KR100483123B1 - 연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

연료전지(1a)의 가스확산전극(3a, 3b)내의 결빙된 물을 용해하기 위해서 전해질 막(2) 근처에서 발생한 열을 효율적으로 이용하도록 하는 연료전지(1a)의 세퍼레이터(4)가 제공된다. 세퍼레이터(4)는, 세퍼레이터(4)의 표면상에 가스유동홈(7a, 7b)을 그 사이에 형성하면서 가스확산전극(3a, 3b)과 접촉하는 복수의 돌출부(11)를 가지고 있다. 돌출부(11)의 열전달율은 세퍼레이터의 다른 부분의 열전달율보다 낮다.

Description

연료전지용 세퍼레이터 및 그 제조방법 {Separator for Fuel Cell and Method of Manufacture Therefor}
본 발명은 연료전지, 연료전지에 사용되는 세퍼레이터, 그 제조방법에 관한 것이다.
종래의 고분자 전해질 연료전지(PEFC)에서는 수소를 포함한 연료가스와 산소를 포함한 가스산화제가 고분자 전해질막을 사이에 둔 2개의 가스확산전극(캐소드와 애노드)에 각각 공급된다. 이 2개의 가스확산전극들과 고분자 전해질막이 막-전극 복합체(MEA)를 구성한다. 가스확산전극은 일반적으로 다공성의 가스확산층과 백금촉매층을 가지고 있다. 가스확산층은 탄소로부터 제조되고 촉매층을 지지한다. 백금촉매층은 전해질막에 연결되어 있다. 확산층의 외부로부터 공급되는 가스는 확산층을 통과해서 백금촉매층으로 확산한다. 식 (1)과 식 (2)의 반응이 전극에서 발생하면서 화학에너지를 전기에너지로 변환한다.
H2 →2H+ + 2e- (1)
1/2O2 + 2H+ + 2e- →H2O (2)
PEFC 에서는 식 (2)에서 볼 수 있듯이 캐소드에서 물이 생성된다. 상기 반응을 용이하게 하기 위해서는 연료가스에 습기가 있어야 하기 때문에 위의 식 (1)의 반응이 일어나는 애노드에도 습기가 제공된다. 따라서, 가스확산전극에는 항상 물이 존재하게 된다. 연료전지가 정규동작온도에 도달하지 못했을 때에는 가스확산전극의 물이 백금촉매층으로의 가스 공급을 방해하는 경우가 생긴다. 따라서, 가스확산전극의 물을 신속하게 배출하는 것이 바람직하다. 또한, 연료전지 주위의 동작온도가 낮을 때에는 가스확산전극의 물이 결빙한다. 따라서, 가스확산층전극의 물을 신속하게 용해하여 배출하는 것이 바람직하다.
2000년 일본 특허공개공보 2000-223131호와 1996년 일본 특허공개공보 평8-138692호에 가스 유로를 구성하는 표면위에 친수성 막을 가진 연료전지가 공개되어 있다. 이 연료전지에서는 친수적인 특성에 의해 통로에서 발생하는 물을 배출하는 성능이 향상된다.
도 1은 본 발명에 따른 연료전지 스택의 개략적인 부분 투시도이다.
도 2는 제1실시예에 따른 세퍼레이터의 개략적인 투시도이다.
도 3은 세퍼레이터의 제조방법을 보여주는 공정도이다.
도 4a는 제2실시예에 따른 세퍼레이터의 개략적인 투시도이다. 도 4b는 세퍼레이터 립의 세부인 4a의 "IV-B" 부분의 개략적인 미세구조도이다.
도 5는 제1, 제2실시예에 따른 저온에서의 연료전지 시동특성의 그래프이다.
도를 명확하게 하기 위해 여러 항목들이 검은색 또는 회색으로 칠이 되어 있다. 그림에서 유사한 요소는 유사한 참조번호를 가지고 있다.
그러나, 종래의 연료전지 기술에서는 연료전지가 동작하지 않을 때 가스확산전극에서 물이 완전히 배출된 것을 확신하기 어렵다. 따라서, 빙점 이하의 온도에서 가스확산전극에 있는 물의 결빙을 피하기 어렵다.
