JP2000090980A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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Abstract
方の帯状電極の帯幅方向中央部における活物質充填密度
を、他の部分における活物質充填密度に比べて低くして
ある。 【効果】充放電サイクル特性の良いリチウム二次電池が
提供される。
Description
素複合酸化物を正極活物質とする帯状正極と帯状負極と
の間にセパレータを介装し、帯長方向に渦巻き状に巻回
して成る渦巻電極体を備えるリチウム二次電池に係わ
り、詳しくは、充放電サイクル特性を改善することを目
的とした、帯状電極(正極及び/又は負極)の改良に関
する。
リチウム二次電池が、水の分解電圧を考慮する必要が無
いため正極活物質を適宜選択することにより高電圧化及
び高容量化が可能であることから、電子機器のポータブ
ル化、コードレス化に伴い、その駆動電源として注目さ
れている。
型等の扁平型電池、円筒型、角型等の筒型電池など種々
の形状のものがある。このうち、帯状正極と帯状負極と
の間に帯状セパレータを介装し、帯長方向に渦巻き状に
巻回して成る渦巻電極体を電池缶内に収納し、封口時に
電解液を電池缶内に注液して作製する筒型電池において
は、渦巻電極体の高さ方向中央部における電解液量が不
足しがちである。これは、注液した電解液は、渦巻電極
体の高さ方向両端部から高さ方向中央部に向けて浸透す
るが、高エネルギー密度化のために通常きつく巻回して
作製されている渦巻電極体の高さ方向中央部には、電解
液が浸透しにくいからである。電解液量の部分的な不足
は、電解液量が不足している部分(渦巻電極体の高さ方
向中央部)での過充電及び過放電を引き起こし、充放電
サイクルにおける電解液の分解及び活物質の劣化を促進
する。このため、従来の筒型電池には、充放電サイクル
特性が良くないという課題があった。
であり、充放電サイクル特性が良いリチウム二次電池を
提供することを目的とする。
次電池(本発明電池)は、リチウム−遷移元素複合酸化
物を正極活物質とする帯状正極と帯状負極との間にセパ
レータを介装し、帯長方向に渦巻き状に巻回して成る渦
巻電極体を備え、前記帯状正極及び前記帯状負極の少な
くとも一方の帯状電極の帯幅方向中央部における活物質
充填密度が、他の部分における活物質充填密度に比べて
低い。
に、帯状正極及び帯状負極の少なくとも一方の帯状電極
の帯幅方向中央部(C)における活物質充填密度を、他
の部分(D1),(D2)における活物質充填密度に比
べて低くしてある。図中、(E)は帯状電極、(L1)
は帯幅、(L2)は帯長である。帯幅方向中央部(C)
における活物質量に対する電解液量の割合が、従来電池
に比べて大きい。したがって、本発明電池は、従来電池
に比べて、帯状電極の帯幅方向中央部(C)での過充電
及び過放電が起こりにくく、充放電サイクルにおいて帯
状電極の帯幅方向中央部(C)において電解液の分解及
び活物質の劣化が起こりにくい。
化物としては、LiCoO2 、LiNiO2 、LiFe
O2 、LiCuO2 、LiMnO2 、LiMO2 (Mは
Co、Ni、Fe、Cu及びMnよりなる群から選ばれ
た少なくとも2種の遷移元素)、LiMn2 O4 が例示
される。負極活物質は、リチウムイオンを電気化学的に
吸蔵及び放出することが可能なものであれば特に限定さ
れない。具体例としては、天然黒鉛、人造黒鉛、コーク
ス、有機物焼成体、金属カルコゲン化物が挙げられる。
充填密度を他の部分における活物質充填密度に比べて5
〜10%低くし、且つ活物質充填密度の小さい帯幅方向
中央部の面積を帯状電極の面積の10〜20%とするこ
とが、充放電サイクル特性の良いリチウム二次電池を得
る上で、好ましい。帯状電極の帯幅方向中央部における
活物質充填密度が他の部分における活物質充填密度に比
べて5〜10%低いとは、下式で定義されるPが5〜1
0(%)であるという意味である。
における活物質充填密度−帯幅方向中央部における活物
質充填密度)/(帯幅方向中央部以外の部分における活
物質充填密度)}×100
極)の改良に関する。それゆえ、他の電池部材について
は、リチウム二次電池用として従来公知の種々の材料を
使用することができる。電解液の溶質として使用するリ
チウム塩としては、LiClO4 、LiCF3 SO3 、
LiPF6 、LiN(CF3 SO2 )2 、LiN(C2
