DE69915767T2 - Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyten - Google Patents

Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyten Download PDF

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Description

  • Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyten, die eine Batterievorrichtung einschließt, die in einem Gehäuse, aufgebaut aus einem laminierten Film, untergebracht ist und insbesondere auf eine Verbesserung in einem Teil zum Heißverschweißen der Anschlüsse von Elektrodenenden und dem Gehäuse der Batterie miteinander.
  • Beschreibung des diesbezüglichen Standes der Technik
  • In den letzten Jahren wurden eine Vielzahl von tragbaren elektronischen Geräten, einschließlich Camcorder, tragbare Telefone und tragbare Computer vermarktet. Bei den vorangehenden Fällen wurde eine Verringerung der Größe und des Gewichts der vorangehenden elektronischen Geräten angestrebt. Als tragbare Stromquelle für das elektronische Gerät wurde eine Batterie, insbesondere eine Sekundärbatterie und ganz speziell eine Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyten (eine sogenannte Lithiumionen-Batterie) energisch erforscht und entwickelt, um eine Batterie zu verwirklichen, die eine geringe Dicke aufweist und die gefaltet werden kann.
  • Als ein Elektrolyt der variabel geformten Batterie wurden Forschung und Entwicklung einer festen Elektrolytlösung energisch durchgeführt. Insbesondere ein fester Polymerelektrolyt mit einer Struktur, worin Lithiumsalz in einem Gelelektrolyt, der einen festen Elektrolyt darstellt, der einen Weichmacher enthält, aufgelöst wird, hat Aufmerksamkeit auf sich gezogen.
  • Andererseits wurden Forschung und Entwicklung über eine Vielzahl von Batterien eines Typs durchgeführt, der in laminierten Filmen eingekapselt ist, erhalten durch Verbinden der Kunststofffilme oder eines Kunststofffilms und eines Metallteils miteinander, um die Vorteile der Batterie des vorgenannten Typs zu verwenden, dass die Dicke und das Gewicht verringert werden können. Es ist eine wichtige Tatsache für eine Batterie des vorangehenden Typs, verlässliche Dichtungseigenschaften genauso wie oder besser als die eines Metallrohrs zu verwirklichen.
  • Um die vorangehende Voraussetzung zu erfüllen, wurde beispielsweise in dem offengelegten japanischen Patent Nr. 56-71278 auf einen Versuch hingewiesen. Nach der Offenbarung werden mit Harz beschichtete Anschlüsse verwendet, um Elektrodenenden aus einem Folienteil herauszuziehen, das eine Batterie einkapselt, um die Dichtungseigenschaften zu verbessern.
  • In dem offengelegten japanischen Patent Nr. 3-62447 wurde ein Versuch vorgeschlagen, die Dichtungseigenschaften zu verbessern, indem mit Acrylsäure denaturiertes Polyethylen oder mit Acrylsäure denaturiertes Polypropylen als Harz verwendet wird, um den Dichtungsabschnitt des Einkapselungsteils zu bilden.
  • Ein weiterer Vorschlag wurde beispielsweise in dem offengelegten japanischen Patent Nr. 9-288998 unterbreitet. Nach der Offenbarung werden mit Polyolefinharz, denaturiert mit Maleinsäure, beschichtete Anschlüsse eingesetzt, um die Elektrodenenden aus einem folienförmigen Teil herauszuziehen, das eine Batterie einkapselt. Auch der Dichtungsteil des folienförmigen Teils zum Einkapseln der Batterie wird aus Maleinsäure denaturiertem Polyolefinharz hergestellt. Somit können die Dichtungseigenschaften verbessert werden.
  • Das im offengelegten japanischen Patent Nr. 56-71278 offenbarte Verfahren hat den Aufbau, dass der Teil zur Einkapselung der Batterie aus einem Typ Harz hergestellt wird, jedoch einer Innenpenetration von Wasser durch das Harz ausgesetzt ist. Schlecht ist, dass Penetration und Verdunstung der Elektrolytlösung nicht verhindert werden können. Daher kann das vorangehende Verfahren nicht bevorzugt für eine Batterie verwendet werden, die einen aus einem organischen Lösungsmittel zusammengesetzten festen Elektrolyt verwendet.
  • Die in dem offengelegten japanischen Patent Nr. 3-62447 und dem offengelegten japanischen Patent Nr. 9-288998 offenbarten Verfahren haben einen Aufbau, der die Gesamtpolarität des Harzes erhöht, um die Dichtungseigenschaften bei den aus Metall hergestellten Elektrodenenden zu verbessern. Daher wird die Affinität zu Wasser unerwünschterweise trotz Verbesserung der Dichtungseigenschaften erhöht. Folglich tritt ein Problem auf, dass auf lange Sicht unerwünschterweise Wasser eingeführt wird.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Angesichts des Vorangehenden ist es ein Ziel der vorliegenden Erfindung, die Dichtungseigenschaften von Anschlüssen von Elektrodenenden im heißverschweißten Teil des Gehäuses ohne Störung der Beständigkeit gegenüber dem Eindringen von Feuchtigkeit ausreichend aufrechtzuerhalten. Ein weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, eine Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt bereitzustellen, die ausgezeichnete Feuchtigkeitsbeständigkeit und lange Haltbarkeit gegenüber Ladungs-Entladungszyklen zeigt.
  • Um die vorangehenden Ziele zu erreichen, wird nach einem Aspekt der vorliegenden Erfindung eine Sekundärbatterie mit einem nicht-wässerigen Elektrolyt bereitgestellt, umfassend: Ein aus laminierten Filmen aufgebautes Gehäuse; ein in diesem Gehäuse untergebrachtes und indie sem Gehäuse durch Heißverschweißen eingekapseltes Batterieelement; und Anschlüsse von Elektrodenenden, elektrisch leitend verbunden mit den Elektroden, die zum äußeren Abschnitt dieses Gehäuses derart freiliegen, dass die Anschlüsse von heißverschweißten Abschnitten umgeben sind, worin ein Abschnitt von mindestens einem der Anschlüsse der Enden der Elektroden, die dem heißverschweißten Abschnitt entsprechen, mit einer Olefin-Kleberschicht, enthaltend ein Titanat-Kopplungsmaterial, und einer Beschichtungsschicht, hergestellt aus Harz, das dasselbe darstellt, wie das Harz, das die innerste Schicht von jedem der laminierten Filme bildet, beschichtet ist.
