DE69504792T2 - Verfahren zur Herstellung eines Kieselsols in Propanol - Google Patents

Verfahren zur Herstellung eines Kieselsols in Propanol

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DE69504792T2
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Description

    HINTERGRUND DER ERFINDUNG:
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Verbesserung in einem Verfahren zur Herstellung eines Siliciumdioxid- Propanol-Sols durch einen Prozess, der den Ersatz des wässrigen Mediums in einem wässrigen Siliciumdioxid-Sol durch Propanol umfasst, und ist insbesondere auf ein Verfahren zur effizienten Herstellung eines stabilen Siliciumdioxid-Propanol-Sols durch einen Prozess, der den Ersatz des wässrigen Mediums in einem wässrigen Siliciumdioxid-Sol durch Propanol durch ein Destillationsverfahren umfasst, gerichtet, worin das stabile Siliciumdioxid-Propanol-Sol, in dem das Siliciumdioxid eine spezifische Oberfläche von 25 bis 550 m²/g aufweist, kein Aggregat oder Siliciumdioxidgel beinhaltet und eine SiO&sub2;-Konzentration von 10 bis 50 Gew.-% und einen Restgehalt an Medium, das 7,5 Gew.-% oder weniger Wasser, bezogen auf den SiO&sub2;-Gehalt, und 90 Gew.-% oder mehr Propanol enthält, aufweist.
  • In der Beschreibung der US-PS 2 375 738 ist ein Verfahren zur Herstellung eines Siliciumdioxid-Organo-Aquasols offenbart, das die Herstellung eines Siliciumdioxid- Aquasols, das einen pH-Wert von 0,5 bis 8,5 aufweist, und das Zufügen eines mit Wasser mischbaren organischen Lösungsmittels, wie Propylalkohol, umfasst. Die Beschreibung offenbart auch ein Verfahren zur Herstellung eines Siliciumdioxid-Organosols durch einen Prozess, der das Zufügen eines mit Wasser mischbaren organischen Lösungsmittels, das einen geringeren Siedepunkt als Wasser besitzt, zum Siliciumdioxid-Aquasol und nachfolgend das Zufügen von Benzol zur Bildung eines Mediums, bestehend aus einer ternären Mischung mit konstantem Siedepunkt und die teilweise oder vollständige Entfernung des Wassers durch Sieden umfasst.
  • Die Beschreibung der US-PS 2 433 776 offenbart ein Verfahren zur Herstellung eines stabilen und weitgehend wasserfreien Organosols, z. B. eines Siliciumdioxid- Butylalkohol- oder Siliciumdioxid-Butylacetat-Sols. Das Verfahren umfasst als erstes die Bildung eines Propylalkohol-Sols, das Zufügen von Butylalkohol oder Butylacetat, und abschliessend die Entfernung des Propylalkohols durch Destillation. Das Propylalkohol-Sol wird durch einen Prozess, der die Herstellung eines Aquasols, das gelöstes anorganisches Salz enthält, anschliessendem Zufügen von Propylalkohol zur Ausfällung des Salzes, gefolgt von der Entfernung des Wassers aus dem Sol durch Destillation, die Entfernung des ausgefallenen Salzes und die vollständige Entfernung des Wassers durch Destillation umfasst, hergestellt.
  • Die japanische Patentveröffentlichung Nr. Sho 43-4649 (4649/1968) offenbart ein Verfahren zur Herstellung eines Siliciumdioxid-Methanol-Sols, das das Zufügen von Methanol zu einem wässrigen Siliciumdioxid-Sol, das ein Molverhältnis von 300 oder mehr von SiO&sub2;/Me&sub2;O aufweist, worin Me ein monovalentes Kation darstellt, und das Abdestillieren von Wasser zusammen mit dem zugefügten Methanol umfasst, so dass ein Ersatz des Wassers im Sol durch Methanol stattfindet, und ein Methanol-Sol, das 0,35 mol oder weniger Wasserpro 1 mol des SiO&sub2;-Gehalts im Sol enthält, gebildet wird.
  • Die JP-OS Nr. Sho 59-8614 (8614/1984) offenbart ein Verfahren zur Herstellung eines in einem organischen Lösungsmittel dispergierten Siliciumdioxid-Sols, das das Mischen eines wässrigen Siliciumdioxid-Sols mit einem organischen Lösungsmittel, wie z. B. Isopropylalkohol, und die Entfernung des Wassers aus dem Sol durch Ultrafiltration umfasst, so dass z. B. ein Isopropylalkohol-Sol, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 20,3 Gew.-% und eine Wasserkonzentration von 1,8 Gew.-%, d. h. etwa 9 Gew.-% Wasser, bezogen auf den SiO&sub2;-Gehalt des Sols, aufweist, gebildet wird.
  • Die Methode des Ersetzens von Wasser in einem wässrigen Siliciumdioxid-Sol durch Isopropylalkohol mittels Ultrafiltration ist problematisch, da sie eine beträchtliche Zeit erfordert, um ein Propanol-Sol, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 20 bis 30 Gew.-% und einen Wassergehalt von etwa 3 Gew.-% aufweist, zu erhalten, da eine Verringerung des Wassergehalts im Sol auf etwa 5 Gew.-% eine Erhöhung der Viskosität des Sols bewirkt und die Geschwindigkeit der Ultrafiltration beträchtlich vermindert wird.
  • Das Verfahren der Ersetzung von Wasser in einem wässrigen Sol durch Isopropylalkohol mittels Destillation ist bei einem Wassergehalt von etwa 10 Gew.-% oder weniger im Sol durch eine Erhöhung der Viskosität gekennzeichnet, und zusätzlich treten bei diesem Wassergehalt im Sol oft Siliciumdioxidaggregate oder Siliciumdioxidgele auf, die zu einer Verschlechterung des Produkts führen.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG:
  • Das Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, ein Verfahren zur effizienten Herstellung eines stabilen Siliciumdioxid- Propanol-Sols, in dem das Siliciumdioxid eine spezifische Oberfläche von 25 bis 550 m²/g aufweist, das kein Siliciumdioxidaggregat oder Siliciumdioxidgel enthält und eine SiO&sub2;-Konzentration von 10 bis 50 Gew.-% und einen Restgehalt an Medium, das 7,5 Gew.-% oder weniger Wasser, bezogen auf den SiO&sub2;-Gehalt, und 90 Gew.-% oder mehr Propanol aufweist, zur Verfügung zu stellen.
