DE60027937T2 - Batterie mit Festelektrolyt und Verfahren zur Herstellung - Google Patents

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Description

  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Gebiet der Erfindung
  • Diese vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine Batterie mit Festelektrolyt, umfassend eine aufgewickelte Elektrode, aufgebaut durch eine in einer Längsrichtung des Laminats aufgewickelte längliche positive Elektrode und negative Elektrode, laminiert, um einen Feststoffelektrolyt zu umgeben, und ein Herstellungsverfahren hierfür.
  • Beschreibung des diesbezüglichen Standes der Technik
  • In den jüngsten Jahren wurden eine Vielzahl von Teilen von tragbaren elektronischen Vorrichtungen, wie Camcordern, tragbaren Telefonen und tragbaren Computern vermarktet. Es gibt die Anforderung, Größe und Gewicht der tragbaren elektronischen Vorrichtung zu verringern. Eine Verringerung der Größe und des Gewichts einer Batterie, die als tragbare Stromquelle für die elektronische Vorrichtung dient, ist ebenfalls erforderlich. Um die Anforderungen zu erfüllen, wurde eine Lithiumionenbatterie entwickelt und in praktische Verwendung gestellt. Die Lithiumionenbatterie ist derart strukturiert, dass ein Ionen-leitendes Bauteil, das zwischen der positiven Elektrode und der negativen Elektrode angeordnet ist, einen porösen Polymerseparator einbezieht, der mit einer Elektrolytlösung imprägniert ist. Um ein Auslaufen des Elektrolyts zu verhindern, ist der gesamte Körper der Batterie in einen schweren und dicken Metallbehälter eingepackt.
  • Andererseits wird von der Reduktion der Größe und des Gewichts der Batterie mit Festelektrolyt erwartet, dass diese derart strukturiert ist, dass der Festelektrolyt aufgebaut ist aus einem Ionen-leitenden Bauteil zwischen der positiven Elektrode und der negativen Elektrode und ohne Auslaufen der Lösung vorliegt. Insbesondere gewinnt ein fester Polymerelektrolyt und ein gelähnlicher Festelektrolyt (nachfolgend bezeichnet als ein "Gelelektrolyt"), der eine Elektrolytlösung in einem Matrixpolymer enthält, Aufmerksamkeit, wie in der EP 0 825 662 und der US 5 837 015 offenbart.
  • Die Gelelektrolytbatterie, die den Gelelektrolyt einbezieht, kann wie folgt hergestellt werden.
  • Die positive Elektrode ist durch gleichmäßiges Aufbringen einer positiven Elektrodenmischung, enthaltend ein positives Elektrodenaktivmaterial, ein leitfähiges Material und ein Bindemittel, auf die zwei Seiten eines positiven Elektrodenkollektors hergestellt. Dann wird die positive Elektrodenmischung getrocknet, so dass eine positive Elektrodenaktivmaterialschicht gebildet wird. Dann wird die Schicht getrocknet und dann eine Walzpresse eingesetzt, so dass eine positive Elektrodenlage erhalten wird.
  • Die negative Elektrode wird hergestellt durch gleichmäßiges Aufbringen einer negativen Elektrodenmischung, enthaltend ein negatives Elektrodenaktivmaterial und ein Bindemittel, auf die zwei Seiten eines negativen Elektrodenkollektors. Dann wird die negative Elektrodenmischung getrocknet, so dass eine negative Elektrodenaktivmaterialschicht gebildet wird. Dann wird die Schicht getrocknet und dann ein Walzverfahren eingesetzt, so dass eine negative Elektrodenlage erhalten wird.
  • Die Gelelektrolytschicht wird hergestellt durch gleichmäßiges Aufbringen einer Solelektrolytlösung, enthaltend nicht-wässeriges Lösungsmittel, ein Salz eines Elektrolyt und Matrixpolymere auf die zwei Seiten der positiven Elektrodenlage und der negativen Elektrodenlage. Dann wird die Lösung getrocknet, so dass das Lösungsmittel entfernt wird. Somit wird die Gelelektrolytschicht auf jeder der positiven Elektrodenaktivmaterialschicht und der negativen Elektrodenaktivmaterialschicht gebildet.
  • Dann wird die positive Elektrodenlage, auf der die Gelelektrolytschicht gebildet wurde, in eine längliche Form geschnitten. Dann werden die Gelelektrolytschicht und die positive Elektrodenaktivmaterialschicht in dem Abschnitt, in dem der positive Elektrodenanschluss angeschweißt wird, durch Schneiden entfernt. Dann wird der positive Elektrodenanschluss an den abgeschnittenen Abschnitt geschweißt, so dass eine längliche positive Elektrode mit der darauf gebildeten Gelelektrolytschicht hergestellt wird.
  • Dann wird die negative Elektrodenlage, auf der die Gelelektrolytschicht gebildet wurde, in eine längliche Form geschnitten. Dann wird die Gelelektrolytschicht und die negative Elektrodenaktivmaterialschicht in dem Abschnitt, in dem der negative Elektrodenanschluss angeschweißt wird, durch Schneiden entfernt. Dann wird der negative Elektrodenanschluss an den geschnittenen Abschnitt geschweißt, so dass eine längliche negative Elektrode mit der darauf gebildeten Gelelektrolytschicht hergestellt wird.
  • Ein endgültiges Verfahren wird derart durchgeführt, dass die längliche positive Elektrode und die längliche negative Elektrode, jeweils mit der Gelelektrolytschicht, laminiert werden. Das Laminat wird in seiner Längsrichtung viele Male aufgewickelt, so dass eine aufgewickelte Elektrode erhalten werden kann. Die aufgewickelte Elektrode wird in einen Verpackungsfilm eingeschoben. Das äußerste Ende des Verpackungsfilms wird mit Hitze unter reduziertem Druck verschweißt, so dass die Öffnungsabschnitte geschlossen sind. Dann wird die aufgewickelte Elektrode hermetisch im Verpackungsfilm eingeschlossen, so dass die Gelelektrolytbatterie hergestellt wird.
