FI63756B - Foerfarande foer framstaellning av 2-(2-pyridylmetylsulfinyl)-bensimidazolderivat med magsyrasekretionsinhiberande verkan - Google Patents

Foerfarande foer framstaellning av 2-(2-pyridylmetylsulfinyl)-bensimidazolderivat med magsyrasekretionsinhiberande verkan Download PDF

Info

Publication number
FI63756B
FI63756B FI752327A FI752327A FI63756B FI 63756 B FI63756 B FI 63756B FI 752327 A FI752327 A FI 752327A FI 752327 A FI752327 A FI 752327A FI 63756 B FI63756 B FI 63756B
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
pyridyl
het
alkyl
methyl
compound
Prior art date
Application number
FI752327A
Other languages
English (en)
Other versions
FI63756C (fi
FI752327A7 (fi
Inventor
Peder Bernhard Berntsson
Stig Aoke Ingemar Carlsson
Lars Erik Garberg
Ulf Krister Junggren
Sven Erik Sjoestrand
Sundell Gunhild Wika V Wittken
Original Assignee
Haessle Ab
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority to SE7406513A priority Critical patent/SE416649B/xx
Application filed by Haessle Ab filed Critical Haessle Ab
Priority to NO75752851A priority patent/NO143222C/no
Priority to FI752327A priority patent/FI63756C/fi
Priority to DK372175AA priority patent/DK140840B/da
Priority to ZA00756600A priority patent/ZA756600B/xx
Priority to CY1125A priority patent/CY1125A/xx
Priority to GB43039/75A priority patent/GB1525958A/en
Priority to IE2313/75A priority patent/IE42451B1/en
Priority to DE19752548340 priority patent/DE2548340A1/de
Priority to AT838075A priority patent/AT337697B/de
Priority to CS757458A priority patent/CS196289B2/cs
Priority to NL7513141A priority patent/NL7513141A/xx
Priority to US05/630,916 priority patent/US4045563A/en
Priority to HU75HE00000696A priority patent/HU172653B/hu
Priority to SU752189960A priority patent/SU602118A3/ru
Priority to CH1481475A priority patent/CH623814A5/de
Priority to DD189463A priority patent/DD122534A5/xx
Priority to CA239,643A priority patent/CA1055033A/en
Priority to FR7534910A priority patent/FR2331340A1/fr
Priority to JP50137712A priority patent/JPS5262275A/ja
Priority to FR7616732A priority patent/FR2392021A1/fr
Priority to AT752276A priority patent/AT351524B/de
Publication of FI752327A7 publication Critical patent/FI752327A7/fi
Priority to DK783659A priority patent/DK365978A/da
Priority to CS786886A priority patent/CS196290B2/cs
Priority to CH976079A priority patent/CH623582A5/de
Priority to FI811747A priority patent/FI65617C/fi
Priority to HK87/82A priority patent/HK8782A/xx
Priority to MY159/82A priority patent/MY8200159A/xx
Publication of FI63756B publication Critical patent/FI63756B/fi
Application granted granted Critical
Publication of FI63756C publication Critical patent/FI63756C/fi

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D235/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings
    • C07D235/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D235/04Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles
    • C07D235/24Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 2
    • C07D235/28Sulfur atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • A61P1/04Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system for ulcers, gastritis or reflux esophagitis, e.g. antacids, inhibitors of acid secretion, mucosal protectants
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/12Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D417/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00
    • C07D417/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00 containing two hetero rings
    • C07D417/12Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00 containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

