DE60213271T2 - Separator für brennstoffzelle und verfahren zu dessen herstellung - Google Patents

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Description

  • Anwendungsgebiet der Erfindung
  • Diese Erfindung bezieht sich auf einen Separator für eine Brennstoffzelle, auf ein Herstellverfahren dafür und eine Brennstoffzelle.
  • Hintergrund der Erfindung
  • In einer konventionellen polymeren Elektrolyt-Brennstoffzelle (PEFC) werden das Wasserstoff enthaltende Brenngas und das Sauerstoff enthaltende gasförmige Oxidationsmittel jeweils den beiden Gasdiffusionselektroden (Kathode und Anode) zugeführt, die eine polymere Elektrolytmembran als Sandwich anordnen. Die beiden Gasdiffusionselektroden und die polymere Elektrolytmembran bilden eine Membranelektrodenanordnung (MEA). Die Gasdiffusionselektroden sind üblicherweise mit einer porösen Gasdiffusionsschicht und einer katalytischen Platinschicht versehen. Die Gasdiffusionsschicht wird aus Karbon hergestellt und stützt die katalytische Schicht ab. Die katalytische Platinschicht ist mit der Elektrolytmembran verbunden. Das Gas, das von der Außenseite der Diffusionsschicht zugeführt wird, diffundiert in die katalytische Platinschicht durch die Diffusionsschicht. Reaktionen, wie in Gleichung (1) und Gleichung (2) dargestellt, treten an den Elektroden auf und wandeln chemische Energie in elektrische Energie um. H2 → 2H+ + 2e– (1) 1/2O2 + 2H+ + 2e– → H2O (2)
  • In einer PEFC wird Wasser an der Kathode erzeugt, wie durch Gleichung (2) dargestellt. Weil das Brenngas befeuchtet werden muss, um die obigen Reaktionen zu erleichtern, wird der Anode auch Feuchtigkeit zugeführt, die die Reaktionen ausführt, wie in der obigen Gleichung (1) dargestellt. Folglich ist Wasser immer an der Gasdiffusionselektrode vorhanden. Wenn die Brennstoffzelle eine normale Betriebstemperatur nicht erreicht hat, ergibt sich manchmal der Fall, dass das Wasser in der Gasdiffusionselektrode die Gaszufuhr zur katalytischen Platinschicht verhindert.
  • Daher ist es vorteilhaft, dass das Wasser in der Gasdiffusionselektrode schnell abgegeben wird. Wenn außerdem die umgebende Betriebstemperatur der Brennstoffzelle niedrig ist, gefriert das Wasser in der Gasdiffusionselektrode. Das führt zum Schmelzen und daher wird die Wasserabgabe in der Gasdiffusionsschichtelektrode bevorzugt.
  • Die Tokkai 2000-223131, die durch das japanische Patentamt in 2000 veröffentlicht wurde, und die Tokkai HEI 8-138692, die durch das japanische Patentamt 1996 veröffentlicht wurde, offenbart eine Brennstoffzelle, die mit einer hydrophilen Membran auf der Oberfläche, die eine Gasstromleitung bildet, angeordnet ist. In dieser Brennstoffzelle wird die Abgabeleistung bezüglich des Wassers, das in der Leitung erzeugt wird, aufgrund der hydrophilen Eigenschaften verbessert.
  • Die GB 2 359 186 A beschreibt eine bipolare Separatorplatte für elektrochemische Zellen, die eine Kernschicht von einem Metall mit hoher elektrischer Leitfähigkeit und Wärmeleitfähigkeit und mit entgegengesetzt gegenüberliegenden Oberflächen und Plattierschichten, die mechanisch mit jeder der entgegengesetzt gegenüberliegenden Oberflächen verbunden sind, aufweist. Jede Plattierschicht weist ein elektrisch leitfähiges Polymer auf, das zu den elektrochemischen und Umweltbedingun gen widerstandsfähig ist, zu denen es in der Zelle ausgesetzt ist und wirksam wird, um die Kernschicht vor diesen Bedingungen zu schützen. Die Plattierschichten ermöglichen der Separatorplatte, um für verlängerte Zeitperioden in elektrochemischen Zellen und insbesondere in Brennstoffzellen vom PEM-Typ verwendet zu werden.
  • Die JP-A-06333580 offenbart einen Separator, der aus ersten Schichten, die durch Vermischen eines Kohlenstoffpulvers oder eines Metallpulvers mit einem Epoxydharz leitfähig gemacht werden, ausgebildet ist. Die zweiten Schichten werden vorgesehen, um das Imprägnieren der Kohlefasern mit dem obigen leitfähigen Epoxidharz zu erreichen. Ein Reaktionsgas strömt durch die Durchgangsöffnungen herein, strömt in die Nuten einer Reaktionsfläche durch Leitungen, und strömt von den Durchgangsöffnungen durch die Leitungen nach der Reaktion aus. Kühlwasser fließt von einer Durchgangsöffnung herein und fließt von einer Durchgangsöffnung durch eine Reaktionsflächen-Kühlleitung aus. Da das Hauptmaterial von jeder Schicht aus Harz oder Fasern mit niedriger spezifischer Schwerkraft gebildet wird, wobei das Vervielfältigen der Formgebung von einer Form zusammen mit der Gewichtsreduzierung ausgeführt werden kann, wobei auf die Nutbearbeitung verzichtet wird. Weil ferner die zweiten Schichten durch die Fasern verstärkt werden, können sowohl die Dauerhaftigkeit als auch die Steifigkeit denjenigen eines Metalls gleichgemacht werden.
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Es ist eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen Separator zu schaffen, der das Schmelzen von gefrorenem Wasser zwischen der Elektrolytmembran und dem Separator erleichtert.
  • Die Lösung dieser Aufgabe wird durch die Kombination der Merkmale von Anspruch 1 oder 9 erreicht.
  • Es ist ferner Aufgabe der vorliegenden Erfindung, die Wasserabgabeleistung der Gasdiffusionselektroden zu verbessern.