  • Die Gelelektrolytbatterie, die die aufgewickelte Elektrode einbezieht, unterliegt einer niedrigen Energiedichte und unbefriedigendem Schwerlastwiderstand. Schlecht ist, dass ein weiteres Problem dahingehend auftritt, dass Lithium auf der negativen Elektrode abgeschieden wird.
  • Der Grund hierfür wird nun beschrieben. Da die auf der positiven Elektrode gebildete Gelelektrolytschicht und die auf der negativen Elektrode gebildete nicht mit einander integriert sind, liegen Bereiche vor, in denen jeweils die Gelelektrolytschichten nicht in hermetischen Kontakt miteinander gebracht werden können. Wenn ein Bereich vorliegt, in dem die Gel-elektrolytschichten nicht in hermetischen Kontakt miteinander gebracht werden können, wird ein Dotieren von Lithiumionen in die negative Elektrode, was auftritt, wenn ein Ladungsvorgang durchgeführt wird, verhindert.
  • Wenn Lithiumionen nicht in die negative Elektrode dotiert werden können, kann die angestrebte Entladungskapazität nicht erreicht werden. Somit wird die Energiedichte abgesenkt. Darüber hinaus verursacht ein außerordentlich hoher Innenwiderstand der Batterie, dass sich der Schwerlastwiderstand verschlechtert. In den Bereichen, in denen jeweils die Gelelektrolytschichten nicht in hermetischen Kontakt miteinander gebracht werden können, wird kein Dotieren von Lithiumionen in die negative Elektrode durchgeführt, wenn der Ladungsvorgang erfolgt wird. Als Alternative hierfür findet unerwünschterweise ein Wachstum von Lithium-Dendriten von der negativen Elektrode in Abschnitte benachbart zu den vorangehenden Abschnitten statt. Der Dendrit ragt über die Gelelektrolytschicht hinaus. Somit gibt es die Befürchtung, dass ein kleiner Kurzschluss auftritt.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Im Hinblick auf das Vorangehende ist ein Ziel der vorliegenden Erfindung, eine Batterie mit Festelektrolyt bereitzustellen, die eine hohe Energiedichte und befriedigenden Wärmelastwiderstand zeigt und in der Lage ist, die Abscheidung von Lithium zu verhindern, sowie ein Herstellungsverfahren hierfür.
  • Gemäß einem Aspekt der vorliegenden Erfindung wird eine Batterie mit Festelektrolyt bereitgestellt, umfassend: eine längliche positive Elektrode; eine längliche negative Elektrode, angeordnet entgegengesetzt zur positiven Elektrode; und eine Festelektrolytschicht, vorgesehen für die Oberfläche mindestens entweder der positiven Elektrode oder der negativen Elektrode, worin die positive Elektrode und die negative Elektrode derart laminiert sind, dass die Oberflächen, auf denen die Festelektrolytschichten gebildet wurden, einander gegenüberliegend angeordnet sind und in der Längsrichtung der positiven Elektrode und der negativen Elektrode aufgewickelt sind, und die Festelektrolytschicht, die auf der positiven Elektrode gebildet wird, und die Festelektrolytschicht, die auf der negativen Elektrode gebildet wird, miteinander integriert werden, um in einer kontinuierlichen Form gebildet zu werden.
  • Die erfindungsgemäße Batterie mit Festelektrolyt ist derart strukturiert, dass die Festelektrolytschicht, die auf der positiven Elektrode gebildet ist, und die Festelektrolytschicht, die auf der negativen Elektrode gebildet ist, miteinander integriert sind, um in kontinuierlicher Form gebildet zu werden. Daher können Lithiumionen in befriedigender Weise in die negative Elektrode dotiert werden, wenn ein Ladungsvorgang durchgeführt wird. Folglich kann die Energiedichte anhoben werden, und der Schwerlastwiderstand kann verbessert werden. Darüber hinaus kann die Abscheidung von Lithium verhindert werden.
  • Gemäß einem weiteren Aspekt der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung einer Batterie mit Festelektrolyt vorgesehen, umfassend: einen ersten Elektrolytschichtbildungsschritt des Bildens einer Festelektrolytschicht auf einer positiven Elektrode; einen zweiten Elektrolytschicht bildungsschritt des Bildens einer Festelektrolytschicht auf einer negativen Elektrode; einen Wickelschritt zum Laminieren der positiven Elektrode mit der darauf gebildeten Festelektrolytschicht, und der negativen Elektrode mit der darauf gebildeten Festelektrolytschicht, so dass die Oberflächen, auf der die Festelektrolytschichten gebildet wurden, einander gegenüberliegend angeordnet sind, und Aufwickeln der positiven Elektrode und der negativen Elektrode, um gewickelte Elektroden zu bilden, und einen Wärmebehandlungsschritt, um die im Wickelschritt erhaltenen gewickelten Elektroden einer Wärmebehandlung zu unterziehen, so dass die auf der positiven Elektrode gebildete Festelektrolytschicht und die auf der negativen Elektrode gebildete Festelektrolytschicht miteinander integriert werden.
  • Das Verfahren zur Herstellung der erfindungsgemäßen Batterie mit Festelektrolyt weist den Wärmebehandlungsschritt des Unterziehens der auf der positiven Elektrode gebildeten Festelektrolytschicht und der auf der negativen Elektrode gebildeten auf, für die Wärmebehandlung, um die Festelektrolytschichten miteinander zu integrieren. Daher können Lithiumionen in befriedigender Weise in die negative Elektrode dotiert werden, wenn ein Ladungsvorgang durchgeführt wird. Folglich wird eine Batterie mit Festelektrolyt bereitgestellt, mit der die Energiedichte erhöht, und der Schwerlastwiderstand verbessert werden kann, und die in der Lage ist, eine Abscheidung von Lithium zu verhindern.