f , KUULUTUSJULKAISU ,,nr , Ma LbJ (11) UTLÄGGNINOSSKRIFT 0 0(00 fiSJS c (45) 1 -:: i ^ 3 (51) Kv.ik?/int,ci.3 C 07 D 401/12, 235/28 SUOMI—FINLAND (21) PttonttlhilMmu· — PK«rtaM0k»lng 752327 (22) H»k*ml*pllv« — AnaMuilngidag 15.08.75 ^ * (23) Alkupllvt—Glltlghetodag 15.08.75 (41) Tulhit JulktMksI — Mlvtt offmcllg Q2 γγ ^Mäntti-J· rakifterlhallitus (44) Nlhtlvllalputon j> kuuL(ulkaltufi pvm.— PQ n, ο-,
PtttMlt· oeh ragifteratyrslMn ' ' AmMcm utltgd och utl.»krtft*n puMkarad 2y. U4.03 (32)(33)(31) PyydMCjr etuotkau» —Begird prioritat (71) AB Hassle, Fack, S-^31 20 Mölndal 1, Ruotsi-Sverige(SE) (72) Peder Bernhard Berntsson, Mölndal, Stig Äke Ingemar Carlsson, Mölnlycke, Lars Erik Garberg, Mölnlycke, Ulf Krister Junggren,
Pixbo, Sven Erik Sjöstrand, Kungsbacka, Gunhild Wika von Wittken Sundell, Askim, Ruotsi-Sverige(SE) . (7*0 Berggren Oy Ab (5*0 Menetelmä vatsahapon eritystä estävien 2-(2-pyridyylimetyylisulfinyyli)--bentsimidatsolijohdannaisten valmistamiseksi - Förfarande för framställ-ning av 2-(2-pyridylmetylsulfinyl)-bensimidazolderivat med magsyrasekre-tionsinhiberande verkan
Esillä oleva keksintö koskee analogiamenetelmää uusien bents-imidatsolijohdannaisten tai näiden happoadditiosuolojen valmistamiseksi, joilla yhdisteillä on arvokkaita ominaisuuksia, koska ne vaikuttavat imettäväisten vatsahapon eritykseen, ihminen mukaanluettuna.
Aikaisemmin tunnetaan esim. FI-patentin 59 590 kautta yhdisteitä, joilla on yleinen kaava r jfrv -yyy n
H
ja joilla yhdisteillä on vatsahapon eritystä estävä vaikutus. FI-patentin mukaisilla 2-pyridyylialkyylitiobentsimidatsoli-johdannaisilla estovaikutus on 20-75 % kun niitä annetaan 5-20 mg/kg pentagastriinilla stimuloiduille koirille.
2 6 37 5 6
Esillä olevan keksinnön tarkoituksena on aikaansaada menetelmä sellaisten yhdisteiden valmistamiseksi, jotka tehokkaasti estävät eksogeenisesti tai endogeenisesti stimuloidun vatsa-hapon erittymisen, ja ovat täten arvokkaita mm/ vatsahaavan hoitamisessa. Nyt on yllättäen osoittautunut, että esillä olevan keksinnön mukaisella menetelmällä saadaan aikaan uusia yhdisteitä, joilla on yllämainittuihin yhdisteisiin verrattuna sama tai suurempi vatsahapon eritystä estävä vaikutus huomattavasti pienempinä annoksina, jolloin myös ei-toivottujen sivuvaikutusten esiintyminen vähenee. Keksinnön mukaisella menetelmällä valmistetut yhdisteet antavat 40-95 % eston annoksen ollessa 5 mg/kg pentagastriinilla stimuloidulla koiralla.
Keksinnön mukaisella menetelmällä valmistetut yhdisteet ovat sellaisia, joilla on yleinen kaava I
r3>*W ? e R -U II — S-R -Het (I) !4 3 jossa R ja R ovat samanlaisia tai erilaisia ja ovat vety, C1-4 alkyyli, halogeeni, syano, C 2_5 karbalkoksi, , karba-moyyli, ^2-5 karbamoyylialkyyli, C^_4 alkoksi, trifluorime-tyyli tai C^_4 alkanoyyli missä hyvänsä asemassa, R4 on vety, C^_4 alkyyli, C2_g karbalkoksi, karbamoyyli, ^2-5 alkyyli^ar“ bamoyyli, tai C^_4 alkyylisulfonyyli, R6 on suora tai haarautunut C^_4 alkyyli, jolloin,kuitenkin S ja Het ryhmän välillä on korkeintaan yksi metyleeniryhmä, ja Het on 2-pyridyyli, joka voi olla substituoitu yhdellä C^_4 alkyyIillä tai yhdellä halogeenilla, tai näiden happoadditiosuoloja.
3
Kaavan I mukainen alkyyli R tai R voi olla metyyli, etyyli, n-propyyli, isoropyyli, n-butyyli tai isobutyyli.
3
Halogeeni R ja R on fluori, jodi, bromi ja kloori, edullisesti bromi ja kloori.
3 63756
Karbalkoksi R ja R3 on esimerkiksi karbometoksi (CH3OOC-) tai karbetoksi (C2H5*-OOC-) .
3
Karbamoyylialkyyli R ja R on esim. karbamoyylimetyyli 3 tai karbamoyylietyyli. Alkoksi R ja R on metoksi, etoksi, n-propoksi tai isopropoksi.
3
Alkanoyyli R ja R on esimerkiksi formyyli, asetyyli tai propionyyli.
4
Alkyyli R on esimerkiksi metyyli, etyyli tai n-propyyli.
4
Karbalkoksi R on edullisesti karbometoksi (CH^OOC-) tai karbetoksi (C^H^OOC-) .
4
Alkyylisulfonyyliryhmä R on esimerkiksi metyylisulfonyyli, etyylisulfonyyli tai isopropyylisulfonyyli.
4 6 375 6 2-pyridyyliryhraä Het voi olla edelleen substituoitu yhdellä C1-4 alkyylillä tai yhdellä halogeenilla 3-5-asemassa. Tällaisia alkyyliryhmiä ovat esim. metyyli, etyyli tai propyyli. Halo-geenisubstituentti on edullisesti kloori tai bromi,.
Kaavan I mukaisia yhdisteitä voidaan valmistaa siten, että
a) yhdiste, jolla on kaava XX
!4 3 4 6 .
jossa R, R , R , R ja Het tarkoittavat samaa kuin edellä, hapetetaan kaavan I mukaisen yhdisteen muodostamiseksi, tai b) kaavan II mukainen yhdiste r—[— I Jy S-R -Me (II) !4 3 4 6
jossa R, R , R ja R tarkoittavat samaa kuin edellä ja Me on K, Na tai Li, saatetaan reagoimaan sellaisen yhdisteen kanssa, jolla on kaava III
Z4-Het (III) 4 jossa Het tarkoittaa samaa kuin edellä, Z on reaktiokykyinen esteröity hydroksiryhmä, kaavan I mukaisen yhdisteen muodostamiseksi, joka yhdiste mikäli se esiintyy emäksenä, voidaan muuttaa happoadditiosuolaksi tai mikäli se esiintyy suolana voidaan muuttaa emäkseksi.
Reaktiokykyinen esteröity hydroksiryhmä on ennenkaikkea hydroksiryhmä, joka esteröidään voimaakkaan epäorgaanisen tai 5 63756 orgaanisen hapon, edullisesti halogeenivetyhapon, kuten kloo-rivetyhapon, bromivetyhapon tai jodivetyhapon kanssa, edelleen rikkihapon tai voimakkaan orgaanisen sulfonihapon, kuten voimakkaan aromaattisen hapon, esimerkiksi bentseenisulfonihapon, 4-bromibentseenisulfonihapon tai 4-tolueenisulfonihapon kans-4 sa. Täten Z on edullisesti kloori, bromi tai jodi.
Rikkiatomin hapetus edellä mainituissa ketjuissa sulfinyyliksi (S —>-0) tapahtuu sellaisen hapetusaineen läsnäollessa, joka on valittu ryhmästä, jonka muodostavat typpihappo, vetyperoksidi, perhapot, peresterit, otsoni, dityppitetraoksidi, jodi-bentseeni, N-halogeenimeripihkahappoimidi, 1-klooribentsotri-atsoli, t-butyylihypokloriitti, diatsobisyklo-(2,2,2)oktaani-bromikompleksi, natriummetaperjodaatti, seleenidioksidi, mangaanidioksidi, kromihappo, keriumammoniumnitraatti ja sulfu-ryylikloridi. Hapetus tapahtuu tavallisesti liuottimessa, jossa hapetusainetta on läsnä jossain määrin ylimäärin hapetettavan tuotteen määrään nähden.
Riippuen valmistusolosuhteista ja lähtöaineesta saadaan lopputuote vapaassa muodossa tai happoadditiosuolana. Niinpä voidaan saada esimerkiksi emäksisiä, neutraaleja tai seossuoloja, mahdollisesti myös hemiammonium-, seskvi- tai polyhydraattia. Näiden uusien yhdisteiden happoadditiosuolat voidaan muuttaa tunnetulla tavalla vapaiksi yhdisteiksi esimerkiksi käyttäen emäksisiä aineita, kuten alkaleita tai ionivaihtajia. Toiselta puolen voivat saadut vapaat emäkset muodostaa suoloja orgaanisten tai epäorgaanisten happojen kanssa. Happoadditio-suolojen valmistamiseksi käytetään erikoisesti sellaisia happoja, joista voidaan muodostaa terapeuttisesti käyttökelpoisia suoloja. Tällaisina happoina voidaan mainita esimerkiksi ha-logeenivetyhapot, rikkihapot, fosforihapot, typpihappo, per-kloorihappo, alifaattiset, alisykliset, aromaattiset tai he-terosykliset hiili- tai sulfonihapot, kuten muurahais-, etikka-, propioni-, meripihka-, glykoli-, maito-, omena-, viini-, sitruuna-, askorbiini-, maleiini-, hydroksimaleiini- tai pa-lorypälehappo, fenyylietikka-, bentsoe-, p-aminobentsoe-, antraniili-, p-hydroksibentsoe-, salisyyli- tai p-aminosali- 6 63756 syylihappo, embonihappo, metaanisulfoni-, etaanisulfoni-, hydroksietaanisulfoni-, etyleenisulfonihappo, halogeenibent-solisulfoni-, toluolisulfoni-, naftaliinisulfoni- tai sulfa-niilihappo, metioniini-, tryptofaani-, lysiini- tai arginiini.
Nämä ja näiden uusien yhdisteiden muut suolat, kuten esimerkiksi pikraatit, voivat myös toimia saatujen vapaiden emästen puhdistustarkoituksessa, jolloin vapaat emäkset muutetaan suoloiksi, nämä erotetaan ja vapautetaan jälleen emäksenä suoloista. Johtuen läheisestä yhteydestä näiden uusien yhdisteiden välillä niiden vapaassa ja niiden suolan muodossa, tarkoittaa edellä esitetty ja jäljempänä kuvattu vapaisiin yhdisteisiin viitattaessa myös vastaavien suolojen käyttöä.
Nämä uudet yhdisteet voivat, mitä tulee lähtöaineiden ja työtavan valintaan, esiintyä myös optisina antipodeina tai rase-maatteina, tai mikäli saadaan vähintään kaksi epäsymmetristä hiiliatomia, myös isomeeriseoksena (rasemaattiseos).
Saadut isomeeriseokset (rasemaattiseokset) voidaan jakaa niiden aineosien fysikaaliskemiallisten erilaisuuksien perusteella tunnetulla tavalla molemmiksi stereoisomeerisiksi (diaste-reomeerisiksi) puhtaiksi rasemaateiksi, esimerkiksi kromato-grafian ja/tai fraktiokiteyttämisen avulla.
Saadut rasemaatit voidaan jakaa tunnetuilla menetelmillä, esimerkiksi kiteyttämällä, uudelleen optisesti aktiivisesta liu-ottimesta mikro-organismien avulla tai reaktion avulla optisesti aktiivisen hapon kanssa, joka muodostaa suoloja rase-maattisen yhdisteen kanssa, ja erottamalla tällä tavoin saadut suolat esimerkiksi niiden erilaisen liukoisuuden perusteella dia-stereoisomeereiksi, joista antipodit voidaan vapauttaa sopivien aineiden avulla. Erittäin tavallisia optisesti aktiivisia happoja ovat esimerkiksi viinihapon D- ja L-muodot, D-o-tolyyliviinihappo, omenahappo, mantelihappo, kam-ferisulfonihappo tai kiinanhappo. Sopivasti erotetaan tehokkaampi näistä kahdesta antipodista.
Lähtöaineet ovat tunnettuja tai niitä voidaan saada, mikäli ne ovat uusia, tunnettujen menetelmien avulla.
7 63756
Aktiivisen aineen päivittäinen annos vaihtelee riippuen annostelutavasta, mutta yleisesti katsotaan sopivaksi peroraalista annostelua käytettäessä antaa 100-400 mg aktiivista ainetta vuorokaudessa ja intravenööttistä annostelua käytettäessä 5-20 mg vuorokaudessa.
Seuraavissa esimerkeissä kuvataan keksinnön mukaista menetelmään tarkemmin. Lämpötilat on esitetty C-asteina.
Alla olevissa esimerkeissä käytetyt lähtöaineet valmistettiin seuraavalla.tavalla.
1,2-diamiiniyhdiste, kuten o-fenyleenidiamiini, saatettiin reagoimaan kaliumetyyliksantaatin kanssa (ks. Org.Synth.voi.
30, s. 56) 2-merkaptobentsimidatsolin muodostamiseksi.
2-kloorimetyylipyridiini valmistettiin saattamalla 2-hydroksi-metyylipyridiini reagoimaan tionyylikloridin kanssa (ks. Arch. Pharma, voi. 26, s. 448-51 (1956)).
2-kloorimetyylibentsimidatsoli valmistettiin kondensoimalla o-fenyleenidiamiini kloorietikkahapon kanssa.
Alla olevissa esimerkeissä I-VI kuvataan keksinnön mukaisessa menetelmässä käytettävän välituotteen valmistusta.
Esimerkki I
0,1 molaarinen 4-metyyli-2-merkaptobentsimidatsoli liuotettiin 20 ml:aan vettä ja 200 mlraan etanolia, joka sisälsi 0,2 moolia natriumhydroksidia. Lisättiin 0,1 moolia 2-kloorimetyyli-pyridiinihydrokloridia ja seosta keitettiin palautusjäähdyttäen 2 tuntia. Muodostunut natriumkloridi erotettiin suodattamalla ja liuos haihdutettiin tyhjössä. Jäännös liuotettiin asetoniin ja sekoitettiin aktiivisen hiilen kanssa. Lisättiin ekvivalenttinen määrä väkevää suolahappoa, jonka jälkeen erotettiin (2-pyridyylimetyylitio)-4-metyyli-2-bentsimidatsolin monohydrokloridi. Saanto 0,05 moolia, sp. 137°C.
Tämä näin valmistettu yhdiste hapetettiin sitten jäljempänä olevan esimerkin 1 mukaisesti.
8 63756
Esimerkki II
18,3 g 2-^72-pyridiini) -metyylitio7muurahaishappoa ja 10,8 g o-fenyleenidiamiinia keitettiin 40 minuuttia 100 ml:ssa 4-n HCl. Seos jäähdytettiin ja neutraloitiin ammoniakilla. Neutraali liuos uutettiin sitten etyyliasetaatilla. Orgaanista faasia käsiteltiin aktiivihiilellä ja se haihdutettiin tyhjössä. Jäännös liuotettiin asetoniin, jonka jälkeen lisättiin ekvivalenttinen määrä väkevää HCl. Saostettu hydrokloridi suodatettiin pois jäähdyttämisen jälkeen ja suola kiteytettiin uudelleen absoluuttisesta etanolista ja pienestä eetterimää-rästä. 2-<£-pyridyylimetyylitio7-bentsimidatsolin saanto oli 4,3 g. Täten valmistettu yhdiste hapetettiin sitten jäljempänä esitetyn esimerkin 1 mukaisesti.
Esimerkki III
13,5 g (0,05 moolia) 2-^2-pyridyylimetyylitio7-bentsimidatso-lihydrokloridia, 3,9 g (0,05 moolia) asetyylikloridia ja 10,1 g (0,1 moolia) trietyyliamiinia liuotettiin 100 mitään aseto-nitriiliä. Seosta kuumennettiin vesihauteella lämpötilassa 40°C 30 minuuttia. Jäähdyttämisen jälkeen erotettiin muodostuneet kiteet suodattamalla ja suspendoitiin veteen trietyyli-amiinihydrokloridin suodattamiseksi. Jäännös, 2-(2-pyridyyli-metyylitio)-N-asetyylibentsimidatsoli, erotettiin suodattamalla. Saanto 7,2 g (51 %), sp. 119-124°C emäksenä. Täten valmistettu yhdiste hapetettiin tämän jälkeen esimerkin 1 mukaisesti.
Esimerkki IV
4,82 g (0,02 moolia) 2-.(2-pyridyylimetyylitio)-bentsimidat-solia ja 1,5 g metyyli-isosyaniittia kuumennettiin palautus-jäähdyttäen 150 ml:ssa tolueenia 2 tuntia. Seos jäähdytettiin, muodostunut sakka erotettiin suodattamalla ja kiteytettiin uu- 9 63756 delleen tolueenista. 2-(2-pyridyylimetyylitio)-(N-metyylikar-bamoyyli)bentsimidatsolin saanto oli 4,5 g sp. 135°C. Tio-yhdiste hapetettiin vastaavaksi sulfinyyliyhdisteeksi esimerkin 1 mukaisesti.
Esimerkki V
12,0 g (0,05 moolia) 2-(2-pyridyylimetyylitio)-bentsimi-datsolia, 8,05 g (0,058 moolia) I^CO^ 5,5 9 (0,059 moolia) l-kloori-2-propanolia kuumennettiin palautusjäähdyttäen 200 ml:ssa asetonitriiliä 2 tuntia. Liuos suodatettiin ja haihdutettiin. Jäännös, 2-(2-pyridyylimetyylitio)-(N-asetyyli-metyyli)bentsimidatsoli, kiteytettiin uudelleen hiilitetra-kloridista. Saanto 8 g, sp. 115°C.
Tioyhdiste hapetettiin tämän jälkeen vastaavaksi sulfinyyliyhdisteeksi esimerkin 1 mukaisesti.
Esimerkki VI
4,82 g (0,02 moolia) 2-(2-pyridyylimetyylitio)-bentsimi-datsolia ja 4,05 g (0,04 moolia) trietyyliamiinia liuotettiin 200 ml:aan asetonitriiliä. Sitten lisättiin tipottain 2,52 g (0,022 moolia) metyylisulfonikloridia 20 ml:ssa asetonitriiliä, jonka jälkeen liuos sai seistä yli yön. Seos kaadettiin jäähän, jolloin tuote kiteytyi. 2-(2-pyridyylimetyylitio (-(N-metyylisulfonyyli)bentsimidatsolin uudelleen-kiteytys tapahtui asetonitriilistä. Saanto 3,7 g, sp. 142°C.
Tioyhdiste hapetettiin vastaavan sulfinyyliyhdisteen saamiseksi esimerkin 1 mukaisesti.
10 63756
Esimerkki 1 (suoritusvaihtoehto a) 28,9 g 2-(2-pyridyylimetyylitio)-bentsimidatsolia liuotettiin 160 ml:aan CHCl^. 24,4 g m-klooriperbentsoehappoa lisättiin annoksittain samalla sekoittaen ja jäähdyttäen (5°C). 10 minuutin kuluttua suodatettiin saostettu m-klooribentsoehappo. Suodos laimennettiin CH2Cl2:lla ja pestiin Na^O^-liuoksella, kuivattiin Na2S04:llä ja haihdutettiin tyhjössä. Jäännös kiteytyi kunnes se laimennettiin CH^CN:llä. 2-(2-pyridyylimetyy-lisulfinyyli)-bentsimidatsoli kiteytettiin uudelleen CH^CNtstä. Saanto 22,3 g, sp. 150-154°C.
Esimerkit 2-65
Valmistus tapahtui samalla tavoin kuin esimerkissä 1. Valmistetut yhdisteet on esitetty seuraavassa taulukossa I.
Taulukko I
Valmistetut kaavan X mukaiset yhdisteet L.„„ !
Esim. R3 R R4 R6 Het Sp.°C
1 H H H CH2 2-pyridyyli 150-154 2 6-CH3 4-CH3 H CH2 2-pyridyyli 141 3 H 5-C2H5 H CH2 2-pyridyyli 90 4 6-C1 4-CH3 H CH2 2-pyridyyli 165 5 H 5-OCH3 H CH2 2-pyridyyli 113 6 H 5-COCH3 H CH2 2-pyridyyli 172 7 H 5-COOC2H5 H CH2 2-pyridyyli 171 8 H H H CH2 2-(5-metyyli)-165 pyridyyli 9 H H CH3 CH2 2-pyridyyli 113 10 H 5-CN H CH2 2-pyridyyli 200 63756
Esim. R3 R R4 R6 Het Sp.°C
11 H 5-(CH3)2NCO H CH2 2-pyridyyli 200 12 H H H CH(CH3) 2-pyridyyli 135 13 H H COOCH3 CH2 2-pyridyyli 135 14 H H H CH2 2-pyridyyli 250 15 H 5-CH3 h CH2 2-pyridyyli 114 16 H 5-C1 H CH2 2-pyridyyli 142 17 H 5-CH(CH3)2 H CH2 2-pyridyyli 135 18 H 5-C(CH3)3 H CH2 2-pyridyyli 180 19 H 5-C3H7 h CH2 2-pyridyyli 110 20 H 5-CH3 h CH2 2- (5-metyyli) - 145 pyridyyli 21 H 5-C1 H CH2 2-pyridyyli 163 22 H H H CH(C2H5) 2-pyridyyli 134-142 23 H 5-C1 H CH(C2H5) 2-pyridyyli 51-59 24 H 5-C2H5 H CH(CH3) 2-pyridyyli 144 25 H H -OONHiCH^ CH2 2-pyridyyli 140 26 H H -S02CH3 CH2 2-pyridyyli 144 27 H H H CH 2- (3-metyyli) - 19 0 pyridyyli 28 H 5-CH3 H CH2 2- (5-etyyli) - 138 pyridyyli 29 H H H CH2 2- (5-etyyli) - 152 pyridyyli 30 H 4-C1 H CH2 2-pyridyyli 163 31 H H H CH^CH(CH3)2_? 2-pyridyyli 80 32 6-CH3 5-CH3 H CH2 2-pyridyyli 163 33 H H -CONH2 CH2 2-pyridyyli 164 34 H 4~CH3 h CH2 2- (4-metyyli) - 148 pyridyyli 35 6-CH-. 4-CH., H CH„ 2-(5-metyyli) - 140 pyridyyli 36 H 5-COC2H5 H CH2 2-pyridyyli 172 37 H 5-COC2H5 H CH2 2-(5-metyyli) - 172 pyridyyli 38 H 5-COCH3 H CH2 2-(5-etyyli) - 162 pyridyyli 39 H 5-C-H,. H CH? 2-(5-etyyli) - 118 pyridyyli 12 63756
Esim. R3 R R4 R6 Het Sp.°C
4.0 h 5-OCH3 H CH2 2- (5-etyyli) - 93 pyridyyli 41. H 5-OCH-. H CH 2-(4-metyyli) - 134 pyridyyli 42 7-CH3 4-CH3 H CH2 2-pyridyyli 119 43 h 4-CH3 H CH2 2- (5-metyyli) - 165 pyridyyli 44 6-C1 5-OCH3 H CH2 2-pyridyyli 227 45 H 5-COOCH3 H CH2 2-(5-metyyli) - 160 pyridyyli 46 h 5-C(CHO, H CH 2-(5-metyyli) - 190 pyridyyli 47 6“CH3 5-OCH3 H CH2 2-pyridyyli 190 40 6-CH3 5-COCH3 H CH2 2-pyridyyli 172 49 6-CH^ 5-COCH-. H CH 2-(5-metyyli) - 175 pyridyyli 50 6-CH3 5-COOCH3 H CH2 2-(5-metyyli) - 180 pyridyyli 51 4-CH3 5-CH3 H CH2 2-pyridyyli 143 52 h 4-COOCH3 H CH2 2-pyridyyli 100 53 h 4-C H H CH 2-(5-metyyli) - 139 pyridyyli 54 4-CH3 6-COOCH3 H CH2 2-(5-metyyli) - 146 pyridyyli 55 4-CH3 5-COCH3 H CH2 2-(5-metyyli) - 200-210 pyridyyli 56 6-CH-. 5-COCH3 H CH» 2- (4-metyyli) - 162 J J 1 pyridyyli 57 H 5-F H CH2 2-(5-metyyli) - 175 pyridyyli 50 H 5-OCH3 H CH2 2-(5-metyyli) - 126-130 pyridyyli 59 H 5_CF3 h ch2 2-pyridyyli 150 60 6-CH-. 5-COCH-, H CH 2- (5-etyyli) - 133 pyridyyli 61 H 5-COOCH3 H CH2 2-pyridyyli 155 62 H 5-COOCH^ H CH 2-(5-etyyli) - 134 pyridyyli 63 H 5-Br H CH2 2-pyridyyli 157 64 H 5-CH(CH3)» H CH 2-(5-metyyli) - 161 pyridyyli 65 H H H CH2 2- (6-kloori) - 167 pyridyyli 13 63756
Esimerkki 66 (suoritusvaihtoehto b) 0,1 moolia Li-metyylisulfinyylibentsimidatsolia liuotettiin 150 ml:aan bentseeniä, jonka jälkeen lisättiin 0,1 moolia 2-klooripyridiiniä ja reaktioseosta palautuskeitettiin 2 tunnin ajan. Muodostunut litiumkloridi suodatettiin pois ja liuotin haihdutettiin pois tyhjössä. Jäännös kiteytettiin CH^CNrstä ja kiteytettiin uudelleen samasta liuottimesta. Saanto 0,02 moolia 2-/2-pyridyylimetyylisulfinyyli7-bentsimidatsoli, sp. 151-154°C.
Biologinen vaikutus
Keksinnön mukaisesti valmistetuilla yhdisteillä on arvokkaita terapeuttisia ominaisuuksia vatsahappoon vaikuttavina yhdisteinä .
Täten käytettiin koetekniikassa sellaisia yhdisteitä, joilla oli vatsahappoa erittävä aktiivisuus koirissa. Koe suoritettiin käyttäen akuuttia koirakoetta ja modifioitua perfuusio-tekniikkaa. Akuutilla koirakokeella tarkoitetaan tässä koetta jossa määritetään vaikutus sellaisilla koirilla, joille ei ole suoritettu leikkausta vatsahapon erityksen aikaansaamiseksi, jolloin eritys aiheutuu lisätystä pentagastriinista. Koirien vatsahapon eritystä on stimuloitava, koska koirilla ei ole suolahapon peruseritystä.
Nukutetun koiran maha varustettiin letkulla, joka johdettiin oesophaguksen lävitse nesteen sisääntiputtamiseksi, ja toisella letkulla pyloruksen lävitse pohjukaissuolen kautta nesteen poistamiseksi. Ruokasuolaliuosta lisättiin tipottain määrässä 5 ml/kg ruumiinpainoa ja tiputusneste vaihdettiin joka 15 minuutin kuluttua.
Kerätyt näytteet titrattiin pH-arvoon 7,0 0,04-n NaOH:lla käyttäen radiometristä, automaattista titrauslaitetta, ja erittynyt happo titrattiin 15 minuutin kuluttua (keräysjakso).
Vatsahapon eritys aikaansaatiin pentagastriinin avulla, jota käytettiin 1-2 ^ug/kg tunnissa, mikä antaa submaksimaalisen eritysvaikutuksen.
14 63756
Koeyhdisteitä lisättiin 0,5 %:ssa "Methocel"-suspensiossa pohjukaissuolen kautta siksi, kunnes oli kulunut vähintään 2 tuntia stimuloimisen tapahtumisen jälkeen kun erittyminen oli saavuttanut vakiotason kolmen peräkkäisen 15 minuutin jakson kuluessa.
Vatsahapon eritysarvot merkittiin muistiin, jolloin osoittautui, että mm. 2-^2-(pyridyylimetyyli)sulfinyyli7-bentsimidat-soli esti vatsahapon erittymisen 90 %:sesti kun sitä annettiin määrässä 1 mg per kg ruumiinpainoa.
Seuraavat vatsahapon erittymistä estävät arvot (taulukko 2) saatiin käytettäessä kokeessa joukkoa yhdisteitä edellä kuvatulla tavalla.
Taulukko 2
Yhdiste Annostus mg/kg Esto-%
