DE928323C - Verfahren zur Herstellung von Polyvinylbenzalen und -naphthalen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Polyvinylbenzalen und -naphthalen

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DE928323C
DE928323C DEC2594A DEC0002594A DE928323C DE 928323 C DE928323 C DE 928323C DE C2594 A DEC2594 A DE C2594A DE C0002594 A DEC0002594 A DE C0002594A DE 928323 C DE928323 C DE 928323C
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DE
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polyvinyl alcohol
acetal
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DEC2594A
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Louis Amedee Lantz
Arthur Schofield
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F8/00Chemical modification by after-treatment
    • C08F8/28Condensation with aldehydes or ketones
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F2810/00Chemical modification of a polymer
    • C08F2810/30Chemical modification of a polymer leading to the formation or introduction of aliphatic or alicyclic unsaturated groups

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Description

  • Verfahren zur Herstellung von Polyvinylbenzalen und -naphthalen Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Polyvinylbenzalen und -naphthalen, die zur Verwendung in Lacken, Streich- und Poliermischungen sowie plastischen Massen, ferner für eine Reihe anderer Zwecke und als pulverförmige Preßstoffe geeignet sind.
  • Eis ist bekannt, daß man Po.lyvinylalkohole oder teilweise umgesetzte Polyvinylalkohole mit Benzaldehyd oder einem substituierten Benzaldehyd in Gegenwart von Säure umsetzen kann, wobei ein Polyvinylbenzal oder ein teilweise umgesetztes Polyvinylbenzal erhalten wird, daß das letztere jedoch bei gewöhnlicher Herstellung klumpig anfällt und nicht zu einem feinen Pulver vermahlen werden kann. Es ist daher nicht zur Herstellung von Polyvinylbenzalen für Zwecke geeignet, bei denen diese in Pulverform benötigt werden.. Durch Forschungen und Versuche wurde ein Verfahren entwickelt, bei dem die aromatische Acetalgruppen enthaltenden und im folgenden kurz als Polyvinylbenzale bezeichneten Polyvinylacetale in Form besonders kleiner Teilchen mit einem Durchmesser von nicht mehr als 2o ,u, vorzugsweise zwischen 1,5 und 4,u, erhalten werden. Derartige fein disperse Polyvinylbenzale eignen sich zur Herstellung von neuartigen Produkten, die aus den nach bisher bekannten Verfahren hergestelllten, .gröberen Polyvinylbenzalen nicht gewonnen werden können.
  • Das Verfahren nach der Erfindung ist hauptsächlich dadurch gekennzeichnet, daß ein von wasserlöslich machenden Substituenten freier, aromatischer Aldehyd der Benzol- oder Naphthalinreihe mit einer wäßrigen Lösung eines Polyvinylalkohols, dessen Konzentration zwischen i und io% des Reaktionsgemisches beträgt, vermischt und bei einer Temperatur 'zwischen i und 8o° bei einem pH von o,5 bis 2,6 umgesetzt wird, wobei der Aldehyd vor Reaktionsbeginn zur Gewinnung eines wasserunlöslichen, fein dispersen Produktes in feinverteilter Form vorliegt und die feine Dispersion während der Reaktion aufrechterhalten wird.
  • Die neuen Polyvinylbenzale besitzen sofort den Feinheitsgrad, der bei der Verwendung in Lacken u. dgl. erforderlich ist, ohne daß weiteres Pulverisieren notwendig wäre.
  • Durch Hitze und Druck können die Polyvinylbenzale als thermoplastische Stoffe zu harten, hornartigen Erzeugnissen verformt werden. Bei Zusatz von Weichmachern werden elastische, gummiartige Erzeugnisse erhalten. Die feindispersen Polyvinylbenzale werden erfindungsgemäß in einem Zustand erhalten, der hervorragend zum Pressen geeignet ist und kein weiteres Vermahlen oder Sieben erforderlich macht.