  • Die Lösung dieser Aufgabe wird durch die Kombination der Merkmale von Anspruch 7 oder 8 erreicht.
  • Die abhängigen Ansprüche enthalten vorteilhafte Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung.
  • Sowohl die Details als auch andere Merkmale und Vorteile dieser Erfindung werden im Rest der Patentbeschreibung dargelegt und anhand der beigefügten Zeichnung dargestellt.
  • Kurzbeschreibung der Zeichnung
  • 1 ist eine schematische perspektivische Teilansicht eines Brennstoffzellenstapels gemäß dieser Erfindung.
  • 2 ist eine schematische perspektivische Ansicht eines Separators gemäß einer ersten Ausführungsform.
  • 3 ist ein Ablaufdiagramm, das ein Herstellverfahren eines Separators darstellt.
  • 4A ist eine schematische perspektivische Ansicht eines Separators gemäß einer zweiten Ausführungsform.
  • 4B ist eine schematische Ansicht der Mikrostruktur einer Rippe des Separators im Detailbereich „IV-B" in 4A.
  • 5 ist ein Diagramm der Inbetriebnahmeeigenschaften der Brennstoffzelle bei niedrigen Temperaturen gemäß der ersten und zweiten Ausführungsform.
  • Um die Figuren klarer darzustellen, sind mehrere Teile schwarz oder grau koloriert. In den Figuren weisen ähnliche Elemente ähnliche Bezugsziffern auf.
  • Beschreibung der bevorzugten Ausführungsform
  • Gemäß 1 wird die Anordnung eines in dieser Ausführungsform verwendeten Brennstoffzellenstapels 1 beschrieben.
  • Ein Brennstoffzellenstapel 1 ist mit einer Mehrzahl von in Reihe platzierten Elementarzellen 1a versehen. Die Elementarzellen 1a sind mit einer Elektrolytmembran 2, zwei Elektroden 3a, 3b und zwei Separatoren 4a, 4b versehen. Die Elektrolytmembran 2 wird aus einem festen Polymer gebildet. Die plattenförmige Anodenelektrode 3a und die Kathodenelektrode 3b sind mit der Elektrolytmembran 2 in Sandwichform angeordnet. Die Elektroden sind Gasdiffusionselektroden, die mit einer dünnen katalytischen Platinschicht 22a, 22b, die mit der Elektrolytmembran 2 verbunden ist, und einer porösen Gasdiffusionsschicht 21a, 21b, die die katalytische Schicht abstützt und auf der Außenseite der katalytischen Schicht angeordnet ist, versehen sind. Die katalytische Platinschicht 22a, 22b umfasst einen Platinkatalysator, der auf einem Kohleträger abgestützt ist. Die poröse Gasdiffusionsschicht umfasst Kohlenstoff, wie z.B. Kohlenstoffgewebe oder Kohlepapier, und ist mit wasserabweisenden Eigenschaften versehen. Die Elektroden 3a, 3b sind mit einer Gasdiffusionsschicht 21a, 21b versehen, um die Diffusion von zugeführtem Brenngas oder gasförmigem Oxidationsmittel zur Elektrolytmembran 2 zu ermöglichen. Da sich das zugeführte Brenngas und das gasförmige Oxidationsmittel über die gesamte Oberfläche der Elektroden 3a, 3b verteilen, treten die Reaktionen im Brennstoffzellenstapel 1 einheitlich auf.
  • Die Elektrolytmembran 2 und die Elektroden 3a, 3b weisen eine Membranelektrodenanordnung 20 (MEA) auf. Die zwei Separatoren sind im Wesentlichen plattenförmig ausgebildet und weisen einen Anodenseparator 4a und einen Kathodenseparator 4b auf. Die beiden Separatoren ordnen die MEA 20 in Sandwichform an.
  • Eine Mehrzahl von Gasstromnuten 7a (7aa), die sich parallel in horizontaler Richtung in 1 erstrecken, sind auf der Oberfläche 6a (6aa) des Anodenseparators 4a (4aa), der der Anodenelektrode 3a gegenüberliegt, ausgebildet. In dieser Beschreibung wird der Vorsprung, der die Gasstromnut 7a (7aa) definiert, durch eine Rippe 11a (11aa) beendet. Die Rippen 11a des Anodenseparators 4a (4aa) sind in gleichen Intervallen angeordnet. Das zur Energieerzeugung erforderliche Brenngas ermöglicht das Strömen in der Gasstromnut 7a (7aa), um den Brennstoff der Anodenelektrode 3a zuzuführen.
  • Andererseits wird eine Mehrzahl von Gasstromnuten 7b, die sich parallel in vertikaler Richtung in 1 erstrecken, auf der Oberfläche des Kathodenseparators 4b, der der Kathodenelektrode 3b gegenüberliegt, ausgebildet. Der Vorsprung, der die Gasstromnut 7b definiert, wird durch eine Rippe 11b beendet. Die Rippen 11b des Kathodenseparators 4b sind in gleichen Intervallen in der gleichen Weise wie die Rippen 11a angeordnet. Dem für die Energieerzeugung erforderlichen gasförmigen Oxidationsmittel wird das Strömen in der Gasstromnut 7b ermöglicht und der Kathodenelektrode 3b zugeführt. Die Gasstromnut 7a (7aa), die das Brenngas zuführt, wird senkrecht zur Gasstromnut 7b, die das gasförmige Oxidationsmittel zuführt, ausgebildet. Jedoch ist die Erfindung in dieser Hinsicht nicht begrenzt und die Leitungen können parallel zueinander ausgebildet werden.
