JP2000133218A - 非水電解質二次電池 - Google Patents

非水電解質二次電池

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 外装材の熱溶着部において、耐透湿性を損な
うことなく電極端子リードの密着性を十分に確保する。 【解決手段】 ラミネートフィルムからなる外装材に電
池素子を収容し、熱溶着により封入するとともに、電池
素子を構成する各電極と導通される電極端子リードを熱
溶着部を介して外装材の外部に露出させる。このとき、
電極端子リードの熱溶着部に対応する位置を、チタネー
ト系カップリング剤を含むオレフィン系接着剤層及び上
記ラミネートフィルムの最内層と同じ樹脂よりなる被覆
層により被覆する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ラミネートフィル
ムからなる外装材に電池素子を収容してなる非水電解質
二次電池に関するものであり、特に、電極端子リードの
外装材との熱溶着部の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、カメラ一体型ＶＴＲ、携帯電話、
携帯用コンピューター等のポータブル電子機器が多く登
場し、その小型軽量化が図られている。そしてこれらの
電子機器のポータブル電源として、電池、特に二次電
池、なかでも非水電解質二次電池（いわゆるリチウムイ
オン電池）について、薄型や折り曲げ可能な電池の研究
開発が活発に進められている。
【０００３】このような形状自在な電池の電解質として
固体化した電解液の研究は盛んであり、特に可塑剤を含
んだ固体電解質であるゲル状の電解質や高分子にリチウ
ム塩を溶かし込んだ高分子固体電解質が注目を浴びてい
る。
【０００４】一方で、こうした電池の薄型軽量というメ
リットを生かすべく、プラスチックフィルムやプラスチ
ックフィルムと金属を張り合わせたいわゆるラミネート
フィルムを用いて封入するタイプの電池が種々検討され
ている。このような電池では、いかにして金属管同等以
上の密封信頼性を確保できるかが重要な課題の一つとな
っている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】このような要求に対し
て、例えば特開昭５６−７１２７８号公報において、シ
ート状電池封入体から外部へ電極端子を取り出す際、予
めリード線に樹脂被覆したものを用いて密封性の向上を
図る試みが提案されている。
【０００６】また、特開平３−６２４４７号公報では、
封入体のシール部分の樹脂にアクリル酸変性のポリエチ
レン、もしくはアクリル酸変性のポリプロピレンを使用
することで密着性の向上を図る試みが提案されている。
【０００７】さらに、特開平９−２８８９９８号公報で
は、シート状電池封入体から外部へ電極端子を取り出す
際、予めリード線にマレイン酸変性ポリオレフィン樹脂
被覆したものを用い、封入体のシール部分の樹脂にもマ
レイン酸変性ポリオレフィン樹脂を使用することで密着
性の向上を図る試みも提案されている。
【０００８】しかしながら、特開昭５６−７１２７８号
公報記載の方法では、電池封入体が樹脂単体で形成され
ているため水分が樹脂を透過して侵入したり、電解液が
樹脂を透過して揮発することを免れず、有機溶媒系の固
体電解質を利用した電池への使用に適さない。
【０００９】また、特開平３−６２４４７号公報や特開
平９−２８８９９８号公報記載の方法では、電極端子金
属との密着性の向上を図るために、樹脂全体の極性を上
げてしまっており、密着性自身は向上するものの同時に
水分との親和性も上がってしまい、結局、長期的には水
分が侵入し易くなるという問題を免れない。
【００１０】本発明は、かかる従来の実情に鑑みて提案
されたものであり、外装材の熱溶着部において、耐透湿
性を損なうことなく電極端子リードの密着性を十分に確
保すること目的とし、これにより防湿機能に優れ、充放
電サイクル寿命の長い非水電解質二次電池を提供するこ
