DE602004002779T2 - Verfahren zur herstellung eines druckfederglieds aus copolyetherester - Google Patents

Verfahren zur herstellung eines druckfederglieds aus copolyetherester Download PDF

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Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Druckfederglieds, umfassend die folgenden Schritte:
    • a) Herstellen einer Vorform aus einer Copolyetheresterzusammensetzung;
    • b) Unterwerfen der Vorform mindestens einem Kompressionszyklus, umfassend die Schritte: b1) Anwenden einer Kraft, um die Vorform in einer Richtung auf ein Maß von mehr als 30 ihrer ursprünglichen Größe zusammenzudrücken; und b2) Freigeben der Kraft von der komprimierten Vorform.
  • Die Erfindung betrifft weiter ein Druckfederglied, das durch das genannte Verfahren erhalten werden kann, die Verwendung von solchen Federgliedern zur Herstellung einer Druckfederanordnung sowie eine Druckfederanordnung, die mindestens ein solches Druckfederglied umfasst.
  • Ein derartiges Verfahren ist u.a. aus der US 4 198 037 bekannt. In dieser Patentveröffentlichung ist ein Verfahren zur Herstellung eines Druckfederglieds beschrieben, wobei das Verfahren die folgenden Schritte umfasst
    • i) Herstellen einer Vorform aus einer Copolyetheresterzusammensetzung;
    • ii) Anlassen der so erhaltenen Vorform, vorzugsweise während eines Zeitraums von mindestens 50 Stunden;
    • iii) Unterwerfen der Vorform einem Kompressionszyklus, umfassend die Schritte des Anwendens einer Kraft, um die Vorform in einer Richtung auf ein Maß von mehr als 30 % ihrer ursprünglichen Größe zusammenzudrücken; und anschließend des Freigebens bzw. Entspannens der komprimierten Vorform. Der erste Schritt ist die Herstellung einer Vorform aus dem Material, allgemein von zylindrischer Form, die optional eine zentrale Kernöffnung aufweist. Das Extrudieren eines Stabs aus der Zusammensetzung und das anschließende Schneiden des Stabs in einzelne Blöcke der gewünschten Größe kann in einem solchen Schritt erfolgen. Für große Vorformen kann es zweckmäßiger sein, ein Gießverfahren anzuwenden, in welchem eine Form mit geschmolzenem Material gefüllt wird und anschließend gekühlt wird unter gleichzeitiger Anwendung eines Drucks. Die in diesem Verfahren angewandte Copolyetheresterzusammensetzung ist als ein Copolyesterpolymer, das statistisch verbundene weiche und harte Segmente enthält, beschrieben, wie u.a. aus der US 3 763 109 ; US 3 766 146 und der US 3 651 014 bekannt. Speziell wird auf solche Polymere verwiesen, welche unter dem Namen Hytrel® vertrieben werden, als solche, welche aus drei Bestandteilen hergestellt werden, nämlich (1) Dimethylterephthalat, (2) Polyglykolen, wie Polytetramethylenetherglykol, Polyethylenetherglykol oder Polypropylenetherglykol und (3) kurzkettigen Diolen wie Butandiol und Ethylenglykol. In der US 4 198 037 Veröffentlichung sind keine weiteren Informationen die Copolyetheresterzusammensetzung betreffend angegeben.
  • Ein solcher Copolyetherester würde an sich physikalische Eigenschaften zeigen, die diesen für die Verwendung als Druckfeder ungeeignet machen aufgrund der permanenten Deformation, die auftritt, wenn ein daraus hergestellter Gegenstand zu mehr als etwa 10 zusammengedrückt wird. Um dieses Problem zu beheben, lehrt das Verfahren der US 4 198 037 , zuerst die Vorform in Schritt ii) bei einer Temperatur in Abhängigkeit von dem spezifischen Material, z. B. bei etwa 120°C, für einen Zeitraum von mindestens 50 Stunden, vorzugsweise mindestens 64 Stunden, anzulassen. Es wird festgestellt, dass die fertig gestellte Feder umso elastischer ist, je länger die Anlasszeit ist. Im nächsten Schritt iii) wird die angelassene Vorform in axialer Richtung in einem Maße zusammengedrückt, sodass deren Größe in axialer Richtung um mindestens 30 %, vorzugsweise mindestens 50 %, verringert wird. Im Anschluss wird die angewandte Kraft freigegeben und die Vorform wird aus der Kompression zurückspringen gelassen. Mit diesem Verfahren wird ein Druckfederglied erhalten, welches keinen signifikanten Druckverformungsrest annimmt, wenn es unter solchen Bedingungen betrieben wird, dass die Feder deutlich um über 10 % zusammengedrückt wird.
  • Das erhaltene Druckfederglied kann in verschiedenen Druckfederanordnungen verwendet werden, wie Zuggetrieben oder Seitenlagern für Eisenbahnwägen, Kran- oder Kraftfahrzeugstoßstangen und Stoß- oder Energiedämpfern für verschiedene Anwendungen. Solche Federanordnungen und deren Herstellung waren der Gegenstand einer Reihe von Patentveröffentlichungen, die sich alle auf die US 4 198 037 für das Hauptverfahren zur Herstellung des Druckfederglieds beziehen und die Verbesserungen im Design der Vorform oder Federanordnung oder in deren Herstellungsverfahren offenbaren.