  • Andere Ziele, Merkmale und Vorteile der Erfindung werden aus der nachfolgenden detaillierten Beschreibung der im Zusammenhang mit den beigefügten Zeichnungen beschriebenen bevorzugten Ausführungsformen ersichtlich.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • 1 ist eine perspektivische Ansicht, die ein Beispiel der Struktur einer erfindungsgemäßen Batterie mit Festelektrolyt zeigt;
  • 2 ist eine Querschnittsansicht entlang der in 1 gezeigten Linie X-Y;
  • 3 ist eine perspektivische Ansicht, die einen Zustand zeigt, in dem eine positive Elektrode und eine negative Elektrode zu gewickelten Elektroden geformt wurden;
  • 4 ist eine perspektivische Ansicht, die ein Beispiel der Struktur der positiven Elektrode zeigt; und
  • 5 ist eine perspektivische Ansicht, die ein Beispiel der Struktur der negativen Elektrode zeigt.
  • BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • Eine Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird nun beschrieben.
  • Ein Beispiel der Struktur einer Gelelektrolytbatterie gemäß dieser Ausführungsform ist in den 1 und 2 gezeigt. Die Gelelektrolytbatterie 1 bezieht ein: eine längliche positive Elektrode 2, eine längliche negative Elektrode 3, angeordnet gegenüberliegend zur positiven Elektrode 2, und eine Gelelektrolytschicht 4, die zwischen der positiven Elektrode 2 und der negativen Elektrode 3 angeordnet ist. Die Gelelektrolytbatterie 1 umfasst eine gewickelte Elektrode 5, aufgebaut durch Laminieren der positiven Elektrode 2 und der negativen Elektrode 3, durch eine Gelelektrolytschicht 4 und durch Wickeln der positiven Elektrode 2 und der negativen Elektrode 3 in Längsrichtung, wie in 3 gezeigt. Die aufgewickelte Elektrode 5 wird von einem Verpackungsfilm 6 abgedeckt, der aus einem isolierenden Material hergestellt ist, um hermetisch abdichtend zu sein. Ein positiver Elektrodenanschluss 7 ist mit der positiven Elektrode 2 verbunden, während ein negativer Elektrodenanschluss 8 mit der negativen Elektrode 3 verbunden ist. Der positive Elektrodenanschluss 7 und der negative Elektrodenanschluss 8 sind in abgedichtete Abschnitte, die periphere Abschnitte des Verpackungsfilms 6 darstellen, eingeschoben.
  • Wie in 4 gezeigt, weist die positive Elektrode 2 eine positive Elektrodenaktivmaterialschicht 2a, enthaltend ein positives Elektrodenaktivmaterial, gebildet auf jeder der zwei Seiten eines positiven Elektrodenkollektors 2b, auf. Der positive Elektrodenkollektor 2b ist beispielsweise aus einer Metallfolie, wie einer Aluminiumfolie, aufgebaut.
  • Das positive Elektrodenaktivmaterial kann Lithiumkobaltsäure, Lithiumnickelsäure, Lithiummangansäure, ein Material, erhalten durch Substituieren anderer Übergangsmetalle für einen Teil jedes der zusammengesetzten Oxide, eine Übergangsmetallverbindung, wie Mangandioxid oder Vanadiumpentoxid, oder eine Chalcogenverbindung eines Übergangsmetalls, wie Eisensulfid, sein.
  • 4 zeigt einen Zustand, in dem eine Gelelektrolytschicht 4a, die später beschrieben wird, auf der positiven Elektrodenaktivmaterialschicht 2a der positiven Elektrode 2 gebildet wurde.
  • Wie in 5 gezeigt, umfasst die negative Elektrode 3 einen negativen Elektrodenkollektor 3b mit zwei Seiten, wobei auf jeder von diesen eine negative Elektrodenaktivmaterialschicht 3a, enthaltend das negative Elektrodenaktivmaterial, gebildet wird. Der negative Elektrodenkollektor 3b ist aus einer Metallfolie, wie einer Kupferfolie, gebildet.
  • Das negative Elektrodenaktivmaterial wird aus einem Material eines Typs hergestellt, der in der Lage ist, Lithium zu dotieren/entdotieren. Das Material, das in der Lage ist, Lithium zu dotieren/entdotieren, wird veranschaulicht durch Carbon Black bzw. Ruß, wie Pyrokohlenstoff, Koks oder Acetylen-Schwarz; ein Kohlenstoffmaterial, wie Graphit, glasartiger Kohlenstoff, Aktivkohle, ein gesintertes Material aus organischem Polymer, ein gesintertes Material aus Kaffeebohnen, ein gesintertes Material aus Cellulose oder ein gesintertes Material aus Bambus und ein leitfähiges Polymer, wie Lithium, eine Lithiumlegierung oder Polyacetylen.
  • 5 zeigt einen Zustand, in dem eine Gelelektrolytschicht 4b, die später beschrieben wird, auf einer negativen Elektrodenaktivmaterialschicht 3a der negativen Elektrode 3 gebildet wurde.
  • Die Gelelektrolytschicht 4 enthält ein Elektrolytsalz, Matrixpolymere und Quellungslösungsmittel, die als Weichmacher dienen.
  • Das Elektrolytsalz kann irgendeines von LiPF6, LiAsF6, LiBF4, LiClO4, LiCF3SO3, Li(CF3SO2)2N und LiC4F9SO3 oder ihre Mischungen sein.
