DK158303B - Fremgangsmaade til fremstilling af alpha-cyan-3-phenoxybenzylalkohol - Google Patents

Fremgangsmaade til fremstilling af alpha-cyan-3-phenoxybenzylalkohol Download PDF

Info

Publication number
DK158303B
DK158303B DK378877A DK378877A DK158303B DK 158303 B DK158303 B DK 158303B DK 378877 A DK378877 A DK 378877A DK 378877 A DK378877 A DK 378877A DK 158303 B DK158303 B DK 158303B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
process according
dimethylformamide
phenoxybenzaldehyde
reaction
anhydrous
Prior art date
Application number
DK378877A
Other languages
English (en)
Other versions
DK378877A (da
DK158303C (da
Inventor
Jacques Prost-Marechal
Jean Tessier
Original Assignee
Roussel Uclaf
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Roussel Uclaf filed Critical Roussel Uclaf
Publication of DK378877A publication Critical patent/DK378877A/da
Publication of DK158303B publication Critical patent/DK158303B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK158303C publication Critical patent/DK158303C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C255/00Carboxylic acid nitriles
    • C07C255/49Carboxylic acid nitriles having cyano groups bound to carbon atoms of six-membered aromatic rings of a carbon skeleton
    • C07C255/53Carboxylic acid nitriles having cyano groups bound to carbon atoms of six-membered aromatic rings of a carbon skeleton containing cyano groups and hydroxy groups bound to the carbon skeleton

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)

