DE968377C - Verfahren zur Herstellung von Maskenbildern in mehrschichtigen Farbfilmen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Maskenbildern in mehrschichtigen Farbfilmen

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DE968377C
DE968377C DEG3060A DEG0003060A DE968377C DE 968377 C DE968377 C DE 968377C DE G3060 A DEG3060 A DE G3060A DE G0003060 A DEG0003060 A DE G0003060A DE 968377 C DE968377 C DE 968377C
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DEG3060A
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Joseph Asher Sprung
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GAF Chemicals Corp
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General Aniline and Film Corp
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    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03CPHOTOSENSITIVE MATERIALS FOR PHOTOGRAPHIC PURPOSES; PHOTOGRAPHIC PROCESSES, e.g. CINE, X-RAY, COLOUR, STEREO-PHOTOGRAPHIC PROCESSES; AUXILIARY PROCESSES IN PHOTOGRAPHY
    • G03C7/00Multicolour photographic processes or agents therefor; Regeneration of such processing agents; Photosensitive materials for multicolour processes
    • G03C7/18Processes for the correction of the colour image in subtractive colour photography

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Description

  • Verfahren zur Herstellung von Maskenbildern in mehrschichtigen Farbfilmen Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von integralen Korrektionsmasken während der Verarbeitung von mehrschichtigen Farbfilmen.
  • Bei dem bisher am meisten benutzten Verfahren zur Verarbeitung von Farbfilmen werden durch die sogenannte Farbentwicklung gelbe, purpurne und blaugrüne Farbstoffbilder in der blau- bzw. grün- und rotempfindlichen Schicht des mehrschichtigen Materials erzeugt. Nach diesem Verfahren wird das entwickelbare mehrschichtige Material mit einem primären aromatischen Aminentwickler in Gegenwart von Farbbildnern entwickelt, wobei in Deckung mit den entwickelten Silberbildern ein- gelbes Azomethinfarbstoffbild in der blauempfindlicen Schicht, ein purpurnes Azomethinfarbstoffbild in der grünempfindlichen Schicht und ein blaugrünes Chinoniminfarbstoffbild in der rotempfindlichen Schicht gebildet wird.
  • Wenn die spektralen Eigenschaften dieser Farbstoffe ideal wären, so müBte es möglich sein, Farbduplikate oder Farbabzüge in getreuer Farbwiedergabe von dem farbigen Durchsichtsbild auf einem gleichen Material durch geeignete Belichtung und Verarbeitung des belichteten Materials durch Farbentwicklung zu erzeugen. Leider ist jedoch die spektrale Durchlässigkeit der wie oben hergestellten Farbstoffbilder nicht vollkommen, und infolgedessen weichen die Duplikate oder Abzüge im Ton stark ab.
  • Ein ideales gelbes Farbbild müßte grünes und rotes Licht, ein ideales purpurnes Farbbild blaues und rotes Licht und ein ideales blaugrünes Farbbild blaues und grünes Licht vollständig durchlassen. Die meisten gelben Farbstoffe liefern auch ganz befriedigende Ergebnisse, aber die purpurnen Farbstoffe sind im allgemeinen unbefriedigend in ihrer Blaudurchlässigkeit und die blaugrünen sowohl in der Blau- als auch Gründurchlässigkeit. Wenn daher diese drei subtraktiven Farbteilbilder in einem ein Ganzes bildenden Dreipack übereinandergeschichtet werden, so würde der blaue Teil des zum Kopieren benutzten Lichtes durch alle drei Farbstoffbilder moduliert werden anstatt nur durch das gelbe Bild, und der grüne Teil des Kopierlichtes würde durch das blaugrüne Bild sowie auch das purpurne Bild moduliert werden.
  • Um den Mangel in der Blaudurchlässigkeit des purpurnen Farbstoffbildes zu berichtigen, wird die sogenannte Maskierungstechnik angewendet. Wenn ein positives Gelbbild richtiger Dichte und Gradation mit dem negativen purpurnen Bild (wobei die größte Dichte des gelben Maskierungsbildes gleich der Blau-Absorption des Purpurfarbstoffs bei höchster Dichte sein soll) in genaue Deckung gebracht wird, so scheint es, wenn die miteinander verbundenen Bilder durch ein Blaufilter geprüft werden, als ob das Purpurfarbstoffbild identische Blaudurchlässigkeit sowohl in den Gebieten niederer als auch den hoher Dichte besäße. In gleicher Weise würde ein rotes positives Maskierungsbild die mangelhaften Eigenschaften der Blau-und Gründurchlässigkeit des negativen blaugrünen Chinoniminfarbstoffbildes berichtigen.
  • In der USA.-Patentschrift 2 449 966 von Hanson ist ein Verfahren zur Herstellung von integralen Maskierungen beschrieben, nach welchem gelbe und rote Azofarbstoffe den grün- bzw. rotempfindlichen Schichten des mehrschichtigen Materials einverleibt werden. Während der Farbentwicklung werden dann die Azobindungen durch den primären aromatischen Aminfarbentwickler an den Bildstellen aufgespalten, so daß in Verbindung mit gelben bzw. roten Maskierungsbildern purpurne bzw. blaugrüne Azomethinbilder erzeugt werden.