Esim. 25 94 3 5 50 4 10 41 7 5 8 12 5 96 12 1 37 15 5 95 15 1 50 16 5 35 17 10 80 19 5 15 20 5 >75 22 5 80 22 2 65 24 5 60 27 5 >75 28 5 95 29 5 90 30 5 30 | 15 63756
Keksinnön mukaisella menetelmällä valmistettujen yhdisteiden aktiivisuutta verrattiin FI-patentin 59 590 mukaisiin yhdisteisiin. Koe suoritettiin kuten edellä on esitetty penta-gastriinilla stimuloiduille koirille.
Alla olevassa taulukossa 3 on esitetty koeyhdisteen estopro-sentti, sekä aktiivisen aineen annos.
Taulukko 3 . „ (O) R1 + 1 J 4-r2
R-l· I /-’’-“-s.T
H
Substituentti Vaikuttava annos (Pentagastriinilla stimuloitu koira) R R^ R^ -S-sulfidi -S-sulfoksidi 4 o (FI- patentti (kaavan I mu- 59 590) kainen yhdiste) H H 5-CH3 ~25 % 20 mg/kg 96 % 5 mg/kg H CH3 H ~25 % 20 " 96 % " 4- CH3 H H 60 % 10 " 90 % " 5- CH3 H H 75 % 20 " 90 % " 4,6-diCH3 H H 36 % 20 " 94 % " 5-C2H5 H H 75 % 10 " 75 % n 5-CH(CH3)2 H H 25 % 5 " 77 % ” 5-OCH3 H H 34 % 20 " 83 % ” 5-C1 H H ± 0 % 20 " 81 % " 5-Br H H 50 % 20 " 60 % " 4-CH3,6-Cl H H 40 % 20 ” 40 % " H H H EDgQ«2 mg/kg ED^q^O,5 mg/kg
Kuten taulukossa 3 esitetyistä tuloksista nähdään, ovat keksinnön mukaisesti valmistetut sulfoksidit aktiivisempia kuin FI-patentistä tunnetut sulfidit, joka ilmenee korkeammista estoar-voista ja että tarvittavat annokset ovat kauttaaltaan pienempiä.
16 63756 Föreliggande uppfinning avser analogiförfarande för framställning av nya bensimidazolderivat eller syraadditionssalter därav med värdefulla egenskaper i att päverka magsyrasekretion i däggdjur Inkulusive människa.
Genom exempelvis FI-patentet 59 590 känner man tidigare föreningar med den allmänna formeln R1 ^ 2 R _/V *h4n j-* N s
H
vilka föreningar besitter magsyrasekretionsinhiberande effekt.
Den inhiberande effekten hos 2-pyridylalkyltiobensimidazolderi-vaten enligt FI-patentet är 20-75 % vid en administrering av 5-20 mg/kg tili pentagastrinstimulerade hundar.
ÄndamSlet med föreliggande uppfinning är att ästadkomma ett för-farande för framställning av föreningar vilka effektivt inhiberar exogent eller endogent stimulerad magsyrasekretion och vilka sä-lunda är värdefulla vid behandling bl.a. av magsAr. Det har nu överraskande visat sig att man med förfarandet enligt föreliggande uppfinning ästadkommer nya föreningar som jämförda med ovannämnda föreningar besitter samma eller större magsyrasekretionsinhiberande effekt i betydligt lägre doser, varvid även förekomsten av oönskade sidoeffekter reduceras. Föreningar framställda enligt uppfinningen ger en 40-95 %:ig inhibering vid en dos av 5 mg/kg tili pentagastrinstimulerad hund.
Föreningarna framställda med förfarandet enligt uppfinningen är de enligt den allmänna formeln I
VvO s 1ä” 'Het «> R4 3 väri R och R är samma eller olika och är väte, C-^_^ alkyl, halogen, cyano, £-2-5 karbalkoxi, karbamoyl, C2_j karbamoylalkyl, 63756
Ci_4 cilkoxi, trifluormetyl eller alkanoyl i valfri position, R4 är väte, C^_4 alkyl, C2-5 karbalkoxi, karbamoyl, ^2-5 karbamoyl, eller C^_4 alkylsulfonyl, R® är rak eller grenad C^_4 alkyl, varvid dock högst en metylengrupp förefinns mellan S och Het, och Het är 2-pyridyl, vilken kan vara substituerad med en C1-4 alkyl eller en halogen, eller syraadditionssalter därav.
3
Alkyl R och R enligt formel I kan vara metyl, etyl, n-propyl, isopropyl, n-butyl eller isobutyl.
3
Halogen R och R är fluor, jod, brom och klor, företrädesvis brom och klor.
Karbalkoxi R och R^ är exempelvis karbometoxi (CH^OOC-) eller karbetoxi (C2H5-OOC-).
3
Karbamoylalkyl R och R är exempelvis karbamoylmetyl eller kar-bamoyletyl.
3
Alkoxi R och R är metoxi, etoxi, n-propoxi eller isopropoxi.
3
Alkanoyl R och R är exempelvis formyl, acetyl eller propionyl.
Alkyl R^ är exempelvis metyl, etyl eller n-propyl.
Karbalkoxi R^ är företrädesvis karbometoxi (CH^OOC-) eller karbetoxi (C2H5OOC-).
4
Alkylsulfonylgruppen R är exempelvis metylsulfonyl, etylsulfonyl eller isopropylsulfonyl.
2-pyridylgruppen Het kan vara ytterligare substituerad med en C^_4~alkyl eller en halogen i 3-5-ställning. Sädana alkylgrupper är exempelvis metyl, etyl eller propyl. Halogensubstituenter är företrädesvis klor eller brom.
Föreningarna enligt formel I kan framställas genom att a) en förening enligt formel XX
r3 63756 18 R—h I \-S-R6-Het (XX) l4 r’ ^46
väri R, R , R , R och Het har samma betydelse som givits ovan, oxideras till bildning av en förening enligt formel I, eller b) en förening enligt formel II
r3\^n.
R—Y I -S-R6-Me (II) l4
R
väri R, R^ R4 och R^ har samma betydelse som givits ovan och Me Sr K, Na eller Li, omsätts med en förening enligt formel III
Z4-Het (III) 4 van Het har samma betydelse som givits ovan, Z är en reaktiv förestrad hydroxlgrupp, till bildning av en förening enligt formel I, vilken förening om förefintlig som bas kan omvandlas till ett syraadditionssalt eller om förefintlig som ett salt kan omvandlas till bas.
En reaktiv förestrad hydroxigrupp Sr framförallt en hydroxigrupp som förestrats med en stark oorganisk eller organisk syra före-trädesvis en halogenvStesyra, sisom klorvStesyra, bromvStesyra eller jodvStesyra, vidare svavelsyra eller en stark organisk sulfonsyra sSsom en stark aromatisk syra exempelvis bensensulfon-syra, 4-brombensensulfonsyra eller 4-toluensulfonsyra. Silunda 4
Sr Z företrSdesvis klor, brom eller jod.
Oxidationen av svavelatomen i kedjorna ovan till sulfinyl (S—►O) sker i nSrvaro av ett oxidationsmedel valt ur den grupp som bestir av salpetersyra, vSteperoxid, persyror, perestrar, ozon, dikvSve-tetraoxid, jodbensen, N-halogensuccinimid, 1-klorbenzotriazol, t-butylhypoklorit, diazobicyklo-(2,2,2)oktanbromkomplex, natrium-metaperjodat, selendioxid, mangandioxid, kromsyra, cericammonium-nitrat och sulfurylklorid. Oxidationen sker vanligtvis i ett lösningsmedel väri oxidationsmedlet Sr nSrvarande i nigot överskott i förhällande till den produkt som skall oxideras.
19 63756
Beroende pä tillverkningsbetingelserna och utgängsmaterialet erhäller man slutprodukten i fri form eller i form av dess syra-additionssalt. Sä kan exempelvis erhällas basiska, neutrala eller blandsalt eventuellt ocksä heminamono, sesqui eller poly-hydrat. Syraadditionssalterna av de nya föreningarna kan över-föras pä känt sätt i fria föreningar t.ex. med basiska medel som alkalier eller jonbytare. A andra sidan kan de erhällna fria baserna bilda salter med organiska eller oorganiska syror. För framställning av syraadditionssalter används särskilt sädana syror som kan bilda terapeutiskt användbara salter. Som sädana syror kan exempelvis nämnas: halogenvätesyror, svavelsyror, fosforsyror, salpetersyra, perklorsyra, alifatiska, alicykliska, aromatiska eller heterocykliska koi- eller sulfonsyror, som myr-, ättik-, propion-, bärnstens-, glykol-, mjölk-, äpple-, vin-, citron-, askorbin-, malein-, hydroximalein- eller pyrodruvsyra, fenylättik-, bensoe-, p-aminobensoe-, antranil-, p-hydroxibensoe-, salicyl-eller p-aminosalicylsyra, embonsyra, metansulfon-, etansulfon-, hydroxietansulfon-, etylensulfonsyra, halogenbensolsulfon-, toluol-sulfon-, naftalinsulfonsyra eller sulfanilsyra* metionin, trypto-fan, lysin eller arginin.
Dessa eller andra salter av de nya föreningarna som t.ex. pikrater kan ocksä tjäna som rening av de erhällna fria baserna i det man överför de fria baserna tili salter, avskiljer dessa och frigör äter baserna ur salterna. Pä grund av den närä relationen mellan de nya föreningarna i fri form och i form av dess salter är i de ovanstäende och efterföljande bland fria föreningar tili betydelse och ändamäl i förekommande fall även inbegripna motsvarande salter.
De nya föreningarna kan med hänsyn tili vai av utgängsämnen och arbetssätt föreligga som optiska antipoder eller racemat eller, sävida man erhäller minst tvä asymmetriska kolatomer, ocksä som isomerblandning (racematblandning).
Erhällna isomerblandningar (racematblandningar) kan pä grund av fysikalisk-kemiska olikheter hos beständsdelarna pä känt sätt upp-delas i de bäda stereoisomera (diastereomera) rena racematen exempelvis genom kromatografi och/eller fraktionerad kristallisa-tion.
20 63756
Erh&llna racemat läter sig uppdelas enligt kända metoder exempel-vis genom omkristallisation ur ett optiskt aktivt lösningsmedel med hjälp av mikroorganismer eller genom omsättning med en optiskt tiv syra, som bildar salter med den racemiska föreningen och separation av pH detta sätt erhHllna salter, t.ex. pH grund av deras olika löslighet, i dia-stereoisomerer ur vilka antipoderna kan friläggas genom inverkan av lämpliga medel. Särskilt vanliga optiskt aktiva syror är t.ex. D- och L-formerna av vinsyra, Di-o-toloylvinsyra, äpplesyra, mandelsyra, kamfersulfonsyra eller kina-syra. Lämpligen isolerar man den verksammare av de bHda antipoderna.
UtgHngsprodukterna är kända eller kan om de är nya erhHllas genom kända metoder.
Den dagliga dosen av aktiv substans varierar betingat av admi-nistreringsslaget, men som allmän riktlinje betraktas vid peroral administrering tillförsel av 100-400 mg aktiv substans per dag och vid intravenös administrering 5-20 mg per dag.
Följande exempel illustrerar närmare förfarandet enligt uppfin-ningen. Temperaturer är givna i C-grader.
UtgHngsmaterialen i exemplen som fxnns nedan framställdes i enlig-het med följande.
En 1,2-diaminförening sHsom o-fenylendiamin reagerades med kalium-etylxantat (jfr Org. Synth, vol. 30 s 56) till bildning av 2-merkaptobensimidazol.
2-klormetylpyridin framställdes genom att reagera 2-hydroximetyl-pyridin med tionylklorid (jfr Arch. Pharma, vol. 26, s 448-51 (1956)) .
2-klormetylbensimidazol framställdes genom att kondensera o-fenylendiamin med klorättiksyra.
Nedanstäende exempel I-VI illustrerar framställningen av den i förfarandet enligt uppfinningen använda mellanprodukten.
21 63756
Exempel I
0,1 moler 4-metyl-2-merkaptobensimidazol löstes i 20 ml vatten och 200 ml etanol innehällande 0,2 moler natriumhydroxid. 0,1 moler 2-klormetylpyridinhydroklorid tillsattes och blandningen äter-loppskokades under 2 timmar. Den bildade natriumkloriden filtre-rades av och lösningen indunstades i vakuum. Aterstoden löstes i aceton och behandlades med aktivt koi. En ekvivalent mängd kon-centrerad saltsyra tillsattes, varpä monohydrokloriden av /2-pyri-dylmetyltio/-4-metyl-2-bensimidazol isolerades. Utbyte 0,05 moler, smältpunkt 137°C.
Den sälunda framställda föreningen oxiderades därpä i enlighet med exempel 1 nedan.
Exempel II
18,3 g 2-/72-pyridin)-metyltiqTmyrsyra och 10,8 g o-fenylendiamin kokades under 40 minuter i 100 ml 4-n HCl. Blandningen kyldes och neutraliserades med ammoniak. Den neutrala lösningen extrahe-rades sedan med etylacetat. Den organiska fasen behandlades med aktivt kol och indunstades i vakuum. Aterstoden löstes i aceton, varpä en ekvivalent mängd koncentrerad HCl tillsattes. Den ut-fällda hydrokloriden filtrerades av efter kylning och saltet rekristalliserades ur absolut etanol och nägot eter. Utbyte av 2-/2-pyridylmetyltio7_bensimidazol var 4,3 g. Den sälunda framställda föreningen oxiderades därpä i enlighet med exempel 1 nedan.
Exempel ill 13,5 g (0,05 moler) 2-/2-pyridylmetyltiq7'-bensimidazolhydroklorid, 3,9 g (0,05 moler) acetylklorid och 10,1 g (0,1 moler) trietylamin löstes i 100 ml acetonitril. Blandningen uppvärmdes pä ett 40°C vattenbad under 30 minuter. Efter kylning filtrerades de bildade kjristallerna av och suspenderades i vatten för att lösa trietyl-aminhydrokloriden. Aterstoden 2-/2-pyridylmetyltiq7“N-acetylbensi-midazol filtrerades av..Utbyte 7,2 g (51 %), smältpunkt 119-124°C som bas. Den sälunda framställda föreningen oxiderades därpä i enlighet med exempel 1 nedan.
Exempel IV
4,82 g (0,02 moler) 2-/3-pyridylmetyltio7_bensimidazol och 1,5 g metylisocyanat äterloppskokades i 150 ml toluen under 2 timmar.
22 63756
Blandningen kyldes, den bildade fällningen filtrerades av och om-kristalliserades ur toluen. Utbytet av 2-/2-pyridylraetyltio7~ -(N-metylkarbamoyl)bensimidazol var 4,5 g. Smältpunkt 135°C. Tioföreningen oxiderades till motsvarande sulfinylförening i enlighet med exempel 1.
Exempel V
12,0 g (0,05 moler) 2-/2-pyridylmetyltio7-bensimidazol, 8,05 g (0,058 moler) K2C03, och 5,5 g (0,059 moler) l-klor-2-propanon äterloppskokades i 200 ml acetonitril under 2 timmar. Lösningen filtrerades och indunstades. Aterstoden 2-/2-pyridylmetyltio7“ -(N-acetylmetyl)bensimidazol omkristalliserades ur koltetraklorid. Utbyte 8 g. Smältpunkt 115°C.
Tioföreningen oxiderades därefter till motsvarande sulfinyl-förening i enlighet med exempel 1.
Exempel yi 4,82 g (0,02 moler) 2-/2-pyridylmetyltio7-bensimidazol och 4,05 g (0,04 moler) trietylamin löstes i 200 ml acetonitril. 2,52 g (0,022 moler) metylsulfonklorid i 20 ml acetonitril tillsattes droppvis, varefter lösningen fick stä Over natt. Blandningen hälldes ut Over is, varvid produkten kristalliserade. Omkristalli-sation av 2-/2-pyridylmetyltio7-(N-metylsulfonyl)bensimidazol skedde ur acetonitril. Utbyte 3,7 g. Smältpunkt 142°C.
Tioföreningen oxiderades för att ge motsvarande sulfinylförening i enlighet med exempel 1.
Exempel 1 (utföringsalternativ a) 28,9 g 2-/2-pyridylmetyltio7-bensimidazol löstes i 160 ml CHC13· 24,4 g m-klorperbensoesyra tillsattes portionsvis under omrörning och kylning (5°C). Efter 10 minuter filtrerades den utfällda m-klorbensoesyran av. Filtratet utspäddes med CH2CI2 och tvättades med en Na2C03-lösning, torkades Over Na2S0^ och indunstades i vakuum. Aterstoden kristalliserade dä de späddes med CH^CN.
2-/2-pyridylmetylsulfinyl7bensimidazol rekristalliserades ur CH^CN. Utbyte 22,3 g. Smältpunkt 150-154°C.
23 63756
Exempel 2-65
Framställningen skedde i enlighet med exempel 1. De framställda föreningarna är angivna i följande tabell 1.
Tabell 1
Föreningar framställda enligt formel I
^">-ä-R6'Hst I4
Exempel R3 R R4 R6 Het Smp.°C
1 H H H CH2 2-pyridyl 150-154 2 6-CH3 4-ch3 H CH2 2-pyridyl 141 3 H 5-C2H5 H CH2 2-pyridyl 90 4 6-C1 4-CH3 H CH2 2-pyridyl 165 5 H 5-OCH3 H CH2 2-pyridyl 113 6 H 5-COCH3 H CH2 2-pyridyl 172 7 H 5-COOC2H5 H CH2 2-pyridyl 171 8 H H H CH- 2-(5-metyl)- pyridyl 165 9 H H CH3 CH2 2-pyridyl 113 10 H 5-CN H CH2 2-pyridyl 200 11 H 5-(CH3)2NCO H CH2 2-pyridyl 200 12 H H H CH(CH3) 2-pyridyl 135 13 H H COOCH3 CH2 2-pyridyl 135 14 H H H CH2 2-pyridyl 250 15 H 5-CH3 H CH2 2-pyridyl 114 16 H 5-C1 H CH2 2-pyridyl 142 17 H 5-CH(CH3)2 h CH2 2-pyridyl 135 18 H 5-C(CH3)3 h CH2 2-pyridyl 180 19 H 5-C3H^ H CH2 2-pyridyl 110 20 H 5"CH3 H CH? 2-(5-metyl)- pyridyl 145 21 H 5-Cl H CH2 2-pyridyl 163 22 H H H CH(C2H5) 2-pyridyl 134-142 23 H 5-Cl H CH(C2H5) 2-pyridyl 51-59 24 H 5-C2H3 H CH(CH3) 2-pyridyl 144 25 H H -CONH(CH3) CH2 2-pyridyl 140 24 63756
Exempel R3 R R4 R6 Het Smp.°C
26 H H -S02CH3 CH2 2-pyridyl 144 27 H H H CH2 2-(3-metyl)- pyridyl 190 28 H 5-CHo H CH2 2-(5-etyl)- pyridyl 138 29 H H H CH2 2-(5-etyl)- pyridyl 152 30 H 4-C1 H CH2 2-pyridyl 163 31 H H H CH/CH (CH3) 0J7 2-pyridyl 80 32 6-CH3 5-CH3 H CH2 2-pyridyl 163 33 H H -CONH2 CH2 2-pyridyl 164 34 H 4_CH3 h CH2 2-(4-metyl)- pyridyl 148 35 6-CH3 4-CH3 H CH2 2-(5-metyl) - pyridyl 140 36 H 5-COC2H5 H CH2 2-pyridyl 172 37 H 5-COC2H5 H CH2 2-(5-metyl)- pyridyl 172 38 H 5-COCH3 H CH2 2-(5-etyl)- pyridyl 162 39 H 5-C2hc H CH2 2-(5-etyl)- pryidyl 118 40 H 5-OCH3 H CH2 2-(5-etyl)- pyridyl 93 41 H 5-OCH3 H CH2 2-(4-metyl)- pyridyl 134 42 7-CH3 4-CH3 H CH2 2-pyridyl 119 43 H 4-CH H CH2 2-(5-metyl)- pyridyl 165 44 6-Cl 5-OCH3 H CH2 2-pyridyl 227 45 H 5-COOCH3 H CH2 2-(5-metyl)- pyridyl 160 46 H 5-C(CH3)3 H CH2 2-(5-metyl)- pyridyl 190 47 6-CH3 5-OCH3 H CH2 2-pyridyl 190 48 6-CH3 5-COCH3 H CH2 2-pyridyl 172 49 6-CH3 5-COCH3 H CH3 2-(5-metyl)- pyridyl 175 50 6-CH3 5-COOCH3 H CH2 2-(5-metyl)- pyridyl 180 51 4-CH3 5-CH3 H CH2 2-pyridyl 143 52 H 4-COOCH3 H CH2 2-pyridyl 100 53 H 4-C2H5 H CH2 2-(5-metyl)- pyridyl 139 25 63756
Exerapel R R^ R^ Het Smp.°C
54 4-CH-, 6-COOCH3 H CH, 2-(5-metyl)- J z pyridyl 146 55 4-CH-, 5-COCHo H CH9 2-(5-metyl)- J J * pyridyl 200-210 56 6-CH3 5-COCH3 H CH2 2-(4-metyl)- pyridyl 162 57 H 5-F H CH, 2-(5-metyl)- pyridyl 175 58 H 5-OCH3 H CH2 2-(5-metyl)- pyridyl 126-130 59 H 5_CF3 h CH2 2-pyridyl 150 60 6-CH3 5-COCH3 H CH2 2-(5-etyl)- J pyridyl 133 61 H 5-COOCH3 H CH2 2-pyridyl 155 62 H 5-COOCH3 H CH, 2-(5-etyl)- pyridyl 134 63 H 5-Br H CH2 2-pyridyl 157 64 H 5-CH(CH3)2 H CH2 2-(5-metyl)- pyridyl 161 65 H H H CH2 2-(6-klor)- pyridyl 167
Exempel 66 (utföringsalternativ b) 0,1 moler Li-metylsulfinylbensimidazol löstes i 150 ml bensen, varefter 0,1 moler 2-klorpyridin tillsattes och reaktionsbland-ningen Uterloppskokades under 2 timmar. Den bildade litiumkloriden filtrerades därefter av och lösningsmedlet avdunstades under vakuum. Aterstoden kristalliserades frän CH3CN och rekristalliserades frän samma lösningsmedel. Utbyte 0,02 moler 2-/2-pyridylmetylsulfinyl7~ -bensimidazol. Smältpunkt 151-154°C.
Blologisk effekt Föreningarna framställda enligt uppfinningen besitter värdefulla terapeutiska egenskaper som magsyrapAverkande föreningar.
Sfilunda anvSndes en testteknik för föreningar med sekretorisk aktivitet pS hund. Försöket utfördes i akut hundexperiment med modifierad perfusionsteknik. Med akut hundexperiment avses här ett experiment med vilket man bestämmer effekten hos sadana hundar som inte opererats för ästadkommande av magsyrasekretion, varvid sekretionen föranleds av tillfört pentagastrin. Magsyrasekretionen hos hundar mAste stimuleras, eftersom hundar inte har en basal saltsyrasekretion.
26 63756
Den sövda hundens mage försägs med en slang genom oesophagus för indroppning av vätska ooh en annan slang via den underbundna pylorus genom tolvfingertarmen för dränering av vätska. Koksaltlösning indroppades i en volym av 5 ml/kg kroppsvikt och indroppnings-vätskan byttes var 15 minut.
De uppsamlade proven titrerades tili pH 7,0 med 0,04-n NaOH med användning av en radiometer automatisk titrator och den avgivna syran titrerades per 15 minuter (uppsamlingsperioder).
Magsyrasekretion inducerades medelst pentagastrin i 1-2 ^ug/kg per timme som ger ett submaximalt sekretoriskt svar.
Testföreningarna i 0,5 % "Methocel"-suspension gavs i tolvfingertarmen intill underbindningen minst 2 timmar efter tillslag av stimuleringen, dä sekretionen hade nätt en stadig nivä under tre pä varandra följande 15 minuters perioder.
Magsyrasekretionssvaret noterades varvld det visade sig att bl.a. 2-/2-(pyridylmetyl)sulfinyl7-bensimidazol inhiberade magsyrasekretion tili 90 % dä den administrerades i en mängd av 1 mg per kg kroppsvikt.
Följande magsyrasekretionsinhiberande data (tabell 2) erhölls för ett antal föreningar testade enligt ovan beskrivna metod.
*
Tabell 2 Förening Dos mg/kg % inhibering
Exempel 2 5 94 3 5 50 4 10 41 7 5 8 12 5 96 12 1 37 15 5 95 15 1 50 16 5 35 17 10 80 19 5 15 20 5 >75 22 5 80 22 2 65 6 3 7 5 6 27 Förening Dos mg/kg % inhibering
Exempel 24 5 60 27 5 >75 28 5 95 29 5 90 30 5 30
Aktiviteten hos föreningar framställda med förfarandet enligt uppfinningen jämfördes med föreningar enligt FI-patentet 59 590. Experimentet utfördes sSsom beskrivits ovan för pentagastrin-stimulerade hundar.
I nedanstäende tabell 3 anges procentinhibering och dosen aktiv substans.
Tabell 3 p_ (°} * Γ^ϊΐ—r2 R-f ύ/—8 - ch ^.n ^
H
Substituent Effekt-dos (Pentagastrinstimulerad hund) R R1 R2 -S-sulfid -J-sulfoxid
O
(FI-patent (förening enligt 59 590) formel I) H H 5-CH3 ~25 % 20 mg/kg 96 % 5 mg/kg H CH3 H ~25 % 20 " 96 % " 4- CH3 H H 60 % 10 " 90 % " 5- CH3 H H 75 % 20 " 90 % " 4/6-diCH3 H H 36 % 20 " 94 % " 5-C2Hs H H 75 % 10 " 75 % " 5-CH(CH3)2 H H 25 % 5 " 77 % " 5”OCH3 H H 34 % 20 " 83 % " 5-C1 H H ± 0 % 20 " 81 % " 5-Br H H 50 % 20 " 60 % " 4-CH-j,6-C1 H H 40 % 20 " 40 % " H H H ED50«2 mg/kg ED50a»0,5 mg/kg Säsom framgär av resultaten i tabell 3 är sulfoxiderna framställda enligt föreliggande uppfinning mycket mer potenta än sulfiderna, kända genom FI-patentet, vilket framg&r av de högre inhiberings-talen och av de genomgäende lägre administrerade doserna.

