EP0077027B1 - Dieselkraftstoff - Google Patents

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EP0077027B1
EP0077027B1 EP82109266A EP82109266A EP0077027B1 EP 0077027 B1 EP0077027 B1 EP 0077027B1 EP 82109266 A EP82109266 A EP 82109266A EP 82109266 A EP82109266 A EP 82109266A EP 0077027 B1 EP0077027 B1 EP 0077027B1
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tert
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diesel fuel
ether
butyl
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Hartmut Dr. Bruderreck
Günter Dr. Deininger
Klaus Dr. Gottlieb
Manfred Dr. Haselhorst
August-Wilhelm Dr. Preuss
Friedel-Heinrich Dr. Wehmeier
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Veba Oel AG
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10L—FUELS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; NATURAL GAS; SYNTHETIC NATURAL GAS OBTAINED BY PROCESSES NOT COVERED BY SUBCLASSES C10G, C10K; LIQUEFIED PETROLEUM GAS; ADDING MATERIALS TO FUELS OR FIRES TO REDUCE SMOKE OR UNDESIRABLE DEPOSITS OR TO FACILITATE SOOT REMOVAL; FIRELIGHTERS
    • C10L1/00—Liquid carbonaceous fuels
    • C10L1/02—Liquid carbonaceous fuels essentially based on components consisting of carbon, hydrogen, and oxygen only
    • C10L1/026—Liquid carbonaceous fuels essentially based on components consisting of carbon, hydrogen, and oxygen only for compression ignition
    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F02—COMBUSTION ENGINES; HOT-GAS OR COMBUSTION-PRODUCT ENGINE PLANTS
    • F02B—INTERNAL-COMBUSTION PISTON ENGINES; COMBUSTION ENGINES IN GENERAL
    • F02B3/00—Engines characterised by air compression and subsequent fuel addition
    • F02B3/06—Engines characterised by air compression and subsequent fuel addition with compression ignition

Definitions

  • ether In order to reduce the formation of smoke or soot in diesel engines, it is known to add ether to the diesel fuel, in particular in a mixture with salts of organic acids from metals of the 2nd main group of the periodic table, in particular the barium.
  • mono- and di-alkyl ethers of glycols in particular mono- and dimethyl ethers of ethylene glycol, are proposed as ethers.
  • These additives have the disadvantage that they are very expensive to produce and their mode of operation as a soot-reducing and exhaust-gas-reducing additive is only slight.
  • the pollution of the environment through the emission of cadmium, barium, strontium is to be feared.
  • the present invention avoids the difficulties and disadvantages of the known, ether-containing diesel fuels and is distinguished by an improved combustion behavior compared to conventional diesel fuels and thus an increased useful output and a reduced pollutant emissions of the engines operated therewith.
  • R I and R2 each represent a methyl, ethyl, n-propyl, 2-propyl, 1-butyl or 2-butyl radical.
  • R I and R 2 may be the same or different.
  • methyl tert-butyl ether (2-methoxy-2-methyl propane), methyl tert-amyl ether (2-methoxy-2-methyl butane), isopropyl tert-butyl ether (2- (2'- Propoxy) -2-methylpropane), sec-butyl tert-butyl ether (2- (2'-butoxy) -2-methyl propane), methyl tert-2,3-dimethylbutyl ether (2-methoxy -2,3-dimethylbutane) and methyl tert-2-methylpentyl ether (2-methoxy-2-methylpentane).
  • Ether mixtures which contain up to 90% by volume of one of the stated ethers are preferred.
  • methyl tert-butyl ether is 5-50 vol.%, Of methyl tert.-amyl ether 5-50 vol.%, Of isopropyl tert-butyl ether 5-50 vol.%, Of sec .-Butyl tert-butyl ether 5-50 vol.%, Methyl tert-2,3-dimethyl-butyl ether 5-50 vol.% And methyl tert-2-methylpentyl ether 5-50 vol .%.
  • the ethers to be added to the diesel fuel according to the invention can be produced by simple processes from the hydrocarbons which are obtained during the extraction and processing of crude oil and are gaseous or volatile under normal conditions and can be made available in large quantities. It is therefore entirely possible to produce diesel fuel with the additives according to the invention, which consists of up to 40, preferably up to 25% by volume of the ether mixture.
  • Common diesel fuel contains cycloparaffins and multinuclear aromatics, which tend to form soot particles during combustion.