  • In der Anodenelektrode 3a, die das zugeführte Brenngas verwendet, tritt die folgende Reaktion auf. H2 → 2H+ + 2e– (1)
  • Die Elektronen gehen durch einen elektrischen Draht und eine Last (nicht dargestellt) hindurch und erreichen die Kathodenelektrode 3b. Andererseits erreichen die Protonen die Kathodenelektrode 3b durch Passieren der Elektrolytmembran 2. In der Kathodenelektrode 3b werden die für die Energieerzeugung erforderlichen elektrochemischen Reaktionen infolge der folgenden Reaktion zwischen dem im Oxidationsmittel enthaltenen Sauerstoff und den zugeführten Elektronen und Protonen ausgeführt. 1/2O2 + 2H+ + 2e– → H2O (2)
  • Die Gesamttemperatur der Zelle 1a wird infolge der Reaktionen (1) und (2) zwischen der Anodenelektrode 3a und der Kathodenelektrode 3b erhöht.
  • Eine Mehrzahl von Kühlnuten 8a, 8b (8aa) wird optional auf der hinteren Fläche des Separators 4a, 4b (4aa), der zur Elektrodenseite entgegengesetzt ist, ausgebildet, um die Zelle 1a zu kühlen. Eine Kühlleitung 9 wird durch Anordnen der Kühlnuten 8a, 8b (8aa) in benachbarten gegenüberliegenden Zellen ausgebildet. Zum Beispiel wird eine Kühlleitung 9 aus den Kühlnuten 8b, 8aa, die jeweils auf der Oberfläche des Kathodenseparators 4b in der Zelle 1a und des Anodenseparators 4a in der benachbarten Zelle 1a platziert sind, gebildet. Die Kühlleitungen 9 werden parallel und zu gleichen Abständen auf der Oberfläche des Separators 4a, 4b (4aa) ausgebildet. Ein Kühlmittel wird in die Kühlleitung 9 eingeführt, um den Brennstoffzellenstapel 1 zu kühlen.
  • Gemäß 2 wird ein im Brennstoffzellenstapel 1 verwendeter Separator 4 beschrieben. In 2 wird die Darstellung der Kühlnuten weggelassen.
  • In diesem Separator 4 sind rechtwinklige Rippen 11 in Parallelepipedform parallel auf einer Platte 10 (oder einem plattenförmigen Element) in gleichen Abständen auf der Oberfläche der Platte 10 angeordnet. Die Rippen 11 sind Vorsprünge, die von der Platte 10 zum Bilden der Mehrzahl der Gasleitungen, die das Strömen entweder des gasförmigen Oxidationsmittels oder des Brenngases ermöglichen, hervorragen. Die Oberfläche 23 der Rippe 11 stellt den Kontakt mit der Anoden- oder Kathodenelektrode her. Eine hydrophile Membran 14 ist auf dem Boden 13 und an beiden Wandflächen 12 der Gasstromnut 7 ausgebildet, die zwischen den Rippen 11, die in der obigen Weise angeordnet sind, ausgebildet.
  • Die Rippen 11 sind aus einem Material ausgebildet, das einen niedrigeren Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten als das Material, das die Platte 10 bildet, aufweist. Da der Wärmeleitfähigkeitskoeffizient der Rippen 11 niedriger als das die Platte 10 bildende Material ist, neigt die an den Elektroden erzeugte Wärme nicht dazu, durch den Separator in der Nähe zum Oberteil der Rippe 11, die den Kontakt mit der Elektrode herstellt, zu diffundieren. Folglich ist es möglich, die an den Elektroden erzeugte Wärme zu verwenden, um das Wasser zu schmelzen, das bei den unteren Temperaturen gefroren ist. Wenn folglich die Brennstoffzelle bei niedrigen Temperaturen betrieben wird, wird das Wasser, das in der Gasdiffusionselektrode gefroren ist, geschmolzen. Da das Wasser in der Kathodenelektrode 3b erzeugt wird, wie oben beschrieben, wird diese Erfindung zumindest bei dem Separator 4b, der mit der Kathodenelektrode 3b verbunden ist, angewendet. Außerdem ist es vorzuziehen, dass diese Erfindung in der gleichen Weise beim Separator 4a, der mit der Anodenelektrode 3a ebenfalls verbunden ist, anzuwenden. Weil es sehr oft der Fall ist, dass das Brenngas zusätzlich mit Wasserdampf zugeführt wird, ist es möglich, diese Erfindung nur auf den Separator 4a, der mit der Anodenelektrode 3a verbunden ist, anzuwenden, um die Vermeidung des Gefrierens des Wassers infolge der Kondensation des zusätzlichen Wasserdampfes weiter zu verbessern.
  • In der ersten Ausführungsform ist die Porosität des die Rippe 11 bildenden Materials höher als die des die Platte 10 bildenden Materials. Da üblicherweise der Separator 4 des Brennstoffzellenstapels 1 die elektrische Leitfähigkeit, thermische Beständigkeit und Säurebeständigkeit aufweisen sollte, werden ein Kohlenstoffverbundwerkstoff oder eine Metallkomponente mit einer nicht oxidierenden Schicht weitgehend als Material, das den Separator 4 bildet, eingesetzt.
  • Es ist wünschenswert, dass das Material, das die Rippe 11 des Separators 4 in dieser Ausführungsform bildet, Graphit oder einen Kohlenstoffverbundwerkstoff aufweist, die eine relativ einfache Porositätsüberwachung ermöglichen. Diese Materialien sollten keine große Leitfähigkeitsbehinderung aufweisen. Ein bevorzugtes Verfahren zum Bilden der Rippe 11 umfasst einen Schritt, um einen Verbundstoff von verschiedenen Harztypen und Kohlenstoffpulver zu formen oder einen Graphitisierungsschritt, der das Backen eines Textilverbundwerkstoffes, der mit Harz imprägniert ist, aufgrund der Kosteneffizienz aufweist. Außerdem ist es möglich, die Rippe 11 aus Graphit zu bilden, einen Schnittvorgang auf eine vorbestimmte Größe durchzuführen und die sich ergebende Rippe 11 auf der Platte 10 anzuordnen und zu befestigen.