  • Ein Nachteil des in der US 4 198 037 beschriebenen bekannten Verfahrens ist, dass das Verfahren zur Herstellung des Federglieds zu unsteten Ergebnissen führt wie etwa, dass die Vorform gelegentlich bereits während des Kompressionszyklus reißt oder dass das Federglied vorzeitig während der Qualitätstests einer Druckfederanordnung versagt aus bislang unbekannten Gründen, die aber vermutlich mit den Verarbeitungsbedingungen während der Vorformherstellung zusammenhängen.
  • Es ist daher ein Ziel der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung eines Druckfederglieds bereitzustellen, das diesen Nachteil nicht zeigt.
  • Dieses Ziel wird gemäß der Erfindung gemäß Anspruch 1 mit einem Verfahren erreicht, das dadurch gekennzeichnet ist, dass in Schritt a) eine Copolyetheresterzusammensetzung angewandt wird, die Folgendes umfasst
    • 1) mindestens 50 Massen-% von mindestens einem Copolyetherester, bestehend im Wesentlichen aus harten Polyestersegmenten, die aus Wiederholungseinheiten, abgeleitet von mindestens einem Alkylendiol und mindestens einer aromatischen Dicarbonsäure, aufgebaut sind, und weichen Segmenten, die von einem Poly(propylenoxid)diol abgeleitet sind;
    • 2) 0,01-2 Massen-% eines Nukleierungsmittels.
  • Die angegebenen Massen-% beziehen sich auf die gesamte Copolyetheresterzusammensetzung.
  • Das Verfahren gemäß der Erfindung führt zu einer höheren Stetigkeit und Reproduzierbarkeit bei der Herstellung von Druckfedergliedern. Es ist kein oder kaum irgendein unkontrollierter Bruch einer Vorform während des Kompressionszyklus oder ein vorzeitiges Versagen des Federglieds während Qualitätstests, die dessen Funktionsweise in einer Federanordnung nachstellen, festzustellen. Ein weiterer Vorteil des Verfahrens gemäß der Erfindung ist, dass in dem von der US 4 198 037 vorgeschriebenen Anlassschritt der Zeitraum beträchtlich verkürzt werden kann oder gar überhaupt weggelassen werden kann. Dies führt zu einem deutlich schnelleren Verfahren und somit zu signifikanten Kosteneinsparungen. Eine weitere vorteilhafte Beobachtung ist, dass das Verfahren gegenüber der Anfangsviskosität oder der molaren Masse des Copolyetheresters weniger empfindlich zu sein scheint. Ein weiterer Vorteil der vorliegenden Erfindung ist, dass das erhaltene Federglied eine verbesserte Leistung bei niedrigen Temperaturen, zum Beispiel unterhalb –20°C, zeigt. Das erhaltene Federglied zeigt weiter eine hervorragende Beständigkeit gegenüber Ölen und Schmieren.
  • In der EP 0 318 788 A1 wird auch eine Zusammensetzung offenbart, welche einen Copolyetherester mit weichen Segmenten, abgeleitet von einem Poly(propylenoxid)diol, und ein Nukleierungsmittel umfasst, jedoch beschreibt diese Veröffentlichung nicht oder schlägt nicht das Aufbringen einer derartigen Zusammensetzung in einem Verfahren zur Herstellung von Druckfedergliedern vor. Das in der Veröffentlichung besprochene Problem ist eine zunehmende Kristallisationsrate und/oder eine Verkürzung der Formungszykluszeit einer Copolyetheresterzusammensetzung, und nicht eine Verbesserung der Beständigkeit gegenüber mindestens 30 % Kompression einer daraus hergestellten Vorform, oder der Beständigkeit gegenüber dynamischen Belastung in einer Druckfederanordnung.
  • Ein Copolyetherester wird auch als segmentierter Copolyetherester, Blockcopolyetherester oder thermoplastisches Copolyesterelastomer bezeichnet. Ein derartiger segmentierter Copolyetherester versteht sich als ein segmentiertes Copolymer, welches harte Polyestersegmente und weiche Segmente, die von einem flexiblen Polyether abgleitet sind, enthält; dies ist ein aliphatischer Polyether, welcher im Wesentlichen amorph ist mit einer Glasübergangstemperatur (Tg) von unterhalb 0°C.