  • Während der Farbentwicklung werden jedoch die Azobindungen manchmal sehr langsam und unvollständig aufgespalten, und daher ist es schwierig, Azomethin- bzw. Chinoniminfarbstoffbilder und entsprechende Maskierungsbilder befriedigender Dichte und Kontrastwirkung während der üblichen Zeit der Verarbeitung zu erhalten.
  • Es wurde nun gefunden, daß die Nachteile des obigen Verfahrens leicht behoben werden können, indem gelbe und rote Maskierungsbilder in der grün-bzw. rotempfindlichen Schicht nach dem Diazokupplungsverfahren gebildet werden. Dieses Maskierungsverfahren beruht auf der Beobachtung, daß während der Farbentwicklung die Farbbildner an den Bildstellen verbraucht werden. An den Stellen der höchsten Farbdichte wird nahezu die ganze Menge des Farbbildners zu dem Farbstoffbilde umgewandelt, während an den weißen Flächen oder Lichtern der Farbbildner nahezu unverändert ist. Wenn daher ein derartiger farbentwickelter Film nachträglich mit einem Diazoniumsalz behandelt wird, so wird ein Azofarbstoff-Maskierungsbild mit umgekehrter Gradation zum Originalbild erhalten werden.
  • Die Herstellung von integralen Azofarbstoff-Maskierungsbildern nach einem derartigen Verfahren bildet den Zweck und das Ziel der vorliegenden Erfindung.
  • Im weitesten Sinne betrifft somit die Erfindung die Bildung von Farbmasken, indem mit der üblichen Verarbeitung von Mehrschichtenmaterial durch farbbildende Entwicklung ein Diazokupplungsverfahren in Wechselwirkung gebracht wird, das gewöhnlich an das Fixierverfahren angeschlossen wird. Im besonderen dient jedoch die Erfindung dazu, Masken der gewünschten Farbe, Dichte und Gradation zu erzeugen, indem die folgenden Faktoren kontrolliert werden: i. Auswahl der richtigen Diazoniumverbindung; 2. Einstellung des pH-Wertes der Kupplungslösung; 3. Variierung der Zeit der Diazokupplung; q.. Anwendung im richtigen Verhältnis von Farbstoffbildnern, die a) Substituenten in den Kupplungsstellungen besitzen und b) keine derartigen Substituenten besitzen, und 5. Regelung der Blockierung der Kupplungsstellungen vor der Diazokupplung.
  • Die Diazoniumverbindung, die zur Kupplung mit dem restlichen Farbbildner zwecks Erzeugung der Azofarbstoffmasken benutzt wird, kann von irgendeinem der aromatischen Amine abgeleitet werden, die ganz allgemein bei der Herstellung von Azofarbstoffen benutzt werden. Beispiele derartiger Amine sind: Anilin, Sulfanilsäure, Metanilsäure, 3-Chloranilin, 2,5-Dichloranilin, o-Anisidin, p-Toluidin, o-Nitroanilin, p-Anisidin, o-Toluidin, p-Nitroanilin, ?-Chloranilin, 4-Nitro-2-methoxyanilin, 4.-Benzoylamino-2,5-diäthoxyanilin, p-Diäthylaminoanilin, 5-Methyl-2-methoxyanilin, 2-Methyl-q.-nitroanilin, 4.-Chlor-2-methylanilin, i-Naphthylamin, q.-Chlor-2-nitroaniHn usw.
  • Diese Beispiele dienen jedoch nur zur Erläuterung, und es können auch andere Diazoniumverbindungen benutzt werden, wenn sie mit den verwendeten Farbkupplern die gewünschte Farbe und Dichte ergeben.
  • Die Herstellung der Diazoniumverbindung aus den genannten Aminen erfolgt in üblicher Weise, indem das Amin mit Natriumnitrit und einer anorganischen Säure bei niederen Temperaturen dianotiert und dann die Lösung des Diazoniumsalzes durch Puffern mit einem geeigneten Puffermittel, wie Natriumacetat, auf den geeigneten pH-Wert gebracht wird.
  • Nicht alle Diazoniumsalze sind in ihrem Kupplungsvermögen gleich. So liefern beispielsweise Sulfanilsäure oder p-Nitroanilin, das im Molekül einen elektronegativen Substituenten enthält, Diazoniumsalze, die ein hohes Kupplungsvermögen besitzen und Kupplungsreaktionen in Lösungen eingehen, die bis auf einen verhältnismäßig niedrigen pH-Wert gepuffert sind. Andererseits haben Diazoniumsalze, die elektropositive Substituenten enthalten, wie die, welche sich von p-Anisidin oder p-Diäthylaminoanilin ableiten, geringes Kupplungsvermögen, und sie gehen die Diazokupplungsreaktion nur in einem Medium ein, das auf einen höheren pH-Wert als den obigen gepuffert ist. Es ist daher möglich, die Dichte und Gradation der Maskierungsbilder zu ändern, indem der geeignete Farbbildner ausgewählt und die Kupplungszeit und der pH-Wert der Lösung des Diazoniumsalzes reguliert werden.
  • Es ist bereits erwähnt worden, daß für praktische Zwecke die Durchlässigkeit der durch die farbbildende Entwicklung erzeugten gelben Farbbilder ausreichend ist, und es ist daher unnötig, in der blauempfindlichen Schicht, in der das gelbe Farbstoffbild erzeugt wird, eine Maske zu bilden.
