DE60119987T2 - Flammwidrige harzzusammensetzung mit syndiotaktischem polystyrol - Google Patents
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Description
- Gebiet der Erfindung
- Die vorliegende Erfindung betrifft eine syndiotaktische Polystyrolharzzusammensetzung unter Verwendung eines halogenfreien Flammhemmers, die eine gute Flammhemmung sowie ausreichende andere physikalische Eigenschaften zur Verfügung stellt. Genauer betrifft die vorliegende Erfindung eine syndiotaktische Polystyrolharzzusammensetzung, die dadurch eine gute Schlagzähigkeit zeigen kann, dass sie eine Kautschukkomponente enthält, und die eine gute Flammhemmung unter Verwendung eines halogenfreien Flammhemmers zeigen kann.
- Hintergrund der Erfindung
- Syndiotaktisches Polystyrol ist ein sehr attraktives Polymer. Das Polymer zeigt eine geringe spezifische Schwere, eine niedrige dielektrische Konstante, einen hohen Biegemodul, gute Hitzebeständigkeit, gute Starrheit, einen hohen Schmelzpunkt (Tm) von etwa 270°C und einen ausgezeichneten Widerstand gegenüber Chemikalien. Entsprechend wurde das syndiotaktische Polystyrol ein viel versprechendes Material für verschiedene Anwendungen in der Fahrzeug-, Elektronik- und Verpackungsindustrie. Die Anwendungen der syndiotaktischen Polystyrolharzzusammensetzungen sind jedoch empfindlich eingeschränkt, da die Schlagzähigkeit zu gering ist. Um diese Unzulänglichkeit zu überwinden, wurde ein die Schlagzähigkeit verbesserndes Material wie Kautschuk und verschiedene Verträglichkeitsmacher für das syndiotaktische Polystyrol und das die Schlagzähigkeit verbessernde Material in der syndiotaktischen Polystyrolharzzusammensetzung verwendet.
- Das US-Patent Nr. 5,270,353 von Nakano et al. offenbart eine styrolbasierte Harzzusammensetzung, umfassend ein styrolbasiertes Polymer mit einer syndiotaktischen Konfiguration und keiner funktionellen Gruppe, ein styrolbasiertes Polymer mit einer Epoxygruppe und einer anorganischen Füllstoffoberfläche, die mit einer Silanverbindung oder einer Titanverbindung behandelt ist.
- Das US-Patent Nr. 5,352,727 von Okada offenbart eine Polystyrolzusammensetzung, umfassend ein syndiotaktisches Polystyrol und einen syndiotaktischen Polystyrol-Schlagzähigkeitsverbesserer, wobei der syndiotaktische Polystyrol-Schlagzähigkeitsverbesserer das Reaktionsprodukt eines syndiotaktischen Polystyrols mit einer ersten reaktiven funktionellen Gruppe ist, und ein gummiartiges Elastomer, enthaltend eine zweite reaktive funktionelle Gruppe, wobei die erste und zweite reaktive funktionelle Gruppe miteinander reaktionsfähig sind.
- Das US-Patent Nr. 5,391,603 von Wessel et al. offenbart eine Zusammensetzung, umfassend ein syndiotaktisches, vinylaromatisches thermoplastisches Harz, ein gummiartiges, eine schlagabsorbierende Domäne bildendes Polymer, einen Kristallisationskeim (Nucleator) für das syndiotaktische, vinylaromatische thermoplastische Harz, ein Mineral-, Glas-, Keramik-, Polymer- oder Kohlenstoffverstärkungsmittel, und einen oder mehrere Polyarylenether oder mit polarer Gruppe modifizierte Polyarylenether.
- Das US-Patent 5,543,462 von Okada et al. offenbart eine schlagbeständige Polystyrolzusammensetzung, umfassend ein Styrolpolymer mit syndiotaktischer Konfiguration und ein gummiartiges Elastomer, das durch einen Modifikator mit einer polaren Gruppe modifiziert ist, und optional ein gummiartiges Elastomer und/oder einen Poly(phenylenether).