  • Wie oben beschrieben, sind die Abschnitte der Anschlüsse der Elektrodenenden, die den heißverschweißten Abschnitten entsprechen, mit der Olefin-Kleberschicht, enthaltend das Titanat-Kopplungsmaterial, beschichtet. Somit kann die Adhäsivität der Metallanschlüsse der Elektrodenenden hinsichtlich des Harzes beträchtlich verbessert werden.
  • Die Olefin-Kleberschicht ist nur für die Abschnitte, die den Anschlüssen der Elektrodenenden entsprechen, vorgesehen. Daher tritt die Vergrößerung der Affinität zu Wasser in sehr kleinen Bereichen auf. Daher folgt, dass die Einführung von Wasser im wesentlichen verhindert werden kann.
  • Wie oben beschrieben, wird die Olefin-Kleberschicht mit der aus Harz hergestellten Beschichtungsschicht beschichtet, die dasselbe Harz darstellt, das die innerste Schicht von jedem der laminierten Filme bildet. Die Beschichtungsschicht kann in das Gehäuse so integriert sein, dass die Adhäsivität weiter verbessert wird. Darüber hinaus ist die Olefin-Kleberschicht mit der vorangehenden Beschichtungsschicht so beschichtet, dass die Einführung von Wasser aus dem vorangehenden Abschnitt zufriedenstellend verhindert wird.
  • Andere Ziele, Merkmale und Vorteile der Erfindung werden aus der nachfolgenden detaillierten Beschreibung der bevorzugten Ausführungsformen, beschrieben im Zusammenhang mit den beigefügten Zeichnungen, offensichtlich.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • 1 ist eine perspektivische Darstellung in auseinandergezogener Anordnung, die ein Beispiel der Struktur einer erfindungsgemäßen Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt zeigt;
  • 2 ist eine schematische perspektivische Ansicht, die ein Beispiel der Struktur der erfindungsgemäßen Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt zeigt;
  • 3 ist eine partiell aufgebrochene schematische und perspektivische Ansicht, die einen heißverschweißten Abschnitt eines Gehäuses darstellt, und
  • 4 ist eine Querschnittsansicht, die einen Anschluss eines Endes einer negativen Elektrode zeigt.
  • BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • Die Struktur einer erfindungsgemäßen Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt wird nun anhand der Zeichnungen beschrieben.
  • Die erfindungsgemäße Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt ist beispielsweise eine Festelektrolytbatterie oder eine Gelelektrolytbatterie. Wie in den 1 und 2 gezeigt, enthält ein Batterieelement 1 einen festen Elektrolyt oder einen Gelelektrolyt, der zwischen einer aktiven Materialschicht einer positiven Elektrode und einer aktiven Materialschicht einer negativen Elektrode platziert wird. Das Batterieelement 1 ist in einem aus laminierten Filmen aufgebauten Gehäuse 2 untergebracht. Dann wird der periphere Abschnitt des Gehäuses 2 mit Hitze so verschweißt, dass das Batterieelement 1 eingekapselt wird.
  • Das Batterieelement 1 ist zwischen einem negativen Elektrodenendanschluss 3, der elektrisch leitend mit der negativen Elektrode verbunden ist, die das Batterieelement 1 bildet, und einem positiven Elektrodenendanschluss 4, der elektrisch leitend mit der positiven Elektrode verbunden ist, vorgesehen. Der negative Elektrodenendanschluss 3 und der positive Elektrodenendanschluss 4 sind zum äußeren Abschnitt des Gehäuses 2 herausgezogen.
  • Die erfindungsgemäße Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt hat eine Struktur, in der der negative Elektrodenendanschluss 3 und der positive Elektrodenendanschluss 4 durch heißverschweißte Abschnitte des Gehäuses 2 gehalten und zum äußeren Abschnitt des Gehäuses 2 hin freigelegt werden, wenn das Batterieelement 1 durch das Gehäuse 2 eingekapselt wird. Zumindest Teile des negativen Elektrodenendanschlusses 3 und des positiven Elektrodenendanschlusses 4, die durch die laminierten Filme gehalten werden, und angeordnet sind, um mit Hitze verschweißt zu werden, sollen eine befriedigende Adhäsivität mit dem Metall, das die Enden bildet, und mit den innersten Schichten der laminierten Filme verwirklichen. Um dies zu erreichen, ist jeder der vorangehenden Abschnitte des negativen Elektrodenendanschlusses 3 und des positiven Elektrodenendanschlusses 4 mit einer Olefin-Kleberschicht beschichtet, enthaltend ein Titanat-Kopplungsmaterial und Harz, das dasselbe Harz darstellt, das die innerste Schicht des laminierten Films bildet.
  • Die vorangehende Struktur ist in 3 gezeigt. Das Gehäuse 2 wird aus drei Schichten gebildet, bestehend aus beispielsweise einer Gehäuse-Schutzschicht 21, einer Aluminiumschicht 22 und einer heißverschweißten Schicht (der innersten Schicht des Laminats) 23. Der periphere Abschnitt des Gehäuses 2 wird so durch Wärme verschweißt, dass der innere Abschnitt des Gehäuses 2 verschlossen wird. Somit dienen die peripheren Abschnitte des Gehäuses 2, jeder mit einer vorbestimmten Breite, als heißverschweißte Abschnitte 2a. Die heißverschweißten Schichten 23 im heißverschweißten Abschnitt 2a werden durch Wärme miteinander verschweißt.
  • Somit verlaufen der negative Elektrodenendanschluss 3 und der positive Elektrodenendanschluss 4 durch die heißverschweißten Abschnitte 2a. Somit werden der negative Elektroden endanschluss 3 und der positive Elektrodenendanschluss 4 zum außenseitigen Abschnitt des Gehäuses 2 herausgezogen.