  • Die gelben Farbbildner, die befriedigende Azomethinfarbbilder bei der farbbildenden Entwicklung liefern, gehören zum Benzoylacetanilidtyp der folgenden allgemeinen Formel: in der R einen aromatischen Rest, wie Phenyl, Acylaminophenyl, wie Stearylaminophenyl, Lauroylaminophenyl, Aminophenyl, wie Decylaminophenyl, Octadecylaminophenyl u. dgl. oder einen Alkylrest, wie Methyl, Äthyl, Lauryl, Stearyl u. dgl., und R' einen aromatischen Rest wie oben oder Alkyl wie Stearyl, Lauryl, Myristyl u. dgl. bedeutet. Farbbildner dieser Klasse kuppeln mit den meisten Diazoniumsalzen leicht nur dann, wenn der pH-Wert größer als 6 ist. Infolgedessen läßt sich die Bildung eines unerwünschten gelben Maskierungsbildes in der blauempfindlichen Schicht verhindern, indem die Diazolösung auf einen pH-Wert von etwa 5 gepuffert wird. Die Verwendung von Farbbildnern der obigen Art zwecks Herstellung des gelben Farbstoffbildes unter Vermeidung der Bildung eines Maskierungsbildes in der blauempfindlichen Schicht bildet ein sehr wesentliches Merkmal der vorliegenden Erfindung.
  • Eine andere Erkenntnis, die zu dem Erfolg der Erfindung wesentlich beiträgt, ist die, daß Farbbildner, die in der Kupplungsstellung reaktionsfähige Gruppen, wie Sulfonsäuregruppen, oder Halogenatome, wie Chlor oder Brom, enthalten, durch Diazoniumsalze nicht beeinflußt werden, aber Azomethin- oder Chinoniminfarbstoffbilder infolge der Verdrängung des Substituenten in der Kupplungsstellung durch den oxydierten Entwickler liefern. Die in der Kupplungsstellung nicht substituierten Farbstoffbildner kuppeln jedoch leicht mit Diazoniumverbindungen unter Bildung von Azofarbstoffen. Diese Entdeckung läßt sich am besten durch die folgenden Reaktionen veranschaulichen, bei denen a-Oxynaphthoesäureamidkuppler einerseits und Pyrazolonkuppler andererseits benutzt werden; Auf Grund dieser Eikenntnis ist es möglich, den Maskierungsbildern die gewünschten Eigenschaften zu erteilen, indem substituierte und umsubstituierte Farbbildner in bestimmten Verhältnissen gemischt werden.
  • Ein anderes oder zusätzliches Verfahren zur Regelung der Bildung des gelben Azomaskierungsbildes in der grünempfindlichen Schicht besteht in einer bestimmten Blockierung der Kupplungsstellung des Pyrazolonfarbbildners, der keinen ersetzbaren Substituenten enthält. Es wurde nämlich gefunden, daß, wenn der farbentwickelte Film in einer Aldehydlösung, wie einer Formaldehyd- oder Glyoxallösung u. dgl. bestimmte Zeiten gebadet wird, die Kupplungsneigung des Pyrazolonfarbbildners mit Diazoniumsalzen in Abhängigkeit von der Zeit der Behandlung verringert wird. Diese Tatsache hängt anscheinend mit der Bildung einer nicht ersetzbaren Methylengruppe zwischen 2 Molekülen des Pyrazolons oder zwischen dem Pyrazolon und der Gelatine zusammen gemäß der folgenden Gleichung: in der X ein weiteres Pyrazolon- oder Gelatinemolekül darstellt. Die Bildung der die Diazobindung blockierenden Methylenbindung wird bei diesem Verfahren wesentlich beschleunigt, indem Formaldehyd- oder Glyoxallösungen hoher Alkalinität benutzt werden.
  • Das fotografische Material, das nach dem beschriebenen Verfahren verarbeitet werden soll, kann wie folgt hergestellt werden: Auf eine Filmunterlage wird eine rotempfindliche Halogensilberemulsionsschicht aufgegossen, die ein Gemisch aus zwei Farbbildnern für Blaugrün enthält, von denen der eine eine ersetzbare Gruppe, wie eine Sulfogruppe oder ein Halogenatom in der Kupplungsstellung enthält und der andere keinen derartigen Substituenten enthält. Die in der rotempfindlichen unteren Schicht benutzten Farbbildner sind vorzugsweise a-Oxy-naphthoesäureamide, die einen Rest -enthalten, durch den die Farbbildner diffusionsfest gemacht werden, und zwar vorzugsweise einen Rest mit einer Kohlenstoffkette von wenigstens 12 Kohlenstoffatomen.
  • Auf die rotempfindliche Bodenschicht wird eine Gelatineschicht aufgegossen, durch die die rotempfindliche Schicht von der grünempfindlichen Schicht getrennt werden soll.
  • Die grünempfindliche Halogensüberemulsionsschicht, die auf die genannte Trennschicht aufgegossen wird, enthält ein Gemisch von zwei Farbbildnern für Purpur, von denen der eine in der Kupplungsstellung wieder einen ersetzbaren Substituenten, wie eine Sulfogruppe enthält und der andere von derartigen Substituenten frei ist. Als Purpurfarbbildner werden vorzugsweise solche der Pyrazolonreihe benutzt, die einen wie oben genannten Rest enthalten, durch den sie in der Emulsionsschicht diffusionsfest gemacht werden.