  • Ein weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, eine Verbesserung in einem Verfahren zur Herstellung eines Siliciumdioxid-Propanol-Sols, in dem das Siliciumdioxid eine spezifische Oberfläche von 25 bis 550 m²/g aufweist, das kein Siliciumdioxidaggregat oder Siliciumdioxidgel beinhaltet und eine SiO&sub2;-Konzentration von 10 bis 50 Gew.-% und einen Restgehalt an Medium, das 7,5 Gew.-% oder weniger Wasser, bezogen auf den SiO&sub2;-Gehalt, und 90 Gew.-% oder mehr Propanol enthält, aufweist, durch einen Prozess zur Verfügung zu stellen, der das Zufügen von Propanol zu einem sauren wässrigen Siliciumdioxid-Sol, in dem das Siliciumdioxid eine spezifische Oberfläche von 25 bis 550 m²/g aufweist, wobei das genannte saure, wässrige Sol eine SiO&sub2;-Konzentration von 5 bis 50 Gew.-% und einen Wassergehalt von 15 Gew.-% oder mehr im Medium des Sols aufweist und im wesentlichen kein Kation einer Base in freier Form enthält, wodurch ein Sol gebildet wird, das eine erniedrigte Wasserkonzentration aufweist, und das Abdestillieren des Wassers gemeinsam mit einem Teil des Propanols aus dem gebildeten Sol umfasst, bis ein Siliciumdioxid-Propanol-Sol erhalten wird, das eine SiO&sub2;- Konzentration von 10 bis 50 Gew.-% und einen Restgehalt an Medium, das 7.5 Gew.-% oder weniger Wasser, bezogen auf den SiO&sub2;-Gehalt, und 90 Gew.-% oder mehr Propanol enthält, aufweist. Die Verbesserung im Prozess umfasst die Aufrechterhaltung einer SiO&sub2;-Konzentration von 5 bis 50 Gew.-% im gebildeten Sol und einer Konzentration von 1 bis 85 Gew.-% Methanol im Medium im gebildeten Sol durch Zufügen einer notwendigen Menge Methanol, um die Methanolkonzentration aufrecht zu erhalten, wenn das Medium im gebildeten Sol 15 bis 0,5 Gew.-% Wasser enthält.
  • AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG:
  • Das Propanol kann Isopropylalkohol oder normaler Propylalkohol sein.
  • Das Siliciumdioxid im sauren wässrigen Sol hat die Form kolloidaler Partikel aus amorphem Siliciumdioxid und die Partikel können jede im Stand der Technik bekannte Gestalt aufweisen. Die Partikel aus kolloidalem Siliciumdioxid weisen eine spezifische Oberfläche von 25 bis 550 m²/g auf. Für ein kugelförmiges Partikel aus kolloidalem Siliciumdioxid wird die Teilchengrösse mit Hilfe der Gleichung D = 2720/S errechnet, in der S die spezifische Oberfläche in m²/g, die mit einem Stickstoff- Adsorptionsverfahren, d. h. der BET-Methode, gemessen wird, und in der D der Durchmesser der Partikel in Nanometer (nm) ist. Partikel aus kolloidalem Siliciumdioxid, die eine gestreckte Form aufweisen, sollten eine einheitliche Dicke von 5 bis 40 nm, einen Durchmesser D&sub1; von 40 bis 500 nm, der durch dynamische Lichtstreuung bestimmt wurde, und einen Streckungsgrad D&sub1;/D&sub2; von 5 bis 30 aufweisen, wobei D&sub2; einen Durchmesser in nm, errechnet durch die Gleichung D&sub2; = 2720/S darstellt, und S die spezifische Oberfläche in m²/g des Partikels darstellt, wie es in der Beschreibung der US-PS 5 221 497, die hierin als Referenz beinhaltet ist, offenbart ist.
  • Das saure wässrige Sol beinhaltet das kolloidale Siliciumdioxid in einer SiO&sub2;-Konzentration von 5 bis 50 Gew.-% in einem wässrigen Medium. Das Medium kann aus Wasser allein oder einer Mischung von Wasser mit mindestens einer Verbindung, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Methanol und Propanol, in einer Konzentration von 15 Gew.-% oder mehr, bezüglich des Wassers, zusammengesetzt sein. Das Sol, in dem das Medium aus Wasser und Methanol, Propanol oder einer Mischung hiervon zusammengesetzt ist, wird durch ein Verfahren erhalten, in dem Methanol, Propanol oder eine Mischung beider Verbindungen zu einem sauren wässrigen Siliciumdioxid-Sol, in dem das Medium nur aus Wasser zusammengesetzt ist, zugefügt wird, oder in dem das Wasser im Sol, in dem das Medium nur aus Wasser zusammengesetzt ist, mit dem Alkohol durch Destillation oder Ultrafiltration ersetzt wird.
  • Das bevorzugte saure, wässrige Siliciumdioxid-Sol ist ein Sol, das Al&sub2;O&sub3; in dem kolloidalen Siliciumdioxid in einem Verhältnis von 0,0004 bis 0,003 mol pro 1 mol des SiO&sub2; aus kolloidalem Siliciumdioxid enthält. Das bevorzugte saure wässrige Siliciumdioxid-Sol enthält im wesentlichen kein Kation einer Base in freier Form und weist einen pH-Wert von 2 bis 4 auf. Das Sol enthält bevorzugt 50 Gew.-ppm oder weniger, besonders bevorzugt 20 Gew.-ppm oder weniger an Chloridionen, Nitrationen oder einer Mischung hieraus. Das bevorzugte saure wässrige Siliciumdioxid-Sol ist deshalb ein Sol, das durch Deionisierung eines alkalischen oder sauren wässrigen Siliciumdioxid-Sols mittels eines Kationenaustauscherharzes und eines Anionenaustauscherharzes erhalten wird.
  • Das saure wässrige Siliciumdioxid-Sol kann durch jede im Stand der Technik bekannte Methode hergestellt werden, und kann auch ein kommerziell erhältliches Produkt sein. Der Al&sub2;O&sub3;-Gehalt im kolloidalen Siliciumdioxid kann durch die Herstellung des kolloidalen Siliciumdioxids aus einem Wasserglas, das Al&sub2;O&sub3; enthält, durch ein Ionenaustauschverfahren oder durch einen Schritt, bei dem das kolloidale Siliciumdioxid, das mit einem Ionenaustauschverfahren hergestellt wurde, durch Zufügen einer Aluminiumverbindung zum kolloidalen Siliciumdioxid erzeugt wird, kontrolliert werden, wie in JP-OS Nr. Sho 63-123807 offenbart ist. Die JP-OS Nr. Hei 6-199515 offenbart auch ein Verfahren zur Herstellung von kolloidalem Al&sub2;O&sub3;-haltigen Siliciumdioxid durch Zufügen einer Aluminiumverbindung zu kolloidalen Siliciumdioxidpartikeln.
  • Die Herstellung des Siliciumdioxid-Propanol-Sols gemäss der vorliegenden Erfindung wird durch Ersetzen des wässrigen Mediums in einem sauren wässrigen Siliciumdioxid-Sol mit Propanol ausgeführt. Beim Ersetzen wird das Propanol zum sauren wässrigen Siliciumdioxid-Sol gegeben, wobei ein Sol gebildet wird, in dem das Medium für das Siliciumdioxid eine verringerte Wasserkonzentration und eine SiO&sub2;-Konzentration von 5 bis 50 Gew.-% aufweist. Das wässrige Medium wird zusammen mit einem Teil des zugefügten Propanols aus dem gebildeten Sol entfernt. Die Entfernung des wässrigen Mediums gemeinsam mit einem Teil des Propanols kann durch Destillation oder Ultrafiltration erfolgen, solange das Medium im gebildeten Sol eine Wasserkonzentration von 15 Gew.-% oder mehr aufweist. Das Propanol kann während des Abdestillierens des wässrigen Mediums aus dem gebildeten Sol zugefügt werden.
