KR20070043767A - 음의 전극을 가진 리튬 이온 축전지를 충전하는 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 2 볼트 및 5 볼트 사이의 정전압에서 제 1 충전 단계를 포함하는 Li+/Li 쌍에 비해 0.5 볼트 이상의 동작 전위에서 음의 전극을 가진 리튬 이온 축전지를 충전하기 위한 방법에 관한 것이다.
Description
본 발명은 Li+/Li 쌍에 비해 0.5 V 큰 동작 전위에서 음의 전극을 가진 리튬 이온 축전지를 충전하기 위한 방법에 관한 것이다.
본 발명의 분야는 축전지들 및 축전지들에 대한 충전 및 연관된 충전 과정들에 관한 것이다. 본 발명은 특히 소위 <<전력 Li 이온 축전지들>>이라 하는 새로운 타입의 리튬 이온 또는 Li 이온과 연관된 축전기에 관한 것이다.
각각의 축전지(Ni-Cd, Ni-MH, 또는 Li-이온) 기술은 축전지의 화학 성질에 따라 최적화되는 충전 종료 검출을 사용하는 자기 충전 과정을 가진다.
특허 출원 FR 2 733 093은 재충전 가능한 충전지, 및 특히 리튬 이온(Li 이온) 축전지를 충전하기 위한 방법을 기술하고, 상기 방법은,
제 1 미리 결정된 시간 동안 DC 축전지를 충전하는 단계;
제 2 미리 결정된 시간 동안 전류 충전을 중단하는 단계;
제 2 결정된 시간 동안 축전지의 개방 회로 전압을 측정하는 단계;
기준 전압과 측정된 전압을 비교하는 단계; 및
측정된 전압이 기준 전압 미만이면 상기 단계들을 반복하는 단계를 포함한 다.
알칼리 축전지들(Ni-Cd 및 Ni-MH)은 dE/dt 또는 dT/dt 또는 t(E: 에너지; T: 온도; t: 시간) 충전 종료 검출을 사용하여 정전류로 충전된다.
본 리튬 이온 축전지(LiCoO2/흑연 기술)는 시간 t0(임계 전압을 가짐)까지 정전류를 사용하는 제 1 단계, 및 정전압을 사용하는 제 2 단계를 가진 도 1a 및 1b에 따라 도시된 과정에 따라 재충전된다.
상기 과정은 이들 축전지들이 음의 흑연 전극을 포함한다는 사실을 고려하도록 개발되었고, 상기 축전지들의 전위(통상적으로 100mV/Li+/Li)는 리튬 금속을 증착하는 것과 매우 유사하다. 결과적으로 충전 종료시, 음의 흑연 전극은 리튬 수지상 결정들을 형성하는 비용으로 정전류를 가지고 더 이상 충전될 수 없다.
그러므로, 제 1 단계는 예를들어 4.1V의 임계 전압에서 종료한다. 제 2 단계 동안, 축전지의 전압은 충전 종료가 점차적으로 감소하는 전류로 제공될 수 있도록, 이 임계 전압과 동일하게 유지된다. 그 다음 충전은 전류가 임계 전류(통상적으로 In/20) 보다 낮게 되거나, 두 단계의 총 시간이 특정 값보다 길때(통상적으로 1 시간 30분과 2시간 사이) 발생한다.
상기된 전류(In)는 배터리 용량의 완전 충전이 1 시간내에 얻어질 수 있는 정격 전류이다.
음의 흑연 전극을 바탕으로 하는 Li 이온 축전지들에서, 전류의 임의의 제어 또는 제한없이 정전압으로 시작하여 직접적으로 충전하는 것은 가능하지 않다. 그 다음 전류는 대부분의 제조자들에 의해 추천되는 최대 전류보다 높은 값들에 도달할 수 있다: 이 최대 전류는 실질적으로 2xIn 정도, 예를들어 1Ah 축전지에 대해 2 암페어 정도이다.
만약 이동 전화의 상업적 축전지들에 대한 표준 값들인 50mOhm의 내부 저항을 가진 500mAh 축전지의 실시예가 취해지면, 4.1V(충전 종료 전압)의 정전압을 통과시키는 것은 충전 전에 처음에 3.6V에서 축전지에 대해 10 암페어 이상의 전류 피크를 유도한다.
