DE940848C - Verfahren zur Regenerierung von Katalysatoren - Google Patents

Verfahren zur Regenerierung von Katalysatoren

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DE940848C
DE940848C DEP3739A DE0003739A DE940848C DE 940848 C DE940848 C DE 940848C DE P3739 A DEP3739 A DE P3739A DE 0003739 A DE0003739 A DE 0003739A DE 940848 C DE940848 C DE 940848C
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DE
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steam
air
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combustion
temperature
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DEP3739A
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English (en)
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Walter Adolph Schulze
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Phillips Petroleum Co
Original Assignee
Phillips Petroleum Co
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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J38/00Regeneration or reactivation of catalysts, in general
    • B01J38/04Gas or vapour treating; Treating by using liquids vaporisable upon contacting spent catalyst
    • B01J38/12Treating with free oxygen-containing gas

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

  • Verfahren zur Regenerierung von Katalysatoren Die Erfindung betrifft die Regenerierung von Katalysatoren, die mehr oder weniger durch Ablagerungen von Kohlenstoff und bz-%v. oder kohlenstoffhaltigem Material inaktiviert wurden und die zur katalytischen Behandlung von Kohlenwasserstoffen, wie zum Kracken, Reformieren, Entschwefeln u. dgl., verwendet wurden.
  • Bei derartigen katalytischen Behandlungen lagern sich kohlenstoffhaltige Stoffe auf dem Katalysator ab, wodurch dessen Aktivität vermindert wird, wobei die Menge des abgelagerten kohlenstoffhaltigen Materials von der Art der Ausgangskohlenwasserstoffe sowie den Umsetzungsbedingungen abhängt und in weiten Grenzen schwankt. Aus diesem Grund muß der Katalysator periodisch regeneriert werden, um mindestens Durchschnittsergebnisse der Umwandlung und der Qualität der Reaktionsprodukte zu erzielen. Die Häufigkeit der Regenerierung ist jedoch von der Art der Umwandlung abhängig und schwankt in ziemlich weiten Grenzen, da die Mengen der Ablagerungen des inaktivierenden Materials verschieden groß sind. Während bei Krackverfahren bestimmter Schweröle, die bei 5oo bis 55o° durchgeführt werden, die Regenerierung des Katalysators in Zeitabständen von r Stunde und weniger erforderlich sein kann, können mildere Behandlungen, z. B. die Entschwefelung von Gasolin bei Temperaturen von 38o bis 44o° von 12 Stunden bis zu i Woche und länger durchgeführt werden, bis die Regenerierung notwendig ist.
  • Bei solchen Verfahren, welche die Regenerierung des Katalysators in häufigen Zeitabständen erfordern, ist eine Vielzahl von Katalysatorkamm ern und Regenerierungsvorrichtungen vorzusehen, so daß eine regelmäßige Folge von Umwandlungen und Regenerierungen möglich ist.
  • Bei anderen Verfahren ist die Regenerierung allerdings so selten, daß man unter Berücksichtigung der Kosten zwischen Regenerierung oder Ersatz des erschöpften Katalysators wählen kann. Zwischen diesen beiden Verfahren liegen diej enigen, bei denen die Häufigkeit der Regenerierung den Einbau von Regeneriexungsvo,rriehtungen zweckmäßig erscheinen läßt. Die zuletzt genannten Verfahren dienen zur Entschwefelung von Gasolin, zur Reformierung und katalytischen Krackung, wobei die Dauer der Behandlung oder Umwandlung etwa 12 Stunden beträgt. -Die Erfindung ist besonders auf diese Verfahrensart anwendbar, obwohl auch jeder andere Katalysator regeneriert werden kann, der zur katalytischen Umwandlung ganz allgemein und besonders von Kahlenwasserstoffen verwendet wurde.
  • Dabei werden gewöhnlich verhältnismäßig große Katalysatormengen verwendet, da die Strömungsgeschwindigkeiten der Kohlenwasserstoffdämpfe nicht übermäßig groß sind. Große Druckabfälle infolge hoher Durchströmungsgeschwindigkeit und bzw. oder eine zu weit gehende Umwandlung infolge zu langer Kontaktzeiten treten gewöhnlich nicht auf, weshalb ein großes Kätalysatorbett in Behältern von einfachem Bau möglich ist. Verwendbare Katalysatoren sind natürliche Bleicherden, Mineralerze sowie natürliche oder synthu` tische Metalloxyde, wie Tonerde, Magnesia, Zirkonerde u. dgl. oder deren Gemische und Bauxite. Solche Kontakte sind in verhältnismäßig großen Massen zur Regenerierung geeignet, ohne daßsie zerfallen öder unbrauchbar werden, solange zu hohe Temperaturen von über etwa 72o bis-780' vermieden werden.