とを目的とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】上述の目的を達成するた
めに、本発明は、ラミネートフィルムからなる外装材に
電池素子が収容され、熱溶着により封入されるととも
に、上記電池素子を構成する各電極と導通される電極端
子リードが熱溶着部に挟まれて外装材の外部に露出され
てなる非水電解質二次電池において、上記電極端子リー
ドのうちの少なくともいずれか１本は、上記熱溶着部に
対応してチタネート系カップリング剤を含むオレフィン
系接着剤層及び上記ラミネートフィルムの最内層と同じ
樹脂よりなる被覆層により被覆されていることを特徴と
するものである。
【００１２】電極端子リードの熱溶着部に対応する位置
をチタネート系カップリング剤を含むオレフィン系接着
剤層で被覆することにより、金属材料よりなる電極端子
リードの樹脂材料に対する密着性が大幅に改善される。
【００１３】このオレフィン系接着剤層は、電極端子リ
ードに対応する部分にのみ設けられているので、水分に
対する親和性が上がるのは極めて僅かな部分であり、水
分の侵入はほとんど回避することができる。
【００１４】また、オレフィン系接着剤層の外側をさら
にラミネートフィルムの最内層と同じ樹脂よりなる被覆
層により被覆することにより、外装材と一体化して密着
性がさらに良好なものとなるとともに、上記オレフィン
系接着剤層を覆うことになり、結果としてこの部分から
の水分の侵入が大幅に抑制される。
【００１５】
【発明の実施の形態】以下、本発明を適用した非水電解
質二次電池の構成について、図面を参照しながら説明す
る。
【００１６】本発明の非水電解質二次電池は、例えば固
体電解質電池、またはゲル状電解質電池であり、図１及
び図２に示すように、正極活物質層と負極活物質層との
間に固体電解質、またはゲル状電解質を配設してなる電
池素子１をラミネートフィルムよりなる外装材２に収容
し、周囲を熱溶着することにより封入されてなるもので
ある。
【００１７】上記電池素子１には、電池素子１を構成す
る負極と電気的に接続される負極端子リード３、及び正
極と電気的に接続される正極端子リード４が設けられて
おり、これら負極端子リード３、正極端子リード４は、
外装材２の外方へと引き出されている。
【００１８】そして、本発明の非水電解質二次電池にお
いては、電池素子１を封入する際に、外装材２の熱溶着
部に挟まれて外装材２の外部に露出する負極端子リード
３、正極端子リード４は、少なくともラミネートフィル
ムに挟持され熱溶着される部分が、耐透湿性を損なうこ
となく端子金属との十分な密着性及びラミネートフィル
ム最内層との十分な密着性を得るために、チタネート系
カップリング剤を含んだオレフィン系接着剤層及び上記
ラミネートフィルムの最内層と同じ樹脂で被覆されてい
る。
【００１９】この構造を図３に示す。外装材２は、例え
ば外装保護層２１、アルミニウム層２２、熱溶着層（ラ
ミネート最内層）２３の３層からなり、周囲を熱溶着す
ることにより封止される。したがって、外装材２の周囲
が所定の幅で熱溶着部２ａとされ、この部分の熱溶着層
２３同士が互いに熱溶着されることになる。
【００２０】したがって、上記負極端子リード３や正極
端子リード４は、この熱溶着部２ａを横切って外装材２
の外部に引き出される。
【００２１】本発明では、これら負極端子リード３や正
極端子リード４の上記熱溶着部２ａと対応する位置に、
オレフィン系接着剤層５及び被覆層６を被覆形成する。
図４は、負極端子リード３を例に、この被覆構造を示す
ものであり、負極端子リード３は、先ずオレフィン系接
着剤層５により被覆され、さらにその外側が外装材２を
構成するラミネートフィルムの最内層（熱溶着層２３）
と同じ樹脂よりなる被覆層６により被覆されている。
【００２２】上記オレフィン系接着剤層５に用いるオレ
フィン系樹脂としては、一般に市販されている耐湿グレ
ードのポリエチレン、ポリプロピレンや変性ポリエチレ
ン、変性ポリプロピレンなど、各種オレフィン系樹脂を
使用することができる。また、例えば住友化学社製，商
品名ボンダインや出光石油化学社製，商品名ポリタック