따라서, 본 발명의 목적은 연료전지 스택의 인접한 막-전극 복합체 사이에 위치하면서, 전해질막과 세퍼레이터 사이의 결빙수 용해를 용이하게 하고, 가스확산전극의 용해된 물을 가스유동홈으로 배출하는 기능을 가진 세퍼레이터를 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 세퍼레이터의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 상기 목적을 달성하기 위해서 연료전지를 위한 세퍼레이터를 제공하며, 이 연료전지는 2개의 세퍼레이터와 이 세퍼레이터들 사이에 삽입된 막-전극 복합체를 가지며, 막-전극 복합체는 애노드 전극, 캐소드 전극 및 이 전극들 사이에 끼워진 전해질막을 가지며, 2개의 전극은 각각 가스산화제와 연료가스의 확산을 가능하게 하는 확산층을 가진다. 세퍼레이터는 평판부 및 가스산화제와 연료가스 중 하나의 유동을 위한 복수의 가스 통로를 형성하는 복수의 돌출부로 구성되어 있고, 돌출부는 평판부 위에 위치하며 막-전극 복합체와 접촉하고 있다. 하나의 가스 통로는 2개의 인접한 돌출부와 평판부, 막-전극 복합체에 의해 형성된다. 또한, 돌출부의 열전도율은 세퍼레이터 평판부의 열전도율보다 낮다.
또한, 본 발명은 연료전지용 세퍼레이터의 제조방법을 제공하는데, 이 연료전지는 평판부 및 평판부 위에 위치한 복수의 돌출부를 가지고 있으며, 돌출부는 연료전지의 전극과 접촉하고 있고, 가스 유동홈이 2개의 인접한 돌출부 사이에 형성되어 세퍼레이터 표면에 평행하게 뻗어 있다. 본 제조방법은 평판부의 열전도율보다 낮은 열전도율을 가진 물질로부터 돌출부를 형성하는 단계, 친수성의 전기전도성 코팅을 돌출부의 표면과 평판부의 표면에 적용함으로써 막을 형성하는 단계, 돌출부의 상단 표면을 분쇄하거나 가스유동홈을 액체매질이나 겔매질로 채운 후 블라스팅공정을 적용해서 연료전지의 전극과 접촉하는 돌출부의 상단의 막을 제거하는 단계로 구성된다.
본 발명에 따른 세퍼레이터는 하나의 전극에 각각 접촉하는 복수의 돌출부를 가지고 있고 낮은 열전도율을 가지고 있다. 따라서, 연료전지의 전해질막 근처에서 발생한 열은 국부에 집중된다. 따라서, 전해질막 근처에서 발생한 열은 가스확산전극의 결빙된 물을 용해하는 데 효과적으로 사용될 수 있다. 또한, 이 용해된 물은 가스확산전극으로부터 가스유동홈으로 신속하게 배출될 수 있다.
본 발명의 다른 특징, 이점 및 세부사항은 명세서의 나머지 부분에 설명되고, 뒤의 도면에서 볼 수 있다.
도 1을 참고하여 본 실시예에 사용되는 연료전지 스택 1의 구조를 설명한다.
연료전지 스택 1은 연속하여 배치된 복수의 단위전지(1a)를 가지고 있다. 단위전지(1a)는 전해질막(2), 2개의 전극(3a, 3b)와 2개의 세퍼레이터(4a, 4b)를 가지고 있다. 전해질막(2)은 고체 고분자로부터 형성된다. 평판 형상의 애노드 전극(3a)과 캐소드 전극(3b)은 전해질막(2)을 중간에 삽입하는 형태로 배치되었다. 전극들은 전해질막(2)에 연결된 얇은 백금 촉매층(22a, 22b) 및 가스확산전극과 촉매층을 지지하면서 촉매층의 외부에 배치된 다공성의 가스확산층(21a, 21b)을 가진 가스확산전극이다. 백금 촉매층(22a, 22b)은 탄소 운반체에 의해 지지되는 백금 촉매로 구성된다. 다공성의 가스확산층은 탄소포(cloth) 또는 카본지와 같은 탄소로 구성되고, 물이 배지 않는 특성을 가지고 있다. 전극(3a, 3b)은 공급된 연료가스나 가스산화제의 전해질막(2)으로의 확산을 가능하게 하는 가스확산층(21a, 21b)을 가지고 있다. 공급된 연료가스와 가스산화제가 전극(3a, 3b)의 전표면으로 분산되기 때문에 반응은 연료전지 스택 1에서 균일하게 발생한다.
전해질막(2)과 전극(3a, 3b)이 막-전극 복합체(MEA)(20)를 구성한다. 2개의 세퍼레이터는 대체로 평판형상으로 형성되며 애노드 세퍼레이터(4a)와 캐소드 세퍼레이터(4b)로 구성된다. 막-전극 복합체(20)는 2개의 세퍼레이터 사이에 삽입된다.
도 1에서 수평방향으로 평행하게 뻗어 있는 복수의 가스유동홈(7a(7aa))은 애노드 전극(3a)과 직면하고 있는 애노드 세퍼레이터(4a(4aa))의 표면(6a(6aa))상에 형성된다. 본 명세서에서는 가스유동홈(7a(7aa))을 형성하는 돌출부는 립(rib) (11a(11aa))으로 칭한다. 애노드 세퍼레이터(4a(4aa))의 립(11a)은 동일 간격으로 배치된다. 전력 발생을 위한 연료 가스는 애노드 전극(3a)에 연료를 공급하기 위해 가스유동홈(7a(7aa))을 따라 유동하게 된다.