  • Auf die grünempfindliche Schicht wird eine Filterschicht gegossen, die kolloidales Silber oder einen entfernbaren gelben Farbstoff enthalten kann, und auf diese Filterschicht wird eine blauempfindliche Halogensilberemulsionsschicht gegossen, die einen Gelbfarbbildner enthält, der vorzugsweise aus einem Acylacetanilid besteht, das einen Rest der vorstehend genannten Art enthält, durch den die Verbindung in der Emulsion diffusionsfest gemacht wird.
  • Beispiele von Gelbfarbbildnern der genannten Klasse, die nicht nur für die Entwicklung des gelben Azomethinfarbstoffbildes brauchbar sind, sondern die Bildung eines gelben Azofarbstoff-Maskierungsbildes ausschließen, sind die folgenden: Beispiele von Parpurfarbbildnern, die keinen ersetzbaren Substituenten in der Kupplungsstellung enthalten, sind die folgenden: i-(4'-Phenoxy-3'-sulfophenyl)-3-heptadecyl-5-pyrazolon 2. i-(3'-Carboxyphenyl)-3-heptadecyl-5-pyrazolon 3. i-(4-Sulfophenyl)-3-heptadecyl-5-pyrazolon 4. i-(3'-Carboxyphenyl)-3-undecyl-5-pyrazolon 5. i-(2'-Methyl-5'-sulfophenyl)-3-heptadecyl-5-pyrazolon 6. i-(2'-Methoxy-4'-sulfophenyl)-3-heptadecyl 5-pyrazolon 7. i-(2'-Methoxy-5'-sulfophenyl)-3-(3'-stearylaminophenyl)-5-pyrazolon B. i-(3'-Sulfomethylenphenyl)-3-heptadecyl-5-pyrazolon g. i-(3'-Sulfomethylen-4'-phenoxyphenyl)-3-heptadecyl-5-pyrazolon 1o. i-(3'-Stearylaminophenyl)-3-methyl-5-pyrazolon ii. i-(3'-Sulfophenyl)-3-(4"-stearylaminophenyl)-5-pyrazolon 12. i-(3'-Stearylamino-5'-sulfophenyl)-3-methyl-5-pyrazolon Beispiele von Purpurfarbbildnern, die einen ersetzbaren Substituenten in der Kupplungsstellung enthalten, sind die folgenden: 2. 3-Heptadecyl-5-pyrazolon-4-sulfonsäure 3. i-(3-Carboxyphenyl)-3-heptadecyl-5-pyrazolon-4-sulfonsäure 4. i-(4-Carboxyphenyl)-3-heptadecyl-5-pyrazolon-4-sulfonsäure 5. i-(P-Sulfoäthyl)-3-(4-stearaminophenyl-5-pyrazolon-4-sulfonsäure 6. i-(2,6-Dimethylphenyl)-3-heptadecyl5-pyrazolon-4-sulfonsäure Beispiele von Blaugrünfarbbildnern, die keinen ersetzbaren Substituenten in der Kupplungsstellung enthalten, sind die folgenden: i-Oxy-2-naphthoyl 2'-N-methyloctadecylamino-5'-sulfoanilid 2. i-Oxy-2-naphthoyl-4'-stearylamino-2'-sulfoanilid 3. i-Oxy-2-naphthoyl-q.'-laurylamino-7'-sulfonaphthalid 4. i-Oxy-2-naphthoyl-4'-octydecylamino-2'-sulfoanilid 5. i-Oxy-2-naphthoylbenzidid 6. i-Oxy-2-naphtboyl-4'-N-methyl-N-dodecylaminoanilid 7. i-Oxy-2-naphthoyl-4'-stearylamino-3'-sulfoanilid B. i-Oxy-2-naphthoyl-4'-N-methyl-N-dodecylamino-3'-sulfoanilid Beispiele von Blaugrünfarbbildnern, die einen ersetzbaren Substituenten in der Kupplungsstellung enthalten, sind die folgenden i-Oxy-2-naphthoyl-3'-oleylamino-4'-sulfoanilid-4-sulfonsäure 5. i-Oxy-2-naphthoy1-3'-dodecylamino-4'-sulfoanilid 4-sulfonsäure 6. i-Oxy-2-naphthoyl-3'-abietylamino-4'-sulfoanilid-4-sulfonsäure 7. i-Oxy-2-naphthoy13'-cholylamino-4'-sulfoanilid 4-sulfonsäure B. i-Oxy-2-naphthoyl-4'-stearylaniinoanilid-4-sulfonsäure g. i-Oxy-2-naphthoyl-4'-decoxyanilid-4-sulfonsäure io. i-Oxy-2-naphthoyl-4'-heptadecylamino-2'-sulfoanilid-4-sulfonsäure Weitere ähnliche Verbindungen sind in der USA.-Patentschrift 2 343 051 angegeben.
