ES2319321T3 - Procedimiento de carga de un acumulador de ion litio de electrodo negativo. - Google Patents
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Abstract
Procedimiento de carga de un acumulador de ión litio de electrodo negativo con potencial de funcionamiento superior a 0,5 voltios con respecto al par Li+/Li, caracterizado porque comprende una primera etapa de carga en la que se realiza una carga directamente a una tensión constante comprendida entre 2 voltios y 5 voltios.
Description
Procedimiento de carga de un acumulador de ión
litio de electrodo negativo.
La invención se refiere a un procedimiento de
carga de un acumulador de ión litio de electrodo negativo con
potencial de funcionamiento superior a 0,5 voltios con respecto al
par Li+/Li.
El campo de la invención es el de los
acumuladores y, concretamente, el de los cargadores para
acumuladores y de sus procedimientos de carga asociados. La
invención se refiere más en particular a un cargador asociado a un
nuevo tipo de acumuladores de ión litio o ión Li, denominados
"acumuladores ión Li de potencia", en el que el electrodo
puede ser líquido, gelificado, polímero o de sal fundida.
Cada tecnología de acumuladores
(Ni-Cd, Ni-MH, o ión Li) presenta un
procedimiento de carga propio con una detección de final de carga
que se optimiza en función de la química del acumulador.
La solicitud de patente FR 2733093 describe,
así, un procedimiento de carga de acumulador recargable, y más en
particular de un acumulador de iones litio (ión Li), que comprende
las etapas siguientes:
- cargar el acumulador a corriente constante
durante una primera duración predeterminada;
- interrumpir la corriente de carga durante una
segunda duración predeterminada;
- medir la tensión en circuito abierto del
acumulador durante la segunda duración determinada;
- comparar la tensión medida con una tensión de
referencia; y
- repetir las etapas anteriores si la tensión
medida es inferior a la tensión de referencia.
Los acumuladores alcalinos
(Ni-Cd y Ni-MH) se cargan con
corriente constante con una detección de final de carga en dE/dt o
dT/dt o t (E: energía; T: temperatura; t: tiempo).
Los acumuladores ión litio actuales (tecnología
LiCoO_{2}/Grafito) se recargan según un procedimiento ilustrado
en las figuras 1A y 1B, con una primera etapa a corriente constante
hasta un tiempo t_{0} (con una tensión de umbral), después una
segunda etapa a tensión constante. La solicitud de patente EP
0797283 describe un procedimiento de carga de acumulador de iones
litio a tensión constante y con una limitación de corriente.
Un procedimiento de este tipo se ha desarrollado
para tener en cuenta el hecho de que estos acumuladores comprenden
un electrodo negativo de grafito cuyo potencial de funcionamiento
(normalmente 100 mV/Li+/Li) es muy próximo al del depósito de litio
metal. Por consiguiente, al final de la carga el electrodo negativo
de grafito ya no puede cargarse más a corriente constante con el
peligro de formar dendritas de litio.
La primera etapa se termina por tanto para una
tensión de umbral por ejemplo de 4,1 voltios. Durante la segunda
etapa la tensión del acumulador se mantiene igual a esta tensión de
umbral, lo que permite garantizar un final de carga con una
corriente que decrece progresivamente. La carga tiene lugar por
tanto o bien cuando la corriente pasa por debajo de una corriente
de umbral (normalmente I_{n}/20), o bien cuando la duración total
de las dos etapas es superior a un cierto valor (normalmente entre
1 hora 30 y 2 horas).
La corriente I_{n} considerada anteriormente
es la corriente nominal que permite obtener una carga de la
totalidad de la capacidad de la batería en 1 hora.
Los acumuladores ión Li a base de electrodo
negativo de grafito no permiten realizar una carga que arranca
directamente a tensión constante, sin control o limitación de la
corriente. La corriente podría por tanto alcanzar valores muy
superiores a la corriente máxima aconsejada por la mayor parte de
los fabricantes: esta corriente máxima es, en efecto, del orden de
2xI_{n}, por ejemplo 2 amperios para un acumulador de 1 Ah.