  • Unter der Regenerierung der festen Katalysatoren versteht man die geregelte Verbrennung der kohlenstoffhaltigen Ablagerungen bei oder oberhalb deren Entzündungstemperatur im. Strom eines sauerstoffhaltigen Gases. Bei der einfachsten Form der Regenerierung wird nach Erreichung der Entzündungstemperatur die Verbrennung durch Beschränkung der zugeführten Sauerstoffmenge geregelt. Dadurch werden übermäßig hohe Verbrennungstemperaturen verhütet. Andere Hilfsmaßnahmen, umfassen die einleitende und abschließende Reinigung des Katalysatorraums zur Entfernung von flüchtigen Kohlenwasserstoffrückständen vor der Regenerierung bzw. von sauerstoffhaltigen Gasen nach der Regenerierung.
  • Bei der periodischen Regenerierung von Katalysatoren können nach dem beanspruchten Verfahren die für die Behandlung vorgesehenen Einrichtungen weitgehend Verwendung finden, so daß nur wenige Hilfsvorrichtungen erforderlich sind. Temperatur- und Druckbedingungen bei der Regenerierung nach diesem Verfahren sind mild, so daß übliche Metalle und Werkstoffe brauchbar sind. Das neue Verfahren ist einfach und wirtschaftlich, da keine besonderen Vorrichtungen, z. B. für inerte Atmosphären und bzw. oder bestimmte Konzentrationen verschiedener Komponenten der Verbrennungsgase, die in den Kreislauf rückgeführt werden, benötigt werden.
  • Eine Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens kann. folgende Schritte umfassen: i. Reinigung des Katalysators mit überhitztem Wasserdampf bei einer Temperatur von etwa 440 bis etwa 55o° zwecks Entfernung aller flüchtigen Stoffe als Vorbereitung für die Regenerierung, wobei gewöhnlich die Dampftemperatur gleich der Kontakttemperatur oder höher ist und im allgemeinen bei 500° liegt. Die Überhitzung kann in einer zusätzlichen Vorerhitzungsschlange im oberen Teil des Erhitzers geschehen.
  • 2. Einleitung der Verbrennung der Ablagerungen auf dem Katalysator durch ein Gemisch aus überhitztem Wasserdampf und Luft mit nicht mehr als io Volumprozent, mindestens aber der zur Entzündung ausreichenden Sauerstoffmenge, bei etwa 44o bis 550°, im allgemeinen bei 50ö°. Sobald die Verbrennung einsetzt, -steigt die Temperatur des ausströmenden Gases steil über diejenige des einströmenden Gases an auf einen Betrag von mindestens 55o° und häufig höher auf 67o oder 72o°.
  • 3. Nach der Entzündung und dem Abstellen von Dampf und Luft wird der größere Teil der ausströmenden Gase durch einen Kühler zurückgeleitet, und der Rest wird aus dem System abgeführt. Vor oder hinter dem Kühler oder dem Umlaufgebläse leitet man Luft in das umlaufende Gas ein. Die Temperatur, auf welche das umlaufende Gas im Kühler abgekühlt wird, die Temperatur der zugesetzten Luft und die Menge der zugeführten Luft werden so geregelt, daß das in den Katalysator einströmende Gemisch eine Temperatur und einen Sauerstoffgehalt aufweist, bei dem die Verbrennungstemperatur im Katalysatorraum innerhalb geeigneter Grenzen, vorzugsweise über 500°, nicht aber über 78o° gehalten wird. Gewöhnlich wird diese Temperatur während des größten Teils des Umlaufs zwischen etwa 670 und 72o° aufrechterhalten. Als zusätzliches Gas kann man entweder kalte oder vorerwärmte Luft verwenden. Im allgemeinen liegt die Temperatur des eintretenden Gemisches zwischen 440 und etwa 5oo°, der Sauerstoffgehalt zwischen 2 und etwa iooio.
  • Zeigt die Temperatur des ausströmenden Gases etwa 61o°, so ist der größte Teil der Ablagerungen auf dem Katalysator verbrannt.