  • Wenn das Matrixpolymer eine Ionenleitfähigkeit höher als 1 mS/cm bei Raumtemperatur aufweist, ist die chemische Struktur des Matrixpolymers nicht beschränkt. Das Matrixpolymer wird veranschaulicht durch Polyacrylonitril, Polyvinylidenfluorid, Polytetrafluorethylen, Polyhexafluorpropylen, Polyethylenoxid, Polypropylenoxid, Polyphosphagen, Polysiloxan, Polyvinylacetat, Polyvinylalkohol, Polymethylmethacrylat, Polyacrylsäure, Polymethacrylsäure, Styrol-Butadien-Kautschuk, Nitril-Butadien-Kautschuk, Polystyrol oder Polycarbonat.
  • Das Quellungslösungsmittel kann irgendeines der nachfolgenden nicht-wässerigen Lösungsmittel sein: Ethylencarbonat, Propylencarbonat, Butylencarbonat, γ-Butyrolacton, γ-Valerolacton, Diethoxyethan, Tetrahydrofuran, 2-Methyltetrahydrofuran, 1,3-Dioxan, Methylacetat, Methylpropionat, Dimethylcarbonat, Diethylcarbonat oder Ethylmethylcarbonat oder ihre Mischung.
  • Wie in 4 gezeigt, umfasst die Gelelektrolytbatterie 1 gemäß der vorliegenden Erfindung die positive Elektrodenaktivmaterialschicht 2a der positiven Elektrode 2, auf der die Gelelektrolytschicht 4a gebildet wird. Wie in 5 gezeigt, wird die Gelelektrolytschicht 4b auf der negativen Elektrodenaktivmaterialschicht 3a der negativen Elektrode 3 gebildet. Wie in den 2 und 3 gezeigt, umfasst die Gelelektrolytbatterie 1 die positive Elektrode 2 und die negative Elektrode 3, die durch die Gelelektrolytschicht 4 laminiert sind und in Längsrichtung aufgewickelt sind, um in die gewickelte Elektrode 5 geformt zu werden.
  • Die Gelelektrolytbatterie 1 hat eine Struktur, dass die auf der positiven Elektrode 2 gebildete Gelelektrolytschicht 4a und die auf der negativen Elektrode 3 gebildete Gelelektrolytschicht 4b verbunden sind, um fortgeführt und miteinander integriert zu werden. Da die auf der positiven Elektrode 2 gebildete Gelelektrolytschicht 4a und die auf der negativen Elektrode 3 gebildete Gelelektrolytschicht 4b fortgeführt und miteinander integriert werden, können Lithiumionen in befriedigender Weise in die negative Elektrode 3 dotiert werden, wenn der Ladungsvorgang durchgeführt wird. Da Lithiumionen in befriedigender Weise in die negative Elektrode 3 dotiert werden können, wenn der Ladungsvorgang durchgeführt wird, kann eine große Ladungskapazität verwirklicht werden. Somit kann die Energiedichte erhöht werden. Darüber hinaus kann die Bildung von Lithiumdendrit in der negativen Elektrode 3 während des Ladungsvorgangs verhindert werden. Folglich kann ein interner Kurzschluss, verursacht durch Wachstum von Lithiumdendrit verhindert werden.
  • Daher erlaubt es die Gelelektrolytbatterie 1 gemäß dieser Ausführungsform und mit der Struktur, dass die auf der positiven Elektrode 2 gebildete Gelelektrolytschicht 4a und die auf der negativen Elektrode 3 gebildete Gelelektrolytschicht 4b fortgesetzt und miteinander integriert werden, dass die Energiedichte erhöht, und der Schwerlastwiderstand verbessert wird. Darüber hinaus kann ein durch Abscheiden von Lithium verursachter interner Kurzschluss verhindert werden, so dass befriedigende Haltbarkeit verwirklicht wird.
  • Ein Herstellungsverfahren der Gelelektrolytbatterie 1 wird nun beschrieben.
  • Die positive Elektrode 2 wird wie folgt hergestellt: eine positive Elektrodenmischung, enthaltend das positive Elektrodenaktivmaterial und das Bindemittel, wird gleichmäßig auf die Oberfläche der Metallfolie, wie einer Aluminiumfolie, aufgebracht, die zum positiven Elektrodenkollektor 2b geformt wird. Dann wird die positive Elektrodenmischung getrocknet, so dass die positive Elektrodenaktivmaterialschicht 2a gebildet wird. Somit kann eine positive Elektrodenlage hergestellt werden. Das Bindemittel für die positive Elektrodenmischung kann ein bekanntes Bindemittel oder ein Material, erhalten durch Zugeben eines bekannten Additivs, zur vorangehenden positiven Elektrodenmischung sein.
  • Dann wird die Gelelektrolytschicht 4a auf der positiven Elektrodenaktivmaterialschicht 2a der positiven Elektrodenlage gebildet. Um die Gelelektrolytschicht 4 zu bilden, wird ein Elektrolytsalz in einem nicht-wässerigen Lösungsmittel gelöst, so dass eine nicht-wässerige Elektrolytlösung hergestellt wird. Dann werden die Matrixpolymere zur nicht-wässerigen Elektrolytlösung zugegeben, und die Lösung wird ausreichend gerührt, so dass die Matrixpolymere gelöst werden. Somit wird die Solelektrolytlösung hergestellt.
  • Dann wird die Elektrolytlösung auf die Oberfläche der positiven Elektrodenaktivmaterialschicht 2a in einer vorbestimmten Menge aufgebracht. Dann wird die Temperatur auf Raumtemperatur abgesenkt, so dass die Matrixpolymere geliert werden und die Gelelektrolytschicht 4a auf der positiven Elektrodenaktivmaterialschicht 2a gebildet wird.