Description

DK 158303B
- i -
Opfindelsen angår en særlig fremgangsmåde til fremstilling af alpha-cyan-3-phenoxybenzylalkohol ved at omsætte bisulfitkombinationen af m-phenoxy-benzaldehyd med formlen
1 O—Q
jj^O-SO^Ta 10 med en forbindelse, som tilvejebringer CN -ioner, og denne fremgangsmåde er ejendommelig ved det i krav l's kendetegnende del anførte.
Fremstilling af alpha-cyan-3-phenoxybenzylalkohol ud fra 15 bisulfitkombinationen af m-phenoxybenzaldehyd og alkalicyanid i vandig opløsning er kendt fra Houben-Weyl: "Methoden der Organischen Chemie", bind VIII/III, s. 274-277.
Ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen anvendes enten vand 20 og et opløsningsmiddel eller et opløsningsmiddel eller en blanding af opløsningsmidler udvalgt fra gruppen af aproti-ske dipolære opløsningsmidler, hvorved i forhold til den kendte teknik reaktionsudbyttet og -hastigheden forøges, samtidig med at dannelse af uønskede biprodukter undgås.
25
Blandt de benyttede forbindelser til frembringelse af CN -ioner skal især nævnes cyanhydrogensyre,ammoniumcyanid, alkalimetalcyanider og jordalkalimetalcyanider.
30 En fordelagtig udførelsesform for cyaneringen består i at benytte et alkalimetalcyanid.
Cyaneringen af bisulfitkombinationen kan udføres i vandigt miljø.
Den blanding af opløsningsmidler, hvori cyaneringen af bi- 35
DK 158303 B
- 2 - sulfitkombinationen af m-phenoxybenzaldehyd foretages, udgøres da især dels af vand, dels af et aprotisk dipolært opløsningsmiddel såsom dimethylformamid, dimethoxyethan, dimethylsulfoxid eller acetonitril.
5
Ifølge en fordelagtig arbejdsmåde udføres cyaneringen i en blanding af vand og dimethylformamid.
I en særlig arbejdsform for iværksættelse af fremgangsmåden 10 ifølge opfindelsen udføres cyaneringen i vandigt miljø i nærværelse af et sdrt middel.
Dette sure middel kan være en stærk syre såsom svovlsyre eller saltsyre, men man benytter fortrinsvis en 15 carboxylsyre med ringe surhed.
Således består en foretrukken arbejdsform til udførelse af cyaneringen i vandigt miljø af bisulfitkombinationen i at arbejde i nærværelse af eddikesyre.
20
Iføgle en foretrukket udførelsesform for fremgangsmåden ifølge opfindelsen indfører man til bevirkning af cyaneringen en suspension af bisulfitkombinationen af m-phenoxybenzaldehyd i en vandig opløsning af natriumcya-25 nid.
Ifølge en anden foretrukket arbejdsmåde for fremgangsmåden ifølge opfindelsen indfører man til bevirkning af cyaneringen en vandig opløsning af natriumcyanid i en 30 suspension af bisulfitkombinationen af m-phenoxybenzaldehyd i dimethylformamid, hvorefter man tilsætter eddikesyre.
Cyaneringen af bisulfitkombinationen af m-phenoxybenzaldehyd kan ligeledes udføres efter en meget original arbejds -35 måde, idet man arbejder i vandfrit miljø.
Cyaneringsmidlet er da fortrinsvis et vandfrit alkalimetal- - 3 -
DK 158303B
cyanid.
Opløsningsmidlet eller blandingen af opløsningsmidler, der benyttes til udførelse af cyaneringen, vælges især blandt 5 vandfrie aprotiske dipolære opløsningsmidler såsom dime-thylformamid, dimethoxyethan, dimethylsulfoxid og acetoni-tril.
Det benyttede opløsningsmiddel til udførelse af denne cya 10 nering er fortrinsvis vandfrit dimethylformamid.
Cyaneringen i vandfrit miljø udføres fortrinsvis uden tilsætning af et surt middel. Et vandfrit svagt surt middel såsom eddikesyre kan imidlertid benyttes.
15
En fordelagtig arbejdsmåde ved cyaneringsfremgangsmåden i vandfrit miljø består i at indføre et vandfrit alkalimetal-cyanid i en vandfri suspension af bisulfitkombinationen af m-phenoxy-benzaldehyd i dimethylformamid.
20
Bisulfitkombinationen af m-phenoxybenzaldehyd viser sig således at være en meget nyttig forbindelse til fremstillingen af alpha-cyan-3-phenoxybenzylalkohol.
25 Denne bisulfitkombination kan fremstilles, idet man i et opløsningsmiddel eller blanding af opløsningsmidler omsætter et alkalimetalbisulfit med m-phenoxybenzaldehyd.
Som blanding af opløsningsmidler kan man især benytte en 30 blanding af vand, isopropylether og methanol eller en blanding af vand og isopropanol.
Bisulfitkombinationen af m-phenoxybenzaldehyd frembyder den fordel frem for det isolerede aldehyd at være mere stabil 35 og at være tilgængelig for rensning ved krystallisation af et organisk opløsningsmiddel såsom ethylacetat. Det således opnåede rensede produkt har en udmærket renhed, nemlig af
DK 158303 B
- 4 - størrelsesordenen 98%, og kan ved cyanering omdannes til alpha-cyan-3-phenoxybenzylalkohol med næsten kvantitativt udbytte.
5 alpha-cyan-3-phenoxybenzylakohol er en meget nyttig forbindelse i industrien, thi den benyttes især til fremstilling af cyclopropancarboxylsyreestere med dihalogenvinyl-kæde med stor insekticid aktivitet.
10 Nedenstående eksempler illustrerer fremgangsmåden ifølge opfindelsen.