  • Während der Propanolzugabe und der Entfernung des wässrigen Mediums gemeinsam mit einem Teil des Propanols durch Destillation oder Ultrafiltration erreicht das gebildete Sol einen Zustand, in dem das Medium im Sol eine SiO&sub2;-Konzentration von 5 bis 50 Gew.-% und einen Wassergehalt von etwa 15 Gew.-% im Medium im Sol aufweist.
  • Wenn das Medium im gebildeten Sol einen Wassergehalt von 15 bis 0,5 Gew.-% im Medium im Sol aufweist, wird eine Methanolkonzentration im Medium im gebildeten Sol aufrecht erhalten, und weiterhin Propanol zum Sol zugefügt und Wasser gemeinsam mit einem Teil des Propanols und einem Teil des Methanols aus dem gebildeten Sol abdestilliert, bis das gebildete Sol eine SiO&sub2;-Konzentration von 10 bis 50 Gew.-% und einen Restgehalt an Medium, das 7,5 Gew.-% oder weniger Wasser, bezogen auf den SiO&sub2;-Gehalt, und 90 Gew.-% oder mehr Propanol enthält, aufweist. Die Aufrechterhaltung des Methanolgehalts im Medium kann dadurch erreicht werden, dass die notwendige Menge Methanol zugefügt wird, um die Methanolkonzentration im Medium aufrecht zu erhalten. Das dem Medium zuzufügende Propanol und Methanol kann flüssig oder dampfförmig sein.
  • Es ist auch möglich, die Methanolkonzentration im Medium dadurch aufrecht zu erhalten, dass anstelle des erneuten Zufügens von Methanol eine grosse Menge, wie z. B. 70 Gew.-% oder mehr, Methanol im Medium im Sol, das vorausgehend durch Ersatz des wässrigen Mediums in einem sauren wässrigen Sol gebildet wurde, verwendet wird. Demzufolge kann ein Prozess, der einen Schritt (a) und einen nachfolgenden Schritt (b) umfasst, ausgeführt werden. Im Schritt (a) wird ein Methanol-Sol, das eine SiO&sub2;- Konzentration von 5 bis 50 Gew.-% aufweist und ein Medium, das aus 70 Gew.-% oder mehr Methanol und einer Restmenge Wasser zusammengesetzt ist, enthält, durch Ersetzen des Wassers in einem saurem wässrigen Sol durch Methanol hergestellt. Im Schritt (b) werden das Methanol und das Wasser im Methanol-Sol, das im Schritt (a) erhalten wurde, durch Propanol ersetzt, indem Propanol zum Methanol-Sol zugefügt wird, wobei ein ternäres Sol gebildet wird, das das Methanol, Propanol und Wasser als Medium enthält, indem das Wasser zusammen mit einem Teil des Propanols und einem Teil des Methanols aus dem ternären Sol abdestilliert wird, und eine SiO&sub2;-Konzentration von 5 bis 50 Gew.-% im ternären Sol und 1 Gew.-% oder mehr des restlichen Methanols im Medium im ternären Sol aufrecht erhalten wird, während das Medium im ternären Sol 15 bis 0,5 Gew.-% Wasser enthält, bis ein Propanol-Sol, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 10 bis 50 Gew.-% und einen Restgehalt an Medium, das 7,5 Gew.-% oder weniger Wasser, bezogen auf den SiO&sub2;-Gehalt, und 90 Gew.-% oder mehr Propanol aufweist, erhalten wird.
  • Eine Konzentrierung des gebildeten Sols oder des ternären Sols kann während des Prozesses auftreten, sofern das Sol eine SiO&sub2;-Konzentration von bis zu 50 Gew.-% aufweist.
  • In einem bevorzugten erfindungsgemässen Verfahren kann eine wasserlösliche mehrbasige Säure, wie Schwefel-, Phosphor-, Oxal-, Wein- oder Zitronensäure, bevorzugt Schwefel- oder Oxalsäure, in einer Menge von 0,002 bis 0,7 Gew.-%, bezogen auf das SiO&sub2; im endgültig gebildeten Sol, hierzu oder in das Sol, in dem das Medium im gebildeten Sol einen Wassergehalt von 5 Gew.-% oder weniger erreicht hat und die Ersetzung des wässrigen Mediums durch Propanol ausgeführt wurde, während die Methanolkonzentration im gebildeten Sol in der gleichen Art und Weise wie oben genannt aufrecht erhalten wird, zugefügt werden.
  • Auf diesem Weg wird als Endprodukt ein stabiles Siliciumdioxid-Propanol-Sol erhalten, in dem das Siliciumdioxid eine spezifische Oberfläche von 25 bis 550 m²/g aufweist, das Sol kein Siliciumdioxidaggregat oder -gel enthält, und eine SiO&sub2;-Konzentration von 10 bis 50 Gew.-% und einen Restgehalt an Medium, das 7,5 Gew.-% oder weniger Wasser, bezogen auf den SiO&sub2;-Gehalt, und 90 Gew.-% oder mehr Propanol aufweist.
  • Ein Siliciumdioxid-Propanol-Sol wird gewöhnlich durch ein Verfahren hergestellt, das das Ersetzen des Wassers in einem sauren wässrigen Siliciumdioxid-Sol durch Propanol umfasst, da in einem Prozess, der den Ersatz des Wassers in einem basischen wässrigen Sol durch Propanol umfasst, Gelbildung des Sols, verbunden mit einer Abnahme des Wassers im Sol auftritt.
  • Wenn das saure wässrige Siliciumdioxid-Sol eine gewisse Menge an Kationen einer Base in freier Form, wie Natrium, Kalium oder Ammonium etc., enthält, steigt die Konzentration der Kationen im Wasser im Sol mit fortschreitendem Ersatz des Wassers durch Propanol, und verursacht eine Erhöhung der Viskosität oder die Bildung von Gelen im Sol. Wenn das saure wässrige Siliciumdioxid- Sol Chloridionen oder Nitrationen enthält, neigt das Sol bei fortschreitendem Ersatz des Wassers mit Propanol ebenfalls zu einer Viskositätserhöhung. Bevorzugt enthält das Sol 50 Gew.-ppm oder weniger, besonders bevorzugt 20 Gew.-ppm oder weniger, Chlorid- oder Nitrationen und weist einen pH-Wert von 2 bis 4 bei einer Wasserkonzentration von 50 Gew.-% oder mehr im Sol auf.