F5 SO2 )2 、LiBF4 、LiSbF6 及びLiA
sF6 が例示され、リチウム塩を溶かすために使用する
有機溶媒としては、エチレンカーボネート、プロピレン
カーボネート、ビニレンカーボネート、ブチレンカーボ
ネート等の環状炭酸エステルと、ジメチルカーボネー
ト、ジエチルカーボネート、メチルエチルカーボネート
等の鎖状炭酸エステルとの混合溶媒が例示される。充放
電サイクル特性が極めて良いリチウム二次電池を得るた
めには、環状炭酸エステルと鎖状炭酸エステルとの体積
比が1:4〜4:1の混合溶媒を使用することが好まし
い。
するが、本発明は下記実施例に限定されるものではな
く、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施する
ことが可能なものである。
比較電池を作製し、両者の充放電サイクル特性を比較し
た。
末90重量部と、導電剤としてのアセチレンブラック5
重量部と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン5重量
部のNMP(N−メチル−2−ピロリドン)溶液とを混
合してスラリーを調製し、このスラリーをドクターブレ
ード法により集電体としての帯状アルミニウム箔(帯長
50cm、帯幅55mm、厚み20μm)の両面に均一
に塗布し、乾燥して、帯状電極(X1)を作製した。次
いで、この帯状電極(X1)の面積の10%の面積を有
する帯状部分を帯幅方向中央部にとり、この帯幅方向中
央部を除く他の部分に、帯幅方向中央部の塗布量が他の
部分の総塗布量に比べて7%少なくなるように上記スラ
リーをドクターブレード法により重ね塗りし、乾燥し
て、帯状電極(X2)を作製した。次いで、この帯状電
極(X2)を真空中にて150°Cで2時間乾燥し、ロ
ーラにより圧延して、厚み170μmの帯状正極を作製
した。この帯状正極は、帯幅方向中央部における活物質
充填密度が、他の部分における活物質充填密度に比べて
7%低い(P=7)。
と、ポリフッ化ビニリデン粉末5重量部をNMPに溶か
して得た結着剤溶液とを混練してスラリーを調製し、こ
のスラリーをドクターブレード法により集電体としての
帯状銅箔(帯長50cm、帯幅55mm、厚み18μ
m)の両面に均一に塗布し、乾燥して、帯状電極(Y
1)を作製した。次いで、この帯状電極(Y1)の面積
の10%の面積を有する帯状部分を帯幅方向中央部にと
り、この帯幅方向中央部を除く他の部分に、帯幅方向中
央部の塗布量が他の部分の総塗布量に比べて7%少なく
なるように上記スラリーをドクターブレード法により重
ね塗りし、乾燥して、帯状電極(Y2)を作製した。次
いで、この帯状電極(Y2)を真空中にて150°Cで
2時間乾燥し、ローラにより圧延して、厚み158μm
の帯状負極を作製した。この帯状負極は、帯幅方向中央
部における活物質充填密度が、他の部分における活物質
充填密度に比べて7%低い(P=7)。
ジメチルカーボネートとの体積比1:1の混合溶媒に、
LiPF6 を1モル/リットル溶かして電解液を調製し
た。
極、帯状負極及び電解液を使用して、常法により円筒型
リチウム二次電池(直径18mm、高さ65mm、本発
明電池)(A1)を作製した。セパレータには、イオン
透過性のポリプロピレン製の多孔性フィルムを使用し
た。また、帯状正極と帯状負極の容量比を約1:1.2
とし、電池容量が帯状正極の容量により規制されるよう
にした。以下の電池も帯状正極と帯状負極の容量比を全
て約1:1.2とした。図2は、ここで作製したリチウ
ム二次電池(A1)の断面図であり、図示のリチウム二
次電池(A)は、帯状正極(1)、帯状負極(2)、こ
れらを離間するセパレータ(3)、正極リード(4)、
負極リード(5)、正極蓋(6)、負極缶(7)などか
らなる。帯状正極(1)及び帯状負極(2)は、帯状セ
パレータ(3)を介して、帯長方向に渦巻き状に巻回さ
れた状態で負極缶(7)内に収納されており、正極蓋
(6)及び負極缶(7)が形成する電池缶内には、封口
直前に電解液が注液されている。また、帯状正極(1)
は正極リード(4)を介して正極蓋(6)に、帯状負極
(2)は負極リード(5)を介して負極缶(7)にそれ
ぞれ接続され、電池内部に生じた化学エネルギーを電気
エネルギーとして外部へ取り出し得るようになってい
る。
において、帯幅方向中央部を除く他の部分に、帯幅方向
中央部の塗布量が他の部分の総塗布量に比べて3%少な
くなるようにスラリーを重ね塗りしたこと以外は、実施