  • In der vorliegenden Erfindung werden Abschnitte des negativen Elektrodenendanschlusses 3 und des positiven Elektrodenendanschlusses 4, die den heißverschweißten Abschnitten 2a entsprechen, mit einer Olefin-Kleberschicht 5 und einer Beschichtungsschicht 6 beschichtet. 4 zeigt ein Beispiel der Struktur zur Beschichtung des negativen Elektrodenendanschlusses 3. Der negative Elektrodenendanschluss 3 wird zunächst mit der Olefin-Kleberschicht 5 beschichtet. Dann wird die Olefin-Kleberschicht 5 mit der Beschichtungsschicht 6, hergestellt aus Harz, das dasselbe Harz zur Bildung der innersten Schicht (der heißverschweißten Schicht 23) des laminierten Films darstellt, der das Gehäuse 2 bildet, beschichtet.
  • Das Olefinharz zur Bildung der Olefin-Kleberschicht 5 kann jedes einer Vielzahl von Olefinharzmaterialien, wie Polyethylen, Polypropylen, denaturiertes Polyethylen oder denaturiertes Polypropylen, mit einem handelsüblichen Feuchtegrad sein. Als eine Alternative hierfür kann klebendes Polyolefinharz eingesetzt werden, das repräsentiert wird durch "BONDYNE", das einen Handelsname von Sumitomo Chemical darstellt, und "POLYTACK", das einen Handelsnamen von Idemitsu Petrochemistry darstellt. Es ist festzuhalten, dass eine Mischung von zwei oder mehreren Typen der vorangehenden Materialien verwendet werden können. Das eingesetzte Material wird in einem Lösungsmittel, wie Toluol, verdünnt, so dass eine Lösung hergestellt wird. Dann werden die Oberflächen der Anschlüsse der Elektrodenenden mit der vorangehenden Lösung unter Verwendung einer Bürste oder eines Spenders beschichtet. Dann werden die feuchten Abschnitte erhitzt, um zu trocknen, so dass die Olefin-Kleberschicht 5 gebildet wird.
  • Dann wird ein später erläutertes Titanat-Kopplungsmaterial in einer geeigneten Menge mit der Olefin-Kleberschicht 5 gemischt. Somit kann eine befriedigende Adhäsivität mit dem Metall, das die Enden bildet, und mit dem Harz, das die innerste Schicht des laminierten Films bildet, weiterhin zuverlässig ohne irgendwelche Beeinträchtigung der Feuchtigkeitsabweisungs-Charakteristika erhalten werden.
  • Das Titanat-Kopplungsmittel wird beispielhaft veranschaulicht durch Tetraalkoxytitanverbindungen, ausgedrückt durch die allgemeine Formel Ti(OR)4 (worin R einen Kohlenwasserstoff darstellt), wie Düsopropoxybis(ethylacetoacetat)titan, Tetraisopropoxytitan, Tetra-n-butoxytitan, Tetrakis(2-ethylhexyloxy)titan, Tetrastearyloxytitanium und Tetramethoxytitan oder eine Acylatverbindung, erhältlich aus Umsetzungen zwischen den vorangehenden Verbindungen und Carboxylsäureanhydrid.
  • Auch jedes der folgenden Materialien kann eingesetzt werden: Titanxylatverbindungen, ausgedrückt durch die allgemeinen Formeln (HOYO)2Ti(OR)2 oder (H2NYO)2Ti(OR)2 (worin jedes Y und R Kohlenwasserstoff ist), wie Düsopropoxybis(acetylacetonat)titan, Isopropoxy(2-ethyl1,3-hexandiorat)titan, (2-Ethylhexoxy)bis(2-ethyl-1,3-hexandiorat)titan, Di-n-butoxy-bis(triethanolaminat)titan, Tetracetylacetattitan, Hydroxybis(lactat) und Titan.
  • Als eine Alternative hierfür kann ein Titanat-Kopplungsmaterial, aufgebaut aus einer Titanverbindung oder einer Alkoxypolytitanylacylatverbindung, ausgewählt aus einer Gruppe, bestehend aus den nachfolgenden Materialien, eingesetzt werden: Isopropyltrüsostealoyltitanat, Isopropyltri-n-dodecylbenzolsulfonyltitanat, Isopropyltris(dioctylpyrosphat)titanat, Tetraisopropylbis(dioctylphosphit)titanat, Tetraoctylbis(ditridecylphosphit)titanat, Tetra-(2,2-diaryloxymethyl-1-butyl)bis(ditridecyl)phosphittitanat, Bis(dioctylpyrophosphat)oxyacetattitanat, Bis(dioctylpyrophosphat)ethylentitanat, Isopropyltrioctanoyltitanat, Isopropyldimethacryloylisostealoyltitan, Isopropylisostealoyldiacryltitanat, Isopropyltri(dioctylphosphat)titanat, Isopropyltricumylphenyltitanat und Isopropyltri-(N-aminoethyl, aminoethyl)titanat. Die vorangehenden Materialien können allein eingesetzt werden oder eine Mischung der vorangehenden Materialien kann verwendet werden.
  • Eines der vorangehenden Materialien kann eingesetzt werden oder eine Mischung von zwei oder mehreren Materialien können miteinander vermischt werden, um in die Olefin-Kleberschicht 5 hineingemischt zu werden.
  • Die zur Beschichtung der Olefin-Kleberschicht 5 eingesetzte Beschichtungsschicht 6 wird aus dem Harz hergestellt, das das gleiche darstellt wie das Harz, das die innerste Schicht des laminierten Films bildet. Irgendeines einer Vielzahl der folgenden Olefinharzmaterialien, jeweils mit dem handelsüblichen Feuchtegrad, kann verwendet werden: Polyethylen, Polypropylen, denaturiertes Polyethylen und denaturiertes Polypropylen. Als Bindeverfahren kann ein aus dem vorangehenden Olefinharz hergestellter Film verwendet werden, gefolgt von Kontaktbinden des Olefinharzfilms oder Schweißen desselben durch Wärme. Als eine Alternative hierfür kann ein Formeinsatzverfahren oder dergleichen eingesetzt werden.