  • Der Copolyetherester in der Copolyetheresterzusammensetzung, die in dem Verfahren gemäß der Erfindung angewandt wird, besitzt weiche Polyethersegmente, die von einem Poly(propylenoxid)diol abgeleitet sind. Diol in Poly(propylenoxid)diol versteht sich in der Bedeutung, dass das Poly(propylenoxid) im Wesentlichen Hydroxylgruppen als Endgruppen aufweist; das heißt, es besitzt eine Hydroxylfunktionalität von etwa 1,7-2,3. Eine geringere Funktionalität würde die Synthese eines Copolyetheresters mit einer ausreichend hohen molaren Masse behindern; eine höhere Funktionalität würde in unerwünschter Weise die Kettenverzweigung erhöhen oder gar eine Quervernetzung des Copolyetheresters herbeiführen. Die Hydroxylfunktionalität ist daher bevorzugt 1,8-2,2, stärker bevorzugt 1,9-2,1, und noch stärker bevorzugt etwa 2. Innerhalb des Kontextes der vorliegenden Anmeldung soll ein Poly(propylenoxid) ein Copolymer von Propylenoxid und gegebenenfalls ein weiteres Alkylenoxid mit 1-6 Kohlenstoffatomen angeben, wobei Propylenoxid mindestens 50 Mol-%, vorzugsweise mindestens 60 Mol-% des Copolymers ausmacht. Geeignete andere Alkylenoxide sind zum Beispiel Ethylenoxid, Tetrahydrofuran oder Tetramethylenoxid, oder Neopentylenoxid. Vorzugsweise werden Tetramethylenoxid und/oder Neopentylenoxid als Comonomere in einem statistischen Copolymer mit Propylenoxid verwendet. Der Vorteil solcher Copolymere ist eine niedrige Kristallinität und eine niedrige Tg, was zu einer guten Niedrigtemperaturleistung eines Copolyetheresters führt, welcher diese Copolymere als weiches Segment umfasst. Vorzugsweise liegt die Tg des Polyethersegments unterhalb –20°C, stärker bevorzugt unterhalb –40°C, und am meisten bevorzugt unterhalb –50°C.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens gemäß der Erfindung enthält die Copolyletheresterzusammensetzung mindestens 50 Massen-% eines Copolyetheresters mit weichen Polyethersegmenten, die von einem Ethylenoxid-terminierten Poly(propylenoxid)diol abgeleitet sind. Mit einem Ethylenoxidterminierten Poly(propylenoxid)diol ist ein Dreiblockcopolymer mit einem Poly(propylenoxid) angegeben, wie weiter oben als der zentrale Block definiert, und zwei Endblöcken von Poly(ethylenoxid). Vorteile eines solchen Polyethers als weicher Block schließen dessen Hydroxylfunktionalität und eine gute Reaktivität und Kompatibilität in der Synthese von Polyetherestern ein. Das Massenverhältnis von Propylenoxid und Ethylenoxid in diesem weichen Block kann innerhalb eines weiten Bereichs schwanken, zum Beispiel zwischen 20:1 und 1:6, liegt aber vorzugsweise zwischen 10:1 und 1:1, stärker bevorzugt zwischen 5:1 und 1:1. Vorteile eines solchen Polyethersegments schließen bessere Eigenschaften eines Copolyetheresters bei einem weiten Temperaturbereich und ein einfacheres Formungsverhalten ein. Ohne an irgendeine Theorie gebunden sein zu wollen, vermuten die Erfinder, dass dies mit der besseren Beibehaltung der Kristallinität des harten Polyestersegments in dem Copolyetherester zusammenhängt.
  • Die molare Masse der Polyethersegmente kann innerhalb eines weiten Bereichs schwanken, doch vorzugsweise wird die molare Masse gewählt zwischen 400 und 6000, stärker bevorzugt zwischen 500 und 4000, und am meisten bevorzugt zwischen 750 und 3000 g/Mol. Der Vorteil hiervon ist eine verbesserte Leistung bei niedrigen Temperaturen bei einer Beibehaltung der Eigenschaften bei einer erhöhten Temperatur.
  • Der mindestens eine Copolyetherester in der Copolyetheresterzusammensetzung, die in dem Verfahren gemäß der Erfindung angewandt wird, enthält harte Segmente, die aus Wiederholungseinheiten, abgeleitet von mindestens einem Alkylendiol und mindestens einer aromatischen Dicarbonsäure oder einem esterbildenden Derivat davon, aufgebaut sind. Das Alkylendiol enthält allgemein 2-6 C-Atome, vorzugsweise 2-4 C-Atome. Beispiele dafür schließen Ethylenglykol, Propylenglykol und Butylendiol ein. Vorzugsweise wird 1,4-Butylendiol verwendet. Beispiele für geeignete aromatische Dicarbonsäuren schließen Terephthalsäure, 2,6-Naphthalindicarbonsäure, 4,4'-Biphenyldicarbonsäure oder Kombinationen von diesen ein. Der Vorteil davon ist, dass der resultierende Polyester allgemein halbkristallin ist mit einem Schmelzpunkt von über 150, vorzugsweise über 175, und stärker bevorzugt über 190°C. Die harten Segmente können wahlweise weiter eine kleinere Menge von Einheiten enthalten, die von anderen Dicarbonsäuren, zum Beispiel Isophthalsäure, abgeleitet sind, was allgemein den Schmelzpunkt des Polyesters absenkt. Die Menge von anderen Dicarbonsäuren ist vorzugsweise auf nicht mehr als 10, stärker bevorzugt nicht mehr als 5 Mol-%, beschränkt, um sicherzustellen, dass unter anderem das Kristallisationsverhalten des Copolyetheresters nicht nachteilig beeinflusst wird. Das harte Segment ist vorzugsweise aus Ethylenterephthalat, Propylenterephthalat und insbesondere aus Butylenterephthalat als Wiederholungseinheiten aufgebaut. Vorteile dieser leicht verfügbaren Einheiten schließen ein günstiges Kristallisationsverhalten und einen hohen Schmelzpunkt ein, was zu Copolyetherestern mit guten Verarbeitungseigenschaften und einer ausgezeichneten thermischen und chemischen Beständigkeit führt.
