FI85284C - Foerfarande foer framstaellning av ett immobiliserat enzympreparat med hjaelp av ett tvaerbindningsmedel. - Google Patents

Foerfarande foer framstaellning av ett immobiliserat enzympreparat med hjaelp av ett tvaerbindningsmedel. Download PDF

Info

Publication number
FI85284C
FI85284C FI833615A FI833615A FI85284C FI 85284 C FI85284 C FI 85284C FI 833615 A FI833615 A FI 833615A FI 833615 A FI833615 A FI 833615A FI 85284 C FI85284 C FI 85284C
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
enzyme
glutaraldehyde
crosslinking agent
activity
ett
Prior art date
Application number
FI833615A
Other languages
English (en)
Swedish (sv)
Other versions
FI833615L (fi
FI85284B (fi
FI833615A0 (fi
Inventor
Shmuel Amotz
Original Assignee
Novo Nordisk As
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Novo Nordisk As filed Critical Novo Nordisk As
Publication of FI833615A0 publication Critical patent/FI833615A0/fi
Publication of FI833615L publication Critical patent/FI833615L/fi
Application granted granted Critical
Publication of FI85284B publication Critical patent/FI85284B/fi
Publication of FI85284C publication Critical patent/FI85284C/fi

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12NMICROORGANISMS OR ENZYMES; COMPOSITIONS THEREOF; PROPAGATING, PRESERVING, OR MAINTAINING MICROORGANISMS; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING; CULTURE MEDIA
    • C12N11/00Carrier-bound or immobilised enzymes; Carrier-bound or immobilised microbial cells; Preparation thereof
    • C12N11/02Enzymes or microbial cells immobilised on or in an organic carrier
    • C12N11/06Enzymes or microbial cells immobilised on or in an organic carrier attached to the carrier via a bridging agent
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12NMICROORGANISMS OR ENZYMES; COMPOSITIONS THEREOF; PROPAGATING, PRESERVING, OR MAINTAINING MICROORGANISMS; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING; CULTURE MEDIA
    • C12N11/00Carrier-bound or immobilised enzymes; Carrier-bound or immobilised microbial cells; Preparation thereof
    • C12N11/14Enzymes or microbial cells immobilised on or in an inorganic carrier
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12NMICROORGANISMS OR ENZYMES; COMPOSITIONS THEREOF; PROPAGATING, PRESERVING, OR MAINTAINING MICROORGANISMS; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING; CULTURE MEDIA
    • C12N11/00Carrier-bound or immobilised enzymes; Carrier-bound or immobilised microbial cells; Preparation thereof
    • C12N11/02Enzymes or microbial cells immobilised on or in an organic carrier

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Microbiology (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Biotechnology (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Immobilizing And Processing Of Enzymes And Microorganisms (AREA)
  • Enzymes And Modification Thereof (AREA)