  • Die wirksame Porosität des die Rippe 11 bildenden Materials ist auf 10–80%, vorzugsweise auf 10–60%, und noch wünschenswerter auf 10–40% festgelegt. Bei einer Porosität von weniger als 10% ist es nicht möglich, für den Separator eine ausreichende wärmeisolierende Wirkung zu schaffen. Bei einer Porosität von mehr als 80% ist die Möglichkeit einer Beschädigung während der Lamininierung des Separators 4 infolge der extremen Abschwächung der mechanischen Festigkeit gegeben. Die Dimensionen der Poren können bezüglich der Breite und Tiefe der Gasstromnut 7 variiert werden. Wenn die Platte 10 aus demselben Material wie die Rippe 11 gebildet wird, wird infolge der hohen Porosität die mechanische Festigkeit des Separators selbst reduziert. Außerdem wird die Kühlleistung während des Kühlablaufes infolge der gesamten Reduzierung beim Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten des Separators 4 reduziert. Folglich ist es wünschenswert, dass die Platte 10 nicht aus demselben Material wie die Rippe 11 gebildet wird.
  • Eine hydrophile Membran 14 wird durch Aufbringen einer wässrigen Masse oder einer Schicht, die ein hydrophiles Material enthält, nur auf den Boden 13 und beide Wandflächen 12 der Gasstromnut 7 ausgebildet. In dieser Ausführungsform wird die in der Nähe der Elektrolytmembran 2 erzeugte Wärme beim Schmelzen des gefrorenen Wassers in der Gasdiffusionselektrode (Elektroden 3a, 3b) verbraucht. Um die anfängliche Energieerzeugungswirkung bei niedrigen Temperaturen zu verbessern, ist es wünschenswert, dass das restliche gefrorene Wasser in der Elektrode (3a, 3b) schnell von der Elektrode (3a, 3b) zur Gasleitung abgegeben wird. Aus diesem Grund wird die hydrophile Membran 14 nur auf dem Boden 13 und den beiden Wandflächen 12 der Gasstromnut 7 ausgebildet. Weil die hydrophile Membran 14 die Abgabe des geschmolzenen Wassers von der Innenseite der Gasdiffusionselektrode in die Gasstromnut 7 erleichtert, wird die Wasserabgabeleistung der Elektroden (3a, 3b) verbessert. Wenn insbesondere die Gasdiffusionsschicht (21a, 21b) der Elektroden (3a, 3b) eine wasserabweisende Wirkung aufweist, wird die Wasserabgabeleistung der Elektroden (3a, 3b) weiter verbessert. Weil die Oberfläche 23 der Rippe 11, die mit der MEA 20 in Kontakt ist, nicht mit einer hydrophilen Membran 14 versehen ist, ist es möglich, Reduzierungen bei der Porosität in dem Bereich, der den Separator 4 mit der Elektrode (3a, 3b) verbindet, zu vermeiden.
  • Gemäß dem Ablaufdiagramm in 3 wird ein Verfahren zum Bilden des Separators 4 nachstehend beschrieben.
  • Zuerst wird im Schritt S1 der Separator 4 gebildet. Der Separator 4 kann unter Verwendung eines bekannten Verfahrens gebildet werden. Zum Beispiel kann der Separator 4 durch Spanabheben einer Gasstromnut 7 durch einen mechanischen Arbeitsablauf in einer graphitisierten Platte 10 oder durch Formpressen, Spritzgießen oder Strangpressen eines Verbundstoffes mit Kohlenstoffpulver und verschiedenen Harztypen gebildet werden.
  • Danach wird im Schritt S2 eine Schicht, die ein Material mit hydrophilen und elektrisch leitfähigen Eigenschaften enthält, auf die gesamte Oberfläche des Separators 4 aufgebracht. Das Beschichtungsverfahren der Oberfläche des Separators 4 kann verschiedene bekannte Verfahren wie z.B. das Sprühverfahren, Gießverfahren oder Tauchbeschichtungsverfahren, umfassen. Ein schonender Schleifablauf kann vorab auf der Oberfläche des Separators 4 angewendet werden, um eine ausreichende Adhäsion der Schicht zu gewährleisten.
  • Danach wird die Routine beim Schritt S3 fortgesetzt, wo die Schicht getrocknet wird. Der Trocknungsablauf für die Schicht kann unter Verwendung eines bekannten Verfahrens, wie z.B. die natürliche Trocknung, Warmlufttrocknung oder Trocknungsverfahren, die verschiedene Typen von elektromagnetischer Strahlung verwenden, ausgeführt werden. Auf diese Weise wird die hydrophile Membran 14 auf der gesamten Oberfläche des Separators 4 ausgebildet.
  • Nachdem die hydrophile Membran 14 auf der Oberfläche des Separators 4 ausgebildet wurde, werden die Abläufe in den Schritten S4, S5 ausgeführt, um die hydrophile Membran von den Oberflächen mit Ausnahme vom Boden 13 und den beiden Wandflächen 12 zu entfernen.
  • Im Schritt S4 wird die Gasstromnut 7 des Separators 4 mit einem Kolloid oder einer Flüssigkeit ausgefüllt, um einen Abdeckvorgang auf dem Boden 13 und beiden Wandflächen 12 der Gasstromnut 7 auszuführen. Bevor die Gasstromnut 7 des Separators 4 mit dem Kolloid oder der Flüssigkeit ausgefüllt wird, wird der Gaseinlass/auslass des Separators 4 vorab abgedichtet. Auf diese Weise tritt keine Leckage auf, auch wenn die Gasstromnut 7 mit dem Kolloid oder der Flüssigkeit ausgefüllt ist. Es ist wünschenswert, dass eine Spannvorrichtung verwendet wird, die für den Gaseinlass/auslass und die Form des Separators 4 geeignet ist. Wasser als Flüssigkeit zum Füllen der Nut 7 wird aus Kostengesichtspunkten bevorzugt. Jedoch kann ein anderes Flüssigkeitsmedium oder eine Flüssigkeit mit hoher Viskosität hinsichtlich der Anforderungen bei nachfolgenden Abläufen oder der Wechselwirkung mit der hydrophilen Schicht gewählt werden.