상기 전류 피크는 다음 단점을 가질 수 있다: 즉,
충전 과정 동안 Li+ 이온들을 삽입하는 대신 리튬 수지상 결정들을 증착함으로써 축전지를 단락시킴,
축전지의 열 탈출이 증기, 또는 화염, 또는 심지어 가장 나쁜 경우 폭발의 안전 배기구로 유도될 수 있음,
가장 나쁜 경우 이동 전화에 응용하기 위하여 요구된 사이클 당 0.04% 보다 2 내지 3배 큰 사이클당 용량 손실로 인해 축전지 수명의 상당한 감소이다.
상기 단점들은 주로 흑연에 리튬 이온들의 삽입/배출 전위가 단지 리튬 금속 증착 전위보다 약간만 크다는 사실로 인한 것이고, 그 차이는 100mV 정도이다. 결과적으로, 매우 강한 전류에서, 흑연 바탕 음의 전극의 전위는 리튬 증착 전위 보다 상당히 작게 된다.
흑연에 리튬 이온들의 삽입 보다 수지상 결정 같은 리튬 증착이 발생한다.
전류의 최대 충전에 관련한 이들 제한들로 인해, 이들 리튬 이온 축전지들은 한 시간 이상 또는 심지어 두 시간 내지 3 시간 동안 충전되어야 한다.
본 발명의 목적은 소위 <<전력>> 축전지들의 새로운 생성을 위하여 리튬 이온 축전지를 충전하는 방법을 제안함으로써 이들 단점들을 치유하는 것이고, 이를 위해 충전은 충전 전류의 임의의 제한없이 정전압으로 직접적으로 달성된다.
본 발명은 Li+/Li 쌍에 비해 0.5V 보다 큰 동작 전위에서 음의 전극을 가진 리튬 이온 축전지를 충전하기 위한 방법에 관한 것이고, 2 볼트 내지 5 볼트 사이의 정전압에서 제 1 충전 단계를 포함한다.
바람직하게, 이런 정전압은 3.5 볼트와 동일할 수 있는 제한 값 미만이거나, 정전류에서 충전 용량에 대한 방전 용량의 비가 99% 미만인 임계 전압의 제한 값을 특징으로 한다.
축전지는 2.7 볼트 보다 큰 정전압을 가진 LiMO2 타입 축전지이고, 여기서 M = Mn, Co, Ni 또는 이들 재료들의 혼합물이다. 축전지는 2.2 볼트 보다 큰 정전압을 가진 LiM'PO4/Li4Ti5O12 타입의 축전지이고, 여기서 M' = Fe, Mn, Co 또는 이들의 혼합물들이다.
본 발명의 방법으로, 축전지의 충전 시간은 100%(방전 용량 및 충전 용량 비)에 가까운 충전율에 의해 축전지의 수명을 감소시키지 않고 상당히 감소될 수 있다.
도 1a 및 1b는 공지된 기술의 축전기 충전 과정시, 전압 대 시간 곡선, 및 전류 대 시간의 곡선을 각각 도시한다.
도 2a 및 2b는 본 발명의 방법에 대한 전압 대 시간 곡선, 및 전류 대 시간 곡선을 각각 도시한다.
도 3은 본 발명의 방법을 사용함으로써 8mAh LiFePO4/Li4Ti5O12 축전지에 대한 용량 변화 대 사이클의 수를 도시한다.
본 발명은 리튬 금속에 비해 높은 전위를 가진 음의 전극을 바탕으로 하는 새로운 리튬 이온 축전지, 예를들어 음의 산화 리튬 티타늄 첨정석(Li4Ti5O12) 전극을 가진 리튬 이온 축전지 또는 LiFePO4/Li4Ti5O12 타입의 리튬 이온 축전지를 충전하기 위한 방법에 관한 것이다.