Description

1 85284
Menetelmä immobilisoidun entsyymivalmisteen tuottamiseksi silloittavan aineen avulla
Entsyymit, jotka on immobilisoitu silloittavan aineen avulla, ovat laajimmin käytettyjä immobilisoitujen entsyymien muotoja. Tällaisten immobilisoitujen entsyymien valmistamiseksi on kehitetty useita menetelmiä. Yhdessä tällaisessa menetelmässä kantaja esim. aktivoidaan silloittavalla aineella, jonka jälkeen se käsitellään entsyymillä, joka tällöin kiinnittyy tiukasti kantajaan. Tällainen aktivoiminen sisältää mahdollisesti kantajan impregnoimisen polyamiinilla ja sen jälkeen käsittelyn ylimäärällä glutaraldehydiä kuten on kuvattu US-patentissa 4 292 199, tai julkaisussa Biotechnology and Bioengineering, 22, ss. 271-287, 1980. Toinen tällainen aktivoiminen voi sisältää kantajan pinnoittamisen adsorptiota edistävällä liukenemattomalla polymeerillä, tämän jälkeen entsyymin adsorboimisen polymeerin pinnalle ja edelleen immobilisoimisen silloittamalla in situ kuten on kuvattu US-patentissa 3 705 084. Vielä eräs tällainen aktivoiminen on kuvattu US-patentissa 4 069 106; keratiinia sisältävä kantaja aktivoidaan pelkistämällä keratiini ja silloittamalla entsyymi siihen S-S-ryhmien kautta. Vielä eräs tällainen aktivointi on kuvattu US-patentissa 3 802 909; lasi murskataan proteiinin läsnäollessa, jolloin aikaansaadaan tuoreita aktiivisia pintoja proteiinin kiinnittämiseksi. Vielä eräs tällainen aktivointi on kuvattu US-patentissa 3 519 538; lasi käsitellään peräkkäin joukolla kemikaaleja haluttujen aktiivisten pintojen saamiseksi. Vielä eräs immobilisoidun entsyymin valmistusmenetelmä on kuvattu julkaisussa Biochemical and Biophysical Research Communications Voi. 36, ss. 235-242, 1969: entsyymi adsorboidaan kolloidiseen silikaan, ilman edeltävää aktivointia, joka edelleen kiinnitetään silloittamalla glutaraldehydillä.
Kaikille yllä mainituille menetelmille on tyypillistä, että ohut entsyymimolekyylien kerros on suoraan kiinnitetty kantajan 2 85284 aktiivisille pinnoille ja siten immobilisoidun entsyymin määrä määräytyy aktiivisten pintojen määrän mukaan.
Aivan toisenlainen lähestymistapa on kiinnittää paljon paksumpi kerros kantajan pintaan, jolloin ainoastaan pieni osa entsyymimolekyyleistä on suorassa kontaktissa kantajan kanssa. Tällä tavoin kantajan pinta-ala ei määrää immobilisoidun entsyymin määrää, ja tällä tavoin on mahdollista optimoida sidotun entsyymin määrä määrän riippuessa prosessimuuttajis-ta lopullisen käytön aikana. Tämä lähestymistapa on kuitenkin vaikeampi toteuttaa, koska suhteellisen suuri entsyymi-määrä vaikeuttaa entsyymin pitämistä paikallaan immobilisoin-nin aikana. Siksi julkaisuissa on käsitelty suhteellisen vähän tätä lähestymistapaa huolimatta sen ilmeisistä eduista. Erään ehdotuksen mukaan, jota on kuvattu kanadalaisissa patenteissa n:ot 1 011 671 ja 1 011 672, käytetään silloittavana väliaineena vesiliukoisen orgaanisen liuottimen vesipitoista liuosta, orgaanisen liuottimen pitoisuus pidetään riittävän suurena pitämään entsyymi liukenemattomana, mutta kuitenkin riittävän pienenä ollakseen vaikuttamatta liian paljon silloittumisreaktioon. Suurin haitta tässä menetelmässä on orgaanisen liuottimen suhteellisen suuri määrä, jolloin räjähdysriskit vaativat suurempia turvallisuustoimenpiteitä. Tällä tavoin saadun tuotteen fysikaalinen stabiilisuus ja aktiivisuus eivät myöskään ole täysin tyydyttäviä johtuen mahdollisesti orgaanisen liuottimen suhteellisen suuresta pitoisuudesta, joka tarvitaan pitämään entsyymi pois liuoksesta immobilisoinnin aikana. Toinen menetelmä, johon liittyy tämä ongelma on esitetty US-patentissa n:o 4 116 771: entsyymiä käsitellään rajoitetussa määrässä vettä glutaraldehy-dillä ja inertillä proteiinilla ennen kuin se nopeasti lisätään kantajaan, annetaan geeliytyä, granuloidaan ja kuivataan lopuksi. Suurin tämän menetelmän haitta on silloittavan aineen suuri konsentraatio, joka on seuraus rajoitetusta vesimäärästä. Monet entsyymit ovat hyvin herkkiä suurille silloi-tusainepitoisuuksille, joko koska ne inaktivoivat tai koska ne suuresta silloittumisasteesta johtuen tulevat myöhempää •V-Ι käyttöä silmälläpitäen "suljetuiksi" tai molemmista syistä.
3 85284 Tämä valaisee suurinta vaikeutta kiinnitettäessä suurta määrää entsyymiä kantajaan: jotta saataisiin riittävän pieni pitoisuus silloittavalle aineelle tarvitaan suhteellisen suuri määrä väliainetta, jolloin entsyymin liukeneminen väliaineeseen on mahdoton estää ennenkuin silloittuminen tulee vaikuttavaksi, kun taas suuret silloittavan aineen pitoisuudet, jotka estäisivät entsyymin liukenemisen, ovat epätoivottavia kuten yllä on selitetty.
Täysin erilainen ongelman lähestymistapa on vesipitoisen väliaineen täydellinen välttäminen ja kaasufaasin käyttäminen sen sijaan; tämä on kuvattu julkaisussa The Journal of Society of Chemical Industry, Voi. 18, ss. 16-20 (1899) liukenemattomien gelatiinikuitujen valmistuksen yhteydessä, ja japanilaisessa patentissa J 57002683 entsyymien immobili-soinnin yhteydessä. Kuitenkin tämä menetelmä vaatisi hyvin huolelliset tuuletussysteemit, ja vaatisi edelleen erityiset laitteet liukenemattomien saostumien muodostumisen estämiseksi tuuletussysteemin sisäpuolelle.
Täten keksinnön kohteena on aikaansaada menetelmä immobili-soidun entsyymivalmisteen tuottamiseksi silloittavan aineen avulla, joka menetelmä olisi yksinkertainen toteuttaa, esimerkiksi ilman huolellisia turvatoimenpiteitä, ja jonka avulla valmistetulla immobilisoidulla entsyymillä olisi suuri aktiivisuus ja hyvä fysikaalinen stabiilisuus.
Nyt keksinnön mukaisesti on havaittu, että on mahdollista aikaansaada yllä mainittu päämäärä käyttämällä tiettyjä suoloja spesifisenä minimikonsentraationa. Vaikkakin yllä viitattu aikaisempi tekniikka kohdistuu ainoastaan kantajilla oleviin immobilisoituihin entsyymivalmisteisiin, keksintö ei rajoitu tällaisiin valmisteisiin vaan käsittää myöskin ilman kantajaa olevat immobilisoidut entsyymivalmis-teet.
Täten keksintö käsittää menetelmän immobilisoidun entsyymi-valmisteen tuottamiseksi silloittavan aineen avulla, jossa 4 85284 menetelmässä seuraavat komponentit saatetaan kosketuksiin vesipitoisessa väliaineessa: a) kiinteä tai liuoksena oleva entsyymivalmiste, b) silloittava aine, ja c) vesiliukoinen suola, joka ei reagoi silloittavan aineen kanssa tai inaktivoi entsyymiä, riittävänä pitoisuutena estääkseen pääasiallisen osan entsyymiä liukenemasta suolaliuokseen tai sekoittumasta siihen silloittumisreaktion aikana, jonka jälkeen immobilisoitu entsyymi otetaan talteen.
Mikäli valmis immobilisoitu entsyymi sisältää ylimäärän silloittavaa ainetta, se voidaan poistaa pesemällä.