  • Complying with a prescribed smoke formation number (soot number, smoke unit) requires an excess of air compared to the stoichiometric ratio of fuel / air and thus reduces the maximum energy that can be released per mass of diesel fuel consumed.
  • the addition of ether according to the invention greatly reduces the soot formation number, which makes it possible to reduce the excess air. This leads to an increase in the efficiency and thus the useful output of the engine through higher medium pressure.
  • the absolute amount of exhaust gas is reduced and pollutant emissions, in particular NO x emissions, are reduced.
  • the soot emitted in reduced concentration is characterized by the fact that the extractable carcinogenic components of polycyclic aromatics are significantly reduced.
  • the ether mixtures added to the diesel fuel according to the invention can also serve as solubilizers for alcohols, in particular methanol and ethanol. They make it possible to add alcohols with 1 to 4 carbon atoms, e.g. methanol, ethanol, isopropanol, butanol, sec-butanol and tert-butanol, individually or in a mixture, even with low water content, to the diesel fuel, the alcohol content of the fuel being 2 to 40, preferably two se 5 to 25 vol.%. As a result, alcohols obtained from biomass can be used in larger quantities as diesel oil additives.
  • solubilizers It is known to add alcohols to diesel fuels using solubilizers.
  • solubilizers previously proposed for this purpose are produced by a complex process and are therefore not readily available in the larger quantities required.
  • the substances previously considered as solubilizers also lack the property of favorably influencing the combustion behavior of diesel fuels, as is the case with the ethers according to the invention.
  • a commercially available diesel fuel with the properties listed in Table 1 was used as the mixture component for the production of the fuels according to the invention and as the basis for the comparative tests.
  • the fuels according to Examples 1, 3 and 7 as ignition accelerators were 0.5, 3.5 and 2.0% by weight (based on the fuel) di-sec.-butyl-para-phenyldi amine added.
  • the Bosch number (BZ) as a measure of the exhaust ink, and the specific energy consumption were determined using a Daimler-Benz engine 240 D at 4400 min- i and a power of 47.3 kW.
  • Table 3 shows the Bosch number and the specific energy consumption of the basic diesel fuel (0) and the mixtures according to Examples 1 to 8.
  • Table 3 shows that improvements in the Bosch number as a measure of Russbil up to 62% compared to conventional diesel fuel. Even mixtures whose content of the components according to the invention is only 10% by volume have Bosch numbers which are reduced by up to 38%.
  • the NOx values in the exhaust gas were determined with a standard VW Golf D engine with an output of 31.4 kW at 4800 min -1 .
  • the results are shown in Table 4. *
  • the mixtures according to Examples 1, 2 and 3 contained 1.0, 2.5 and 1.5% by volume (based on the total fuel) of di-sec-butyl-para-phenyldiamine as the ignition accelerator.

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Description

  • Zur Verminderung der Rauch- bzw. Russbildung in Dieselmotoren ist es bekannt, dem Dieselkraftstoff Äther, insbesondere in Mischung mit Salzen organischer Säuren von Metallen der II. Hauptgruppe des Periodensystems, insbesondere des Bariums zuzusetzen. Als Äther werden vor allem Mono- und Di-Alkyläther von Glykolen, insbesondere Mono- und Dimethyläther von Äthylenglykol vorgeschlagen. Diese Zusätze haben den Nachteil, dass ihre Herstellung sehr aufwendig und ihre Wirkungsweise als russminderndes und abgasreduzierendes Additiv nur gering ist. Zudem ist die Belastung der Umwelt durch die Emission von Cadmium, Barium, Strontium zu befürchten.
  • Weiterhin ist es bekannt, Dieselmotoren mit Mischungen von Alkoholen und Äthern zu betreiben (Siehe z.B. Wo-A-8100721). Als Alkohole werden Methanol, Äthanol, n-Propanol und n-Butanol vorgeschlagen; bevorzugt werden Mischungen von Dimethyläther und Methanol. Bei diesen Gemischen hat es sich als notwendig erwiesen, die beiden Bestandteile dem Zylinder getrennt zuzuführen, z.B. über die Ansaugluft und durch die üblichen Einspritzpumpen. Zudem ist der Heizwert bezogen auf die Grundkomponente Dieselkraftstoff um mehr als die Hälfte geringer und die solchen Mischungen eigene Cetanzahl als Mass für die Zündwilligkeit stark vermindert, wenn nicht unzureichend für den runden Lauf eines handelsüblichen Dieselmotors.