- Das US-Patent 5,654,365 von Havriliak, Jr. et al. offenbart eine syndiotaktische Polystyrolzusammensetzung, die durch eine Mischung aus Polystyrol-Hydrierten Polybutadien-Blockcopolymeren und einem oder mehreren Kern/Schale-Modifikatoren, basiert auf einem leicht oder nicht quervernetzten Kautschukkern in der Schlagzähigkeit verbessert ist.
- Das US-Patent Nr. 5,760,105 von Okada et al. offenbart eine Styrolharzzusammensetzung, umfassend ein Styrolpolymer mit einer syndiotaktischen Konfiguration (sPS) oder modifiziertem sPS, ein thermoplastisches Harz mit einer polaren Gruppe, ein gummiartiges Elastomer mit einer Affinität für das sPS und einen Verträglichkeitsmacher mit einer polaren Gruppe.
- Das US-Patent Nr. 5,777,028 von Okada et al. offenbart eine schlagbeständige Polystyrolzusammensetzung, umfassend ein Styrolpolymer mit syndiotaktischer Konfiguration, ein gummiartiges Elstomer mit einer olefinischen Komponente oder einem Polyolefin, und ein Styrol/Olefin-Block oder Pfropf-Copolymer mit einer Mikrophasentrennungstemperatur von 180°C.
- Idemitsu Co. aus Japan hatte eine syndiotaktische Polystyrolharzzusammensetzung verkauft, die mit Glasfasern verstärkt ist, um die Schlagzähigkeit zu verbessern, und die einen halogenenthaltenden Flammhemmer verwendet.
- Es gibt zwei Flammhemmer zur Verwendung in einer Harzzusammensetzung, einen halogenenthaltenden Flammhemmer und einen halogenfreien Flammhemmer. Der halogenenthaltende Flammhemmer beinhaltet Bromide und Chloride und der halogenfreie Flammhemmer beinhaltet Phosphorsäureester.
- Harzzusammensetzungen, die einen halogenenthaltenden Flammhemmer enthalten, weisen eine gute Flammhemmung und einen Widerstand gegenüber Chemikalien auf. Die Harzzusammensetzungen haben jedoch eine schwache Wetterbeständigkeit, werden während des Formungsprozesses bei hoher Temperatur schwach in ihrer Hitzestabilität unter Erzeugung von Erosion der Form als Ergebnis der halogenierten Gase, und erzeugen toxische Gase während der Verbrennung unter Verursachung eines Umweltproblems. Auf der anderen Seite bilden Harzzusammensetzungen, enthaltend einen Phosphorsäureester aus den halogenfreien Flammhemmern, eine Menge Holzkohle in Folge von Verkohlung, Dehydrierung und zusätzlicher Weichmachung.
- Die jetzigen Erfinder haben zwei koreanische Patentanmeldungen (koreanische Anmeldenummern 1999–39858 und 1999–39859) eingereicht, die syndiotaktische Polystyrolzusammensetzungen betreffen, die eine verbesserte Flammhemmung aufweisen sowie eine mechanische Festigkeit und Schlagzähigkeit beibehalten.
- Die jetzigen Erfinder haben eine neue syndiotaktische Polystyrolharzzusammensetzung entwickelt, die (a) ein syndiotaktisches Polystyrol, (b) ein hydriertes Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS) als Kautschukkomponente zur Verbesserung der Schlagzähigkeit der Harzzusammensetzung, (c) ein mit Maleinsäureanhydrid gepfropftes hydriertes Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS-MA) als ersten Verträglichkeitsmacher zur Verbesserung der Verträglichkeit zwischen dem syndiotaktischen Polystyrol und dem Kautschuk, (d) Polyphenylenoxid (PPO) als zweiten Verträglichkeitsmacher zur Verbesserung der Verträglichkeit zwischen dem syndiotaktischen Polystyrol und dem Kautschuk, und (e) einen Phosphorsäureester als halogenfreien Flammhemmer enthält.
- Aufgaben der Erfindung
- Ein Merkmal der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung einer syndiotaktischen Polystyrolharzzusammensetzung, die unschädlich für menschliche Körper ist und kein Umweltproblem verursacht, unter Verwendung eines Phosphorsäureesters als halogenfreien Flammhemmer.
