＬｉＯＨと６．８ＮのＫＯＨの混合溶液が好
ましく、また、その温度は８０〜１２０℃、浸漬時間は
１０〜１２０分であることが好ましい。
【００１３】また、本発明で用いる酸性溶液のｐＨは、
０．５から６．０が好ましく、また、その温度は２０〜
８０℃、浸漬時間は１〜１２００秒が好ましい。
０．５から６．０が好ましく、また、その温度は２０〜
８０℃、浸漬時間は１〜１２００秒が好ましい。
【００１４】
【実施例】以下、実施例に基づき本発明を説明する。
【００１５】ＭｍＮｉ3.8 Ｃｏ0.7 Ａｌ0.3 Ｍｎ0.2 の
組成を有する水素吸蔵合金を準備して７５μｍ以下に粉
砕する。なお、Ｍｍはミッシュメタルであり、Ｌａ，Ｃ
ｅ，Ｐｒ，Ｎｄのうち少なくとも１種以上を含んだ希土
類元素の複合体である。この合金粉末を０．８ＮのＬｉ
ＯＨと６．８ＮのＫＯＨからなる混合溶液中に加え、１
１０℃で１時間攪拌する。その後、イオン交換水を用い
て十分に水洗、ろ過を行う。再度、この合金粉末を０．
１ＮのＨＣｌ溶液中に加え、２０℃で１分間攪拌する。
得られた合金粉末をイオン交換水で十分に水洗、ろ過を
行い、乾燥させる。この水素吸蔵合金に結着剤及び増粘
剤を溶解した水溶液を加えてペースト状にしたものを鋼
鈑の両面に塗布して乾燥した後、所定の厚さにプレスす
る。得られた電極をＡとする。比較例として、未処理の
合金を用いて作製された電極をＢとする。又、上述のア
ルカリ処理のみを行った電極をＣとする。更に、塩酸処
理のみを行った電極をＤとする。
組成を有する水素吸蔵合金を準備して７５μｍ以下に粉
砕する。なお、Ｍｍはミッシュメタルであり、Ｌａ，Ｃ
ｅ，Ｐｒ，Ｎｄのうち少なくとも１種以上を含んだ希土
類元素の複合体である。この合金粉末を０．８ＮのＬｉ
ＯＨと６．８ＮのＫＯＨからなる混合溶液中に加え、１
１０℃で１時間攪拌する。その後、イオン交換水を用い
て十分に水洗、ろ過を行う。再度、この合金粉末を０．
１ＮのＨＣｌ溶液中に加え、２０℃で１分間攪拌する。
得られた合金粉末をイオン交換水で十分に水洗、ろ過を
行い、乾燥させる。この水素吸蔵合金に結着剤及び増粘
剤を溶解した水溶液を加えてペースト状にしたものを鋼
鈑の両面に塗布して乾燥した後、所定の厚さにプレスす
る。得られた電極をＡとする。比較例として、未処理の
合金を用いて作製された電極をＢとする。又、上述のア
ルカリ処理のみを行った電極をＣとする。更に、塩酸処
理のみを行った電極をＤとする。
【００１６】これらの電極を負極とし、正極容量過剰の
開放形セルに組み立てる。電解液は、６．８ＮのＫＯＨ
と０．８ＮのＬｉＯＨからなる混合溶液とする。充電は
０．１Ｃで１５０％、放電は０．２Ｃで終止電圧−０．
６Ｖ（ｖｓ．Ｈｇ／ＨｇＯ）の条件で充放電を繰り返し
たときの容量変化（２０℃）を図１に示す。表面処理を
行った極板Ａ，Ｃ，Ｄは、未処理の極板Ｂと比べて１サ
イクル目の放電容量が伸びている。これは、表面処理を
行っているため合金が早期に活性化したためであると考
えられる。本発明電極のＡは10サイクル目で２９５ｍＡ
ｈ／ｇの放電容量を示した。
開放形セルに組み立てる。電解液は、６．８ＮのＫＯＨ
と０．８ＮのＬｉＯＨからなる混合溶液とする。充電は
０．１Ｃで１５０％、放電は０．２Ｃで終止電圧−０．
６Ｖ（ｖｓ．Ｈｇ／ＨｇＯ）の条件で充放電を繰り返し
たときの容量変化（２０℃）を図１に示す。表面処理を
行った極板Ａ，Ｃ，Ｄは、未処理の極板Ｂと比べて１サ
イクル目の放電容量が伸びている。これは、表面処理を
行っているため合金が早期に活性化したためであると考
えられる。本発明電極のＡは10サイクル目で２９５ｍＡ
ｈ／ｇの放電容量を示した。
【００１７】また、通常のニッケル極を正極板として正
極容量に対し１．６倍の容量を有する前記負極板とを準
