JP2000109673A - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 耐衝撃性（低温耐衝撃性を含む）、剛性、強
伸度、塗装性および耐薬品性などの特性に優れた熱可塑
性樹脂組成物を提供する。 【解決手段】 ポリカーボネート系樹脂（Ｉ）、ポリエ
ステル系樹脂（II）、オレフィン系重合体（III）及び
ポリエステル系樹脂から誘導されるポリエステルブロッ
クと特定の付加重合体ブロックとからなるポリエステル
系共重合体（IV）から主としてなる熱可塑性樹脂組成物
であって、｛ポリカーボネート系樹脂（Ｉ）の含有
量｝：｛ポリエステル系樹脂（II）の含有量｝の重量比
が９９：１〜１：９９であり、｛ポリカーボネート系樹
脂（Ｉ）とポリエステル系樹脂（II）の合計含有量｝：
｛オレフィン系重合体（III）の含有量｝の重量比が９
９：１〜５０：５０であり；かつ、｛ポリカーボネート
系樹脂（Ｉ）とポリエステル系樹脂（II）の合計含有
量｝：｛ポリエステル系共重合体（IV）の含有量｝の重
量比が９９．９：０．１〜７０：３０である熱可塑性樹
脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリカーボネート
系樹脂、ポリエステル系樹脂、オレフィン系重合体およ
びポリエステル系共重合体から主としてなる熱可塑性樹
脂組成物に関するものである。本発明の熱可塑性樹脂組
成物は、耐衝撃性（低温耐衝撃性を含む）、剛性、強伸
度などの力学物性、塗装性および耐薬品性などの特性に
優れていることから、電気／電子部品、自動車部品、機
械部品、その他の広範な用途に極めて有効に使用するこ
とができる。

【０００２】

【従来の技術】ポリエチレンテレフタレートやポリブチ
レンテレフタレートなどのポリエステル系樹脂は、耐熱
性、耐溶剤性、電気的性質、塗装性、成形性などに優れ
ており、それらの特性を活かして、単独でまたはガラス
繊維などの充填材や各種の添加剤などを配合して、電気
／電子部品、自動車部品、機械部品などの種々の用途に
広く用いられている。しかしながら、ポリエステル系樹
脂、そのうちでもポリブチレンテレフタレート系樹脂に
は耐衝撃性が低いという欠点があり、その改善が望まれ
ている。

【０００３】一方、ポリカーボネート系樹脂は、耐衝撃
性、透明性、耐熱性、寸法安定性などに優れており、そ
れらの特性を活かして、電気／電子部品、自動車部品等
の幅広い分野で使用されている。しかし、ポリカーボネ
ート系樹脂は、薬品、溶剤に対する耐久性に問題があ
り、これらの物質に接触した場合にクラックを発生する
という大きな欠点を有している。また、ポリカーボネー
ト系樹脂は、室温では非常に高い耐衝撃性を示すが、低
温領域では著しく低下するという問題も有している。

【０００４】ポリエステル系樹脂の耐衝撃性改良とポリ
カーボネート系樹脂の塗装性または耐薬品性改良の目的
で、ポリエステル系樹脂とポリカーボネート系樹脂とを
混合した樹脂組成物（特公昭３６−１４０３５号公報、
特開昭５２−１１１９５６号公報等）が知られている。
しかしながら、該樹脂組成物では、ポリエステル系樹脂
が本来有する優れた耐薬品性および塗装性、ポリエステ
ル系樹脂およびポリカーボネート系樹脂が本来有する優
れた強度および弾性率は比較的保持されるが、耐衝撃性
の改善効果が不十分であり、ポリカーボネート系樹脂の
室温における優れた耐衝撃性が損なわれる。しかも、引
張伸びが著しく低下するという問題が発生する。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、耐衝
撃性（低温耐衝撃性を含む）、剛性、強伸度などの力学
物性、塗装性および耐薬品性などの特性に優れた熱可塑
性重合体組成物を提供することにある。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記の課
題を解決するために鋭意検討した結果、ポリカーボネー
ト系樹脂、ポリエステル系樹脂、オレフィン系重合体、
特定のポリエステル系共重合体の４者を特定の割合で配
合すると、耐衝撃性（低温耐衝撃性を含む）、剛性、強
伸度などの力学物性、塗装性および耐薬品性などの特性
に優れた熱可塑性重合体組成物が得られることを見出
し、本発明を完成した。

【０００７】すなわち、本発明は、（１） ポリカーボ
ネート系樹脂（Ｉ）、ポリエステル系樹脂（II）、オレ
フィン系重合体（III）およびポリエステル系共重合体
（IV）から主としてなる熱可塑性樹脂組成物であって； （２） ポリエステル共重合体（IV）が、ポリエステル
系樹脂から誘導されるポリエステルブロック（IV−１）
と、下記の付加重合系ブロック共重合体（V）から誘導
される付加重合体ブロック（IV−２）とからなり；付加
重合系ブロック共重合体（V）が ｉ） 芳香族ビニル化合物単位から主としてなる重合体
ブロック（ａ−１）および水素添加された１，２−結合
量が３０％未満のポリブタジエンブロック（ａ−２）の
うちの少なくとも１種からなる重合体ブロック（Ａ）
と、水素添加されたポリイソプレンブロック（ｂ−
１）、水素添加された１，２−結合量が３０〜８０％の
ポリブタジエンブロック（ｂ−２）および水素添加され
たイソプレン／ブタジエン共重合体ブロック（ｂ−３）
からなる群から選ばれる少なくとも１種からなる重合体
ブロック（Ｂ）とからなり、末端に水酸基を有する付加
重合系ブロック共重合体（V−１）、並びに ii） 芳香族ビニル化合物単位から主としてなる重合体
ブロック（Ｃ）とポリイソブチンブロック（Ｄ）とから
なり、末端に水酸基を有する付加重合系ブロック共重合
体（V−２）；のうちの少なくとも１種から誘導される
付加重合体ブロックであり； （３） ｛ポリカーボネート系樹脂（Ｉ）の含有量｝：
｛ポリエステル系樹脂（II）の含有量｝の比が、９９：
１〜１：９９（重量比）であり； （４） ｛ポリカーボネート系樹脂（Ｉ）とポリエステ
ル系樹脂（II）の合計含有量｝：｛オレフィン系重合体
（III）の含有量｝の比が、９９：１〜５０：５０（重
量比）であり；かつ （５） ｛ポリカーボネート系樹脂（Ｉ）とポリエステ
ル系樹脂（II）の合計含有量｝：｛ポリエステル系共重
合体（IV）の含有量｝の比が、９９．９：０．１〜７
０：３０（重量比）である；ことを特徴とする熱可塑性
樹脂組成物である。

【０００８】以下に本発明について詳細に説明する。本
発明の熱可塑性樹脂組成物において、ポリカーボネート
系樹脂（Ｉ）としては、従来公知のポリカーボネート系
樹脂のいずれもが使用でき特に制限はないが、ビスフェ
ノールＡ、ヒドロキノン、２，２−ビス（４−ヒドロキ
シフェニル）ペンタン、２，４−ジヒドロキシジフェニ
ルメタン、ビス（２−ヒドロキシフェニル）メタン、ビ
ス（４−ヒドロキシフェニル）メタンなどの２価のフェ
ノール類と、ホスゲン、ハロゲンホルメート、カーボネ
ートエステルなどのカーボネート前駆体とから製造され
るポリカーボネート系樹脂が好ましく用いられ、特に２
価のフェノール類としてビスフェノールＡを、またカー
ボネート前駆体としてホスゲンを用いて製造されるポリ
カーボネート系樹脂が入手の容易性、耐衝撃性の改善効
果などの点からより好ましい。ポリカーボネート系樹脂
としては、数平均分子量が５０００〜３０００００のも
のを使用するのが熱可塑性樹脂組成物の耐衝撃性、剛
性、および強伸度等の点から好ましい。