Claims (4)

  1. 63756 28
  2. 1. Analogiamenetelmä uusien vatsahapon eritystä estävien 2-(2-pyridyylimetyylisulfinyyli)-bentsimidatsolijohdannaisten tai näiden happoadditiosuolojen valmistamiseksi, joilla on yleinen kaava I R-^>-S-R6-Het (I) i4 3 jossa R ja R ovat samanlaisia tai erilaisia ja ovat vety, C1-4 alkyyli, halogeeni, syano, C2_5 karbalkoksi, karba-moyyli, C2_5 karbamoyylialkyyli, c^_4 alkoksi, trifluorime-tyyli tai C^_4 alkanoyyli missä hyvänsä asemassa, R4 on vety, <2^_4 alkyyli, C2_,- karbalkoksi, karbamoyyli, C2-5 likarbamoyyli, tai C^_4 alkyylisulfonyyli, R^ on suora tai haarautunut C^_4 alkyyli, jolloin kuitenkin S ja Het ryhmän välillä on korkeintaan yksi metyleeniryhmä', ja Het on· 2-pyridyyli, joka voi olla substituoitu yhdellä C^_4 alkyy-lillä tai yhdellä halogeenilla, tunnettu siitä, että a) yhdiste, jolla on kaava XX *Vv\ r--I S-R6-Het (XX) i4 jossa R, R3, R4, R® ja Het tarkoittavat samaa kuin edellä, hapetetaan , tai b) yhdiste, jolla on kaava II R—/ S-R^-Me (II) R4 29 63756 3 4 6 jossa R, R , R ja R tarkoittavat samaa kuin edellä ja Me on K, Na tai Li, saatetaan reagoimaan yhdisteen kanssa, jolla on kaava III Z4-Het (III) 4 jossa Het tarkoittaa samaa kuin edellä ja Z on reaktiokykyi-nen esteröity hydroksiryhmä, minkä jälkeen kaavan I mukainen emäs haluttaessa muutetaan happoadditiosuolaksi tai haluttaessa vapautetaan happoadditiosuolasta.
  3. 2. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että reaktiokykyinen esteröity hydroksiryhmä on halo-geeniatomi, edullisesti kloori.
  4. 1. Analogiförfarande för framställning av nya 2-(2-pyridyl-metylsulfinyl)-bensimidazolderivat med magsyrasekretions-inhiberande verkan av den allmänna fcrmeln I o V_f e R—S-R -Het (I) R4 3 van R och R är samma eller olika och är väte, alkyl, halogen, cyano, C2_5 karbalkoxi, karbamoyl, karbartioyl- alkyl, C^_4 alkoxi, trifluormetyl eller C^_4 alkanoyl i valfri position, R4 är väte, 4 alkyl, C2-5 karbalkoxi, karbamoyl, ^2-5 alkylkarbamoyl, eller C^_4 alkylsulfonyl, R^ är rak eller grenad C^_4 alkyl, varvid dock högst en metylengrupp förefinns mellan S och Het, och Het är 2-pyri-dyl, vilken kan vara substituerad med en C^_4 alkyl eller en halogen, eller syraadditionssalter därav, känne-t e c k n a t av att
FI752327A 1974-05-16 1975-08-15 Foerfarande foer framstaellning av 2-(2-pyridylmetylsulfinyl)-bensimidazolderivat med magsyrasekretionsinhiberande verkan FI63756C (fi)