  • Das Kühlen des umlaufenden Gasgemisches wird entweder schrittweise oder plötzlich abg&-schwächt oder abgestellt und der Kreislauf des Gases fortgesetzt, wodurch verhindert wird, daß die Temperatur unter 500° absinkt. In zahlreichen Fällen ist auf dieser Stufe des Verfahrens die völlige Unterbrechung des Kühlens erforderlich. Hat das umlaufende Gas im wesentlichen die Zusammensetzung von Luft erreicht oder sich dem Sauerstoffgehalt der Luft, d. h. mindestens 151/o, stark genähert, so dürfte die Verbrennung der Ablagerungen zum größten Teil beendet sein.
  • 5. Nach dem Abstellen von Luft wird kein weiteres Gas aus dem System abgezogen, der Kreislauf aber trotzdem fortgesetzt, um alle noch vorhandenen Ablagerungen zu verbrennen. Alternativ oder zusätzlich zu dieser Verfahrensmaßnahme kann man vorerhitzte Luft bei etwa 4..4o bis etwa 5o0°, gewöhnlich bei 51o°, durch den Katalysator leiten, um die letzten Spuren von brennbaren Stoffen zu entfernen. Oft kann diese Maßnahme allein zur Aufrechterhaltung der gewünschten Verbrennungstemperatur von mindestens 51o° dienen. Wenn solch ein Verfahrensschritt angewendet wird, und er wird üblicherweise angewendet an Stelle des fortgesetzten Kreislaufs in einem geschlossenen System, wie er in dem letzten Absatz beschrieben wurde, wird der Kreislauf unterbrochen. Gewünschtenfalls kann sich indessen ein Kreislauf in einem geschlossenen System anschließen.
  • Häufig ist es erwünscht, in der Stufe 5 unter Zugabe vorerhitzter Luft bei 44o bis 55o° zur Aufrechterhaltung der Verbrennungstemperatur kontinuierlich zu arbeiten.
  • 6. Der Kreislauf wird abgestellt und der Katalysator mit Luft, die vorzugsweise auf etwa 44o bis etwa 51o° und gewöhnlich auf etwa 51o° erhitzt wurde, gereinigt, um Kohlendioxyd und Kohlenmonoxyd zu entfernen.
  • 7. Anschließend wird die Reinigung mit überhitztein Dampf bei etwa 44o bis 55o°, im allgemeinen bei 51o°, vorgenommen, um jede Spur von Sauerstoff und die letzten noch zurückgebliebenen Spuren von Kohlendioxyd oder Kohlenmonoxyd zu entfernen.
  • Der Katalysator ist jetzt für eine erneute Verwendung geeignet. Gewünschtenfalls kann der Dampf in Fällen, wo der Katalysator nicht sofort wieder in Betrieb genommen werden muß, mit irgendeinem geeigneten Kohlenwasserstöffgas gereinigt «-erden, z. B. mit C4 oder leichteren Kohlenwasserstoffen.
  • Die zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens erforderliche vorerhitzte Dampf- und bz«-. oder Luftmenge wird in einer zusätzlichen Erhitzungsschlange mit einer verhältnismäßig geringen Kapazität gegenüber dem Hauptstrom und dem zu behandelnden Kohlenwasserstoffstrom auf .[4o his etwa 55o° gebracht. Diese Schlange wird zweckmäßig im Erhitzer über einer oder mehreren Kohlenwasserstoff-Heizschlangen mit verhältnismäßig großer Kapazität im gleichen Ofenmantel angeordnet sein, so daß sie durch die Heizgase erhitzt wird, die von diesen Schlangen nach oben strömen. Das durch diese zusätzliche Heizschlange zugeführte Gasvolumen beträgt weniger als 25% de., während der Verbrennungszeit umlaufenden Gesamtvclumens.
  • Nach dem beanspruchten Verfahren wird das ausströmende '-erbrennungsgas in großem Volumen nur während der Hälfte bis Dreiviertel der Zeit, die für die Regenerierung erforderlich ist, umgeleitet, «wobei die mit der Handhabung großer Gasvolumina während der Dauer der Regenerierung verbundenen Kosten vermieden werden und gleichzeitig die Regenerierung rascher bewirkt wird als bei älteren Verfahren. Gewöhnlich dauert die Regenerierung nicht länger als die Behandlung, häufig sogar weniger lang, wenn man für die ursprüngliche Reinigung erst Dampf und dann eine Mischung von überhitztem Dampf und Luft benutzt, die Regenerierung im Kreislauf durch Umleiten der Verbrennungsgase durch das Katalysatorbett folgen läßt und dieses anschließend mit Luft und dann mit Dampf reinigt. Man erzielt eine bessere Regenerierung in einfacher und wirtschaftlicher Weise.
