DE60017409T2 - Brennstoffzellenkollektorplatte mit verbesserter leitfähigkeit und verfahren zu deren herstellung - Google Patents

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Description

  • Gegenstand der Erfindung
  • Die Erfindung bezieht sich auf leitfähige polymere Verbundstrukturen und Verfahren zu ihrer Herstellung. Die Erfindung bezieht sich speziell auf leitfähige polymere Verbundstrukturen durch Spritzguss oder Formpressen und Methoden zu ihrer Fertigung.
  • Hintergrund der Erfindung
  • Polymere können grundlegend unterschiedliche Strukturen aufweisen und man unterscheidet zwischen duroplastischen und thermoplastischen Polymeren. Duroplastische Polymere werden durch Wärme und Chemikalien zeitabhängig verformt, um die chemischen Bindungen zu bilden. Dieser Prozess ist nicht reversibel und die resultierende Struktur ist dauerhaft, wenn nicht Hydrolyse, die Einwirkung durch Chemikalien oder Oxidation bei hohen Temperaturen die chemischen Bindungen schwächen. Thermoplastische Polymere, auf der anderen Seite, können durch einen einfachen Prozess des Schmelzens und (anschließenden) Abkühlens geformt werden. Beim Abkühlen verfestigt sich das Polymer in der gewünschten Form. Von besonderer Wichtigkeit ist, dass Teile aus thermoplastischen Polymeren recycelt werden können und in Taktzeiten im Allgemeinen unter 30 Sekunden hergestellt werden können. Hochleitfähige polymere Verbundstrukturen mit komplexer Geometrie sind für die Verwendung als korrosionsbeständige Strukturen in elektronischen, elektrochemischen, thermischen und elektrothermischen Anwendungen, wie Kollektorplatten in PEM Brennstoffzellen entwickelt und gefertigt worden.
  • Der Spritzguss ist ein wohlbekanntes Verfahren zur Massenfertigung von Kunststoffteilen. Mit diesem Verfahren können komplexe Teile mit einer ausgezeichneten Kontrolle der Details und Toleranzen preiswert hergestellt werden. Zusätzlich haben Teile, gefertigt aus bestimmten Kunststoffen, eine sehr gute Widerstandsfähigkeit gegenüber Chemikalien und Korrosion, wenn auch bei moderaten Temperaturen. Das Spritzguss-Verfahren ist auf Werkstoffe mit relativ schlechter elektrischer und thermischer Leitfähigkeit beschränkt gewesen. Diese Einschränkung resultiert aus der Notwendigkeit für Polymer-reiche Zusammen setzungen, um während des Gießvorgangs einen hinreichenden Fluss sicher zu stellen und Polymere sind schlechte Leiter für Wärme und Elektrizität. Die Entwicklung von preiswerten und korrosionsbeständigen Strukturen für elektrische, elektrochemische, thermische und elektrothermische Anwendungen erfordert folglich Innovation auf dem Gebiet der hochleitenden polymeren Verbundstoffe. Ein hochleitender polymerer Verbundstoff und ein Verfahren zum Gießen der Zusammensetzung, die hohen Fluss (Gießfluss) mit hoher elektrischer und thermischer Leitfähigkeit verbindet, ist vom Autor und seinen Mitarbeitern entwickelt und im Patent US 195,307 , angemeldet am 18. November 1998, ausführlich beschrieben worden. Diese Zusammensetzung kann, obwohl hochgefüllt, durch Spritzguss verarbeitet werden und ist für die Verwendung in PEM Brennstoffzellen gestaltet. Sie wirkt als elektrischer Leiter, als Material zur Wärmeleitung und als undurchlässige Gasschranke mit einem Widerstand gegen Kriechen, Hydrolyse und chemischen Angriff bei erhöhten Temperaturen. Die Zusammensetzung wird zum Guss von Kollektorplatten verwendet, die das Gewicht jeder Brennstoffzelle zu 90% bestimmen können. Die Einzelteile einer typischen PEM Brennstoffzelle sind in 1 dargestellt. Durch Spritzguss hergestellte bipolare Verbundplatten (besonders solche aus Thermoplasten) entwickeln, durch Polymerreiche Schichten an der Oberfläche während des Gießens, einen elektrischen Widerstand und diese Schichten können die Leistungsfähigkeit der Brennstoffzellen während des Betriebs beeinflussen. Fließt, wie in einer Brennstoffzelle, ein elektrischer Strom durch solche Oberflächenschichten, wird ein erheblicher Anteil des elektrischen Stroms in Wärme umgewandelt, was den elektrischen Wirkungsgrad der Brennstoffzelle vermindert. Polymere Verbundstoffe, gegossen nach dem erfindungsgemäßen Gießverfahren, sind gegenüber früheren gegossenen polymeren Verbundstoffen hoch leitfähig. Diese Leitfähigkeit ist jedoch wegen der höheren Konzentration von polymerem Harz an den äußeren Oberflächen der gegossenen Verbundstruktur eingeschränkt.