반면, 도 1에서 수직방향으로 평행하게 뻗어 있는 복수의 가스유동홈(7b)은 캐소드 전극(3b)과 직면하고 있는 캐소드 세퍼레이터(4b)의 표면상에 형성된다. 가스 유동홈(7b)을 형성하는 돌출부는 립(11b)으로 칭한다. 캐소드 세퍼레이터(4b)의 립(11b)은 애노드 세퍼레이터(4a)의 립(11a)과 마찬가지로 동일 간격으로 배치된다. 전력 발생을 위한 가스산화제는 가스 유동홈(7b)을 따라 유동하고 캐소드 전극 (3b)에 공급된다. 연료 가스를 공급하는 가스유동홈(7a(7aa))은 가스 산화제를 공급하는 가스유동홈(7b)과 직각으로 형성된다. 그러나, 본 발명은 이 점에 있어서 제한 받지 않고 통로들이 서로 평행으로 형성될 수도 있다.
공급된 연료가스를 사용하는 애노드 전극(3a)에서는 다음의 반응이 발생한다.
H2 →2H+ + 2e- (1)
전자들은 전기도선과 부하를 통해 캐소드 전극(3b)에 도달한다. 반면, 양성자들은 전해질막(2)을 통과하여 캐소드 전극(3b)에 도달한다. 캐소드 전극(3b)에서 산화제에 포함된 산소, 공급된 전자 및 양성자 사이의 다음 반응의 결과로 전력 발생에 필요한 전기화학 반응이 수행된다.
1/2O2 + 2H+ + 2e- →H2O (2)
전지(1a)의 전체 온도는 애노드 전극(3a)과 캐소드 전극(3b) 사이의 반응 (1)과 (2)의 결과로 증가한다.
복수의 냉각홈(8a, 8b (8aa))은 전지(1a)를 냉각시키기 위해서 전극쪽과 반대인 세퍼레이터(4a, 4b (4aa))의 뒷면에 선택적으로(optionally) 형성된다. 냉각 통로(9)는 인접한 마주 보는 전지들의 냉각홈(8a, 8b (8aa))이 모여서 형성된다. 예를 들어 하나의 냉각 통로(9)는 전지(1a)의 캐소드 세퍼레이터(4b)와 인접한 전지(1a)의 애노드 세퍼레이터(4aa)의 표면에 각각 존재하는 냉각홈(8b, 8aa)으로부터 형성된다. 냉각 통로(9)는 세퍼레이터(4a, 4b (4aa))의 표면에 평행하고 동일한 간격으로 형성된다. 연료전지 스택 1을 냉각하기 위해서 냉각매질이 냉각 통로(9)로 주입된다.
도 2를 참고하여 연료 전지 스택 1에 사용되는 세퍼레이터(4)를 설명한다. 도 2에 냉각홈은 표시되지 않았다.
이 세퍼레이터(4)에 있어서 직각의 평행육면체 립(11)들은 평판(10)의 표면상에서 동일한 간격으로, 평판(또는 평판부)(10)에 평행하게 배치된다. 립(11)은 가스산화제와 연료가스 중 하나의 유동을 위한 복수의 가스 통로를 형성하기 위해 평판(10)으로부터 돌출되어 있는 돌출부이다. 립(11)의 상단면(23)은 애노드 또는 캐소드 전극에 접촉한다. 친수성 막(14)은 상술한 방법으로 배치된 립(11)사이에서 형성된 가스유동홈(7)의 바닥면(13)과 양 측면(12)상에 형성된다.
립(11)은 평판(10)을 구성하는 물질보다 낮은 열전도율을 가지는 물질로부터 형성된다. 립(11)의 열전도율이 평판(10)을 구성하는 물질의 열전도율보다 낮기 때문에 전극에서 발생한 열은 전극과 접촉하고 있는 립(11)의 상단 근처에서 확산하기 어렵다. 따라서, 전극에서 발생한 열을 저온에서 결빙한 물을 용해하기 위해 사용하는 것이 가능하다. 따라서, 저온에서 연료전지를 동작시킬때 가스확산전극에서 결빙된 물이 용해된다. 상술한 바와 같이 캐소드 전극(3b)에서 물이 생성되기 때문에 본 발명은 적어도 캐소드 전극(3b)에 연결된 세퍼레이터(4b)에는 적용된다. 또한, 본 발명이 애노드 전극(3a)에 연결된 세퍼레이터(4a)에도 적용되는 것이 바람직하다. 연료가스에 수증기를 첨가하여 공급하는 경우가 빈번하므로 첨가된 수증기의 응축에 의해 발생되는 물의 결빙 방지를 향상시키기 위해서 애노드 전극(3a)에 연결된 세퍼레이터(4a)에만 본 발명을 적용하는 것도 가능하다. 제1실시예에서는 립 (11)을 형성하는 물질의 다공성이 평판(10)을 형성하는 물질의 다공성보다 높다. 일반적으로 연료전지 스택 1의 세퍼레이터(4)는 전기전도성, 내열성, 내산성을 가져야 하기 때문에 그 위에 내산화 코팅이 된 탄소합성물이나 금속성분이 세퍼레이터(4)를 구성하는 물질로 널리 사용된다.