  • Das saure wässrige Siliciumdioxid-Sol weist bevorzugt eine höchstmögliche SiO&sub2;-Konzentration auf, damit die für die Ersetzung des wässrigen Mediums notwendige Propanolmenge reduziert werden kann. Eine SiO&sub2;-Konzentration von mehr als 50 Gew.-% führt jedoch zur Instabilität des Sols. Wenn das kolloidale Siliciumdioxid im Sol eine spezifische Oberfläche grösser als 550 m²/g besitzt, neigt das Sol ebenfalls dazu, eine ungenügende Stabilität aufzuweisen. Wenn das kolloidale Siliciumdioxid im Sol eine spezifische Oberfläche kleiner als 25 m²/g besitzt, neigt das kolloidale Siliciumdioxid dazu, sich abzusetzen, so dass eine ungenügende Homogenität des Sols resultiert. Das Al&sub2;O&sub3; im kolloidalen Siliciumdioxid existiert in Form eines Aluminosilicates, das dazu dient, die Kationen einer Base einzuschliessen und das Siliciumdioxid-Sol gegen Gelbildung zu schützen. Eine Al&sub2;O&sub3;-Menge von 0,0004 mol oder weniger, bezogen auf das SiO&sub2; des kolloidalen Siliciumdioxids, ist jedoch nicht ausreichend um das Sol zu stabilisieren, und eine Al&sub2;O&sub3;-Menge grösser als 0,003 mol, bezogen auf 1 mol des SiO&sub2; des kolloidalen Siliciumdioxids verursacht auch eine Viskositätserhöhung oder Gelbildung des Sols während des fortschreitenden Ersetzens des Mediums.
  • Die durch die vorliegende Erfindung erzielte Verbesserung basiert hauptsächlich darauf, dass, keine Viskositätserhöhung und keine Siliciumdioxidabscheidung an der Wand des Solbehälters auftritt, wenn im sauren wässrigen Sol, das eine gewisse Menge Methanol enthält, das Wasser im Sol durch Propanol ersetzt wird, und weiterhin darauf, dass, nach weiteren Detailstudien zur Zusammensetzung des Mediums im Sol, ein Anstieg der Viskosität und eine Siliciumdioxidabscheidung während der Ersetzung des Wassers im Sol durch Propanol, wenn der Wassergehalt im Medium im Sol auf ein Ausmass von kleiner als etwa 15 Gew.-% reduziert wird, verhindert werden kann. Es wird angenommen, dass das Methanol im sauren Sol, das eine reduzierte Wassermenge aufweist, als Stabilisator gegen Gelbildung des kolloidalen Siliciumdioxids beim weiteren Ersatz des Wassers durch Propanol dient.
  • Methanol in einer Menge von weniger als 1 Gew.-% im Medium im gebildeten Sol ist nicht ausreichend, um während der Ersetzung den Anstieg der Viskosität des gebildeten Sols, das 15 bis 0,5 Gew.-% Wasser im Medium im gebildeten Sol enthält, zu vermeiden. Solange das Medium im gebildeten Sol Methanol in einer Menge von grösser als 1 Gew.-%, bevorzugt 1 bis 85 Gew.-%, enthält, tritt während des fortschreitenden Ersatzes des Wassers durch Propanol keine Viskositätserhöhung des gebildeten Sols, das ein Medium, das einen Wassergehalt von 15 bis 0,5 Gew.-% aufweist, enthält, auf.
  • Es wurde gefunden, dass die Zugabe einer mehrbasigen Säure zum Propanol-Sol die Viskosität des Sols reduziert. Es wird angenommen, das die mehrbasige Säure an der Oberfläche der kolloidalen Siliciumdioxidpartikel adsorbiert wird und die Menge der negativen Ladungen auf der Partikeloberfläche erhöht, so dass die Abstossung zwischen den kolloidalen Teilchen verstärkt wird und die Partikel vor Aggregation geschützt werden. Wenn jedoch die mehrbasige Säure zu dem Zeitpunkt zugefügt wird, zu dem das Medium im Sol einen Wassergehalt von grösser als 5 Gew.-% aufweist, neigt das Sol zur Viskositätserhöhung während der Destillation des Wassers aus dem Sol. Eine Menge an mehrbasiger Säure von weniger als 0,002 Gew.-%, bezogen auf das SiO&sub2; im Sol, ist zur Erniedrigung der Viskosität des Sols, das einen erniedrigten Wassergehalt aufweist, nicht wirksam, und eine Menge von grösser als 0,7 Gew.-%, bezogen auf das SiO&sub2; im Sol, dient nicht dazu, den Effekt zu verstärken.
  • Das Siliciumdioxid-Propanol-Sol, das nach einem erfindungsgemässen Prozess hergestellt wurde, besitzt eine geringe Viskosität, da der Prozess eine Viskositätserhöhung während der Ersetzung des Wassers durch Propanol im wässrigen Sol vermeidet, oder die Viskosität des Siliciumdioxid-Propanol-Sols durch Zugabe einer mehrbasigen Säure erniedrigt. Das Sol enthält kein Siliciumdioxidaggregat oder -gel und kann eine SiO&sub2;- Konzentration von bis zu 50 Gew.-% aufweisen und ist in allen Konzentrationen stabil. Das Sol kann einen extrem geringen Wassergehalt aufweisen und für verschiedene Anwendungen genutzt werden. Das Sol wird besonders nützlich sein als z. B. Komponente, die in ein Beschichtungsmittel eingefügt wird, um harte und dünne Filme auf einer Oberfläche eines geformten Artikels eines synthetischen Harzes, wie einer Linse, einer Flasche, eines Filmes oder einer Platte zu bilden, wobei das kolloidale Siliciumdioxid im Sol als Mikrofüllstoff im gebildeten harten und dünnen Film dient. Ein Beschichtungsmittel, das das Sol zusammen mit einem synthetischen Polymer, wie z. B. Acrylpolymer, Siliciumpolymer etc., enthält, kann auf eine Oberfläche eines metallischen Substrats, wie Stahl, aufgebracht werden und ergibt nach der Trocknung des Mittels einen Film, der das Metall vor Korrosion schützt. Solche Filme, die aus Beschichtungsmitteln gebildet werden, die das Sol enthalten, zeigen aufgrund der Abwesenheit von Siliciumdioxidgel im Sol eine hohe Transparenz.
  • BEISPIEL 1
  • Ein saures wässriges Siliciumdioxid-Sol, das einen pH-Wert von 2,9, eine SiO&sub2;-Konzentration von 31,2 Gew.-%, ein Al&sub2;O&sub3;/SiO&sub2;-Molverhältnis von 0,0014 und eine Viskosität von 2,9 mPa · s bei 25ºC aufweist, in dem das kolloidale Siliciumdioxid eine kugelförmige Gestalt und eine Teilchengrösse von 12 nm, berechnet aus der gemessenen spezifischen Oberfläche von 227 m²/g, aufweist, wird durch Dekationisierung eines kommerziellen Produkts eines basischen wässrigen Sols namens Snowtex-30, hergestellt von Nissan Chemical Industries, Ltd., mittels einer Kationenaustauschersäule und nachfolgend durch Deanionisierung des dekationisierten Sols mittels einer Anionenaustauschersäule und anschliessender Konzentrierung des deanionisierten Sols durch einen Ultrafilter erhalten.
  • 1000 g des wässrigen Siliciumdioxid-Sols, das einen pH-Wert von 2,9 aufweist, werden in einen Glasreaktor, der ein Innenvolumen von 2 l aufweist und mit einem Rührer, einem Kühler, einem Thermometer und zwei Zuführungen für die Einbringung des Materials ausgestattet ist, gefüllt.