【０００９】本発明の熱可塑性樹脂組成物において、ポ
リエステル系樹脂（II）は、熱可塑性のポリエステル系
樹脂であればいずれも使用でき、例えばポリエチレンテ
レフタレート系樹脂、ポリブチレンテレフタレート系樹
脂、ポリエチレンナフタレート系樹脂、ポリブチレンナ
フタレート系樹脂、ポリ−１，４−シクロヘキサンジメ
チレンテレフタレート系樹脂、ポリカプロラクトン系樹
脂、ｐ−ヒドロキシ安息香酸系ポリエステル樹脂、ポリ
アリレート系樹脂などを挙げることができる。

【００１０】上記したポリエステル系樹脂のうちでも、
本発明の熱可塑性樹脂組成物の耐衝撃性、剛性、強伸
度、塗装性および耐薬品性等が優れたものになるなどの
点から、ポリエステル系樹脂（II）としてポリエチレン
テレフタレート系樹脂およびポリブチレンテレフタレー
ト系樹脂のうちの少なくとも一方を使用するのが好まし
く、特にポリブチレンテレフタレート系樹脂（以下「Ｐ
ＢＴ系樹脂」ということがある）を用いるのがより好ま
しい。本発明の熱可塑性樹脂組成物において好ましく用
いられるＰＢＴ系樹脂は、テレフタル酸単位を主体とす
るジカルボン酸単位および１，４−ブタンジオール単位
を主体とするジオール単位から主としてなり、その代表
例としてはテレフタル酸単位と１，４−ブタンジオール
単位のみからなるポリブチレンテレフタレート（以下
「ＰＢＴ」ということがある）を挙げることができる。

【００１１】本発明で好ましく用いられるＰＢＴ系樹脂
は、ポリブチレンテレフタレートに限定されるものでは
なく、全構造単位に基づいて２０モル％以下であれば必
要に応じて他のジカルボン酸単位および／または他のジ
オール単位を有していてもよい。ＰＢＴ系樹脂が含み得
る他のジカルボン酸単位の例としては、イソフタル酸、
フタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，５−
ナフタレンジカルボン酸、ビス(ｐ−カルボキシフェニ
ル)メタン、アントラセンジカルボン酸、４，４’−ジ
フェニルエーテルジカルボン酸、５−スルホイソフタル
酸ナトリウムなどの芳香族ジカルボン酸；アジピン酸、
セバシン酸、アゼライン酸、ドデカンジオン酸などの脂
肪族ジカルボン酸；１，３−シクロヘキサンジカルボン
酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環式
ジカルボン酸；およびそれらのエステル形成性誘導体
（メチルエステル、エチルエステルなどの低級アルキル
エステル等）などから誘導されるジカルボン酸単位を挙
げることができる。ＰＢＴ系樹脂は、上記したジカルボ
ン酸単位の１種のみを有していても、または２種以上を
有していてもよい。

【００１２】また、ＰＢＴ系樹脂が含み得る他のジオー
ル単位の例としては、エチレングリコール、プロピレン
グリコール、ネオペンチルグリコール、２−メチルプロ
パンジオール、１，５−ペンタンジオール、シクロヘキ
サンジメタノール、シクロヘキサンジオールなどの炭素
数２〜１０の脂肪族ジオール；ジエチレングリコール、
ポリエチレングリコール、ポリ−１，３−プロピレング
リコール、ポリテトラメチレングリコールなどの分子量
６０００以下のポリアルキレングリコールなどから誘導
されるジオール単位を挙げることができる。ＰＢＴ系樹
脂は、上記のジオール単位の１種のみを有していても、
または２種以上を有していてもよい。

【００１３】更に、ＰＢＴ系樹脂は全構造単位に基づい
て１モル％以下であれば、例えばグリセリン、トリメチ
ロールプロパン、ペンタエリスリトール、トリメリット
酸、ピロメリット酸などの３官能以上のモノマーから誘
導される構造単位を有していてもよい。

【００１４】また、限定されるものではないが、ポリエ
ステル系樹脂（II）は、フェノール／テトラクロロエタ
ン（重量比＝１／１）混合溶媒中で測定したときに、そ
の極限粘度が０．５〜１．５の範囲にあるのが、強度、
弾性率、耐衝撃性などの力学的特性に優れた熱可塑性樹
脂組成物が得られる点から好ましい。

【００１５】次に、本発明の熱可塑性樹脂組成物で用い
られるオレフィン系重合体（III）とは、ポリカーボネ
ート系樹脂（Ｉ）、ポリエステル系樹脂（II）およびポ
リエステル系共重合体（IV）と反応し得る官能基をその
分子中に持たないオレフィン系重合体をいう。オレフィ
ン系重合体（III）は、オレフィン系モノマーの単独重
合体、２種以上のオレフィン系モノマー同士の共重合
体、１種または２種以上のオレフィン系モノマーと他の
付加重合系モノマーとの共重合体、水素添加（以下「水
添」ということがある）によって分子中にオレフィン重
合体構造が形成されている水添共役ジエン重合体や水添
共役ジエン共重合体などのいずれであってもよい。

【００１６】本発明で好ましく用いられるオレフィン系
重合体（III）の代表例としては、（III−１） オレフ
ィン単独重合体［以下「オレフィン単独重合体（III−
１）」ということがある］； （III−２） エチレンと他のα−オレフィンとからな
りエチレンを主成分とする共重合体［以下「エチレン／
α−オレフィン共重合体（III−２）」ということがあ
る］； （III−３） プロピレンと他のα−オレフィンとから
なりプロピレンを主成分とする共重合体［以下「プロピ
レン／α−オレフィン共重合体（III−３）」というこ
とがある］； （III−４） 水添共役ジエン共重合体［以下「水添共
役ジエン共重合体（III−４）」ということがある］；
などを挙げることができ、これらのオレフィン系重合体
（III）を用いると、耐衝撃性に優れる熱可塑性樹脂組
成物を得ることができる。

【００１７】上記したオレフィン単独重合体（III−
１）としては、具体的には低密度、中密度、高密度ポリ
エチレン、ポリプロピレン、ポリブテン−１、ポリヘキ
セン−１、ポリ−３−メチル−ブテン−１、ポリ−４−
メチル−ペンテン−１などのオレフィンの単独重合体を
挙げることができ、そのうちでも低密度、中密度、高密
度ポリエチレンおよび／またはポリプロピレンが、熱可
塑性樹脂組成物の耐衝撃性を良好なものにする点から好
ましく用いられる。

【００１８】また、エチレン／α−オレフィン共重合体
（III−２）としては、エチレンから主としてなりそれ
と炭素数３〜２０のα−オレフィン（例えばプロピレ
ン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘ
プテン、１−オクテン、１−デセン、３−メチル−１−
ブテン、４−メチル−１−ペンテン、６−メチル−１−
ヘプテン、イソオクテン、イソオクタジエン、デカジエ
ンなど）の１種または２種以上との共重合体を挙げるこ
とができる。そのうちでも、エチレンと、プロピレン、
１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテ
ン、１−オクテン、１−デセンなどの炭素数１〜１０の
オレフィンの１種または２種以上との共重合体が好まし
く用いられる。エチレン／α−オレフィン共重合体（II
I−２）におけるエチレン：α−オレフィンの重量比
は、熱可塑性樹脂組成物の耐衝撃性を良好なものにする
点から、５０：５０〜９８：２の範囲であるのが好まし
く、６０：４０〜９０：１０であるのがより好ましい。
また、エチレン／α−オレフィン共重合体（III−２）
は、エチレン単位およびα−オレフィン単位と共にジエ
ン単位を有していてもよく、そのような共重合体として
は、エチレン／プロピレン／ジエン共重合体（ＥＰＤ
Ｍ）などを挙げることができる。

