JP3941444B2 - 燃料電池のセパレータ - Google Patents
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Description
【産業上の利用分野】
本発明は、燃料電池に用いるセパレータに関する。
【0002】
【従来の技術】
従来の固体高分子型燃料電池では、電解質を狭持する2つの電極に水素を含有する燃料ガスと酸素を含有する酸化剤ガスとをそれぞれ供給することによって、各電極で(1)、(2)式のような反応が起り、化学エネルギーに変換される。
【0003】
【式1】
【0004】
【式2】
【0005】
固体高分子型燃料電池では、(2)式のようにカソード側で水を生じる。また、上記反応をスムーズに行うために水素ガスを加湿するために、アノード側にも水を供給するため、両極とそれぞれのセパレータ間に設置されているガス拡散層には常に水が存在する。燃料電池が定常運転温度に至っていないときには、ガス拡散層中のこのような水が電解質へのガス供給を妨げる場合があるために速やかに排出されることが望まれる。また燃料電池雰囲気温度が低温のとき、ガス拡散層の水は凍結してしまうので、上記のような理由から速やかな解凍および排出が望まれる。
【0006】
ガス拡散層及びガス流路溝における水の排出性を改善するために、流路の形成面に撥水性を有するフッ素樹脂の被膜を形成するものが提案されている(例えば、特開平11−339827号)。この燃料電池ではガス流路溝の形成面が撥水性を有することによりガス流路溝に生じる排水性を高めている。
【0007】
しかしながら、この方法では、前述したようにガス流路溝に撥水性が施されている場合、拡散層から流路への優先的な水の移行はあまり期待できないという問題があった。
【0008】
このような問題に対して、逆にガス流路溝の形成面に親水性を施すという提案もなされている(例えば、特開平8−138692号、特開2000−223131)。この燃料電池では流路に親水性を保持させ発生した水の排水性を高めている。
【0009】
【発明が解決しようとしている問題点】
しかしながら、前述した燃料電池を用いても、燃料電池の停止時にガス拡散層内の全ての水を排出させるのは困難であり、凝固点以下の温度でガス拡散層内で水が凍結するのは避け難い。
【0010】
そこで本発明は、電解質膜付近で発生した熱を拡散させることなく、電解質膜とセパレータの間に存在する凍結した水の解凍に有効的に利用し、解凍された水を優先的にガス拡散層からガス流路溝へ排水する機能を有する燃料電池のセパレータを提供することを目的とする。
【0011】
【問題点を解決するための手段】
第1の発明は、固体高分子電解質膜をアノード側電極とカソード側電極で挟んで構成される燃料電池構造体を狭持する燃料電池のセパレータにおいて、前記セパレータは、前記セパレータの表面に前記カソード側電極へ酸化剤ガスを供給する第1のガス流路溝を有する第1のセパレータと、前記セパレータの表面に前記アノード側電極へ燃料ガスを供給する第2のガス流路溝を有する第2のセパレータと、から構成する。そして、少なくとも前記第1セパレータの表面のガス流路溝を形成する凸部を構成するセパレータ部材に、前記ガス流路溝の深さ方向に対する熱伝導率が少なくとも前記深さ方向に垂直な方向に対する熱伝導率よりも小さく、かつ前記セパレータの他の部分を構成する部材に比べて熱伝導率が小さい部材を用いた。
【0012】
第2の発明は、第1の発明において、前記凸部を構成するセパレータ部材に、前記深さ方向に対する熱伝導率が前記深さ方向に垂直な方向に対する熱伝導率の1/45〜1/2倍である部材を用いた。
【0013】
第3の発明は、第1の発明において、前記凸部を構成するセパレータ部材に、他の部分を構成するセパレータ部材に比較して気孔率が高い部材を用いる。
【0014】
第4の発明は、第3の発明において、前記凸部を構成するセパレータ部材に、気孔率が10〜80%の部材を用いた。
【0015】
第5の発明は、第1から4のいずれか一つの発明において、前記ガス流路溝の両壁面および底面にのみ親水性を有した被膜を形成する。
【0016】
第1の発明によれば、前記凸部を構成するセパレータ部材に、前記ガス流路溝の深さ方向に対する熱伝導率が少なくとも深さ方向に垂直な方向に対する熱伝導率よりも小さく、セパレータの他の部分を構成する部材に比べて小さい部材を用いることでガス流路溝の深さ方向の熱伝達が抑制されるので、凸部の先端の熱の拡散を抑制でき、凍結した水を素早く解凍することができる。