본 실시예에 있어 세퍼레이터(4)의 립(11)을 형성하는 물질은 다공성의 조절이 비교적 간단한 흑연 또는 탄소합성물로 구성되는 것이 바람직하다. 이러한 물질들은 전도성에 큰 장애가 있어서는 안 된다. 립(11)을 형성하기 위한 바람직한 방법은 다양한 타입의 수지와 탄소분말로부터 합성물질을 몰딩하는 단계 또는 비용 효율 때문에 수지가 스며든 부직포를 굽는 흑연화 단계를 포함한다. 또한, 흑연을 예정된 사이즈로 절단가공후 배열하여 립(11)을 평판(10)에 부착함으로써 흑연으로부터 립(11)을 형성하는 것이 가능하다.
립(11)을 형성하는 물질의 효율적인 다공성은 10-80% 로 정해지며, 바람직하게는 10-60%, 더 바람직하게는 10-40% 이다. 10% 이하의 다공성에서는 세퍼레이터가 충분한 열차단 효과를 제공하는 것이 불가능하다. 80% 이상의 다공성에서는 물리적인 힘에 극도로 약해서 세퍼레이터(4)의 적층시에 손상될 가능성이 있다. 구멍의 크기는 가스유동홈(7)의 너비와 깊이에 따라 변화될 수 있다. 평판(10)이 립(11)과 동일한 물질로 형성되었을 때 세퍼레이터 자체의 물리적 강도는 높은 다공성 때문에 감소된다. 또한, 세퍼레이터(4)의 열전달율의 전체적인 감소 때문에 냉각과정에서의 냉각 성능은 감소된다. 따라서, 평판(10)이 립(11)과 동일 물질로 형성되지 않는 것이 바람직하다.
친수성 막(14)은 슬러리나 친수성 물질을 포함한 도료를 가스유동홈(7)의 바닥면(13)과 양 측면(12) 상에만 코팅하여 형성된다. 본 실시예에 있어 전해질막(2) 근처에서 발생한 열은 가스확산전극(전극 3a, 3b)의 결빙된 물을 용해하면서 소비된다. 저온에서의 초기 전력발생 효율을 향상시키기 위해서는 전극(3a, 3b)의 잔여 결빙수를 전극(3a, 3b)으로부터 가스 통로로 신속하게 배출하는 것이 바람직하다. 이러한 이유로 친수성막(14)이 가스유동홈(7)의 바닥면(13)과 양 측면(12) 상에만 형성된다. 친수성막(14)이 가스확산전극의 내부로부터 가스유동홈(7)으로 용해된 물을 배출하는 것을 용이하게 하므로 전극(3a, 3b)의 물 배출 성능이 향상된다. 특히, 전극(3a, 3b)의 가스확산층(21a, 21b)이 물이 배지 않는 특성을 가지고 있을 때 전극(3a, 3b)의 물 배출 성능은 더욱 향상된다. MEA(20)에 접촉된 립(11)의 상단면(23)은 친수성막(14)을 가지고 있지 않기 때문에 세퍼레이터(4)와 전극(3a, 3b)이 연결되는 부분에서의 다공성의 감소를 피할 수 있다.
도 3의 공정도를 참고하여 세퍼레이터(4)를 형성하는 방법을 아래에서 설명한다.
우선, 단계 S1에서 세퍼레이터(4)가 형성된다. 세퍼레이터(4)는 공지의 방법을 사용하여 형성해도 된다. 예를 들어 세퍼레이터(4)는 기계적인 공정으로 가스유동홈(7)을 절삭하여 흑연화된 평판(10)을 만들거나 탄소 분말과 다양한 타입의 수지로 이루어진 합성물질을 압축성형, 사출성형, 압출성형함으로써 형성될 수 있다.
다음으로, 단계 S2에서 친수성과 전기전도성을 가진 물질을 포함한 도료를 세퍼레이터(4)의 전 표면에 코팅한다. 세퍼레이터의 표면을 코팅하는 방법은 스프레이 방법, 캐스팅(casting) 방법, 딥코팅(dip coating) 방법과 같은 다양한 공지의 방법을 포함한다. 코팅이 충분히 부착되도록 하기 위해 세퍼레이터(4)의 표면에 부드러운 연마공정이 미리 적용될 것이다.