  • Die Verarbeitung des wie oben aufgebauten Mehrschichtenfihnes nach dem Negativ-Positiv-Verfahren wird wie folgt durchgeführt: Nach dem Belichten wird das mehrschichtige Material mit einem primären aromatischen Aminentwickler wie p-Diäthylaminoanilin farbentwickelt. Darauf wird es kurz in einem Unterbrechungsbade behandelt, mit einer Ferricyanidlösung gebleicht, in Natriumthiosulfat fixiert und dann mit einer ein Diazoniumsalz enthaltenden Maskierungslösung behandelt, die durch Zusatz von Natriumacetat auf den richtigen p$-Wert, beispielsweise auf etwa 5, gepuffert worden ist. Das Material wird schließlich gewaschen, wodurch ein Negativ erhalten wird, das in den bestimmten Schichten negative gelbe, purpurne und blaugrüne Farbbilder enthält, und die Schichten, in denen die purpurnen und blaugrünen Bilder entstehen, auch eine positive gelbe bzw. rote Kopiermaske enthalten. Die Verarbeitung des wie oben hergestellten farbumkehrbaren Materials kann wie folgt durchgeführt werden: Nach dem Belichten wird der Film in einem Schwarzweißentwickler wie Metol-Hydrochinon entwickelt, kurz unterbrochen, von neuem belichtet und dann wie oben farbentwickelt. Der Film wird dann in einem Klärbade behandelt, worauf er in einer Ferricyanidlösung gebleicht, dann fixiert und schließlich mit der Maskierungslösung behandelt wird, die das Diazoniumsalz, mit Natriumacetat richtig gepuffert, enthält. In diesem Falle sind die farbentwickelten Bilder Positive und die Kopiermasken Negative.
  • Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele näher erläutert. Beispiel i Ein fotografisches mehrschichtiges Material, das, wie oben ausgeführt, hergestellt ist und in der blauempfindlichen Oberschicht als Gelbfarbbildner 3-(p-Stearoylaminobenzoylacetamino)-isophthalsäure, in der grünempfindlichen Schicht als Purpurfarbbildner ein Gemisch aus i-(4'-Phenoxy-3'-sulfophenyl)-3-heptadecyl-5-pyrazolon und i-Phenyl-3-heptadecyl-5-pyrazolon-4-sulfonsäure und in der rotempfindlichen Schicht als Blaugrünfarbbildner ein Gemisch aus i-Oxy-2-naphthoyl-N-octadecylamid-4-sulfonsäure und i-Oxy-2-naphthoyl-2'-N-methyloctadecylamino-5'-sulfoanilid enthält, wird belichtet und dann wie folgt verarbeitet: Stufe i Farbentwicklung ........... 15 Minuten (2o°) Wasser ........:........... 750 ccm p-Diäthylaminoanilin-hydrochlorid . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2,759 Hydroxylamin-hydrochlorid . . 1,2 g Natriumsulfit (wasserfrei) .... 2,0 g Natriumcarbonat(Monohydrat) 66,o g Kaliumbromid . . . . . . . . . . . . . 2,59 Wasser aufgefüllt auf . . . . . . . . iooo ccm Stufe 2 Unterbrechungsbad ......... i Minute Natriumbisulfit . . . . . . . . . . . . . 50,09 Wasser aufgefüllt auf . . . . . . . . iooo ccm Stufe 3 Härten .................... 4 Minuten (2o°) Wasser .................... iooo ccm Kallum-Chrom-Alaun ....... 30,09 Stufe 4 Waschen .................. io Minuten Stufe 5 Bleichen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5 Minuten (2o°) Wasser .................... 750 ccm Kaliumferricyanid . . . . . . . . . . 6o,o g Kaliumbromid . . . . . . . . . . . . . 15,o g Mononatriumphosphat ...... 13,09 Natriumbisulfat . . . . . . . . . . . . 6,o g Wasser aufgefüllt auf . . . . . . . . iooo ccm Stufe 6 Waschen .................. 3 Minuten Stufe 7 Fixieren ................... 5 Minuten (20°) Wasser .................... 1000 ccm Natriumthiosulfat . . . . . . . . . . 200,0 g Stufe 8 Waschen .................. 5 Minuten Stufe g Maskierungslösung ...... 2 bis 5 Minuten (2o°) 1,g1 Teile Sulfanilsäure (Monohydrat) werden gelöst in 50o Teilen warmem Wasser. Die Lösung wird schnell auf 5° abgekühlt, mit 1,5 Teilen konzentrierter Salzsäure angesäuert und mit o,7 Teilen Natriumnitrit in 25 Teilen Wasser diazotiert. Der pH-Wert der Diazoniumsalzlösung wird auf etwa 5 eingestellt durch Zusatz von o,¢ Teilen Natriumacetat (Trihydrat) Stufe 1o Waschen ...................... x5 Minuten Der durch alle Stufen verarbeitete Film enthält negative gelbe und purpurne Azomethinfarbstoffbilder in der blau- und grünempfindlichen Schicht und ein blaugrünes Chinoniminfarbstoffbild in der rotempfindlichen Schicht in Kombination mit positiven gelben und roten Azofarbstoff-Maskierungsbildern in der grün- bzw. rotempfindlichen Schicht. In der blauempfindlichen Schicht wird keine Maske gebildet. Beispiel 2 Ein farbumkehrbares mehrschichtiges Material, das wie im Beispiel x hergestellt worden ist, wird belichtet und wie folgt verarbeitet: Stufe x Primäre Silberentwicklung ... i2. Minuten (2o°) Wasser .................... 750 ccm Metol ..................... 3,09 Natriumsulfit (wasserfrei) .... 50,09 Natriumcarbonat (Monohydrat) 40,09 Natriumthiocyanat . . . . . . . . . 2,0 g Kaliumbromid . . . . . . . . . . . . . 2,0 g Wasser aufgefüllt auf . . . . . . . . xooo ccm Stufe 2 Unterbrechungsbad ......... 3 Minuten Natriumbisulfit . . . . . . . . . . . . . 50,09 Wasser aufgefüllt auf . . . . . . . . xooo ccm Stufe 3 Waschen .................. x Minute Stufe q.