Si se toma el ejemplo de un acumulador de 500
mAh y de resistencia interna 50 mOhm, que son valores clásicos para
acumuladores comerciales para teléfono móvil, el paso directo en
tensión constante a 4,1 voltios (tensión de final de carga)
conduciría a un pico de corriente de más de 10 amperios para un
acumulador inicialmente a 3,6 voltios antes de la carga.
Tal pico de corriente podría tener los
inconvenientes siguientes:
- poner en cortocircuito el acumulador por
depósito de dendritas de litio en lugar de la inserción de Li+
durante la fase de carga,
- un embalamiento térmico del acumulador que
puede conducir a una abertura del respiradero de seguridad con
humos, incluso llama, incluso explosión en el peor de los casos,
- en el mejor de los casos, una reducción
sensible de la vida útil del acumulador, con una pérdida de
capacidad por ciclo de dos a tres veces superior al 0,04% por ciclo
requerido para una aplicación al teléfono móvil.
Tales inconvenientes se deben principalmente al
hecho de que el potencial de inserción/desinserción de los iones
litio en el grafito sólo es muy ligeramente superior al del depósito
de litio metal, siendo el intervalo del orden de 100 mV. Por
consiguiente a corriente muy fuerte, el potencial del electrodo
negativo a base de grafito pasa ampliamente por debajo del
potencial de depósito de litio.
Resulta de esto un depósito de litio,
eventualmente en forma de dendritas, más que la inserción de los
iones litio en el grafito.
Debido a estas limitaciones relativas a la
corriente máxima de carga, estos acumuladores ión litio deben
cargarse durante más de una hora, incluso de dos a tres horas.
La presente invención tiene por objeto paliar
estos inconvenientes proponiendo un procedimiento de carga de un
acumulador de ión litio para una nueva generación de acumuladores
denominados "de potencia", para los que se realiza una carga
directamente a tensión constante, sin limitación respecto a la
corriente de carga.
La presente invención se refiere a un
procedimiento de carga de un acumulador de ión litio de electrodo
negativo con potencial de funcionamiento superior a 0,5 voltios con
respecto al par Li+/Li, caracterizado porque comprende una primera
etapa de carga a una tensión constante comprendida entre 2 voltios y
5 voltios.
Ventajosamente esta tensión constante es
inferior a un valor límite que puede ser igual a 3,5 voltios, o
estar caracterizado por el valor límite de una tensión de umbral
para la que la relación de la capacidad descargada respecto a la
capacidad cargada a corriente constante es inferior al 99%.
Ventajosamente el electrodo negativo del
acumulador ión Li es un electrodo negativo a base de
Li_{4}Ti_{5}O_{12}. La duración de carga es inferior a 5
minutos.
El acumulador puede ser un acumulador de tipo
LiMO_{2} en el que M = Mn, Co, Ni o una mezcla de estos
materiales, con una tensión constante superior a 2,7 voltios. El
acumulador puede ser también un acumulador del tipo
LiM'PO_{4}/L1_{4}Ti_{5}O_{12}, con una tensión constante
superior a 2,2 voltios, en el que M' = Fe, Mn, Co o sus mezclas.
El procedimiento de la invención permite
disminuir de manera significativa la duración de carga del
acumulador, esto sin disminuir la vida útil de éste gracias a un
rendimiento de carga próximo al 100% (relación en capacidad
descargada y capacidad cargada).
Las figuras 1A y 1B representan respectivamente
una curva de la tensión en función del tiempo, y una curva de la
corriente en función del tiempo en un procedimiento de carga de un
acumulador de la técnica conocida.
Las figuras 2A y 2B ilustran respectivamente una
curva de la tensión en función del tiempo, y una curva de la
corriente en función del tiempo para el procedimiento de la
invención.
La figura 3 ilustra la evolución de la capacidad
para un acumulador de 8 mAh LiFePO_{4}/Li_{4}Ti_{5}O_{12},
en función del número de ciclos, utilizando el procedimiento de la
invención.