도 2a 및 2b에 도시된 바와같이 이 방법은 하나의 단계만을 포함하거나, 시간(t1)에서 가변하는 주파수 및 기간을 가진 정전압에서 연속 단계를 포함한다. 이런 정전압의 값은 사용된 재료들의 성질에 따라 2 볼트 및 5 볼트 사이로 조절되고; 따라서, 이 값은 LiMO2/Li4 Ti5 O12 타입 축전지에 대해 2.5 볼트와 4 볼트 사이이고, M = Ni, Co, Mn 또는 이들 3개의 혼합물이다. 이 값은 LiFePO4/Li4Ti5O12 쌍에 대해 2 볼트 및 3.5 볼트 사이이다.
이 정전압 값은 축전지의 임의의 과충전 반응을 방지하기 위한 제한 값 미만이다. 축전지는 음의 전극에서 리튬 금속의 증착없이 양의 전극에서 용매의 산화없이 제한 전압을 견딜 수 있다. 본 발명의 범위내에서, 이런 제한 값은 LiMO2/Li4Ti5O12 타입의 축전지든 LiM'PO4/Li4Ti5O12 타입의 축전지든 3.5 볼트 정도이고, M' = Fe, Mn, Co 또는 이들의 혼합물들이다.
이런 제한 값은 정전류에서 충전 용량에 대한 방전 용량의 비율이 주어진 비율, 예를들어 99% 미만인 임계 전압의 제한 값을 특징으로 한다.
본 발명의 방법으로, 축전지의 충전 시간은 수명에 임의의 열화 효과없이 상당히 감소될 수 있다. 통상적으로 25% 이상의 이득들은 동일한 충전 레벨에 도달하기 위한 요구된 충전 시간들 동안 종래 기술의 방법과 비교하여 관찰된다.
본 발명의 방법에서, 매우 높은 전류 피크들은 견딜 수 있어서, 몇초(200 내지 300C) 동안 재충전 처리가 이루어진다. 그러므로, 흑연 바탕 음의 전극을 가진 종래 축전지와 달리, 리튬 금속의 증착이 제외되기 때문에 높은 전위 음의 전극의 경우에만 가능하다. 이것은 Li4Ti5O12 타입의 음의 전극의 경우이고, 그 등가 전위(Li4Ti5O12/Li7Ti5O12 쌍에 대해)는 Li+Li 쌍에 비해 1.55 볼트이다. 그러므로 축전지의 전압은 리튬 수지상 결정의 형성 위험없이 등가 전압으로 상대적으로 1 볼트 이상 까지 가변할 수 있다.
500mAh의 용량 및 50mOhms의 내부 저항을 가진 리튬 이온 축전에서, 피크 전류는 임의의 특정 위험없이, 및 임의의 과충전 반응을 유발하지 않고 20 암페어에 도달할 수 있다.
예시적인 실시예
1) 가요적인 패키지내에 LiMn2aO4/Li4Ti5O12 원형 형성
축전지들은 알루미늄 컬렉터상 양의 LiMn2O4 전극을, Celgard® 타입의 다공성 부리기, 및 알루미늄 컬렉터상 음의 Li4Ti5O12 타입 전극을 결합하여 만들어진다. 이들 3개의 구성요소들은 아르곤 글러브 박스의 가요성 축전지로 어셈블리되기 전에, 사전에 진공 오븐에서 건조된다.
축전지를 밀봉하기 전에, EC/DEC(EC=에틸렌 카보네이트, DEC=디에틸 카보네이트)(LP40-Merck) 타입의 전해질은 축전지를 활성화하기 위하여 부가된다.
제 1 단계에서, 공지된 기술로부터의 방법은 사용된다. 이런 타입의 축전지는 우선 정전류(동일한 충전 및 방전 비율들, 2.9 볼트로 설정된 충전 전압 임계치)에서 충전/방전 사이클에 맡겨진다. 상기 비율들은 하기 테이블에 도시된 바와같이 2xIn, 5xIn, 10xIn 및 20xIn에 의해 통과시킴으로써 In 내지 50xIn에서 증가된다. 이 테이블은 LiMn2O4/Li4Ti5O12 축전지의 전력 성능을 도시한다. 10xIn에서, 축전지의 70% 용량은 4분 12초 동안 충전에 해당하게 충전된다.