  • Im folgenden sollen zunächst die in der Beschreibung erwähnten Ausdrücke »teilweise umgesetzter Polyvinylalkohol« und »teilweise umgesetztes Polyvinylbenzal« erläutert werden. Gewöhnlich wird Polyvinylalkohol durch Hydrolyse eines Polyvinylesters, z. B. Polyvinylacetat, hergestellt. Dabei wird die Hydrolyse zu Ende geführt, obgleich Wasserlöslichkeit bereits in einem- früheren Stadium erreicht wird. Mit :dem Ausdruck »teil--weise umgesetzter Polyvinyl@alkoihol« werden nun Produkte bezeichnet, die mindestens bis zu dem Punkt, bei dem sie wasserlöslich geworden sind, jedoch nicht vollständig hydrolysiert worden sind. Derartige Produkte besitzen sowohl Hydroxylals auch Estergruppen. Der Ausdruck umfaßt auch aus Polyvinylestern hergestellte Produkte, die zunächst über den Wasserlöslichkeitspunkt hinaus ganz oder teilweise hydrolysiert und anschließend einer Teilreaktion der Hydroxylgruppen mit einem Aldehyd unterworfen worden sind, vorausgesetzt, daß die Endprodukte wasserlöslich geblieben sind. Der Aldehyd kann ein alip'hatischer Aldehyd, wie Formaldehyd oder Acetaldehyd, sein. Produkte dieser Art besitzen Hydroxyl- und Acetalgruppen oder Hydroxyl-, Acetal- und Estergruppen. Sie können, auch durch Teilhydrolyse eines wasserunlöslichen Polyvinylacetals oder eines Polyvinylesteracetals einalten werden. Der Ausdruck »teilweise umgesetztes Polyvinylbenzal« wird in der Beschreibung derart verwendet, daß er alle Produkte umfaßt, die aus einem Polyvinylalkohol oder teilweise umgesetzten Polyvinylalkohol erhalten und in denen ein Teil der verfügbaren Hydroxylgruppen mit einem aromatischen Aldehyd umgesetzt worden sind. Diese Produkte enthalten freie Hydroxyl-, Ester- und bzw. Acetalgruppen zusätzlich zu den Arylidengruppen. Die zusätzlich vorhandenen Acetalgruppen können aliphatisch sein, jedoch müssen die teilweise umgesetzten Polyvinylbenzale nach der Erfindung wasserunlöslich sein. Dabei werden in der Beschreibung und in den Ansprüchen die Ausdrücke »teilweise umgesetzter Polyvinylälkohol« und »teilweise umgesetztes Polyvinylbenzal« derart verwendet, daß sie in den Ausdrücken »PolyvinylalIcohol« und »Polyvinylbenzal« enthalten sind, wenn der entsprechende Text dies erlaubt.
  • Mit aromatischen Aldehyden sind Aldehyde der Benzol- und Naphthalinreihe gemeint, die frei von wasserlöslich machenden Substituenten sind, wie z. B. Benzaldehyde, Halogenbenzaldehyde, Nitrobenzaldehyde, Alkyl- und Alkoxybenzaldehyde und Naphthaldehyde. Der Ausdruck aromatischer Aldehyd umfaßt ferner Verbindungen, die eine Aldehydgruppe in einer aliphatischen Seitenkette enthalten, wie Phenyl-acetaldehyd und Zimtaldehyd. Es können auch Mischungen von zwei oder mehreren Aldehyden verwendet werden.
  • Die verschiedenen, das Verfahren nach der Erfindung beeinflussenden Faktoren, d. h. die Konzentrationen, die Temperatur und die Reaktionszeit, sind weitgehend voneinander abhängig, und es ist möglich, gleichbefriedigende Ergebnisse unter verschiedenen Bedingungsreihen zu erhalten. Beispielsweise kann man einander ähnliche Produkte dadurch herstellen, daß man bei gleichbleibendem Verhältnis von aromatischem Aldehyd zu Polyvinylalkohol die Reaktion i Stunde ]anbei 6o° und pH 2,6 Stunden lang bei 3o° und pH 1,63 oder 4 Stunden lang bei io° C und Pu 0,76 durchführt.