Priority Applications (28)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SE7406513A SE416649B (sv) 1974-05-16 1974-05-16 Forfarande for framstellning av foreningar som paverkar magsyrasekretionen
NO75752851A NO143222C (no) 1974-05-16 1975-08-15 Analogifremgangsmaate for fremstilling av nye substituerte pyridylsulfinyl-benzimidazoler med terapeutisk aktivitet
FI752327A FI63756C (fi) 1974-05-16 1975-08-15 Foerfarande foer framstaellning av 2-(2-pyridylmetylsulfinyl)-bensimidazolderivat med magsyrasekretionsinhiberande verkan
DK372175AA DK140840B (da) 1974-05-16 1975-08-18 Analogifremgangsmåde til fremstilling af benzimidazolderivater eller syreadditionssalte deraf.
ZA00756600A ZA756600B (en) 1974-05-16 1975-10-20 Gastric acid secretion agents
CY1125A CY1125A (en) 1974-05-16 1975-10-20 2-(heterocaclic asbstituted alkylsulphinyl)-benzinmidazoles and their pharmaceutical compositions
GB43039/75A GB1525958A (en) 1974-05-16 1975-10-20 2-(heterocyclic substituted alkylsulphinyl)-benzimidazoles and their pharmaceutical compositions
IE2313/75A IE42451B1 (en) 1974-05-16 1975-10-23 2-(heterocyclic substituted alkylsulphinyl)-benzimidazoles and their pharmaceutical compositions
DE19752548340 DE2548340A1 (de) 1974-05-16 1975-10-29 Benzimidazole, verfahren zu deren herstellung und sie enthaltende mittel
AT838075A AT337697B (de) 1974-05-16 1975-11-04 Verfahren zur herstellung von neuen benzimidazolderivaten und ihren salzen
CS757458A CS196289B2 (en) 1974-05-16 1975-11-05 Process for preparing new compounds
NL7513141A NL7513141A (nl) 1974-05-16 1975-11-10 Benzimidazoolderivaten en werkwijze voor het be- reiden daarvan alsmede preparaten voor het bein- vloeden van de maagzuursecretie.
US05/630,916 US4045563A (en) 1974-05-16 1975-11-11 Substituted 2-[pyridylalkylenesulfinyl]-benzimidazoles with gastric acid secretion inhibiting effects
HU75HE00000696A HU172653B (hu) 1974-05-16 1975-11-12 Sposob poluchenija zamehhennykh 2-skobka-2-piridil-metil-sul'finil-skobka zakryta-benzimidazolov
SU752189960A SU602118A3 (ru) 1974-05-16 1975-11-13 Способ получени производных бензимидазола или их солей
CH1481475A CH623814A5 (en) 1974-05-16 1975-11-14 Process for the preparation of novel benzimidazoles
DD189463A DD122534A5 (fi) 1974-05-16 1975-11-14
CA239,643A CA1055033A (en) 1974-05-16 1975-11-14 2-(2-heterocyclic-methylsulphinyl)-benzimidazole compounds
FR7534910A FR2331340A1 (fr) 1974-05-16 1975-11-14 Nouveaux derives du benzimidazole, procede pour leur obtention et compositions pharmaceutiques les contenant
JP50137712A JPS5262275A (en) 1974-05-16 1975-11-15 Production of organic compound
FR7616732A FR2392021A1 (fr) 1974-05-16 1976-06-03 Nouveaux derives du benzimidazole et procede pour leur obtention
AT752276A AT351524B (de) 1974-05-16 1976-10-11 Verfahren zur herstellung von neuen benzimida- zolderivaten, ihren salzen und optischen isomeren
DK783659A DK365978A (da) 1974-05-16 1978-08-18 Mellemprodukt til anvendelse ved fremstilling af benzimidazolderivater
CS786886A CS196290B2 (en) 1974-05-16 1978-10-23 Process for preparing new compounds
CH976079A CH623582A5 (en) 1974-05-16 1979-10-31 Process for the preparation of benzimidazoles
FI811747A FI65617C (fi) 1974-05-16 1981-06-04 Mellanprodukt foer framstaellning av magsyrasekretionsinhiberande 2-(2-pyridylmetylsulfinyl)-benzimidazolderivat
HK87/82A HK8782A (en) 1974-05-16 1982-02-25 2-(heterocyclic substituted alkylsulphinyl)-benzimidazoles and their pharmaceutical compositions
MY159/82A MY8200159A (en) 1974-05-16 1982-12-30 2-[heterocylic substituted alkylsulphinyl]-benzimidazoles and their pharmaceutical compositions