備し、この間にセパレータを介し、渦巻き状に捲回して
電極群を作製する。正極端子部と集電端子を抵抗溶接し
た後、この電極群を円筒状金属ケースに収納し、６．８
ＮのＫＯＨと０．８ＮのＬｉＯＨからなる電解液を２ｍ
ｌ注液した後、安全弁を備えた金属製蓋体で封口して１
３００ｍＡｈ，ＡＡサイズの円筒型ニッケル−水素蓄電
池を作製する。電極ＡからＤを用いた電池をそれぞれＥ
からＨとする。
極容量に対し１．６倍の容量を有する前記負極板とを準
備し、この間にセパレータを介し、渦巻き状に捲回して
電極群を作製する。正極端子部と集電端子を抵抗溶接し
た後、この電極群を円筒状金属ケースに収納し、６．８
ＮのＫＯＨと０．８ＮのＬｉＯＨからなる電解液を２ｍ
ｌ注液した後、安全弁を備えた金属製蓋体で封口して１
３００ｍＡｈ，ＡＡサイズの円筒型ニッケル−水素蓄電
池を作製する。電極ＡからＤを用いた電池をそれぞれＥ
からＨとする。
【００１８】図２は５サイクル目の上記ＥからＨの電池
の低温放電試験（−２０℃）の結果を示す。充電は０．
５Ｃで１１５％（２０℃）行い、放電は１Ｃで終了電圧
を１Ｖとした。電極Ａ，Ｂ，Ｄを用いた電池Ｅ，Ｆ，Ｈ
は放電率１Ｃで、２０℃で１Ｃ容量の５０％以上放電が
可能であるのに対して、電池Ｇでは５０％以下であっ
た。これは電池Ｇでは、アルカリ処理で生成した表面の
水酸化物層が除去されずに残存しているため、粒子間の
接触抵抗が大きくなり、低温高率放電性能が低下したも
のと考えられる。
の低温放電試験（−２０℃）の結果を示す。充電は０．
５Ｃで１１５％（２０℃）行い、放電は１Ｃで終了電圧
を１Ｖとした。電極Ａ，Ｂ，Ｄを用いた電池Ｅ，Ｆ，Ｈ
は放電率１Ｃで、２０℃で１Ｃ容量の５０％以上放電が
可能であるのに対して、電池Ｇでは５０％以下であっ
た。これは電池Ｇでは、アルカリ処理で生成した表面の
水酸化物層が除去されずに残存しているため、粒子間の
接触抵抗が大きくなり、低温高率放電性能が低下したも
のと考えられる。
【００１９】更に、これらの電池に電池内部圧力測定用
センサーを取り付けて過充電時の内圧測定を行った。表
１は２０℃、１Ｃで２００％充電を行ったときの内圧を
示す。
センサーを取り付けて過充電時の内圧測定を行った。表
１は２０℃、１Ｃで２００％充電を行ったときの内圧を
示す。
【００２０】
【表１】
【００２１】２００％時の内圧を比較すると、Ｅ＝Ｇ＜
Ｈ＜＜Ｆの順で高くなっている。表面処理を行うことに
より、合金が活性化され、ガス消費反応を促進すること
ができ、電池の内圧上昇を抑制することが可能となった
ものと考える。
Ｈ＜＜Ｆの順で高くなっている。表面処理を行うことに
より、合金が活性化され、ガス消費反応を促進すること
ができ、電池の内圧上昇を抑制することが可能となった
ものと考える。
【００２２】表２はサイクル寿命試験結果（２０℃）を
示す。
示す。
【００２３】
【表２】
【００２４】充電は、１Ｃで１１５％行い、放電は１Ｃ
で１Ｖカットとした。初期容量の８０％以下になったと
ころでサイクル寿命と判断した。サイクル寿命はＥ＝Ｇ
＞Ｈ＞＞Ｆの順で短くなっている。これは、予め水素吸
蔵合金を高温アルカリ溶液に浸漬させることにより、ア
ルカリ溶液に可溶な希土類元素などを溶出させたため、
電池作製後の水酸化物の生成を抑制することができ、長
寿命な電池を作製できたことによると考えられる。
で１Ｖカットとした。初期容量の８０％以下になったと
ころでサイクル寿命と判断した。サイクル寿命はＥ＝Ｇ
＞Ｈ＞＞Ｆの順で短くなっている。これは、予め水素吸
蔵合金を高温アルカリ溶液に浸漬させることにより、ア
ルカリ溶液に可溶な希土類元素などを溶出させたため、
電池作製後の水酸化物の生成を抑制することができ、長
寿命な電池を作製できたことによると考えられる。