  • Die vorliegende Erfindung vermeidet die Schwierigkeiten und Nachteile der bekannten, Äther enthaltenden Dieselkraftstoffe und zeichnet sich durch ein gegenüber üblichen Dieselkraftstoffen verbessertes Verbrennungsverhalten und damit eine erhöhte Nutzleistung und einen verringerten Schadstoffausstoss der damit betriebenen Motoren aus.
  • Erreicht werden diese und weitere, sich aus der folgenden Beschreibung ergebende Vorteile erfindungsgemäss durch den Zusatz eines oder mehrerer Äther der allgemeinen Formel RI-O-C(CH3)2-R2 zum Dieselkraftstoff, wobei RI und R2. jeweils einen Methyl-, Ethyl-, n-Propyl-, 2-Propyl-, 1-Butyl- oder 2-Butylrest bedeuten. RI und R2 können gleich oder verschieden sein. Besonders brauchbar sind Methyl-tert.-butyläther (2-Methoxy-2-methylpropan), Methyl-tert.-amy- läther (2-Methoxy-2-methylbutan), Isopropyl- tert.-butyläther (2-(2'-Propoxy)-2-methylpro- pan), sec.-Butyl-tert.-butyläther (2-(2'-Butoxy)-2-methylpropan), Methyl-tert.-2,3-dimethylbuty- läther (2-Methoxy-2,3-dimethyl- butan) und Methyl-tert.-2-methylpentyläther (2-Methoxy-2-met- hylpentan). Bevorzugt werden Äthergemische, die bis zu 90 Vol.% eines der genannten Äther enthalten. Insbesondere beträgt der Gehalt des Zusatzes an Methyl-tert.-butyläther 5-50 Vol.%, an Methyl-tert.-amyläther 5-50 Vol.%, an Isopropyl-tert.-butyläther 5-50 Vol.%, an sec.-Butyl- tert.-butyläther 5-50 Vol.%, an Methyl- tert.-2,3-dimethyl-butyläther 5-50 Vol.% und an Methyl-tert.-2-methylpentyl-äther 5-50 Vol.%.
  • Es ist zwar bekannt, vorstehend genannte Äther, insbesondere Methyl-tert.-butyläther Vergaserkraftstoffen zuzusetzen. Hieraus konnte jedoch nicht auf die Eignung der Äther als Zusatzstoffe für Dieselkraftstoffe geschlossen werden. Zum einen ist die Klopffestigkeit des Kraftstoffes bei Dieselmotoren nicht wesentlich; zum anderen ist ein bestimmtes Selbstzündungsvermögen und eine gewisse Verdampfungsgeschwindigkeit bei guten Lösungseigenschaften für Dieselkraftstoff notwendig.
  • Die günstigen Wirkungen treten bereits bei relativ geringen Zusatzmengen von 2, vorzugsweise 5 Vol.% des Äthergemisches zu Dieselkraftstoff auf. Die erfindungsgemäss dem Dieselkraftstoff zuzufügenden Äther können durch einfache Verfahren aus den bei der Erdölgewinnung und -verarbeitung anfallenden, unter Normalbedingungen gasförmigen oder leicht flüchtigen Kohlenwasserstoffen hergestellt und in grossen Mengen zur Verfügung gestellt werden. Es ist daher durchaus möglich, Dieselkraftstoff mit den erfindungsgemässen Zusätzen herzustellen, der bis zu 40, vorzugsweise bis zu 25 Vol.% aus dem Äthergemisch besteht.
  • Üblicher Dieselkraftstoff enthält Cycloparaffine und mehrkernige Aromaten, die bei der Verbrennung zur Bildung von Russpartikeln neigen. Die Einhaltung einer vorgeschriebenen Rauchbildungszahl (Russzahl, Smoke-unit) erfordert gegenüber dem stöchiometrischen Verhältnis Kraftstoff/Luft einen Luftüberschuss und vermindert damit die maximal freisetzbare Energie pro verbrauchter Masse Dieselkraftstoff. Durch den erfindungsgemässen Ätherzusatz wird die Russbildungszahl stark erniedrigt, wodurch die Herabsetzung des Luftüberschusses möglich ist. Dies führt zu einer Erhöhung des Wirkungsgrades und damit der Nutzleistung des Motors durch höheren Mitteldruck. Zugleich wird die absolute Abgasmenge verringert und der Schadstoffausstoss, insbesondere die NOx-Emission reduziert. Ausserdem zeichnet sich der in verringerter Konzentration emittierte Russ dadurch aus, dass die extrahierbaren karzinogenen Anteile polyzyklischer Aromaten ganz wesentlich vermindert sind.