Applications Claiming Priority (50)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SE7406513 1974-05-16
SE7406513A SE416649B (sv) 1974-05-16 1974-05-16 Forfarande for framstellning av foreningar som paverkar magsyrasekretionen
NO752851 1975-08-15
NO75752851A NO143222C (no) 1974-05-16 1975-08-15 Analogifremgangsmaate for fremstilling av nye substituerte pyridylsulfinyl-benzimidazoler med terapeutisk aktivitet
FI752327A FI63756C (fi) 1974-05-16 1975-08-15 Foerfarande foer framstaellning av 2-(2-pyridylmetylsulfinyl)-bensimidazolderivat med magsyrasekretionsinhiberande verkan
FI752327 1975-08-15
DK372175 1975-08-18
DK372175AA DK140840B (da) 1974-05-16 1975-08-18 Analogifremgangsmåde til fremstilling af benzimidazolderivater eller syreadditionssalte deraf.
ZA7506600 1975-10-20
GB4303975 1975-10-20
GB43039/75A GB1525958A (en) 1974-05-16 1975-10-20 2-(heterocyclic substituted alkylsulphinyl)-benzimidazoles and their pharmaceutical compositions
ZA00756600A ZA756600B (en) 1974-05-16 1975-10-20 Gastric acid secretion agents
IE231375 1975-10-23
IE2313/75A IE42451B1 (en) 1974-05-16 1975-10-23 2-(heterocyclic substituted alkylsulphinyl)-benzimidazoles and their pharmaceutical compositions
DE2548340 1975-10-29
DE19752548340 DE2548340A1 (de) 1974-05-16 1975-10-29 Benzimidazole, verfahren zu deren herstellung und sie enthaltende mittel
AT838075 1975-11-04
AT838075A AT337697B (de) 1974-05-16 1975-11-04 Verfahren zur herstellung von neuen benzimidazolderivaten und ihren salzen
CS757458A CS196289B2 (en) 1974-05-16 1975-11-05 Process for preparing new compounds
CS745875 1975-11-05
NL7513141A NL7513141A (nl) 1974-05-16 1975-11-10 Benzimidazoolderivaten en werkwijze voor het be- reiden daarvan alsmede preparaten voor het bein- vloeden van de maagzuursecretie.
NL7513141 1975-11-10
US05/630,916 US4045563A (en) 1974-05-16 1975-11-11 Substituted 2-[pyridylalkylenesulfinyl]-benzimidazoles with gastric acid secretion inhibiting effects
US63091675 1975-11-11
HUHE000696 1975-11-12
HU75HE00000696A HU172653B (hu) 1974-05-16 1975-11-12 Sposob poluchenija zamehhennykh 2-skobka-2-piridil-metil-sul'finil-skobka zakryta-benzimidazolov
SU2189960 1975-11-13
SU752189960A SU602118A3 (ru) 1974-05-16 1975-11-13 Способ получени производных бензимидазола или их солей
FR7534910A FR2331340A1 (fr) 1974-05-16 1975-11-14 Nouveaux derives du benzimidazole, procede pour leur obtention et compositions pharmaceutiques les contenant
DD18946375 1975-11-14
CA239643 1975-11-14
DD189463A DD122534A5 (fi) 1974-05-16 1975-11-14
CH1481475 1975-11-14
CA239,643A CA1055033A (en) 1974-05-16 1975-11-14 2-(2-heterocyclic-methylsulphinyl)-benzimidazole compounds
FR7534910 1975-11-14
CH1481475A CH623814A5 (en) 1974-05-16 1975-11-14 Process for the preparation of novel benzimidazoles
JP50137712A JPS5262275A (en) 1974-05-16 1975-11-15 Production of organic compound
JP13771275 1975-11-15
FR7616732 1976-06-03
FR7616732A FR2392021A1 (fr) 1974-05-16 1976-06-03 Nouveaux derives du benzimidazole et procede pour leur obtention
AT752276A AT351524B (de) 1974-05-16 1976-10-11 Verfahren zur herstellung von neuen benzimida- zolderivaten, ihren salzen und optischen isomeren
AT752276 1976-10-11
DK365978 1978-08-18
DK783659A DK365978A (da) 1974-05-16 1978-08-18 Mellemprodukt til anvendelse ved fremstilling af benzimidazolderivater
CS688678 1978-10-23
CS786886A CS196290B2 (en) 1974-05-16 1978-10-23 Process for preparing new compounds
HU8782 1982-02-25
HU8782 1982-02-25
MY8200159 1982-12-30
MY159/82A MY8200159A (en) 1974-05-16 1982-12-30 2-[heterocylic substituted alkylsulphinyl]-benzimidazoles and their pharmaceutical compositions

Publications (3)

Publication Number Publication Date
FI752327A7 FI752327A7 (fi) 1977-02-16
FI63756B true FI63756B (fi) 1983-04-29
FI63756C FI63756C (fi) 1983-08-10

Family

ID=40486266

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI752327A FI63756C (fi) 1974-05-16 1975-08-15 Foerfarande foer framstaellning av 2-(2-pyridylmetylsulfinyl)-bensimidazolderivat med magsyrasekretionsinhiberande verkan
FI811747A FI65617C (fi) 1974-05-16 1981-06-04 Mellanprodukt foer framstaellning av magsyrasekretionsinhiberande 2-(2-pyridylmetylsulfinyl)-benzimidazolderivat

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI811747A FI65617C (fi) 1974-05-16 1981-06-04 Mellanprodukt foer framstaellning av magsyrasekretionsinhiberande 2-(2-pyridylmetylsulfinyl)-benzimidazolderivat

Country Status (22)

Country Link
US (1) US4045563A (fi)
JP (1) JPS5262275A (fi)
AT (2) AT337697B (fi)
CA (1) CA1055033A (fi)
CH (2) CH623814A5 (fi)
CS (2) CS196289B2 (fi)
CY (1) CY1125A (fi)
DD (1) DD122534A5 (fi)
DE (1) DE2548340A1 (fi)
DK (2) DK140840B (fi)
FI (2) FI63756C (fi)
FR (2) FR2331340A1 (fi)
GB (1) GB1525958A (fi)
HK (1) HK8782A (fi)
HU (1) HU172653B (fi)
IE (1) IE42451B1 (fi)
MY (1) MY8200159A (fi)
NL (1) NL7513141A (fi)
NO (1) NO143222C (fi)
SE (1) SE416649B (fi)
SU (1) SU602118A3 (fi)
ZA (1) ZA756600B (fi)