【００２５】
【発明の効果】上記のように、本発明によれば、合金の
利用率を向上させ、低温高率放電特性、内圧特性、寿命
特性に優れた水素吸蔵合金および水素吸蔵合金電極を提
供することができる。
利用率を向上させ、低温高率放電特性、内圧特性、寿命
特性に優れた水素吸蔵合金および水素吸蔵合金電極を提
供することができる。
【図１】開放形セルでの充放電を繰り返したときの容量
変化を示す図である。
変化を示す図である。
【図２】ＡＡサイズ円筒型ニッケル−水素蓄電池の低温
高率放電試験（−２０℃）の結果を示す図である。
高率放電試験（−２０℃）の結果を示す図である。
Claims (2)
- 【請求項１】 水素を可逆的に吸蔵、放出し得る水素吸
蔵合金をアルカリ溶液中に浸漬させ、その後、この合金
を酸性溶液中に浸漬させて処理したことを特徴とする水
素吸蔵合金。 - 【請求項２】 請求項１記載の水素吸蔵合金を用いて作
製したことを特徴とする水素吸蔵合金電極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11090932A JP2000285913A (ja) | 1999-03-31 | 1999-03-31 | 水素吸蔵合金及びそれを用いた水素吸蔵合金電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11090932A JP2000285913A (ja) | 1999-03-31 | 1999-03-31 | 水素吸蔵合金及びそれを用いた水素吸蔵合金電極 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000285913A true JP2000285913A (ja) | 2000-10-13 |
Family
ID=14012231
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11090932A Pending JP2000285913A (ja) | 1999-03-31 | 1999-03-31 | 水素吸蔵合金及びそれを用いた水素吸蔵合金電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000285913A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002246015A (ja) * | 2001-02-14 | 2002-08-30 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 水素吸蔵合金電極およびこれを用いたアルカリ蓄電池 |
| CN115815591A (zh) * | 2022-12-30 | 2023-03-21 | 华南理工大学 | 一种储氢合金及其表面处理方法和应用 |
-
1999
- 1999-03-31 JP JP11090932A patent/JP2000285913A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002246015A (ja) * | 2001-02-14 | 2002-08-30 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 水素吸蔵合金電極およびこれを用いたアルカリ蓄電池 |
| CN115815591A (zh) * | 2022-12-30 | 2023-03-21 | 华南理工大学 | 一种储氢合金及其表面处理方法和应用 |
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