  • Zweite Belichtung Stufe 5 Farbentwicklung . . . . . . . . . . . x8 Minuten (2o°) Wasser .................... 750 ccm Natriumbisulfit . . . . . . . . . . . . . 1,o g p-Diäthylaminoanilin-hydrochlorid .................. 3,09 Natriumcarbonat (wasserfrei) 67,59 Kaliumbromid . . . . . . . . . . . . . 2,59 Wasser aufgefüllt auf . . . . . . . . xooo ccm Stufe 6 Klärbad ................... 3 Minuten (2o°) Wasser .................... 750 ccm Natriumbisulfit . . . . . . . . . . . . . 10,0 g Natriumacetat . . . . . . . . . . . . . 30,09 Wasser aufgefüllt auf . . . . . . . . 100o ccm Stufe 7 Härten .................... 5 Minuten (2o°) Wasser .................... xooo ccm Kaliumchromalaun . . . . . . . . . 30,09 Stufe 8 Waschen .................. 5 Minuten Stufe g Bleichen ................... 8 Minuten (2o°) Wasser .................... 750 ccm Kaliumferricyanid . . . . . . . . . . 60,o g Kaliumbromid . . . . . . . . . . . . . 15,09 Mononatriumphosphat ...... 13,09 Natriumbisulfat . . . . . . . . . . . . 6,o g Wasser aufgefüllt auf . . . . . . . . xooo ccm Stufe 10 Waschen .................. 3 Minuten Stufe ix Fixieren ................... 5 Minuten (2o°) Wasser .................... xooo ccm Natriumthiosulfat . . . . . . . . . . 200,0 g Stufe 12 Waschen .................. 5 Minuten Stufe 13 Maskierungslösung ...... 3 bis 5 Minuten (2o°) 1,g1 Teile Sulfanilsäure (Monohydrat) werden gelöst in 50o Teilen warmem Wasser. Die Lösung wird schnell auf 5° abgekühlt und mit 1,5 Teilen konzentrierter Salzsäure angesäuert und mit o,7 Teilen Natriumnitrit in 25 Teilen Wasser diazotiert. Der pH-Wert der Lösung des Diazoniumsalzes wird auf etwa 5 eingestellt durch Zusatz von 0,4 Teilen Natriumacetat (Trihydrat).
  • Stufe 14 Waschen ...................... 15 Minuten Der Film enthält positive Azomethinfarbstoffbilder in der blau- und grünempfindlichen Schicht und ein positives blaugrünes Chinoniminfarbstoffbild in der rotempfindlichen Schicht in Kombination mit negativen gelben und roten Azofarbstoffbildern in der grün- bzw. rotempfindlichen Schicht. Wie im Beispiel x, so wird auch hier in der blauempfindlichen Schicht kein Maskierungsbild erzeugt.
  • Beispiel 3 Das verwendete Material und das Verfahren sind dieselben wie im Beispiel x mit dem Unterschied, daB der Farbbildner x-Phenyl-3-heptadecyl-5-pyrazolon- 4-sulfonsäure weggelassen wird. In diesem Falle wird das Material nach der Stufe 8 eine bestimmte Zeit von etwa 15 Sekunden bis 5 Minuten in der folgenden Lösung gebadet: Wasser ....................... iooo ccm Formaldehydlösung (36°/oig) .... 25,o ccm Natriumbicarbonat . . . . . . . . . . . . 2,o g Durch diese Behandlung wird die Kupplungsstellung des Pyrazolon-Purpurfarbbildners i-(q.'-Phenoxy-3'-sulfophenyl)-3-heptadecylpyrazolon, der die Sulfonsäuregruppe nicht in der 4-Stellung enthält, teilweise blockiert. Auf diese Weise ist es möglich, das gelbe Maskierungsbild, das in der späteren Kupplungsstufe erzeugt wird, auf die gewünschte Dichte einzuregulieren. Beispiel q.
  • Das Verfahren ist dasselbe wie im Beispiel 2, mit dem Unterschied, daß nach der Stufe 12 der Film in der Formaldehydlösung des Beispiels 3 eine Zeit von 15 Sekunden bis 5 Minuten gebadet wird. Wie im Beispiel 3 angegeben, wird auf diese Weise eine zusätzliche oder andersartige Regelung in der Maskierung erzielt.
  • Wie aus der vorstehenden Beschreibung hervorgeht, befallt sich die Erfindung mit der Maskierung der purpur und blaugrün farbentwickelten Bilder, wobei eine sorgfältige Regelung der Farbdichte und der Gradation der Maskierungsbilder gewährleistet ist. Im weiteren Sinne umfaßt jedoch die Erfindung ganz allgemein die Bildung von Masken bei der Verarbeitung von Farbfilmen durch farbbildende Entwicklung unter Anwendung des Diazoverfahrens und insbesondere die Anwendung dieses Verfahrens für die selektive Bildung der Masken in den gewünschten Schichten.