  • In anderen bevorzugten Ausführungsformen des Verfahrens gemäß der Erfindung sind die harten Segmente in dem Copolyetherester aus Einheiten, die von Ethylenglykol, 4,4'-Biphenyldicarbonsäure, Terephthalsäure und/oder 2,6-Naphthalindicarbonsäure abgeleitet sind, und wahlweise kleineren Mengen anderer Disäuren und/oder Diole aufgebaut. Diese Copolyetherester zeigen einen hohen kristallinen Schmelzpunkt und eine schnelle Kristallisation nach dem Abkühlen von der Schmelze.
  • Das Verhältnis von weichen zu harten Segmenten in dem Copolyetherester kann innerhalb breiter Grenzen schwanken, ist aber so gewählt, dass eine Copolyetheresterzusammensetzung mit der gewünschten Härte erhalten wird. Vorzugsweise liegt die Härte des Copolyetheresters und der Copolyetheresterzusammensetzung zwischen 35 und 74 Shore D, stärker bevorzugt zwischen 40 und 60 Shore D. Ein Copolyetherester dieses Härtebereichs führt allgemein zu einer guten Ausgewogenheit zwischen Niedrigtemperaturleistung, Festigkeit und Elastizitätseigenschaften des durch das Verfahren gemäß der Erfindung erhaltenen Federglieds.
  • Der Copolyetherester kann weiter eine Verbindung mit zwei oder mehr funktionellen Gruppen enthalten, die mit einer Säure- oder Hydroxylgruppe reagieren können und als Kettenverlängerungs- bzw. Kettenverzweigungsmittel fungieren. Beispiele für geeignete Kettenverlängerungsmittel schließen Carbonylbislactame, Diisocyanate und Bisepoxide ein. Geeignete Kettenverzweigungsmittel schließen z. B. Trimellithsäure, Trimellithsäureanhydrid und Trimethylolpropan ein. Die Menge und die Art des Kettenverlängerungs- oder -verzweigungsmittels ist so gewählt, dass ein Blockcopolyetherester mit der gewünschten Schmelzviskosität erhalten wird. Im aAlgemeinen ist die Menge eines Kettenverzweigungsmittels nicht höher als 6,0 Äquivalente pro 100 Mol Dicarbonsäuren, die in dem Copolyetherester vorhanden sind.
  • Beispiele und die Herstellung von Copolyetherestern sind zum Beispiel im "Handbook of Thermoplastics" (Handbuch für thermoplastische Werkstoffe), Hrsg. O. Olabishi, Kapitel 17, Marcel Dekker Inc., New York 1997, ISBN 0-8247-9797-3, in "Thermoplastic Elastomers" (Thermoplastische Elastomere), 2. Ausg., Kapitel 8, Carl Hanser Verlag (1996), ISBN 1-56990-205-4, in "Encyclopedia of Polymer Science and Engineering (Nachschlagewerk für Polymerwissenschaft und -technik), Bd. 12, Wiley & Sons, New York (1988), ISBN 0-471-80944, S. 75-117, und in den darin angeführten Referenzen beschrieben.
  • Die Copolyetheresterzusammensetzung, die in dem Verfahren gemäß der Erfindung angewandt wird, kann ferner ein weiteres thermoplastisches Polymer, vorzugsweise ein relativ flexibles Polymer wie ein weiteres thermoplastisches Elastomer, enthalten. Die Zusammensetzung kann zum Beispiel ein weiteres Copolyesterelastomer, wie einen Copolyetherester von unterschiedlicher Härte, oder einen Copolyester von unterschiedlicher chemischer Zusammensetzung der weichen und/oder harten Segmente enthalten. Die Copolyetheresterzusammensetzung kann auch ein thermoplastisches Polyurethan (TPU) enthalten. Andere geeignete Polymere schließen Blockcopolymere von Styrol und konjugierten Dienen, z. B. Butadien, wie SBS, oder stärker bevorzugt ein im Wesentlichen vollständig hydriertes Copolymer davon, wie SEBS, ein. Derartiges SEBS-Polymer kann mit polaren Gruppen funktionalisiert worden sein, wie mit Säure- oder Anhydridgruppen. Andere geeignete thermoplastische Elastomere sind thermoplastische Vulkanisate, wie jene, die auf Mischungen von Polypropylen und quervernetzten olefinischen Kautschuken, wie EPR- oder EPDM-Kautschuk, basieren. Ebenfalls geeignet sind Copolymere von Olefinen wie Ethylen mit mindestens einem polaren Comonomer, wie (Meth)acrylate, gegebenenfalls mit Hydroxyl-, Carboxyl- oder Epoxy-funktionellen Gruppen. Beispiele dafür sind zum Beispiel in der WO 0 063 286 A1 angegeben. Wenn der mindestens eine Copolyetherester und anderes thermoplastisches Polymer nicht kompatibel sind, enthält die Zusammensetzung vorzugsweise auch ein geeignetes Kompatibilisierungsmittel. Der Vorteil der Verwendung einer Zusammensetzung, welche einen Copolyetherester und ein weiteres Polymer enthält, ist, dass verschiedene Eigenschaften weiter abgestimmt werden können, um spezifischen Endanwendungsanforderungen zu genügen.
  • Vorzugsweise enthält die Copolyetheresterzusammensetzung weiter ein relativ polares Polymer, das mit dem Copolyetherester kompatibel ist, wodurch das Erfordernis eines zusätzlichen Kompatibilisierungsmittels wegfällt.