On otettava huomioon, että entsyymivalmiste voi olla kiinteänä tai liuenneena; edelleen entsyymivalmiste voi olla puhdas tai se voi sisältää inerttejä lisäaineita (esim. täyteaineita, lujitteita, sidosaineita tai granuloivia aineita).
On myöskin otettava huomioon, että ainesosien sekoitusjärjestys on valinnainen sillä poikkeuksella, että mikäli ent-syylivalmiste ja silloittava aine saatetaan yhteen ennen suolan lisäämistä, entsyymisaanto vähenee jos suolan lisäystä viivytetään merkittävästi.
Yllä mainitut suolat (jolloin tietyt suolat määräytyvät kunkin spesifisen entsyymin ja spesifisen silloittavan aineen yhdistelmän mukaan) ovat tavallisesti halpoja suoloja.
On huomattava, että keksinnön mukaisessa menetelmässä voidaan käyttää yhtä tai useampaa entsyymivalmistetta, yhtä tai useampaa silloittavaa ainetta ja yhtä tai useampaa suolaa.
Keksinnön mukaisen menetelmän edullisessa suoritusmuodossa entsyymivalmiste sisältää kantajan. Vaikkakin keksinnön mukainen menetelmä voidaan suorittaa ilman kantajaa (esim.
' oheinen esimerkki 15), on tavallisesti edullista käyttää sitä, pääasiallisesti siksi, että kantajan avulla voidaan valmistaa partikkeli, jonka paremmat virtausominaisuudet ovat hyödylliset kiintopetioperaatioissa. Sillä onko entsyymi 5 85284 kiinteänä vai liuenneena ei ole merkitystä, vaan tässä ta- « pauksessa kantajassa; 'kiinteässä tilassa entsyymi voi olla peittävänä kerroksena kantajan pinnalla ja liuoksena entsyy-miliuos voi kyllästää (huokoisen) kantajan.
Keksinnön mukaisen menetelmän edullisessa sovellutusmuodossa entsyymivalmiste on kantaja, joka on pinnoitettu kiinteällä entsyymikerroksella. Tällöin on mahdollista valmistaa entsyymivalmiste, jossa haluttua entsyymimäärää voidaan säätää laajoissa rajoissa muuttamalla entsyymikerroksen paksuutta.
Keksinnön mukaisen menetelmän edullisessa sovellutusmuodossa entsyymivalmiste on huokoinen kantaja, joka on kyllästetty entsyymiliuoksella. Tällöin on saatu erittäin yksinkertainen menetelmä keksinnön mukaisen immobilisoidun entsyymivalmis-teen tuottamiseksi.
Keksinnön mukaisen menetelmän edullisessa sovellutusmuodossa silloittava aine on glutaraldehydi. Glutaraldehydi on suhteellisen halpa eikä ole terveysviranomaisten kieltämä. Glutaraldehydi on monien entsyymien suhteen myöskin hyvin tehokas ja kuitenkin hellävarainen silloittava aine.
Keksinnön mukaisen menetelmän edullisessa sovellutusmuodossa glutaraldehydin pitoisuus vesipitoisessa väliaineessa on välillä 0,001 ja 5 % (paino/tilavuus), edullisesti 0,005-1 % (paino/tilavuus). Kuten jäljempänä tässä selityksessä olevista esimerkeistä ilmenee, entsyymin aktiivisuus riippuu glutaraldehydin pitoisuudesta ja tavallisesti siitä glutaraldehydin pitoisuudesta, joka vastaa entsyymin maksimiaktiivi-suutta, joka on havaittavissa yllä osoitetulla välillä. Glutaraldehydin prosenttiosuus (paino/tilavuus) lasketaan seuraavan kaavan mukaisesti _glutaraldehydin määrä, g_ ^.oo suolaliuoksen ja glutaraldehydin yhteistilavuus, ml
Keksinnön mukaisen menetelmän edullisessa sovellutusmuodossa 6 35284 suola valitaan ryhmästä: sulfaatti, fosfaatti, sitraatti, bikarbonaatti, karbonaatti, fluoridi, asetaatti, tartraatti, polysulfaatti, polyfosfaatti, ferrosyanamidi, fenolisulfo-naatti, sorbaatti, etyylisulfaatti, kloridi, nitraatti ja sekundaarinen, tertiaarinen tai kvaternaarinen ammonium- tai jonkin alkalimetallin sukkinaatti, erityisesti natriumsul-faatti, natriumfosfaatti, kaliumfosfaatti ja kaliumsitraatti. Yleensä nämä suolat ovat halpoja, talteenotettavissa ja niiden avulla voidaan valmistaa immobilisoitu entsyymivalmiste, jonka entsyymiaktiivisuus on suuri.
Keksinnön mukaisen menetelmän edullisessa sovellutusmuodossa suolakonsentraatio on 0,1 M - tyydyttynyt liuos, erityisesti n. 0,5 M - 3 M. Kuten jäljempänä tässä selityksessä olevista esimerkeistä ilmenee, glutaraldehydin pitoisuus ja suolan mooliosuus on mahdollista valita yllä mainittujen rajojen sisältä, mikä johtaa erittäin suureen entsyymiaktiivisuuteen.
Keksinnön mukaisen menetelmän edullisessa sovellutusmuodossa entsyymi valitaan ryhmästä: glukoosi-isomeraasi, amylaa-si, erityisesti amyloglukosidaasi, pullulanaasi, laktaasi, pektinaasi, naringinaasi, penisilliiniasylaasit, inulinaasit, lipaasit ja proteaasit.
Tällöin yllä mainittujen suolojen käyttö, myöskin pienempinä pitoisuuksina kuin mitä tarvitaan entsyymien saostamiseen, estää kaikissa käytännön tarkoituksissa entsyymiä liukenemasta silloittavaan väliaineeseen (suolaliuokseen), ja pitää entsyymin samalla vapaana silloittavalle aineelle mikäli entsyymi on kiinteässä tilassa, tai estää entsyymiä sekoittumasta suolaliuokseen mikäli entsyymi on liuoksessa. Tällä tavoin voidaan käyttää silloittavan aineen optimikonsentraa-’ tiota, jolloin entsyymi vahingoittuu ainoastaan minimaalises ti ja saadaan kuitenkin riittävän hyvä fysikaalinen stabiilisuus. Näin ollen on havaittu, että pienennettäessä silloittavan komponentin osuutta, on lisättävä suolakonsentraatiota ; entsyymiaktiivisuuden säilyttämiseksi optimaalisella tasolla.
1 85284
Keksinnön mukaisesti vältetään sellaisten suolojen käyttöä, jotka reagoivat joko entsyymin tai silloittavan aineen kanssa, kuten hopea- tai elohopeasuolojen käyttöä, jotka saattavat inaktivoida entsyymin, tai ammoniumsuolojen tai primaaristen amiinisuolojen tai sulfiittisuolojen käyttöä, jotka pyrkivät reagoimaan useiden silloittavien aineiden kanssa. Suolat, joita voidaan käyttää tämän keksinnön tarkoituksiin vaihtelevat huomattavasti tehokkuuksiensa suhteen, ja lisäksi tämä tehokkuus pyrkii vaihtelemaan entsyymin mukaan. Kuitenkin joitakin summittaisia ohjeita suolan valinnasta voidaan antaa seuraavasti: kahdesta muuten ominaisuuksiltaan identtisestä suolasta on edullista valita liukoisempi. Tällöin Na2S04 on tavallisesti edullisempi kuin K2S04 paremman liukoisuutensa takia. On myöskin havaittu, että yleensä moni-valenttisten anionien, kuten sulfaattien, fosfaattien, karbonaattien, sitraattien ja vastaavien suolat ovat tehokkaampia kuin monovalenttisten anionien, kuten kloridien ja nitraattien suolat. Kationien suhteen asia on tavallisesti kuitenkin päinvastainen. Monovalenttiset kationit, kuten Na+, K+ tai tetrametyyliammonium ovat tehokkaampia kuin multiva-lenttiset, kuten Mg tai Ca . Edullisia suoloja ovat tämän vuoksi sulfaattien, fosfaattien ja sitraattien alkalimetalli-suolat ja erityisesti natriumsulfaatti, natriumfosfaatti, kaliumfosfaatti, kaliumsitraatti ja tetrametyyliammoniumsul-faatti.