  • Das wässrige Siliciumdioxid-Sol im Glasreaktor wird in einem Ölbad bis zum Siedepunkt erhitzt, und dann wird Isopropylalkoholdampf, der in einer Heizvorrichtung erzeugt wird, kontinuierlich in das Siliciumdioxid-Sol im Reaktor geleitet, während die Flüssigkeit im Reaktor am Sieden gehalten wird, um das Wasser zusammen mit dem Isopropylalkohol aus dem Sol abzudestillieren. Der im Reaktor abgedampfte Dampf wird in einen Kühler geleitet und als Kondensat zurückgewonnen.
  • 180 Minuten nachdem mit der Einleitung des Isopropylalkoholdampfes begonnen wurde, zeigt die Flüssigkeit im Reaktor eine Temperatur von 80,6ºC, und das ausserhalb des Reaktors aufgefangene Kondensat beläuft sich im Ganzen auf 2,4 l. Einige Tropfen des Kondensats, die zu diesem Zeitpunkt aufgefangen wurden, weisen eine Zusammensetzung von 17 Gew.-Teilen Wasser und 83 Gew.- Teilen Isopropylalkohol auf.
  • Nach dieser Zeit wird kontinuierlich Isopropylalkoholdampf in die Flüssigkeit im Reaktor eingeleitet, während flüssiges Methanol kontinuierlich in den Reaktor gegeben wird und der Methanolgehalt im Medium im Sol im Reaktor im Bereich von 2 bis 5 Gew.-% gehalten wird. Die Einleitung von Isopropylalkoholdampf wird fortgesetzt, bis die Flüssigkeit im Reaktor 79,5ºC aufweist. Es findet keine Viskositätserhöhung in der Flüssigkeit im Reaktor statt, und eine Siliciumdioxidabscheidung an der Reaktorwand wird nicht beobachtet.
  • Am Ende werden 865 g Siliciumdioxid-Isopropylalkohol-Sol erhalten, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 36,0 Gew.-%, einen Wassergehalt von 0,4 Gew.-%, einen Methanolgehalt von 2,2 Gew.-%, eine Viskosität von 9,5 mPa s bei 20ºC und einen pH-Wert von 3,6 aufweist, wenn es mit dem gleichen Gewicht Wasser wie dem des Sols verdünnt wird.
  • Die Analyse des Wassergehalts im zurückgewonnenen Kondensat und im endgültig erhaltenen Sol wird mit dem Karl-Fischer-Verfahren durchgeführt. Der Methanolgehalt im Sol wird gaschromatografisch bestimmt.
  • VERGLEICHSBEISPIEL 1
  • In diesem Beispiel wurde der gleiche Ersatz des Wassers im Sol durch Isopropylalkohol wie in Beispiel 1 durchgeführt, mit der Ausnahme, dass kein Methanol zur Flüssigkeit im Reaktor gegeben wurde.
  • Die Einleitung von Isopropylalkohol wird für 210 Minuten fortgesetzt, bis die Flüssigkeit im Reaktor eine Temperatur von 80,4ºC aufweist und im Ganzen 2,8 l Kondensat zurückgewonnen werden. 210 Minuten nach dem Beginn der Einleitung von Isopropylalkohol beginnt die Flüssigkeit im Reaktor ihre Viskosität zu erhöhen und nachfolgend wird die Abscheidung von Siliciumdioxidgel in der Flüssigkeit und an der Reaktorwand, die mit der Flüssigkeit Kontakt hat, beobachtet. Einige Tropfen des Kondensats werden zum Zeitpunkt des Beginns der Viskositätserhöhung aufgefangen. Das Kondensat weist eine Zusammensetzung von 14 Gew.-% Wasser und 86 Gew.-% Isopropylalkohol auf. Die Einleitung von Isopropylalkoholdampf wird zu diesem Zeitpunkt beendet.
  • Am Ende werden 920 g Sol erhalten, das eine SiO&sub2;- Konzentration von 32 Gew.-%, einen Wassergehalt von 8,8 Gew.-%, eine Viskosität von 270 mPa · s bei 20ºC und einen pH-Wert von 3,6 aufweist, wenn es mit dem gleichen Gewicht Wasser wie dem des Sols verdünnt wird. Der Wassergehalt wird mit 27,5 Gew.-%, bezogen auf den SiO&sub2;- Gehalt im Sol, berechnet.
  • BEISPIEL 2
  • In diesem Beispiel wird das wässrige Medium im Siliciumdioxid-Sol erst im Schritt (a) teilweise durch Methanol ersetzt und dann weiter im Schritt (b) mit Isopropylalkohol ersetzt.
  • Schritt (a):
  • 1000 g des gleichen wässrigen Siliciumdioxid-Sols, das einen pH-Wert von 2,9 aufweist, das in Beispiel 1 verwendet wurde, werden in einen Glasreaktor, der ein Innenvolumen von 2 l aufweist und mit einem Rührer, einem Kühler, einem Thermometer und einer Zuführung für die Einbringung des Materials ausgestattet ist, gefüllt.
  • Das wässrige Siliciumdioxid-Sol im Glasreaktor wird in einem Ölbad zum Siedepunkt erhitzt, und dann wird Methanoldampf, der in einer Heizvorrichtung erzeugt wurde, kontinuierlich in das Siliciumdioxid-Sol im Reaktor geleitet, während die Flüssigkeit im Reaktor am Sieden gehalten wird, um das Wasser zusammen mit dem Methanol aus dem Sol abzudestillieren. Der im Reaktor abgedampfte Dampf wird in einen Kühler geleitet und als Kondensat zurückgewonnen.
  • 330 Minuten nach dem Beginn der Einleitung des Methanoldampfes, wenn die Temperatur der Flüssigkeit im Reaktor 68,5ºC erreicht, wird die Einleitung des Methanoldampfes beendet. Im Ganzen werden 3, 3 l Kondensat ausserhalb des Reaktors aufgefangen und es wurde ein Siliciumdioxid-Sol gebildet, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 35 Gew.-% aufweist. Das Medium im Sol besteht aus 16 Gew.-Teilen Wasser und 84 Gew.-Teilen Methanol.
  • Schritt (b):
  • Zum im Schritt (a) im Reaktor gebildeten Siliciumdioxid- Sol wird kontinuierlich Isopropylalkoholdampf gegeben, um das Wasser und das Methanol im Sol zusammen mit einem Teil des Isopropylalkohols abzudestillieren, und der abgedampfte Dampf im Reaktor wird in den Kühler geleitet und aufgefangen.
  • Die Einleitung des Isopropylalkoholdampfes wird fortgesetzt bis die Flüssigkeit im Reaktor eine Temperatur von 80ºC zeigt und das aufgefangene Kondensat im Ganzen 1,5 l beträgt. Während des gesamten Prozesses wird die Methanolkonzentration in der Flüssigkeit im Reaktor ohne Zugabe von neuem Methanol zwischen 84 und 1 Gew.-% aufrecht erhalten, und es findet weder eine Viskositätserhöhung der Flüssigkeit, noch eine Siliciumdioxidabscheidung an der Reaktorwand statt. Am Ende wird ein Siliciumdioxid- Isopropylalkohol-Sol erhalten, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 32,6 Gew.-%, einen Methanolgehalt von 0,76 Gew.-%, einen Wassergehalt von 0,81 Gew.-%, eine Viskosität von 10,6 mPa · s bei 20ºC und einen pH-Wert von 3,5 aufweist, wenn es mit dem gleichen Gewicht Wasser wie dem des Sols verdünnt wird.