  • Anschließend wird im Schritt S5 die hydrophile Schicht auf den Oberflächen mit Ausnahme des Bodens 13 und der beiden Wandflächen 12 der Gasstromnut 7 entfernt. Es sollte beachtet werden, dass die hydrophile Schicht auf der Oberfläche 23 der Rippe 11 hier entfernt wird. Ein Strahlverfahren kann verwendet werden, um die hydrophile Schicht zu entfernen. Der Strahlvorgang kann entweder ein bekanntes Luftstrahlverfahren oder ein Abstrahlverfahren sein. Beim Strahlverfahren können metallisch oxidierte Metall-, Harz- oder Glaspartikel mit dem Radius und der Härte, die wie erforderlich ausgewählt wurden, angewendet werden. Nachdem die Flüssigkeit oder das Kolloid die Gasstromnut 7 füllt, wird daher die hydrophile Membran 14 von den Bereichen, die nicht durch das Kolloid oder die Flüssigkeit abgedeckt wurden, durch Anwendung des Strahlverfahrens entfernt.
  • Anschließend geht die Routine beim Schritt S6 weiter, wo das Kolloid oder die Flüssigkeit, die die Gasstromnut 7 ausfüllt, entfernt und der Separator 4 vollendet wird.
  • Es gibt ein Schleifverfahren durch Kontaktierung mit der Oberfläche des Separators 4, um die hydrophile Membran 14 nur auf dem Boden 13 und den beiden Wandflächen 13 der Gasstromnut 7 zu belassen, während die Membran 14 von anderen Bereichen (entsprechend den Schritten S4 bis S5) entfernt wird. Bei den verschiedenen bekannten Schleifverfahren gibt es ein Verfahren, um ein rollenförmiges Schleifelement wechselseitig über den Separator 4, auf dem die hydrophile Membran 14 ausgebildet ist, anzuwenden. Auf diese Weise ist es möglich, die Oberflächenbearbeitung auszuführen, ohne dass es zu einem Abschälen der hydrophilen Membran 14 auf dem Boden 13 oder den beiden Wandflächen 12 der Gasstromnut 7 führt.
  • Gemäß 4A wird ein Separator 4 gemäß einer zweiten Ausführungsform beschrieben. In 4A wird die Erläuterung der Kühlnuten weggelassen. In der zweiten Ausführungsform stellt die in 2 dargestellte Rippe 11 die Anisotropie bezüglich des Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten dar.
  • Um die unbeabsichtigte Diffusion der Wärme, die in der Umgebung der Elektrolytmembran 2 erzeugt wird, zu verhindern, ist der Wärmeleitfähigkeitskoeffizient der Rippe 11 (Vorsprung des Separators 4) bezüglich der Tiefe „A" der Gasstromnut 7 kleiner als der Wärmeleitfähigkeitskoeffizient in Richtung „B", die senkrecht zur Tiefe „A" ist. Und zwar ist der Wärmeleitfähigkeitskoeffizient in Richtung einer Tiefe des Vorsprungs (Rippe 11) des Separators 4 kleiner als der Wärmeleitfähigkeitskoeffizient in eine Richtung senkrecht zur Tiefe. Das die Rippe 11 bildende Material weist eine Anisotropie bezüglich des Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten zusätzlich zu mehreren Eigenschaften (einschließlich hoher elektrischer Leitfähig keit), die als Material für den Separator erforderlich sind, auf.
  • Das Material für die Rippe 11 umfasst plattenförmige Graphitkörner (oder Graphitflocken), die durch Anwendung einer Walze zum Pulverisieren eines Graphitblocks erhalten werden, natürliche Graphitflocken, oder einen Verbundstoff aus Harz und aniosotropischen Graphitflocken.
  • Graphitkörner in Plattenform (oder Graphitflocken) weisen einen hohen Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten entlang der Richtung der Platte und einen kleinen Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten entlang der Richtung senkrecht zur Platte auf. Zwecks der Bildung einer Rippe 11 können anisotropische Graphitflocken oder ein Verbundwerkstoff mit Graphitflocken und Harz durch Spritzgießen, Formpressen oder Strangpressen unter einer einseitig ausgerichteten Druckbetätigung bearbeitet werden. Auf diese Weise kann eine Rippe 11, die die Anisotropie bezüglich des Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten aufzeigt, so hergestellt werden, dass sich die Graphitkörner in Plattenform (oder Graphitflocken) in der Rippe 11 in vertikaler Richtung „B", die rechtwinklig zur Tiefe „A" ist, ausrichten. 4B stellt schematisch die Mikrostruktur der Rippe 11 dar, die aus einem Verbundwerkstoff mit Graphitkörnern 31 in Plattenform und Harz ausgebildet ist, wobei die Graphitkörner 31 in Plattenform sich in der Rippe 11 ausrichten. Die Graphitkörner in Plattenform (oder Graphitflocken) können sich in vertikaler Richtung „B" durch natürliches Anhäufen der Graphitkörner unter der Schwerkraft im Harz, das während des Formpressens geschmolzen wird, ausrichten. Daher weist eine auf diese Weise hergestellte Rippe 11 einen anisotropischen Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten aus.
  • In der Rippe 11 ist es wünschenswert, dass die Wärmeleitfähigkeit bezüglich der Tiefe „A" 1/45 bis 1/2 der thermischen Leitfähigkeit in vertikaler Richtung „B" beträgt. Wenn das Verhältnis der Wärmeleitfähigkeit bezüglich der Tiefe „A" zur thermischen Leitfähigkeit in vertikaler Richtung „B" größer als 1/2 ist, ist die Wärmeisolationsleistung schwach und die durch die MEA 20 erzeugte Wärme diffundiert. Wenn das Verhältnis kleiner als 1/45 ist, ist die Diffusion der Wärme bezüglich der Tiefe „A" extrem schwach und folglich ergibt sich die Möglichkeit einer ungünstigen Wirkung auf die Kühlleistung des in den Kühlleitungen 9 strömenden Kühlmediums während des Betriebs des Brennstoffzellenstapels 1.