La presente invención se refiere a un
procedimiento de carga de un nuevo acumulador de ión litio basado en
un electrodo negativo de alto potencial con respecto al litio
metal, por ejemplo un acumulador de ión litio de electrodo negativo
de espinela de titanio de litio (Li_{4}Ti_{5}O_{12}) o un
acumulador de ión litio de tipo
LiFePO_{4}/Li_{4}Ti_{5}O_{12}.
Este procedimiento, como se ilustra en las
figuras 2A y 2B, no comprende más que una etapa, o una sucesión de
etapas, a tensión constante de frecuencia y de duración variable a
partir de un tiempo t_{1}. El valor de esta tensión constante se
ajusta entre 2 voltios y 5 voltios según la naturaleza de los
materiales utilizados: así este valor está comprendido entre 2,5
voltios y 4 voltios para un acumulador de tipo LiMO_{2}/Li_{4}
Ti_{5} O_{12}, con M = Ni, Co, Mn o una mezcla de los tres. Este
valor está comprendido entre 2 voltios y 3,5 voltios para un par
LiFePO_{4}/Li_{4}Ti_{5}O_{12}.
Este valor de tensión constante es inferior a un
valor límite para evitar cualquier reacción de sobrecarga del
acumulador. El acumulador puede soportar una tensión límite de este
tipo sin oxidación de los disolventes en el electrodo positivo, y
sin depósito de litio metal en el electrodo negativo. En el marco de
la invención, este valor límite es del orden de 3,5 voltios ya sea
para un acumulador de tipo LiMO_{2}/Li_{4}Ti_{5}O_{12} o
LiM'PO_{4}/Li_{4}Ti_{5}O_{12}, en el que M' = Fe, Mn, Co o
sus mezclas.
Este valor límite puede caracterizarse también
por el valor límite de una tensión de umbral para la que la
relación de la capacidad descargada respecto a la capacidad cargada
a corriente constante es inferior a una relación dada, por ejemplo
el 99%.
El procedimiento de la invención permite
disminuir significativamente la duración de carga del acumulador,
sin ningún efecto nefasto en su vida útil. Normalmente se observan
ganancias de más del 25% con respecto a los procedimientos de la
técnica anterior para duraciones de carga necesarias para alcanzar
un mismo nivel de carga.
El procedimiento de la invención permite
soportar picos de corriente muy elevados que permiten recargas en
varios segundos (200 a 300 C). Por tanto no es posible más que en el
caso de un electrodo negativo de potencial elevado puesto que se
aleja así, al contrario que los acumuladores clásicos de electrodo
negativo a base de grafito, el depósito de litio metal. Es el caso
de un electrodo negativo de tipo Li_{4}Ti_{5}O_{12}, cuyo
potencial de equilibrio (para un par
Li_{4}Ti_{5}O_{12}/Li_{7}Ti_{5}O_{12}) es de 1,55
voltios con respecto al par Li+/Li. La tensión del acumulador puede
variar por tanto de más de un voltio con respecto a su tensión de
equilibrio sin el peligro de la formación de dendritas de litio.
Para un acumulador de ión litio de capacidad 500
mAh y de 50 mOhms de resistencia interna, la corriente de pico
puede por tanto alcanzar 20 amperios, sin peligro particular y sin
conllevar reacciones de sobrecarga.
\vskip1.000000\baselineskip
Se realizan acumuladores asociando un electrodo
positivo LiMn_{2}O_{4} sobre colector de aluminio, un separador
microporoso de tipo Celgard® y un electrodo negativo de tipo
Li_{4}Ti_{5}O_{12} sobre colector de aluminio. Estos tres
elementos se secan, previamente, en horno de vacío, antes de su
montaje en acumulador flexible en caja de guantes de argón.
Antes del sellado del acumulador, se añade un
electrolito de tipo EC/DEC (EC = carbonato de etileno, DEC =
carbonato de dietilo) (LP40-Merck) para activar el
acumulador.