  • Da die als Zusatzstoffe eingesetzten Äther praktisch schwefelfrei sind, verringert sich der absolute Schwefelgehalt im Dieselkraftstoff. Die geringere Rauchneigung und der kleinere S02-Gehalt bewirken eine geringere Motorölverschmutzung und damit eine längere Standzeit des Motoröls.
  • Die erfindungsgemäss dem Dieselkraftstoff zugesetzten Äthergemische können weiterhin als Lösungsvermittler für Alkohole, insbesondere Methanol und Äthanol dienen. Sie ermöglichen es, Alkohole mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, z.B. Methanol, Äthanol, Isopropanol, Butanol, sec.-Butanol und tert.-Butanol einzeln oder in Mischung, sogar mit geringen Wassergehalten, dem Dieselkraftstoff zuzusetzen, wobei die Alkoholgehalte des Kraftstoffes 2 bis 40, vorzugsweise 5 bis 25 Vol.% betragen. Hierdurch lassen sich z.B. aus Biomasse gewonnene Alkohole in grösseren Mengen als Dieselölzusätze nutzen.
  • Beim Zusatz von Alkoholen neben den erfindungsgemässen Äthern ist darauf zu achten, dass der Gehalt des Kraftstoffes an Kohlenwasserstoffen mindestens 40, vorzugsweise mehr als 50 Vol.% beträgt.
  • Es ist zwar bekannt, Dieselkraftstoffen Alkohole unter Verwendung von Lösungsvermittlern zuzumischen. Die bisher hierfür vorgeschlagenen Lösungsvermittler werden jedoch durch ein aufwendiges Verfahren hergestellt und sind daher nicht ohne weiteres in den benötigten grösseren Mengen verfügbar. Auch fehlt den bisher als Lösungsvermittler in Betracht gezogenen Substanzen die Eigenschaft, das Verbrennungsverhalten von Dieselkraftstoffen günstig zu beeinflussen, wie dies bei den erfindungsgemässen Äthern der Fall ist.
    • Beispiele
  • Als Mischungskomponente für die Herstellung der erfindungsgemässen Kraftstoffe und als Basis für die Vergleichsversuche wurde ein handelsüblicher Dieselkraftstoff mit den in Tabelle 1 aufgeführten Eigenschaften verwendet.
  • Figure imgb0001
  • Aus der Grundkomponente und Äther- bzw. Alkoholzusätzen wurden durch Mischung die in Tabelle 2 aufgeführten acht erfindungsgemässen Dieselkraftstoffe hergestellt, die die dort angegebenen Eigenschaften aufweisen.
    Figure imgb0002
  • Hierbei bedeuten
    • DK: Grundkomponente gemäss Tabelle 1,
    • BI: Gemisch aus 90 Vol.% Methyl-tert.-butyl- äther, Isopropyl-tert.-butyläther, sec.-Butyl-tert.-butyläther (im Volumen-Verhältnis 1:1 :1) und 10 Vol.% Methanol, Isopropanol, sec.-Butanol (im Volumen-Verhältnis 1:1:1),
    • B2: sec.-Butyl-tert.-butyläther,
    • M: Methanol,
    • E: Ethanol
  • * Bei der Bestimmung der Cetanzahl wurde den Kraftstoffen gemäss Beispiel 1, 3 und 7 als Zündbeschleuniger 0,5, 3,5 bzw. 2,0 Gew.% (bezogen auf den Kraftstoff) Di-sec.-butyl-para-phenyldi- amin zugesetzt.
  • Die Vergleichsversuche der erfindungsgemässen Dieselkraftstoffe mit handelsüblichem Kraftstoff wurden mit handelsüblichen Dieselmotoren (Daimler Benz Typ 240 D und VW Typ Golf D) vorgenommen. Zur Vergleichbarkeit der Messergebnisse wurde die Leistung bei festen Drehzahlen (4400 bzw. 4800 min -1) bei Verwendung der verschiedenen Mischungen so eingestellt, dass die mit dem Grund-Dieselkraftstoff erzielte Leistung erreicht wurde.