Præparation af bisulfitkombinationen af m-phenoxybenzaldehyd 15 I 800 ml isopropylether opløser man 200 g m-phenoxybenzaldehyd, og man tilsætter opløsningen en opløsning af 200 g natriummetabisulfit i 800 ml vand og derefter 250 ml methanol, hvorefter man omrører i 3 timer og ved 20 frasugning isolerer den dannede udfældning, som man vasker med en blanding af methanol og vand (50:50) og derefter med isopropylether, hvorefter man tørrer udfældningen og får 295 g bisulfitkombination af m-phenoxybenzaldehyd (indhold af mobilt hydrogen 95,5%).
25
Denne forbindelse kan renses ved krystallisation af 4 rumfang ethylacetat (udbytte 97,6%). Indholdet af mobilt hydrogen i det rensede produkt er mindst 98%.
30 Eksempel 1
Fremstilling af alpha-cyan-3-phenoxybenzylalkohol (i vandigt miljø)
Til 40 ml dimethylformamid sætter man under nitrogenatmos-35 fære i løbet af ca. 1 minut 20 g bisulfitkombination af m-phenoxybenzaldehyd, og man omrører den dannede suspension i 15 minutter ved 20°C, afkøler til 5°C og tilsætter i lø-
DK 158303 B
- 5 - bet af 20 minutter uden at overskride 10°C en opløsning af 5,4 g kaliumcyanid i 20 ml vand, omrører i 2 timer ved 5°C, eliminerer ved filtrering udfældningen, tilsætter filtratet 100 ml vand og 100 ml ethylacetat, rører om, fraskiller ved 5 dekantering den vandige fase, ekstraherer den med 100 ml ethylacetat, forener de organiske faser, vasker dem med vand, tørrer dem, inddamper dem til tørhed under formindsket tryk, opløser resten i ether, vasker etheropløsningen med vand, tørrer den,inddamper den til tørhed og får 14,46g 10 alpha-cyan-m-phenoxybenzylalkohol-
Eksempel 2
Sammenligning med den kendte teknik 2A Fremstilling af alpha-cyan-3-phenoxybenzylalkohol 15 (i vandigt miljø uden opløsningsmidler) I 200 ml demineraliseret vand indfører man 100 g bisulfit-kombination af m-phenoxybenzaldehyd (styrke 94,8 g eller %), tilsætter ved 20°C en opløsning af 17 g natriumcyanid i 20 200 ml vand, omrører i 16 timer ved 20-25°C under nitrogen- atmosfære, ekstraherer med isopropylether, behandler på sædvanlig måde, inddamper til tørhed og får 70 g alpha-cy-an-3-phenoxybenzylalkohol (udbytte 93,9%).
25 Renheden af den opnåede forbindelse bestemmes ved acetyle-ring til 71,5 g eller %, dvs. at det korrigerede udbytte, hvor der tages hensyn til udgangs- og slutproduktets renhed, bliver 70,8%.
30 Ved tyndtlagschromatografi på silicagel med benzen, ethylacetat og eddikesyre (90:8:2) som elueringsmiddel afsløres diverse urenheder, bl.a. m-phenoxybenzaldehyd (7-10%) og forbindelsen 35
DK 158303 B
- 6 - r-v OH ,-* /V \—/ ii i \_/ /,—v i en mængde på omkring 4%.
En forlænget reaktionstid gør ikke reaktionen mere fuldstændig, men begunstiger dannelsen af urenheder.
5 2B Fremstilling af alpha-cyan-3-phenoxybenzylalkohol (i vandigt miljø med opløsningsmidler) I 7,4 liter dimethylformamid indfører man 3,700 kg bisul-10 fitkombination af m-phenoxybenzaldehyd (styrke 98%), tilsætter i løbet af ca. 10 minutter ved 5°C under omrøring en opløsning af 0,765 kg natriumcyanid i 3,8 liter vand, tilsætter i løbet af ca. 30 minutter ved 5°C 3,8 liter eddikesyre, omrører yderligere 30 minutter ved 10°C, hælder 15 reaktionsblandingen i en blanding af vand og ethylacetat, rører om, fraskiller ved dekantering den vandige fase, eks-traherer den atter to gange med ethylacetat, forener de organiske faser, vasker dem med vand, tørrer dem, tilsætter 0,34 kg aktivkul og 0,37 kg natriumsulfat, rører om, fil-20 trerer, inddamper til tørhed ved destillation under formindsket tryk og får 2,770 kg alpha-cyan-3-phenoxybenzyl-alkohol (indeholdende ca. 1% dimethylformamid).
Den opnåede forbindelse har følgende egenskaber: Nitrogen- 25 indhold 6,3 g pr. 100 g (teoretisk 6,20), bevægeligt hydrogen: 100%.
Til opbevaring tilsættes denne forbindelse 13,5 ml eddikesyre.
30
DK 158303B
- 7 -
Udbytte: omkring 90% af den rene forbindelse.
Konklusion: 5 Med vand som det eneste opløsningsmiddel (2A) fås et udbytte af den rene ønskede forbindelse på omkring 70%. Den opnåede forbindelse indeholder adskillige urenheder. Ved tilsætning af f.eks. dimethylformamid og eddikesyre (2B) forøges udbyttet af den rene ønskede forbindelse til om 10 kring 90%.
Eksempel 3
Fremstilling af alpha-cyan-3-phenoxybenzylalkohol (i vandfrit miljø) 15 I 80 ml vandfrit dimethylformamid indfører man 20 g vandfri bisulfitkombination af m-phenoxybenzaldehyd og indfører under indifferent atmosfære ved 0°C 3,3 g vandfrit natriumcyanid, omrører i 45 minutter ved 0°C, foretager en udtagning 20 af reaktionsblandingen, på hvilken man ved chromatografisk analyse konstaterer, at omdannelsen af bisulfitkombinationen af m-phenoxybenzaldehydet til alpha-cyan-3-methoxyben-zylalkohol er total, hælder reaktionsblandingen i en blanding af vand, is, eddikesyre og isopropylether, rører 25 om, fraskiller ved dekantering den organiske fase, ekstra-herer med isopropylether, vasker de organiske ekstrakter med vand, tørrer, inddamper til tørhed og får 13,8 g alpha-cyan-3-phenoxybenzylalkohol.
30 35