다음으로, 코팅을 건조시키는 단계 S3으로 절차가 진행된다. 코팅 건조 공정은 자연 건조, 고온 건조, 다양한 타입의 전자기파를 사용한 건조와 같은 공지의 방법을 사용하여 수행될 수 있다. 이렇게 해서 친수성 막(14)이 세퍼레이터(4)의 전 표면에 형성된다.
세퍼레이터(4)의 표면에 친수성 막(14)을 형성한 후에, 바닥면(13)과 양 측면(12)을 제외한 표면의 친수성 막을 제거하기 위해 단계 S4, S5의 공정이 수행된다.
단계 S4에 있어서 가스유동홈(7)의 바닥면(13)과 양 측면(12)에 대한 차폐작업을 수행하기 위해 세퍼레이터(4)의 가스유동홈(7)이 겔 또는 액체로 채워진다. 세퍼레이터(4)의 가스유동홈(7)이 겔 또는 액체로 채워지기 전에 세퍼레이터(4)의 가스 흡입구/방출구는 미리 봉한다. 이렇게 하여 가스유동통로(7)가 겔 또는 액체로 채워지더라도 누출이 발생하지 않는다. 가스 흡입구/방출구와 세퍼레이터(4)의 형상에 맞춘 지그를 사용하는 것이 바람직하다. 비용을 고려하면 홈(7)을 채우기 위한 액체로 물이 바람직하다. 그러나, 수반하는 공정의 요구 또는 친수성 코팅과의 상호작용을 고려한다면 다른 액체매질 또는 고점도를 가진 액체를 선택할 수도 있다.
다음으로, 단계 S5에서 가스유동홈(7)의 바닥면(13)과 양 측면(12)을 제외한 표면의 친수성 코팅이 제거된다. 립(11)의 상단면(23)의 친수성 코팅이 여기에서 제거된다는 것을 주목해야 한다. 친수성 코팅을 제거하기 위해 블라스팅법을 사용할 수 있다. 블라스팅공정은 공지의 공기 블라스팅공정 또는 쇼트(shot) 블라스팅공정중 하나일 것이다. 블라스팅공정에서는 요구치에 맞는 반경과 경도를 가진 금속성(metallic)산화금속, 수지 또는 유리 입자들을 사용하게 된다. 따라서 액체 또는 겔을 가스유동홈(7)에 채운 후에 블라스팅공정을 적용함으로써 겔 또는 액체에 의해 덮이지 않은 영역에서 친수성 막을 제거한다.
마지막으로, 절차는 단계 S6으로 진행되어 가스유동홈 7을 채운 겔 또는 액체가 제거되고 세퍼레이터(4)는 완성된다.
친수성막(14)을 바닥면(13)과 양 측면(12)에만 남기고 다른 영역의 막(14)을 제거(단계 S4-S5와 일치)하기 위해 세퍼레이터(4)와 접촉해서 수행하는 분쇄(grinding)법이 있다. 공지의 다양한 분쇄법 중에서 친수성막(14)이 형성된 세퍼레이터(4) 위에서 롤러형상의 분쇄기를 적용하는 방법이 있다. 이 방법으로 가스유동홈(7)의 바닥면(13) 또는 양 측면(12) 상의 친수성막(14)을 벗기지 않고 표면 처리를 수행할 수 있게 된다.
도 4a를 참고하여 제2실시예에 따른 세퍼레이터(4)를 설명한다. 도 4a에서 냉각홈은 표시되지 않았다. 제2실시예에서 도 2의 립(11)은 열전도율에 대하여 이방성을 가진다.
전해질막(2) 근처에서 발생된 열의 의도하지 않은 확산을 막기 위해서 가스유동홈(7)의 깊이 "A"에 대한 립(11)(세퍼레이터(4)의 돌출부)의 열전도율이 깊이 "A"에 직교하는 방향 "B"의 열전도율보다 낮다. 즉, 세퍼레이터(4) 돌출부의 깊이 방향의 열전도율이 깊이에 직교하는 방향의 열전도율보다 낮다. 립(11)을 구성하는 물질은 세퍼레이터용 물질로서 요구되는 여러 특성(높은 전기전도성 포함)이외에 열전도율에 대해 이방성도 가진다.
립(11)용 물질은 롤러를 이용하여 흑연블록을 분쇄(pulverizing)하여 얻는 평면형 흑연입자(또는 흑연박편), 천연 흑연 박편, 또는 수지와 이방성 흑연박편으로 만든 합성물질이 있다.