【００１９】また、プロピレン／α−オレフィン共重合
体（III−３）としては、プロピレン／エチレンブロッ
ク共重合体やその他の、プロピレンと、エチレンおよび
／または上記で挙げた炭素数４〜２０、特に４〜１０の
α−オレフィンとの共重合体を挙げることができる。

【００２０】また、水添共役ジエン共重合体（III−
４）としては、代表的には、 （１） ｉ）スチレンなどの芳香族ビニル化合物から主
としてなる重合体ブロックおよび水素添加された１，２
−結合量が３０モル％未満のポリブタジエンブロックか
ら選ばれる少なくとも１種の重合体ブロックと、ii）水
素添加されたポリイソプレンブロック、水素添加された
１，２−結合量が３０〜８０モル％のポリブタジエンブ
ロックおよび水素添加されたイソプレン／ブタジエン共
重合体ブロックから選ばれる少なくとも１種の重合体ブ
ロックからなるブロック共重合体；および（２） 芳香
族ビニル化合物から主としてなる重合体ブロックと水素
添加されたポリイソブチレンブロックからなるブロック
共重合体；を挙げることができ、これらのブロック共重
合体を用いた場合には、ポリエステル系樹脂組成物の耐
衝撃性が良好なものとなる。

【００２１】そして、上記（１）のブロック共重合体の
具体例としては、ポリスチレン／ポリイソプレン／ポリ
スチレンからなるブロック共重合体の水添物；ポリスチ
レン／イソプレン・ブタジエン共重合体／ポリスチレン
からなるブロック共重合体の水添物；ポリスチレン／ポ
リブタジエン／ポリスチレンからなるブロック共重合体
の水添物を挙げることができる。また、上記（２）のブ
ロック共重合体の具体例としては、ポリスチレン／ポリ
イソブチレン／ポリスチレンからなるブロック共重合体
を挙げることができる。

【００２２】本発明のポリエステル系樹脂組成物におい
ては、オレフィン系重合体（III）として、上記したオ
レフィン系重合体のうちの１種類のみを使用しても、ま
たは２種以上を併用してもよい。また、本発明の目的の
妨げにならない範囲で、上記したオレフィン系重合体と
共に他の合成樹脂やゴムを少量使用してもよい。

【００２３】本発明の熱可塑性樹脂組成物は、上記した
オレフィン系重合体（III）の少なくとも１種を含有し
ていることによって、その耐衝撃性が良好なものとな
る。そしてその場合に、オレフィン系重合体（III）と
して、特にその重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量
（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）が４以下のもの、より好
ましくは３．５以下のものを用いると、常温での耐衝撃
性はもとより、低温領域での耐衝撃性にも優れる熱可塑
性樹脂組成物を得ることができるので、特に好ましい。
なお、本明細書でいう重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均
分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、分子量が既知
のポリスチレンを標準物質とするゲルパーミエーション
クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求めたものであ
り、その詳細については下記の実施例の項に記載すると
おりである。

【００２４】本発明において好ましく用いられる、重量
平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍ
ｗ／Ｍｎ）が４以下であるオレフィン系重合体（III）
の入手方法について特に制限はなく、該比（Ｍｗ／Ｍ
ｎ）が４以下の市販のオレフィン系重合体をそのまま用
いても、または重合により製造したものを用いてもよ
い。何ら限定されるものではないが、比（Ｍｗ／Ｍｎ）
が４以下であるオレフィン系重合体（III）は、例え
ば、アルキルリチウム化合物を開始剤とするリビングア
ニオン重合法、あるいはメタロセン触媒（カミンスキー
触媒またはシングルサイト触媒と称されることもある）
を重合触媒として使用する重合法などを用いることがで
きる。

【００２５】そして、本発明で用いるポリエステル系共
重合体（IV）は、ポリエステル系樹脂から誘導されるポ
リエステルブロック（IV−１）と付加重合体ブロック
（IV−２）とからなっている共重合体であり、ポリエス
テル系共重合体（IV）では、上記のポリエステルブロッ
ク（IV−１）と付加重合体ブロック（IV−２）とは、エ
ステル結合、エーテル結合などの化学結合によって結合
されている。

【００２６】その場合には、例えば、１個のポリエステ
ルブロック（IV−１）と１個の付加重合体ブロック（IV
−２）が結合しているジブロック共重合体、１個のポリ
エステルブロック（IV−１）を挟んでその両側にそれぞ
れ１個の付加重合体ブロック（IV−２）が結合している
トリブロック共重合体、１個の付加重合体ブロック（IV
−２）を挟んでその両側にそれぞれ１個のポリエステル
ブロック（IV−１）が結合しているトリブロック共重合
体、ポリエステルブロック（IV−１）と付加重合体ブロ
ック（IV−２）が交互に合計で４個またはそれ以上の個
数で結合しているポリブロック共重合体などを挙げるこ
とができる。

【００２７】そして上記したうちでも、熱可塑性樹脂組
成物の耐衝撃性、剛性、および強伸度等がより良好なも
のとなる点から、ポリエステル系共重合体（IV）が、１
個のポリエステルブロック（IV−１）と１個の付加重合
体ブロック（IV−２）がブロック状に結合しているジブ
ロック共重合体であるのが好ましい。

【００２８】ポリエステル系共重合体（IV）の一部を構
成しているポリエステルブロック（IV−１）は、ポリエ
ステル系樹脂（II）に関して上記で挙げたのと同様の種
々のポリエステル系樹脂から形成することができ、ポリ
エステル系樹脂（II）を形成するポリエステル系樹脂と
同じポリエステル系樹脂からなるのが好ましい。また、
該ポリエステルブロック（IV−１）は、熱可塑性樹脂組
成物の耐衝撃性、剛性、および強伸度等がより良好なも
のとなる点から、その数平均分子量が２００〜１５００
００であるのが好ましく、２００〜５００００であるの
がより好ましい。

【００２９】また、ポリエステル系共重合体（IV）の別
の一部を構成する付加重合体ブロック（IV−２）は、付
加重合系ブロック共重合体（V）から誘導されるブロッ
クであればよく、ここで言う該付加重合系ブロック共重
合体（V）とは、 ｉ） 芳香族ビニル化合物単位から主としてなる重合体
ブロック（ａ−１）［以下これを「重合体ブロック（ａ
−１）」ということがある］および水素添加された１，
２−結合量が３０％未満のポリブタジエンブロック（ａ
−２）［以下これを「水添ポリブタジエンブロック（ａ
−２）」ということがある］のうちの少なくとも１種か
らなる重合体ブロック（Ａ）と、水素添加されたポリイ
ソプレンブロック（ｂ−１）［以下これを「水添ポリイ
ソプレンブロック（ｂ−１）」ということがある］、水
素添加された１，２−結合量が３０〜８０％のポリブタ
ジエンブロック（ｂ−２）［以下これを「水添ポリブタ
ジエンブロック（ｂ−２）」ということがある］および
水素添加されたイソプレン／ブタジエン共重合体ブロッ
ク（ｂ−３）［以下これを「水添イソプレン／ブタジエ
ンブタジエン（ｂ−３）」ということがある］からなる
群から選ばれる少なくとも１種からなる重合体ブロック
（Ｂ）とからなり、末端に水酸基を有する付加重合系ブ
ロック共重合体（V−１）；並びに、 ii） 芳香族ビニル化合物単位から主としてなる重合体
ブロック（Ｃ）［以下これを「芳香族ビニル重合体ブロ
ック（Ｃ）」ということがある］とポリイソブチレンブ
ロック（Ｄ）とからなり、末端に水酸基を有する付加重
合系ブロック共重合体（V−２）；のうちの少なくとも
１種から誘導される付加重合体ブロックである。