Claims (11)

1. Fremgangsmåde til fremstilling af alpha-cyan-3-phenoxy-benzylalkohol ved at omsætte bisulfitkombinationen af m-phenoxy-benzaldehyd med formlen O—Q \<°H ^ ^0-S02Na 10 med en forbindelse, som tilvejebringer CN -ioner, k e n detegnet ved, at omsætningen sker i nærværelse af (a) vand og et opløsningsmiddel eller (b) et opløsningsmiddel eller en blanding af opløsningsmidler udvalgt fra gruppen af aprotiske dipolære opløsningsmidler, især blandt 15 forbindelserne dimethylformamid, dimethoxyethan, dimethyl-sulfoxid og acetonitril.
2. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved, at forbindelsen til tilvejebringelse af CN -ioner er 20 et alkalimetalcyanid.
3. Fremgangsmåde ifølge krav 1-2, kendetegnet ved, at reaktionen udføres i vandigt miljø.
4. Fremgangsmåde ifølge krav 1-3, kendetegnet ved, at blandingen af opløsningsmidler er en blanding af vand og dimethylformamid.
5. Fremgangsmåde ifølge krav 1-4, kendetegnet 30 ved, at reaktionen udføres i nærværelse af et surt middel.
6. Fremgangsmåde ifølge krav 1-4, kendetegnet ved, at reaktionen udføres i nærværelse af eddikesyre. 35 DK 158303 B - 9 -
7. Fremgangsmåde ifølge krav 1-4, kendetegnet ved, at man indfører en suspension af bisulfitkombinationen af m-phenoxybenzaldehyd i en vandig opløsning af natriumcyanid . 5
8. Fremgangsmåde ifølge krav 1-4, kendetegnet ved, at man indfører en vandig opløsning af natriumcyanid i en suspension af bisulfitkombinationen af m-phenoxybenzal-dehyd i dimethylformamid, hvorefter man tilsætter eddikesy- 10 re.
9. Fremgangsmåde ifølge krav 1-2, kendetegne t ved, at reaktionen udføres i vandfrit miljø.
10. Fremgangsmåde ifølge krav 1, 2 eller 9, kende tegnet ved, at det opløsningsmiddel, hvori reaktionen udføres, er vandfrit dimethylformamid.
11. Fremgangsmåde ifølge krav 1, 2, 9 eller 10, k e n 20 tegnet ved, at man indfører et vandfrit alkalimetal-cyanid i en vandfri suspension af bisulfitkombinationen af m-phenoxybenzaldehyd i dimethylformamid. 25 30 35
DK378877A 1976-08-27 1977-08-26 Fremgangsmaade til fremstilling af alpha-cyan-3-phenoxybenzylalkohol DK158303C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR7625938A FR2362829A1 (fr) 1976-08-27 1976-08-27 Combinaison bisulfitique du metaphenoxy benzaldehyde, procede de preparation et application a la preparation de l'alcool a-cyano 3-phenoxy benzylique
FR7625938 1976-08-27

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK378877A DK378877A (da) 1978-02-28
DK158303B true DK158303B (da) 1990-04-30
DK158303C DK158303C (da) 1990-10-01

Family

ID=9177185

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK378877A DK158303C (da) 1976-08-27 1977-08-26 Fremgangsmaade til fremstilling af alpha-cyan-3-phenoxybenzylalkohol

Country Status (11)