  • In einer Variation des obigen Schrittes (a) wird die Einleitung des Methanoldampfes fortgesetzt bis ein Sol, das 34 Gew.-% SiO&sub2; und ein Medium, das aus 2,5 Gew.-Teilen Wasser und 97,5 Gew.-Teilen Methanol zusammengesetzt ist, enthält, gebildet wird, und anschliessend als eine Variation des obigen Schrittes (b) das Wasser und das Methanol im gebildeten Sol durch Propanol ersetzt wird. Es wird auch ein Siliciumdioxid-Isopropylalkohol-Sol erhalten, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 33,0 Gew.-%, einen Methanolgehalt von 1,5 Gew.-%, einen Wassergehalt von 0,72 Gew.-%, eine Viskosität von 9,0 mPa · s bei 20ºC, und einen pH-Wert von 3, 4 aufweist, wenn es mit dem gleichen Gewicht Wasser wie dem des Sols verdünnt wird.
  • BEISPIEL 3
  • Wässrige Lösungen (a&sub1;), (a&sub2;), (a&sub3;), (a&sub4;) und (a&sub5;), die jeweils eine Konzentration von 10 Gew.-% der Säure, die in Tabelle 1 angegeben ist, enthalten, werden durch Auflösen der Säure in Wasser hergestellt. Zum in Beispiel 2 erhaltenen Siliciumdioxid-Isopropylalkohol-Sol, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 32,6 Gew.-% aufweist, wird Isopropylalkohol zugefügt, um ein Isopropylalkohol-Sol zu bilden, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 30,2 Gew.-% aufweist. Die wässrige Lösung (a&sub1;) wird in einer Menge von 0,05 Gew.-%, bezogen auf das Isopropylalkohol-Sol, zum Sol, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 30,2 Gew.-% aufweist, zugefügt, um ein säuremodifiziertes Sol zu bilden. Die Viskosität bei 20ºC und der pH-Wert des so modifizierten Sols wurden gemessen und sind in Tabelle 1 angegeben. Der pH-Wert des Sols wurde gemessen, nachdem das Sol mit dem gleichen Gewicht Wasser wie dem des Sols verdünnt wurde.
  • Modifizierte Sole wurden mit jeder wässrigen Lösung (a&sub2;), (a&sub3;), (a&sub4;) und (a&sub5;) anstelle der wässrigen Lösung (a&sub1;) auf dem gleichen Weg wie oben erhalten. Die gemessene Viskosität bei 20ºC und der pH-Wert des so modifizierten Sols sind auch in Tabelle 1 angegeben.
  • Zum Vergleich wurde ein Sol, das mit reinem Wasser anstelle der sauren Lösung modifiziert wurde, in der gleichen Weise wie oben hergestellt. Die gemessene Viskosität bei 20ºC und der pH-Wert des Sols sind auch in Tabelle 1 angegeben. TABELLE 1
  • Die obigen Beispiele zeigen, dass die Schwefelsäurelösung (a&sub3;) und die Oxalsäurelösung (a&sub4;) die Viskosität des Siliciumdioxid-Propanol-Sols erniedrigen, während die Salzsäurelösung (a&sub1;) oder die Salpetersäurelösung (a&sub2;) die Viskosität des Siliciumdioxid-Propanol-Sols erhöhen und die Essigsäurelösung (a&sub5;) für eine Viskositätserniedrigung des Siliciumdioxid-Propanol-Sols nicht ausreichend ist.
  • BEISPIEL 4
  • In diesem Beispiel wurde ein Siliciumdioxid- Isopropylalkohol-Sol, in dem das Siliciumdioxid eine Teilchengrösse von 20,5 nm aufweist, in der gleichen Weise wie in Beispiel 2 hergestellt.
  • Ein saures wässriges Siliciumdioxid-Sol, das einen pH-Wert von 3,0, eine SiO&sub2;-Konzentration von 33,3 Gew.-%, ein Al&sub2;O&sub3;/SiO&sub2;-Molverhältnis von 0,0017 und eine Teilchengrösse von 20,5 nm, berechnet aus einer gemessenen spezifischen Oberfläche von 133 m²/g, aufweist, wurde durch Dekationisierung eines kommerziellen Produkts eines alkalischen wässrigen Siliciumdioxid-Sols namens Snowtex-50, hergestellt von Nissan Chemical Industries, Ltd., mittels eines Kationenaustauscherharzes und nachfolgend durch Deanionisierung des dekationisierten Sols mittels eines Anionenaustauscherharzes hergestellt.
  • 1000 g wässriges Siliciumdioxid-Sol, das einen pH-Wert von 3,0 aufweist, wird in einen Glasreaktor gegeben, der ein Innenvolumen von 2 l aufweist, und mit einem Rührer, einem Kühler, einem Thermometer und einer Zuführung für die Zugabe der Materialien ausgestattet ist.
  • In der gleichen Weise wie in den Schritten (a) und (b) in Beispiel 2 wird das wässrige Medium im Sol als erstes in dem Ausmass durch Methanol ersetzt, dass das im Reaktor gebildete Sol einen Wassergehalt von 16 Gew.-% im Medium des Sols aufweist, gefolgt von der Einleitung des Isopropylalkoholdampfes, um das Wasser und das Methanol im Sol durch Destillation mit Isopropylalkohol zu ersetzen. Es trat weder eine Viskositätserhöhung der Flüssigkeit im Reaktor noch eine Abscheidung von Siliciumdioxid an der Reaktorwand auf. Es wurde ein Siliciumdioxid- Isopropylalkohol-Sol erhalten, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 35 Gew.-%, einen Wassergehalt von 0,6 Gew.-%, einen Methanolgehalt von 0,8 Gew.-%, eine Viskosität von 8,0 mPa · s bei 20ºC und einen pH-Wert von 3,2 aufweist, wenn es mit dem gleichen Gewicht Wasser wie dem des Sols verdünnt wird.
  • BEISPIEL 5
  • In diesem Beispiel wird ein Siliciumdioxid- Isopropylalkohol-Sol, in dem das Siliciumdioxid eine Teilchengrösse von 84 nm aufweist, hergestellt.
  • Ein saures wässriges Siliciumdioxid-Sol, das einen pH-Wert von 2,68, eine Viskosität von 2,5 mPa · s bei 25ºC, eine SiO&sub2;-Konzentration von 28,1 Gew.-%, ein Al&sub2;O&sub3;/SiO&sub2;- Molverhältnis von 0,0016 und eine Teilchengrösse von 84 nm, berechnet aus einer gemessenen spezifischen Oberfläche von 32,4 m²/g, wird durch Dekationisierung eines kommerziellen Produkts eines alkalischen wässrigen Siliciumdioxid-Sols namens Snowtex-ZL, hergestellt von Nissan Chemical Industries, Ltd., mittels eines Kationenaustauscherharzes, gefolgt von einer Erwärmung des dekationisierten Sols auf eine Temperatur von 85ºC für die Zeit von 3 Stunden in einem geschlossenen Reaktor und Deanionisierung des erwärmten Sols mittels eines Anionenaustauscherharzes und schliesslich einer erneuten Dekationisierung des deanionisierten Sols mittels eines Kationenaustauscherharzes hergestellt.