Suolapitoisuus pidetään tavallisesti miniminä. Tämä minimi riippuu toisaalta kyseessä olevasta entsyymistä, koska eri entsyymit usein vaativat eri pitoisuudet ja toisaalta silloittavan aineen pitoisuudesta: mitä suurempi jälkimmäinen on, sitä vähemmän tarvitaan suolaa, ja päinvastoin. Silloittavan aineen pitoisuus pidetään myöskin minimissä, koska useimmat entsyymit ovat herkkiä silloittavalla aineelle. Pitoisuuden pitäisi kuitenkin olla riittävän korkea tehokkaan immobilisoimisen varmistamiseksi. Suurilla suolapitoisuuksilla, etenkin tehokkaiden suolojen ollessa kyseessä, tulisi kuitenkin olla huolellinen arvioitaessa optimiolosuhteita. On havaittu, että esimerkiksi Na2S04:n tai kaliumfosfaatin β 85284 suurilla pitoisuuksilla aktiivisuussaannot ovat huomattavasti pienentyneet verrattuna keskinkertaisiin pitoisuuksiin.
Tämä johtuu luultavasti erittäin tiheästä silloittumisesta, jolloin entsyymimolekyylit eivät ole täysin vapaina.
Kuitenkin toinen etu näiden suolojen käytössä silloittavassa väliaineessa on entsyymiä sisältävien partikkeleiden estyminen tarttumasta toisiinsa immobilisointireaktion aikana, jos entsyymi on läsnä kiinteänä. Tällainen aggregoituminen ei ole toivottavaa, koska se aiheuttaa pieniä tehokkuuksia ja huonontuneita virtausominaisuuksia käytön aikana. Myöskin tässä suhteessa suolat vaihtelevat suuresti.
Keksinnön mukainen menetelmä voidaan suorittaa useissa vaiheissa, joiden järjestys ei ole ratkaiseva. Täten esimerkiksi keksinnön edullisessa sovellutusmuodossa kantaja ensin käsitellään entsyymiliuoksella, kuivataan ja käsitellään sitten liuoksella, joka sisältää silloittavaa ainetta ja suolaa, pestään ja mahdollisesti kuivataan. Saman prosessin muunnelmassa osa kokonaissuolamäärästä voidaan lisätä entsyy-miliuokseen. Vielä toisessa muunnelmassa entsyymi käsitellään ensin silloittavalla aineella ja heti välittömästi suolalla. Tietyissä tarkoituksissa,esimerkiksi kun halutaan, että immobilisoitu entsyymi on kevyt ja kuitumainen, kantajan määrä voi olla hyvin pieni, tai kantaja voidaan jättää kokonaan pois, ja käsitellä entsyymi koaguloivassa panoksessa silloittavalla aineella ja suolalla. Tällöin entsyymi voi olla liuotettuna liuokseen, joka koaguloidaan suolakylvyssä, silloittava aine lisätään entsyymilluokseen tai kylpyyn joko ennen koagulointia tai sen jälkeen. Suola voidaan lisätä myöskin kuivana jauheena liuoksen sijasta mikäli halutaan rajoittaa veden määrää. Tällöin eri komponenttien sekoitus järjestys ja olomuoto, ts. liuos vai kiinteä aine, ei : : ole ratkaiseva keksinnön mukaisessa menetelmässä.
Happamuudella, lämpötilalla ja silloitusreaktion kestolla voi olla erittäin suuri vaikutus entsyymistä ja mahdolli- 9 85284 sesti läsnä olevista lisäaineista johtuvaan aktiivisuuteen. Yleisesti on havaittu, että pH-alue n, 4 - n. 9 on sopiva. Useimmissa tapauksissa sopiva lämpötila-alue on n. 15°C-30°C, vaikka korkeammat lämpötilat ovat tietyissä tapauksissa edullisia, esimerkiksi kun halutaan lyhentää silloitusreaktion kestoa, ja alemmat lämpötilat ovat edullisia erittäin lämpö-herkkien entsyymien tapauksissa. Silloitusreaktion kesto voi vaihdella laajasti, muutamista minuuteista muutamiin päiviin riippuen silloittavan aineen tyypistä ja pitoisuudesta, suolatyypistä ja -pitoisuudesta, entsyymistä, pH:sta ja lämpötilasta ja se tulee määrittää erikseen kussakin tapauksessa. Glutaraldehydille ja useimmille entsyymeille aika 10 minuutista useisiin tunteihin huoneen lämpötilassa näyttää kuitenkin oleva sopiva.
Seuraavassa on viitattu erilaisiin NOVO-kirjallisuusviit-teisiin. Näistä kaikista viitteistä on saatavana kopiot osoitteesta NOVO Industri A/S, Novo Alle, 2880 Bagsvaerd, Tanska.
Keksinnön mukaista menetelmää valaistaan seuraavien esimerkein.
Seuraavassa, esimerkit käsittävässä selityksen osassa on osoitettu painehäviöarvot (fysikaalinen lujuus) kolonnityös-kentelyn aikana. Tämä arvo määrätään menetelmän AF 166/2 mukaisesti, joka vastaa NOVO-larboratorio-ohjettä. Joitakin tähän painehäviön määrittämiseen liittyviä teoreettisia seikkoja on kuvattu julkaisussa Starch/Stärke 31 (1979) n:o 1, sivut 13-16. Verrattaessa tunnettuihin kaupallisiin tuotteisiin voidaan mainita, että immobilisoidulle glukoosi-isome-raasivalmisteelle, SWEETZYME-saadut parhaat painehäviöarvot ovat n. 10 g/cm . Esimerkeistä ilmenee, että painehäviöt keksinnön mukaisella menetelmällä valmistetuille immobili- o soiduille entsyymipreparaateille on jopa 2 g/cm ja että •. · 2 kaikki arvot ovat huomattavasti pienempiä kuin 10 g/cm , jolloin keksinnön tekninen etu on selvästi osoitettu.
10 85284
Esimerkki 1 20 gramman erä kuivia kantajapartikkeleita, jotka oli pin- « noitettu osittain puhdistetulla glukoosi-isomeraasivalmis-teella 28 % (paino/paino) ja jotka oli valmistettu suomalaisen patenttihakemuksen n:o 833614 esimerkissä 8 kuvatulla menetelmällä, suspendoitiin ja sekoitettiin varovasti 500 ml:aan liuosta, joka sisälsi 0,06 M nat-riumfosfaattia, 1,4 M ja erikokoisia määriä glutaral- dehydiä, ja joka oli säädetty pH-arvoon 7,0. Tunnin kuluttua partikkelit poistettiin ja suspendoitiin tunniksi 0,06 M natriumfosfaattilluokseen, jonka pH säädettiin arvoon 7,0. Tämä pesu toistettiin kolme kertaa ja sitten partikkelit jätettiin yli yön fosfaattiliuokseen, minkä jälkeen niiden aktiivisuus määritettiin NOVO Analyseforskrift AF 189/1 mukaisesti. Tulokset on esitetty kuviossa 1, jonka käyrässä entsyymiaktiivisuus ilmaistuna entsyymiyksikköinä/g on esitetty glutaraldehydin prosenttiosuuksien funktiona, ja joka esittää entsyymin herkkyyden glutaraldehydille.
Esimerkki 2 (vertailu)
Partikkelit valmistettiin kuten esimerkissä 1, ainoastaan suolaa ei lisätty, erillään minimimäärästä fosfaattia, joka toimii puskurina (0,06 M natriumfosfaattia, pH 6,5). Glutaraldehydin prosenttiosuus on (kuviossa 2) esitetty suhteessa entsyymiaktiivisuuteen ilmaistuna yksikköä/g, mikä osoittaa, että silloittavalla aineella on kaksi vastakkaista vaikutusta: toisaalta se lisää saantoa estämällä entsyymin liukenemista { toisaalta se vähentää saantoa inaktivoimalla entsyymiä. Optimi saadaan tässä tapauksessa n. 1 prosentilla glutaraldehydiä. Verrattaessa kuviota 1 ja kuviota 2 ilmenee, että glutaraldehydin optimipitoisuus on n. 40 kertaa ; niin suuri kuin 1,4 M natriumsulfaatin, ja että saanto tässä tapauksessa on ainoastaan n. 60 % suolan avulla saatavasta saannosta.
Esimerkki 3
Partikkelit valmistettiin kuten esimerkissä 1, suolana käytettiin kaliumfosfaattia, ja suolapitoisuus vaihteli kun taas 11 85284 glutaraldehydipitoisuus pidettiin vakiona kolmella tasolla ja pH-arvossa 6,5. Kaliumfosfaatin prosenttiosuus on oheisessa kuviossa 3 esitetty suhteessa entsyymiaktiivisuuteen ilmaistuna yksikkönä/g, mikä selvästi ilmaisee, erityisesti pienillä glutaraldehydipitoisuuksilla, suolapitoisuuden korottamisen hyödyllisen vaikutuksen.