  • Die Elektrodenendanschlüsse (der negative Elektrodenendanschluss 3 und der positive Elektrodenendanschluss 4) werden mit den entsprechenden positiven und negativen Elektroden verbunden. Es ist bevorzugt, dass das Material des positiven Elektrodenendanschlusses 4 Aluminium, Titan oder deren Mischungen im Hinblick auf die Verwirklichung eines hohen Potentials und einer Charakteristik ohne Auflösung darstellt. Es ist bevorzugt, dass der negative Elektrodenendanschluss 3 aus Kupfer, Nickel oder deren Legierung hergestellt wird.
  • Da der negative Elektrodenendanschluss 3 aus Nickel oder dergleichen hergestellt wird, tritt manchmal ein Problem genügender Adhäsivität auf, wobei die Olefin-Kleberschicht 5 und die Beschichtungsschicht 6 dann nur für den negativen Elektrodenendanschluss 3 vorgesehen werden können.
  • Die innerste Schicht des laminierten Films muss gegenüber der Elektrolytlösung und Eindringen von Feuchtigkeit Beständigkeit haben. Um die vorangehenden Anforderungen zu erfüllen, ist es bevorzugt, dass Polyethylen, Polypropylen oder ein denaturiertes Polyethylen- oder Polypropylen-Material verwendet wird. Das vorangehende Harz hat jedoch geringe Adhäsivität mit dem die Elektrodenenden bildenden Metall. Um die Adhäsivität mit Metall in einfacher Wei se zu verbessern, könnte es nützlich sein, mit Acrylsäure oder Maleinsäure denaturiertes Harz oder Harz mit einer durch ein Ionomer-Verfahren erhöhten Polarität einzusetzen. Wenn die Polarität durch das vorangehende Verfahren erhöht wird, wird unerwünschterweise die Affinität zu Wasser vergrößert. Im vorangehenden Fall wird nur die anfängliche Adhäsivität eingestellt. Im Verlauf der Zeit wird in großem Maße Wasser eingeführt, verglichen mit dem denaturierten Material, wodurch die Adhäsivität verschlechtert wird. Daher dringt Wasser in einer unerwünscht großen Menge ein. Es ist daher nicht ratsam, das vorangehende Olefinharz mit der erhöhten Polarität für die innerste Schicht des Harzes bereitzustellen, das für die Anschlüsse der Elektrodenenden oder den laminierten Film vorgesehen ist, um Adhäsivität mit dem Metall zu erhalten, das die Elektrodenenden bildet.
  • In der vorliegenden Erfindung wird die Olefin-Kleberschicht 5 auf dem Metall, das die Anschlüsse der Elektrodenenden ausbaut, gebildet, wobei die Olefin-Kleberschicht 5, die das Titanat-Kopplungsmaterial enthält, in einer geeigneten Menge gemischt wird, und verbesserte Adhäsivität mit dem Metall ohne Beeinträchtigung der Feuchtigkeits-Charakteristika aufweist. Daher kann ein befriedigender Adhäsionszustand zwischen dem die Anschlüsse der Elektrodenenden bildenden Metall und dem Olefinharz, vorgesehen für die innerste Schicht des Titanatlaminierten Films, erreicht werden, so dass eine Penetration von Wasser in erheblichem Maße verhindert werden kann.
  • Darüber hinaus wird die Olefin-Kleberschicht 5 aus dem Harz hergestellt (die Beschichtungsschicht 6), das das gleiche darstellt, wie das Harz, das die innerste Schicht des laminierten Films bildet. Daher kann das Problem, dass das Olefin-Klebemittel vor Verwendung der Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt Feuchtigkeit absorbiert, verhindert werden. Daher folgt, dass mit dem die innerste Schicht des laminierten Films aufbauenden Harz, das eine Polarität aufweist, die nicht erhöht wurde, unter Verwendung von Wärme eine starke Adhäsion realisiert werden kann.
  • Das Olefin-Klebemittel hat eine Struktur, dass das Olefinharz das Titanat-Kopplungsmittel mit 0,3 bis 20 Gew.-%, bevorzugt 0,5 bis 10 Gew.-%, enthält.
  • Wenn die Menge des Titanat-Kopplungsmaterials 0,3 Gew.-% oder weniger beträgt, kann die Adhäsivität nicht verbessert werden. Wenn die Menge 20 Gew.-% oder mehr beträgt, verhindert starke Koagulation des Titanat-Kopplungsmaterials die Bildung einer starken Kleberschicht. Um eine starke Adhäsivität auszubilden, ist es bevorzugt, dass die Menge 0,5 Gew.-% oder größer beträgt. Um ein einheitliches Material zu erhalten, ist es bevorzugt, dass die Menge 10 Gew.% oder weniger beträgt.
  • Wenn die Dicke der Olefin-Kleberschicht 5, enthaltend das Titanat-Kopplungsmaterial, 0,5 µm oder kleiner ist, kann die Adhäsivität nicht verbessert werden. Wenn die Dicke 100 µm oder größer ist, kann die für die Kleberschicht erforderliche mechanische Festigkeit nicht erhalten werden. Wenn die Dicke 1 µm oder kleiner ist, kann das Verfahren zur Bildung einer einheitli chen Schicht nicht ohne weiteres durchgeführt werden. Wenn die Dicke 50 µm oder größer ist, dringt Wasser in außerordentlich großer Menge in die Olefin-Kleberschicht 5 ein.
  • Die Dicke der Beschichtungsschicht 6, die auf der Olefin-Kleberschicht 5, enthaltend das Titanat-Kopplungsmaterial, gebildet wird, und die aus dem Harz hergestellt wird, das dasselbe darstellt wie das Harz, das die innerste Schicht des laminierten Films bildet, beträgt nicht weniger als 1 µm und nicht mehr als 100 µm, bevorzugt nicht weniger als 5 µm und nicht mehr als 50 µm. Wenn die Dicke 1 µm oder kleiner ist, kann der vor der Verwendung erforderliche Effekt des Schutzes der Olefin-Kleberschicht 5 vor Feuchtigkeit nicht realisiert werden. Wenn die Dikke 100 µm oder größer ist, kann eine außerordentlich große Menge an Wasser in die Beschichtungsschicht 6 eindringen.