En un primer momento se utiliza un procedimiento
de la técnica conocida. Un acumulador de este tipo se somete en
primer lugar a ciclos de carga/descarga a corriente constante (con
mismos regímenes en carga y en descarga, y un umbral de tensión en
carga fijado a 2,9 voltios). Los regímenes se aumentan de I_{n} a
50xI_{n}, pasando por 2xI_{n}, 5xI_{n}, 10xI_{n} y
20xI_{n}, tal como se ilustra en la tabla 1 posterior. Esta tabla
ilustra los rendimientos en potencia de un acumulador
LiMn_{2}O_{4}/Li_{4}Ti_{5}O_{12}. A 10xI_{n}, está
cargada el 70% de la capacidad del acumulador, lo que corresponde a
una carga en 4 minutos y 12 s.
En un segundo momento, por comparación, se
utiliza el procedimiento de la invención para un acumulador
idéntico. Se impone una carga a tensión constante a 2,9 voltios
durante una duración de 3 minutos. La capacidad cargada alcanza
también el 70%, pero esta vez este nivel de carga se obtiene en 3
minutos solamente, tal como se ilustra en la tabla 1 posterior.
Por consiguiente, la presente invención permite
ahorrar un 28% respecto a la duración de carga. Por otro lado,
estos rendimientos se mantienen sobre más de 2000 ciclos, con menos
del 0,01% de pérdidas por ciclo.
\vskip1.000000\baselineskip
Se realiza un acumulador asociando un electrodo
positivo LiFePO_{4} sobre colector de aluminio, un separador
microporoso de tipo celgard y un electrodo negativo de tipo
Li_{4}Ti_{5}O_{12} sobre colector de aluminio. Estos tres
elementos se secan previamente en horno de vacío, antes de su
montaje en pila de botón en caja de guantes de argón.
Antes del sellado del acumulador, se añade el
electrolito de tipo EC/DEC (LP40-Merck) para activar
el acumulador.
El acumulador se somete a continuación a más de
500 ciclos, correspondiendo cada ciclo a una carga según el
procedimiento de la invención (tensión constante 2,9 voltios durante
3 minutos), seguida de una descarga a corriente constante (20
C).
Al principio, el acumulador carga y después
descarga 6 mAh: por tanto se carga el 75% de capacidad en 3 minutos.
Al final de más de 500 ciclos, la capacidad intercambiada supera
incluso 5,2 mAh, como se ilustra en la figura 3. En esta figura, la
curva I corresponde a la resistencia interna, la curva II
corresponde a la capacidad en carga, y la curva III a la capacidad
en descarga. Por tanto se tiene una pérdida del 13,3% de capacidad
en 500 ciclos, lo que es mejor que el pliego de condiciones del
teléfono móvil (20% de pérdidas en 500 ciclos).
Claims (8)
1. Procedimiento de carga de un acumulador de
ión litio de electrodo negativo con potencial de funcionamiento
superior a 0,5 voltios con respecto al par Li+/Li,
caracterizado porque comprende una primera etapa de carga en
la que se realiza una carga directamente a una tensión constante
comprendida entre 2 voltios y 5 voltios.
2. Procedimiento según la reivindicación 1, en
el que la tensión constante es inferior a un valor límite.
3. Procedimiento según la reivindicación 2, en
el que este valor límite es del orden de 3,5 voltios.
4. Procedimiento según la reivindicación 2, en
el que este valor límite se caracteriza por el valor límite
de una tensión de umbral para la que la relación de la capacidad
descargada respecto a la capacidad cargada a corriente constante es
inferior al 99%.
5. Procedimiento según la reivindicación 1, en
el que el electrodo negativo del acumulador ión Li es un electrodo
negativo a base de Li_{4}Ti_{5}O_{12}.
6. Procedimiento según la reivindicación 5, en
el que la duración de carga es inferior a 5 minutos.
7. Procedimiento según la reivindicación 5, en
el que el acumulador es un acumulador de tipo LiMO_{2} en el
que
M = Mn, Co, Ni o una mezcla de estos materiales, con una tensión constante superior a 2,7 voltios.
M = Mn, Co, Ni o una mezcla de estos materiales, con una tensión constante superior a 2,7 voltios.
8. Procedimiento según la reivindicación 1, en
el que el acumulador es un acumulador del tipo
LiM'PO_{4}/Li_{4}Ti_{5}O_{12}, con una tensión constante
superior a 2,2 voltios, en el que M' = Fe, Mn, Co o sus mezclas.
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