  • Die Reaktion findet im übrigen in saurem Medium in einem pH-Bereich von o,5 bis 2,6 und vorzugsweise von 1,5 bis a statt. Eine Reihe von als Katalysatoren bei Acetal-Kondensations-Reaktionen bekannten Säuren können zum Einstellen des gewünschten pH in dem Reaktionsgemisch bei dem Verfahren nach der Erfindung angewendet werden. Beispielsweise können Chlorwasserstoff-, Schwefel-, Phosphor-, OXal-, Wein-, Chloressig-, Milch-, Benzolsulfon- und Naphthalins.ulfonsäuren verwendet werden.
  • Das Verhältnis von aromatischem Aldehyd zu Polyvinylalkohol kann ebenfalls entsprechend der Zusammensetzung des verwendeten Polyvinylalkohols und dem Substitutionsgrad, der erreicht werden soll, verändert werden. .Vorteilhafterweise werden jedoch aromatischer Aldehyd und Polyvinylalkohol in einem Molekularver$ältnis von o,i : i bis o,8 : i angewendet.
  • Es kann dabei vollständig hydrodysierter Polyvinylalkohol verwendet werden, wobei zu bemerken ist, daß sich technisch reiner Polyvinylalkohol, der oftmals bis zu 51/o restlicher Acetylgruppen enthält, bei dem Verfahren nach der Erfindung wie die chemisch reine Verbindung verhält. Vorzugsweise werden in einem zunächst vollständig oder fast vollständig ursubstituierten Polyvinylalkohol mindestens 30% der Hydroxylgruppen, vorzugsweise jedoch 4o% oder mehr im Verlauf der Reaktion durch Benzalgruppen ersetzt, damit ein fein disperses Polyvinylbenzahl von hohem Erweichungspunkt und hoher Affinität zu Farbstoffen entsteht. -Mit steigendem Austausch bleibt die Affinität zu Farbstoffen bis zu etwa 6o% auf dem Höchstwert und fällt dann langsam bei weiterem Austausch. Produkte mit etwa 7o%igem Austausch durch aromatische Acetalgruppen können noch verwendet werden; weitere Acetalisierung ist jedoch in diesem Bereich schwierig und bietet keine Vorteile.
  • Teilweise hydrolysierte, aus Polyvinylacetat gewonnene Produkte sind für das Verfahren nach der Erfindung verwendbar, wenn der Prozentsatz von noch durch Acetyl substituierten Hydroxylgruppen auf 200/0 oder weniger herabgesetzt ist. Wenn als Ausgangsmaterial ein derartiger teilweise umgesetzter Polyvinylalkohol verwendet wird, so können vorteilhafterweise 200/a der Hydroxylgruppen im Verlauf der Reaktion durch Benzalgruppen ausgetauscht werden.