  • Das Patent US 3,801,374 beschreibt ein Verfahren zur Fertigung einer Stromkollektorplatte für eine Brennstoffzelle. Das Verfahren besteht aus dem Herstellen eines leitfähigen Verbundstoffes Harz-Bindemittel, geformt wie eine Stromkollektorplatte mit Stegen auf mindestens einer Oberfläche, wobei besagter Verbundstoff einen Gradienten mit ansteigender Konzentration des Bindemittels in Richtung auf die besagten Stege aufweist.
  • Das Patent GB 1,135,076 beschreibt thermoplastische Elektroden, geeignet für Brennstoffzellen. Die Elektroden bestehen aus einem elektrisch nichtleitfähigen thermoplastischen synthetischen Harz, worin ein oder mehrere elektrisch leitfähige binäre Verbindungen von Bor, Kohlenstoff, Silizium oder Stickstoff, zusammen mit einem Übergangsmetall aus der Gruppe IV oder VI des Periodensystems, mit einem spezifizierten volumetrischen Verhältnis der Komponenten, eingebettet sind.
  • Das Patent US 4,117,065 ist auf ein Verfahren gerichtet, ein leitfähiges Kohlenstoff-Kunststoff-Material mit verbesserter Leitfähigkeit der Oberfläche herzustellen. Im Verfahren der Erfindung wird ein leitfähiges Kohlenstoff-Kunststoff-Material aus einem Mix von partikelförmigem leitfähigem Kohlenstoff und Kunststoff gegossen, wobei der Kohlenstoff eine spezifizierte Partikelgröße hat. Das gegossene Material wird dann simultan an seiner Oberfläche angerauht und Kohlenstoffpartikel werden eingebettet. Das simultane Anrauhen und Einbetten geschieht mit einer trockenen Mischung aus verdichteten Kohlenstoff -und Metallpartikeln gegen die Oberfläche des leitfähigen Kohlenstoff-Kunststoff-Materials durch Inertgas unter hohem Druck.
  • Das Patent US 5,589,129 beschreibt einen Verbundstoff aus flüssigem Kunstharz und einem ionischen Material und / oder einem leitfähigen Material, innerhalb des duroplastischen oder thermoplastischen Kunstharzes. Der flüssige Verbundstoff wird in eine Gussform mit einer vorher bestimmten Form gebracht und eine Gleichspannung angelegt, um das ionische Material und / oder das leitfähige Material an einem geforderten Bereich zu konzentrieren oder das ionische Material und / oder leitfähige Material kontinuierlich zu verteilen. Danach wird der Verbundstoff ausgehärtet, wenn er aus einem duroplastischen Kunstharz besteht, oder der Verbundstoff wird durch Kühlen verfestigt, wenn er aus einem thermoplastischen Kunstharz besteht, wodurch ein Guss in der vorher bestimmten Form erhalten wird.
  • Das Patent US 4,360,485 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung verbesserter Separatorplatten für elektrochemische Zellen. Eine dünne Separatorplatte einer elektrochemischen Zelle mit stark verbesserten Eigenschaften wird durch Gießen und anschließendes Graphitieren mit einer Mischung aus bevorzugt 50% hochreinem Graphitpulver und 50% korbonisierbarem duroplastischen Phenolharz hergestellt, wobei die Graphitpulver-Teilchen eine bestimmte bevorzugte Form und eine Größenverteilung aufweisen, bei der 31 bis 62 Gewichts-% der Teilchen eine Größe von weniger als 45 Microns (Mikro-Inch) haben.
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Es ist dementsprechend ein Ziel der Erfindung, eine hoch leitfähige polymere Verbundstruktur, durch Spritzguss oder Formpressen hergestellt, zur Verfügung zu stellen.
  • Ein anderes Ziel der Erfindung ist, die Leitfähigkeit einer solchen gegossenen polymeren Verbundstruktur weiter zu verbessern.
  • Ein weiteres Ziel der Erfindung ist, einen gegossenen hoch leitfähigen polymeren Verbundstoff als Kollektorplatte in einer Brennstoffzelle zu verwenden.
  • Noch ein weiteres Ziel der Erfindung ist, eine gegossene hoch leitfähige Kollektorplatte aus einem polymeren Verbundstoff mit verbesserten polymeren Flächen in den Rillen zur Verfügung zu stellen, was in größerer mechanischer Festigkeit, verminderter Permeabilität und Porösität, größerem Widerstand gegenüber Erosion und Korrosion und vermindertem Widerstand beim Durchströmen der Kanäle resultiert.