  • Die Bosch-Zahl (BZ) als Mass der Abgasschwärze und der spezifische Energieverbrauch wurden mit einem Daimler-Benz-MotorTyp 240 D bei 4400 min-i und einer Leistung von 47,3 kW bestimmt. In Tabelle 3 sind Bosch-Zahl und spezifischer Energieverbrauch des Grund-Dieselkraftstoffes (0) und der Mischungen nach Beispiel 1 bis 8 zusammengestellt.
    Figure imgb0003
  • Aus Tabelle 3 wird ersichtlich, dass Verbesserungen der Bosch-Zahl als Mass für die Russbildung bis zu 62% gegenüber konventionellem Dieselkraftstoff erzielt werden. Bereits Mischungen, deren Gehalt an den erfindungsgemässen Komponenten nur 10 Vol.% beträgt, weisen Bosch-Zahlen auf, die bis zu 38% vermindert sind.
  • Ausserdem zeigt sich, dass der spezifische Energieverbrauch trotz geringerer Heizwerte der erfindungsgemässen Mischungen ebenso gut oder in den meisten Fällen niedriger ist als bei Verwendung des Grund-Dieselkraftstoffes.
  • Die NOx-Werte im Abgas wurden mit einem handelsüblichen VW-Motor Typ Golf D bei einer Leistung von 31,4 kW bei 4800 min-1 ermittelt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 4 dargestellt.
    Figure imgb0004
     *Die Mischungen gemäss Beispiel 1, 2 und 3 enthielten als Zündbeschleuniger 1,0, 2,5 bzw. 1,5 Vol.% (bezogen auf den gesamten Kraftstoff) Di- sec.-butyl-para-phenyldiamin.
  • Aus Tabelle 4 ist zu entnehmen, dass die erfindungsgemässen Dieselkraftstoffe im Abgas zu einer Verminderung der Stickoxid-Konzentration bis zu 26% (bezogen auf handelsüblichen Dieselkraftstoff) führen.

Claims (12)

1. Gegebenenfalls Alkohole enthaltender Dieselkraftstoff auf Kohlenwasserstoffbasis, dadurch gekennzeichnet, dass er einen oder mehrere Äther der allgemeinen Formel R1-O-C(CH3)2-R2 enthält, wobei RI und R2 jeweils einen Methyl-, Äthyl-, 1-Propyl-, 2-Propyl-, 1-Butyl-oder 2-Butylrest bedeuten.
2. Dieselkraftstoff nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass er 2-50 Vol.% eines Zusatzes enthält, der aus
0-90 Vol.% Methyl-tert.-butyläther
0-90 Vol.% Methyl-tert.-amyläther
0-90 Vol.% Isopropyl-tert.-butyläther
0-90 Vol.% sec.-Butyl-tert.-Butyläther
0-90 Vol.% Methyl-tert.-2,3-dimethylbutyläther
0-90 Vol.% Methyl-tert.-2-methylpentyläther

besteht.
3. Dieselkraftstoff nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass er 5 bis 25 Vol.% des Äthergemisches enthält.
4. Dieselkraftstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Zusatz zu 5 bis 50 Vol.% aus Methyl-tert.-butyläther besteht.
5. Dieselkraftstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Zusatz zu 5 bis 50 Vol.% aus Methyl-tert.-amyläther besteht.
6. Dieselkraftstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass der Zusatz zu 5 bis 50 Vol.% aus Isopropyl-tert.-butyläther besteht.
7. Dieselkraftstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass der Zusatz zu 5 bis 50 Vol.% aus sec.-Butyl-tert.-butyläther besteht.
8. Dieselkraftstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass der Zusatz zu 5 bis 50 Vol.% aus Methyl-tert.-2,3-dimethylbu- tyläther besteht.
9. Dieselkraftstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass der Zusatz zu 5 bis 50 Vol.% aus Methyl-tert.-2-methylpentyl- äther besteht.
10. Dieselkraftstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass der Zusatz Methyl-tert.-butyläther, Isopropyl-tert.-butyl- äther und sec.-Butyl-tert.-butyläther etwa im Volumenverhältnis 1 : 1 : 1 enthält.
11. Dieselkraftstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass er 2 bis 40 Vol.% an Alkoholen mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen im Molekül enthält.
12. Dieselkraftstoff nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass er 5 bis 25 Vol.% an Alkohol enthält.
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