Esimerkki 4
Esimerkin 3 koe toistettiin,tässä natriumsulfaattia käytettiin kaliumfosfaatin asemesta. Na2S04-mooliosuus on oheisessa kuviossa 4 esitetty suhteessa entsyymiaktiivisuuteen ilmaistuna yksikköinä/g, josta selvästi ilmenee suolan hyödyllinen vaikutus. Kuten kuviosta 4 myöskin ilmenee on olemassa suolaoptimi, jonka jälkeen aktiivisuus vähenee, tämä optimi riippuu glutaraldehydipitoisuudesta.
Esimerkki 5
Esimerkissä 3 kuvattu koe toistettiin, ainoastaan suolapitoisuutta lisättiin. Kaliumfosfaatin molaarisuus on oheisessa kuviossa 5 esitetty suhteessa entsyymiaktiivisuuteen ilmaistuna yksikköinä/g. Kuvioiden 4 ja 5 vertailu osittaa, että Na2S0^ ja kaliumfosfaatti käyttäytyvät samalla tavoin.
Esimerkki 6
Esimerkissä 1 kuvattu koe toistettiin, ainoastaan kalium-sitraattia, pH 7, käytettiin fosfaatin ja sulfaatin sijasta silloittavana aineena. Kuviossa 6 glutaraldehydipitoisuus on esitetty suhteessa entsyymiaktiivisuuteen yksikköinä/g, ja tulokset muistuttavat selvästi esimerkin 1 tuloksia.
Esimerkki 7 20 g kuivia kantoainepartikkeleita, jotka oli valmistettu suomalaisen patenttihakemuksen n:o 833614 esimerkin 4 mukaisesti leijutettiin Lab-tyyppisessä leijukerrok-sessa 45,8 g 11,0-prosenttista paino/paino homogenoitua solulietettä (fermentoitu kuten tanskalaisessa patenttihakemuksessa n:o 5190/79, esimerkissä 1 on osoitettu, liete valmistettu kuten tanskalaisessa patenttihakemuksessa 5190/79 12 85284 esimerkissä 4 on osoitettu), joka sisälsi 80,1 U/g terraofii-listä laktaasia Bacillus-lajista NRRL B-11.229, ruiskutettiin kantajapartikkeleiden päälle 30-40°C:ssa, ja pinnoitettujen partikkeleiden annettiin kuivua. Laktaasiaktiivisuus-yksikkö määriteltiin laktaasimääränä, joka hajottaa 1 ^umoolia laktoosia/minuutti seuraavissa reaktio-olosuhteissa: sub-straattipitoisuus = 10 % laktoosia, lämpötila = 60°C, pH = 6,5 ja reaktioaika 30 min. Entsyymin aktiivisuus oli 79,8 %.
10 g pinnoitettuja rakeita käsiteltiin sitten 250 ml:ssa liuosta, joka sisälsi 0,06 M Na2HP04, 1,4 M Na2S04 ja 0,1 % paino/tilavuus glutaraldehydiä pH:n ollessa 7,5. Tunnin kuluttua huoneen lämpötilassa partikkelit poistettiin ja pestiin huolellisesti 0,06 M I^HPO^llä happamuudessa pH = 7,5. Aktiivisuus suhteessa silloittumisvaiheeseen oli 17,2 %.
Esimerkki 8 24 g suomalaisen patenttihakemuksen n:o 833614 esimerkin 4 mukaan valmistettuja kuivia kantajapartikkeleita sekoitettiin 20,2 g:aan 39,6-prosenttista paino/’paino osittain puhdistettua amyloglukosidaasia lajista A. niger, joka 011 valmistettu ultrasuodattamalla kaupallista tuotetta AMG 200 L (kuvattu NOVO-esiteessä NOVO Enzymes AMG, B 020 g-GB) pienimolekyylisten aineksien poistamiseksi kuiva-ainepitoisuuteen 39,6 % paino/paino (aktiivisuus 2610 IAG/g, ak-tiivisuusyksikön määritellyt NOVO Analyseforskrift AF 159/2). Vakuumia pidettiin 1 tunti. Tällä tavoin saatu tuote sisälsi 25 paino-% osittain puhdistettua amyloglukosidaasikuiva-ainetta, jonka entsyymiaktiivisuus oli 77,9 %.
20 g partikkeleita, joiden kuiva-ainetta oli 71,8 %, käsiteltiin sitten 1600 ml:ssa liuosta: 0,06 M Ν3Η2?0^, 1,4 M . ·- Na2S04 ja 0,2 % glutaraldehydiä happamuudessa pH = 4,5.
____ Tunnin kuluttua partikkelit poistettiin suodattamalla ja pestiin 0,06 M NaH2PO^ happamuudessa pH = 4,5.
Entsyymiaktiivisuus suhteessa silloittumisvaiheeseen oli 55,1 %.
i3 85284
Esimerkki 9 40 g kantajapartikkeleita, jotka oli valmistettu suomalaisessa patenttihakemuksessa n:o 833514 esimerkissä 4 osoitetulla tavalla, ja joiden kuiva-ainepitoisuus oli 98,8 %, ja 24 g vakuumissa haihdutettua osittain puhdistettua lajin Bacillus coagulans glukoosi-isomeraasikonsentraat-tia, johon oli lisätty 5 % glukoosia ja 8 % natriumsulfaattia (kuiva-aine 41,8 %), sekoitettiin keskenään ja partikkelien huokosissa oleva ilma korvattiin nesteellä vakuumikäsittelys-sä. Paino sekoituksen jälkeen oli 63,22 g. Kuiva-ainetta oli 79,2 %.
18 g:n eriä tätä valmistetta (~ 14 g kuiva-ainetta) käsiteltiin tunnin ajan huoneen lämpötilassa 375 ml :11a liuosta, joka sisälsi kaikissa tapauksissa 1,5 M natriumsulfaattia, 5 % glukoosia ja 0,06 H natriumfosfaattia säädettynä happamuuteen pH 7,5, ja edelleen joko 0,1, 0,2 tai 0,3 % glutar-aldehydiä.
Tämän käsittelyn jälkeen erät pestiin viisi kertaa n.
150 ml :11a 1-prosenttista natriumfosfaattia, pH 7,5.
Entsyymiaktiivisuus määritettiin menetelmän AF 189/1 mukaisesti sen jälkeen kun neste oli kuivattu partikkeleista. Myöskin kuiva-aine määritettiin kuivatuista partikkeleista.
% kuiva- U/g u/g Saanto, Immob, ainetta märkä kuiva %_ saanto, % 4i>« 1415 3385
Entsy^itoisuus + 792 463 Μ5 86
KcUTCcl^)cl
InmobllXSOltU Λ* r ICO aqc. oo 0,1 %:lla GA 32'5 158 486 72 83 liltlCbxliSOltU *2 0 A 1 Λ1 nro C*2 CL ^ 0,2 %:lla GA 38'9 141 362 53
Irmobilisoitu „Q c- 0,3 %:lla GA ‘ 117 333 49 57 i4 85284 Näytteet, jotka olivat ekvivalenttiset 5 g:lie kuiva-ainetta testattiin painehäviön suhteen.
Glutaraldehydipitoisuus Painehäviö immobilisoitaessa 25 h 50 h 0,1 % 3 5 0,2 % 1 3 0,3 % 2 3
Esimerkki 10 Tämä esimerkki kuvaa menetelmää immobilisoidun entsyymi-valmisteen tuottamiseksi, jossa kantajana on aktiivihiili, Norit.
Tällöin 20 g aktiivihiiltä Norit Rox 0,8, tyyppiä A-3397 ravistettiin 33 g:ssa 39,2-prosenttista paino/paino osittain puhdistettua glukoosi-isomeraasiliuosta, glukoosi-isomeraasi oli saatu lajista Bacillus coagulans (aktiivisuus 3950 U/g kuiva-ainetta, aktiivisuusyksikkö määritetty NOVO:n julkaisussa "Analyseforskrift" AF 189/1).
Vakuumia pidettiin 20 h 4°C:ssa paitsi, että se päästettiin neljä kertaa tänä aikana. Tällä tavoin saatu tuote sisälsi 35 paino-% osittain puhdistettua glukoosi-isomeraasikuiva-ainetta, jonka entsyymiaktiivisuus oli 97 %.
98 % yllä selostetusta aggregoidusta tuotteesta immobilisoi-tiin sitten 890 ml:ssa liuosta 0,06 M KH2PO4, 1,4 M NaS04 ja 0,18 % glutaraldehydiä, pH säädettiin arvoon 7,5 4 N NaOHrlla. Kahden tunnin varovaisen sekoittamisen jälkeen huoneen lämpötilassa partikkelit poistettiin suodattamalla ja pestiin huolellisesti 0,06 M KH2P04:llä, pH 8,0. Aktiivisuus suhteessa silloittumisvaiheeseen oli 31 %.
Esimerkki 11 Tämä esimerkki kuvaa menetelmää immobilisoidun entsyymipre-paraatin valmistamiseksi, jossa kantaja muodostuu sulkapalloista, joiden halkaisija on n. 2 mm.
15 85284 A. 20 g silikapallosia leijutettiin laboratoriotyypin leijukerroksessa ja 40 g 15-prosenttista paino/paino osittain puhdistettua glukoosi-isomeraasiliuosta lajista Bacillus coagulans (aktiivisuus 3306 U/g kuiva-ainetta, aktiivisuus määritelty NOVO:n julkaisussa Analyseforskrift AF 189/1) ruiskutettiin pallosten päälle 25-30°C:ssa, ja pinnoitettujen pallojen annettiin kuivua. Näin saatu tuote sisälsi 23 paino-% osittain puhdistettua glukoosi-isomeraasia, jonka aktiivisuus oli 78 %.