  • Ein weiteres Ziel der Erfindung ist, ein Verfahren zur Herstellung eines gegossenen hoch leitfähigen polymeren Verbundstoffes zur Verfügung zu stellen, das einen größeren Formenhohlraum verwendet, was in verringertem Pressdruck resultiert.
  • Es ist ein weiteres Ziel der Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung eines gegossenen hoch leitfähigen polymeren Verbundstoffes mit verminderter Dicke zur Verfügung zu stellen.
  • Ein noch weiteres Ziel der Erfindung ist, die Leitfähigkeit einer gegossenen polymeren Verbundstruktur durch Anwenden relativ kostengünstiger Herstellungsprozesse zu verbessern.
  • Diese und weitere Ziele der Erfindung werden durch ein Verfahren zur Herstellung einer Stromkollektorplatte, die in einer Brennstoffzelle verwendet wird, erreicht. Das Verfahren umfasst bevorzugt die Schritte: Herstellen eines, bevorzugt mit Graphit gefüllten, polymeren Verbundstoffes in der Form einer Stromkollektorplatte, mit Stegen auf den gegenüber liegenden Oberflächen und Entfernen einer Schicht des besagten Verbundstoffes von mindestens einer der besagten Oberflächen mit Stegen. Der Verbundstoff hat nach dem Guss einen Gradienten mit ansteigender Konzentration von Bindemittel, wie dem polymeren Bindemittel (Kunstharz), in Richtung auf die besagten Stege. Nach dem Entfernen der Schicht stehen neue Stege mit verminderter Polymerkonzentration zur Verfügung. Das hochgefüllte Polymer kann durch Spritzguss, Formpressen oder durch eine Kombination von beiden verarbeitet werden. Der Verbundstoff kann aus einer Vielzahl von Polymeren bestehen, ist aber bevorzugt ein Thermoplast. Der Thermoplast ist bevorzugt ein Flüssigkristallpolymer. Das Entfernen der Schicht wird bevorzugt durch Verwenden von relativ kostengünstigen Fertigungsverfahren, wie spanabhebende Formgebung, Sandstrahlen oder Schleifen, erreicht.
  • Die Dicke der zu entfernenden Sicht kann unter Berücksichtigung einer Anzahl von Faktoren bestimmt werden. Es ist erforderlich, dass die Schichtdicke (die Dicke der Stege) ausreichend groß ist, um Bereiche mit hoher Polymerkonzentration zu entfernen. Es kann weiterhin erforderlich sein, eine größere Schichtdicke zu entfernen, um den Gießprozess zu verbessern. Die entfernte Schicht sollte zwischen 0,001 cm und 0,5 cm dick sein, und hat bevorzugt eine Dicke im Bereich von 0,015 cm bis 0,06 cm.
  • Die Erfindung bezieht sich ebenfalls auf eine verbesserte Brennstoffzellen-Kollektorplatte, resultierend aus dem oben beschriebenen Fertigungsverfahren. Die verbesserte Brennstoffzellen-Kollektorplatte umfasst bevorzugt einen Graphit-gefüllten polymeren Verbundstoff mit gegenüberliegenden ebenen Oberflächen, die durch die Plattendicke von einander entfernt sind. Nach dem Guss hat der Verbundstoff einen Gradienten mit ansteigender Konzentration von Polymer in Richtung auf die besagten ebenen Oberflächen. Die ebenen Oberflächen weisen Rillen und Stege, neben den Rillen, auf. Nach dem Entfernen der Schicht auf den Stegen weist die Kollektorplatte in den Stegen eine höhere Konzentration von leitfähigem Graphit auf, während in den Rillen Polymer-reiche Oberflächen übrig bleiben. Diese Polymer-reichen Oberflächen in den Rillen erzeugen innerhalb der Rillen eine Anzahl von Vorteilen, wie verbesserte mechanische Festigkeit und verminderte Permeabilität und Porösität.
  • Entsprechend einem anderen Aspekt der Erfindung kann in einem Test die Dicke der zu entfernenden Oberflächenschicht vorab festgestellt werden; um die Dicke zu bestimmen, bei der die Änderung der Leitfähigkeit von einem raschen Wechsel zu einem moderaten wechselt.
  • Bei dieser Erfindung liegt ein weiterer Vorteil des Verfahrens zum Abtragen der Schicht darin, dass die Verbundstruktur in einer Anfangsdicke gegossen werden kann, die größer als die Dicke des Endprodukts, wie eine Kollektorplatte, ist. Beim Spritzguss ist im Allgemeinen der erforderliche Spritzdruck proportional dem Verhältnis von Fließlänge und Querschnitt des Formenhohlraums. Mit einer vergrößerten Breite des Formenhohlraums kann deshalb eine Anzahl von Vorteilen erreicht werden. Der erforderliche Spritzdruck kann durch den vergrößerten Querschnitt verringert werden. Alternativ kann bei einem vorgegebenen Spritzdruck eine größere Fließlänge und damit ein größeres Teil gegossen werden. Wird dies mit dem Verfahren zum Abtragen der Schicht in dieser Erfindung kombiniert, kann bei einer fertigen Kollektorplatte ein verbesserter Formfaktor erreicht werden.