例1と同様にして、本発明電池(A2)を作製した。こ
の電池の帯状正極及び帯状負極の帯幅方向中央部におけ
る活物質充填密度は、他の部分における活物質充填密度
に比べて3%低い(P=3)。
において、帯幅方向中央部を除く他の部分に、帯幅方向
中央部の塗布量が他の部分の総塗布量に比べて5%少な
くなるようにスラリーを重ね塗りしたこと以外は、実施
例1と同様にして、本発明電池(A3)を作製した。こ
の電池の帯状正極及び帯状負極の帯幅方向中央部におけ
る活物質充填密度は、他の部分における活物質充填密度
に比べて5%低い(P=5)。
において、帯幅方向中央部を除く他の部分に、帯幅方向
中央部の塗布量が他の部分の総塗布量に比べて10%少
なくなるようにスラリーを重ね塗りしたこと以外は、実
施例1と同様にして、本発明電池(A4)を作製した。
この電池の帯状正極及び帯状負極の帯幅方向中央部にお
ける活物質充填密度は、他の部分における活物質充填密
度に比べて10%低い(P=10)。
において、帯幅方向中央部を除く他の部分に、帯幅方向
中央部の塗布量が他の部分の総塗布量に比べて12%少
なくなるようにスラリーを重ね塗りしたこと以外は、実
施例1と同様にして、本発明電池(A5)を作製した。
この電池の帯状正極及び帯状負極の帯幅方向中央部にお
ける活物質充填密度は、他の部分における活物質充填密
度に比べて12%低い(P=12)。
ラリーを重ね塗りしなかったこと以外は、実施例1と同
様にして、本発明電池(A6)を作製した。この電池の
帯状正極の帯幅方向中央部における活物質充填密度は、
他の部分における活物質充填密度に比べて7%低く(P
=7)、帯状負極の活物質充填密度は均一である(P=
0)。
ラリーを重ね塗りしなかったこと以外は、実施例1と同
様にして、本発明電池(A7)を作製した。この電池の
帯状正極の活物質充填密度は均一であり(P=0)、帯
状負極の帯幅方向中央部における活物質充填密度は、他
の部分における活物質充填密度に比べて7%低い(P=
7)。
において、電極面積の7%の面積を有する帯状部分を帯
幅方向中央部(低活物質充填密度領域)としたこと以外
は、実施例1と同様にして、本発明電池(A8)を作製
した。
において、電極面積の13%の面積を有する帯状部分を
帯幅方向中央部(低活物質充填密度領域)としたこと以
外は、実施例1と同様にして、本発明電池(A9)を作
製した。
製において、電極面積の17%の面積を有する帯状部分
を帯幅方向中央部(低活物質充填密度領域)としたこと
以外は、実施例1と同様にして、本発明電池(A10)
を作製した。
製において、電極面積の20%の面積を有する帯状部分
を帯幅方向中央部(低活物質充填密度領域)としたこと
以外は、実施例1と同様にして、本発明電池(A11)
を作製した。
製において、電極面積の23%の面積を有する帯状部分
を帯幅方向中央部(低活物質充填密度領域)としたこと
以外は、実施例1と同様にして、本発明電池(A12)
を作製した。
製において、電極面積の7%の面積を有する帯状部分を
帯幅方向中央部(低活物質充填密度領域)としたこと、
及び、帯幅方向中央部を除く他の部分に、帯幅方向中央
部の塗布量が他の部分の総塗布量に比べて3%少なくな
るようにスラリーを重ね塗りしたこと以外は、実施例1
と同様にして、本発明電池(A13)を作製した。
製において、電極面積の23%の面積を有する帯状部分
を帯幅方向中央部(低活物質充填密度領域)としたこ
と、及び、帯幅方向中央部を除く他の部分に、帯幅方向
中央部の塗布量が他の部分の総塗布量に比べて12%少
なくなるようにスラリーを重ね塗りしたこと以外は、実
施例1と同様にして、本発明電池(A14)を作製し
た。
において、スラリーを重ね塗りしなかったこと以外は、
実施例1と同様にして、比較電池(B1)を作製した。
この電池の帯状正極及び帯状負極の活物質充填密度は均
一である(P=0)。
ついて、200mAで4.2Vまで充電した後、200
mAで2.75Vまで放電する工程を1サイクルとする
充放電サイクル試験を行い、放電容量が1サイクル目の
放電容量の90%未満になるまでの充放電サイクル
(回)を求めた。結果を表1に示す。
(A14)は、比較電池(B1)に比べて、放電容量が
1サイクル目の放電容量の90%未満になるまでの充放
電サイクルが長い。但し、帯幅方向中央部における活物
質充填密度と帯幅方向の他の部分における活物質充填密
度との差が3%未満であるか、又は、電極面積の7%以