などに代表されるような接着性ポリオレフィン樹脂を使
用しても良い。またこれらの２種以上を混合して使用し
ても良い。これらをトルエンなどの溶剤に希釈して溶液
とし、電極端子リード表面に刷毛やディスペンサー等で
塗布した後、加熱乾燥するなどの手法でオレフィン系接
着剤層５を形成することができる。
【００２３】このオレフィン系接着剤層５に、以下に例
示するようなチタネート系カップリング剤を適量混合す
ることで、耐透湿性を損なうことなく端子金属との十分
な密着性及びラミネートフィルム最内層樹脂との十分な
密着性を得ることがさらに確実となる。
【００２４】上記チタネート系カップリング剤として
は、例えばジイソプロポキシビス（エチルアセトアセテ
ート）チタン、テトライソプロポキシチタン、テトラ−
ｎ−ブトキシチタン、テトラキス（２−エチルヘキシル
オキシ）チタン、テトラステアリルオキシチタン、テト
ラメトキシチタン等、一般式Ｔｉ（ＯＲ）4 （Ｒは炭化
水素）で表されるテトラアルコキシチタン化合物、もし
くは、これらとカルボン酸無水物との反応で得られるア
シレート化合物が挙げられる。
【００２５】あるいは、ジイソプロポキシビス（アセチ
ルアセトナト）チタン、イソプロポキシ（２−エチル−
１，３−ヘキサンジオラト）チタン、ジ（２−エチルヘ
キソキシ）ビス（２−エチル−１，３−ヘキサンジオラ
ト）チタン、ジ−ｎ−ブトキシビス（トリエタノールア
ミナト）チタン、テトラアセチルアセトネートチタン、
ヒドロキシビス（ラクタト）チタン等、一般式（ＨＯＹ
Ｏ）2Ｔｉ（ＯＲ）2又は（Ｈ2ＮＹＯ）2Ｔｉ（ＯＲ）2
（Ｙ、Ｒは炭化水素）で表されるチタンキレート化合物
が挙げられる。
【００２６】もしくは、イソプロピルトリイソステアロ
イルチタネート、イソプロピルトリ−ｎ−ドデシルベン
ゼンスルホニルチタネート、イソプロピルトリス（ジオ
クチルピロホスフェート）チタネート、テトライソプロ
ピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート、テト
ラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネー
ト、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチ
ル）ビス（ジ-トリデシル）ホスファイトチタネート、
ビス（ジオクチルピロホスフェート）オキシアセテート
チタネート、ビス（ジオクチルピロホスフェート）エチ
レンチタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネ
ート、イソプロピルジメタクリロイルイソステアロイル
チタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリル
チタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェー
ト）チタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタ
ネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル,アミノ
エチル）チタネート等のチタン化合物やアルコキシポリ
チタニルアシレート化合物等の中から選ばれる一種類、
もしくは２種類以上の混合物で構成されるようなチタネ
ート系カップリング剤を挙げることができる。
【００２７】これらチタネート系カップリング剤の１
種、もしくは２種以上を混合して上記オレフィン系接着
剤層５に配合すればよい。
【００２８】一方、上記オレフィン系接着剤層５上に被
覆される被覆層６には、ラミネートフィルムの最内層と
同じ樹脂が用いられ、一般に市販されている耐湿グレー
ドのポリエチレン、ポリプロピレンや変性ポリエチレ
ン、変性ポリプロピレンなど各種オレフィン系樹脂を使
用することができる。接着法としては上記オレフィン系
樹脂のフィルムを用いて熱圧着 熱溶着しても良いし、
インサート成形等の手法をもって形成しても良い。