  • Dann wird die positive Elektrodenlage mit der darauf gebildeten Gelelektrolytschicht 4a in eine längliche Form geschnitten. Dann wird die Gelelektrolytschicht 4a und die positive Elektrodenaktivmaterialschicht 2a in den Bereichen, in denen der positive Elektrodenanschluss angeschweißt wird, durch Schneiden entfernt. Dann wird beispielsweise ein Aluminiumanschlussdraht an den vorangehenden Abschnitt geschweißt, so dass ein positiver Elektrodenanschluss 7 gebildet wird. Somit wird die längliche positive Elektrode 2 mit der darauf gebildeten Gelelektrolytschicht 4a hergestellt.
  • Die negative Elektrode 3 wird wie folgt hergestellt: eine negative Elektrodenmischung, enthaltend eine negatives Elektrodenaktivmaterial und ein Bindemittel werden auf die Oberfläche einer Metallfolie, wie einer Aluminiumfolie, die zum negativen Elektrodenkollektor 3b geformt wird, gleichmäßig aufgebracht. Dann wird die negative Elektrodenmischung getrocknet, so dass die negative Elektrodenaktivmaterialschicht 3a gebildet wird. Somit wird eine negative Elektrodenlage hergestellt. Das Bindemittel für die negative Elektrode kann ein bekanntes Bindemittel oder ein Material, erhalten durch Zugeben eines bekannten Additivs zur negativen Elektrodenmischung, sein.
  • Dann wird die Gelelektrolytschicht 4b auf dem negativen Elektrodenkollektor 3b der negativen Elektrodenlage gebildet. Um die Gelelektrolytschicht 4 zu bilden, wird die Elektrolytlösung, hergestellt durch ein dem vorangehenden Verfahren ähnliches Verfahren auf die Oberfläche der negativen Elektrodenaktivmaterialschicht in einer vorbestimmten Menge aufgebracht. Dann wird die Elektrolytlösung auf Raumtemperatur abgekühlt, so dass die Matrixpolymere geliert werden. Somit wird die Gelelektrolytschicht 4b auf dem negativen Elektrodenkollektor 3b gebildet.
  • Dann wird die negative Elektrodenlage mit der darauf gebildeten Gelelektrolytschicht 4b in eine längliche Form geschnitten. Dann werden die Gelelektrolytschicht 4b und die negative Elektrodenak tivmaterialschicht 3a in dem Abschnitt, in dem der positive Elektrodenanschluss angeschweißt wird, durch Schneiden entfernt. Dann wird beispielsweise ein Nickelanschlussdraht an den Abschnitt geschweißt, so dass der negative Elektrodenanschluss 8 hergestellt wird.
  • Somit kann die längliche negative Elektrode 3 mit der darauf gebildeten Gelelektrolytschicht 4b hergestellt werden.
  • Dann werden die so hergestellte längliche positive Elektrode 2 und negative Elektrode 3 in einer derartigen Art und Weise aneinander gebunden, dass die Oberflächen, auf denen die Gelelektrolytschichten 4a und 4b gebildet sind, einander gegenüberliegend angeordnet werden. Dann wird das Laminat so gepresst, dass ein Elektrodenlaminat hergestellt wird. Dann wird das Elektrodenlaminat in Längsrichtung aufgewickelt, so dass die aufgewickelte Elektrode 5 erhalten wird.
  • Schließlich wird die aufgewickelte Elektrode 5 in den Verpackungsfilm 6, gebildet aus dem isolierenden Material, verpackt. Darüber hinaus werden der positive Elektrodenanschluss 7 und der negative Elektrodenanschluss 8 in die abgedichteten Abschnitte eingeschoben. Dann wird die in den Verpackungsfilm 6 eingepackte aufgewickelte Elektrode 5 einer Wärmebehandlung für 10 Minuten bei etwa 100°C unterzogen. Als Folge der Wärmebehandlung werden die auf der positiven Elektrode 2 gebildete Gelelektrolytschicht 4a und die auf der negativen Elektrode 3 gebildete Gelelektrolytschicht 4b verbunden und integriert, um eine kontinuierliche Form zu bilden. Somit kann die Gelelektrolytbatterie 1 hergestellt werden.
  • Die Gelelektrolytbatterie 1 gemäß dieser Ausführungsform kann eine zylindrische Form oder eine rechteckige Form haben. Darüber hinaus sind die Größe und die Dicke nicht begrenzt. Beispielsweise kann eine dünne Struktur oder eine große Struktur eingesetzt werden.
  • Die vorangehende Ausführungsform wurde für die Gelelektrolytbatterie 1, enthaltend das Quellungslösungsmittel, und den Gelfestelektrolyt als die Batterie mit Festelektrolyt beschrieben. Die vorliegende Erfindung ist nicht auf die vorangehende Beschreibung beschränkt. Die vorliegende Erfindung kann auf eine Batterie mit Festelektrolyt angewendet werden, die einen Festelektrolyt einbezieht, der kein Quellungslösungsmittel enthält. Die vorliegende Erfindung kann auf eine primäre Batterie oder eine sekundäre Batterie angewendet werden.
  • Beispiele
  • Gelelektrolytbatterien wurden hergestellt, um die Charakteristika der Batterien zu beurteilen, um die Effekte der Erfindung zu bestätigen.
  • Beispiel 1
  • Die positive Elektrode wurde wie folgt hergestellt: zu Anfang wurde Lithiumcarbonat in einer Menge von 0,5 Mol und Kobaltcarbonat in einer Menge von 1 Mol miteinander gemischt. Dann wurde die Mischung für 5 Stunden in Luft bei 900°C gebrannt. Somit wurde LiCoO2, das ein positives Elektrodenaktivmaterial war, hergestellt. Dann wurden 91 Gew.-Teile LiCoO2, 6 Gew.-Teile Graphit, der als Leitfähigkeitsmittel dient, und 3 Gew.-Teile Polyvinylidenfluorid miteinander gemischt und dann in N-Methylpyrrolidon dispergiert. Somit wurde eine Aufschlämmung hergestellt. Dann wurde die Aufschlämmung gleichmäßig auf die beiden Seiten eines positiven Elektrodenkollektors mit einer Dicke von 20 μm und aufgebaut aus Aluminiumfolie aufgebracht. Dann wurden die beiden Seiten getrocknet, so dass eine positive Elektrodenaktivmaterialschicht gebildet wurde. Die Schicht wurde getrocknet und dann der positive Elektrodenkollektor durch eine Walzenpresse gepresst, so dass eine positive Elektrodenlage hergestellt wurde. Die Dichte des positiven Elektrodenaktivmaterials betrug 3,6 g/cm3.