  • 1000 g eines wässrigen Siliciumdioxid-Sols, das einen pH-Wert von 2,68 aufweist, wird in einen Glasreaktor, der ein Innenvolumen von 2 l aufweist, und mit einem Rührer, einem Kühler, einem Thermometer und einer Zuführung für die Einbringung des Materials ausgestattet ist, gefüllt.
  • In der gleichen Weise wie in den Schritten (a) und (b) in Beispiel 2 wird das wässrige Medium im Sol als erstes in dem Ausmass durch Methanol ersetzt, dass das im Reaktor gebildete Sol einen Wassergehalt von 22 Gew.-% im Medium des Sols aufweist, gefolgt von der Einleitung des Isopropylalkoholdampfes, um das Wasser und das Methanol im Sol durch Destillation mit Isopropylalkohol zu ersetzen. Es trat weder eine Viskositätserhöhung der Flüssigkeit im Reaktor noch eine Abscheidung von Siliciumdioxid an der Reaktorwand auf. Die Einleitung von Isopropylalkoholdampf wird beendet, wenn die Flüssigkeit im Reaktor eine Temperatur von 81ºC zeigt.
  • Es werden 695 g eines Siliciumdioxid-Isopropylalkohol- Sols, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 40 Gew.-%, einen Wassergehalt von 0,31 Gew.-%, einen Methanolgehalt von 0,3 Gew.-%, eine Viskosität von 4,0 mPa · s bei 20ºC und einen pH-Wert von 3, 4 aufweist, erhalten, wenn es mit dem gleichen Gewicht Wasser wie dem des Sols verdünnt wird.
  • EEISPIEL 6
  • In diesem Beispiel wird ein Siliciumdioxid- Isopropylalkohol-Sol hergestellt, in dem das Siliciumdioxid eine gestreckte Form aufweist.
  • Ein saures wässriges Siliciumdioxid-Sol, das einen pH-Wert von 2,3, eine Viskosität von 8,4 mPa · s bei 25ºC, eine SiO&sub2;-Konzentration von 15,6 Gew.-% und ein Al&sub2;O&sub3;/SiO&sub2;- Molverhältnis von 0,0012 aufweist, in dem das kolloidale Siliciumdioxid eine Dicke von 10,5 nm, eine Teilchengrösse D&sub1; von 58 nm, gemessen mittels dynamischer Lichtstreuung, eine Teilchengrösse D&sub2; von 10,5 nm, berechnet aus einer gemessenen spezifischen Oberfläche von 259 m²/g, und einen Streckungsgrad D&sub1;/D&sub2; von 5,5 aufweist, wird beginnend mit der Erwärmung eines kommerziellen Produkts eines sauren wässrigen Siliciumdioxid-Sols namens Snowtex-OUP, hergestellt von Nissan Chemical Industries, Ltd., auf 85ºC für eine Zeit von 3 Stunden in einem geschlossenen Reaktor, nachfolgender Dekationisierung des erwärmten Sols und abschliessender Konzentrierung des dekationisierten Sols durch einen Verdampfer hergestellt.
  • 1000 g eines wässrigen Siliciumdioxid-Sols, das einen pH-Wert von 2,3 aufweist, wird in einen Glasreaktor, der ein Innenvolumen von 2 l aufweist, mit einem Rührer, einem Kühler, einem Thermometer und einer Zuführung für die Einbringung des Materials ausgestattet ist, gefüllt.
  • In der gleichen Weise wie in den Schritten (a) und (b) in Beispiel 2 wird das wässrige Medium im Sol als erstes in dem Ausmass durch Methanol ersetzt, dass das im Reaktor gebildete Sol einen Wassergehalt von 1,8 Gew.-% im Medium des Sols aufweist, gefolgt von der Einleitung des Isopropylalkoholdampfes, um das Wasser und das Methanol im Sol durch Destillation mit Isopropylalkohol zu ersetzen. Es tritt weder eine Viskositätserhöhung der Flüssigkeit im Reaktor noch eine Abscheidung von Siliciumdioxid an der Reaktorwand auf. Die Einleitung des Isopropylalkoholdampfes wird beendet, wenn die Flüssigkeit im Reaktor eine Temperatur von 80,5ºC aufweist.
  • Es werden 1000 g eines Siliciumdioxid-Isopropylalkohol- Sols erhalten, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 15,5 Gew.-%, einen Wassergehalt von 0,12 Gew.-%, einen Methanolgehalt von 1,0 Gew.-%, eine Viskosität von 8,5 mPa · s bei 20ºC und einen pH-Wert von 3,54 aufweist, wenn es mit dem gleichen Gewicht Wasser wie dem des Sols verdünnt wird.
  • VERGLEICHSBEISPIEL 2
  • In diesem Beispiel wird ein saures wässriges Siliciumdioxid-Sol, das Na-Ionen enthält, der Ersetzung des wässrigen Mediums durch Isopropylalkohol unterzogen. Ein saures wässriges Siliciumdioxid-Sol, das einen pH-Wert von 4,2, eine SiO&sub2;-Konzentration von 31,1 Gew.-%, ein Al&sub2;O&sub3;/SiO&sub2;-Molverhältnis von 0,0014, eine Viskosität von 3,0 mPa · s bei 25ºC aufweist, in dem das kolloidale Siliciumdioxid eine Teilchengrösse von 12 nm, berechnet aus einer gemessenen spezifischen Oberfläche von 227 m²/g aufweist, wird durch Zugabe von 1,6 g einer 5 Gew.-%-igen wässrigen NaOH-Lösung zum sauren wässrigen Siliciumdioxid- Sol, das einen pH-Wert von 2,9 und eine SiO&sub2;-Konzentration von 31,2 Gew.-% aufweist, welches in Beispiel 1 erhalten wurde, hergestellt.
  • 1000 g eines wässrigen Siliciumdioxid-Sols, das einen pH-Wert von 4,2 aufweist, wird in einen Glasreaktor, der ein Innenvolumen von 2 l aufweist, mit einem Rührer, einem Kühler, einem Thermometer und einer Zuführung für die Einbringung des Materials ausgestattet ist, gefüllt.
  • In der gleichen Weise wie in Schritt (a) in Beispiel 2 wird das wässrige Medium im Sol als erstes in dem Ausmass durch Methanol ersetzt, dass das gebildete Sol eine SiO&sub2;- Konzentration von 32 Gew.-% und eine Zusammensetzung von 16 Gew.-Teilen Wasser und 84 Gew.-Teilen Methanol im Medium aufweist.
  • Obwohl die Ersetzung des Mediums im gebildeten Sol durch Isopropylalkohol in der gleichen Weise wie in Schritt (b) in Beispiel 2 ausgeführt wurde, trat ein beträchtlicher Anstieg der Viskosität der Flüssigkeit im Reaktor während der Ersetzung auf und es wurden nachfolgend Abscheidungen von Siliciumdioxidgel an der Reaktorwand beobachtet. Als die Flüssigkeit im Reaktor eine Temperatur von 79,4ºC aufwies und das Kondensat im Ganzen 1,3 l betrug, wurde die Einleitung des Isopropylalkoholdampfes in die Flüssigkeit im Reaktor beendet.