【００２９】電極端子リード（負極端子リード３、正極
端子リード４）は、正負極それぞれの集電体に接合され
ており、材質としては、正極端子リード４は、高電位で
溶解しないものとして、アルミニウム、チタン、もしく
はこれらの合金などが望ましい。負極端子リード３は、
銅またはニッケル、またはこれらの合金などが使用でき
る。
【００３０】特に、ニッケル等よりなる負極端子リード
３において密着性が問題になることから、場合によって
は負極端子リード３にのみオレフィン系接着剤層５や被
覆層６を設けるようにしてもよい。
【００３１】ラミネートフィルムの最内層には、耐電解
液性および耐透湿性が要求される。これらを満たす材料
としては、ポリエチレンやポリプロピレンもしくはこれ
らの各種変性品が好ましいが、このような樹脂は、電極
端子の金属との密着性に乏しい。単に金属との密着性を
向上するのであれば、アクリル酸変性やマレイン酸変性
またはアイオノマー化などで極性を上げた樹脂を使用す
る手段もあるが、このような手法で極性を上げると、こ
れに付随して水分との親和性も上がってしまうため、得
られるものは初期の密着性だけであり、経時的には無変
性品以上に水分が侵入し、密着性自身も低下して最後に
は多量の水分を透過してしまう。したがって、電極端子
の金属との密着性を得るために、電極端子リード上に設
ける樹脂やラミネートフィルムの最内層にこのような極
性改善されたオレフィン系樹脂を使用するのは得策では
ない。
【００３２】本発明では、チタネート系カップリング剤
が適量配合された、耐湿性を損なわずに金属との密着性
が改善された接着剤層５が、電極端子リードの金属上に
形成されているので、水分透過の極めて小さい、電極端
子リードの金属とラミネートフィルムの最内層のオレフ
ィン樹脂との接着状態を得ることができる。
【００３３】さらには、上記接着剤層５がラミネートフ
ィルムの最内層と同等の樹脂（被覆層６）で被覆されて
いるので、オレフィン系接着剤が使用前に吸湿すること
を抑えることも可能であり、ラミネートフィルムの最内
層である極性改善をしていない耐湿性の高い樹脂との強
固な熱溶着を得ることができる。
【００３４】ここで、オレフィン系接着剤は、オレフィ
ン系樹脂にチタネート系カップリング剤を０．３〜２０
重量％、より好ましくは０．５〜１０重量％含有して構
成される。
【００３５】チタネート系カップリング剤が０．３重量
％以下では接着性が改善されない。２０重量％以上で
は、カップリング剤の凝集が強く、脆弱な接着剤層にな
ってしまう。強固な接着性を得るには０．５重量％以上
が好ましく、均一な材質を得るためには１０重量％以下
が好ましい。
【００３６】上記チタネート系カップリング剤を含有し
たオレフィン系接着剤層５の厚みが０．５μｍ以下で
は、接着性が改善されない。１００μｍ以上では接着層
の機械強度が保てない。１μｍ以下では均一に層を形成
する作業が困難であり、５０μｍ以上では接着層からの
透湿量が無視できなくなる。
【００３７】チタネート系カップリング剤を含有したオ
レフィン系接着剤層５上に形成される、ラミネートフィ
ルムの最内層と同じ樹脂からなる被覆層６の厚みは１μ
ｍ以上１００μｍ以下、より好ましくは５μｍ以上５０
μｍ以下である。１μｍ以下では、オレフィン系接着剤
層５に対する使用前の防湿機能を果たせない。１００μ
ｍ以上では、この層からの透湿量が無視できなくなる。
【００３８】この層をオレフィン系接着剤層５上に形成
する際に簡便で確実な手法として熱溶着を用いることが
できるが、５μｍ以下では溶着の際に厚みが変動して１
μｍ近くになってしまうことを考慮すると、５μｍ以上
がより好ましい。また、この層はオレフィン系接着剤層
５とラミネートフィルム最内層との仲介層であることを
考えると不必要に厚くすることは意味がなく、また熱溶
着時の電熱ロスなどを考慮すると５０μｍ以下が好まし
い。
【００３９】一方、上記電池素子１であるが、例えば固
体電解質電池、またはゲル状電解質電池を考えた場合、
高分子固体電解質に使用する高分子材料としては、シリ
コンゲル、アクリルゲル、アクリロニトリルゲル、ポリ