  • Dann wurde eine Gelelektrolytschicht auf der positiven Elektroden gebildet. Um die Gelelektrolytschicht zu bilden, wurden 42,5 Gew.-Teile Ethylencarbonat, 42,5 Gew.-Teile Propylencarbonat und 15 Gew.-Teile LiPF6 miteinander gemischt, so dass ein Weichmacher hergestellt wurde. Dann wurde der Weichmacher in einer Menge von 30 Gew.-Teilen mit 10 Gew.-Teilen eines Materials, das als Matrixpolymer diente, und erhalten wurde durch Copolymerisieren von Vinylidenfluorid und Hexafluorpropylen bei einem Gewichtsverhältnis von 97:3, und 60 Gew.-Teilen Tetrahydrofuran gemischt und gelöst. Somit wurde eine Elektrolytlösung im Solzustand erhalten.
  • Dann wurde die Elektrolytlösung gleichmäßig auf die zwei Seiten der positiven Elektrodenlage aufgebracht und die Lage getrocknet, um Tetrahydrofuran zu entfernen. Somit wurde eine Gelelektrolytschicht mit einer Dicke von 100 μm auf der positiven Elektrodenaktivmaterialschicht gebildet.
  • Die positive Elektrodenlage mit der darauf gebildeten Gelelektrolytschicht wurde geschnitten, so dass ein Teil, gebildet in einer Form mit einem 50 mm × 5 mm-Abschnitt, an den eine Leitung geschweißt wurde, für einen 50 mm × 260 mm-Abschnitt erhalten wurde. Die Gelelektrolytschicht und die positive Elektrodenaktivmaterialschicht in dem Abschnitt, an den die Leitung geschweißt wurde, wurde durch Schneiden entfernt. Dann wurde eine Aluminiumleitung an den geschnittenen Abschnitt geschweißt, so dass ein positiver Elektrodenanschluss gebildet wurde. Somit wurde eine längliche positive Elektrode mit zwei Seiten, mit einer auf jeder der Seiten gebildeten Gelelektrolytschicht mit einer Dicke von 100 μm, hergestellt.
  • Dann wurde eine negative Elektrode wie folgt hergestellt.
  • Zu Anfang wurden 90 Gew.-Teile Graphit und 10 Gew.-Teile Polyvinylidenfluorid miteinander gemischt. Dann wurde die Mischung in N-Methylpyrrolidon dispergiert, um aufgeschlämmt zu werden. Dann wurde die Aufschlämmung auf die zwei Seiten eines negativen Elektrodenkollektors mit einer Dicke von 10 μm, aufgebaut aus Kupferfolie, gleichmäßig aufgebracht. Dann wurde der negative Elektrodenkollektor getrocknet, so dass eine negative Elektrodenaktivmaterialschicht gebildet wurde. Dann wurde der negative Elektrodenkollektor getrocknet und dann durch eine Walzenpresse gepresst. Somit wurde eine negative Elektrodenlage hergestellt. Die Dichte des negativen Elektrodenaktivmaterials betrug 1,6 g/cm3.
  • Dann wurde eine Gelelektrolytschicht auf der negativen Elektrode gebildet. Um die Gelelektrolytschicht zu bilden, wurde eine Elektrolytlösung, hergestellt durch ein ähnliches Verfahren zum vo rangehenden Verfahren gleichmäßig auf die zwei Seiten der negativen Elektrodenlage aufgebracht und dann die negative Elektrodenlage getrocknet, um Tetrahydrofuran zu entfernen. Somit wurde die Gelelektrolytschicht mit einer Dicke von 100 μm auf der negativen Elektrodenaktivmaterialschicht gebildet.
  • Die negative Elektrodenlage mit der darauf gebildeten Gelelektrolytschicht wurde geschnitten, so dass ein Teil, gebildet in einer Form, erhalten wurde, so dass ein 52 mm × 5 mm-Abschnitt, an den eine Leitung geschweißt wurde, um einen 52 mm × 300 mm-Abschnitt bereitzustellen, erhalten wurde. Die Gelelektrolytschicht und die negative Elektrodenaktivmaterialschicht in dem Abschnitt, an den die Leitung geschweißt wurde, wurde durch Schneiden entfernt. Dann wurde eine Nickelleitung an den Abschnitt geschweißt, so dass ein negativer Elektrodenanschluss gebildet wurde. Somit wurde eine längliche negative Elektrode hergestellt, die zwei Seiten aufwies, von denen auf jeder eine Gelelektrolytschicht mit einer Dicke von 100 μm gebildet wurde.
  • Dann wurde die längliche positive Elektrode mit den zwei Seiten, auf denen die Gelelektrolytschichten gebildet wurden, und die längliche negative Elektrode mit den zwei Seiten, auf denen die Gelelektrolytschichten gebildet wurden, laminiert, so dass ein Laminat gebildet wurde. Dann wurde das Laminat in Längsrichtung aufgewickelt, so dass eine aufgewickelte Elektrode erhalten wurde.