【００３０】付加重合系ブロック共重合体（V−１）と
しては、その一方の末端にのみ水酸基を有していても、
または両末端に水酸基を有していてもよいが、本発明で
好ましく用いられる付加重合系ブロック共重合体（V−
１）のブロック構造の例としては、下記の一般式（１）
〜（４）で表されるものを挙げることができる。

【００３１】（Ａ−Ｂ）e−ＯＨ （１） （Ｂ−Ａ）f−ＯＨ （２） Ａ−（Ｂ−Ａ’）g−ＯＨ （３） Ｂ−（Ａ−Ｂ’）h−ＯＨ （４） ［上記式中、ＡおよびＡ'はそれぞれ重合体ブロック
（Ａ）を示し、ＢおよびＢ'はそれぞれ重合体ブロック
（Ｂ）を示し、ｅ、ｆ、ｇおよびｈはそれぞれ独立して
１以上の整数を示し、ＯＨは水酸基を示す。］

【００３２】上記の一般式（１）〜（４）で表される付
加重合体ブロック（V−１）における反復数ｅ、ｆ、ｇ
およびｈはそれぞれ任意に決めることができるが、通
常、１〜５の範囲内の整数であるのが好ましい。

【００３３】そして、付加重合系ブロック共重合体（V
−１）は、上記した一般式（１）〜（４）で表される付
加重合系ブロック共重合体のうちでも、上記の一般式
（１）においてｅ＝１である式：Ａ−Ｂで表される付加
重合系ジブロックまたは上記の一般式（３）においてｇ
＝１である式：Ａ−Ｂ−Ａ’で表される付加重合系トリ
ブロックであるのがより好ましい。

【００３４】また、付加重合系ブロック共重合体（V−
２）としては、その一方の末端にのみ水酸基を有してい
ても、または両末端に水酸基を有していてもよいが、本
発明で好ましく用いられる付加重合系ブロック共重合体
（V−２）のブロック構造の例としては、下記の一般式
（５）または（６）で表されるものを挙げることができ
る。

【００３５】 ＨＯ−Ｃ−（Ｄ−Ｃ’）j−ＯＨ （５） ＨＯ−Ｄ−（Ｃ−Ｄ’）k−ＯＨ （６） ［上記式中、ＣおよびＣ’はそれぞれ芳香族ビニル重合
体ブロック（Ｃ）を示し、ＤおよびＤ’はそれぞれポリ
イソブチレンブロック（Ｄ）を示し、ｊおよびｋはそれ
ぞれ独立して１以上の整数を示し、ＯＨは水酸基を示
す。］

【００３６】上記の一般式（５）または（６）で表され
る付加重合系ブロック共重合体（V−２）におけるｊお
よびｋはそれぞれ任意に決めることができるが、通常、
１〜５の範囲内の整数であるのが好ましい。そして、上
記した一般式（５）または（６）で表される付加重合系
ブロック共重合体（V−２）のうちでも、上記の一般式
（５）においてｊ＝１である式：Ｃ−Ｄ−Ｃ’で表され
る付加重合系トリブロックまたは上記の一般式（６）に
おいてｋ＝１である式：Ｄ−Ｃ−Ｄ’で表される付加重
合系トリブロックであるのがより好ましい。

【００３７】付加重合系ブロック共重合体（V−１）を
構成することのある重合体ブロック（ａ−１）、および
付加重合系ブロック共重合体（V−２）を構成すること
のある芳香族ビニル重合体ブロック（Ｃ）においては、
それらの重合体ブロックにおける芳香族ビニル単位を形
成する芳香族ビニル化合物として、スチレン、α−メチ
ルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレ
ン、ｐ−メチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、
ビニルナフタレン、ビニルアントラセンなどを挙げるこ
とができ、そのうちでも、熱可塑性樹脂組成物の耐衝撃
性、剛性等がより良好になる点からスチレン、α−メチ
ルスチレンが好ましく、スチレンが特に好ましい。重合
体ブロック（ａ−１）および芳香族ビニル重合体ブロッ
ク（Ｃ）は、１種の芳香族ビニル化合物単位から構成さ
れていても、または２種以上の芳香族ビニル化合物単位
から構成されていてもよい。

【００３８】また、付加重合系ブロック共重合体（V−
１）における重合体ブロック（Ａ）の構成ブロックとな
り得る水添ポリブタジエンブロック（ａ−２）は、その
ポリブタジエンブロックにおける１，２−結合量が３０
％未満であるのが好ましく、２５％以下であるのがより
好ましい。それと共に、水添ポリブタジエンブロック
（ａ−２）は不飽和結合の一部または全部、好ましくは
９０％以上が水素添加によって飽和結合にされているポ
リブタジエンブロックであるのが好ましい。また、水添
ポリブタジエンブロック（ａ−２）を構成するポリブタ
ジエンでは、水素添加前では、好ましくはその３０モル
％未満、より好ましくは２５モル％以下がビニルエチレ
ン基［−ＣＨ（ＣＨ＝ＣＨ₂ ）−ＣＨ₂ −；１，２−結
合のブタジエン単位］であり、残りが２−ブテン−１，
４−ジイル基（−ＣＨ₂ −ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ₂ −；１，
４−結合のブタジエン単位）である。

【００３９】そして、付加重合系ブロック共重合体（V
−１）における重合体ブロック（Ｂ）の構成ブロックと
なり得る水添ポリイソプレンブロック（ｂ−１）は、イ
ソプレンに由来するモノマー単位から主としてなるポリ
イソプレンの不飽和結合の一部または全部が水素添加さ
れて飽和結合になっている重合体ブロックである。水添
ポリイソプレンブロック（ｂ−１）では、その水素添加
前において、イソプレンに由来する単位は、２−メチル
−２−ブテン−１，４−ジイル基［−ＣＨ₂ −Ｃ（ＣＨ
₃ ）＝ＣＨ−ＣＨ₂ −；１，４−結合のイソプレン単
位］、イソプロペニルエチレン基［−ＣＨ｛−Ｃ（ＣＨ
₃ ）＝ＣＨ₂ ｝−ＣＨ₂ −；３，４−結合のイソプレン
単位］および１−メチル−１−ビニルエチレン基［−Ｃ
（ＣＨ₃ ）（ＣＨ＝ＣＨ₂ ）−ＣＨ₂ −；１，２−結合
のイソプレン単位］からなる群より選ばれる少なくとも
１種からなっているのが好ましい。

【００４０】付加重合系ブロック共重合体（V−１）に
おける重合体ブロック（Ｂ）の構成ブロックとなり得る
水添ポリブタジエンブロック（ｂ−２）は、そのポリブ
タジエンブロックにおける１，２−結合量が好ましくは
３０〜８０％、より好ましくは３５〜６０％であり、し
かも不飽和結合の一部または全部が水素添加によって飽
和結合になっているポリブタジエンブロックである。水
添ポリブタジエンブロック（ｂ−２）を構成するポリブ
タジエンでは、水素添加前には好ましくはその３０〜８
０モル％、より好ましくは３５〜６０モル％がビニルエ
チレン基［−ＣＨ（ＣＨ＝ＣＨ₂ ）−ＣＨ₂ −；１，２
−結合のブタジエン単位］であり、好ましくは７０〜２
０モル％、より好ましくは６５〜４０モル％が２−ブテ
ン−１，４−ジイル基（−ＣＨ₂ −ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ₂
−；１，４−結合ブタジエン単位）である。