- Ein anderes Merkmal der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung einer syndiotaktischen Polystyrolharzzusammensetzung mit einer dadurch verbesserten Schlagzähigkeit, dass sie ein hydriertes Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS) als Kautschukkomponente enthält.
- Ein weiteres Merkmal der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung einer syndiotaktischen Polystyrolharzzusammensetzung mit guten physikalischen Eigenschaften, die für verschiedene Anwendungen derselben erforderlich sind.
- Andere Aufgaben und Vorteile der Erfindung werden durch die folgende Beschreibung und die angehängten Ansprüche ersichtlich.
- Zusammenfassung der Erfindung
- Eine syndiotaktische Polystyrolharzzusammensetzung, umfassend (a) 100 Gewichtsteile eines syndiotaktischen Polystyrols, (b) etwa 1 bis 50 Gewichtsteile eines hydrierten Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymers (SEBS) als Kautschukkomponente zur Verbesserung der Schlagzähigkeit der Harzzusammensetzung, (c) etwa 1 bis 15 Gewichtsteile eines mit Maleinsäureanhydrid gepfropften hydrierten Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymers (SEBS-MA) als einen ersten Verträglichkeitsmacher zur Verbesserung der Verträglichkeit zwischen dem syndiotaktischen Polystyrol und dem Kautschuk, (d) etwa 1 bis 90 Gewichtsteile eines Polyphenylenoxids (PPO) als einen zweiten Verträglichkeitsmacher zur Verbesserung der Verträglichkeit zwischen dem syndiotaktischen Polystyrol und dem Kautschuk, und (e) etwa 1 bis 60 Gewichtsteile eines Phosphorsäureesters als einen halogenfreien Flammhemmer. Die syndiotaktische Polystyrolharzzusammensetzung kann optional (f) etwa 1 bis 70 Gewichtsteile Glasfasern enthalten.
- Detaillierte Beschreibung der Erfindung
- Die syndiotaktische Polystyrolharzzusammensetzung entsprechend der vorliegenden Erfindung umfasst (a) ein syndiotaktisches Polystyrol, (b) ein hydriertes Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS) als Kautschukkomponente (c) ein mit Maleinsäureanhydrid gepfropftes hydriertes Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS-MA) als ersten Verträglichkeitsmacher, (d) Polyphenylenoxid (PPO) als zweiten Verträglichkeitsmacher und (e) einen Phosphorsäureester als halogenfreien Flammhemmer. Alle Komponenten werden im Detail wie folgt beschrieben:
- (A) Syndiotaktisches Polystyrol (sPS)
- Im allgemeinen werden Polystyrole in Abhängigkeit der Position der Benzolringe als Seitenketten in eine ataktische, eine isotaktische und eine syndiotaktische Struktur klassifiziert. Ein ataktisches Polystyrol hat eine unregelmäßige Anordnung der Benzolringe und ein isotaktisches Polystyrol hat eine solche Anordnung, dass die Benzolringe auf einer Seite der Polymerhauptkette positioniert sind. Andererseits weist ein syndiotaktisches Polystyrol eine regelmäßig alternierende Anordnung der Benzolringe auf.
- Die syndiotaktischen Polystyrole werden mit Styrolmonomeren unter dem Katalysatorsystem eines Metallocenkatalysators und eines Cokatalysators hergestellt. Der Metallocenkatalysator hat eine überbrückte Struktur eines Komplexes der Gruppe IV Übergangsmetalle wie Ti, Zr, Hf, etc. im Periodensystem und einen Liganden mit einer oder zwei Cycloalkandienylgruppen wie einer Cyclopentadienylgruppe, Indenylgruppen, Fluorenylgruppen und Derivaten derselben. Da ein Metallocenkatalysator eine hohe Aktivität aufweist, kann der Metallocenkatalysator ein Polymer mit besseren physikalischen Eigenschaften als der Ziegler-Natta-Katalysator herstellen. Die US-Patentanmeldungsnummern 08/844,109 und 08/844,110 offenbaren neue alkylüberbrückte binukleare Metallocenkatalysatoren, silylüberbrückte binukleare Metallocenkatalysatoren und Alkyl-Silyl-überbrückte binukleare Metallocenkatalysatoren zum Polymerisieren eines Styrolmonomers unter Erzeugung von Polystyrol mit einer hohen Stereoregularität, einem hohen Schmelzpunkt und einer guten Molekulargewichtsverteilung.