  • Wenn beispielsweise eine Maske nur in der purpurnen Schicht ohne besondere Berücksichtigung der Dichte und Gradation der Maske gewünscht wird, so kann diese hergestellt werden, indem wie oben angegeben verfahren, aber in der blauempfindlichen Schicht ein Acylacetanilid, wie vorstehend beschrieben, in der grünempfindlichen Schicht ein einziges Pyrazolon, wie schon erwähnt, ohne ersetzbaren Substituenten in der Kupplungsstellung und in der rotempfindlichen Schicht ein einziges a-Naphthoesäureamid, wie oben beschrieben, mit einem ersetzbaren Substituenten in der Kupplungsstellung benutzt wird. Bei einem derartigen Film liefert eine Diazoniumsalzlösung der in Frage stehenden Art, wenn sie auf einen pn-Wert unter 6 gepuffert ist, 'nur eine gelbe Maske in der grünempfindlichen Schicht. Ebenso enthält, wenn eine Maske nur in der rotempfindlichen Schicht ohne besondere Berücksichtigung ihrer Dichte und Gradation erwünscht ist, der einzige Pyrazolonfarbbildner in der grünempfindlichen Schicht einen ersetzbaren Substituenten in der Kupplungsstellung und der. einzige a-Naphthoesäurekuppler in der blaugrünen Schicht keinen Substituenten in -der Kupplungsstellung. Bei Verwendung eines derartigen Films und Verarbeitung, wie in den Beispielen angegeben, wird eine rote Azofarbstoffmaske nur in der rotempfindlichen Schicht gebildet. Soll eine Maske bestimmter Farbdichte und Gradation nur in der grünempfindlichen Schicht gebildet werden, dann würde diese Schicht ein Gemisch von Farbbildnern wie oben enthalten, während die rotempfindliche Schicht einen einzigen Farbbildner enthalten würde, in welchem die Kupplungsstellung blockiert ist. Wenn, umgekehrt, die Maske nur in der rotempfindlichen Schicht gebildet werden soll, dann würde die grünempfindliche Schicht nur einen einzigen Farbbildner enthalten, in welchem die Kupplungsstellung blockiert ist, während die rotempfindliche Schicht ein Gemisch von Farbbildnern der nach den Beispielen erforderlichen Art enthalten würde.
  • Selbstverständlich können an Stelle der im Beispiel i angeführten besonderen Gelbfarbbildner auch irgendwelche andere der vorstehend aufgeführten Acylacetanilide benutzt werden. Ebenso können die Purpurfarbbildner aus einem Gemisch irgendwelcher der erwähnten bestehen, so lange, wie das Gemisch ein Pyrazolon mit einem Substituenten in der Kupplungsstellung und ein Pyrazolon enthält, das in dieser Stellung keinen Substituenten enthält. Die vorstehenden Ausführungen gelten auch für die verschiedenen oben angeführten Blaugrünfarbbildner. Das Verhältnis der substituierten zu den umsubstituierten Farbbildnern muß empirisch ermittelt werden, da die Eigenschaften der Maskierungsbilder von verschiedenen Faktoren, wie der Diazokupplungsgeschwindigkeit, der Farbbildnerkonzentration usw., abhängen. Beispielsweise wurde in einer- Versuchsreihe gefunden, daß gute Resultate erhalten werden, wenn die umsubstituierten und substituierten Naphthoesäureamide im Verhältnis von i : i benutzt werden. Das Verhältnis kann aber auch =o : i oder i : io betragen und hängt ab von der gewünschten Dichte und Gradation der maskierten Bilder.
  • Ferner kann auch als Diazoniumsah irgendeines der obenerwähnten an Stelle des sich von der Sulfanilsäure ableitenden Salzes benutzt werden.
  • Vorstehend sind Filmpacks beschrieben worden, die die Farbbildner und die empfindlich gemachten Schichten in der sogenannten üblichen Anordnung enthalten, nach der die blau-, grün- und rotempfindlichen Schichten Farbbildner enthalten, durch die gelbe bzw. purpurne und blaugrüne Farbstoffe erzeugt werden. Für die Farbzergliederung kann jedoch die obige Anordnung auch geändert werden, wenn die maskierten farbigen Durchsichtsbilder später für die Herstellung von farbigen Abzügen oder positiven Durchsichtsbildern in getreuem Farbton benutzt werden sollen. So können beispielsweise die Farbbildner für Blaugrün, Gelb und Purpur auch der blau-bzw. grün- und rotempfindlichen Schicht des zu maskierenden mehrschichtigen Materials einverleibt werden. Wenn jedoch das ursprüngliche Objekt in naturgetreuer Farbe abgebildet werden soll, so muß das modifizierte, maskierte Durchsichtsbild auf ein Abzugsmaterial kopiert werden, in welchem die Farbbildner für Purpur, Blaugrün und Gelb der blau- bzw. grün- und rotempfindlichen Schicht einverleibt sind.
  • Die Erfindung betrifft daher ganz allgemein ein Verfahren, nach welchem die während der Farbentwicklung erzeugten Bilder hinsichtlich ihrer unvollkommenen spektralen Eigenschaften korrigiert werden können, und sie ist auf keine besondere Anordnung der Farbbildner in den empfindlichen Schichten oder auf irgendeine besondere Lage der Schichten zueinander beschränkt.