Families Citing this family (127)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
IN148930B (fi) * 1977-09-19 1981-07-25 Hoffmann La Roche
AT406119B (de) * 1978-04-14 2000-02-25 Haessle Ab Verfahren zur herstellung von granulaten bzw. tabletten oder kapseln zur oralen verabreichung
SE7804231L (sv) * 1978-04-14 1979-10-15 Haessle Ab Magsyrasekretionsmedel
AT375365B (de) * 1978-04-14 1984-07-25 Haessle Ab Verfahren zur herstellung von neuen 2-pyridylalkyl-sulfinyl-benzimidazolen, von deren hydraten, stereoisomeren und salzen
US4359465A (en) * 1980-07-28 1982-11-16 The Upjohn Company Methods for treating gastrointestinal inflammation
CH644116A5 (de) * 1980-08-21 1984-07-13 Hoffmann La Roche Imidazolderivate.
ZA825106B (en) * 1981-08-13 1983-04-27 Haessle Ab Novel pharmaceutical compositions
US4472409A (en) * 1981-11-05 1984-09-18 Byk Gulden Lomberg Chemische Fabrik Gesellschaft Mit Beschrankter Haftung 2-Pyridylmethyl thio(sulfinyl)benzimidazoles with gastric acid secretion inhibiting effects
ZA828136B (en) * 1981-11-05 1983-09-28 Byk Gulden Lomberg Chem Fab Substituted benzimidazoles,a process for their preparation,their use,and medicaments containing them
DE3216843C2 (de) * 1982-05-05 1986-10-23 Ludwig Heumann & Co GmbH, 8500 Nürnberg 3-Thiomethyl-pyridin-Derivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
SE8300736D0 (sv) * 1983-02-11 1983-02-11 Haessle Ab Novel pharmacologically active compounds
SE8301182D0 (sv) * 1983-03-04 1983-03-04 Haessle Ab Novel compounds
HU193408B (en) * 1983-05-03 1987-10-28 Byk Gulden Lomberg Chem Fqb Process for production of new tree-cycle compounds
HU195220B (en) * 1983-05-03 1988-04-28 Byk Gulden Lomberg Chem Fqb Process for production of new fluor-alkoxi-benzimidasole-derivatives and medical compositions containig them
US5077407A (en) * 1983-07-01 1991-12-31 The Upjohn Company Substituted 2-[monoannelated (3,4-,4,5-, and 5,6-) pyridylalkylenesulfinyl]benzimidazoles
CA1259070A (en) * 1983-07-01 1989-09-05 Upjohn Company (The) Substituted 2-¬monoannelated(3,4-,4,5-, and 5,6-)- pyridylalkylenesulfinyl|-benzimidazoles
DE3333314A1 (de) * 1983-09-15 1985-03-28 Hoechst Ag, 6230 Frankfurt Substituierte pyrido(1,2-c)imidazo(1,2-a)benzimidazole, verfahren zu ihrer herstellung, ihre verwendung sowie pharmazeutische praeparate auf basis dieser verbindungen
US4575554A (en) * 1983-12-05 1986-03-11 The Upjohn Company Substituted 2-pyridylmethylthio- and sulfinyl-benzimidazoles as gastric antisecretory agents
PH23995A (en) * 1984-01-09 1990-02-09 Janssen Pharmaceutica Nv 4((bicycle heterocyclyl)-methyl and hetero)piperidines
DE3585252D1 (de) * 1984-07-06 1992-03-05 Fisons Plc Benzimidazole, und verfahren zu deren herstellung, deren formulierung und verwendung als magensaeuresekretionshemmende verbindungen.
SE8404065D0 (sv) * 1984-08-10 1984-08-10 Haessle Ab Novel biologically active compounds
JPS6150978A (ja) * 1984-08-16 1986-03-13 Takeda Chem Ind Ltd ピリジン誘導体およびその製造法
JPS6150979A (ja) * 1984-08-16 1986-03-13 Takeda Chem Ind Ltd ピリジン誘導体およびその製造法
US4619997A (en) * 1984-09-06 1986-10-28 The Upjohn Company Substituted 2-pyridylmethylthio and sulfinyl-benzimidazoles as gastric antisecretory agents
AU568441B2 (en) * 1984-09-24 1987-12-24 Upjohn Company, The 2-(pyridylalkenesulfinyl) benzimidazole derivatives
KR890000387B1 (ko) * 1984-09-24 1989-03-16 디 엎존 캄파니 2-(피리딜알켄술 피닐)벤즈 이미드아졸류의 n-치환 유도체의 제조방법
DK585485A (da) * 1984-12-18 1986-08-08 Utsuka Pharm Co Ltd Tetrahydroquinolinderivat, imidazopyridinderivat, fremgangsmaade til fremstilling deraf og farmaceutisk praeparat med mindst en saadan forbindelse
GB8526154D0 (en) * 1985-02-06 1985-11-27 Kotobuki Seiyaku Co Ltd 2-substituted cyclo-heptoimidazoles
DK8600939A (fi) * 1985-03-05 1986-09-06
FI861772L (fi) * 1985-05-07 1986-11-08 Chemie Linz Ag Nya tieno(2,3-d)imidazolderivat och foerfarande for deras framstaellning.
EP0204215B1 (en) 1985-05-24 1993-08-11 G.D. Searle & Co. 2-[(1H-benzimidazol-2-ylsulfinyl)methyl]-benzenamines
US5869513A (en) * 1985-05-24 1999-02-09 G. D. Searle & Co. 2- (1H-benzimidazol-2-ylsulfinyl)methyl!benzenamines
US4738975A (en) * 1985-07-02 1988-04-19 Takeda Chemical Industries, Ltd. Pyridine derivatives, and use as anti-ulcer agents
DK337086A (da) * 1985-08-12 1987-02-13 Hoffmann La Roche Benzimidazolderivater
AR243167A1 (es) 1985-08-24 1993-07-30 Hoechst Ag Procedimiento para la preparacion de toluidinas sustituidas.
SE8505112D0 (sv) * 1985-10-29 1985-10-29 Haessle Ab Novel pharmacological compounds
US5433959A (en) * 1986-02-13 1995-07-18 Takeda Chemical Industries, Ltd. Stabilized pharmaceutical composition
US6749864B2 (en) 1986-02-13 2004-06-15 Takeda Chemical Industries, Ltd. Stabilized pharmaceutical composition
SE8600658D0 (sv) * 1986-02-14 1986-02-14 Haessle Ab Novel composition of matter
ES2032394T3 (es) 1986-02-20 1993-02-16 Hoechst Aktiengesellschaft Procedimiento para preparar derivados de tienoimidazol sustituidos.
WO1987005296A1 (en) * 1986-03-07 1987-09-11 Pfizer Inc. 2-[(2-pyridyl)methylsulfinyl]thienoimidazoles and related compounds as antiulcer agents
ES2038612T3 (es) * 1986-03-28 1993-08-01 Otsuka Pharmaceutical Co., Ltd. Compuestos de hidroquinolina, composiciones que los contienen y procedimientos para prepararlas.
US4687775A (en) * 1986-07-17 1987-08-18 G. D. Searle & Co. 2-[(Imidazo[1,2-a]pyridinylmethyl)sulfinyl]-1H-benzimidazoles
US4772619A (en) * 1986-07-17 1988-09-20 G. D. Searle & Co. [(1H-benzimidazol-2-ylsulfinyl)methyl]-2-pyridinamines
US4721718A (en) * 1986-08-18 1988-01-26 G. D. Searle & Co. 2-[(imidazo[1,2-a]pyridin-3-ylmethyl)sulfinyl]-1H-benzimidazoles useful in the treatment and prevention of ulcers
SE8604998D0 (sv) 1986-11-21 1986-11-21 Haessle Ab Novel pharmacological compounds
NZ234564A (en) 1986-11-21 1991-04-26 Haessle Ab 1-substituted benzimidazoles and pharmaceutical compositions
DE3639926A1 (de) * 1986-11-22 1988-06-01 Hoechst Ag Substituierte thienoimidazoltoluidin-derivate, verfahren zu ihrer herstellung, sie enthaltende pharmazeutische zubereitungen und ihre verwendung als magensaeuresekretionshemmer
US5330982A (en) * 1986-12-17 1994-07-19 Glaxo Group Limited Pharmaceutical composition containing a 5-HT receptor antagonist and an H+ K+ Atpase inhibitor and a method of treating gastrointestingal disorders therewith
GB8630080D0 (en) * 1986-12-17 1987-01-28 Glaxo Group Ltd Medicaments
DE3723327A1 (de) * 1987-07-15 1989-02-02 Hoechst Ag Substituierte thienoimidazol-derivate, verfahren zu ihrer herstellung, sie enthaltende pharmazeutische zubereitungen und ihre verwendung als magensaeuresekretionshemmer, magenschutzmittel sowie als medikament gegen intestinale entzuendungen
KR890701580A (ko) * 1987-10-30 1989-12-21 앤더스 베딘 골(骨)손실에 관련된 질병 치료용 2-피리디닐메틸(술피닐 또는 티오) 벤즈이미다졸
KR920003928B1 (ko) * 1988-09-20 1992-05-18 히사미쯔세이야꾸 가부시기가이샤 신규의 디벤즈[b,e]옥세핀유도체
SE8804628D0 (sv) 1988-12-22 1988-12-22 Ab Haessle New compounds
SE8804629D0 (sv) 1988-12-22 1988-12-22 Ab Haessle New therapeutically active compounds
EG19302A (en) * 1988-12-22 1994-11-30 Haessle Ab Compound with gastric acid inhibitory effect and process for its preparation
ATE110069T1 (de) * 1989-11-29 1994-09-15 Toa Eiyo Ltd Cycloheptenopyridinderivate, verfahren zu ihrer herstellung und diese enthaltende antiulkusmitteln.
US5274099A (en) * 1989-12-20 1993-12-28 Aktiebolaget Hassle Therapeutically active fluoro substituted benzimidazoles
US4965269A (en) * 1989-12-20 1990-10-23 Ab Hassle Therapeutically active chloro substituted benzimidazoles
US5049674A (en) 1989-12-20 1991-09-17 Aktiebolaget Hassle Therapeutically active fluoro substituted benzimidazoles
JP2524420B2 (ja) * 1990-05-16 1996-08-14 明治製菓株式会社 ピペリジン誘導体及びそれらを有効成分とする抗潰瘍剤
SE9002206D0 (sv) 1990-06-20 1990-06-20 Haessle Ab New compounds
US5364875A (en) * 1992-05-11 1994-11-15 The Du Pont Merck Pharmaceutical Company Imidazoles linked to bicyclic heterocyclic groups for the treatment of atherosclerosis
KR0144793B1 (ko) * 1992-07-08 1998-07-15 제임스 클리프튼 보올딩 돼지에서 위궤양을 완화시키기 위한 벤즈이미다졸
ATE144421T1 (de) * 1992-07-28 1996-11-15 Astra Ab Injizierbares arzneimittel und satz, die omoprazol oder verwandte verbindungenenthalten
TW280770B (fi) 1993-10-15 1996-07-11 Takeda Pharm Industry Co Ltd
US5945425A (en) * 1994-04-29 1999-08-31 G.D. Searle & Co. Method of using (H+ /K+)ATPase inhibitors as antiviral agents
EP0849259A4 (en) 1995-07-17 1998-11-11 Fuji Photo Film Co Ltd BENZIMIDAZOLE COMPOUNDS
US5824339A (en) * 1995-09-08 1998-10-20 Takeda Chemical Industries, Ltd Effervescent composition and its production
PT1308159E (pt) * 1995-09-21 2005-02-28 Pharma Pass Ii Llc Composicao farmaceutica contendo um omeprazole labil a acidos e processo para a sua preparacao
CA2295817C (en) * 1997-07-11 2008-02-12 Eisai Co., Ltd. Method for producing pyridine compound
US6096340A (en) * 1997-11-14 2000-08-01 Andrx Pharmaceuticals, Inc. Omeprazole formulation
US6174548B1 (en) 1998-08-28 2001-01-16 Andrx Pharmaceuticals, Inc. Omeprazole formulation
GB9805558D0 (en) * 1998-03-17 1998-05-13 Knoll Ag Chemical process`
ES2559766T3 (es) 1998-05-18 2016-02-15 Takeda Pharmaceutical Company Limited Comprimidos disgregables en la boca
CN100396675C (zh) * 1998-08-10 2008-06-25 加利福尼亚州大学董事会 质子泵抑制剂的前药
US6093734A (en) * 1998-08-10 2000-07-25 Partnership Of Michael E. Garst, George Sachs, And Jai Moo Shin Prodrugs of proton pump inhibitors
US6166213A (en) * 1998-08-11 2000-12-26 Merck & Co., Inc. Omeprazole process and compositions thereof
US6733778B1 (en) * 1999-08-27 2004-05-11 Andrx Pharmaceuticals, Inc. Omeprazole formulation
US6852739B1 (en) * 1999-02-26 2005-02-08 Nitromed Inc. Methods using proton pump inhibitors and nitric oxide donors
US6245913B1 (en) 1999-06-30 2001-06-12 Wockhardt Europe Limited Synthetic procedure for 5-methoxy-2-[(4-methoxy-3,5-dimethyl-2-pyridinyl)-methylthio]-IH-benzimidazole hydrochloride and its conversion to omeprazole
CA2400953A1 (en) 2000-02-24 2001-08-30 Kopran Research Laboratories Limited Orally administrable acid stable anti-ulcer benzimidazole derivatives
US6544556B1 (en) 2000-09-11 2003-04-08 Andrx Corporation Pharmaceutical formulations containing a non-steroidal antiinflammatory drug and a proton pump inhibitor
WO2002026210A2 (en) * 2000-09-29 2002-04-04 Geneva Pharmaceuticals Inc. Proton pump inhibitor formulation
US20040248941A1 (en) * 2001-09-25 2004-12-09 Keiji Kamiyama Benzimidazone compound, process for producing the same, and use thereof
ES2426723T3 (es) 2001-10-17 2013-10-24 Takeda Pharmaceutical Company Limited Gránulos que contienen gran cantidad de compuesto químico inestable en medio ácido
RU2215739C1 (ru) * 2002-04-03 2003-11-10 Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр "Научно-исследовательский институт органических полупродуктов и красителей" Способ получения 5-метокси-2-(4-метокси-3,5-диметил-2-пиридилметилтио)бензимидазола
US20030228363A1 (en) * 2002-06-07 2003-12-11 Patel Mahendra R. Stabilized pharmaceutical compositons containing benzimidazole compounds
AU2003242388A1 (en) * 2002-06-14 2003-12-31 Takeda Pharmaceutical Company Limited Prodrug and process for producing the same
ES2263028T3 (es) * 2002-07-19 2006-12-01 Winston Pharmaceuticals Llc Derivados de bencimidazol y su uso como profarmacos de inhibidores de bomba de proton.
AU2003254282A1 (en) * 2002-08-01 2004-02-23 Nitromed, Inc. Nitrosated proton pump inhibitors, compositions and methods of use
WO2004035052A1 (ja) 2002-10-16 2004-04-29 Takeda Pharmaceutical Company Limited 安定な固形製剤
MY148805A (en) 2002-10-16 2013-05-31 Takeda Pharmaceutical Controlled release preparation
EP2112920B1 (en) * 2003-06-26 2018-07-25 Intellipharmaceutics Corp. Proton pump-inhibitor-containing capsules which comprise subunits differently structured for a delayed release of the active ingredient
WO2005020954A2 (en) * 2003-09-03 2005-03-10 Agi Therapeutics Limited Proton pump inhibitor formulations, and methods of preparing and using such formulations
US20050075371A1 (en) * 2003-10-03 2005-04-07 Allergan, Inc. Methods and compositions for the oral administration of prodrugs of proton pump inhibitors
WO2005039640A1 (en) * 2003-10-03 2005-05-06 Allergan Inc. Compositions comprising trefoil factor family peptides and/or mucoadhesives and proton pump inhibitor prodrugs
US20070292498A1 (en) * 2003-11-05 2007-12-20 Warren Hall Combinations of proton pump inhibitors, sleep aids, buffers and pain relievers
WO2005077936A1 (en) 2004-02-11 2005-08-25 Ulkar Kimya Sanayii Ve Ticaret A.S. Pyridine benzimidazole sulfoxides with high purity
EP1715861A2 (en) * 2004-02-18 2006-11-02 Allergan, Inc. Compositions comprising prodrugs of proton pump inhibitors
CA2557471A1 (en) * 2004-02-18 2005-09-09 Allergan, Inc. Methods and compositions for the intravenous administration of compounds related to proton pump inhibitors
CA2561700A1 (en) * 2004-04-16 2005-12-15 Santarus, Inc. Combination of proton pump inhibitor, buffering agent, and prokinetic agent
US8394409B2 (en) 2004-07-01 2013-03-12 Intellipharmaceutics Corp. Controlled extended drug release technology
US20060024362A1 (en) 2004-07-29 2006-02-02 Pawan Seth Composition comprising a benzimidazole and process for its manufacture
US10624858B2 (en) 2004-08-23 2020-04-21 Intellipharmaceutics Corp Controlled release composition using transition coating, and method of preparing same
JP5173191B2 (ja) 2004-09-13 2013-03-27 武田薬品工業株式会社 酸化化合物の製造方法及び製造装置
EP1852100B1 (en) 2005-02-25 2018-05-09 Takeda Pharmaceutical Company Limited Method for producing coated granules of a benzimidazole compound
US10064828B1 (en) 2005-12-23 2018-09-04 Intellipharmaceutics Corp. Pulsed extended-pulsed and extended-pulsed pulsed drug delivery systems
WO2007074856A1 (ja) 2005-12-28 2007-07-05 Takeda Pharmaceutical Company Limited 口腔内崩壊性固形製剤の製造法
US20070199890A1 (en) * 2006-02-27 2007-08-30 Agion Technologies, Inc. Antimicrobial activated carbon and use thereof
CA2648280C (en) 2006-04-03 2014-03-11 Isa Odidi Controlled release delivery device comprising an organosol coat
US10960077B2 (en) 2006-05-12 2021-03-30 Intellipharmaceutics Corp. Abuse and alcohol resistant drug composition
US7786309B2 (en) * 2006-06-09 2010-08-31 Apotex Pharmachem Inc. Process for the preparation of esomeprazole and salts thereof
US20100317689A1 (en) * 2006-09-19 2010-12-16 Garst Michael E Prodrugs of proton pump inhibitors including the 1h-imidazo[4,5-b] pyridine moiety
CA2665226C (en) 2006-10-05 2014-05-13 Santarus, Inc. Novel formulations of proton pump inhibitors and methods of using these formulations
EP2486910A3 (en) 2006-10-27 2012-08-22 The Curators Of The University Of Missouri Multi-chambered apparatus comprising a dispenser head
PL2124884T3 (pl) 2006-12-22 2020-01-31 Ironwood Pharmaceuticals, Inc. Metody i kompozycje do leczenia zaburzeń przełyku
US20130156720A1 (en) 2010-08-27 2013-06-20 Ironwood Pharmaceuticals, Inc. Compositions and methods for treating or preventing metabolic syndrome and related diseases and disorders
WO2013031620A1 (ja) 2011-08-26 2013-03-07 国立大学法人名古屋大学 骨形成促進剤及びその用途
EP2790696A1 (en) 2011-12-16 2014-10-22 Atopix Therapeutics Limited Combination of crth2 antagonist and a proton pump inhibitor for the treatment of eosinophilic esophagitis
CN105338958A (zh) 2013-01-15 2016-02-17 铁木医药有限公司 胆汁酸螯合剂的胃内滞留缓释口服剂型
US20180015118A1 (en) 2015-02-03 2018-01-18 Ironwood Pharmaceuticals, Inc. Methods of treating upper gastrointestinal disorders in ppi refractory gerd
US20170042806A1 (en) 2015-04-29 2017-02-16 Dexcel Pharma Technologies Ltd. Orally disintegrating compositions
US10736855B2 (en) 2016-02-25 2020-08-11 Dexcel Pharma Technologies Ltd. Compositions comprising proton pump inhibitors
US10076494B2 (en) 2016-06-16 2018-09-18 Dexcel Pharma Technologies Ltd. Stable orally disintegrating pharmaceutical compositions
CA3207747A1 (en) * 2016-09-14 2018-03-22 Yufeng Jane Tseng Novel substituted benzimidazole derivatives as d-amino acid oxidase (daao) inhibitors
EP4598528A1 (en) 2022-10-04 2025-08-13 Arsenil Zabirnyk Inhibition of aortic valve calcification