  • Es kann jedoch auch so vorgegangen werden, daß ein Teil der Hydroxylgruppen durch aliphatische Acetalgruppen ersetzt und der Austausch durch aromatische Acetalgruppen entsprechend herabgesetzt wird. Nach einem weiteren Merkmal ist die Erfindung demgemäß dadurch gekennzeichnet, daß im Polyvinylalkohol ursprünglich bis zu 5o% seiner Hydroxylgruppen durch aliphatische Acetalgruppen ersetzt sind, während durch aromatisches Aoetal zwischen 70 und 2o '/o und durch Gesamtacetal zwischen 30 und 75'10 ausgetauscht werden. Man kann jedoch auch so vorgehen, daß im Polyvinylalkohol ursprünglich bis zu 2o % der Hydroxylgruppen durch Acetylgruppen, also dem obenerwähnten höchsten, zulässigen Wert, und bis zu 300/0 durch alipbatische Acetalgruppen ersetzt werden, während durch aromatische Acetalgruppen zwischen 6o und i 5 % und durch Gesamtacetal zwischen 2o und 6o % ausgetauscht werden. Der Austausch durch aliphatisches Acetal muß hier also entsprechend geringer sein als bei der vorher erwähnten Ausführungsform des Verfahrens nach der Erfindung: Bei der Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung kann die Mischung der Reaktionsteilnehmer in verschiedener `'eise durchgeführt werden. Der aromatische Aldehyd kann mit Vorteil während des Zugebens zu der Polyvinylalkohollösung, beispielsweise durch Einrühren, fein verteilt werden. Man kann aber auch den aromatischen Aldehyd als gesondert hergestellte Emulsion zugeben. Dies ist beispielsweise dann vorteilhaft, wenn der Schmelzpunkt des Aldehyds wesentlich höher liegt als der Siedepunkt des Wassers, so daß es schwierig oder unmöglich wird, ihn direkt in einem wäßrigen Medium zu emulgieren. Man kann dabei den Aldehyd zunächst in einem inerten Lösungsmittel oder vorzugsweise in einem flüssigen aromatischen Aldehyd, wie Benzaldehyd, lösen und die Lösung dann emulgieren. Beispielsweise ergibt die Lösung von 4 Teilen p-Nitrobenzalde'hyd (Schmp. io6°) in i Teil Benzaldehyd ein ausgezeichnetes Ergebnis.
  • Die zum Einstellen des genauen pH-Wertes benötigte Säure kann vor oder nach dem aromatischen Aldehyd zugesetzt werden. In allen Fällen jedoch muß der Aldehyd in dem Reaktionsmittel fein verteilt sein, bevor die Reaktion tatsächlich beginnt, und er muß, wie oben bereits erwähnt, während des ganzen Ablaufes der Reaktion in diesem Zustand verbleiben. Das kann beispielsweise durch übliche Rotationsrührapparate geschehen, die mit Rührgeschwindigkeiten von 25o bis i2oo Umdr./Min. arbeiten. Eine feine Dispersion des Aldehyds wird vorteilhafterweise weiterhin durch Hinzufügen von Emulsions- oder Dispersionsmitteln zu dem Reaktionsgemisch unterstützt. Es kommen für diesen Zweck beispielsweise anionaktive Emulsions- oder Dispersionsmittel in Frage, wie wasserlösliche Salze von sulfatierten höheren Fettalkoholen, z. B. Natriumlaurvlsulfat und Natriumoleylsulfat, Salze von sulfonierten Estern oder Amiden höherer Fettsäuren, z. B. das Natriumsalz des N-Methyltaurids der Oleinsäure, oder Salze von sulfonierten aliphatischen Dicarbonsäuren, z. B. des Dioctylesters der Natriumsulfobernsteinsäure.
  • Durch geringe Abwandlungen der verschiedenen, das Verfahren beeinflussenden Faktoren innerhalb der oben angegebenen Grenzen kann die Teilchengröße des erhaltenen Produktes verändert werden. Einerseits ist es möglich, Produkte zu erhalten, die beispielsweise eine Teilchengröße von etwa 8 bis io ,e<, jedoch nicht mehr als etwa 2o ,u besitzen, andererseits können Produkte erhalten werden, deren Teilchengröße unterhalb i ,et liegt und die so klein sind, daß sie nach den gebräuchlichen Methoden nicht mehr gemessen werden können. Derartige Produkte setzen sich in dem Reaktionsgemisch nicht ab, sondern verbleiben unbeschränkt in Suspension. Produkte, die eine durchschnittliche Teilchengröße zwischen i,5 und .I ,u haben, sind am besten geeignet für den Zweck der Erfindung. Häufigkeitsverteilungsdiagramme derartiger Produkte zeigen eine bemerkenswerte Homogenität der Teilchen, und es können Produkte erhalten werden, bei denen beispielsweise 9o % der Teilchen eine Größe von 1,5 his 3,5 ,ca besitzen und die eine Größe von -1,5,11 nicht überschreiten.