【００４１】また、付加重合系ブロック共重合体（V−
１）における重合体ブロック（Ｂ）の構成ブロックとな
り得る水添イソプレン／ブタジエン共重合体ブロック
（ｂ−３）は、イソプレンに由来する単位およびブタジ
エンに由来する単位から主としてなっているイソプレン
／ブタジエン共重合体であって、且つその不飽和結合の
一部または全部が水素添加によって飽和結合になってい
る共重合体ブロックである。水添イソプレン／ブタジエ
ン共重合体ブロック（ｂ−３）においては、その水素添
加前には、イソプレンに由来する単位は、２−メチル−
２−ブテン−１，４−ジイル基、イソプロペニルエチレ
ン基および１−メチル−１−ビニルエチレン基からなる
群より選ばれる少なくとも１種の基であり、またブタジ
エンに由来する単位はビニルエチレン基および／または
２−ブテン−１，４−ジイル基であるのが好ましい。そ
して、水素添加前におけるイソプレン／ブタジエン共重
合体ブロックにおけるそれらの基の割合は特に制限され
ない。また、水添イソプレン／ブタジエン共重合体ブロ
ック（ｂ−３）において、ブタジエンに由来する単位と
イソプレンに由来する単位とは、ランダム状、ブロック
状、テーパーブロック状のいずれの配置形態になってい
てもよい。

【００４２】そして、付加重合系ブロック共重合体（V
−１）の構成ブロックとなり得る水添ポリブタジエンブ
ロック（ａ−２）、水添ポリイソプレンブロック（ｂ−
１）、水添ポリブタジエンブロック（ｂ−２）および水
添イソプレン／ブタジエン共重合体ブロック（ｂ−３）
では、上記したように、その炭素−炭素二重結合の一部
が水素添加されていても、または全部が完全に水素添加
されていてもよいが、付加重合系ブロック共重合体（V
−１）において、ブタジエン単位および／またはイソプ
レン単位における炭素−炭素間二重結合の５０モル％以
上、特に８０モル％以上が水素添加されていること（す
なわち不飽和度が５０モル％未満、特に２０モル％未満
になっていること）が、ポリエステル系共重合体（IV）
の耐熱劣化性および耐候性が良好となり、それを用いて
得られる熱可塑性樹脂組成物における粘着性の発現を防
止することができる点で好ましい。

【００４３】また、付加重合系ブロック共重合体（V−
２）におけるポリイソブチレンブロック（Ｄ）は、イソ
ブチレン単位［−Ｃ（ＣＨ₃ ）₂ −ＣＨ₂ −］から主と
してなる重合体ブロックである。

【００４４】付加重合系ブロック共重合体（V−１）に
おける｛重合体ブロック（Ａ）の合計含有量｝：｛重合
体ブロック（Ｂ）の合計含有量｝、および付加重合系ブ
ロック共重合体（V−２）における｛芳香族ビニル重合
体ブロック（Ｃ）の合計含有量｝：｛ポリイソブチレン
ブロック（Ｄ）の合計含有量｝が、それぞれ１：９〜
９：１（重量比）の範囲であるのが、熱可塑性樹脂組成
物の耐熱性を高く保つと共に耐衝撃性、強度、剛性等を
良好なものとする点から好ましく、それぞれが２：８〜
７：３（重量比）であるのがより好ましい。

【００４５】そして、付加重合系ブロック共重合体（V
−１）では、その末端水酸基は、重合体ブロック（Ａ）
および重合体ブロック（Ｂ）のいずれか一方の重合体ブ
ロックの末端に存在していても、両方の末端に存在して
いてもよいが、付加重合系ブロック共重合体（V−１）
中でハードブロックを形成している重合体ブロック
（Ａ）の末端に存在するのが好ましい。付加重合系ブロ
ック共重合体（V−１）における末端水酸基の含有量
は、１分子当たり平均０．５個以上であるのが好まし
く、０．７〜２個の範囲であるのがより好ましい。ま
た、付加重合系ブロック共重合体（V−２）では、その
末端水酸基は、芳香族ビニル重合体ブロック（Ｃ）およ
びポリイソブチレンブロック（Ｄ）のいずれか一方の重
合体ブロックの末端に存在していても、両方の末端に存
在していてもよいが、付加重合系ブロック共重合体（V
−２）中でハードブロックを形成している芳香族ビニル
重合体重合体ブロック（Ｃ）の末端に存在するのが好ま
しい。付加重合系ブロック共重合体（V−２）における
末端水酸基の含有量は、１分子当たり平均０．５個以上
であるのが好ましく、０．７〜２個の範囲であるのがよ
り好ましい。

【００４６】また、付加重合系ブロック共重合体（V−
１）における重合体ブロック（Ａ）および付加重合系ブ
ロック共重合体（V−２）における芳香族ビニル重合体
ブロック（Ｃ）は、それぞれその数平均分子量が２５０
０〜５００００の範囲にあるのが好ましい。また、付加
重合系ブロック共重合体（V−１）における重合体ブロ
ック（Ｂ）および付加重合系ブロック共重合体（V−
２）におけるポリイソブチレンブロック（Ｄ）の数平均
分子量はそれぞれ１００００〜１０００００の範囲にあ
るのが好ましい。そして、付加重合系ブロック共重合体
（V−１）および付加重合系ブロック共重合体（V−２）
の数平均分子量は、それぞれ１２５００〜１５００００
の範囲にあるのが好ましい。そして、本発明の熱可塑性
樹脂組成物では、１種類または２種類以上の付加重合系
ブロック共重合体（V−１）および／または付加重合系
ブロック共重合体（V−２）から形成されたポリエステ
ル系共重合体（IV）を使用してもよい。

【００４７】本発明の熱可塑性樹脂組成物で用いられ
る、ポリエステルブロック（IV−１）と付加重合体ブロ
ック（IV−２）とからなるポリエステル系共重合体（I
V）は、その数平均分子量が１２７００〜３０００００
の範囲であるのが好ましく、１５０００〜２０００００
の範囲であるのがより好ましい。

【００４８】本発明の熱可塑性樹脂組成物で用いられる
ポリエステル系共重合体（IV）の製造法について特に制
限はなく、例えば、ポリエステル系樹脂、および付加重
合系ブロック共重合体（V）とを溶融条件下で混練し、
続いて固相重合し、その結果得られるポリエステル系反
応生成物からポリエステル系共重合体（IV）を抽出・回
収することによって得ることができる。

【００４９】その際に、ポリエステル系樹脂と付加重合
系ブロック共重合体（V）との溶融混練は、単軸押出
機、２軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサーなどの
溶融混練装置を用いて行うことができる。溶融混練の条
件は、使用するポリエステル系樹脂や付加重合系ブロッ
ク共重合体（V）の種類、装置の種類などに応じて適宜
選択することができるが、通常、１８０〜３３０℃の温
度で３〜１５分間程度行うとよい。また、溶融混練後の
固相重合は、ポリエステル系樹脂や付加重合系ブロック
共重合体（V）との溶融混練により得られた樹脂を固化
し、粒状化した後、それを適当な固相重合反応装置に移
し、予備処理として１２０〜１８０℃の温度下で乾燥や
結晶化などを行い、ついで固相重合させることにより行
うことができる。固相重合反応は、通常、樹脂の温度を
ポリエステル系樹脂の融点よりも５〜６０℃程度低い温
度に保ちながら、不活性気流下または真空中で行うとよ
い。固相重合はバッチ方式または連続方式のいずれで行
ってもよく、固相重合反応装置における滞留時間や処理
温度などを適宜調節することによって、所望の重合度お
よび反応率とすることができる。