  • Als ein einfaches und verlässliches Verfahren, um die Beschichtungsschicht 6 auf der Olefin-Kleberschicht 5 zu bilden, kann das Heißschweißverfahren eingesetzt werden. Wenn die Dikke der Beschichtungsschicht 65 µm oder kleiner ist, wird die Dicke während dem Schweißverfahren unerwünschterweise auf etwa 1 µm geändert. Es ist daher bevorzugt, dass die Dicke der Beschichtungsschicht 65 µm oder größer beträgt. Die Beschichtungsschicht 6 ist eine Zwischenschicht zwischen der Olefin-Kleberschicht 5 und der innersten Schicht des laminierten Films. Daher ist eine außerordentlich große Dicke nicht erforderlich. Um einen Verlust an Strom und Wärme zu verhindern, die während dem Heißschweißverfahren eingesetzt werden, ist es bevorzugt, dass die Dicke 50 µm oder kleiner beträgt.
  • Wenn das Batterieelement 1 eine Festelektrolytbatterie oder eine Gelelektrolytbatterie darstellt, kann ein Polymermaterial zur Herstellung des festen Polymerelektrolyten irgendeines der nachfolgenden Materialien sein: Silicongel, Acrylsäuregel, Acrylonitrilgel, Polyphosphagendenaturiertes Polymer, Polyethylenoxid, Polypropylenoxid, ihr zusammengesetztes Polymer, vernetztes Polymer, denaturiertes Polymer, Fluorpolymer, beispielsweise Poly(vinylidenfluorid), Poly(vinylidenfluorid-co-hexafluorpolypropylen), Poly(vinylidenfluorid-co-tetrafluorethylen) und Poly(vinylidenfluorid-co-trifluorethylen). Auch ein gemischtes Material aus den vorangehenden Materialien kann verwendet werden. Selbstverständlich ist das Polymermaterial nicht auf das vorangehende Material beschränkt.
  • Ein Verfahren zum Erhalt des Festelektrolyts oder des Gelelektrolyts, der auf die Positivelektroden-Aktivmaterialschicht oder die Negativelektroden-Aktivmaterialschicht laminiert ist, wird nun beschrieben. Eine Lösung wird hergestellt, die aus einer Polymerverbindung, einem Salz eines Elektrolyten und einem Lösungsmittel (und einem Weichmacher im Falle des Gelelektrolyten) zusammengesetzt ist. Dann wird die aktive Materialschicht der positiven Elektrode oder die aktive Materialschicht der negativen Elektrode mit der vorangehenden Lösung imprägniert. Dann wird die Lösung so entfernt, dass ein Festelektrolyt erhalten wird. Die aktive Materialschicht der positiven Elektrode oder die aktive Materialschicht der negativen Elektrode wird mit einem Teil des Festelektrolyten, der auf der aktiven Materialschicht der positiven Elektrode oder auf der aktiven Materialschicht der negativen Elektrode laminiert wird, imprägniert, so dass sich der vorangehende Elektrolyt verfestigt. Wenn ein Material vom vernetzenden Typ verwendet wird, wird Licht oder Wärme verwendet, um die Vernetzung zu verwirklichen, so dass ein festes Material erhalten wird.
  • Der Gelelektrolyt ist aus dem Weichmacher, enthaltend Lithiumsalz, und einem Matrixpolymer in einer Menge von nicht weniger als 2 Gew.-% und nicht mehr als 30 Gew.-%, aufgebaut. Um den Gelelektrolyt zu erhalten, können Ester, Ether oder Carbonsäureester allein oder als eine der Komponenten des Weichmachers, verwendet werden.
  • Das Matrixpolymer zum Gelieren des Carbonsäureesters im Verfahren zur Herstellung des Gelelektrolyts kann irgendein zur Bildung des Gelelektrolyts verwendetes Polymer sein. Vom Gesichtspunkt der Oxidations- und Reduktionsstabilität ist es bevorzugt, dass ein Fluorpolymer, beispielsweise Poly(vinylidenfluorid) oder Poly(vinylidenfluorid-co-hexafluorpolypropylen) verwendet wird.
  • Das Lithiumsalz, das im Gelelektrolyt oder dem Polymerfestelektrolyt verwendet wird, kann Lithiumsalz zur Verwendung in einer üblichen Elektrolytlösung einer Batterie sein. Die Lithiumverbindung (Salz) wird beispielhaft durch die nachfolgenden Materialien veranschaulicht. Es ist festzuhalten, dass die vorliegende Erfindung nicht auf die nachfolgenden Materialien beschränkt ist.
  • Die Lithiumverbindung (Salz) wird beispielhaft veranschaulicht durch: Lithiumchlorid, Lithiumbromid, Lithiumiodid, Lithiumchlorat, Lithiumperchlorat, Lithiumbromat, Lithiumiodat, Lithiumnitrat, Lithiumtetrafluorborat, Lithiumhexafluorphosphat, Lithiumacetat, Bis(trifluormethansulfonyl)imidolithium, LiAsF6, LiCF3SO3, LiC(SO2CF3)3, LiAlCl4 oder LiSiF6.
  • Die vorangegangene Lithiumverbindung kann einzeln eingesetzt werden oder eine Vielzahl der Lithiumverbindungen kann gemischt werden. Es ist bevorzugt, dass vom Gesichtspunkt der Oxidations- und Reduktionsstabilität LiPF6 oder LiBF4 verwendet wird.
  • Das Lithiumsalz wird in einer Konzentration von 0,1 bis 3,0 Mol im Weichmacher im Falle des Gelelektrolyts, bevorzugt 0,5 bis 2,0 Mol/l, gelöst.