  • Die Copolyetheresterzusammensetzung, die in dem Verfahren gemäß der Erfindung angewandt wird, enthält mehr als 50 Massen-%, bezogen auf die Gesamtmasse der Zusammensetzung, des mindestens einen Copolyetheresters, vorzugsweise mehr als 60 oder gar 70 Massen-%. Dies stellt sicher, dass der Copolyetherester eine kontinuierliche Phase der Zusammensetzung bildet, sodass das Verarbeitungsverhalten und Eigenschaften wie chemische und thermische Beständigkeit hauptsächlich durch den Copolyetherester bestimmt werden. In einer speziellen Ausführungsform enthält die Zusammensetzung im wesentlichen den mindestens einen Copolyetherester, ausgenommen das Nukleierungsmittel und andere Additive.
  • Die Copolyetheresterzusammensetzung, die in dem Verfahren gemäß der Erfindung angewandt wird, umfasst mindestens 50 Massen-% von mindestens einem Copolyetherester und 0,01-2 Massen-% eines Nukleierungsmittels. Nukleierungsmittel werden manchmal als Krisallisationsverbesserer oder Kristallisationsbeschleuniger bezeichnet. Im Allgemeinen schließen geeignete Nukleierungsmittel für die vorliegende Copolyetheresterzusammensetzung die bereits im Fachbereich bekannten ein, insbesondere für Polyester, wie Poly(ethylenterephthalat). Geeignete Mittel schließen inerte teilchenförmige Nukleierungsmittel, Metallsalze von Monocarbonsäuren und Dicarbonsäuren; Metallsalze von aromatischen Carbonsäuren wie Benzoesäure; wasserhaltige Magnesiumsilikate, wie Talk, und Aluminiumsilikate, wie Ton; Polyolacetale, wie substituiertes Sorbitol; Metallsalze von Organophosphaten, wie Natrium-di(4-t-butylphenyl)phosphat, und andere ein. Geeignete Beispiele für Metallsalze von Carbonsäuren sind Kalium-, Lithium- oder Natriumsalze. Vorzugsweise wird ein Natriumsalz eines Carboxyls als Nukleierungsmittel im Hinblick auf die Handhabung und Wirksamkeit gewählt. Beispiele für solche Säuren, deren Metallsalze als Nukleierungsmittel verwendet werden können, schließen Ameisen-, Essig-, Propion-, Butter-, Valerian-, Capron-, Capryl-, Caprin-, Laurin-, Itacon-, Myristin-, Palmitin-, Stearin-, Olein-, Linol-, Linolen-, Cyclohexancarbon-, Phenylessig-, Benzoe-, o-Toluyl-, m-Toluyl-, p-Toluyl-, o-Chlorbenzoe-, m-Chlorbenzoe-, p-Chlorbenzoe-, o-Brombenzoe-, m-Brombenzoe-, p-Brombenzoe-, o-Nitrobenzoe-, m-Nitrobenzoe-, p-Nitrobenzoe-, Phthal-, Isophthal-, Terephthal-, Salicyl-, p-Hydroxybenzoe-, Anthranil-, m-Aminobenzoe-, p-Aminobenzoe-, o-Methoxybenzoe-, m-Methoxybenzoe-, p-Methoxybenzoe(anisin-), Oxal-, Malon-, Bernstein-, Glutar-, Adipin-, Malein- und Fumarsäure ein. Bevorzugte Metallsalze von Carbonsäuren schließen Natriumstearat und Natriumbenzoat ein.
  • Außerdem fungieren feine mineralische Teilchen, wie wasserhaltige Magnesiumsilikate (Talk) und wasserhaltige Aluminiumsilikate (Ton) als inerte teilchenförmige Nukleierungsmittel, die für die Verwendung in der praktischen Durchführung der vorliegenden Erfindung geeignet sind. Vorzugsweise wird Talk mit einer durchschnittlichen Teilchengröße von unter 150 Mikrometer (μm), unter 100 μm oder gar unter 50 μm als Nukleierungsmittel gewählt.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens werden Talkteilchen mit einer Teilchengröße von 0,01-40 μm, stärker bevorzugt einer Teilchengröße von 0,01-25 μm verwendet, wobei die Teilchen in ein Trägermaterial, vorzugsweise einen Copolyetherester, gegebenenfalls in einer Konzentration, die höher ist als die gewünschte Konzentration in der Copolyetheresterzusammensetzung, schmelzdispergiert wurden. Ein solches Konzentrat eines Nukleierungsmittels kann leicht mit mindestens einem Copolyetherester und gegebenenfalls anderen Additiven vermischt werden, um eine Copolyetheresterzusammensetzung zu bilden. Der Vorteil dieser Konzentratroute ist eine bessere Kontrolle über die Dispergierung von Nukleierungsmittelteilchen und die homogene Verteilung davon in der Zusammensetzung, was zu einer weiteren Verbesserung der Konsistenz und Reproduzierbarkeit des Verfahrens gemäß der Erfindung führt.
  • Vorzugsweise umfasst die Copolyetheresterzusammensetzung, die in dem erfindungsgemäßen Verfahren angewandt wird, 0,02-1 Massen-% Nukleierungsmittel, stärker bevorzugt 0,05-0,5, oder 0,07-0,25 Massen-%.