【００５０】上記した固相重合により得られるポリエス
テル系反応生成物は、ポリエステル系共重合体（IV）、
ポリエステル系樹脂および付加重合系ブロック共重合体
（V）から主としてなっているので、該ポリエステル系
反応生成物中に含まれるポリエステル系共重合体（IV）
の含有量を算出することにより、熱可塑性樹脂組成物中
におけるポリエステル系共重合体（IV）の含有割合が本
発明の範囲内になるように調整しながら、ポリエステル
系反応生成物からポリエステル系共重合体（IV）を抽出
・回収せずに、ポリエステル系共重合体（IV）を含む該
ポリエステル系反応生成物をそのまま本発明の熱可塑性
樹脂組成物の調製に使用してもよい。

【００５１】また、ポリエステル系共重合体（IV）を含
む上記したポリエステル系反応生成物［すなわち、ポリ
エステル系共重合体（IV）、ポリエステル系樹脂および
付加重合系ブロック共重合体（V）から主としてなるポ
リエステル系反応生成物］は、上記した溶融混練による
方法以外にも、例えば、付加重合系ブロック共重合体
（V）の存在下で、ポリエステル系樹脂の重縮合反応を
行うことによっても製造することができる。そしてこの
場合にも、反応により得られるポリエステル系反応生成
物から上記と同様にしてポリエステル系共重合体（IV）
を抽出・回収してそれを熱可塑性樹脂組成物の調製に用
いることができ、またはポリエステル系共重合体（IV）
を抽出・回収せずに、反応により得られるポリエステル
系反応生成物をそのまま熱可塑性樹脂組成物の調製に用
いてもよい。

【００５２】本発明の熱可塑性樹脂組成物においては、
｛ポリカーボネート系樹脂（Ｉ）の含有量｝：｛ポリエ
ステル系樹脂（II）の含有量｝の比が、９９：１〜１：
９９（重量比）であることが必要である。

【００５３】本発明の熱可塑性樹脂組成物において、特
に耐衝撃性（とりわけ低温耐衝撃性）、伸度および耐薬
品性を良好なものにするためには、｛ポリカーボネート
系樹脂（Ｉ）の含有量｝：｛ポリエステル系樹脂（II）
の含有量｝との比を、５０／５０〜１／９９の範囲にす
るのがよく、また特に耐衝撃性、強伸度および剛性を良
好なものとするためには、｛ポリカーボネート系樹脂
（Ｉ）の含有量｝：｛ポリエステル系樹脂（II）の含有
量｝との比を、９９：１〜５０／５０の範囲にするのが
よい。そして、本発明の熱可塑性樹脂組成物において、
｛ポリカーボネート系樹脂（Ｉ）の含有量｝：｛ポリエ
ステル系樹脂（II）の含有量｝との比を、２５：７５〜
７５：２５の範囲にすると、耐衝撃性（低温耐衝撃性を
含む）、強伸度、剛性および耐薬品性などの特性がバラ
ンスよく優れたものとすることができる。

【００５４】また、本発明の熱可塑性樹脂組成物では、
｛ポリカーボネート樹脂（Ｉ）とポリエステル系樹脂
（II）の合計含有量｝：｛オレフィン系重合体（III）
の含有量｝の比が、９９：１〜５０：５０（重量比）で
あることが必要であり、９９：１〜７０：３０（重量
比）であるのがより好ましい。オレフィン系重合体（II
I）の含有量が、ポリカーボネート系樹脂（Ｉ）、ポリ
エステル系樹脂（II）およびオレフィン系重合体（II
I）の合計含量に基づいて、１重量％よりも少ないと熱
可塑性樹脂組成物の耐衝撃性および引張破断伸びが向上
せず、一方５０重量％よりも多いと熱可塑性樹脂組成物
の強度および剛性が低下する。

【００５５】さらに、本発明の熱可塑性樹脂組成物で
は、｛ポリカーボネート樹脂（Ｉ）とポリエステル系樹
脂（II）の合計含有量｝：｛ポリエステル系共重合体
（III）の含有量｝の比が、９９．９：０．１〜７０：
３０（重量比）であることが必要であり、９９：１〜７
５：２５（重量比）であるのがより好ましい。ポリエス
テル系共重合体（III）の含有量が、ポリカーボネート
系樹脂（Ｉ）、ポリエステル系樹脂（II）およびポリエ
ステル系共重合体（III）の合計含量に基づいて、０．
１重量％よりも少ないと熱可塑性樹脂組成物の耐衝撃性
および引張破断伸びが向上せず、一方３０重量％よりも
多いと熱可塑性樹脂組成物の強度および剛性が低下す
る。

【００５６】本発明の熱可塑性樹脂組成物は、必要に応
じて、酸化防止剤、熱分解防止剤、紫外線吸収剤、タル
クなどの結晶化核剤、結晶化促進剤、着色剤、難燃剤、
ガラス繊維などの補強剤およびその表面処理剤、充填
剤、離型剤、可塑剤、帯電防止剤、加水分解防止剤、接
着助剤、粘着剤、上記以外のポリマー（例えばポリスチ
レン；ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィ
ン系樹脂；ＡＢＳ、ＡＥＳ等のゴム強化スチレン系樹
脂；ポリジメチルシロキサン等の有機ポリシロキサンな
ど）などの１種または２種以上を含有していてもよい。

【００５７】本発明の熱可塑性樹脂組成物の調製法は特
に制限されず、ポリカーボネート系樹脂（Ｉ）、ポリエ
ステル系樹脂（II）、オレフィン系重合体（III）およ
びポリエステル系共重合体（IV）を均一に混合させ得る
方法であればいずれでもよく、通常、前記４種類の重合
体を必要に応じて他の成分と共に溶融混練することによ
って製造することができる。溶融混練は、単軸押出機、
二軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサーなどの混練
機を使用して行うことができ、その際に使用する装置の
種類や溶融混練条件などは特に限定されないが、概ね１
８０〜３３０℃の範囲の温度で１〜３０分間混練するこ
とにより、本発明の熱可塑性樹脂組成物を得ることがで
きる。

【００５８】本発明の熱可塑性樹脂組成物を用いて成形
品を製造するに当たっては、目的とする成形品の種類、
用途、形状などに応じて、熱可塑性重合体に対して一般
に用いられている種々の成形方法や成形装置が使用でき
る。何ら限定されるものではないが、本発明の熱可塑性
樹脂組成物を用いて、例えば、射出成形、押出成形、プ
レス成形、ブロー成形、カレンダー成形、流延成形など
の任意の成形法によって成形品を製造することができ、
またそれらの成形技術の複合によっても成形を行うこと
ができる。さらに、他のポリマーとの複合成形によって
も成形することができる。また、それらの成形によっ
て、自動車部品、電気電子部品、工業部品、機械部品、
事務機用部品、日用品、パイプ、シート、フイルム、繊
維、その他の任意の形状および用途の各種成形品を製造
することができる。

【００５９】

【実施例】以下に本発明を実施例により具体的に説明す
るが、本発明はそれにより限定されない。以下の実施例
および比較例において、オレフィン系重合体の重量平均
分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／
Ｍｎ）の測定、試験片の作製、引張降伏強さ、引張破断
伸び、曲げ弾性率、およびノッチ付きＩＺＯＤ衝撃値
（耐衝撃性）の測定、並びに塗装性および耐薬品性の評
価は次のようにして行った。