  • Das beanspruchte Verfahren kann folgende Stufen umfassen: i. Reinigung einer Reaktionskammer, die den zu regenerierenden Katalysator enthält, mittels Dampf, der in einer im Erhitzer angeordneten Heizschlange überhitzt wurde.
  • 2. Entzündung der Kohlenstoffablagerungen mittels in der gleichen Heizschlange erhitzter Luft. 3. Kreislauf der Verbrennungsgase nach der Entzündung bei 44o bis 51o° und ständige Zuführung von Luft zu den umlaufenden Gasen, wobei genügend Umlaufgas abgeführt wird, um ein konstantes Volumen aufrechtzuerhalten.
  • 4.. Wiederholung der Stufe i nach der Beendigung der Regenerierung zwecks Reinigung des Katalysators von sauerstoffhaltigen Gasen, wie Sauerstoff, Kohlendioxyd, Kohlenmonoxyd.
  • Der Rohansatz (z. B. Leichtbenzin) wird durch Leitung i eingeführt und im Teil 2 des Erhitzers 1.4 verdampft. Die Dämpfe strömen dann durch Leitung 3, Ventil 4. und Leitung 5 zur Reaktionskammer 6, die mit einem fest angeordneten Katalysator gefüllt ist. Die Dämpfe treten durch Leitung 7, Ventil 8 und Kühler g aus und gelangen in das Trenngefäß 1o (stabilizer), wo ein Gemisch von Zersetzungsgasen und leichten Kohlenwasserstoffen abgetrennt und durch Leitung i i abgezogen werden kann. Die im Trenngefäß 1o abgeschiedenen flüssigen Kohlenwasserstoffe werden über Leitung 12 dem Schwimmtank 13 und/oder über Pumpe 14 und Leitung 15 dem Rücklauferhitzer 16 zugeführt. Die Dämpfe aus Erhitzer 16 strömen durch Leitung 17 in die Kolonne 18, wo schwere Bestandteile entfernt oder abgetrennt werden können, die einen ausgewählten Siedebereich haben. Rückstände werden durch Ventil 1g entfernt, während die Dämpfe oben abgeführt und durch Leitung 2o, Tonturm 21, Abscheider 22, Kühler 23 und nach Verflüssigung in einen Vorratsbehälter geleitet werden.
  • Nach der Behandlung werden die Dämpfe durch Schließen der Ventile 4 und 8 einem frischen Katalysatorbett zugeführt. Dann reinigt man den Katalysator von Kohlenwasserstoffdämpfen mit überhitztem Dampf, der durch Leitung 26, Ventil 27 und Leitung 5 durch das Bett 6 strömt. Die Reinigungsgase werden über Leitung 7 und Ventil 28 abgeführt. Nachdem so die Kohlenwasserstoffe vollständig entfernt sind, leitet man in das mit Dampf gefüllte Katalysatorbett Luft durch Ventil 29 und Leitung 30 und läßt sie entweder allein oder zusammen mit Dampf durch Heizschlange 25, Leitung 26, Ventil 27, Leitung 5 und durch Reaktionskammer 6 strömen; die Gase verlassen Kammer 6 über Leitung 7 und Ventil 28. Dabei entzündet sich das kohlehaltige Material auf dem Katalysator, und durch die Verbrennungswärme werden die zugeführten Gase geheizt. Durch Schließen der Ventile 24; 29 und 27 wird die Zufuhr durch den Vorerhitzer 25 unterbrochen. Ventil 28 wird gleichfalls zum Teil geschlossen, um einen konstanten Druck im System aufrechtzuerhalten. Die Ventile 31 und 35 werden geöffnet, und der Umlauf der Verbrennungsgase aus der Reaktionskammer durch Leitung 7, Ventil 31, Kühler 32, Leitung 33, Gebläse 34, Ventil 35 und Leitung 5 beginnt. Die Verbrennung schreitet im Katalysatorbett fort bei einer Temperatur, die durch Kühler 32 und die Menge der durch Ventil 36 im oberen Teil des Gebläses 34 zugeführten Luft geregelt wird. Durch Abführen von Gas über Ventil 28 in einer Menge, die der durch Ventil 36 zugeführten Luftmenge entspricht, wird ein konstantes Gasvolumen aufrechterhalten. Kühler 32 wird so betrieben, daß gleichmäßige Temperaturen an dem Gebläseein.laß erzeugt werden und die Verbrennungstemperatur im Katalysatorbett geregelt wird.