제 2 단계에서, 비교에 의해, 본 발명의 방법은 동일한 축전지에 사용된다. 2.9 볼트의 정전압으로 충전은 3분의 기간 동안 부과된다. 충전 용량은 70%에 도달하지만, 이 시간, 충전 레벨은 아래 테이블 1에 도시된 바와같이 3분 내에 얻어 진다.
결과적으로, 본 발명에서, 충전 기간에서 28%를 얻는 것은 가능하다. 게다가, 이들 성능들은 사이클 당 0.01% 미만의 손실들을 가지며 2,000 사이클에 걸쳐 얻어진다.
테이블 1
종래 기술 상태 | 본 발명 | ||||||
충전/방전 비율 | In | 2xIn | 5xIn | 10xIn | 20xIn | 50xIn | 특정 |
충전 용량% | 97% | 93% | 80-85% | 65-70% | 50-55% | 30-35% | 65-70% |
충전 시간 | 1시간 | 28분 | 10분 | 4분 | 1분 40초 | 20초-25초 | 3분 |
2) 용량 8mAh를 가진 LiFePO4/Li4Ti5O12 원형 형성
축전지는 알루미늄 컬렉터상 양의 LiFePO4 전극을, Celgard® 타입의 다공성 분리기 및 알루미늄 컬렉터상 음의 Li4Ti5O12 타입 전극을 결합하여 만들어진다. 3개의 구성요소들은 아르곤 글로브 박스의 버튼 셀로 어셈블리되기 전에, 미리 진공에서 오븐에서 건조된다.
축전지를 밀봉하기 전에, EC/DEC(LP40-Merck) 타입 전해질은 축전지를 활성화하기 위하여 부가된다.
그 다음 축전지는 500 사이클 이상에 맡겨지고, 그 다음 정전류(20C)에서 방전하고, 각각의 사이클은 본 발명의 방법에 따른 충전에 해당한다(3분 동안 2.9 볼트의 정전압에서).
시작시, 축전지는 충전되고 6mAh 방전한다: 그러므로, 75%의 용량은 3분내에 충전된다. 500 사이클 후, 교환된 용량은 도 3에 도시된 바와같이 여전히 5.2mAh 를 초과한다. 이 도면에서, 곡선 Ⅰ는 내부 저항에 해당하고, 곡선 Ⅱ는 충전 용량에 해당하고, 곡선 Ⅲ은 방전 용량에 해당한다. 따라서 이동 전화 사양(500 사이클내에서 20% 손실) 보다 우수한 500 사이클 당 13.3%의 용량 손실이 있다.
Claims (8)
- Li+/Li 쌍에 비해 0.5 볼트 큰 동작 전위에서 음의 전극을 가진 리튬 이온 축전지를 충전하는 방법으로서,상기 축전지는 2 볼트 및 5 볼트 사이의 정전압에서 제 1 충전 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이온 축전지 충전 방법.
- 제 1 항에 있어서,상기 정전압은 제한 값 미만인, 리튬 이온 축전지 충전 방법.
- 제 2 항에 있어서,상기 제한 값은 3.5 볼트 정도인, 리튬 이온 축전지 충전 방법.
- 제 2 항에 있어서,상기 제한 값은 정전류에서 충전 용량에 대한 방전 용량의 비가 99% 미만인 임계 전압의 제한을 특징으로 하는, 리튬 이온 축전지 충전 방법.
- 제 1 항에 있어서,리튬 이온 축전지의 음의 전극은 Li4Ti5O12를 바탕으로 하는 음의 전극인, 리 튬 이온 축전지 충전 방법.
- 제 5 항에 있어서,충전 시간은 5분 미만인, 리튬 이온 축전지 충전 방법.
- 제 5 항에 있어서,상기 축전지는 2.7 볼트 보다 큰 정전압을 가진 LiMo2 타입 축전지이고, M = Mn, Co, Ni 또는 이들 물질들의 혼합물인, 리튬 이온 축전지 충전 방법.
- 제 1 항에 있어서,상기 축전지는 2.2 볼트 보다 큰 정전압을 가진 LiM'PO4/Li4Ti5O12 타입 축전지이고, M' = Fe, Mn, Co 또는 이들의 혼합물인, 리튬 이온 축전지 충전 방법.
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