- Die US-Patentanmeldungsnummer 09/231,884, eingereicht am 14.01.1999, offenbart ein neues syndiotaktisches Polystyrol, das unter dem Katalysatorsystem, bestehend aus einem Metallocenkatalysator und einem Cokatalysator, hergestellt ist.
- Es ist bevorzugt in dieser Erfindung, ein syndiotaktisches Polystyrol mit einer Syndiotaktizität von 97% oder mehr zu verwenden.
- (B) Hydriertes Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS)
- Entsprechend der vorliegenden Erfindung wird eine Kautschukkomponente zu der syndiotaktischen Polystyrolharzzusammensetzung zugegeben. Vorzugsweise wird ein hydriertes Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS) als Kautschukkomponente verwendet. Die Kautschukkomponente absorbiert einen Schlag und verbessert die Schlagzähigkeit der Harzzusammensetzung.
- Das hydrierte Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS) wird in einer Menge von etwa 1 bis 50 Gewichtsteilen pro 100 Teile des syndiotaktischen Polystyrols verwendet.
- (C) Mit Maleinsäureanhydrid gepfropftes hydriertes Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS-MA)
- Ein mit Maleinsäureanhydrid gepfropftes hydriertes Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS-MA) wird in der syndiotaktischen Polystyrolharzzusammensetzung entsprechend der vorliegenden Erfindung als ein erster Verträglichmacher verwendet, um die Verträglichkeit zwischen dem syndiotaktischen Polystyrol und der Kautschukkomponente zu verbessern.
- Das mit Maleinsäureanhydrid gepfropfte hydrierte Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS-MA) wird durch Behandeln von hydriertem Styrol/Butadien/Styrol mit Maleinsäureanhydrid hergestellt, was von einem normalen Fachmann durchgeführt werden kann. Das mit Maleinsäureanhydrid gepfropfte hydrierte Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS-MA) ist auch kommerziell erhältlich.
- Das mit Maleinsäureanhydrid gepfropfte hydrierte Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS-MA) wird in einer Menge von etwa 1 bis 15 Gewichtsteilen pro 100 Teile des syndiotaktischen Polystyrols verwendet.
- (D) Polyphenylenoxid (PPO)
- Ein zweiter Verträglichmacher wird in der syndiotaktischen Polystyrolharzzusammensetzung entsprechend der vorliegenden Erfindung verwendet, um die Verträglichkeit zwischen dem syndiotaktischen Polystyrol und der Kautschukkomponente zu verbessern. Polyphenylenoxid (PPO) wird vorzugsweise als zweiter Verträglichmacher in dieser Erfindung verwendet. Polyphenylenoxid (PPO) ist kommerziell erhältlich.
- Polyphenylenoxid (PPO) wird in einer Menge von etwa 1 bis 90 Gewichtsteilen pro 100 Teile des syndiotaktischen Polystyrols verwendet.
- (E) Phosphorsäureester
- Ein Phosphorsäureester wird in der syndiotaktischen Polystyrolharzzusammensetzung entsprechend der vorliegenden Erfindung verwendet, um die Harzzusammensetzung mit einer flammhemmenden Eigenschaft zu versehen. Der Phosphorsäureester ist ein halogenfreier Flammhemmer. Resorcinol-Bis(di-2,6-xylenylphosphat) kann vorzugsweise verwendet werden. Die Harzzusammensetzung, enthaltend einen Phosphorsäureester aus den halogenfreien Flammhemmern bildet eine Menge Holzkohle in Folge von Verkohlung, Dehydrierung und zusätzlicher Weichmachung, um eine verbesserte flammhemmende Eigenschaft bereitzustellen. Der halogenfreie Flammhemmer erzeugt keine toxischen Gase, die schädlich für menschliche Körper sind oder ein Umweltproblem verursachen.