  • Dann wurde die aufgewickelte Elektrode in einen Verpackungsfilm dazwischengeschoben, aufgebaut durch Laminieren einer Nylonschicht mit einer Dicke von 25 μm, einer Aluminiumschicht mit einer Dicke von 40 μm und einer Polypropylenschicht mit einer Dicke von 30 μm, wenn das Laminat von außen gesehen wurde. Dann wurde das äußere Ende des Verpackungsfilms unter reduziertem Druck verschweißt, so dass die Öffnung geschlossen war. Das heißt, die aufgewickelte Elektrode wurde im Verpackungsfilm versiegelt. Zu diesem Zeitpunkt wurde der positive Elektrodenanschluss und der negative Elektrodenanschluss in den versiegelten Abschnitten des Verpackungsfilms eingeschoben.
  • Dann ließ man den Verpackungsfilm, der die aufgewickelte Elektrode hermetisch umgab, in einem Ofen für 10 Minuten bei 100°C stehen, so dass die aufgewickelte Elektrode einer Wärmebehandlung unterzogen wurde. Somit wurde eine Gelelektrolytbatterie hergestellt.
  • Beispiel 2
  • Ein Verfahren ähnlich zu dem gemäß Beispiel 1 wurde durchgeführt, außer für den Schritt, in dem die aufgewickelte Elektrode in einem Verpackungsfilm hermetisch eingeschlossen wurde, und man im Ofen für 10 Minuten bei 70°C stehen ließ, um die aufgewickelte Elektrode einer Wärmebehandlung zu unterziehen. Somit wurde eine Gelelektrolytbatterie hergestellt.
  • Vergleichsbeispiel
  • Ein Beispiel ähnlich zu dem gemäß Beispiel 1 wurde durchgeführt, außer für den Schritt, worin die aufgewickelte Elektrode in einem Verpackungsfilm hermetisch eingeschlossen wurde, und die Wärmebehandlung der aufgewickelten Elektrode wurde weggelassen. Somit wurde eine Gelelektrolytbatterie hergestellt.
  • Jede einer Vielzahl von Gelelektrolytbatterien gemäß Beispiel 1, Beispiel 2 und dem Vergleichsbeispiel wurde entnommen, zerlegt und beobachtet.
  • Folglich hatte die Gelelektrolytbatterie gemäß Beispiel 1 eine Struktur, dass die auf der positiven Elektrode gebildete Gelelektrolytschicht und diejenige auf der negativen Elektrode gebildete vollständig miteinander fusioniert und integriert waren. Darüber hinaus waren die zwei Gelelektrolytschichten frei von jeglicher Grenzfläche. Das heißt, eine Einzelschicht wurde verwirklicht. Die Gelelektrolytbatterie gemäß Beispiel 2 hatte eine Grenzfläche zwischen der auf der positiven Elektrode gebildeten Gelelektrolytschicht und derjenigen auf der negativen Elektrode gebildeten. Jedoch wurden die zwei Gelelektrolytschichten vollständig in engen Kontakt miteinander gebracht. Andererseits hatte die Gelelektrolytbatterie gemäß dem Vergleichsbeispiel eine Struktur, dass die auf der positiven Elektrode gebildete Gelelektrolytschicht und die auf der negativen Elektrode gebildete nicht miteinander verbunden waren. Das heißt, man ließ eine Trennung der zwei Gelelektrolytschichten voneinander zu. Auch wurde ohne weiteres eine Grenzfläche zwischen den zwei Gelelektrolytschichten festgestellt.
  • Daher ermöglichte die Wärmebehandlung des aufgewickelten Lithiums der auf der positiven Elektrode gebildeten Gelelektrolytschicht und derjenigen auf der negativen Elektrode gebildeten miteinander verbunden und integriert zu sein.
  • Dann wurden 10 Gelelektrolytbatterien aus den Gelelektrolytbatterien gemäß Beispiel 1, Beispiel 2 und dem Vergleichsbeispiel entnommen, so dass Ladungs- und Entladungstests durchgeführt wurden.
  • Die Ladungs- und Entladungstests wurden unter Verwendung eines Potentialgalvanostats derart durchgeführt, dass ein Vorgang der Aufladung bei einem konstanten Strom von 90 mA begonnen wurde. Wenn die Spannung eines geschlossenen Stromkreises auf 4,2 V anstieg, wurde das Ladungsverfahren umgestellt auf Laden unter konstanter Spannung. Der Ladungsvorgang war beendet, nachdem 8 Stunden vom Beginn des Ladungsvorgangs verstrichen waren. Dann wurde ein Entladen mit konstantem Strom von 90 mA durchgeführt. Wenn die Spannung des geschlossenen Stromkreises auf 3,0 V angestiegen war, war der Entladungsvorgang beendet. Dann wurde die Entladungskapazität jeder Batterie gemessen, derart, dass Entladung mit 90 mA durchgeführt wurde. Gemäß der Entladungskapazität wurde die Energiedichte jeder Batterie bestimmt.
  • Dann wurde unter denselben Bedingungen wie den Bedingungen, unter denen die vorangehenden Ladungs- und Entladungstests durchgeführt wurden, erneut durchgeführt. Dann wurde Entladen mit konstantem Strom von 1350 mA durchgeführt. Wenn die Spannung des geschlossenen Stromkreises auf 3,0 V anstieg, war das Entladen beendet. Dann wurde die Entladungskapazität jeder Batterie gemessen, derart, dass eine Entladung mit 1350 mA durchgeführt wurde.
  • Die Entladungskapazität im Falle einer Entladung mit 90 mA, Energiedichte und die Entladungskapazität in einem Falle einer Entladung mit 1350 mA jeder der Batterien gemäß Beispiel 1, Beispiel 2 und dem Vergleichsbeispiel werden zusammengefasst in Tabelle 1 gezeigt. Es ist festzuhalten, dass Tabelle 1 einen Durchschnittswert von 10 Batterien zeigt.