  • Nach Ausbilden des Separators 4 einschließlich der Rippe 11 des obigen Typs, wird eine hydrophile Membran 14 auf dem Boden 13 und den beiden Wandflächen 12 der Gasstromnut 7 in der gleichen Weise wie in der ersten Ausführungsform ausgebildet.
  • Die Verwendung eines Materials, das die Anisotropie bezüglich der Wärmeleitfähigkeit für die Rippe 11 ausweist, macht es möglich, die Diffusion der durch die Elektrolytmembran erzeugten Wärme bezüglich der Tiefe „A" des Separators 4 ohne ungünstige Wirkungen auf die elektrischen Leitfähigkeitseigenschaften zu verhindern, folglich ermöglicht die Rippe 11 gemäß der zweiten Ausführungsform ein schnelles Schmelzen des gefrorenen Wassers bei niedrigen Temperaturen.
  • Die Erfindung wird detaillierter durch die folgenden Beispiele dargestellt, die bestimmte Arten zum Anwenden der Erfindung veranschaulichen und die nicht zum Begrenzen des Umfangs der Erfindung vorgesehen sind.
  • Beispiele
  • Beispiel I
  • Beispiel I entspricht der ersten Ausführungsform der Er findung. Die Materialkomponente der Rippe 11 ist ein Verbundwerkstoff „M1" aus Harz und künstlichem Graphitpulver, das eine niedrige Aniosotropie, aber eine hohe Porosität von 15% ausweist. Die Rippe 11 stellt einen Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten von 4.6 W/mK in Richtung „B", rechtwinklig zur Tiefe „A", und einen Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten von 5,2 W/mK bezüglich der Tiefe „A" dar. Die Widerstandsfähigkeit der Rippe 11 beträgt 15,8 Ohm mal cm in vertikaler Richtung „B".
  • Beispiel II
  • Das Beispiel II entspricht der zweiten Ausführungsform der Erfindung. Die Materialkomponente der Rippe 11 ist ein Verbundwerkstoff „M2" aus Harz und expandiertem Graphitpulver in Flockenform, das eine hohe Anisotropie und eine geringe Porosität von 3,2% ausweist. Die Rippe 11 stellt einen Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten von 125 W/mK in Richtung „B", rechtwinklig zur Tiefe „A", und einen Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten von 3,5 W/mK bezüglich der Tiefe „A" dar. Die Widerstandsfähigkeit der Rippe 11 beträgt 15,8 Ω mal cm in vertikaler Richtung „B".
  • Vergleichsbeispiel I
  • Die Materialkomponente der Rippe 11 ist ein Verbundwerkstoff „M3" aus Harz und künstlichem Graphitpulver, das eine niedrige Anisotropie und eine geringe Porosität von 4,2% ausweist. Die Rippe 11 stellt einen Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten von 5,8 W/mK sowohl in Richtung der Tiefe „A" als auch in Richtung „B", rechtwinklig zur Tiefe „A", dar. Die Widerstandsfähigkeit in Richtung „B" rechtwinklig zur Tiefe „A" beträgt 16 Ω mal cm.
  • Im Beispiel I, II und Vergleichsbeispiel I wird die Porosität unter Verwendung eines Quecksilberporosimeters gemessen. Die Widerstandsfähigkeit wird unter Verwendung des Verfahrens von vier Prüfreihen gemessen.
  • Im Beispiel I, II und Vergleichsbeispiel I besteht das Material der Platte 10 des Separators 4 aus dem Verbundwerkstoff „M3". Im Beispiel I, II, nachdem der Verbundwerkstoff „M3" in einen ersten Bereich der Form zum Formen des Separators 4 (der erste Bereich gemäß der Platte 10) gefüllt wurde, wird der Verbundwerkstoff „M1" oder „M2" in einen zweiten Bereich der Form zum Formen des Separators 4 (der zweite Bereich gemäß der Rippe 11) gefüllt. Danach wird ein Formpressvorgang ausgeführt. Im Vergleichsbeispiel I wird der Formpressvorgang nach dem Einfüllen des Verbundwerkstoffs „M3" in den gesamten Bereich der Form zum Formen des Separators 4 ausgeführt. Die Größe des Separators 4 beträgt 100 × 100 × 3 mm mit Gasstromnuten 7 von einer Breite von 2 mm und einer Tiefe von 1,5 mm. Die Gasstromnuten 7 sind in Abständen von 2 mm angeordnet.
  • Im Beispiel I, II und Vergleichsbeispiel I ist die Schicht zum Formen der hydrophilen Membran 14 eine Schicht, die Ruß, flüssiges Phenol und Polyvinylalkohol umfasst, die alle in Methanol gelöst sind. Die Beschichtung wird durch ein Luftsprühverfahren ausgeführt und getrocknet, um die hydrophile Membran 14 zu bilden. Die Schicht wird bei 50°C für eine Stunde unter Verwendung von erwärmter Luft und danach für 12 Stunden bei 70°C getrocknet. Nachdem die Schicht getrocknet ist, wird der Einlass/Auslass der Gasstromnut 7 geschlossen und die Gasstromnut 7 mit Wasser gefüllt. Danach wird ein Strahlverfahren auf die Oberfläche 23 des Separators 4 mit einem Luftdruck von 2,5 kg/cm2 unter Verwendung von Aluminiumpartikeln mit einem durchschnittlichen Durchmesser von 350 μm angewendet.
  • Im Beispiel I, II und Vergleichsbeispiel I ist die Gasdiffusionsschicht in den Elektroden (3a, 3b) ein Kohlenstoffgewebe mit einer Dicke von 300 μm, die eine wasserabweisende Funktion aufweist.