- Der Phosphorsäureester wird in einer Menge von etwa 1 bis 60 Gewichtsteilen pro 100 Teile des syndiotaktischen Polystyrols verwendet.
- Die syndiotaktische Polystyrolharzzusammensetzung entsprechend der vorliegenden Erfindung kann optional ein Verstärkungsmaterial beinhalten.
- (F) Glasfasern
- Ein Verstärkungsmaterial kann der syndiotaktischen Polystyrolharzzusammensetzung entsprechend der vorliegenden Erfindung zugegeben sein. Glasfasern können vorzugsweise als Verstärkungsmaterial in dieser Erfindung verwendet werden.
- Glasfasern werden in einer Menge von etwa 1 bis 70 Gewichtsteilen pro 100 Teile des syndiotaktischen Polystyrols verwendet.
- Falls erforderlich können andere Additive der Harzzusammensetzung der vorliegenden Erfindung zugegeben werden. Diese Additive beinhalten einen zusätzlichen Flammhemmer, ein Gleitmittel, ein Trennmittel, ein Antitropfmittel, einen Schlagzähigkeitsverbesserer (Impact Modifier), einen Weichmacher, einen Hitzestabilisator, ein Antioxidationsmittel, einen Lichtstabilisator, Pigmente, einen Farbstoff oder ähnliches. Ein anorganischer Füllstoff wie Talk, Kieselsäure, Glimmer oder keramisches Material kann auch zugegeben werden. Die Additive werden in einer Menge von etwa 0 bis 40 Gewichtsteilen pro 100 Gewichtsteile des syndiotaktischen Polystyrols verwendet.
- Die Erfindung kann unter Bezugnahme auf die folgenden Beispiele besser verstanden werden, die lediglich illustrierend und in keiner Weise beschränkend für den Umfang der gegenwärtigen Erfindung sind, der durch die angehängten Ansprüche definiert ist. In den folgenden Beispielen sind alle Teile und Prozente nach Gewicht, falls nicht anders angezeigt.
- Beispiele
- Die Komponenten zum Herstellen der syndiotaktischen Polystyrolharzzusammensetzungen der Beispiele 1 bis 3 und Vergleichsbeispiele 1 bis 2 sind wie folgt:
- (A) Syndiotaktisches Polystyrol
- Syndiotaktisches Polystyrol mit einer Syndiotaktizität von 97% wurde in einem Glasreaktor hergestellt.
- (B) Hydriertes Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS)
- Ein kommerzielles Produkt (Kraton G-1651) von Shell Co. wurde als SEBS verwendet.
- (C) Mit Maleinsäureanhydrid gepfropftes hydriertes Sterol/Butadien/Styrol-Blockcopolymer (SEBS-MA)
- Ein kommerzielles Produkt (M-2913) von Asahi Co. aus Japan wurde als SEBS-MA verwendet.
- (D) Polyphenylenoxid (PPO)
- Ein kommerzielles Produkt von Asahi Co. aus Japan wurde als PPO verwendet.
- (E) Phosphorsäureester
- Ein kommerzielles Produkt (PX-200) von Daihachi Chemical Co. aus Japan wurde als Phosphorsäureester in den Beispielen 1 bis 2 und Vergleichsbeispielen 1 bis 2 verwendet. Triphenylphosphat (TPP) von Daihachi Chemical Co. aus Japan wurde als Phosphorsäureester in Beispiel 3 verwendet.
- Die Komponenten der Beispiele 1 bis 3 und Vergleichsbeispiele 1 bis 2 sind in Tabelle 1 gezeigt.
-
- Anmerkungen: 1, 2) PX-200 und Triphenylphosphat (TPP) ist von Daihachi Chemical Co. aus Japan hergestellt.
- Zum Testen des Flammschutzes der Harzzusammensetzungen der Beispiele 1 bis 3 und Vergleichsbeispiele 1 bis 2 wurden Proben von 1/8", 1/16" und 1/32" hergestellt und entsprechend UL 94 getestet. Die Proben des Beispiels 1 zeigten einen Flammschutz von V-1 und die Proben der Beispiele 2 bis 3 zeigten einen Flammschutz von V-0. Die Testergebnisse wurden in Tabelle 1 gezeigt.