  • Das Verfahren in dieser Erfindung resultiert in leitfähige polymere Verbundstoffe, besonders für die Verwendung als Brennstoffzellen-Kollektorplatte mit verbesserter Funktionalität. Die verbesserte Funktionalität umfasst sehr hohe elektrische und thermische Leitfähigkeit, hohe Festigkeit und in dünnen Bereichen niedrige Permeabilität für Wasserstoff, sowie einen ausgezeichneten Widerstand gegenüber Erosion und Korrosion bei erhöhten Temperaturen.
  • Kurzbeschreibung der Zeichnungen
  • Die bevorzugten Realisierungen der Erfindung werden nun in der folgenden ausführlichen Beschreibung, mit Bezug auf die begleitenden Zeichnungen, beschrieben. In diesen ist:
  • 1 ist ein Querschnitt und zeigt die leitenden Einzelteile einer typischen PEM Brennstoffzelle;
  • 2 ist ein Querschnitt durch eine durch Spritzguss hergestellte Kollektorplatte und zeigt die gegossenen Oberflächen und den Bereich der Stegflächen, die gemäß der gegenwärtigen Erfindung entfernt werden;
  • 3 ist ein Diagramm und zeigt den elektrischen Widerstand gegen die abgetragene Tiefe der Stege jeder Seite bei einer durch Spritzguss hergestellten Kollektorplatte, gemäß der gegenwärtigen Erfindung;
  • 4 ist ein Diagramm und zeigt die Anfangsdicke sowie die durch mechanische Bearbeitung verringerte Dicke bei durch Spritzguss hergestellten Kollektorplatten gegen den elektrischen Widerstand;
  • 5 ist ein Diagramm und zeigt die Dicke der entfernten Schichten auf beiden Seiten gegen die Änderung des elektrischen Widerstands mit Änderung der Plattenstärke;
  • 6 ist ein Diagramm und zeigt einen Anteil der Plattendicke, durch mechanische Bearbeitung entfernt, gegen den elektrischen Widerstand; und
  • 7 ist ein Diagramm und zeigt einen Anteil der Plattendicke, durch mechanische Bearbeitung entfernt, gegen den mittleren spezifischen Volumenwiderstand in transversaler und in Flussrichtung während des Spritzgusses.
  • Ausführliche Beschreibung der bevorzugten Realisierungen
  • Die gegenwärtige Erfindung bezieht sich auf die relativ kostengünstige Produktion von hoch leitfähigen polymeren Verbundstrukturen, durch Anwenden von Spritzguss oder andere Arten von Guss. Die Verfahren in der Erfindung haben besonderen Bezug auf die Herstellung von Kollektorplatten zur Verwendung in PEM Brennstoffzellen und die folgende Diskussion wird deshalb auf die Anwendung als Kollektorplatten gerichtet sein.
  • Allgemein Bezug nehmend auf die Zeichnungen, zeigt 1 in einem Querschnitt die leitenden Einzelteile einer typischen PEM Brennstoffzelle. Die Einzelteile einer Brennstoffzelle umfassen eine Kollektorplatte 1, umgeben von den Gas-Diffusionsschichten 2. Jede Gas-Diffusionsschicht grenzt an eine Elektrode 3. Die Elektroden 3 umgeben eine Protonen-Austauschmembran 4. Die Brennstoffzellen können in Reihe angeordnet sein, um die Spannung der gebildeten Stapel zu erhöhen. Gemäß der Erfindung wird eine kostengünstige Vorbehandlung angewendet, um den elektrischen Widerstand der gegossenen Kollektorplatten 1, ohne Änderung der kritischen Eigenschaften wie hohe mechanische Festigkeit, hohe thermische und chemische Stabilität, niedrige Gasduchlässigkeit und hinreichende Hydrophobie innerhalb der gegossenen Rillen, zu verringern.
  • Bezogen auf 2 zeigt ein Querschnitt einer durch Spritzguss hergestellten Kollektorplatte die gegossene Oberflächenschicht und die Bereiche der Stege, die gemäß der gegenwärtigen Erfindung entfernt werden. Nach dem Guss bedeckt eine Polymer-reiche Oberflächenschicht 5 die Stege der Kollektorplatte. Nach Entfernen des Oberflächenmaterials hat sich die Höhe der Stege auf die Höhe 6 verringert. Bedeutend ist, dass die Seiten der Rillen 7 der Kollektorplatte ihre Polymer-reiche Oberflächenschicht behalten, während die neu gebildeten Stege im Allgemeinen eine hohe Konzentration an Graphit aufweisen, vergleichbar der im Volumen 8 der Kollektorplatte.