95 % pinnoistetuista palloista käsiteltiin sitten 500 ml:lla liuosta, joka sisälsi 0,06 M I^HPO^, 1,4 M Na2SO^ ja 0,1 % paino/tilavuus glutaraldehydiä, pH säädetty arvoon 7,5 NaOH:lla; tunnin kuluttua huoneen lämpötilassa partikkelit poistettiin ja pestiin huolellisesti 0,06 M KH2PO^:llä pH:ssa 8,0. Tämän jälkeen määritettiin aktiivisuus. Aktiivisuus suhteessa silloittamisvaiheeseen oli 55 %.
B. 20 g silikapallosia ravistettiin 15 g:ssa 40-prosenttista paino/paino osittain puhdistettua glukoosi-isomeraasiliuosta, isomeraasi saatu lajista Bacillus coagulans (aktiivisuus 3270 U/g kuiva-ainetta), johon oli lisätty 0,56 M Na2SO^:a. Vakuumia pidettiin 20 min paitsi, että vakuumi päästettiin 4 kertaa tänä aikana. Näin saatu tuote sisälsi 20 paino-% osittain puhdistettua glukoosi-isomeraasia, jonka entsyymi-aktiivisuus oli 95 %. 95 % pinnoitetuista palloista käsiteltiin sitten tämän esimerkin osassa A kuvatulla tavalla. Aktiivisuus suhteessa silloittamisvaiheeseen oli 45 %.
Eräissä tapauksissa, kun entsyymin silloittaminen on erityisen vaikeata, suolat saattavat olla ei vain edullisia, vaan suorastaan välttämättämiä, kun entsyymi on immobilisoitava puhtaana. Hyvä esimerkki on amyloglukosidaasi, jota valmistaa NOVO (ja myy esimerkiksi tavaramerkillä AMG 200 L, kts. esitettä NOVO enzymes AMG, B 020 g-GB 2500, heinäkuu 1982) ja jota on käytännöllisesti katsoen mahdotonta immo-bilisoida puhtaana glutaraldehydin kanssa: on todettu mahdottomaksi tehdä tämä amyloglukosidaasi liukenemattomaksi jopa ie 85284 niinkin suuressa glutaraldehydikonsentraatiossa kuin 50 % paino/paino. Keksinnön mukaisessa menetelmässä käytettyjen suolojen avulla (joskin melko suurena konsentraationa) on kuitenkin mahdollista tehokkaasti tehdä entsyymi liukenemattomaksi jopa niinkin alhaisessa glutaraldehydikonsentraatiossa kuin 0,05 % paino/tilavuus, kuten ilmenee seuraavista esimerkeistä 12-17. Näin saatuja valmisteita, jotka ovat erittäin hyvin suodatettavissa ja kuitenkin ovat helposti juoksevia, voidaan edullisesti käyttää esimerkiksi pienika-lorisen oluen valmistukseen.
Esimerkki 12
Kaupallinen NOVO AMG 200 L, joka oli laimennettu kuiva-ainepitoisuuteen 30 % paino/tilavuus sekoitettiin Hyflo Celite'n kanssa ja kuivattiin, jolloin saatiin valmiste, joka sisälsi 21 % paino/paino AMG-valmisteesta peräisin olevaa kuiva-ainetta. 1 g:n erä valmistetta lisättiin sitten liuokseen, joka sisälsi 2,4 M Na2SO^, 0,06 M kaliumfosfaattia happamuudessa pH 6,5 ja glutaraldehydiä eri pitoisuuksina 32°C:ssa, ja koko seos jätettiin huoneen lämpötilaan 20 tunniksi. Tämän jälkeen partikkelit suodatettiin ja huuhdottiin kolme kertaa deionisoidulla vedellä ja aktiivisuussaanto mitattiin. Tulokset osoittavat tutun mallin glutaraldehydin kahdesta vastakkaisesta vaikutuksesta, jolloin optimi on 0,05 %, kts. kuvio 7.
Esimerkki 13
Esimerkin 12 menetelmä toistettiin, ainoastaan eri ^280^-pitoisuuksia käytettiin. Tämän entsyymin aktiivisuus on erittäin herkkä läsnä olevalle suolamäärälle, kts. kuvio 8.
Esimerkki 14
Esimerkin 12 menetelmä toistettiin, paitsi että AMG-val-miste sisälsi tässä ainoastaan puolet entsyymimäarästä. Tuloksena havaittiin glutaraldehydioptimin selvä muutos pienempien pitoisuuksien suuntaan, kts. kuvio 9.
Esimerkki 15 NOVO AMG 200 L spraykuivattiin ja saatu jauhe käytettiin 17 85284 lähtöaineena, menetelmä vaihteli jonkin verran: 0,5 g AMG-jauhetta lisättiin 100 ml:aan liuosta, joka sisälsi 2,5 M Na2S0^, 0,1 M kaliumfosfaattia, pH 6,5, ja 1-prosent-tista paino/tilavuus glutaraldehydiä 32°C:ssa, ja jätettiin huoneen lämpötilaan tunniksi satunnaisesti sekoittaen. Näin saadut liukenemattomat partikkelit suodatettiin sitten ja inkuboitiin uudelleen samassa väliaineessa, ainoastaan ilman glutaraldehydiä, ja samassa lämpötilassa edelleen 20 h. Tämän jälkeen ne suodatettiin ja huuhdeltiin kolme kertaa deionisoidulla vedellä. Näiden helposti suodattavien mikro-pallojen halkaisijat olivat n. 10-100 ^um ja ne säilyttivät 19 % alkuperäisestä aktiivisuudestaan.
Esimerkki 16
Esimerkin 15 menetelmä toistettiin, paitsi, että glutaraldehydi lisättiin suolaliuokseen sen jälkeen kun entsyymijauhe oli lisätty siihen. Tällä tavoin valmistettiin samanlainen tuote, jonka aktiivisuus oli 34 % alkuperäisestä.
Esimerkki 17
Toistettiin jälleen esimerkin 15 menetelmä, paitsi että käytettiin ainoastaan 0,4 % paino/tilavuus glutaraldehydiä ja kokonaisinkubaatioaika lyhennettiin 3 tuntiin. Tällä tavoin valmistettiin tuote, jonka aktiivisuus oli 37 % alkuperäisestä.
Esimerkki 18 Tämä esimerkki kuvaa keksinnön mukaisen menetelmän soveltuvuutta muihin silloittaviin aineisiin kuin glutaraldehydiin, nimittäin monivalenttisiin kationeihin. Tässä tapauksessa silloittavana aineena käytettiin Sn++++;a> Tällöin 0,5 g Celite -AMG-valmistetta esimerkistä 12, sellaisena kuin se oli ennen silloittamista, lisättiin hitaasti sekoittaen 100 ml:aan liuosta, joka sisälsi 2 M Na2SO^:a, 0,4 M kaliumasetaattia (pH 4,35) ja 0,0086 M SnCl^ · 5H20:a, ja seos jätettiin huoneen lämpötilaan 5 minuutiksi satunnaisesti sekoittaen. Näin saadut partikkelit suodatettiin ja dispergoitiin 100 ml:aan 0,2 M kaliumasetaattia, pH 4,35, ja suspensiota sekoitettiin 5 min. Tämä menetelmä toistettiin kolme kertaa. Lopputuotteen ensyymiaktiivisuus oli 43 %.
ie 85284
Esimerkki 19 Tässä esimerkissä tuote valmistettiin esimerkissä 18 kuvatun menetelmän mukaisesti, ainoastaan asetaatti- ja tinasuola-konsentraatiot kaksinkertaistettiin 0,8 M:iin ja 0,017 M:iin vastaavasti. Saatiin samanlainen tuote, entsyymiaktiivisuus oli 65 %.
Esimerkki 20 Tässä esimerkissä toistettiin myöskin esimerkin 18 menetelmä, ainoastaan asetaattikonsentraatio alennettiin puoleen, ts. 0,2 M:iin. Jälleen saatiin samanlainen tuote, entsyymi-aktiivisuus oli 48 %.
Esimerkki 21 Tässä esimerkissä kuvataan vielä yhden silloittavan aineen, nimittäin bentsokinonin, käyttöä. Tällöin lisättiin 0,5 g kuivattua esimerkin 12 mukaista Celite-AMG-valmistetta 75 ml:aan seosta, joka sisälsi 2,1 M Na2S0^:a ja 0,05 M natriumasetaattia, minkä jälkeen lisättiin 5 ml 20-prosent-tista paino/tilavuus puhtaassa etanolissa olevan bentsokinonin liuosta, ja koko seos jätettiin huoneen lämpötilaan 80 minuutiksi satunnaisesti sekoittaen. Näin saadut partikkelit suodatettiin, dispergoitiin 75 ml:aan 0,1 M kalium-asetaattipuskuria, pH 4,4, sekoitettiin 5 min ja suodatettiin uudelleen. Tämä menetelmä toistettiin kolme kertaa, ja aktiivisuus määritettiin. Entsyymiaktiivisuus oli 14 %.