- Zum Messen der physikalischen Eigenschaften der Harzzusammensetzungen der Beispiele 1 bis 3 wurden die Harzzusammensetzungen in Pellets in einen Doppelschneckenextruder bei 280°C hergestellt. Die Pellets wurden bei 80°C für 3 Stunden getrocknet und zu Proben geformt in einer 50 ton Spritzgussvorrichtung bei 300°C. Die physikalischen Eigenschaften wie die Dehngrenze (Yield Strength), die Bruchfestigkeit, die Dehnung, die Biegefestigkeit und die Izod-Schlagzähigkeit wurden gemessen und sind in Tabelle 2 gezeigt.
-
- Anmerkung: Die Dehngrenze, die Bruchfestigkeit und die Dehnung wurden entsprechend ASTM D638 gemessen und die Biegefestigkeit wurde entsprechend ASTM D790 gemessen und die Izod-Schlagzähigkeit wurde im Kerbtyp entsprechend ASTM D256 gemessen.
- Wie in Tabelle 2 gezeigt, verbessern sich die physikalischen Eigenschaften, wenn sich der Flammschutz verbessert. Wenn die Menge der Kautschukkomponente abnimmt, wird die Schlagzähigkeit niedriger. Aber je mehr PPO verwendet wird, das ist eine Funktion des kompatiblen Mittels zwischen syndiotaktischem Polystyrol und Kautschukphase. Deshalb hat die Harzzusammensetzung entsprechend der vorliegenden Erfindung einen guten Flammschutz und ist anwendbar in Gegenständen, in denen eine bestimmte Schlagzähigkeit nicht erforderlich ist.
- Die vorliegende Erfindung kann von einem einfachen Fachmann leicht durchgeführt werden. Viele Modifikationen und Veränderungen können als vom Umfang der vorliegenden Erfindung, wie in den folgenden Ansprüchen definiert, umfasst angesehen werden.
Claims (4)
- Eine syndiotaktische Polystyrolharzzusammensetzung, umfassend (a) 100 Gewichtsteile eines syndiotaktischen Polystyrols, (b) etwa 1 bis 50 Gewichtsteile eines hydrierten Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymers (SEBS) als Kautschukkomponente zur Verbesserung der Schlagzähigkeit der Harzzusammensetzung, (c) etwa 1 bis 15 Gewichtsteile eines mit Maleinsäureanhydrid gepfropften hydrierten Styrol/Butadien/Styrol-Blockcopolymers (SEBS-MA) als einen ersten Verträglichkeitsmacher (Compatibilizer) zur Verbesserung der Verträglichkeit zwischen dem syndiotaktischen Polystyrol und dem Kautschuk, (d) etwa 1 bis 90 Gewichtsteile eines Polyphenylenoxids (PPO) als einen zweiten Verträglichkeitsmacher zur Verbesserung der Verträglichkeit zwischen dem syndiotaktischen Polystyrol und dem Kautschuk, und (e) etwa 1 bis 60 Gewichtsteile eines Phosphorsäureesters als einen halogenfreien Flammhemmer.
- Die syndiotaktische Polystyrolharzzusammensetzung wie in Anspruch 1 definiert, weiterhin umfassend etwa 1 bis 70 Gewichtsteile an Glasfasern pro 100 Teile des syndiotaktischen Polystyrols (a).
- Die syndiotaktische Polystyrolharzzusammensetzung wie in Anspruch 1 definiert, weiterhin umfassend einen zusätzlichen Flammhemmer, ein Schmiermittel, ein Trennmittel, ein Anti-Tropfmittel, einen Schlagzähigkeitsverbesserer, einen Weichmacher, einen Hitzestabilisator, ein Antioxidationsmittel, einen Lichtstabilisator, Pigmente, einen Farbstoff und/oder einen anorganischen Füllstoff.
- Die syndiotaktische Polystyrolharzzusammensetzung wie in Anspruch 3 definiert, worin der organische Füllstoff ausgewählt ist aus der Gruppe, bestehend aus Talk, Kieselsäure, Glimmer und keramischem Material.
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