  • Einfach ausgedrückt, werden 0,001 cm bis 0,5 cm und ideal 0,015 cm bis 0,06 cm der gegossenen Oberfläche der Stege durch spanabhebende Formgebung, durch Schleifen, durch Sandstrahlen oder durch ähnliche Verfahren in der Weise entfernt, dass ein hoher Grad an Ebenheit und Parallelität der fertigen Platte sicher gestellt wird. Nach diesen mechanischen Verfahren weisen die Stege eine optimale Höhe für den Betrieb in einer Brennstoffzelle auf. Die Höhe liegt typisch zwischen 0,05 cm und 0,15 cm, kann bei bestimmten Designs aber weniger als 0,05 cm betragen.
  • Durch das Entfernen der Polymer-reichen Schicht von den Stegen der Platte enthalten die verbleibenden Stege einen höheren Graphitanteil als die Oberflächen des ursprünglich gegossenen Teils, was zu besserer elektrischer und thermischer Leitfähigkeit führt. Die Oberflächen der Rillen enthalten die Polymer reiche Schicht, die sich während des Spritzgusses entwickelt hat, welche hohe mechanische Festigkeit, ausgezeichnete Dämmeigenschaften gegenüber Erosion und Chemikalien sowie gegenüber Hydrophobie zur Verfügung stellt.
  • Das mechanische Bearbeitungsverfahren ermöglicht es, eine anisotrope Brennstoffzellen-Kollektorplatte herzustellen, mit einer niedrigeren Konzentration an Polymer (einer höheren Konzentration an leitfähigem Zusatzstoff) auf den Stegoberflächen und im Körper der Platte und einer höhere Konzentration an Polymer (einer niedrigere Konzentration an leitfähigem Zusatzstoff) auf den Oberflächen der Rillen innerhalb der Platte. Der Vorteil dieses Verfahrens ist, dass die anisotrope Struktur eine permanente Eigenschaft der Kollektorplatte ist. Im Gegensatz dazu würde eine Beschichtung der Kanäle oder der Stege über die Zeit und durch Temperatur zu einer übermäßigen Verschlechterung führen.
  • Durch die Anwendung des Oberflächen-Abtragverfahrens weisen die Stege einer hohen Anteil von Zusatzstoff auf, der vergleichbar der Zusammensetzung im Körper der Platte ist, wodurch eine ausgezeichnete elektrische und thermische Leitfähigkeit gewährleistet wird. Dadurch, dass die Stege mit (anderen) Komponenten der Brennstoffzelle, wie Diffusionsschichten und Elektroden, in elektrischem Kontakt sind, verringert diese Formgebung den elektrischen Widerstand innerhalb der Zelle dramatisch. Dieses Verfahren erzeugt Brennstoffzellenplatten mit einem bis zu 50% geringerem Widerstand als es in einem einstufigen Gießprozess erreicht werden könnte.
  • Es werden zwei Methoden angewendet, um den Widerstand des Materials der Kollektorplatte zu messen. Bei der ersten Methode wird der Durchgangswiderstand einer Kollektorplatten-Anordnung gemessen. Die Anordnung besteht aus einer konturlosen (flachen) durch Spritzguss hergestellten Platte, eingeschlossen von zwei Kontaktmaterialien und stellt die Anordnung einer bipolaren Kollektorplatte innerhalb einer Brennstoffzelle dar. Mit dieser Methode wird der Totalwiderstand (einschließlich des Kontakt- und des Körperwiderstands) des Materials gemessen. Der Kontaktwiderstand wird durch die Oberflächeneigenschaften des Materials beeinflusst, während der Körperwiderstand durch die innere Struktur beeinflusst wird.
  • Die Auswirkung durch das Oberflächen-Abtragverfahren auf den Gesamtwiderstand einer Kollektorplatten-Anordnung ist in 3 dargestellt. 3 ist ein Diagramm des elektrischen Widerstands gegen die entfernte Tiefe der Stege jeder Seite einer durch Spritzguss hergestellten Kollektorplatte, gemäß der gegenwärtigen Erfindung. Die elektrische Einheit besteht aus dem Material der Kollektorplatte, eingeschlossen zwischen zwei Gas-Diffusionsschichten. Während des Tests des elektrischen Widerstands wird die Oberfläche der Platte schrittweise abgetragen. Zu Beginn fällt der Widerstand rasch mit dem Entfernen von Oberflächenmaterial ab, aber ab einer bestimmten Tiefe ändert sich der Widerstandswert nur moderat. Die Steigung der Kurve – Abgetragene Oberfläche gegen elektrischen Widerstand – ändert sich drastisch nach dem Entfernen von 0,025 cm bis 0,030 cm der gegossenen Plattenoberfläche. 3 (und die anderen Diagramme auf den 4 bis 7) zeigen die Darstellung der Testdaten von drei Testplatten; eine mit vollen Zeichen und durchgezogenen Linien, eine mit leeren Zeichen und durchgezogenen Linien und eine mit (leeren Zeichen und) strich-punktierten Linien. Jede Testplatte wurde mit drei verschiedenen Gas-Diffusionsschichten getestet: ELAT, Graphitfolie (Grafoil) und Kohlenstofffaserpapier (Carbon Fiber Paper CFP).
