DE890645C - Verfahren zur Herstellung von Cyanurhalogenide^ - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Cyanurhalogenide^

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DE890645C
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DE
Germany
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polymerization
chloride
cyanuric
halogen
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DENDAT890645D
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Frankfurt/M Dr. Hans Huemer
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Evonik Operations GmbH
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Deutsche Gold und Silber Scheideanstalt
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Description

Zur Herstellung von Cyanurchlorid ist bis jetzt bekannt, die Polymerisation des Chlorcyans zu Cyanurchlorid in Lösungsmitteln, z. B. Chloroform, durchzuführen, wobei als Katalysator Chlorwasserstoff in Kombination mit einer geringen Menge Alkohol Verwendung findet. Dieses Verfahren hat jedoch die Nachteile, daß einmal die Polymerisationsgeschwindigkeit sehr niedrig ist, so daß bis zur fertigen Polymerisation etwa 3 Tage notwendig sind. Zum anderen zeigt sich, daß das Lösungsmittel, in dem die Polymerisation vorgenommen wird, außerordentlich hartnäckig von Cyanurchlorid festgehalten wird. Hierdurch entstehen Lösungsmittel- und Substanzverluste, die wirtschaftlich untragbar sind. Die Größenordnung der Ausbeute bewegt sich um 30 bis 60 % Cyanurchlorid.
Aus Annalen 79 (1851), S. 284 und 285 ist weiterhin bekannt, Chlorcyan zu Cyanurchlorid ohne Lösungsmittel zu polymerisieren durch Stehenlassen von mit Chlor gesättigtem Chlorcyan. Auch hier dauert es längere Zeit bis alles Chlorcyan polymerisiert ist. Dabei entstehen etwa 40 Gewichtsprozent Cyanurchlorid, während der Rest aus einem festen, nicht sublimierbaren Nebenprodukt besteht.
Ferner wurde in Annalen 287, (1895) S. 357 und 358 vorgeschlagen, Chlorcyan zu Cyanurchlorid ohne Lösungsmittel zu polymerisieren mit Chlorwasserstoff als Katalysator. Hierbei entsteht außer Cyanurchlorid noch eine feste, unschmelzbare und nicht sublimierbare Substanz und eine ölige Verunreinigung. Die Ausbeute an Cyanurchlorid beträgt maximal etwa 55 bis 60%.
Es wurde nun gefunden, daß man bei der Halogencyanpolymerisation überraschenderweise bei großer Polymerisationsgeschwindigkeit nur wenig Nebenprodukte erhält, wenn die Polymerisation in Gegenwart von Halogen und gleichzeitig Halogenwasserstoffsäure, vorteilhafterweise ohne Verwendung von Lösungsmitteln im Autoklav durchgeführt wird. Dabei werden Ausbeuten von 85 % und mehr an Cyanurhalogenid erhalten. Dabei besteht das anfallende - Nebenprodukt nur aus der festen unschmelzbaren und nicht sublimierbaren Verunreinigung, während die sonst bei Verwendung von Chlorwasserstoff allein als Katalysator entstehende ölige Verunreinigung bei gleichzeitiger Anwesenheit von Chlor nicht oder fast nicht gebildet wird, was für die Aufarbeitung des Rohproduktes von entscheidender Bedeutung ist, da nur ein von der öligen Verunreinigung freies Rohprodukt durch Vakuumsublimation auf. reines Cyanurchlorid aufgearbeitet werden kann. Von den Katalysatoren ist das Halogen vorwiegend verantwortlich zu machen für die Reinheit des Endproduktes, während die Halogenwasserstoffsäure die Funktion hat, mit zunehmender Konzentration die Polymerisationsgeschwindigkeit fast proportional zu steigern. Die bei der Polymerisation erforderlichen Mengen an Halogen und Halogenwasserstoffsäure können in relativ weiten Grenzen variiert werden. Die besten Resultate haben sich ergeben bei Anwensenheit von Halogen in Mengen von 4 bis 12 °/0 und Halogenwasserstoffsäure in Mengen von etwa 7 bis 1 % bezogen auf die Menge eingesetzten Chlorcyans. Eine Steigerung des Halogenzusatzes über die angegebene Größe führt zu keiner weiteren Verbesserung mehr, während eine Unterschreitung der unteren Grenze die Reinheit des Produktes verschlechtert. Auch die Halogenwasserstoffsäuregrenzen können über- oder unterschritten werden. Von Einfluß auf die Dosierung der Katalysatormengen ist auch die Ansatzgröße und die durch die Art der Reaktionsgefäßausführung gegebene Wärmeabführungsmöglichkeit. Auch bei der technischen Durchführung der Polymerisation unter Anwendung größerer Ausgangsmengen ist es möglich, durch entsprechende Dosierung der Katalysatormengen, vor allem der Halogenwasserstoffsäure, die Polymerisationsgeschwindigkeit vollkommen zu beherrschen.
Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren wird reines Cyanurchlorid mit einem Schmelzpunkt über 1400 C in einer Ausbeute von 85 % und mehr erhalten. Die Polymerisationszeit beträgt bei dem erfindungsgemäßen Verfahren 1 Stunde und darunter gegenüber etwa 70 Stunden bei bekannten Verfahren. Dementsprechend verkleinert sich der für die Polymerisation benötigte Apparateraum auf 1/100 und darunter.
Man kann beispielsweise so arbeiten, daß zu Halogencyan in einem Autoklav bei Zimmertemperatur Halogen und Halogenwasserstoffsäure in Mengen von 4 bis 12 °/0 an Halogen und 7 bis 1 °/0 an Halogenwasserstoffsäure eingedrückt werden. Die Polymerisation setzt sofort unter Wärmeentwicklung ein und ist nach kurzer Zeit beendet. Das Polymerisationsprodukt wird durch Vakuumsublimation gereinigt.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann gegebenenfalls auch in Anwesenheit von Lösungsmitteln durchgeführt werden. Es hat sich jedoch als vorteilhaft erwiesen, ohne Lösungsmittel zu arbeiten, um die eingangs erwähnten Nachteile zu vermeiden.
Eine weitere Verbesserung von Ausbeute und Reinheit des Cyanurhalogenids kann unter Umständen erzielt werden durch mehrstündiges Erwärmen des Ansatzes nach beendeter Polymerisation auf z. B. 150 bis 2oo° C.
Beispiel
In einem versilberten Eisenautoklav wurde zu 234 g Chlorcyan 25 g (10,7 %) trockenes Chlor und 1S S (6>4 °/o) trockener Chlorwasserstoff bei Zimmertemperatur eingedrückt und der ^Polymerisation, die sofort einsetzte, ohne Erwärmung oder Kühlung überlassen. Die Temperatur stieg dabei auf etwa ioo°, wobei ein Druck von etwa 40 at auftrat. Nach 1 Stunde war der Ansatz durchpolymerisiert. Das Rohprodukt wurde im Vakuum bei einer Ölbadtemperatur von etwa 130 bis 1400 sublimiert, wobei 198 g (84,5 %) Cyanurchlorid mit Schmelzpunkt 142 bis 144° erhalten wurde.