下の面積を有する帯状部分を、活物質充填密度の低い帯
幅方向中央部とした本発明電池(A2)、(A8)及び
(A13)は、放電容量が1サイクル目の放電容量の9
0%未満になるまでの充放電サイクルが比較的短い。ま
た、帯幅方向中央部における活物質充填密度と帯幅方向
の他の部分における活物質充填密度との差が12%以上
であるか、又は、電極面積の23%以上の面積を有する
帯状部分を、活物質充填密度の低い帯幅方向中央部とし
た本発明電池(A5)、(A12)及び(A14)も、
放電容量が1サイクル目の放電容量の90%未満になる
までの充放電サイクルが比較的短い。本発明電池(A
5)、(A12)及び(A14)の充放電サイクルが比
較的短いのは、帯幅方向の中央部以外の部分(他の部
分)において、活物質量に対する電解液量が過少であっ
たために、その部分で電解液の分解及び活物質の劣化が
起こったためと考えられる。
外の正極活物質を使用して本発明電池及び比較電池を作
製し、両者の充放電サイクル特性を比較した。
て、LiCo0.9 Cu0.1 O2 、LiNiO2 、LiN
i0.8 Co0.2 O2 、LiNi0.6 Co0.3 Mn0.1 O
2 、LiMn2 O4 、LiMnO2 又はLiFeO2 を
使用したこと以外は実施例1と同様にして、順に本発明
電池(A15)〜(A21)を作製した。また、正極活
物質として、LiCoO2 に代えて、LiCo0.9 Cu
0.1 O2 、LiNiO2、LiNi0.8 Co0.2 O2 、
LiNi0.6 Co0.3 Mn0.1 O2 、LiMn2O4 、
LiMnO2 又はLiFeO2 を使用したこと以外は比
較例1と同様にして、順に比較電池(B15)〜(B2
1)を作製した。次いで、各電池について、実験1と同
じ条件の充放電サイクル試験を行い、放電容量が1サイ
クル目の放電容量の90%未満になるまでの充放電サイ
クル(回)を求めた。結果を表2に示す。表2には、本
発明電池(A1)及び比較電池(B1)の結果も、表1
より転記して示してある。
ウム−遷移元素複合酸化物の種類にかかわらず、本発明
電池は比較電池に比べて、充放電サイクル特性が良いこ
とが分かる。
負極活物質を使用して本発明電池及び比較電池を作製
し、両者の充放電サイクル特性を比較した。
ッチコークス(石炭ピッチを1200°Cで加熱処理し
て作製したもの)、石油コークス(石油ピッチを140
0°Cで加熱処理して作製したもの)、人造黒鉛(1)
(石油ピッチを1900°Cで加熱処理して作製したも
の)又は人造黒鉛(2)(石油ピッチを2200°Cで
加熱処理して作製したもの)を使用したこと以外は実施
例1と同様にして、順に本発明電池(A22)〜(A2
5)を作製した。また、負極活物質として、天然黒鉛に
代えて、ピッチコークス(石炭ピッチを1200°Cで
加熱処理して作製したもの)、石油コークス(石油ピッ
チを1400°Cで加熱処理して作製したもの)、人造
黒鉛(1)(石油ピッチを1900°Cで加熱処理して
作製したもの)又は人造黒鉛(2)(石油ピッチを22
00°Cで加熱処理して作製したもの)を使用したこと
以外は比較例1と同様にして、順に比較電池(B22)
〜(B25)を作製した。次いで、各電池について、実
験1と同じ条件の充放電サイクル試験を行い、放電容量
が1サイクル目の放電容量の90%未満になるまでの充
放電サイクル(回)を求めた。結果を表3に示す。表3
には、本発明電池(A1)及び比較電池(B1)の結果
も、表1より転記して示してある。
材料の種類にかかわらず、本発明電池は比較電池に比べ
て、充放電サイクル特性が良いことが分かる。
電池が提供される。
断面図である。
Claims (2)
- 【請求項1】リチウム−遷移元素複合酸化物を正極活物
質とする帯状正極と帯状負極との間にセパレータを介装
し、帯長方向に渦巻き状に巻回して成る渦巻電極体を備
えるリチウム二次電池において、前記帯状正極及び前記
帯状負極の少なくとも一方の帯状電極の帯幅方向中央部
における活物質充填密度を、他の部分における活物質充
填密度に比べて低くしてあることを特徴とするリチウム
二次電池。 - 【請求項2】前記帯幅方向中央部における活物質充填密
度が、他の部分における活物質充填密度に比べて5〜1
0%低く、且つ前記帯幅方向中央部の面積が、前記帯状
電極の面積の10〜20%である請求項1記載のリチウ
ム二次電池。
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