【００６０】オレフィン系重合体のＭｗ／Ｍｎの測定：
分子量が既知のポリスチレンを標準物質とするゲルパー
ミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）［ＧＰＣ用
装置：ＷＡＴＥＲＳ社製「１５０Ｃ」、カラム：昭和電
工製「Ｓｈｏｄｅｘ ＡＴ−８０７／Ｓ」「ＳＨＯＤＥ
Ｘ ＡＴ−８０ＭＩＳ」、カラム温度：１４０℃、試料
濃度：０．１重量％、溶媒：ｏ−ジクロロベンゼン］に
より測定した。

【００６１】試験片の作製：実施例または比較例で得ら
れた熱可塑性樹脂組成物のペレット、ポリカーボネート
樹脂、またはポリブチレンテレフタレート樹脂のペレッ
トを成形材料として用いて、日精樹脂工業株式会社製の
８０トン射出成形機を使用して、シリンダー温度２７５
℃および金型温度８０℃の条件下で、耐衝撃性試験用の
試験片（寸法：長さ×厚さ×幅＝６４ｍｍ×１２．７ｍ
ｍ×３．２ｍｍ）、曲げ弾性率測定用の試験片（寸法：
長さ×厚さ×幅＝１２８ｍｍ×６．２ｍｍ×１２．７ｍ
ｍ）、引張降伏強さおよび引張破断伸びの測定用のダン
ベル形試験片（寸法：長さ×厚さ×幅＝ＪＩＳ １号
形、厚み３．２ｍｍ）、並びに塗装性および耐薬品性評
価用の試験片（寸法：長さ×幅×厚さ＝８．８×８．８
×３．２ｍｍ）をそれぞれ作製した。

【００６２】ノッチ付アイゾット衝撃値（耐衝撃性）の
測定：上記で作製した試験片を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１
１０に準じて、アイゾット衝撃試験器（株式会社東洋精
機製作所製）を使用して、２３℃および−３０℃でノッ
チ付アイゾット衝撃値を測定した。

【００６３】引張降伏強さおよび引張破断伸びの測定：
上記で作製した試験片を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１１３に
準じて、オートグラフ（株式会社島津製作所製）を使用
して引張降伏強さおよび引張降伏伸びを測定した。

【００６４】曲げ弾性率の測定：上記で作製した試験片
を用いて、ＪＩＳ Ｋ７２０３に準じて、オートグラフ
（株式会社島津製作所製）を使用して曲げ弾性率を測定
した。

【００６５】塗装性の評価：上記で作製した試験片の表
面にウレタン系塗料を塗り、１１０℃、１時間の条件で
硬化させた。その後、カッターナイフを用いて硬化塗膜
に１ｍｍ間隔で１００個の碁盤目ができるように切れ目
を入れ、その上にセロファンテープを圧着させた後、強
く引き剥がした。１００個の碁盤目中剥がれなかった碁
盤目状の塗膜の割合により、塗装性を評価した。

【００６６】耐薬品性の評価：上記で作製した試験片
を、アセトン中に浸積後（２３℃、２４時間）、試験片
の状態を目視で観察し、以下の判定を行った。 ○：変化なし、または少し白化 △：試験片の表面にクラックが発生 ×：試験片内部にもクラックが発生

【００６７】以下の実施例および／または比較例では、
ポリカーボネート系樹脂（Ｉ）、ポリエステル系樹脂
（II）、オレフィン系重合体（III）およびポリエステ
ル系共重合体（IV）として下記のものを使用した。

【００６８】○ポリカーボネート系樹脂（Ｉ） ポリカーボネート樹脂：帝人化成株式会社製「パンライ
ト Ｌ１２２５」

【００６９】○ポリエステル系樹脂（II） ポリブチレンテレフタレート樹脂：株式会社クラレ製
「ハウザー Ｓ１０００Ｆ」

【００７０】○オレフィン系重合体（III） オレフィン系重合体（III−Ａ）：エチレン／プロピレ
ンゴム［住友化学工業株式会社製「エスプレン Ｖ０１
１５」、Ｍｗ／Ｍｎ＝４．９］ オレフィン系重合体（III−Ｂ）：エチレン／オクテン
−１共重合体［ダウ・ケミカル日本株式会社製「エンゲ
ージ ＥＧ８２００」、Ｍｗ／Ｍｎ＝３．７］ オレフィン系重合体（III−Ｃ）：水添ＳＢＩＳ［ポリ
スチレンブロック（数平均分子量６０００）／１，３−
ブタジエンとイソプレンの水添共重合体ブロック（数平
均分子量２８０００）／ポリスチレンブロック（数平均
分子量６０００）からなる、官能基を持たないトリブロ
ック共重合体（数平均分子量４００００）（水添前のス
チレン含量＝３０重量％；水添前の１，３−ブタジエン
とイソプレンの共重合体ブロックにおいて、１，３−ブ
タジエンとイソプレンのモル比＝１／１、１，３−ブタ
ジエン単位での１，４−結合量＝９５％、３，４−結合
量＝５％；１，３−ブタジエンおよびイソプレンの不飽
和度＝５％）；Ｍｗ／Ｍｎ＝１．１１］

【００７１】○ポリエステル系共重合体（IV） ＰＢＴ（株式会社クラレ製「Ｓ１０００Ｆ」；極限粘度
［η］＝０．８５）と、１分子当たり０．８個の割合で
水酸基を片末端に有するポリスチレンブロック／１，３
−ブタジエン・イソプレン水添共重合体ブロック／ポリ
スチレンブロックよりなるトリブロック共重合体（以下
「水添ＳＢＩＳ−ＯＨ」ということがある）を、１：１
のモル比で反応させて得られたジブロック共重合体

【００７２】《参考例１》［ポリエステル系共重合体
（IV）の製造例］ （１） 予備乾燥したＰＢＴ（株式会社クラレ製「Ｓ１
０００Ｆ」）５０重量部および上記した水添ＳＢＩＳ−
ＯＨの５０重量部を予備混合した後、二軸押出機（株式
会社日本製鋼所製「ＴＥＸ４４Ｃ」）に供給して２５０
℃で溶融混練して押し出した後、冷却、切断してペレッ
トを製造した。このペレットをガス導入口、排気口、真
空連結器などを有する固相重合装置に移して、窒素ガス
の導入下に１２０℃で約４時間処理して乾燥および結晶
化を行った。その後、固相重合装置の内圧を約０．２ｍ
ｍＨｇまで減圧すると共に２００℃まで昇温して固相重
合反応を開始した。約２０時間の固相重合反応の後に、
窒素ガスを供給して系を常圧に戻した。固相重合により
得られた反応生成物を、ヘキサフルオロイソプロパノー
ル／クロロホルム（１／１容）の混合溶媒に溶解させ、
その溶液をテトラヒドロフラン中に注入して沈殿を生成
させ、その沈殿物を回収した。それにより得られた沈殿
物を、クロロホルム中で加熱還流した後に濾別し、クロ
ロホルム溶液を濃縮、乾固することによって、ＰＢＴか
ら誘導されたブロックと、水添ＳＢＩＳ−ＯＨから誘導
されたブロックとからなるジブロック共重合体を単離し
た。