  • Die ohmsche Dicke der Oberflächenschicht kann durch schrittweises mechanisches Abtragen von Schichten der Plattenoberflächen und durch Messen des absoluten Widerstands gefunden werden, wie in 4 dargestellt. Innerhalb eines engen Bereichs von abgetragener Oberfläche ändert sich die Steigung der Kurve drastisch. Die Tiefe, bei der sich die Steigung der Kurve drastisch ändert, ist unabhängig von der tatsächlichen Plattendicke und stellt die Tiefe der ohmschen Oberflächenschicht dar. 5 zeigt die Änderung in der Steigung der Kurve als Funktion der Gesamtdicke der beiden abgetragenen Schichten, eine von jeder Seite, der Testplatte. Nach dem Abtragen der ohmschen Oberflächenschicht nimmt der Widerstand durch die Platte mit weiterem Entfernen von Material (nur) moderat ab. Dies ist auf die abnehmende Plattendicke zurück zu führen und repräsentiert ein homogeneres Material. 6 zeigt die Änderung des elektrischen Widerstands bei dem Abtragen von Schichten, gemessen als Anteil oder Prozentsatz der ursprünglichen Plattendicke.
  • Wie in 7 dargestellt, wurde ein separater, paralleler Test zur Messung des spezifischen Volumenwiderstands der Kollektorplatten durchgeführt. Diese Messung ist weitgehend unempfindlich gegenüber den Oberflächeneigenschaften. Der spezifische Volumenwiderstand wurde durch das Abtragen der Oberfläche nur um einige Prozent verringert. Als Folge davon trugen die Änderungen des spezifischen Volumenwiderstands nicht zu den beobachteten Änderungen des Gesamtwiderstands bei. Es wurde deshalb gefolgert, dass der Widerstand aus zwei Gründen abnimmt. Zum Einen ermöglicht das Abtragen von ohmschen Oberflächenschichten, durch Freisetzen von mehr elektrischen Pfaden, eine bessere elektrische Leitung durch die Probe. Zum Anderen wurde die gesamte Plattendicke nach jedem Schritt des Oberflächenabtrags verringert, wodurch der entsprechende Widerstand abnahm. Bei homogenen Materialien würde diese Änderung linear verlaufen.
  • Zusätzlich zur Abnahme des elektrischen Widerstands der Kollektorplatte neigt das Oberflächen-Abtragverfahren dazu, die geometrische Bedingung des Spritzguss-Verfahrens zu verbessern. Das Spritzguss-Verfahren und das Oberflächen-Abtragverfahren arbeiten synergistisch zusammen. Der Formenhohlraum beim Spritzguss ist so geformt, dass die gegossene Platte höhere Stege hat als für das endgültige Teil erforderlich. Der Höhenüberschuss wird teilweise an der Kurve des elektrischen Widerstands bestimmt, die zum Finden der ohmschen Schichtdicke benutzt wird. Der Wert des Höhenüberschusses der Stege (der im zweiten Schritt abgetragen wird) ist mindestens äquivalent der Dicke der ohmschen Oberflächenschicht.
  • Bei größeren Herstellungsvolumen kann es nützlich sein, das abgetragene überschüssige Material mit einem geeigneten Handhabungssystem für Pulver wieder aufzufangen und es im Gießprozess wieder zu verwenden. Vakuumsysteme für pulverförmiges Grundmaterial sind fertig verfügbar. Ist dieses Verfahren nicht verfügbar, sollte man das Abtragen der Oberflächen begrenzen, um Materialverschwendung zu vermeiden. Um diese Optionen richtig abzuwägen, müssen das Maschinenpotential und die Komplexität des Gussdesigns berücksichtigt werden, um zu sehen, ob der Höhenüberschuss der Stege (oberhalb der Höhe der ohmschen Oberflächenschicht) dem Gießverfahren erheblich nutzt.
  • Die Gestaltung des Höhenüberschusses bei den Stegen von Kollektorplatten dient dazu, die Größe des Formenhohlraums zu vergrößern. Der Querschnitt der Kollektorplatte wird zum Beispiel vergrößert. Dies verringert den Druckabfall über der Kollektorplatte während des Spritzguss-Vorgangs. Eine Platte mit größerer Fläche kann mit vergleichbarem Spritzdruck und vergleichbarer Schließkraft gegossen werden, wenn der Querschnitt vergrößert wird. Alternativ können schließlich durch das Spritzguss-Verfahren und das Oberflächen-Abtragverfahren sehr dünne Kollektorplatten, mit weniger Spritzdruck und geringerer Schließkraft, hergestellt werden.