  • Gemäß 5 werden die Ausgangsspannungseigenschaften während der Inbetriebnahme nach dem Gefrieren einer mit einem Separator 4 versehenen Brennstoffzelle bezüglich des Beispiels I, II und des Vergleichsbeispiels I beschrieben. Die Versuchsmethode zum Prüfen der Ausgangsspannungseigenschaften der Brennstoffzelle wird nachstehend beschrieben.
  • Wasserstoff und Sauerstoff (ohne Wasserdampf) werden jeweils als Brennstoff und Oxidationsmittel für den Brennstoffzellenstapel 1 verwendet. Eine elektronische Lastvorrichtung bei konstantem Strom wird mit dem Brennstoffzellenstapel 1 verbunden und der erzeugte Strom wird bei einem Festwert überprüft. Ein Thermoelement zum Messen der Temperatur an einer bestimmten Position ist über einer spezifischen Zelle 1a des Brennstoffzellenstapels 1 befestigt.
  • Bei niedrigen Temperaturen erzeugt der Brennstoffzellenstapel 1 zuerst Energie für eine Dauer von 5 Sekunden mit einer Stromdichte von 0,5 A/cm2. Auf diese Weise wird die Feuchtigkeit durch die Gasdiffusionselektrode (Elektroden 3a, 3b) absorbiert. Anschließend wird die Umgebungstemperatur um die Brennstoffzelle auf –5°C eingestellt. Der Brennstoffzellenstapel 1 verbleibt zum Kühlen, bis die erfasste Innentemperatur der Zelle 1a –2°C erreicht. Folglich wird das in der Gasdiffusionselektrode absorbierte Wasser gefroren. Der Brennstoffzellenstapel 1 wird danach in diesem Zustand neu gestartet. Die zeitliche Veränderung in der Ausgangsspannung während der Inbetriebnahme wird als Ausgangsspannungseigenschaft aufgezeichnet. Das in 5 dargestellte Diagramm stellt die zeitliche Veränderung in der Zellenspannung bei einer Stromdichte von 0,5 A/cm2 dar.
  • Gemäß 5 wird ein Separator 4 gemäß des Vergleichsbeispiels I bei Verwendung eines konventionellen Verfahrens mit einem Separator 4 gemäß des Beispiels I oder II verglichen. Ein Brennstoffzellenstapel 1, der einen Separator 4 gemäß des Beispiels I oder II verwendet, kann eine hohe Zellenspannung für eine lange Zeitdauer im Vergleich mit einem Brennstoffzellenstapel 1, der einen Separator 4 gemäß des Vergleichsbeispiels I verwendet, aufrechterhalten. Im Vergleich mit dem Brennstoffzellenstapel I, der einen Separator 4 gemäß des Vergleichsbeispiels I verwendet, erzeugt der Brennstoffzellenstapel 1 bei Verwendung eines Separators 4 gemäß des Beispiels I oder II sofort eine hohe Zellenspannung nach der Inbetriebnahme.
  • Folglich weist eine Brennstoffzelle bei Verwendung eines Separators gemäß dieser Erfindung ausgezeichnete Inbetriebnahmeeigenschaften auf, auch wenn die Brennstoffzelle auf eine niedrige Temperatur von weniger als 0°C abgekühlt wird.
  • Obwohl die Erfindung gemäß den bestimmten Ausführungsformen der Erfindung oben beschrieben worden ist, ist sie nicht auf die oben beschriebenen Ausführungsformen begrenzt. Abänderungen und Varianten der oben beschriebenen Ausführungsformen erscheinen den Durchschnittsfachleuten im Lichte der oben genannten Lehre. Der Schutzumfang der Erfindung wird gemäß den beigefügten Ansprüchen definiert.

Claims (9)

  1. Separator für eine Brennstoffzelle (1a), wobei die Brennstoffzelle (1a) zwei Separatoren (4a, 4b) und eine Membranelektrodenanordnung (20), die durch zwei Separatoren (4a, 4b) als Sandwich angeordnet ist, wobei die Membranelektrodenanordnung (20) mit einer Anodenelektrode (3a), einer Kathodenelektrode (3b) und einer Elektrolytmembran (2), die durch zwei Elektroden (3a, 3b) als Sandwich angeordnet ist, versehen ist, wobei jede der beiden Elektroden mit einer Diffusionsschicht (21a, 21b) die Diffusion von entweder einem gasförmigen Oxidationsmittel oder Brenngas ermöglicht; wobei der Separator (4) Folgendes aufweist: – ein plattenförmiges Element (10); und – eine Mehrzahl von Vorsprüngen (11) zum Bilden einer Mehrzahl von Gasleitungen (7a, 7b), die das Strömen entweder des gasförmigen Oxidationsmittels oder des Brenngases ermöglicht, wobei die Vorsprünge auf dem plattenförmigen Element (10) vorgesehen sind und mit der Membranelektrodenanordnung (20) den Kontakt herstellen, wobei eine der Gasleitungen durch die beiden benachbarten Vorsprünge (11), dem plattenförmigen Element (10) und der Membranelektrodenanordnung (20) definiert ist; – wobei ein Wärmeleitfähigkeitskoeffizient des Vorsprunges (11) kleiner als der Wärmeleitfähigkeitskoeffizient des plattenförmigen Elements (10) des Separators (4) ist; und – wobei in den Vorsprüngen der Wärmeleitfähigkeitskoeffizient in Richtung einer Tiefe des Vorsprunges (11) kleiner als der Wärmeleitfähigkeitskoeffizient in einer Richtung rechtwinklig zur Tiefe ist.
  2. Separator für eine Brennstoffzelle gemäß Anspruch 1, wobei ein Wärmeleitfähigkeitskoeffizient eines Materials, das den Vorsprung (11) bildet, kleiner als der Wärmeleitfähigkeits koeffizient eines Materials ist, das das plattenförmige Element (10) des Separators (4) bildet.