Claims (7)

1. Menetelmä immobilisoidun entsyymivalmisteen tuottamiseksi silloittavan aineen avulla, tunnettu siitä, että seuraavat komponentit saatetaan kosketuksiin vesipitoisessa väliaineessa: a) kiinteässä tai liuenneessa tilassa oleva entsyymivalmis-te, b) silloittava aine, ja c) vesiliukoinen suola, joka ei reagoi silloittavan aineen kanssa tai inaktivoi entsyymiä, riittävän suurena pitoisuutena estääkseen pääasiallisen osan entsyymistä liukenemasta suolaliuokseen tai sekoittumasta siihen silloittumisreaktion aikana, minkä jälkeen immobilisoitu entsyymi otetaan talteen.
2. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että entsyymivalmiste käsittää kantajan.
3. Patenttivaatimuksen 2 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että entsyymivalmiste on kiinteän entsyymin kerroksella pinnoitettu kantaja.
4. Patenttivaatimuksen 2 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että entsyymivalmiste on entsyymiliuoksella kyllästetty huokoinen kantaja.
5. Patenttivaatimusten 1-4 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että silloittava aine on glutaraldehydi.
6. Patenttivaatimuksen 5 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että vesipitoisen väliaineen glutaraldehydipitoisuus on välillä 0,001 ja 5 % (paino/tilavuus), edullisesti 0,005-1 % (paino/tilavuus).
7. Patenttivaatimusten 1-6 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että suolapitoisuus on välillä 0,2 M ja kyllästyspi-toisuus erityisesti n. 0,5 M - 3 M. 20 85284
FI833615A 1982-10-06 1983-10-05 Foerfarande foer framstaellning av ett immobiliserat enzympreparat med hjaelp av ett tvaerbindningsmedel. FI85284C (fi)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DK443182 1982-10-06
DK443182 1982-10-06