フォスファゼン変成ポリマー、ポリエチレンオキサイ
ド、ポリプロピレンオキサイド、及びこれらの複合ポリ
マーや架橋ポリマー、変成ポリマーなどもしくはフッ素
系ポリマーとして、たとえばポリ（ビニリデンフルオロ
ライド）やポリ（ビニリデンフルオロライド-co-ヘキサ
フルオロプロピレン）、ポリ（ビニリデンフルオロライ
ド-co-テトラフルオロエチレン）、ポリ（ビニリデンフ
ルオロライド-co-トリフルオロエチレン）などおよびこ
れらの混合物が各種使用できるが、勿論、これらに限定
されるものではない。
【００４０】正極活物質層または負極活物質層に積層さ
れている固体電解質、またはゲル状電解質は、高分子化
合物と電解質塩と溶媒、（ゲル電解質の場合は、さらに
可塑剤）からなる溶液を正極活物質層または負極活物質
層に含浸させ、溶媒を除去し固体化したものである。正
極活物質層または負極活物質層に積層された固体電解
質、またはゲル状電解質は、その一部が正極活物質層ま
たは負極活物質層に含浸されて固体化されている。架橋
系の場合は、その後、光または熱で架橋して固体化され
る。
【００４１】ゲル状電解質は、リチウム塩を含む可塑剤
と２重量％以上〜３０重量％以下のマトリクス高分子か
らなる。このとき、エステル類、エーテル類、炭酸エス
テル類などを単独または可塑剤の一成分として用いるこ
とができる。
【００４２】ゲル状電解質を調整するにあたり、このよ
うな炭酸エステル類をゲル化するマトリクス高分子とし
ては、ゲル状電解質を構成するのに使用されている種々
の高分子が利用できるが、酸化還元安定性から、たとえ
ばポリ（ビニリデンフルオロライド）やポリ（ビニリデ
ンフルオロライド-co-ヘキサフルオロプロピレン）など
のフッ素系高分子を用いることが望ましい。
【００４３】高分子固体電解質は、リチウム塩とそれを
溶解する高分子化合物からなり、高分子化合物として
は、ポリ（エチレンオキサイド）や同架橋体などのエー
テル系高分子、ポリ（メタクリレート）エステル系、ア
クリレート系、ポリ（ビニリデンフルオロライド）やポ
リ（ビニリデンフルオロライド-co-ヘキサフルオロプロ
ピレン）などのフッ素系高分子などを単独、または混合
して用いることができるが、酸化還元安定性から、たと
えばポリ（ビニリデンフルオロライド）やポリ（ビニリ
デンフルオロライド-co-ヘキサフルオロプロピレン）な
どのフッ素系高分子を用いることが望ましい。
【００４４】このようなゲル状電解質または高分子固体
電解質に含有させるリチウム塩として通常の電池電解液
に用いられるリチウム塩を使用することができ、リチウ
ム化合物（塩）としては、例えば以下のものが挙げられ
るが、これらに限定されるものではない。
【００４５】たとえば、塩化リチウム臭化リチウム、ヨ
ウ化リチウム、塩素酸リチウム、過塩素酸リチウム、臭
素酸リチウム、ヨウ素酸リチウム、硝酸リチウム、テト
ラフルオロほう酸リチウム、ヘキサフルオロリン酸リチ
ウム、酢酸リチウム、ビス（トリフルオロメタンスルフ
ォニル）イミドリチウム、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＣＦ3ＳＯ
3、ＬｉＣ（ＳＯ2ＣＦ3）3、ＬｉＡｌＣｌ4、ＬｉＳｉ
Ｆ6等を挙げることができる。
【００４６】これらリチウム化合物は単独で用いても複
数を混合して用いても良いが、これらの中でＬｉＰ
Ｆ6、ＬｉＢＦ4が酸化安定性の点から望ましい。
【００４７】リチウム塩を溶解する濃度として、ゲル状
電解質なら、可塑剤中に０．１〜３．０モルで実施でき
るが、好ましくは０．５から２．０モル／リットルで用
いることができる。
【００４８】本発明の電池は、上記のような炭酸エステ
ルを含むゲル状電解質もしくは固体電解質を使用する以
外は、従来のリチウムイオン電池と同様に構成すること
ができる。
【００４９】すなわち、リチウムイオン電池を構成する
場合の負極材料としては、リチウムをドープ、脱ドープ
できる材料を使用することができる。このような負極の
構成材料、たとえば難黒鉛化炭素系材料や黒鉛系材料の