  • Die erfindungsgemäße Batterie kann durch ein Verfahren ähnlich zum Verfahren zur Bildung einer herkömmlichen Lithiumionenbatterie gebildet werden, außer bei der Struktur der Erfindung, in der der vorangehende Gelelektrolyt oder der Festelektrolyt, enthaltend den vorangehenden Carbonsäureester, verwendet wird.
  • Das Material der negativen Elektrode der Lithiumionenbatterie kann ein Material sein, das in der Lage ist, Lithium zu dotieren oder zu entdotieren. Das vorangehende Material der negativen Elektrode kann ein Kohlenstoffmaterial sein, wie ein nicht graphitisierbarer Kohlenstoff oder ein Graphitmaterial. Speziell kann irgendeines der nachfolgenden Kohlenstoffmaterialien verwendet werden: Pyrokohlenstoff Koks (Pechkoks, Faserkoks oder Petrolkoks); Graphit, gesinterter Kohlenstoff, eine gesinterte Kompakteinheit einer organischen Polymerverbindung (ein Polymer, erhalten durch Sintern von Phenolharz oder Furanharz bei einer geeigneten Temperatur, um es zu carbonisieren); Kohlenstofffaser und aktiver Kohlenstoff. Als eine Alternative hierfür kann das Material, das in der Lage ist, Lithium zu dotieren/zu entdotieren, ein polymeres Material sein, wie Polyacetylen oder Polypyrrol, oder ein Oxid, wie SnO2. Wenn die negative Elektrode aus irgendeinem der vorangehenden Materialien hergestellt wird, kann ein bekanntes Bindemittel und dergleichen zugegeben werden.
  • Die positive Elektrode kann unter Verwendung von Metalloxid, Metallsulfid oder einem spezifischen Polymer hergestellt werden, um dem Typ der erforderlichen Batterie zu entsprechen. Wenn die Lithiumionenbatterie hergestellt wird, kann das aktive Material der positiven Elektrode eines der nachfolgenden Materialien sein: Metallsulfid oder -oxid, das kein Lithium enthält, beispielsweise TiS2, MoS2, NbSe2 oder V2O5; oder zusammengesetztes Lithiumoxid, hauptsächlich aufgebaut aus LiXMO2 (worin M ein oder mehrere Typen von Übergangsmetallen darstellt und X, das vom Zustand Laden/Entladen der Batterie abhängt, beträgt in der Regel nicht weniger als 0,05 und nicht mehr als 1,10). Es ist bevorzugt, dass das Übergangsmetall M, das das zusammengesetzte Lithiumoxid aufbaut, Co, Ni, Mn oder dergleichen darstellt. Das zusammengesetzte Lithiumoxid wird beispielhaft veranschaulicht durch LiCoO2, LiNiO2, LiNiyCo1–yO2 (worin 0 < y < 1) und LiMn2O4. Das vorangehende zusammengesetzte Lithiumoxid ist ein aktives Material für die positive Elektrode, das in der Lage ist, hohe Spannung zu erzeugen und das eine befriedigende Energiedichte zeigt. Viele Typen der vorangehenden Materialien können in der positiven Elektrode enthalten sein. Wenn das aktive Material eingesetzt wird, um die positive Elektrode herzustellen, können ein bekanntes leitfähiges Material und ein Bindemittel zugegeben werden.
  • Beispiele
  • Beispiele und Vergleichsbeispiele der vorliegenden Erfindung werden nun auf Basis der Ergebnisse der Versuche beschrieben.
  • Herstellung von Beispielbatterien
  • Zunächst wird die negative Elektrode wie folgt hergestellt.
  • 90 Gew.-Teile Graphitpulver und 10 Gew.-Teile Poly(vinylidenfluorid-co-hexafluorpropylen), die als Bindemittel dienen, wurden miteinander so gemischt, dass eine Mischung für die negative Elektrode hergestellt wurde. Dann wurde die Mischung für die negative Elektrode in N-Methyl-2-pyrrolidon so dispergiert, dass eine Aufschlämmung erhalten wurde. Die Aufschlämmung wurde gleichmäßig auf jede Seite der verlängerten Kupferfolie aufgebracht, die ein Kol-lektor für die negative Elektrode war und die eine Dicke von 10 µm hatte. Dann wurde die nasse Aufschlämmung getrocknet und dann ein Kompressionsschmelzverfahren unter Verwendung einer Walzenpressmaschine durchgeführt. Somit wurde die negative Elektrode hergestellt.
  • Andererseits wurde die positive Elektrode wie folgt hergestellt.
  • Um ein Positivelektrodenaktivmaterial (LiCoO2) zu erhalten, wurden Lithiumcarbonat und Kobaltcarbonat miteinander in einem Verhältnis von 0,5 : 1 Mol gemischt. Dann wurde die Mischung 5 Stunden in Luft bei 900°C erhitzt. Dann wurden 91 Gew.-Teile des erhaltenen LiCoO2, 6 Gew.-Teile Graphit, die als leitfähiges Material dienten, und 10 Gew.-Teile Poly(vinylidenfluorid-co-hexafluorpolypropylen) miteinander so gemischt, dass eine Mischung für die positive Elektrode hergestellt wurde. Dann wurde die Mischung für die positive Elektrode in N-Methyl-2-pyrrolidon so gemischt, dass eine Aufschlämmung erhalten wurde. Die Aufschlämmung wurde gleichmäßig auf eine verlängerte Aluminiumfolie aufgebracht, die ein Kollektor für die positive Elektrode war und eine Dicke von 20 µm aufwies. Dann wurde die nasse Aufschlämmung getrocknet und dann ein Kompressionsschmelzverfahren unter Verwendung einer Walzenpressmaschine durchgeführt. Somit wurde die positive Elektrode hergestellt.
  • Der Gelelektrolyt wurde wie folgt erhalten.