  • Nach Abtrennen des größten Teiles der Ablagerungen auf dem Katalysator sinkt die Verbrennungswärme, und Kühler 32 wird nicht mehr benötigt. Jetzt nimmt auch der Sauerstoffverbrauch rasch ab. Die Sauerstoffkonzentration in dem umlaufenden Gasstrom nähert sich der der Luft, wenn weitere Luft zugeführt wird. Diese Sauerstoffkonzentration ist hier nicht nur nicht schädlich, sondern beschleunigt die Regenerierung in der Endstufe. Wenn im wesentlichen Luft umläuft, kann man die Zuführung von Luft durch Ventil 36 unterbrechen und Ventil 28 schließen, um weitere Wärmeverluste zu verhindern.
  • Bei besonders schwer entzündlichen Kohlenstoffablagerungen kann die Regenerierung mit heißer Luft beendet werden, die durch Leitung 3o, Heizschlange 25, über Leitung 26 und Ventil 27 -dem umlaufenden Gasstrom zugesetzt wird, während man ein entsprechendes Dampfvolumen über Ventil 28 abführt. Man kann auch die Regenerierung dadurch beenden, daß man den Gasumlauf abstellt und heiße Luft aus Schlange 25 durch das Katalysatorbett leitet und durch Ventil 28 abführt.
  • Nach der Wiederbelebung des Katalysators werden sauerstoffhaltige Gase, wie Kohlendioxyd, Kohlenmonoxyd, Sauerstoff, aus der Katalysatorkammer 6 entfernt, indem man Gebläse 34 abstellt, die Ventile 31 -und 35 schließt, die Ventile 24, 27 und 28 öffnet und durch Vorerhitzer 25 und das Katalysatorbett 6 überhitzten Dampf leitet. Der Katalysator ist dann für den weiteren Gebrauch fertig. Notwendigenfalls kann die Ausbrennung des Katalysators in entgegengesetzter Richtung erfolgen.
  • Die über Ventil 29 -und Leitung 30 eintretende Luft steht unter einem ausreichenden Druck, um die Vermischung mit dem durch Ventil 24 eingeführten Dampf und den Durchgang durch den Vorerhitzer 25 zu bewirken. Gewöhnlich steht die den Ventilen 29 und 36 zugeführte Luft und der dem Ventil 24 zugeführte Dampf unter ziemlich hohem Druck. Rückschlagventil37 verhindert das Strömen in umgekehrter Richtung. Au Stelle des Vorerhitzers 25 kann gewünschtenfalls ein kleiner Ofen zum Vorwärmen von Luft und zum Überhitzen von Dampf, die durch Leitung 26 strömen, verwendet werden. Die Anordnung ist nach der Zeichnung besonders anpassungsfähig, und die Wärme kann in irgendeinem beliebigen Teil des Ofens 1A je nach Bedarf durch Brenner erzeugt werden.
  • Vorerhitzer 25 kann im Hinblick auf die durchzusetzenden Gasvolumina verhältnismäßig kleine Abmessungen haben. Zudem ist Vorerhitzer 25 nur kurz in Betrieb. Wird er nicht gebraucht, so kann ein Zugregler verhindern, daß die heißen, abziehenden Gase über die leeren Schlangen 25 streichen. In dieser Vorrichtung strömen große Volumina von Regenerierungsgasen nur durch einen kleinen Teil des Systems, so -daß Größe und Kosten der Einrichtung entsprechend gering bleiben. Sie erfordert lediglich in dem Umlaufsystem, welches Katalysatorkammer 6, Kühler 32 und Gebläse 34 verbindet, Gasleitungen von großem Durchmesser.
  • Die erforderlichen kleinen Anfangsvolumina von Luft und Dampf sind gewöhnlich im Betrieb unter mäßig hohem Druck verfügbar, so daß es keines zusätzlichen Kompressors bedarf, um sie einzuführen. Der Druck der Regenerierungsgast während des Umlaufs ist durch den Arbeitsdruck des Gebläses und den in der Katalysatorkammer herrschenden Druck begrenzt und kann auf jeden gewünschten Wert, der tiefer liegt als die verfügbaren Drucke von Luft und Dampf, eingestellt werden. Im allgemeinen arbeitet man mit 1 bis 10,5 atü, um das Volumen der umlaufenden Gase zu vermindern.
  • Zur Regenerierung wird die einleitende Reinigung mit überhitztem Dampf bei 44o bis 550° vorgenommen, wobei die Abkühlung des Katalysatorbettes nach dem Abstellen des dampfförmigen Kohlenwasserstoffstroms verhindert wird. Wenn man anschließend Luft einströmen läßt, hat das Katalysatorbett nahezu Verbrennungstemperatur, so daß Entzündung erfolgt.