Publications (4)

Publication Number Publication Date
FI833615A0 FI833615A0 (fi) 1983-10-05
FI833615L FI833615L (fi) 1984-04-07
FI85284B FI85284B (fi) 1991-12-13
FI85284C true FI85284C (fi) 1992-03-25

Family

ID=8133457

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI833615A FI85284C (fi) 1982-10-06 1983-10-05 Foerfarande foer framstaellning av ett immobiliserat enzympreparat med hjaelp av ett tvaerbindningsmedel.

Country Status (13)

Country Link
US (1) US4665028A (fi)
JP (1) JPS59130184A (fi)
KR (1) KR900007631B1 (fi)
AR (1) AR245215A1 (fi)
BE (1) BE897926A (fi)
CA (1) CA1205402A (fi)
DE (1) DE3336257A1 (fi)
ES (1) ES8504247A1 (fi)
FI (1) FI85284C (fi)
FR (1) FR2534272B1 (fi)
IE (1) IE56079B1 (fi)
IT (1) IT1163947B (fi)
NL (1) NL192796C (fi)

Families Citing this family (21)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3515252C2 (de) * 1985-04-27 1994-02-24 Roehm Gmbh Verfahren zur Immobilisierung gelöster Eiweißstoffe
US4713333A (en) * 1985-09-23 1987-12-15 Miles Laboratories, Inc. Immobilization of biocatalysts on granular diatomaceous earth
FI85285C (fi) * 1988-05-13 1992-03-25 Stabra Ag Tvaerbundet, vattenoloesligt glukosisomeras och foerfarande foer framstaellning daerav.
EP1088887A1 (en) * 1999-09-23 2001-04-04 Dsm N.V. Crosslinked enzyme aggregates
NL1017258C2 (nl) * 2001-02-01 2002-08-02 Univ Delft Tech Werkwijze voor het maken van vernette enzymaggregaten.
US20040130968A1 (en) * 2002-10-09 2004-07-08 Novozymes A/S Method for improving particle compositions
US7311926B2 (en) * 2002-12-20 2007-12-25 Battelle Memorial Institute Biocomposite materials and methods for making the same
JP2004344240A (ja) * 2003-05-20 2004-12-09 Takasago Internatl Corp 消臭方法
GB0313217D0 (en) * 2003-06-09 2003-07-16 Insense Ltd Improvements in or relating to skin dressings
GB0505035D0 (en) * 2005-03-11 2005-04-20 Insense Ltd Improvements relating to skin dressings
US20070077566A1 (en) * 2005-09-30 2007-04-05 Battelle Memorial Institute High stability, high activity coatings and processes for using same
US7611878B2 (en) * 2005-09-30 2009-11-03 Battelle Memorial Institute Biocatalytic material comprising multilayer enzyme coated fiber
US20070075495A1 (en) * 2005-09-30 2007-04-05 Moe Mostashari Method of conducting a baccarat game
US7611835B2 (en) * 2005-09-30 2009-11-03 Battelle Memorial Institute Process for preparing multilayer enzyme coating on a fiber
US20080014471A1 (en) * 2006-07-13 2008-01-17 Battelle Memorial Institute Biomolecular hybrid material and process for preparing same and uses for same
GB0614278D0 (en) * 2006-07-19 2006-08-30 Insense Ltd Hydrogen peroxide delivery system
DE102007034726A1 (de) * 2007-07-23 2009-01-29 Henkel Ag & Co. Kgaa Entfernung von Nebenprodukten aus vernetzbaren Zubereitungen
US8753856B2 (en) * 2008-11-14 2014-06-17 Fermenta Biotech Ltd. Stable biocatalysts of penicillin acylase as gel aggregates and the process of manufacture thereof
JP2014500020A (ja) * 2010-11-26 2014-01-09 ビーエーエスエフ ソシエタス・ヨーロピア 異性体として純粋な置換シクロヘキサノールの調製
CN115803421B (zh) * 2020-05-21 2025-07-15 国际营养与健康丹麦有限公司 用于使用高单宁材料进行酿造的不受抑制的淀粉酶
JP2025513274A (ja) 2022-04-20 2025-04-24 ノボザイムス アクティーゼルスカブ 遊離脂肪酸の生成法

Family Cites Families (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3519538A (en) * 1968-09-05 1970-07-07 Corning Glass Works Chemically coupled enzymes
US3705084A (en) * 1970-03-18 1972-12-05 Monsanto Co Macroporous enzyme reactor
US3802909A (en) * 1971-11-09 1974-04-09 American Hospital Supply Corp Bonding of organic materials to inorganic particles
GB1444539A (en) * 1972-09-11 1976-08-04 Novo Industri As Immobilised enzymes
JPS5022506A (fi) * 1973-06-26 1975-03-11
GB1468298A (en) * 1974-07-11 1977-03-23 Buckbee Mears Co Method of making a shadow mask for a colour television tube
JPS52120190A (en) * 1976-04-02 1977-10-08 Cpc International Inc Fixing method of glucose isomerase and cotinuous isomerization of glucose
US4116771A (en) * 1976-07-02 1978-09-26 Novo Industri A/S Immobilized saccharifying enzyme product and process for preparation thereof
US4167447A (en) * 1976-07-19 1979-09-11 The United States Of America As Represented By The Secretary Of Agriculture Method for insolubilizing enzymes on chitosan
US4069106A (en) * 1977-01-13 1978-01-17 The United States Of America As Represented By The Secretary Of Agriculture Immobilization of enzymes on keratin
JPS55111788A (en) * 1979-02-19 1980-08-28 Daiichi Rajio Isotope Kenkyusho:Kk Production of protein-fixed plastic
JPS5736986A (en) * 1980-08-13 1982-02-27 Tanabe Seiyaku Co Ltd Immobilized aminoacylase agent and its preparation
US4292199A (en) * 1980-08-18 1981-09-29 Uop Inc. Method of preparing a support matrix

Also Published As

Publication number Publication date
KR900007631B1 (ko) 1990-10-17
AR245215A1 (es) 1993-12-30
IT8323150A0 (it) 1983-10-05
DE3336257C2 (fi) 1992-06-25
NL8303415A (nl) 1984-05-01
JPH047192B2 (fi) 1992-02-10
FR2534272B1 (fr) 1987-04-17
IE832344L (en) 1984-04-06
FR2534272A1 (fr) 1984-04-13
BE897926A (fr) 1984-04-05
FI833615L (fi) 1984-04-07
FI85284B (fi) 1991-12-13
JPS59130184A (ja) 1984-07-26
IE56079B1 (en) 1991-04-10
FI833615A0 (fi) 1983-10-05
DE3336257A1 (de) 1984-04-12
NL192796B (nl) 1997-10-01
IT1163947B (it) 1987-04-08
US4665028A (en) 1987-05-12
CA1205402A (en) 1986-06-03
ES526247A0 (es) 1985-04-01
NL192796C (nl) 1998-02-03
KR840006367A (ko) 1984-11-29
ES8504247A1 (es) 1985-04-01

Similar Documents

Publication Publication Date Title
FI85284C (fi) Foerfarande foer framstaellning av ett immobiliserat enzympreparat med hjaelp av ett tvaerbindningsmedel.
DE1905681C3 (de) Stabilisiertes Enzympräparat und Verfahren zu seiner Herstellung
US4323650A (en) Immobilization of biologically active substances in a porous support
Srivastava et al. Stabilization of glucose oxidase in alginate microspheres with photoreactive diazoresin nanofilm coatings
JPS61189218A (ja) カプセル封入方法
DK160843B (da) Fremgangsmaade til fremstilling af et partikelformet, immobiliseret produkt og anvendelse af immobiliseret enzym fremstillet herved
US4950600A (en) Method of immobilizing enzymes or microbes with alginate having a low mannuronic acid to guluronic acid ratio
EP0562371A2 (de) Immobilisierung biochemischer Substanzen
DE3315201C2 (fi)
GB2129809A (en) Method for production of an immobilized enzyme preparation by means of a crosslinking agent
DE2605797A1 (de) Immobilisiertes enzym und verfahren zu dessen herstellung
US5093253A (en) Method for microbial immobilization by entrapment in gellan gum
EP0097281A1 (de) Verfahren zur Herstellung eines unlöslichen Biokatalysators
Schandl et al. The role of Na+ and Ca+ ions on the action of pancreatic lipase studied with the help of immobilisation techniques
Pifferi et al. Immobilization of catalase on macromolecular supports activated with acid dyes
CA1319632C (en) Method for microbial immobilization
DE2439923B2 (de) Verfahren zum fixieren von enzymen auf einem traegermaterial
Hoshino et al. A study on the thermostability of microencapsulated glucose oxidase
DK148513B (da) Fremgangsmaade til fremstilling af et immobiliseret enzympraeparat ved hjaelp af et tvaerbindingsmiddel
SU1090715A1 (ru) Способ получени иммобилизованной уреазы
JPS59109173A (ja) 固定化生体触媒の製法
DD285370A5 (de) Verfahren zur immobilisierung von mikroorganismen bzw. coimmobilisierung von mikroorganismen und enzymen
DD285372A5 (de) Verfahren zur immobilisierung von mikroorganismen bzw. coimmobilisierung von mikroorganismen und enzymen
DD260292A1 (de) Verfahren zur isolierung und reinigung von beta-lactamasen
JPH04211373A (ja) 包括固定化生体触媒およびその製造法

Legal Events

Date Code Title Description
MM Patent lapsed

Owner name: NOVOZYMES A/S