  • Die Copolyetheresterzusammensetzung kann weiter irgendwelche gebräuchlichen Additive, wie Wärme- und UV-Stabilisatoren, Antioxidanzien, Färbemittel, Verarbeitungshilfsstoffe wie Formtrennmittel oder Schmelzflussverbesserer oder mineralische Füllstoffe umfassen. Vorzugsweise enthält die Zusammensetzung eine wirksame Menge einer Wärmestabilisierungs- und Antioxidanspackung im Hinblick auf die relativ langen Verweilzeiten in der Schmelze, die während der Herstellung einer Vorform anzutreffen sind. Allgemein ist die Gesamtmenge solcher Additive weniger als 10 Massen-%, vorzugsweise werden etwa 0,05-5, oder 0,1-3 Massen-%, bezogen auf die Gesamtzusammensetzung, angewandt.
  • Die Copolyetheresterzusammensetzung, die in dem erfindungsgemäßen Verfahren angewandt wird, kann eine Viskosität aufweisen, die innerhalb breiter Grenzen schwanken kann. Die Viskosität von Copolyetherestern wird allgemein in Lösungsviskositäten ausgedrückt, zum Beispiel in einer relativen Lösungsviskosität (RSV). Die Copolyetheresterzusammensetzung besitzt allgemein eine RSV, wie auf einer 1-Massen-%-Lösung des Copolymers in m-Cresol bei 25°C gemessen, von zwischen 2,0 und 4,0, vorzugsweise zwischen 2,2 und 3,5, und stärker bevorzugt zwischen 2,4 und 3,0. Es wurde festgestellt, dass in dem Verfahren gemäß der Erfindung ein relativ weiter Bereich von Viskositäten zur Anwendung kommen kann, im Gegensatz zu früheren Erfahrungen mit anderen Copolyetheresterzusammensetzungen.
  • Die Copolyetheresterzusammensetzung, die in dem Verfahren gemäß der Erfindung angewandt wird, kann durch irgendeine der allgemein bekannten Techniken für die Herstellung von Polymerzusammensetzungen und -mischungen hergestellt werden, darin eingeschlossen sowohl Trockenmisch- als auch Schmelzmischverfahren. Geeignete Vorrichtungen zum Schmelzmischen schließen Einschnecken- oder Doppelschneckenextruder ein. Die Komponenten der Zusammensetzung können auch als Teilchen direkt vor dem Gießen oder Extrudieren zu einer Vorform gemischt werden, vorausgesetzt, es wird darauf geachtet, eine gleichmäßige Vermischung sicherzustellen. Im letzten Fall wird das Nukleierungsmittel vorzugsweise mit Copolyetherester in der Form eines Konzentrats in einem geeigneten Trägerpolymer vermischt. In einer bevorzugten Ausführungsform werden zumindest das Nukleierungsmittel und der mindestens eine Copolyetherester vor der Herstellung einer Vorform schmelzvermischt; stärker bevorzugt werden alle die Copolyetheresterzusammensetzung bildenden Komponenten schmelzvermischt unter Erhalt einer homogenen Zusammensetzung.
  • In dem Verfahren gemäß der Erfindung wird eine Vorform in Schritt a) aus der Copolyetheresterzusammensetzung durch irgendeine bekannte Schmelzverarbeitungstechnik hergestellt. Die Form und Abmessungen der Vorform können stark variieren und hängen von der gewünschten Druckfeder und Anordnung ab. Allgemein ist die Ausgangsform von zylindrischer Gestalt mit einem Durchmesser von bis zu etwa 15 cm und einer Höhe von bis zu etwa 10 cm. Solche dickwandigen Gegenstände werden vorzugsweise entweder durch Gießen in eine Form; oder zunächst durch Extrudieren eines zylindrischen Stabs oder einer Kolbenform (stock shape) und Schneiden von dieser auf die gewünschte Länge (Höhe) hergestellt. Die Vorform kann ein Festkörper sein, doch in mehreren Fällen ist ein Hohlkörper, z. B. mit einer zentralen Bohrung oder Kernöffnung bevorzugt; siehe zum Beispiel die US 4 566 678 , US 4 997 171 , US 5 141 697 , US 5 326 083 , US 5 957 441 oder US 6 250 617 . Die Außenwand der Vorform kann gerade sein, kann aber auch Umfangsbänder mit einem vergrößerten Querschnitt aufweisen. In der WO 01/34995 A1 ist ein Verfahren zur Herstellung eines Druckfederglieds beschrieben, in welchem eine Vorform mit zentralen Vertiefungen während der nachfolgenden Kompression versehen wird. Die US 5 868 384 offenbart ein Verfahren, in welchem eine Druckverbundfeder durch Kombinieren eines ersten röhrenförmigen Teils aus einer ersten Zusammensetzung und eines zweiten umschließenden röhrenförmigen Teils aus einer zweiten Zusammensetzung von unterschiedliche Shore-D-Härte hergestellt wird.