炭素材料を使用することができる。より具体的には、熱
分解炭素類、コークス類（ピッチコークス、ニードルコ
ークス、石油コークス)、黒鉛類、ガラス状炭素類、有
機高分子化合物焼成体(フェノール樹脂、フラン樹脂等
を適当な温度で焼成し炭素化したもの)、炭素繊維、活
性炭等の炭素材料を使用することができる。このほか、
リチウムをドープ、脱ドープできる材料としては、ポリ
アセチレン、ポリピロール等の高分子やＳｎＯ2 等の酸
化物を使用することもできる。このような材料から負極
を形成するに際しては、公知の結着剤等を添加すること
ができる。
【００５０】正極は、目的とする電池の種類に応じて、
金属酸化物、金属硫化物または特定の高分子を正極活物
質として用いて構成することができる。たとえばリチウ
ムイオン電池を構成する場合、正極活物質としては、Ｔ
ｉＳ2、ＭｏＳ2、ＮｂＳｅ2，Ｖ2Ｏ5等のリチウムを含
有しない金属硫化物あるいは酸化物や、ＬｉＭＯ2 （式
中Ｍは一種以上の遷移金属を表し、ｘは電池の充放電状
態によって異なり、通常０．０５以上１．１０以下であ
る。）を主体とするリチウム複合酸化物等を使用するこ
とができる。このリチウム複合酸化物を構成する遷移金
属Ｍとしては、Ｃｏ，Ｎｉ，Ｍｎ等が好ましい。このよ
うなリチウム複合酸化物の具体例としてはＬｉＣｏ
Ｏ2，ＬｉＮｉＯ2，ＬｉＮｉyＣｏ1-yＯ2(式中、０＜ｙ
＜１である。)、ＬｉＭｎ2Ｏ4等を挙げることができ
る。これらリチウム複合酸化物は、高電圧を発生でき、
エネルギー密度的に的に優れた正極活物質となる。正極
には、これらの正極活物質の複数種をあわせて使用して
もよい。また、以上のような正極活物質を使用して正極
を形成するに際して、公知の導電剤や結着剤等を添加す
ることができる。
【００５１】
【実施例】次に、本発明を適用した具体的な実施例及び
比較例について、実験結果に基づいて説明する。
【００５２】サンプル電池の作製 先ず、負極を次のように作製した。
【００５３】粉砕した黒鉛粉末９０重量部と、結着剤と
してポリ（ビニリデンフルオロライド-co-ヘキサフルオ
ロプロピレン）１０重量部とを混合して負極合剤を調製
し、さらにこれをＮ-メチル−２−ピロリドンに分散さ
せスラリー状とした。そして、このスラリーを負極集電
体である厚さ１０μｍの帯状銅箔の片面に均一に塗布
し、乾燥後、ロールプレス機で圧縮成形し、負極を作製
した。
【００５４】一方、正極を次のように作製した。
【００５５】正極活物質（ＬｉＣｏＯ2）を得るため
に、炭酸リチウムと炭酸コバルトを０．５モル対１モル
の比率で混合し、空気中、９００℃で５時間焼成した。
次に、得られたＬｉＣｏＯ2 ９１重量部、導電剤として
黒鉛６重量部、結着剤としてポリ（ビニリデンフルオロ
ライド-co-ヘキサフルオロプロピレン）１０重量部とを
混合して正極合剤を調製し、さらにこれをＮ−メチル−
２−ピロリドンに分散させスラリー状とした。そして、
このスラリーを正極集電体である厚さ２０μｍの帯状ア
ルミニウム箔の片面に均一に塗布し、乾燥した後、ロー
ルプレス機で圧縮成形し、正極を作製した。
【００５６】さらに、ゲル状電解質を次のようにして得
た。
【００５７】負極、正極上に炭酸エチレン（ＥＣ）４
２．５重量部、炭酸プロピレン（ＰＣ）４２．５重量
部、ＬｉＰＦ6 １５重量部からなる可塑剤３０重量部
に、重量平均分子量Ｍｗ６０万のポリ（ビニリデンフル
オロライド-co-ヘキサフルオロプロピレン）１０重量
部、そして炭酸ジエチル６０重量部を混合溶解させた溶
液を均一に塗布し、含浸させ、常温で８時間放置し、炭
酸ジメチルを気化、除去しゲル状電解質を得た。
【００５８】ゲル状電解質を塗布した負極、及び正極を
ゲル状電解質側をあわせ、圧着することで面積２．５ｃ
ｍ×４．０ｃｍ、厚さ０．３ｍｍの平板型ゲル状電解質
電池を作製した。
【００５９】極板の活物質層が塗工されていない部分
（正極はアルミ箔、負極は銅箔）上にアルミニウムから
なる正極端子リード及びニッケルからなる負極端子リー
ドを溶接した後、ラミネートフィルムからなる封入体に
挿入し、２００℃、１０秒の条件でシール機によりシー