  • Jede negative Elektrode und die positive Elektrode wurden jeweils gleichmäßig mit einer Lösung beschichtet und mit derselben imprägniert, die wie folgt erhalten wurde: 10 Gew.-Teile Poly(vinylidenfluorid-co-hexafluorpolypropylen) mit einer massegemittelten Molekülmasse Mw, die 600 000 betrug, und 60 Gew.-Teilen Diethylcarbonat wurden gemischt und in 30 Gew.-Teilen eines Weichmachers, zusammengesetzt aus 42,5 Gew.-Teilen Ethylencarbonat (EC), 42,5 Gew.-Teilen Polypropylencarbonat (PC) und 15 Gew.-Teilen LiPF6, verdünnt. Dann ließ man die negative Elektrode und positive Elektrode 8 Stunden bei Raumtemperatur stehen. Dann wurde Dimethylcarbonat abgedampft und entfernt, so dass ein Gelelektrolyt erhalten wurde.
  • Die negative Elektrode und die positive Elektrode, die mit dem Gelelektrolyt beschichtet wurden, wurden derart gegeneinander gepresst, dass die Gelelektrolytabschnitte einander gegenüberlagen. Folglich wurde eine flache Gelelektrolytbatterie mit einer Abmessung von 2,5 cm × 4,0 cm und einer Dicke von 0,3 mm hergestellt.
  • Der Anschluss des Endes der positiven Elektrode, hergestellt aus Aluminium, und der Anschluss des Endes der negativen Elektrode, hergestellt aus Nickel, wurde mit Abschnitten der Elektroden, auf denen die Aktivmaterialschicht nicht aufgebracht war, verschweißt (der Aluminiumfolienabschnitt der positiven Elektrode und der Kupferfolienabschnitt der negativen Elektrode). Dann wurde das Batterieelement in ein aus dem laminierten Film aufgebautes eingekapseltes Medium eingeführt. Dann wurde der laminierte Film durch Wärme unter Bedingungen von 200°C und 10 Sekunden derart verschweißt, dass die Abdichtungsbreite 5 mm betrug. Somit wurden Testbatterien hergestellt.
  • Beispiele und Vergleichsbeispiele
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, wurden die Zusammensetzung des Materials, die Menge des enthaltenen Titanat-Kopplungsmaterials, die Dicke der Kleberschicht auf dem Anschluss des Endes, die Dicke des Olefinharzes (die Beschichtungsschicht), die auf die Kleberschicht aufgebracht wurde, und das dem Verfahren unterzogene Ende variiert, um Probebatterien durch das oben erwähnte Verfahren zur Herstellung der Testbatterie herzustellen.
  • Wenn nur entweder die positive Elektrode oder die negative Elektrode dem Verfahren unterzogen wurden, wurde das Klebemittel auf die andere Elektrode nicht aufgebracht. Ähnlich zur innersten Schicht des laminierten Films wurde nur der Harzfilm zuvor durch Wärme verschweißt. Tabelle 1
    Figure 00120001
    Figure 00130001
    Figure 00140001
    Figure 00150001
  • Das verwendete Harz, um die innerste Schicht des laminierten Films der Tabelle zu bilden, war wie folgt:
    • A: CPP (gegossenes Polypropylen)
    • B: PE (Polyethylen), denaturiertes CPP
    • C: LLDPE (geradkettiges Polyethylen niedriger Dichte)
    • D: LLDEP, denaturiert mit Maleinsäure
    • E: CPP, denaturiert mit Maleinsäure
    • F: PE, denaturiert mit Acrylsäure
  • Die Zusammensetzung der auf dem Anschluss des Elektrodenendes gebildeten Kleberschicht war wie folgt:
    • a: Ein gemischtes Material, zusammengesetzt aus 20 Gew.-% EPR (Ethylenpropylen-Gummi), 40 Gew.-% Toluol und 40 Gew.-% Xylol, wurde gemischt und bei 60°C gelöst, gefolgt von der Zugabe von Düsopropoxybis(ethylacetoacetat)titan, in einer derartigen Art und Weise, dass die in Tabelle 1 gezeigte Zusammensetzung verwirklicht wurde. Nach Aufbringung wurde die aufgebrachte Lösung 1 Stunde bei 150°C getrocknet.
    • b: Ein gemischtes Material, zusammengesetzt aus 20 Gew.-% CPP, denaturiert mit PE, 10 Gew.-% Decalin und 70 Gew.-% Toluol, wurde gemischt und bei 40°C gelöst, gefolgt von der Zugabe von Tetraisopropoxytitan, in einer derartigen Art und Weise, dass die in Tabelle 1 ge zeigte Zusammensetzung verwirklicht wurde. Nach Aufbringung wurde die aufgebrachte Lösung 1 Stunde bei 150°C getrocknet.
    • c: Ein gemischtes Material, zusammengesetzt aus 10 Gew.-% EPR, 10 Gew.-% CPP, denaturiert mit PE, 10 Gew.-% Decalin und 70 Gew.-% Toluol, wurde gemischt und bei 40°C gelöst, gefolgt von der Zugabe von Tetra-n-butoxytitan, in einer derartigen Art und Weise, dass die in Tabelle 1 gezeigte Zusammensetzung verwirklicht wurde. Nach Aufbringung wurde die aufgebrachte Lösung 1 Stunde bei 150°C getrocknet.
    • d: Filme, hergestellt aus LLCEP, denaturiert mit Maleinsäure, und jeweils mit einer Dicke von 100 µm wurden mit der oberen und unteren Oberfläche der Elektrode derart verschweißt, dass die Filme einander gegenüberlagen.
    • e: Filme, hergestellt aus CPP, denaturiert mit Maleinsäure, und jeweils mit einer Dicke von 100 µm wurden mit der oberen und unteren Oberfläche der Elektrode derart verschweißt, dass die Filme einander gegenüberlagen.
    • f: Filme, hergestellt aus PE, denaturiert mit Acrylsäure, und jeweils mit einer Dicke von 100 µm wurden mit der oberen und unteren Oberfläche der Elektrode derart verschweißt, dass die Filme einander gegenüberlagen.
  • Beurteilung
  • Die Testbatterien nach den Beispielen 1 bis 27 und den Vergleichsbeispielen 1 bis 11 wurden in einen auf 70°C und einer relativen Feuchtigkeit von 90% eingestellten thermohygrostatischen Tank eingebracht. Nach Ablauf von 720 Stunden wurde die Konzentration von Wasser durch die Karl-Fischer-Methode gemessen.