  • Tabelle 1
    Figure 00120001
  • Wie aus Tabelle 1 verstanden werden kann, ermöglichten die Batterie gemäß der Beispiele 1 oder 2, die derart strukturiert waren, dass die aufgewickelte Elektrode im Verpackungsfilm hermetisch eingeschlossen war und die aufgewickelte Elektrode der Wärmebehandlung unterzogen wurde, ein Dotieren von Lithium in die negative Elektrode in befriedigender Weise durchzuführen. Folglich wurde eine große Entladungskapazität und eine hohe Energiedichte realisiert. Andererseits zeigte die Batterie gemäß dem Vergleichsbeispiel, die derart strukturiert war, dass die Wärmebehandlung der aufgewickelten Elektrode weggelassen wurde, ein unbefriedigendes Dotieren von Lithium in die negative Elektrode. Daher war die Entladungskapazität unbefriedigend gering, und daher wurde eine niedrige Energiedichte verwirklicht.
  • Daher folgt, dass die Wärmebehandlung der aufgewickelten Elektrode, um die auf der positiven Elektrode gebildete Gelelektrolytschicht und die auf negativen Elektrode gebildete miteinander zu integrieren, es ermöglicht, in befriedigender Weise Lithium in die negative Elektrode zu dotieren. Daher wurden eine große Entladungskapazität und hohe Energiedichte verwirklicht.
  • Die Batterien gemäß Beispiel 1, Beispiel 2 und dem Vergleichsbeispiel wurden durch ein ähnlich zu dem in den vorangehenden Ladungs- und Entladungstests eingesetzten Verfahren geladen. Dann wurde die Batterie, die geladen wurde, zerlegt, um die Oberfläche der negativen Elektrode zu überprüfen.
  • Folglich war die negative Elektrode jeder der Batterien gemäß Beispiel 1 und Beispiel 2 gleichmäßig golden. Das heißt, Lithium wurde gleichmäßig in die gesamte Oberfläche der negative Elektrode dotiert. Andererseits zeigte die Batterie gemäß des Vergleichsbeispiels teilweise unzureichendes Dotieren von Lithium. Schwarze Bereiche blieben zurück. Darüber hinaus wurde eine Abscheidung von Lithium in Nachbarschaft zu den schwarzen Abschnitten festgestellt.
  • Daher ermöglicht die Wärmebehandlung der aufgewickelten Elektrode, um die auf der positiven Elektrode gebildete Gelelektrolytschicht und die auf der negativen Elektrode gebildete mit einander zu integrieren, ein befriedigendes Dotieren von Lithium in die negative Elektrode durchzuführen. Daher wurde die Abscheidung von Lithium auf der negativen Elektrode verhindert.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung wurden die auf der positiven Elektrode der Batterie mit Festelektrolyt gebildete Festelektrolytschicht und die auf der negativen Elektrode derselben gebildete miteinander integriert. Somit kann ein Dotieren von Lithiumionen in die negative Elektrode in befriedigender Art und Weise durchgeführt werden, wenn ein Ladungsvorgang durchgeführt wird. Darüber hinaus kann Wachstum von Lithium auf der negativen Elektrode verhindert werden.
  • Daher ermöglicht es die vorliegende Erfindung, eine Batterie mit Festelektrolyt bereitzustellen, der große Entladungskapazität und hohe Gelelektrolytschichtdichte zeigt und in der Lage ist, innere Kurzschlüsse, verursacht durch Abscheidung von Lithium, zu verhindern, um die Haltbarkeit zu verbessern.

Claims (4)

  1. Gelelektrolytbatterie, umfassend: eine längliche positive Elektrode; eine längliche negative Elektrode, angeordnet gegenüber der positiven Elektrode; und eine Gelelektrolytschicht, jeweils vorgesehen auf der Oberfläche der positiven und der negativen Elektrode; worin die positive Elektrode und die negative Elektrode so laminiert sind, dass die Oberflächen, auf denen die Gelelektrolytschichten gebildet wurden, einander gegenüberliegend angeordnet und in der Längsrichtung der positiven Elektrode und der negativen Elektrode aufgewickelt sind, und die auf der positiven Elektrode gebildete Gelelektrolytschicht und die auf der negativen Elektrode gebildete Gelelektrolytschicht miteinander integriert werden, so dass sie in engen Kontakt miteinander gebracht sind.
  2. Gelelektrolytbatterie nach Anspruch 1, worin die zwischen der positiven Elektrode und der negativen Elektrode angeordneten Gelelektrolytschichten ausgebildet sind, dass sie keine Grenzfläche haben.
  3. Gelelektrolytbatterie nach irgendeinem der Ansprüche 1 oder 2, weiterhin umfassend: einen positiven Elektrodenanschluss, angeschweißt an die positive Elektrode; einen negativen Elektrodenanschluss, angeschweißt an die negative Elektrode; worin die positive Elektrode, die negative Elektrode und die Gelelektrolytschicht in einem Verpackungsfilm eingepackt sind.
  4. Verfahren zur Herstellung einer Gelelektrolytbatterie, umfassend: einen ersten Elektrolytschichtbildungsschritt des Bildens einer Gelelektrolytschicht auf einer positiven Elektrode; einen zweiten Elektrolytschichtbildungsschritt des Bildens einer Gelelektrolytschicht auf einer negativen Elektrode; einen Wickelschritt zum Laminieren der positiven Elektrode mit der darauf gebildeten Gelelektrolytschicht und der negativen Elektrode mit der darauf gebildeten Gelelektrolytschicht, so dass die Oberflächen auf der die Gelelektrolytschichten gebildet wurden, einander gegenüberliegend angeordnet sind und Aufwickeln der positiven Elektrode und der negativen Elektrode, um gewickelte Elektroden zu bilden; und einen Wärmebehandlungsschritt, um die im Wickelschritt erhaltenen gewickelten Elektroden einer Wärmebehandlung zu unterziehen, so dass die auf der positiven Elektrode gebildete Gelelektrolytschicht und die auf der negativen Elektrode gebildete Elektrolytschicht miteinander integriert werden.
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