평면형 흑연입자(또는 흑연박편)는 평면방향을 따라서 높은 열전도율을 가지고 평면에 직교하는 방향으로는 낮은 열전도율을 가진다. 립(11)을 형성하기 위해서는, 이방성 흑연박편 또는 흑연박편과 수지로 구성된 합성물질을 단방향 압축 공정을 통해 사출성형, 압축성형, 압출성형으로 처리하면 된다. 이렇게 하여, 립 11의 평면형 흑연입자(또는 흑연박편)가 깊이 "A"와 직교하는 수직 방향 "B"와 방향이 일치하도록 하여, 열전도율에 대해 이방성을 가진 립(11)을 제조할 수 있다. 도 4b는 평면형 흑연입자(31)와 수지로 구성된 합성물질로 형성된 립(11)의 미세구조를 개략적으로 도시하고 있고, 여기에서 평면형 흑연입자(31)는 립(11)과 방향이 일치한다. 평면형 흑연입자(또는 흑연박편)는 성형(molding)하는 동안 용해된 수지에 중력하에서 자연스럽게 흑연입자를 쌓아 올림으로써 수직 방향 "B"를 가질 수 있다. 따라서, 이 방법으로 제조된 립(11)은 이방성의 열전도율을 가진다.
립(11)에 있어서 깊이 "A"에 대한 열전도율이 수직 방향 "B"의 열전도율의 1/45 에서 1/2 인 것이 바람직하다. 수직 방향 "B"의 열전도율에 대한 깊이 "A"의 열전도율의 비가 1/2 이상이라면 단열 성능이 나쁘고 막-전극 복합체(20)에 의해 발생한 열이 확산한다. 만일, 비가 1/45이하이면 깊이 "A"에 대한 열 확산이 극도로 제한되어 결과적으로 연료전지 스택 1의 동작시에 냉각통로 9를 유동하는 냉각매질의 냉각성능에 역효과가 발생할 가능성이 있다. 상기 형태의 립(11)을 포함하는 세퍼레이터(4)를 형성한 후에 제1실시예와 동일한 방법으로 가스유동홈(7)의 바닥면(13)과 양 측면(12)에 친수성막(14)이 형성된다.
립(11)에 열전도율에 대한 이방성을 가진 물질을 사용함으로써 전기전도특성에 역효과를 발생하지 않고 전해질막(2)에 의해 발생한 열이 세퍼레이터(4)의 깊이 "A"에 대해 확산하는 것을 막아 주게 된다. 따라서, 제2실시예에 따른 립(11)은 저온에서 결빙된 물의 신속한 용해를 가능하게 해 준다.
본 발명은 아래의 실시예에서 보다 상세히 설명되는데, 이 실시예는 본 발명의 실현을 위한 특정한 형태를 보여주는 것이고, 본 발명의 범위를 제한하기 위한 것이 아니다.
실시예 1
실시예 1은 본 발명의 제1실시예에 대응한다. 립(11)의 구성물질은 낮은 이방성과 15%의 높은 다공성을 가진 인공 흑연분말과 수지의 합성물질 "M1"이다. 립(11)은 깊이 "A"와 직교하는 방향 "B"에 대해서는 4.6 W/mK의 열전달율, 깊이 "A"에 대해서는 5.2 W/mK의 열전달율을 가진다. 립(11)의 수직 방향 "B"로의 비저항은 15.8 Ωㆍcm 이다.
실시예 2
실시예 2는 본 발명의 제2실시예에 대응한다. 립(11)의 구성물질은 높은 이방성과 3.2%의 낮은 다공성을 가진 박편 형태로 펼쳐진 흑연분말과 수지의 합성물질 "M2"이다. 립 11은 깊이 "A"와 직교하는 방향 "B"로 125 W/mK의 열전달율, 깊이 "A"에 대해서는 3.5 W/mK의 열전달율을 가진다. 립(11)의 수직 방향 "B"로의 비저항은 15.8 Ωㆍcm 이다.
비교예 1
립 11의 구성물질은 낮은 이방성과 4.2%의 낮은 다공성을 가진 박편 형태로 펼쳐진 인공 흑연분말과 수지의 합성물질 "M3"이다. 립 11은 깊이 "A" 방향, 깊이 "A"와 직교하는 방향 "B"의 2방향으로 5.8 W/mK의 열전달율을 가진다. 깊이 "A"에 직교하는 방향 "B"로의 비저항은 16 Ωㆍcm 이다.
실시예 1,2 와 비교예 1 에 있어서 다공성은 수은 포로시미터(porosimeter)를 이용하여 측정되었다. 비저항은 4-프로브(four-probe)법을 이용하여 측정되었다.