ル幅５ｍｍで熱融着し、試験電池とした。
【００６０】実施例及び比較例 表１に示すように、それぞれ材料構成、チタネートカッ
プリング剤含有量、端子リード上の接着剤層の厚み、接
着剤層上に被覆したオレフィン樹脂（被覆層）の厚み、
処理を施した端子を設定し、上記試験電池の作製の項の
記載に準じて試験電池を作製した。
【００６１】正極もしくは負極の一方のみに処理を施し
た場合、他方の電極には接着剤を用いずにラミネートフ
ィルム最内層と同様の樹脂フィルムだけをあらかじめ熱
溶着した。
【００６２】
【表１】
【００６３】なお、表１において、ラミネートフィルム
最内層に用いた樹脂は下記の通りである。
【００６４】Ａ：ＣＰＰ（キャストポリプロピレン） Ｂ：ＰＥ（ポリエチレン）変性ＣＰＰ Ｃ：ＬＬＤＰＥ（直鎖状低密度ポリエチレン） Ｄ：マレイン酸変性ＬＬＤＥＰ Ｅ：マレイン酸変性ＣＰＰ Ｆ：アクリル酸変性ＰＥ また、電極端子リード上に施した接着剤層の組成は下記
の通りである。
【００６５】イ：ＥＰＲ（エチレンプロピレンゴム）２
０重量％、トルエン４０重量％、キシレン４０重量％か
らなる混合物を６０℃で混合溶解し、表１の組成となる
ようにジイソプロポキシビス（エチルアセトアセテー
ト）チタンを添加した。塗布後、１５０℃で１時間乾燥
した。
【００６６】ロ：ＰＥ変性したＣＰＰ２０重量％、デカ
リン１０重量％、トルエン７０重量％からなる混合物を
４０℃で混合溶解し、表１の組成となるようにテトライ
ソプロポキシチタンを添加した。塗布後、１５０℃で１
時間乾燥した。
【００６７】ハ：ＥＰＲ１０重量％、ＰＥ変性したＣＰ
Ｐ１０重量％、デカリン１０重量％、トルエン７０重量
％からなる混合物を４０℃で混合溶解し、表１の組成と
なるようにテトラ−ｎ−ブトキシチタンを添加した。塗
布後、１５０℃で１時間乾燥した。
【００６８】ニ：マレイン酸変性ＬＬＣＥＰの１００μ
ｍ厚のフィルムを電極端子上下面で向かい合わせに熱溶
着した。
【００６９】ホ：マレイン酸変性ＣＰＰの１００μｍ厚
のフィルムを電極端子上下面で向かい合わせに熱溶着し
た。
【００７０】ヘ：アクリル酸変性ＰＥの１００μｍ厚の
フィルムを電極端子上下面で向かい合わせに熱溶着し
た。
【００７１】評価 実施例１〜２７及び比較例１〜１１の試験電池につい
て、７０℃、相対湿度９０％の恒温恒湿槽に入れ、７２
０時間後にカールフィッシャー法による水分測定を行っ
た。
【００７２】また、実施例１〜２７及び比較例１〜１１
の電池について、４０℃、相対湿度６５％の恒温恒湿槽
に入れ、理論容量の２時間率放電（１／２Ｃ）において
５００回の充放電サイクル試験を行い、放電容量の維持
率を測定した。
【００７３】結果を表２に示す。
【００７４】
【表２】
【００７５】表２から明らかなように、オレフィン樹脂
の極性向上にに頼らず電極端子リードとの密着性を向上
させ、且つ、接着剤層及びその上に設置されるオレフィ
ン樹脂層を不用意に厚くせず最適な厚みとした実施例１
〜２７では水分の侵入もきわめて少なく良好なサイクル
特性を示すことが確認された。比較例１〜８は、層の厚
みが最適化されていないことやカップリング剤の量が適
当でないことで、実施例と比較して防湿機能でやや劣
る。比較例９〜１１に至っては、用いる樹脂自身の吸湿
性のためか、さらに劣る結果が確認された。
【００７６】
【発明の効果】以上の説明からも明らかなように、本発
明においては、外装材との熱溶着部において、耐透湿性
を損なうことなく電極端子リードの密着性を十分に確保
することが可能であり、これにより防湿機能に優れ、充
放電サイクル寿命の長い非水電解質二次電池を提供する
ことが可能である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明が適用される非水電解質二次電池の一構
成例を示す分解斜視図である。
【図２】本発明が適用される非水電解質二次電池の一構
成例を示す概略斜視図である。
【図３】外装材の熱溶着部を一部破断して示す概略斜視
図である。
【図４】負極端子リードの断面図である。
【符号の説明】