  3. Separator für eine Brennstoffzelle gemäß Anspruch 2, wobei die Porosität des Materials, das den Vorsprung (11) bildet, größer als die Porosität des Materials ist, das das plattenförmige Element (10) des Separators (4) bildet.
  4. Separator für eine Brennstoffzelle gemäß Anspruch 3, wobei das Material, das den Vorsprung (11) bildet, eine Porosität zwischen 10% bis 80% aufweist.
  5. Separator für eine Brennstoffzelle gemäß Anspruch 1, wobei der Wärmeleitfähigkeitskoeffizient in Richtung der Tiefe des Vorsprungs (11) 1/45 bis 1/2 des Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten in einer Richtung senkrecht zur Tiefe beträgt.
  6. Separator für eine Brennstoffzelle gemäß Anspruch 1, wobei das Material, das den Vorsprung (11) bildet, plattenförmige Graphitkörner enthält, die sich in einer Richtung senkrecht zur Tiefe des Vorsprungs (11) ausrichten.
  7. Separator für eine Brennstoffzelle, wobei die Brennstoffzelle (1a) zwei Separatoren (4a, 4b) und eine Membranelektrodenanordnung (20) aufweist, die durch zwei Separatoren (4a, 4b) als Sandwich angeordnet ist, wobei die Membranelektrodenanordnung (20) mit einer Anodenelektrode (3a), einer Kathodenelektrode (3b) und einer Elektrolytmembran (2), die durch zwei Elektroden (3a, 3b) als Sandwich angeordnet ist, versehen ist, wobei jede der beiden Elektroden mit einer Diffusionsschicht (21a, 21b) die Diffusion von entweder einem gasförmigen Oxidationsmittel oder Brenngas ermöglicht; wobei der Separator (4) Folgendes aufweist: – ein plattenförmiges Element (10); und – eine Mehrzahl von Vorsprüngen (11) zum Bilden einer Mehrzahl von Gasleitungen (7a, 7b), die das Strömen entweder des gasförmigen Oxidationsmittels oder des Brenngases ermöglicht, wobei die Vorsprünge (11) auf dem plattenförmigen Element (10) vorgesehen sind und mit der Membranelektrodenanordnung (20) den Kontakt herstellen, wobei eine der Gasleitungen durch die beiden benachbarten Vorsprünge (11), dem plattenförmigen Element (10) und der Membranelektrodenanordnung (20) definiert ist; – wobei ein Wärmeleitfähigkeitskoeffizient des Vorsprungs (11) kleiner als der Wärmeleitfähigkeitskoeffizient des plattenförmigen Elements (10) des Separators (4) ist; und – wobei nur die Bodenfläche (13) und die beiden Wandflächen (12) der Gasleitung durch eine Membran (14), die hydrophile Eigenschaften aufweist, bedeckt sind, wobei die Bodenfläche und die Wandflächen in einer Oberfläche des Separators enthalten sind.
  8. Verfahren zum Herstellen eines Separators für eine Brennstoffzelle, wobei die Brennstoffzelle mit dem Separator (4) mit einem plattenförmigen Element (10) und einer Mehrzahl von Vorsprüngen (11) auf dem plattenförmigen Element (10) versehen ist, wobei die Vorsprünge (11) mit einer Elektrode (3a, 3b) der Brennstoffzelle den Kontakt herstellen, wobei eine Gasstromnut (7a, 7b) zwischen den beiden benachbarten Vorsprüngen (11) ausgebildet ist und sich parallel zu einer Oberfläche des Separators (4) erstreckt; – wobei das Herstellverfahren Folgendes aufweist: – Ausbilden der Vorsprünge (11) aus einem Material mit einem niedrigeren Wärmeleitfähigkeitskoeffizienten als ein Wärmeleitfähigkeitskoeffizient des plattenförmigen Elements (10); – Ausbilden einer Membran (14) aus einer hydrophilen elektrisch leitfähigen Schicht, die auf die Oberfläche der Vorsprünge (11) und die Oberfläche des plattenförmigen Elements (10) aufgebracht ist; und – Entfernen der Membran (14) vom Oberteil (23) der Vorsprünge (11), die den Kontakt mit der Elektrode (3a, 3b) der Brennstoffzelle durch Schleifen der Oberfläche auf dem Oberteil (23) der Vorsprünge (11) oder durch Anwenden eines Strahlverfahrens herstellen, nachdem die Gasstromnut (7a, 7b) mit einem flüssigen oder kolloiden Medium ausgefüllt wurde.
  9. Brennstoffzelle: – mit einer Membranelektrodenanordnung (20), die eine Elektrolytmembran (2), und eine Anodenelektrode (3a) und eine Kathodenelektrode (3b), die die Elektrolytmembran (2) als Sandwich anordnen, aufweist, wobei die Anodenelektrode (3a) und die Kathodenelektrode (3b), die aus einem porösem Material ausgebildet sind, die Gasdiffusion ermöglichen; – mit zwei Separatoren (4a, 4b) zum Abstützen und Anordnen der Membranelektrodenanordnung (20) in Sandwichform, wobei jeder der Separatoren ein plattenförmiges Element (10) und eine Mehrzahl von Vorsprüngen (11) aufweist, die vom plattenförmigen Element (10) zum Definieren einer Mehrzahl von Gasstromnuten (7a, 7b) auf der Oberfläche des plattenförmigen Elements (10) hervorragen; wobei die Gasstromnuten das Strömen entweder des Brenngases oder des gasförmigen Oxidationsmittels ermöglichen; – wobei in den Separatoren (4a, 4b) ein Wärmeleitfähigkeitskoeffizient der Vorsprünge (11) kleiner als ein Wärmeleitfähigkeitskoeffizient des plattenförmigen Elements (10) ist; und – wobei in den Vorsprüngen (11) der Wärmeleitfähigkeitskoeffizient in Richtung einer Tiefe des Vorsprunges (11) kleiner als der Wärmeleitfähigkeitskoeffizient in einer Richtung senkrecht zur Tiefe ist.
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