Country Link
JP (1) JPS5328142A (da)
BE (1) BE858127A (da)
CA (1) CA1088566A (da)
CH (1) CH623808A5 (da)
DE (1) DE2738643C2 (da)
DK (1) DK158303C (da)
FR (1) FR2362829A1 (da)
GB (1) GB1567531A (da)
IE (1) IE45374B1 (da)
IT (1) IT1079949B (da)
NL (1) NL7709435A (da)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
ZA7911B (en) * 1978-01-31 1980-01-30 Roussel Uclaf Optically-active substituted benzyl alcohol and process for preparing it
FR2458542A1 (fr) * 1979-06-12 1981-01-02 Roussel Uclaf Procede de preparation d'alcools a-cyanes optiquement actifs
DE2938112A1 (de) * 1979-09-20 1981-04-16 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Verfahren zur herstellung von (alpha) -cyano-phenoxy-benzyl-estern
JPS5970481A (ja) * 1982-10-14 1984-04-20 Toyota Central Res & Dev Lab Inc 点溶接方法

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS515450B1 (da) * 1971-06-29 1976-02-20

Also Published As

Publication number Publication date
CH623808A5 (en) 1981-06-30
IE45374L (en) 1978-02-27
IE45374B1 (en) 1982-08-11
DE2738643C2 (de) 1986-06-05
JPS6213342B2 (da) 1987-03-25
IT1079949B (it) 1985-05-13
FR2362829B1 (da) 1979-03-02
DE2738643A1 (de) 1978-03-02
NL7709435A (nl) 1978-03-01
FR2362829A1 (fr) 1978-03-24
CA1088566A (fr) 1980-10-28
JPS5328142A (en) 1978-03-16
GB1567531A (en) 1980-05-14
DK378877A (da) 1978-02-28
DK158303C (da) 1990-10-01
BE858127A (fr) 1978-02-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2827627A1 (de) Neue verbindungen mit einem cyclopropanring, verfahren zu deren herstellung und deren verwendung bei der herstellung von cyclopropan-derivaten mit einer dihalovinylkette
DK158303B (da) Fremgangsmaade til fremstilling af alpha-cyan-3-phenoxybenzylalkohol
NO136714B (da)
DE1793679B2 (de) S-d&#39;-R-r-X-S&#39;-Oxo-cyclopentyl)propionsSuren und deren Allylester
US3824262A (en) Process for preparing ethylenic carboxylic acids
DE1620286B1 (de) Verfahren zur Herstellung von Pyrrolderivaten
DE1958514A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Apovincaminsaeureamiden
US3673175A (en) Preparation of piperidyl-steroids
Poonia et al. Coordinative role of alkali cations in organic synthesis. 3. Selective methylations of 5-hydroxy-2-hydroxymethyl-. gamma.-pyrone
Ling et al. CCI.—Crystalline glucose–ammonia and iso glucosamine
EP0029117B1 (de) 10-Bromsandwicin und 10-Bromisosandwicin sowie deren Säureadditionssalze mit pharmakoloyisch annehmbaren Säuren, Verfahren zu deren Herstellung und deren Verwendung
DE2436332A1 (de) Substituierte tetrahydrofurane und verfahren zu deren herstellung
GB1329848A (en) Process for preparing dibenzofuran derivatives
US4202835A (en) Preparation of α-cyano-3-phenoxy-benzyl alcohol
SU106378A1 (ru) Способ получени 4-амино-5-формиламино-урацила
AT233567B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen 1-(Trialkoxybenzyl)-piperazinen bzw. von deren Säureadditionssalzen
SU322049A1 (ru) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ 17а-АЦЕТАТА 3-МЕТИЛОВОГО ЭФИРА
DE1768540C (de) Verfahren zur Herstellung von Gona l,3,5(10)-trien 17 onen
DE1123668B (de) Verfahren zur Herstellung von im Benzolkern halogenierten und/oder nitrierten Indolen
US2648689A (en) Preparation of p&#39; (benzoylsulfamyl) phthalanilic acid
KR860001817B1 (ko) 에틸렌이민 유도체의 제조방법
DE1125442B (de) Verfahren zur Herstellung von DL-Threonin
CH368504A (fr) Procédé de préparation d&#39;une nouvelle lactone contenant du brome
EP0023663A2 (de) Verfahren zur Herstellung neuer sauerstoffhaltiger Heterocyclen
DE3938701A1 (de) Neue agroclavin- und elymoclavin-derivate, verfahren zu deren herstellung und deren verwendung in arzneimitteln

Legal Events

Date Code Title Description
PUP Patent expired