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1234058A (fi) * 1968-10-21 1971-06-03
DE1903755B2 (de) * 1969-01-25 1971-04-22 Th Goldschmidt AG, 4300 Essen Verfahren zur herstellung von zinnhaltigen keramischen farbkoerpern
SE418966B (sv) * 1974-02-18 1981-07-06 Haessle Ab Analogiforfarande for framstellning av foreningar med magsyrasekretionsinhiberande verkan

Also Published As

Publication number Publication date
NL7513141A (nl) 1977-05-12
SE416649B (sv) 1981-01-26
SE7406513L (sv) 1975-11-17
IE42451B1 (en) 1980-08-13
FR2392021B1 (fi) 1979-08-17
HU172653B (hu) 1978-11-28
NO752851L (fi) 1977-02-16
FI63756C (fi) 1983-08-10
ZA756600B (en) 1976-09-29
JPS5262275A (en) 1977-05-23
CY1125A (en) 1982-02-19
FI752327A7 (fi) 1977-02-16
DE2548340C2 (fi) 1987-12-03
FR2331340A1 (fr) 1977-06-10
FR2331340B1 (fi) 1979-01-19
SU602118A3 (ru) 1978-04-05
FI811747L (fi) 1981-06-04
ATA752276A (de) 1979-01-15
CH623814A5 (en) 1981-06-30
NO143222B (no) 1980-09-22
US4045563A (en) 1977-08-30
HK8782A (en) 1982-03-05
MY8200159A (en) 1982-12-31
DK140840C (fi) 1980-05-05
FI65617C (fi) 1984-06-11
DE2548340A1 (de) 1977-05-05
CA1055033A (en) 1979-05-22
JPS6128673B2 (fi) 1986-07-01
AT351524B (de) 1979-07-25
CS196290B2 (en) 1980-03-31
CH623582A5 (en) 1981-06-15
CS196289B2 (en) 1980-03-31
DK372175A (fi) 1977-02-19
GB1525958A (en) 1978-09-27
AT337697B (de) 1977-07-11
ATA838075A (de) 1976-11-15
DD122534A5 (fi) 1976-10-12
FI65617B (fi) 1984-02-29
FR2392021A1 (fr) 1978-12-22
DK140840B (da) 1979-11-26
DK365978A (da) 1978-08-18
NO143222C (no) 1981-01-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
FI63756B (fi) Foerfarande foer framstaellning av 2-(2-pyridylmetylsulfinyl)-bensimidazolderivat med magsyrasekretionsinhiberande verkan
FI65067C (fi) Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt anvaendbara sustituerade 2-(2-bensimidazolyl)-pyridiner
FI59590B (fi) Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt aktiva substituerade bensimidazoler eller syraadditionssalter daerav
US4359465A (en) Methods for treating gastrointestinal inflammation
FI91151C (fi) Menetelmä farmaseuttisesti aktiivisten bentsimidatsolijohdannaisten valmistamiseksi
DE69322605T2 (de) Imidazo (1,2-a)pyridine als Bradykinin-Antagonisten
DK155603B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af benzimidazolderivater
EP0863881A1 (en) Benzimidazole derivatives and their use in the prevention and/or the treatment of bone diseases
NO309268B1 (no) Azolderivat, farmasöytisk preparat inneholdende dette, og mellomprodukter for dets fremstilling
JPH01501473A (ja) 化合物
JPH10501254A (ja) 置換アリールアルキルチオアルキルチオピリジン
WO1987005021A1 (en) Benzimidazoles and their pharmaceutical use
WO1998054172A1 (en) Novel benzimidazole derivatives as antiulcer agents, process for their preparation and pharmaceutical compositions containing them
US6107312A (en) Thiopyridines for use in the control of helicobacter bacteria
FI70214C (fi) Nya foereningar som aer anvaendbara som mellanprodukter vid frmstaellning av terapeutiskt aktiva foereningar
CA1129417A (en) Gastric acid secretion inhibiting substituted 2-(2- benzimidazolyl)-pyridines, their preparation, pharmaceutical preparations containing same, and method for inhibiting gastricacid secretion
FI62293C (fi) Analogifoerfarande foer framstaellning av terapeutiskt verksamma nitroimidazolderivat
NZ198425A (en) 2-(substitutedpyrid-2-ylmethylthio)benzimidazoles

Legal Events

Date Code Title Description
MM Patent lapsed

Owner name: AB HAESSLE