  • Beispiel i Es wird ein Verfahren zur Herstellung von Polyv inylbenzal in feinverteilter Form beschrieben. Eine Lösung von :1 .3 g Polyvinylalkohol, der 5 % nicht hydrolysierte Aeetylgruppen enthält, und 1,7 g Schwefelsäure in 812 ccm Wasser, zu der ,41 g vorher in 95 g einer 2o/oigen Lösung von Natriumdiocty 1-sulfosuccinat emulgiertem Benzaldehyd zugegeben worden sind, wird i Stunde lang bei 6o bis 70° mit einer Geschwindigkeit von i ioo Umdr./Min. gerührt, wobei das Polyv inylbenzal in feinverteilter Form erhalten wird. Das Produkt kann dann filtriert, zum Entfernen des nicht umgesetzten Benzaldehvds mit verdünntem Ammoniak gewaschen und getrocknet werden. Es ist ein weißes Pigment, dessen Zusammensetzung diejenige eines teilweise umgesetzten Polyvinylbenzals ist, in dem 48,5 °/a der Hy droxylgruppen nicht umgesetzt worden sind. Seine Teilchengröße überschreitet nicht 7 ,u und beträgt für 701/o des Produktes etwa 3 /c. Beispiel e 339 eines Polyvinylalkohols, der 5% restliche Acetylgruppen enthält, werden in 627 ccm Wasser gelöst, dazu werden 2 g Schwefelsäure in 141 ccm Wasser gegeben, worauf eine Emulsion von 27 g Benzaldehyd in 170 ccm einer 2%igen wäßrigen Lösung von Natrium-dioctyl-sulfo-succinat unter Rühren zugefügt wind. Die Mischung, die ein pH von 1,72 hat, wird weiterhin 4 Stunden lang bei 30° mit einer Rührgeschwindigkeit von -etwa rooo Umr./Min. gerührt. Das dabei gebildete Polyvinylbenzal wird dann abfiltriert, mit heißer; verdünnter Natriumbisulfitlösung gewaschen, anschließend zum Entfernen des nicht umgesetzten Benzaldehyds mit heißem Wasser gewaschen und getrocknet. Das Produkt ist ein teilweise umgesetztes Polyvinylbenzal, das etwa 5o% nicht umgesetzter Hydroxylgruppen enthält und dessen Teilchengröße zu go% zwischen 1,5 und 3,5 ,es beträgt.
  • Wenn bei der oben beschriebenen Darstellung nur i9 g Benzaldehyd an Stelle von 27 g verwendet werden, so enthält das entstehende, teilweise umgesetzte Polyvinylbenzal etwa 6o % nicht umgesetzte Hydroxylgruppen. Werden jedoch 38 g Benzaldehyd verwendet, so wird ein Produkt erhalten, das nur etwa 40 0/a freie Hydroxylgruppen enthält. In beiden Fällen ist das Produkt in bezug auf seinen Feinheitsgrad ähnlich dem vorhergehenden.
  • Beispiel 3 2o,- eines Polyvinylalkohols, der 3% restliche Acetylgruppen enthält, werden in 380 ccm Wasser gelöst und mit 4 ccm rogewichtsprozentiger Schwefelsäure versetzt. Das Gemisch wird auf 70° erhitzt, worauf unter starkem Rühren 2 g Paraldehyd zugefügt werden, die man bei der gleichen Temperatur 30 Minuten lang reagieren läßt, worauf für weitere 30 Minuten auf 2o° abgekühlt wird. 15 g Benzaldehyd, die vorher in 20 ccm einer 2%igen wäß= eigen Lösung von Natrium-dioctyl-sulfo-succinat emulgiert worden sind, werden unter starkem Rühren zu dem noch wasserlöslichen Zwischenprodukt hinzugefügt und 4 Stunden lang bei 2o° umgesetzt, während das Rühren fortgesetzt wird. Das pH des Reaktionsgemisches ist 1,82. Das teilweise umgesetzte Polyvinylbenzal, das sich gebildet hat, wird dann filtriert und gewaschen. Das Produkt, in dem etwa 2o % der Hydroxylgruppen durch Äthylidengruppen und 30% durch Benzylidengruppen ersetzt sind, ist ein feines unfühlbares Pulver mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von 2,6,u.