실시예 1, 2 와 비교예 1 에 있어서 세퍼레이터(4)의 평판(10)의 물질은 합성물질 "M3"이다. 실시예 1, 2 에 있어서 세퍼레이터(4)의 성형을 위한 주형의 첫번째 섹션에 합성물질 M3를 부은 후에(첫번째 섹션은 평판(10)에 해당), 세퍼레이터(4)의 성형을 위한 주형의 2번째 섹션에 합성물질 "M1" 또는 "M2"를 붓는다(2번째 섹션은 립(11)에 해당). 그 후 즉시 압축성형 공정이 수행된다. 비교예 1 에 있어서는 세퍼레이터(4)의 성형을 위한 주형의 전 영역에 합성물질 "M3"를 부은 후에 압축성형 공정을 수행한다. 세퍼레이터(4)의 크기는 너비 2 mm, 깊이 1.5 mm 인 가스유동홈(7)을 포함해서 100 ×100 ×3 mm 이다. 가스유동홈(7)은 2 mm 간격으로 배치된다.
실시예 1, 2 와 비교예 1 에 있어서 친수성막(14)를 형성하기 위한 도료는 카본 블랙(carbon black), 액체 페놀, 폴리비닐 알콜을 포함하고, 모두 메탄올에 용해되어 있다. 코팅은 에어 스프레이 공정에 의해 수행되고, 건조 후 친수성 막(14)을 형성한다. 코팅은 가열된 공기를 이용하여 50℃에서 1시간 동안 건조 후, 70℃에서 12시간 동안 건조시킨다. 코팅이 건조된 후, 가스유동홈(7)의 흡입구/방출구를 폐쇄하고 가스유동홈(7)을 물로 채운다. 이 후에 평균 직경이 350 ㎛ 인 알루미늄 입자를 사용하여 2.5 ㎏/㎠ 의 기압으로 세퍼레이터(4)의 상단면(23)에 블라스팅공정을 적용한다.
실시예 1, 2 와 비교예 1 에 있어서 전극(3a, 3b)내의 가스확산층은 물이 배지 않는 기능을 가진 두께 300 ㎛ 의 탄소포(cloth)이다.
도 5를 참고하여 세퍼레이터(4)를 가진 연료전지의 결빙 후 시동시의 출력전압 특성을 실시예 1, 2 와 비교예 1 에 관하여 설명한다. 연료전지의 출력전압 특성을 조사하기 위한 실험방법은 이하에서 설명한다.
수소와 산소(수증기 불포함)가 연료전지 스택 1을 위한 연료와 산화제로 각각 사용된다. 일정 전류가 흐르는 전자 부하장치를 연료전지 스택 1에 연결하고 발생한 전류를 고정값으로 조절한다. 특정 위치에서의 온도 측정을 위한 열전기쌍을 연료전지 스택 1의 특정 전지(1a) 주위에 설치한다.
우선, 저온에서 연료전지 스택 1이 0.5 A/㎠ 의 전류밀도로 5초 동안 전력을 발생한다. 이렇게 하여, 가스확산전극(전극 3a, 3b)으로 습기가 흡수된다. 그 후, 연료전지 주위의 온도를 -5℃로 설정한다. 전지(1a)의 내부 온도가 -2℃가 될 때까지 연료전지 스택 1을 냉각시킨다. 따라서, 가스확산전극에 흡수되었던 물이 결빙된다. 이 상태에서 연료전지 스택 1을 재시동시킨다. 시동하는 동안의 출력전압의 시간변화가 출력전압 특성으로 기록된다. 도 5의 그래프는 전류밀도가 0.5 A/㎠ 인 경우의 전지 전압의 시간변화를 보여준다.
도 5를 참고하여 종래의 기술을 사용한 비교예 1 에 따른 세퍼레이터(4)와 실시예 1, 2 에 따른 세퍼레이터(4)를 비교한다. 실시예 1, 2 에 따른 세퍼레이터(4)를 사용한 연료전지 스택 1은 비교예 1 에 따른 세퍼레이터(4)를 사용한 연료전지 스택 1에 비해 오랜 시간 동안 높은 전지 전압을 유지할 수 있다. 비교예 1에 따른 세퍼레이터(4)를 사용한 연료전지 스택 1에 비하여, 실시예 1, 2 에 따른 세퍼레이터 4를 사용한 연료전지 스택 1은 시동 후 즉시 높은 전지 전압이 발생한다.
따라서, 본 발명에 따른 세퍼레이터를 사용한 연료전지는 연료전지가 0℃ 이하의 저온으로 냉각되었을지라도 훌륭한 시동 특성을 보인다.
일본특허출원 P2001-299500(2001년 9월 28일 출원)의 전 내용이 본 명세서에 통합되어 언급되었다.
본 발명이 발명의 일정한 실시예에 대해서만 언급하며 상술되었지만, 본 발명이 상술된 실시예로 제한되는 것은 아니다. 당업자라면 상술한 바에 따라 상술된 실시예에 대해 변경을 할 수 있을 것이다. 발명의 범위는 다음의 청구항에 의해 정의된다.