  • Dadurch, dass die Kollektorplatten die Mehrheit in einem Brennstoffzellen-Stapel darstellen, vergrößert die Fähigkeit, sehr dünne Kollektorplatten mit großer Fläche und hoher Leitfähigkeit zu gießen, stark die Leistungsdichte des Stapels und tendiert dazu, die Anzahl der Platten pro Kilowatt der Brennstoffzelle zu verringern. Der Wert einer Kollektorplatte ist deshalb stark abhängig von ihrem Formfaktor und ihrer Leistungsfähigkeit.
  • Zusätzlich zur Verbesserung der Fähigkeit, dünne Platten mit großer Oberfläche durch Spritzguss herzustellen, verbessern das Spritzguss-Verfahren und das Oberflächen-Abtragverfahren die Funktionalität dieser Platten innerhalb der Brennstoffzelle. Die verbesserte Leitfähigkeit und die Funktionalität sind der Hauptnutzen der neuartigen Struktur der Kollektorplatte. Werden sehr dünne Platten verwendet, verhindern die Polymer-reichen Schichten an den Wänden der Rillen den Gasübergang, oder die Permeation, zwischen den Zellen. Dies resultiert aus dem höheren Polymeranteil, der alle Poren innerhalb der Platte wirksam abdichtet. Dadurch, dass diese Schichten ein integraler Bestandteil der Platten sind, wird sich diese Schranke nicht verschlechtern oder wegwaschen. Die ermöglicht, dass die Brennstoffzelle sicher und mit höherem Wirkungsgrad über einen erweiterten Zeitraum arbeitet.
  • Die Polymer-reichen Schichten auf den Rillenwänden stellen weiterhin hohe mechanische Festigkeit, durch Eliminieren der Poren, die Rissausbreitung fördern und durch Bildung von ausgerichteten verstärkten Schichten unterhalb der Oberfläche, zur Verfügung. Die Rillenböden bilden typisch den dünnsten Bereich der Platte und (damit) den schwächsten Teil einer traditionellen Kollektor platte. Mit Polymer-reichen Rillenoberflächen können sehr dünne Platten, ohne Beschädigung während der Handhabung, während des Einbaus oder während des Betriebs in einer Brennstoffzelle, verwendet werden.
  • Diese Schichten bilden weiterhin einen ausgezeichneten Erosionswiderstand und chemischen Widerstand und ermöglichen Gestaltungen für 50.000 bis 100.000 Betriebsstunden unter sehr aggressiven Bedingungen. Die Rillenwände der Kollektorplatte sind glatt und nicht porös. Sie behalten die Oberflächengüte der Spritzgussform bei, was in Hydrophobie resultiert und wirken (damit) wasserabstoßend, um das Ableiten und Entfernen von Wasser während des Betriebs der Brennstoffzelle zu verbessern.
  • Die Verbesserung der Leitfähigkeit über die Stege und die innere Struktur der Platte sowie die Verbesserung der strukturellen und der Barriere-Eigenschaften der Rillenwände optimieren die Struktur der Kollektorplatte. Durch die Anwendung des Oberflächen-Abtragverfahrens ermöglicht das Spritzguss-Verfahren Teile herzustellen, die wegen der Beschränken durch die Maschine und den Materialfluss in einem Schritt nicht möglich sind. In ihrer Gesamtheit stellt diese Erfindung eine bedeutende Innovation für die Massenproduktion von hochleitfähigen Verbundstoffen dar und besonders für das Gebiet der PEM Brennstoffzellen zur Erzeugung von elektrischer Energie.
  • Obwohl die bevorzugten Realisierungen des Verfahrens und des Produkts der Erfindung im oben Beschriebenen relativ ausführlich und speziell beschrieben worden sind, stellen diese Realisierungen nur Beispiele dar. Alternativen und Abwandlungen innerhalb des Geltungsbereiches der Erfindung können für einen Fachmann, nach dem Lesen dieser Veröffentlichung, deutlich werden. Der genaue Geltungsbereich der Erfindung, zu der der Erfinder berechtigt ist, sollte aus den folgenden Ansprüchen und nicht aus der obigen ausführlichen Beschreibung bestimmt werden.

Claims (13)

  1. Stromkollektorplatte (1) für Brennstoffzellen, umfassend: a. ein als Kollektorplatte (1) ausgebildetes leitfähiges Gemisch aus Werkstoff und Bindemittel mit einander gegenüberliegenden ebenen Flächen, die durch eine Plattendicke voneinander getrennt sind, b. wobei das Gemisch einen zu den ebenen Flächen hin ansteigenden Bindemittelkonzentrationsgradienten aufweist; c. wobei mindestens eine der ebenen Flächen Rillen und außerhalb der Rillen Stege aufweist; d. wobei mindestens die Rillen Bodenflächen aufweisen, dadurch gekennzeichnet, dass e. das Gemisch in den Bodenflächen der Rillen eine höhere Bindemittelkonzentration aufweist als in den Stegbereichen.