【００７３】＜実施例１〜１２＞ （１） 上記したポリカーボネート系樹脂（Ｉ）、ポリ
エステル系樹脂（II）、オレフィン系重合体およびポリ
エステル系共重合体（IV）を下記の表１または表２に示
す割合で予備混合した後、二軸押出機（株式会社日本製
鋼所製「ＴＥＸ４４Ｃ」）に供給してシリンダー温度２
７５℃の条件下に溶融混練して押し出し、冷却、切断し
てペレットを製造した。 （２） 上記（１）で得られたペレットを用いて上記し
た方法で試験片を作製し、そのノッチ付きＩＺＯＤ衝撃
値（２３℃および−３０℃で測定）、引張降伏強さ、引
張破断伸びおよび曲げ弾性率を上記した方法で測定し、
塗装性および耐薬品性を上記した方法で評価したところ
下記の表１または表２に示すとおりであった。

【００７４】＜比較例１＞ポリカーボネート系樹脂
（Ｉ）を単独で用いて、上記した方法で試験片を作製
し、そのノッチ付きＩＺＯＤ衝撃値（２３℃および−３
０℃で測定）、引張降伏強さ、引張破断伸びおよび曲げ
弾性率を上記した方法で測定し、塗装性および耐薬品性
を上記した方法で評価したところ下記の表２に示すとお
りであった。

【００７５】＜比較例２＞ポリエステル系樹脂（II）を
単独で用いて、上記した方法で試験片を作製し、そのノ
ッチ付きＩＺＯＤ衝撃値（２３℃および−３０℃で測
定）、引張降伏強さ、引張破断伸びおよび曲げ弾性率を
上記した方法で測定し、塗装性および耐薬品性を上記し
た方法で評価したところ下記の表２に示すとおりであっ
た。

【００７６】＜比較例３＞ （１） 上記したポリカーボネート系樹脂（Ｉ）および
ポリエステル系樹脂（II）の２者のみを下記の表２に示
す割合で予備混合した後、二軸押出機（株式会社日本製
鋼所製「ＴＥＸ４４Ｃ」）に供給してシリンダー温度２
７５℃の条件下に溶融混練して押し出し、冷却、切断し
てペレットを製造した。 （２） 上記（１）で得られたペレットを用いて上記し
た方法で試験片を作製し、そのノッチ付きＩＺＯＤ衝撃
値（２３℃および−３０℃で測定）、引張降伏強さ、引
張破断伸びおよび曲げ弾性率を上記した方法で測定し、
塗装性および耐薬品性を上記した方法で評価したところ
下記の表２に示すとおりであった。

【００７７】

【表１】

【００７８】

【表２】

【００７９】上記の表１の結果から、ポリカーボネート
系樹脂（Ｉ）、ポリエステル系樹脂（II）、オレフィン
系重合体（III）およびポリエステル系共重合体（IV）
の４者を本発明で規定する割合で含有している実施例１
〜１２の熱可塑性樹脂組成物は、ポリカーボネート系樹
脂（Ｉ）単独の比較例１と比較して、塗装性および耐薬
品性が改良され、かつ耐衝撃性および引張破断伸びに優
れていることがわかる。しかも、オレフィン系重合体
（III）としてＭｗ／Ｍｎが４以下のオレフィン系重合
体を使用した本発明の熱可塑性樹脂組成物は、室温（２
３℃）での耐衝撃性のみならず、低温領域での耐衝撃性
においても優れていることがわかる。また、本発明にお
ける実施例１〜１２の熱可塑性樹脂組成物は、ポリエス
テル系樹脂（II）単独の比較例２と比較して、室温およ
び低温における耐衝撃性（ノッチ付きＩＺＯＤ衝撃値）
に極めて優れていることがわかる。さらに、ポリカーボ
ネート系樹脂（Ｉ）およびポリエステル系樹脂（II）の
２者のみから得られる比較例３と比較して、室温および
低温における耐衝撃性（ノッチ付きＩＺＯＤ衝撃値）お
よび引張破断伸びに優れていることがわかる。

【００８０】

【発明の効果】本発明の熱可塑性樹脂組成物は、耐衝撃
性（低温耐衝撃性を含む）、剛性、強伸度などの力学物
性、塗装性および耐薬品性などの特性に優れていること
から、それらの特性を活かして、電気／電子部品、自動
車部品、工業部品、機械部品、事務機器部品、日用品、
その他の任意の形状および用途の各種成形品の製造やそ
の他のに有効に用いることができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4J002 BB03Y BB05Y BB12Y BB15Y BC054 BL00Y BL014 BP014 BP03Z CF004 CF07X CF234 CF284 CG00W GN00 GQ00

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （１） ポリカーボネート系樹脂
   （Ｉ）、ポリエステル系樹脂（II）、オレフィン系重合
   体（III）およびポリエステル系共重合体（IV）から主
   としてなる熱可塑性樹脂組成物であって； （２） ポリエステル共重合体（IV）が、ポリエステル
   系樹脂から誘導されるポリエステルブロック（IV−１）
   と、下記の付加重合系ブロック共重合体（V）から誘導
   される付加重合体ブロック（IV−２）とからなり；付加
   重合系ブロック共重合体（V）が ｉ） 芳香族ビニル化合物単位から主としてなる重合体
   ブロック（ａ−１）および水素添加された１，２−結合
   量が３０％未満のポリブタジエンブロック（ａ−２）の
   うちの少なくとも１種からなる重合体ブロック（Ａ）
   と、水素添加されたポリイソプレンブロック（ｂ−
   １）、水素添加された１，２−結合量が３０〜８０％の
   ポリブタジエンブロック（ｂ−２）および水素添加され
   たイソプレン／ブタジエン共重合体ブロック（ｂ−３）
   からなる群から選ばれる少なくとも１種からなる重合体
   ブロック（Ｂ）とからなり、末端に水酸基を有する付加
   重合系ブロック共重合体（V−１）、並びに ii） 芳香族ビニル化合物単位から主としてなる重合体
   ブロック（Ｃ）とポリイソブチレンブロック（Ｄ）とか
   らなり、末端に水酸基を有する付加重合系ブロック共重
   合体（V−２）；のうちの少なくとも１種から誘導され
   る付加重合体ブロックであり； （３） ｛ポリカーボネート系樹脂（Ｉ）の含有量｝：
   ｛ポリエステル系樹脂（II）の含有量｝の比が、９９：
   １〜１：９９（重量比）であり； （４） ｛ポリカーボネート系樹脂（Ｉ）とポリエステ
   ル系樹脂（II）の合計含有量｝：｛オレフィン系重合体
   （III）の含有量｝の比が、９９：１〜５０：５０（重
   量比）であり；かつ （５） ｛ポリカーボネート系樹脂（Ｉ）とポリエステ
   ル系樹脂（II）の合計含有量｝：｛ポリエステル系共重
   合体（IV）の含有量｝の比が、９９．９：０．１〜７
   ０：３０（重量比）である；ことを特徴とする熱可塑性
   樹脂組成物。
2. 【請求項２】 オレフィン系重合体（III）の重量平均
   分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／
   Ｍｎ）が４以下である請求項１に記載の熱可塑性樹脂組
   成物。
3. 【請求項３】 オレフィン系重合体（III）が、ポリエ
   チレン、ポリプロピレン、エチレン／α−オレフィン共
   重合体および水素添加された共役ジエン共重合体のうち
   の少なくとも１種である請求項１または２に記載の熱可
   塑性樹脂組成物。
4. 【請求項４】 ポリエステル系樹脂（II）が、ポリブチ
   レンテレフタレートである請求項１〜３のいずれか１項
   に記載の熱可塑性樹脂組成物。
5. 【請求項５】 ポリカーボネート系樹脂（Ｉ）が、ビス
   フェノールＡとホスゲンを原料とするポリカーボネート
   系樹脂である請求項１〜４のいずれか１項に記載の熱可
   塑性樹脂組成物。