  • Es werden 951 g Siliciumdioxid-Isopropylalkohol-Sol erhalten, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 32 Gew.-%, einen Wassergehalt von 6,5 Gew.-%, einen Methanolgehalt von 5,4 Gew.-%, eine Viskosität von 53 mPa · s bei 20ºC und einen pH-Wert von 4, 5 aufweist, wenn es mit dem gleichen Gewicht Wasser wie dem des Sols verdünnt wird.

Claims (9)

1. Verfahren zur Herstellung eines stabilen Siliciumdioxid-Propanol-Sols, in dem das Siliciumdioxid eine spezifische Oberfläche von 25 bis 550 m²/g aufweist, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 10 bis 50 Gew.-% SiO&sub2; und einen Restgehalt an Medium, das 7,5 Gew.-% oder weniger Wasser, bezogen auf das SiO&sub2;, und 90 Gew.-% oder mehr Propanol enthält, aufweist, umfassend
das Ersetzen eines wässrigen Mediums eines sauren wässrigen Siliciumdioxid-Sols, das 5 bis 50 Gew.-% SiO&sub2; und ein Medium, das einen Wassergehalt von 15 Gew.-% oder mehr aufweist, enthält, durch Propanol, indem Propanol zum genannten sauren wässrigen Sol zugefügt und das genannte saure wässrige Sol destilliert wird,
die Aufrechterhaltung einer Methanolkonzentration von 1 Gew.-% oder mehr im Medium des Sols durch Zufügen von Methanol, wenn das Medium des Sols während der genannten Ersetzung mit Propanol 15 bis 0,5 Gew.-% Wasser enthält, und
die Fortführung des genannten Ersetzens bis das genannte stabile Propanol-Sol erhalten wird.
2. Verfahren zur Herstellung eines stabilen Siliciumdioxid-Propanol-Sols gemäss Anspruch 1, worin das genannte Zufügen von Propanol, das Zufügen von Propanol zum genannten sauren wässrigen Siliciumdioxid-Sol, in dem das Siliciumdioxid eine spezifische Oberfläche von 25 bis 550 m²/g aufweist, umfasst, wobei das genannte saure wässrige Sol im wesentlichen keine Kationen einer Base in freier Form enthält, so dass ein Sol gebildet wird, das eine erniedrigte Wasserkonzentration aufweist,
das genannte Destillieren, das Abdestillieren des Wassers gemeinsam mit einem Teil des Propanols aus dem gebildeten Sol umfasst, bis ein Siliciumdioxid- Propanol-Sol, das eine SiO&sub2;-Konzentration von 10 bis 50 Gew.-% und einen Restgehalt an Medium, das 7,5 Gew.-% oder weniger Wasser, bezogen auf den SiO&sub2;- Gehalt, und 90 Gew.-% oder mehr Propanol enthält, erhalten wird, und
das genannte Methanol zum gebildeten Sol zugefügt wird, wenn das Medium im gebildeten Sol 15 bis 0,5 Gew.-% Wasser enthält, wobei das genannte Methanol in einer Menge zugefügt wird, die ausreichend ist, um eine SiO&sub2;-Konzentration von 5 bis 50 Gew.-% im gebildeten Sol und eine Methanolkonzentration von 1 bis 85 Gew.-% im Medium im gebildeten Sol während der genannten Destillation aufrecht zu erhalten.
3. Verfahren zur Herstellung eines stabilen Siliciumdioxid-Propanol-Sols gemäss Anspruch 1, worin das Zufügen des genannten Methanols zu einem sauren wässrigen Sol, das im wesentlichen keine Kationen einer Base in freier Form enthält, und eine SiO&sub2;- Konzentration von 5 bis 50 Gew.-% und einen Restgehalt Wasser aufweist, durch Ersetzen des Wassers im genannten sauren wässrigen Siliciumdioxid-Sol durch Methanol mittels eines Destillations- oder Ultrafiltrationsverfahrens durchgeführt wird, um das genannte saure Siliciumdioxid-Sol, in dem das Siliciumdioxid eine spezifische Oberfläche von 25 bis 550 m²/g und eine SiO&sub2;-Konzentration von 5 bis 50 Gew.-% aufweist und das ein Medium enthält, das aus 1 bis 30 Gew.-% Wasser und einer Restmenge Methanol zusammengesetzt ist, zu bilden,
worin das genannte Zufügen von Propanol das Zufügen von Propanol zum gebildeten sauren Sol unter Bildung eines ternären Sols, das Wasser, Methanol und Propanol enthält, umfasst, wobei das Zufügen von Propanol während des Abdestillierens des Wassers gemeinsam mit einem Teil des Methanols und einem Teil des Propanols aus dem ternären Sol erfolgt, und
worin das genannte Verfahren eine SiO&sub2;-Konzentration von 5 bis 50 Gew.-% im ternären Sol und 1 Gew.-% oder mehr des im Medium des ternären Sols verbliebenen Methanols aufrecht erhält, während das Medium des ternären Sols 15 bis 0,5 Gew.-% Wasser enthält.
4. Verfahren zur Herstellung eines stabilen Siliciumdioxid-Propanol-Sols gemäss Anspruch 2, worin das saure wässrige Siliciumdioxid-Sol durch ein Kationenaustauscherharz, ein Anionenaustauscherharz oder beide deionisiert wurde.
5. Verfahren zur Herstellung eines stabilen Siliciumdioxid-Propanol-Sols gemäss Anspruch 2, worin das saure wässrige Siliciumdioxid-Sol 50 Gew.-ppm oder weniger Chloridionen, Nitrationen oder eine Mischung beider Ionen enthält.
6. Verfahren zur Herstellung eines stabilen Siliciumdioxid-Propanol-Sols gemäss Anspruch 2, worin das Siliciumdioxid im sauren wässrigen Sol eine spezifische Oberfläche von 25 bis 550 m²/g und ein Al&sub2;O&sub3;/SiO&sub2;-Molverhältnis von 0,0004 bis 0,003 aufweist.
7. Verfahren zur Herstellung eines stabilen Siliciumdioxid-Propanol-Sols gemäss Anspruch 3, worin das saure wässrige Siliciumdioxid-Sol durch ein Kationenaustauscherharz, ein Anionenaustauscherharz oder beide deionisiert wurde.
8. Verfahren zur Herstellung eines stabilen Siliciumdioxid-Propanol-Sols gemäss Anspruch 3, worin das saure wässrige Siliciumdioxid-Sol einen pH-Wert von 2 bis 4 aufweist und 50 Gew.-ppm oder weniger Chloridionen, Nitrationen oder eine Mischung beider Ionen enthält.
9. Verfahren zur Herstellung eines stabilen Siliciumdioxid-Propanol-Sols gemäss Anspruch 3, worin das Siliciumdioxid im sauren wässrigen Sol eine spezifische Oberfläche von 25 bis 550 m²/g und ein Al&sub2;O&sub3;/SiO&sub2;-Molverhältnis von 0,0004 bis 0,003 aufweist.
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