  2. Stromkollektorplatte (1) für Brennstoffzellen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das leitfähige Material Kohlenstoff, insbesondere Graphit ist.
  3. Stromkollektorplatte (1) für Brennstoffzellen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das leitfähige Material ein Pulver ist oder Fasern enthält.
  4. Stromkollektorplatte (1) für Brennstoffzellen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Bindemittel ein thermoplastisches, insbesondere ein Flüssigkristallpolymer ist.
  5. Verfahren zur Herstellung einer Stromkollektorplatte (1) nach Anspruch 1, das folgende Schritte aufweist: a. Bereitstellen eines leitfähigen Gemischs aus Werkstoff und Bindemittel; b. Spritzen des Gemischs in eine formgebende Werkzeughöhlung; c. Formen des Gemischs, so dass dieses die Form einer Stromkollektorplatte (1) mit Rillen und mit außerhalb der Rillen auf mindestens einer Fläche befindlichen Stegbereichen annimmt, wobei die Stromkollektorplatte (1) einen zu den Stegbereichen hin ansteigenden Bindemittelkonzentrationsgradienten aufweist; und d. Entfernen einer Schicht dieses Gemischs von mindestens einem der Stegbereiche, wodurch neue Stegbereiche mit einer geringeren Bindemittelkonzentration entstehen.
  6. Verfahren nach Anspruch 5, wobei die Stromkollektorplatte eine Ausgangsdicke aufweist, die ihre Enddicke um einen vorgegebenen Betrag übersteigt.
  7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die entfernte Schicht eine Dicke von 0,001 bis 0,5 cm, insbesondere von 0,015 bis 0,06 cm aufweist.
  8. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass der Schritt zum Entfernen der Schicht mittels spanabhebender Bearbeitung, Schleifen und Planschleifen durchgeführt wird.
  9. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Stegbereiche vor dem Entfernen der Schicht ursprüngliche Stegbereiche definieren und die nach dem Entfernen der Schicht freigelegten Stegbereiche die nach der Behandlung entstandenen Stegbereiche definieren und dass der beim Kontaktieren der ursprünglichen Stegbereiche gemessene elektrische Widerstand der Unterzelle um mindestens 38 % größer ist als der beim Kontaktieren der nach der Behandlung entstandenen Stegbereiche gemessene elektrische Widerstand der Unterzelle.
  10. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Stegbereiche vor dem Entfernen der Schicht ursprüngliche Stegbereiche definieren und die nach dem Entfernen der Schicht freigelegten Stegbereiche die nach der Behandlung entstandenen Stegbereiche definieren und dass der beim Kontaktieren der nach der Behandlung entstandenen Stegbereiche gemessene elektrische Widerstand der Unterzelle unter 25 mOhm/cm2 liegt.
  11. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass die entfernte Schicht eine Dicke aufweist, wobei diese Dicke, gemessen an den Stegbereichen vor dem Entfernen der Schicht, 0,09 bis 0,50 der Dicke der Kollektorplatte beträgt.
  12. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass auf jeder der einander gegenüberliegenden Flächen der Platte eine Schicht entfernt wird.
  13. Brennstoffzellensystem, umfassend: a. ein Paar Kollektorplatten (1) mit einer Reihe an Rillen, in denen durch in die Kollektorplatten eingebrachte Öffnungen einströmende Reaktanten fließen können; b. eine erste und eine zweite Gasdiffusionsschicht (2), die zwischen den Kollektorplatten (1) angeordnet sind; c. eine Membranelektrodeneinheit (MEA) umfassend eine zwischen zwei Elektrodenschichten (3) eingeschlossene Membran (4), wobei die MEA zwischen diesen Gasdiffusionsschichten (2) angeordnet ist; d. wobei jede der Kollektorplatten (1) i. aus einem leitfähigen Gemisch aus Werkstoff und Bindemittel besteht und ii. einander gegenüberliegende ebene Flächen aufweist, die durch eine Plattendicke voneinander getrennt sind, iii. wobei das Gemisch einen zu den ebenen Flächen hin ansteigenden Bindemittelkonzentrationsgradienten aufweist; iv. die Rillen in den ebenen Flächen definiert sind, v. die ebenen Flächen außerhalb dieser Rillen Stegbereiche aufweisen, vi. die Rillen Bodenflächen aufweisen, dadurch gekennzeichnet, dass vii. das Gemisch in den Bodenflächen der Rillen eine höhere Bindemittelkonzentration aufweist als in den Stegbereichen.
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