  • Die Testbatterien nach den Beispielen 1 bis 27 und Vergleichsbeispielen 1 bis 11 wurden in einen thermohygrostatischen Tank eingebracht, der auf 40°C und 65%, was die relative Feuchtigkeit darstellte, eingestellt war, um Ladungs-/Entladungs-Zyklustests nach 2 Stunden Entladung (1/2C) der theoretischen Kapazität derart durchzuführen, dass die Ladung und Entladung 500 Mal durchgeführt wurde. Daher wurden die Retentionsverhältnisse der Entladungskapazitäten gemessen.
  • Die Ergebnisse wurden in Tabelle 2 gezeigt.
  • Figure 00160001
  • Figure 00170001
  • Wie aus Tabelle 2 zu verstehen ist, sind die Beispiele 1 bis 27 derart aufgebaut, dass die Adhäsivität der Anschlüsse der Elektrodenenden ohne Abhängigkeit von der Erhöhung der Polarität des Olefinharzes und der Kleberschicht verbessert wurden, und bei der auf der Kleberschicht gebildeten Olefinharzschicht wurde bewirkt, dass sie eine optimale Dicke aufweist, derart, dass eine außerordentliche Vergrößerung der Dicke verhindert wurde, und es möglich war, den Wassereintritt in befriedigender Weise zu verhindern. Daher wurden befriedigende Zyklus-Beständigkeitscharakteristika bestätigt. Die Vergleichsbeispiele 1 bis 8 resultierten in unbefriedigenden Feuchtigkeitsdichte-Charakteristika, verglichen mit den Beispielen, weil die Dicke der Schichten nicht optimiert waren und die Menge des Kopplungsmittels nicht in geeigneter Weise eingestellt war. Die Beispiele 9 bis 11 resultierten in weiterhin unbefriedigenden Ergebnissen, aufgrund der Feuchtigkeitsabsorption des eingesetzten Harzes.
  • Wie aus der vorangehenden Beschreibung verständlich, ist die vorliegende Erfindung in der Lage, die Adhäsivität der Anschlüsse der Elektrodenenden in heißverschweißten Abschnitten mit dem Gehäuse aufrechtzuerhalten, ohne die Feuchtigkeitsdichte-Charakteristika zu stören. Folglich kann eine Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt, die ausgezeichnete Feuchtigkeitsdichte-Charakteristika und eine lange Haltbarkeit gegen Ladungs-/Entladungszyklen zeigt, zur Verfügung gestellt werden.
  • Obwohl die Erfindung in ihren bevorzugten Formen und Strukturen mit bestimmten Besonderheiten beschrieben wurde, versteht sich, dass die vorliegende Offenbarung der bevorzugten Form in Einzelheiten des Aufbaus und hinsichtlich der Kombination und Anordnung von Teilen geändert werden kann, ohne vom Schutzumfang der Erfindung, wie hier nachfolgend beansprucht, abzuweichen.

Claims (11)

  1. Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt, umfassend: ein aus laminierten Filmen aufgebautes Gehäuse; ein in diesem Gehäuse untergebrachtes und in diesem Gehäuse durch Heißverschweißen eingekapseltes Batterieelement, und Anschlüsse von Elektrodenenden, elektrisch leitend verbunden mit den Elektroden, die zum äußeren Abschnitt dieses Gehäuses derart freiliegen, dass die Anschlüsse von heißverschweißten Abschnitten umgeben sind, worin: ein Abschnitt von mindestens einem der Anschlüsse der Enden der Elektroden, die dem heißverschweißten Abschnitt entsprechen, mit einer Olefin-Kleberschicht, enthaltend ein Titanat-Kopplungsmittel, und einer Beschichtungsschicht, hergestellt aus Harz, das dasselbe darstellt, wie das Harz, das die innerste Schicht von jedem der laminerten Filme bildet, beschichtet ist.
  2. Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt nach Anspruch 1, worin der Anschluss des Endes der Elektrode, die mit der Olefin-Kleberschicht, enthaltend das Titanat-Kopplungsmaterial, und der Beschichtungsschicht, hergestellt aus Harz, das dasselbe darstellt, wie das Harz, das die innerste Schicht der laminerten Filme bildet, beschichtet ist, ein Anschluss eines Endes einer Elektrode für eine negative Elektrode darstellt.
  3. Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt nach Anspruch 2, worin der Anschluss des Endes der Elektrode für die negative Elektrode aus Nickel hergestellt ist.
  4. Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt nach Anspruch 1, worin die Menge des in der Olefin-Kleberschicht enthaltenen Titanat-Kopplungsmaterials 0,3 bis 20 Gew.-% beträgt.
  5. Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt nach Anspruch 1, worin die Dicke der Olefin-Kleberschicht 0,5 bis 100 µm beträgt.
  6. Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt nach Anspruch 1, worin die Dicke der Beschichtungsschicht 1 bis 100 µm beträgt.
  7. Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt nach Anspruch 1, worin ein Elektrolyt, der das Batterieelement bildet, ein Gelelektrolyt oder ein Festelektrolyt ist, enthaltend Matrixpolymer und Lithiumsalz.
  8. Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt nach Anspruch 7, worin das Matrixpolymer Polyvinylidenfluorid und/oder ein Copolymer von Vinylidenfluorid und Hexafluorpropylen darstellt.
  9. Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt nach Anspruch 1, worin die negative Elektrode, die das Batterieelement bildet, eine negative Elektrode darstellt, enthaltend ein Material, das in der Lage ist, Lithium zu dotieren/zu entdotieren.
  10. Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt nach Anspruch 9, worin das Material, das in der Lage ist, Lithium zu dotieren/zu entdotieren, ein Kohlenstoffmaterial darstellt.
  11. Sekundärbatterie mit nicht-wässerigem Elektrolyt nach Anspruch 1, worin die positive Elektrode, die das Batterieelement bildet, eine positive Elektrode darstellt, enthaltend ein zusammengesetztes Oxid aus Lithium und Übergangsmetall.
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