  • Nachdem die Verbrennung eingesetzt hat, steigt die Temperatur der ausströmenden Gase rasch von etwa 500° auf 67o bis 72o° an, und der Umlauf der Verbrennungsgase durch den Kühler und das Gebläse beginnt. Durch Kühlung wird die Temperatur der umlaufenden Gase auf q4o bis 55o° herabgesetzt, und man setzt dem umlaufenden Strom so viel Luft zu, daß die Verbrennungstemperaturen nicht über 72o bis 78o° steigen, was die dauernde Schädigung des Katalysators durch Veränderung seiner physikalischen oder katalytischen Eigenschaften zur Folge hätte. Diese Bedingungen werden während des ersten Teils der Verbrennung beibehalten. Durch die Zufuhr von Luft und die Abführung der Gase durch die Ventile 24 bzw. 28 wird der ursprünglich hohe Dampfgehalt allmählich erniedrigt und der bei der Verbrennung gebildeten Dampfmenge angeglichen.
  • Wenn sich die Verbrennungsfront in Richtung des Gasstroms durch das Katalysatorbett fortgepflanzt hat, beginnt die Temperatur der abziehenden Gase zu sinken. Die Kühlung wird entsprechend vermindert und die Temperatur des regenerierenden Gases zum Schluß auf über 500° gehalten. Die umlaufenden Gase bestehen nunmehr praktisch aus Luft, der Zusatz kalter Luft und das Abführen von Gas kann abgestellt werden, um die Temperatur aufrechtzuerhalten. Man kann auch zusätzliche Luft bei 500 bis 55o° durch den Vorerhitzer zuführen, um die Entfernung der letzten Spuren von Kohlenstoff aus dem Katalysator zu beschleunigen.
  • Die abschließende Reinigung wird mit Dampf bei etwa 500° durchgeführt, wobei der Wassergehalt der Katalysatoren nur wenig beeinflußt wird. Nach der Reinigung können Kohlenwasserstoffdämpfe erneut zur Behandlung in das noch heiße Katalysatorbett eingeleitet werden.
  • Steht die Katalysatorlcammer längere Zeit unbenutzt, so kann die Kondensation von Wasserdampf durch Einblasen von Heizgas (gegebenenfalls C4 und leichteren Kohlenwasserstoffen aus der Behandlung) verhindert werden.
  • Durch die Dampfbehandlung wird die Aktivität der Katalysatoren nicht wesentlich beeinflußt. Etwas festgehaltenes Wasser wird in der Arbeitsphase entfernt, wobei die Aktivität des Katalysators vorübergehend etwas absinkt.
  • Es ist zweckmäßig, die Reinigung mit Dampf bei etw 44o° so lange wie möglich fortzusetzen, da dabei nicht nur leicht flüchtige Kohlenwasserstoffe entfernt, sondern auch Harzablagerungen weichgemacht und allmählich ausgetrieben werden.
  • Die folgenden Ausführungsbeispiele sollen die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens näher erläutern. Beispiel i Bei der katalytischen Entschwefelung von Druckdestillaten verwendet man zwei Katalysatorbehälter, die je etwa 6,2m3 Bauxit enthalten, so daß kontinuierlich gearbeitet werden kann. Die Arbeitsphase dauert i8, die Regenerierung io Stunden.