Claims (10)

  1. 2개의 세퍼레이터(4a, 4b)와 상기 2개의 세퍼레이터 사이에 삽입된 막-전극 복합체(20)를 가지며, 막-전극 복합체(20)는 애노드 전극(3a), 캐소드 전극(3b) 및 2개의 전극(3a, 3b) 사이에 삽입된 전해질 막(2)을 가지며, 2개의 전극은 각각 가스산화제와 연료가스중 하나를 확산시키는 확산층(21a, 21b)을 가지는 연료전지에 있어서,
    상기 세퍼레이터(4)는 평판부(10) 및 가스산화제와 연료가스가 유동되는 복수의 가스통로를 형성하기 위한 복수의 돌출부(11)를 가지며,
    상기 돌출부(11)는 상기 평판부(10)상에 위치하고 막-전극 복합체(20)와 접촉하며,
    하나의 가스통로는 2개의 인접한 상기 돌출부(11), 상기 평판부(10) 및 막-전극 복합체(20)에 의해 정해지며,
    상기 돌출부(11)의 열전달율이 상기 세퍼레이터(4)의 상기 평판부(10)의 열전달율보다 낮으며,
    상기 돌출부에 있어서, 상기 돌출부의 깊이 방향의 열전달율이 깊이에 직교하는 방향의 열전달율보다 낮은 연료전지용 세퍼레이터.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 돌출부(11)를 형성하는 물질의 열전달율이 상기 세퍼레이터의 상기 평판부(10)를 형성하는 물질의 열전달율보다 낮은 것을 특징으로 하는 연료전지용 세퍼레이터.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 돌출부(11)를 형성하는 물질의 다공성이 상기 평판부(10)를 형성하는 물질의 다공성보다 높은 것을 특징으로 하는 연료전지용 세퍼레이터.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 돌출부(11)를 형성하는 물질이 10%~80%의 다공성을 가지는 것을 특징으로 하는 연료전지용 세퍼레이터.
  5. 삭제
  6. 제1항에 있어서,
    상기 돌출부(11)의 깊이 방향의 열전달율이 깊이에 직교하는 방향의 열전달율의 1/45~1/2인 것을 특징으로 하는 연료전지용 세퍼레이터.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 돌출부(11)를 형성하는 물질이 돌출부(11)의 깊이에 직교하는 방향을 향하는 평면형 흑연입자를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 세퍼레이터.
  8. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서,
    가스 통로의 바닥면(13)과 양 측면(12)만이 친수성 막(14)에 의해 코팅되고,
    바닥면과 측면들이 세퍼레이터의 표면에 포함되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 세퍼레이터.
  9. 평판부(10) 및 평판부(10)상에 위치한 복수의 돌출부(11)를 가지며,
    상기 돌출부(11)는 연료전지의 전극(3a, 3b)과 접촉하며,
    가스통로가 2개의 인접한 돌출부(11) 사이에 형성되어 세퍼레이터(4)의 표면에 평행하게 뻗어 있는 세퍼레이터(4)를 가지는 연료전지용 세퍼레이터의 제조방법에 있어서,
    상기 방법은 상기 평판부(10)의 열전달율보다 낮은 열전달율을 가지는 물질로부터 상기 돌출부(11)를 형성하는 단계;
    돌출부(11)의 표면과 평판부(10)의 표면에 친수성의 전기전도성 코팅을 적용하여 막(14)을 형성하는 단계; 및
    돌출부(11)의 상단부(23) 표면을 분쇄하거나, 가스유동홈(7a, 7b)을 액체매질 또는 겔매질로 채운 후 블라스팅공정을 수행하여 연료전지의 전극(3a, 3b)과 접촉하는 돌출부(11)의 상단부(23)로부터 막(14)을 제거하는 단계로 이루어지는 것을 특징으로 하는 연료전지용 세퍼레이터의 제조방법.
  10. 전해질막(2), 상기 전해질막(2)을 사이에 삽입하고 있으면서 가스확산을 가능하게 하는 다공성물질로 구성된 애노드 전극(3a), 캐소드 전극(3b)으로 이루어진 막-전극 복합체(20); 및
    막-전극 복합체(20)를 사이에 끼워 이를 지지하며, 평판부(10) 및 상기 평판부(10) 표면상에 복수의 가스유동홈(7a, 7b)을 형성하기 위해 평판부(10)에서 돌출된 복수의 돌출부(11)를 각각 가지고 있는 2개의 세퍼레이터(4a, 4b)를 구비하고, 상기 가스유동홈들은 연료가스와 가스산화제 중 하나의 유동을 가능하게 하며,
    상기 세퍼레이터(4a, 4b)에서 상기 돌출부(11)의 열전달율이 상기 평판부(10)의 열전달율보다 낮으며,
    상기 돌출부에 있어서, 상기 돌출부의 깊이 방향의 열전달율이 깊이에 직교하는 방향의 열전달율보다 낮은 연료전지.
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