  • Beispiel 4 20g eines teilweise umgesetzten Polyvinylalkohols, der 2o1/9 restliche Acetylgruppen enthält, werden in iSo ccm Wasser gelöst, mit 8 ccm einer ro%igen Schwefelsäure versetzt und auf 5o° erhitzt. Es werden dann 6,5 g Paraldehyd unter lebhaftem Rühren zugegeben und 30 Minuten lang umgesetzt bei 5o°, worauf auf 3o° abgekühlt wird. Das Zwischenprodukt ist bei dieser Temperatur noch wasserlöslich. Überschüssiger Acetaldehyd wird dann mittels einstündigem Durchleiten von Luft durch die Lösung entfernt. Es werden 245 ccm Wasser, 11,3 ccm ro%iger Schwefelsäure zugefügt und unter Rühren 14 g vorher in 175 ccm einer 2%igen Lösung von Natrium-dioctyl-sulfo-succinat emulgierter Benzaldehyd zugefügt, der 4 Stunden lang bei 30° unter lebhaftem Rühren umgesetzt wird. Das pH der Reaktionsmischung ist 1,41. Das Produkt ist ein feines Pulver, in dem etwa 2o % der Hydroxylgruppen durch Acetylgruppen, 30% durch Äthy lidengruppen und 30% durch Benzylidengruppen ersetzt sind.
  • Beispiel s 2o g Polyvinylalkohol werden in 2 1 Wasser gelöst, mit 25 ccm ro%iger Schwefelsäure und einer Emulsion aus 2o g Benzaldehyd in 1o5 ccm einer 2%igen Lösung von Natrium-dioctyl-sulfo-succinat versetzt. Die Mischung, die ein PH von 1,63 hat, wird lebhaft 4 Stunden lang bei 30° gerührt, worauf das Prodl.;kt filtriert, gewaschen und getrocknet wird. Das Produkt ist ein sehr feines, weißes Pulver, das eine mittlere Teilchengröße von 4,u hat.
  • Statt Natrium-dioctyl-sulfo-succinat kann die gleiche Menge des Natriumsalzes des Oleyl-methyltaurins als Emulgator verwendet werden.
  • Beispiel 6 Wenn in dem vorhergehenden Beispiel der Polyvinylalkohol in 390 ccm Wasser gelöst und nur 6 ccm ro%iger Schwefelsäure zugefügt werden, so ist das entstehende Produkt so fein, daß es sich nicht aus dem Reaktionsgemisch absetzt, sondern unbeschränkt in Suspension bleibt.
  • Beispiel? In eine Lösung von :2o g Polyvinylalkohol in 354 ccm Wasser werden -eine Lösung von 1,3 g Oxalsäure in 26 ccm Wasser gegeben und eine Emulsion von 2o g Benzaldehyd in 16o ccm einer 2%igen Lösung von Natrium-dioctyl-sulfo-succinat eingerührt. Die Mischung, die ein pH von 1,89 hat, wird lebhaft 4 Stunden lang bei 30° gerührt, worauf das Produkt filtriert, gewaschen und getrocknet wird.
  • An Stelle von Oxalsäure können 14 g 7o%aige Milchsäure angewendet werden. Das pH der Mischung ist in diesem Falle 1,97. Die erhaltenen Produkte sind ähnlich denen des Beispiels 2.