  • ,Man entschwefelt bei 42o° und reinigt die erschöpfte Kammer mit Dampf, nachdem der Kohlenwasserstoffstrom abgestelltwurde. Dieser Betriebsdampf wird dem Katalysator durch eine 5-cm-0-Schlange, wobei die Dampftemperatur bei etwa 500° liegt, zugeführt und strömt mit etwa 2,8 m3 pro Minute abwärts durch das Bett. Die gereinigten Gase werden abgezogen, gegebenenfalls verbrannt. Nach etwa 2 Stunden wird im oberen Teil des Vorerhitzers dem Dampf Luft im Verhältnis von etwa i : io beigemischt. Die heiße Mischung gelangt in den oberen Teil des Katalysatorbettes bei etwa 500° und wird so lange zugeführt, bis die brennbaren Ablagerungen sich entzünden. In diesem Augenblick wird der Zustrom der vorerhitzten Luft-Dampf-Mischung unterbrochen und das Entlüftungsventi128 zur Aufrechterhaltung eines konstanten Druckes gedrosselt. Mit Hilfe des Gebläses wälzt man die Verbrennungsgase durch den Kühler und das Katalysatorbett um. Am Gebläseeinlaß wird so viel Luft zugesetzt, daß die Temperatur im Katalysatorbett auf höchstens 67o bis 720° steigt, und der Druck wird so geregelt, daß er am Gebläseeinlaß 2,1 atü erreicht. Die Temperatur der Verbrennungsgase am Gebläseeinlaß wird durch den Kühler auf etwa 47o° gehalten. Diese Regenerierung dauert 6 Stunden bei einem Sauerstoffgehalt am Einlaß zum Katalysatorbett von etwa 2 bis 5%. Bei 5oo° und 2,1 atü strömen etwa 56,6 m3 Gas pro Minute durch den Katalysator. Der Druckabfall innerhalb des Katalysatorbettes beträgt bei dieser Strömungsgeschwindigkeit nicht mehr als 0,7 atü. Nach etwa 6 Stunden ist das Katalysatorbett ausgebrannt, und der Sauerstoffgehalt des Gasstroms steigt, während die Austrittstemperatur langsam fällt. Ist die Temperatur am Kühlereinlaß auf etwa 61o° gesunken, so stellt man das Kühlwasser ab und unterbricht die Luftzufuhr während der letzten Stunde des Gasumlaufs. Die Temperatur im Katalysatorbett fällt dabei auf etwa 500°.
  • Man stellt das Gebläse ab, öffnet die Entlüftung und leitet Luft von 500° mit einer Geschwindigkeit von etwa 2,8 m3 pro Minute durch das Katalysatorbett.Wenn der Kohlendioxydgehalt der ausströmenden Gase nahezu auf Null abgesunken ist, stellt man die Luft ab und leitet Dampf von etwa 500° durch das Katalysatorbett. Nach 30 Minuten ist der Katalysatorraum sauerstofffrei, und die Katalysatorkammer kann erneut in Betrieb genommen werden. Beispiel e Die katalytische Reformierung von Benzin mit einem Bauxitkatalysator bei 57o° dauert etwa 12 Stunden.
  • Die Regenerierung des Katalysators läßt sich in etwas weniger als 12 Stunden durchführen, so daß anschließend eine neue Behandlung der Kohlenwasserstoffe stattfinden kann.
  • Die einleitende Reinigung mit überhitztem Wasserdampf (5oo°) ist in i Stunde beendet. Man leitet in der Minute 5,6 m3 durch den Katalysator. Nach dessen Reinigung von Kohlenwasserstoffdämpfen wird der Dampf im oberen Teil des Vorerhitzers mit einer ausreichenden Menge Luft vermischt, so daß diese Mischung 5'/o Sauerstoff enthält. Sie wird bei 500° in das Katalysatorbett eingeführt, bis die Verbrennung einsetzt.
  • Nach der Entzündung wird der Umlauf der Verbrennungsgase durch ein Gebläse bewirkt und der Zustrom aus dem Vorerhitzer abgestellt. Das Gebläse wälzt 85 m3 pro Minute der Gasmischung um, die zu Beginn etwa 3 Volumprozent Sauerstoff enthält, und der am Gebläse angeordnete Kühler kühlt die zurückgeleiteten Gase auf 44o° ab. Dadurch werden Verbrennungstemperaturen von etwa 75o° nicht überschritten. Wie im Beispiel i wird Kaltluft vor dem Eintritt in das Gebläse zugeführt und der Rest der ausströmenden Gase aus dem System entfernt, um ein konstantes Volumen und einen konstanten Druck im Umlaufsystem aufrechtzuerhalten. Dieses Abbrennen dauert 8 bis 9 Stunden. Dann ist die Katalysatortemperatur auf etwa 61o° gefallen, der Kühler wird umgangen, und man läßt etwa 28 ms Luft pro Minute noch i Stunde umlaufen, `wobei man so viel vorgewärmte Luft von 5oo° zufügt, daß die Temperatur des Katalysatorbettes nicht unter etwa 5oo° sinkt. Dann stellt man das Gebläse ab und leitet zur Reinigung des Katalysators von Kohlendioxyd etwa 5,6 ms vorerhitzte Luft pro Minute bei 5oo° durch. 30 Minuten vor der erneuten Benutzung der Katalysatorkammer stellt man die Luft ab und leitet bei 5oo° Dampf durch den Katalysator.