  • Die so erhaltene Vorform kann während einer bestimmten Zeit bei einer erhöhten Temperatur unter dem Schmelzpunkt der Komponenten der Zusammensetzung angelassen werden, um die Elastizität des Federglieds zu erhöhen, wie in der a.o. US 4 198 037 beschrieben. Die Erfinder der vorliegenden Anmeldung stellten jedoch fest, dass mit dem Verfahren gemäß der Erfindung die Anlasszeit wesentlich verkürzt werden kann, oder dass ein solcher Anlassschritt gar überhaupt nicht mehr notwendig ist. Das Verfahren gemäß der Erfindung umfasst weiter einen Anlassschritt, in welchem die Vorform während 0-30 Stunden bei einer Temperatur unter dem Schmelzpunkt der Komponenten der Zusammensetzung angelassen wird. Vorzugsweise ist die Anlasszeit weniger als 20, weniger als 10, oder gar weniger als 5 Stunden. In einer speziellen Ausführungsform umfasst das Verfahren gemäß der Erfindung keinen Anlassschritt. Das Weglassen eines Anlassschritts verkürzt die Gesamtzeit des Verfahrens beträchtlich.
  • Im nächsten Schritt des Verfahrens gemäß der Erfindung wird die Vorform mindestens einem Kompressionszyklus unterworfen, welcher die Schritte zunächst des Anwendens einer Kraft, um die Vorform in einer Richtung auf ein Maß von mehr als 30 % ihrer ursprünglichen Größe zusammenzudrücken; und dann der Wiederfreigabe der zusammengedrückten Vorform umfasst. Dies führt zu einer permanenten Deformation der Vorform, genannt Druckverformungsrest; doch diese kehrt bei einem nächsten Zusammendrücken in einem geringeren Maße und einer anschließenden Freigabe des Glieds praktisch vollständig zu ihrer Größe vor diesem zweiten Zusammendrücken wieder zurück. Wie in der US 4 198 037 und anderen weiter oben angeführten Veröffentlichungen beschrieben, beträgt die Kompression in diesem Schritt des erfindungsgemäßen Verfahrens vorzugsweise mindestens 40 %, stärker bevorzugt mindestens 50 %. Je höher die angewandte Kompression ist, umso besser ist die Elastizität des Federelements in einer Druckfederanordnung. Eine derart hohe Kompression ist aber nicht immer praktisch in der Anwendung im Hinblick auf die betreffenden großen Kräfte. Der Komprimierungsschritt kann auch eine Reihe von Wiederholungskompressionszyklen umfassen, in welchen die Kompression mit jedem Schritt erhöht wird und wieder entspannt wird, wie in der US 6 141 853 beschrieben ist. Der mindestens eine Kompressionszyklus wird allgemein auf die Vorform in Kombination mit Metallplatten und dergleichen angewandt, um so Druckfederelemente zu bilden, die leicht in eine Druckfederanordnung integriert werden können, wie in der US 4 198 037 , US 4 566 678 , US 4 997 171 ; US 5 141 697 , US 5 326 083 , US 5 957 441 oder US 6 250 617 , WO 01/34995 A oder US 6 141 853 beschrieben ist. Solche Federanordnungen sind häufig Stapel des durch Stahlplatten getrennten Druckfederglieds.
  • Die Erfindung betrifft weiter ein Druckfederglied, das durch das Verfahren gemäß der Erfindung erhalten werden kann. Das Druckfederglied zeigt eine bessere Stetigkeit und eine bessere Leistung in einer Federanordnung, die unter dynamischer Belastung Anwendung findet. Bislang erwies es sich tatsächlich als unmöglich, eine Vorform aus einer Copolyetheresterzusammensetzung, welche mindestens einen Copolyetherester bestehend im Wesentlichen aus harten Polyestersegmenten, die aus Butylenterephthalat-Wiederholungseinheiten aufgebaut sind, und weichen Segmenten, die von einem Ethylenoxidterminierten Poly(propylenoxid)diol abgeleitet sind, umfassen, auf ein Maß von über 30 % ohne Bruch zusammenzudrücken.
  • Die Erfindung betrifft daher auch den Einsatz von Druckfedergliedern, die durch das Verfahren gemäß der Erfindung zur Herstellung von Druckfederanordnungen von verschiedenen Designs und Größen erhältlich sind. Beispiele für solche Druckfederanordnungen schließen Zuggetriebe oder Seitenlager für Eisenbahnwägen, Kran- oder Kraftfahrzeugstoßstangen und Stoß- oder Energiedämpfer für verschiedene Anwendungen, wie Kraftfahrzeugstrebenanordnungen, ein.
  • Die Erfindung betrifft somit auch eine Druckfederanordnung, welche mindestens ein Druckfederglied umfasst, das durch das Verfahren gemäß der Erfindung erhalten werden kann.
  • Die Erfindung wird nun weiter mit den folgenden Beispielen und Vergleichsexperimenten erläutert.