１ 電池素子、２ 外装材、３ 負極端子リード、４
正極端子リード、５ オレフィン系接着剤層、６ 被覆
層、２３ 熱溶着層
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｍ 10/40 Ｈ０１Ｍ 10/40 Ｚ Ｂ (72)発明者 原 富太郎 東京都品川区北品川６丁目７番35号 ソニ ー株式会社内 Ｆターム(参考） 5H003 AA03 BB01 BB05 5H011 AA10 AA17 CC02 CC06 CC10 DD13 EE04 FF04 GG01 GG08 HH01 HH02 HH12 KK01 KK02 5H022 AA09 BB11 BB22 CC02 EE03 EE10 5H029 AJ04 AJ05 AJ15 AK02 AK03 AK05 AK18 AL02 AL06 AL07 AL08 AL16 AM00 AM01 AM07 AM11 AM16 BJ04 CJ05 CJ08 CJ22 DJ02 DJ03 DJ05 EJ01 EJ11 EJ12 EJ14 HJ01 HJ04

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ラミネートフィルムからなる外装材に電
    池素子が収容され、熱溶着により封入されるとともに、
    上記電池素子を構成する各電極と導通される電極端子リ
    ードが熱溶着部に挟まれて外装材の外部に露出されてな
    る非水電解質二次電池において、 上記電極端子リードのうちの少なくともいずれか１本
    は、上記熱溶着部に対応してチタネート系カップリング
    剤を含むオレフィン系接着剤層及び上記ラミネートフィ
    ルムの最内層と同じ樹脂よりなる被覆層により被覆され
    ていることを特徴とする非水電解質二次電池。
  2. 【請求項２】 上記チタネート系カップリング剤を含む
    オレフィン系接着剤層及び上記ラミネートフィルムの最
    内層と同じ樹脂よりなる被覆層により被覆されてなる電
    極端子リードは、負極用の電極端子リードであることを
    特徴とする請求項１記載の非水電解質二次電池。
  3. 【請求項３】 上記負極用の電極端子リードがニッケル
    よりなることを特徴とする請求項２記載の非水電解液二
    次電池。
  4. 【請求項４】 上記オレフィン系接着剤層におけるチタ
    ネート系カップリング剤の含有量が０．３〜２０重量％
    であることを特徴とする請求項１記載の非水電解質二次
    電池。
  5. 【請求項５】 上記オレフィン系接着剤層の厚みが０．
    ５〜１００μｍであることを特徴とする請求項１記載の
    非水電解質二次電池。
  6. 【請求項６】 上記被覆層の厚みが１〜１００μｍであ
    ることを特徴とする請求項１記載の非水電解質二次電
    池。
  7. 【請求項７】 上記電池素子を構成する電解質が、マト
    リクス高分子及びリチウム塩を含むゲル電解質又は固体
    電解質であることを特徴とする請求項１記載の非水電解
    質二次電池。
  8. 【請求項８】 上記マトリクス高分子が、ポリビニリデ
    ンフルオライド及び／又はビニリデンフルオライドとヘ
    キサフルオロプロピレンの共重合体であることを特徴と
    する請求項７記載の非水電解質二次電池。
  9. 【請求項９】 上記電池素子を構成する負極は、リチウ
    ムをドープ、脱ドープし得る材料を含む負極であること
    を特徴とする請求項１記載の非水電解質二次電池。
  10. 【請求項１０】 上記リチウムをドープ、脱ドープし得
    る材料が炭素材料であることを特徴とする請求項９記載
    の非水電解質二次電池。
  11. 【請求項１１】 上記電池素子を構成する正極は、リチ
    ウムと遷移金属の複合酸化物を含む正極であることを特
    徴とする請求項１記載の非水電解質二次電池。
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