Claims (7)

  1. PATENTANSPRÜCHE: i. Verfahren zur Regenerierung von. Katalysatoren, die mit kohlenstoffhaltigen oder anderen brennbaren Stoffen aus der Umwandlung vom. Kohlenwasserstoffen beladen sind, dadurch gekennzeichnet, daß man den Katalysator zunächst mit mindestens auf etwa 44o° überhitztem Dampf reinigt und dann zusammen mit weiterem Dampf eine ausreichende Menge Luft zur Entzündung der brennbaren Stoffe einleitet, wobei die Temperatur der Mischung mindestens etwa 44o° beträgt, den Strom dieser Mischung abstellt, nachdem die Entzündung stattgefunden hat, die ausströmenden Verbrennungsgase in stark vergrößertem Volumen innerhalb des Temperaturbereichs von etwa 44o bis etwa 5oo° durch das Katalysatorbett zurückleitet unter Zufügung einer für die Unterhaltung der Verbrennung ausreichenden Luftmenge und die Verbrennungstemperatur so regelt, daß sie unterhalb denjenigen Temperaturen liegt, welche die Verschlechterung des Katalysators verursachen, die überschüssigen Gase kontinuierlich abführt, vorgewärmte Luft während der letzten Verbrennungsstufen einführt, um die Temperatur des Katalysatorbettes oberhalb etwa 5oo° aufrechtzuerhalten, und daß man anschließend den Sauerstoff aus -dem regenerierten Katalysator mittels Dampf von mindestens etwa 44o° entfernt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß man das Einleiten von Dampf mit einer zur Entzündung des brennbaren Materials ausreichenden Menge Luft anschließend an die Reinigung des Katalysators mittels Dampf vornimmt.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch z oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man den Dampf für die ursprüngliche und abschließende Reinigung auf etwa 44o bis etwa 55o° überhitzt, die Mischung aus Dampf und Luft bei etwa 44o bis etwa 55o° und einem Sauerstoffgehalt von nicht mehr als etwa io Volumprozent einleitet, die Verbrennung durch Kühlen und Zurückleiten eines Teils des ausströmenden Gases unter Zusatz von Luft so regelt, daß die Temperatur im Katalysatorbett nicht über etwa 78o° ansteigt, und daß man während der letzten Verbrennungsstufen auf etwa 44o bis 55o° vorerhitzte Luft einleitet.
  4. 4. Verfahren .nach den Ansprüchen i bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man während der Verbrennung der brennbaren Stoffe im Katalysatorbett die überschüssigen Gase abführt, so daß das Volumen und der Druck des umlaufenden Gases im wesentlichen konstant bleiben, und man das Ausmaß des Kühlens des ausströmenden Gases vermindert, wenn die Verbrennungstemperatur fällt, um die Temperatur von mindestens etwa 5oo° aufrechtzuerhalten.
  5. 5. Verfahren nach den Ansprüchen i bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man die Rückführung der Gase unterbricht und vorerhitzte Luft zur Reinigung des Katalysatorsbettes von Kohlenoxyden verwendet.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß man den für die Reinigung verwendeten. Dampf in einer zusätzlichen Heizschlange, deren Kapazität, verglichen mit dem Gasstrom, der für die Regenerierung -benutzt wird, verhältnismäßig gering ist, überhitzt.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Menge des zur Reinigung des Katalysators benutzten, in einer zusätzlichen Heizschlange überhitzten Dampfes etwa 25 Volumprozent des in der Hauptverbrennungsperiode zurückgeleiteten Verbrennungsgases nicht übersteigt. B. Verfahren nach den Ansprüchen i bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Regenerierdauer die Zeitdauer nicht übersteigt, während welcher die Kohlenwasserstoffe umgewandelt werden, und die ausströmenden Gase in verhältnismäßig gräßen Volumina nur während etwa So bis 70% der Regenerierperiode zurückgeleitet werden. Angezogene Druckschriften: Französische Patentschriften Nr. 749 011, 852415- a
DEP3739A 1942-01-26 1950-09-29 Verfahren zur Regenerierung von Katalysatoren Expired DE940848C (de)

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DE1144863B (de) * 1956-01-11 1963-03-07 Exxon Research Engineering Co Verfahren zur Regenerierung von molybdaenhaltigen Katalysatoren
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FR749011A (fr) * 1932-04-13 1933-07-17 Fabrication Des Essences Et Pe Procédés et dispositifs pour la régénération de catalyseurs ou autres matières de contact
FR852415A (fr) * 1938-04-05 1940-02-01 Standard Oil Dev Co Procédé pour régénérer les gels synthétiques servant comme catalyseurs

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