  • Beispiel 8 40 g Polyvinylalkohol erden bei 55° in 695 ccm Wasser gelöst und mit to % Schwefelsäure versetzt. 40 g p-Chlorbenzaldehyd werden bei 55° in 40 ccin einer wäßrigen Lösung von Natrium-dioctyl-sulfosuccinat emulgiert und unter Rühren zu der ersten Lösung gegeben. Die Mischung wird dann 2 Stunden lang bei 55 bis 6o° gerührt. Das entstehende Polyvinyl-p-chlorbenzal fällt in Form eines äußerst feinen Pulvers aus. Wenn p-Chlorbenzaldehyd durch 50 g 2, 5-Dichlorbenzaldehv d ersetzt wird und die Reaktion 2 Stunden lang bei 70 bis 75° ausgeführt wird, so wird ein ähnliches Produkt erhalten. Der 2, ,4- und der 2, 6-Dichlorbenzaldehyd und der 2, 4, 5-Trichlorbenzaldehyd können ebenfalls in äquivalenten Mengen verwendet werden.
  • Beispiel 9 40 g Polyvinylalkoholwerden in 727 ccm Wasser gelöst, mit 25 ccm io%iger Schwefelsäure und einer Emulsion von 48 g o-Fluorbenzaldehvd in 16o ccm einer 2%igen wäßrigen Lösung von Natrium-dioctyl-sulfo-succinat versetzt. Die Mischung wird unter heftigem Rühren bei 40° 3 Stunden lang erhitzt, worauf das Absetzen des Poly vinyl-o-fluorbenzals durch weiteres 16stündiges Riihren bei 2o° zu Ende geführt wird. Es wird ein Produkt mit einer mittleren Teilchengröße von etwa 3 /c erhalten.
  • Beispiel io 4o g Polyvinylalkohol werden in io6occm Wasser gelöst und mit 25 ccm io%iger Schwefelsäure versetzt. 40,2 g p-Nitrobenzaldehyd werden unter Erwärmen in io g Benzaldehyd gelöst. Diese Lösung wird in 14o ccm einer 2%igen wäßrigen Lösung von Natrium-diocty 1-sulfo-succinat emulgiert. Die Emulsion wird dann unter Rühren in die auf 6o° erhitzte Polyvinylalkohollösung hineingegeben und das Gemisch bei dieser Temperatur 4 Stunden lang umgesetzt, wobei ein fein disperses Produkt erhalten wird.
  • Beispiel ii Die angesäuerte Polyviny lalkohollösung des vorigen Beispiels wird mit einer Emulsion von 45,5 g p-Toluylaldehyd in 140 ccm einer 2%igen wäßrigen Lösung von h?atrium-diocty l-sulfo-succinat vermischt und die Mischung bei 6o° i Stunde lang umgesetzt, wobei ein äußerst feines Produkt erhalten wird.
  • Der Toluylaldehyd kann mit dem gleichen Ergebnis durch 51,3 g o- oder p-Methoxy-benzaldehyd ersetzt werden.
  • Der Toluylaldehyd kann auch durch 5o g Phenylacetaldehvd oder Zimtaldehyd ersetzt werden, jedoch wird die Reaktion dann 4 Stunden lang bei 3o° durchgeführt.
  • Die Produkte können, wie erwähnt, auf Preßmassen verarbeitet werden: a) Ein nach Beispiel i hergestelltes, teilweise umgesetztes Polyvinylbenzal, wird in einer Heißpresse bei einer Temperatur von iio° und einem Druck von 315 kg;cm2 io Minuten lang gepreßt. Es wird ein schwachgelber, durchscheinender, ziemlich harter, jedoch elastischer Preßstoff erhalten.
  • b) Eine innige Mischung von gleichen Gewichtsteilen eines teilweise umgesetzten Polvviiivlbenzals nach Beispiel i und eines feinen Polymethyl-methacrylat-Harzpulv ers wird unter den unter a) beschriebenen Bedingungen verpreßt. Das Ergebnis ist ein helles. gelbes, durchscheinendes Produkt. das härter ist als das Poly methyl-methacrylatharz selbst.
  • c) Eine innige Mischung von gleichen Gewichtsteilen eines teilweise umgesetzten Polyv inylbenzals, das nach Beispiel i hergestellt wurde, und Monomethylolharnstoff, die mit o,5 % Benzoesäure _v ersetzt ist, wird bei einer Temperatur von 12o° und einem Druck von 473 kg/cm2 io Minuten lang verpreßt. Das Ergebnis ist ein hellgelbes, durchscheinendes Produkt, das härter ist als das unter a) erhaltene Produkt.