Claims (4)

PATENTANSPRÜCHE:
1. Verfahren zur Herstellung von Cyanurhalogenid aus Halogencyan, dadurch gekenn- go zeichnet, daß die Polymerisation in Gegenwart von Halogen und Halogenwasserstoffsäure im Autoklav durchgeführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Halogen in Mengen von etwa 4 bis i2°/o un(i die Halogenwasserstoffsäure in Mengen von etwa 7 bis 1 °/0, bezogen auf das eingesetzte Halogencyan, zur Anwendung gelangt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2» dadurch gekennzeichnet, daß die Polymerisation unter Aus-Schluß von Lösungsmitteln durchgeführt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Ansatz nach der Polymerisation noch einige Zeit erwärmt wird.
ι 5427 9.53
DENDAT890645D Verfahren zur Herstellung von Cyanurhalogenide^ Expired DE890645C (de)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1186465B (de) * 1961-10-28 1965-02-04 Electro Chimie Metal Verfahren zur Herstellung von Cyanurchlorid
DE1291745B (de) * 1965-09-11 1969-04-03 Krupp Gmbh Verfahren zur Herstellung von Cyanurchlorid

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1186465B (de) * 1961-10-28 1965-02-04 Electro Chimie Metal Verfahren zur Herstellung von Cyanurchlorid
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