  • An der vorstehenden Erfindung können natürlich auch verschiedene Abänderungen vorgenommen werden. Während die Erfindung vorstehend im Zusammenhang mit einer Farbentwicklung beschrieben worden ist, nach der Azomethin- und Chinoniminfarbstoffbilder erhalten werden, so kann sie beispielsweise aber auch bei der Maskierung von Azinfarbstoffbildern benutzt werden.

Claims (7)

  1. PATENTANSPRÜCHE: r. Verfahren zur Herstellung von Maskenbildern in mehrschichtigen Farbfilmen mit übereinanderliegenden Halogensilberemulsionsschichten, von denen jede für eine andere Grundfarbe sensibilisiert ist und diffusionsfeste Farbbildner enthält, die mit dem Oxydationsprodukt eines Entwicklers auf der Basis aromatischer Amine unter Bildung eines Farbstoffbildes reagieren, dadurch gekennzeichnet, daß nach der üblichen Farbentwicklung das fotografische Material, das in mindestens einer der Schichten einen Farbkuppler enthält, der mit der Lösung eines Diazoniumsalzes zum Azofarbstoff zu kuppeln vermag, mit der Lösung eines aromatischen Diazoniumsalzes behandelt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch z, dadurch gekennzeichnet, daß eine der Emulsionsschichten des verwendeten Materials als Kuppler ein Acylacetanilid enthält und die verwendete Lösung des Diazoniumsalzes auf, einen pH-Wert unter 6 gepuffert ist.
  3. 3. Verfhren nach Anspruch x, dadurch gekennzeichnet, daß in dem verwendeten Material die Emulsionsschichten für blaues bzw. grünes und rotes Licht sensibilisiert sind, der Farbbildner in einer der Schichten aus einem Acylacetanilid besteht und der Farbbildner in einer anderen Schicht in der Kupplungsstellung durch einen ersetzbaren Substituenten besetzt ist und die Lösung des Diazoniurnsalzes auf einen pH-Wert unter 6 gepuffert ist.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß in dem verwendeten Material der Pyrazolonfarbbildner in der grünempfindlichen Schicht in der Kupplungsstellung unsubstituiert ist und der Farbbildner in der rotempfindlichen Schicht aus zwei a-Oxynaphthoesäureamiden besteht, von denen eines einen ersetzbaren Substituenten in der Kupplungsstellung enthält, und das Material vor der Behandlung mit der Lösung des Diazoniumsalzes mit einer Lösung eines Aldehydes behandelt wird.
  5. 5. Mehrschichtiges fotografisches Material zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch z bis 4, bestehend aus aufeinanderliegenden Halogensilberemulsionsschichten, von denen jede für eine andere Grundfarbe sensibilisiert ist und von denen die eine Emulsionsschicht als Farbbildner ein diffusionsfestes Acylacetanilid enthält, eine andere Emulsionsschicht einen diffusionsfesten Farbbildner für Purpur und eine dritte Emulsionsschicht einen diffusionsfesten Farbbildner für Blaugrün enthält, wobei die Farbbildner in den genannten letzteren Schichten mit der Lösung eines Diazoniumsalzes unter Bildung eines Azofarbstoffes zu reagieren vermögen, und eine der letzteren Emulsionsschichten einen zusätzlichen Farbbildner enthält, der ein gleiches Farbstoffbild liefert wie der andere Farbbildner in der genannten Schicht, der aber mit der Lösung eines Diazoniumsalzes keinen Azofarbstoff zu bilden vermag.
  6. 6. Mehrschichtiges fotografisches Material nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß eine der Emulsionsschichten als Farbbildner ein diffusionsfestes Acylacetanilid, eine andere Emulsionsschicht als Farbbildner ein diffusionsfestes a-Oxynaphthoesäureamid und die dritte Emulsionsschicht als Farbbildner ein diffusionsfestes Pyrazolon enthält und eine der Schichten, mit Ausnahme von der, die den Acylacetanilidfarbbildner enthält, noch einen anderen Farbbildner derselben chemischen Klasse enthält, in welchem jedoch die Kupplungsstellung durch einen ersetzbaren Substituenten besetzt ist.
  7. 7. Mehrschichtiges fotografisches Material nach Anspruch 5, gekennzeichnet durch übereinander angeordnete Halogensilberemulsionsschichten, von denen die äußerste für blaues Licht sensibilisiert ist und als Farbbildner ein diffusionsfestes Benzoylacetanilid enthält, die unterste Schicht für rotes Licht sensibilisiert ist und als Farbbildner zwei diffusionsfeste a-Oxynaphthoesäureamide enthält, von denen nur eines einen ersetzbaren Substituenten in der Kupplungsstellung enthält und die Zwischenschicht für grünes Licht sensibilisiert ist und als Farbbildner zwei diffusionsfeste Pyrazolone enthält, von denen nur eines durch einen ersetzbaren Substituenten in der Kupplungsstellung besetzt ist. In Betracht gezogene Druckschriften: USA.-Patentschriften Nr. 2 499 966, 2 428 054, 2 431996, 2 193 931, 2 342 62o, 2 297 732; britische Patentschriften Nr. 503 824, 523 =79.
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