  • d) 5o Gewichtsteile eines teilweise umgesetzten Polyvinylbenzals nach Beispiel 1, 25 Gewichtsteile Triacetin und 25 Gewichtsteile Benzylalkohol werden innig vermischt und dann bei einer Temperatur von 95' und einem Druck von 473 kg/cm2 2 Minuten lang verpreßt. Das Ergebnis ist ein biegsamer, durchscheinender Körper mit guten elastischen Eigenschaften.

Claims (7)

  1. PATENTANSPRÜCHE: i. Verfahren zur Herstellung von Polyvinylbenzalen und -naphthalen, dadurch gekennzeichnet, daß ein von wasserlöslich machenden Substituenten freier, aromatischer Aldehyd der Benzol- oder Napht'hali.nrei'he mit einer wäßrigen Lösung eines Polyvinylalkohols, dessen Konzentration zwischen i und io% des Reaktionsgemisches beträgt, vermischt und bei einer Temperatur zwischen i und 8o° bei einem PH von 0,5 bis 2,6 umgesetzt wird, wobei der Aldehyd vor Reaktionsbeginn zur Gewinnung eines wasserunlöslichen, fein dispersen Produktes in feinverteilter Form vorliegt und die feine Dispersion während der Reaktion aufrechterhalten wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß der aromatische Aldehyd und der Polyvinylalkohol in einem Molekularverhältnis von o, i : i bis o,8 : i angewendet werden.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch i und 2, dadurch gekennzeichnet, daß in einem zunächst vollständig oder fast vollständig unsubstituierten Polyvinylalkohol, mindestens 300/9 der Hydroxylgruppen im Verlauf der Reaktion durch Benzalgruppen ersetzt werden. .
  4. 4. Verfahren nach Anspruch i und 2, dadurch gekennzeichnet, daß anfänglich bis zu 201/o der Hydroxylgruppeti des Polyvinylalkohols gegen Acetylgruppen ausgetauscht und 2o bis 6o0/9 der Hydroxylgruppen im Verlauf der Reaktion durch Benzalgruppen ausgetauscht werden.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch i und 2, dadurch gekennzeichnet, daß im Polyvinylalkohol ursprünglich bis zu 5o % seiner Hydroxylgruppen durch aliphatische Acetalgruppen ersetzt sind, während durch aromatisches Acetal zwischen 70 und 2o1/9 und durch Gesamtacetal zwischen 3o und 75% ausgetauscht werden.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch i und 2, dadurch gekennzeichnet, daß im Polyvinylalkohol ursprünglich bis zu 200/a seiner Hydroxylgruppen durch Acetylgruppen und bis 30% durch aliphatische Acetalgruppen ersetzt sind, während durch aromatische Acetalgruppen zwischen 6o und 15 % und durch Gesamtacetal zwischen 2o und 6o '/o ausgetauscht werden.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch r bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der aromatische Aldehyd während des Zugebens zu der Polyvinylallcohollösung fein verteilt wird. B. Verfahren nach Anspruch r bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der aromatische Aldehyd als gesondert hergestellte Emulsion zugesetzt wird. g. Verfahren nach Anspruch z bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß dem Reaktionsgemisch Emulsions- oder Dispersionsmittel hinzugefügt werden.
DEC2594A 1944-05-13 1950-09-28 Verfahren zur Herstellung von Polyvinylbenzalen und -naphthalen Expired DE928323C (de)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1069385B (de) * 1957-12-21 1959-11-19 Farbwerke Hoechst Aktiengesellschaft vormals Meister Lucius S. Bruning, Firankfuirt/M Verfahren zur Herstellung von Polyvinylacetal-D'ispersionen
DE1101352B (de) * 1958-04-30 1961-03-09 Hoechst Ag Verfahren zum Fixieren von Pigmenten auf Fasermaterialien und Folien

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