  • Beispiel 1
  • Eine Copolyetheresterzusammensetzung bestehend aus einem Copolyetherester einer Härte von 58 Shore D, mit harten Segmenten, die aus Butylenterephthalat-Wiederholungseinheiten aufgebaut sind, und weichen Segmenten, die von einem Ethylenoxid-terminierten Poly(propylenoxid)diol abgeleitet sind, mit einer molaren Masse (Mn) von etwa 2300 g/Mol und einem Propylenoxid/Ethylenoxid-Verhältnis von etwa 2/1 mit einer relativen Lösungsviskosität von 2,8 (RSV, wie auf einer 1 Massen-%-Lösung des Copolymers in m-Cresol bei 25°C gemessen); 1 Massen-% einer Wärmestabilisierungspackung; und 0,1 Massen-% Mikrotalk mit einer Teilchengröße von 0,5-15 μm wurde durch Schmelzmischen der Komponenten auf einem Doppelschneckenextruder bei 225-235°C und Bilden zu Pellets hergestellt. Die Zusammensetzung wurde anschließend auf einem 45-mm-Einschneckenextruder mit Temperatureinstellungen von 230-240°C zu einem festen zylindrischen Stab von etwa 110 mm Durchmesser extrudiert. Nach dem Kühlen auf Raumtemperatur wurde diese Kolbenform in einzelne Blöcke von etwa 100 mm Höhe geschnitten und mechanisch bearbeitet.
  • Der erhaltene Block wurde während 50 Stunden bei 125°C in einem Ofen angelassen unter Anwendung einer Erwärmungs- und Kühlungsrate von etwa 10°/Stunde. Der Block wurde erst aus dem Ofen entnommen, als die Temperatur unter 50°C betrug. Im Anschluss wurde der Block bei Raumtemperatur in eine Presse gelegt und wurde in etwa 2 Sekunden um etwa 70 % zusammengedrückt. Anschließend wurde die Kompressionskraft freigegeben. Es war ein Druckverformungsrest von etwa 50 festzustellen. Der Materialblock zeigte keinen Bruch oder keine Risse oder Haarrissbildung auf seiner Oberfläche.
  • Das Experiment wurde 4 Mal wiederholt; und es kam wieder zu keinem Bruch.
  • Beispiel 2
  • Das Beispiel 1 wurde wiederholt, jedoch ohne ein Anlassen des Materialblocks vor dem Zusammendrücken. Erneut war in keinem der Tests ein Bruch oder eine Haarrissbildung festzustellen.
  • Beispiel 3
  • Analog zu Beispiel 2 wurden Kompressionstests mit Vorformen aus einer ähnlichen Copolyetheresterzusammensetzung durchgeführt, mit der Ausnahme, dass der Copolyetherester eine RSV von 2,5 aufwies. Erneut war kein Bruch oder Haarrissbildung festzustellen.
  • Vergleichsexperiment A
  • Das Beispiel 1 wurde wiederholt, doch in diesem Fall enthielt die Copolyetheresterzusammensetzung keinen Talk oder ein anderes Nukleierungsmittel. Bereits während der Anwendung einer Kompressionskraft zerbrach der Block in Stücke. Das gleiche Experiment wurde weitere 4 Mal mit dem gleichen Ergebnis wiederholt.

Claims (8)

  1. Verfahren zur Herstellung eines Druckfederglieds, umfassend die folgenden Schritte: a) Herstellen einer Vorform aus einer Copolyetheresterzusammensetzung; b) Unterwerfen der Vorform mindestens einem Kompressionszyklus, umfassend die Schritte: b1) Anwenden einer Kraft, um die Vorform in einer Richtung auf ein Maß von mehr als 30 ihrer ursprünglichen Größe zusammenzudrücken; und b2) Freigeben der Kraft von der komprimierten Vorform; dadurch gekennzeichnet, dass in Schritt a) eine Copolyetheresterzusammensetzung angewandt wird, welche Folgendes umfasst: 1) mindestens 50 Massen-% von mindestens einem Copolyetherester, bestehend im Wesentlichen aus harten Polyestersegmenten, die aus Wiederholungseinheiten, abgeleitet von mindestens einem Alkylendiol und mindestens einer aromatischen Dicarbonsäure, aufgebaut sind, und weichen Segmenten, die von einem Poly(propylenoxid)diol abgeleitet sind; 2) 0,01-2 Massen-% eines Nukleierungsmittels.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die weichen Segmente von einem Ethylenoxid-terminierten Poly(propylenoxid)diol abgeleitet sind.
  3. Verfahren nach Anspruch 2, wobei das Ethylenoxidterminierte Poly(propylenoxid)diol Propylenoxid und Ethylenoxid in einem Massenverhältnis zwischen 10:1 und 1:1 enthält.
  4. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1-3, wobei die harten Polyestersegmente aus Butylenterephthalat-Wiederholungseinheiten aufgebaut sind.
  5. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Copolyetheresterzusammensetzung Folgendes umfasst: 1) mindestens einen Copolyetherester, bestehend im Wesentlichen aus harten Polyestersegmenten, die aus Butylenterephthalat-Wiederholungseinheiten aufgebaut sind, und weichen Segmenten, die von Ethylenoxid-terminiertem Poly(propylenoxid)diol abgeleitet sind,; 2) 0,02-1 Massen-% eines Nukleierungsmittels; und 3) 0,1-3 Massen-% anderer Additive, umfassend zumindest eine wirksame Menge einer Wärmestabilisierungs- und Antioxidanspackung; wobei die Gesamtheit aus 1)-3) sich auf 100 Massen-% beläuft.
  6. Druckfederglied, erhältlich durch das Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1.-5.
  7. Verwendung eines Druckfederglieds, erhältlich durch das Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1-5 zur Herstellung einer Druckfederanordnung.
  8. Druckfederanordnung, umfassend mindestens ein Druckfederglieds, erhältlich durch das Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1-5.
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