【0017】
第2の発明によれば、前記凸部を構成するセパレータ部材に、前記深さ方向に対する熱伝導率が深さ方向に垂直な方向に対する熱伝導率の1 / 45〜1 / 2倍である部材を用いることで、燃料電池作動時の冷却効果に大きな影響を与えずに、十分な断熱効果を得ることができるので、凸部先端の熱の拡散を抑制できる。
【0018】
第3の発明によれば、前記凸部を構成するセパレータ部材に、他の部分を構成するセパレータ部材と比較して気孔率が高い部材を用いることで、部材内の気孔が断熱の作用を有するので、凸部先端からの熱の拡散を抑制することができ、凍結した水を素早く解凍することができる。
【0019】
第4の発明によれば、前記凸部を構成するセパレータ部材に、気孔率が10〜80%の部材を用いるので、凸部の先端からの熱の拡散を十分に抑制し、かつ機械的な強度を維持することができる。
【0020】
第5の発明によれば、前記ガス流路溝の両壁面および底面にのみ親水性を有した皮膜を形成することで、凍結していた水が解凍された際に素早くガス流路溝側に水を除去することができる。
【0021】
【発明の実施の形態】
図1に本実施形態に用いる燃料電池1の構成図を示す。
【0022】
燃料電池構造体として膜状固体高分子電解質体2を挟んで、板状のアノード電極3aとカソード電極3bを設置し、その燃料電池構造体を挟んで略板形状の二つのセパレータ、アノード側セパレータ4a、カソード側セパレータ4bを設置する。電解質体2、電極3a、3b、セパレータ4a、4bはそれぞれ互いに平行になる様に設置されている。これら電解質体2、電極3a、3b、およびセパレータ4a、4bでもって単位セル1aを構成し、このようなセルを複数個平行に並べて燃料電池1を形成する。
【0023】
板状のアノード側セパレータ4a(4aa)のアノード電極3aに対峙する面6a(6aa)に、図において水平方向に互いに平行に延びる複数のガス流路溝7a(7aa)を形成する。このガス流路溝7a、(7aa)を区画形成する凸部をリブ11a(11aa)とすると、リブ11aは面全体に均等に配置されている。このようなガス流路溝7a(7aa)に発電に必要な燃料ガスを流すことによりアノード電極3aに燃料を供給する。
【0024】
一方、カソード側セパレータ4bのカソード電極3bに対峙する面6bには、酸化剤ガスを供給するための垂直方向に互いに平行に延びる複数のガス流路溝7bを形成する。このガス流路溝7bを区画形成する凸部をリブ11bとすると、リブ11aと同様にリブ11bも面全体に均等に形成される。
【0025】
ここで、本実施形態においては、燃料ガスを供給するためのガス流路溝7a(7aa)と酸化剤ガスを供給するためのガス流路溝7bは互いに直交して形成したが、この限りではなく、互いに平行に形成してもよい。電極3a、3bは、供給された燃料ガス及び酸化剤ガスを電解質体2に拡散するためのガス拡散機能を有する(以後、電極3をガス拡散層と称することもある)。これにより供給された燃料ガス及び酸化剤ガスが電極3a、3bの面全体に拡散されるので燃料電池1内での反応が均一化される。
【0026】
供給された燃料ガスを用いてアノード電極3aでは、
【0027】
【式1】
【0028】
の反応が起こり、電子は図示しない導線を通り、電気エネルギーとして利用されカソード電極3bに到達する。一方、プロトンは電解質体2を通過し、カソード電極3bに到達する。カソード電極3bでは、供給された電子とプロトン、そして酸化剤に含まれる酸素により、
【0029】
【式2】
【0030】
の反応が起こり発電に必要な電気的化学反応が終結する。
【0031】
アノード電極3aとカソード電極3bとの間では、このような反応(1)、(2)が行われ、セル1a全体の温度が上昇する。
【0032】
そのため、セパレータ4a、4b(4aa)のそれぞれの電極3a、3bと対向しない背面に、複数の冷却溝8a、8b(8aa)を形成し、相隣り合うセルの互いに対向するこれらの冷却溝8a、8b(8aa)を組み合わせることで冷却流路9を形成する。つまり図1においては、セル1a内のカソード側セパレータ4bと、隣接するセル1aにおけるアノード側セパレータ4aaの表面の冷却溝8b、8aaにより一つの冷却流路9を形成する。冷却流路9はセパレータ4a、4b(4aa)の面全体に互いに平行に、且つ、均等に形成し、この冷却流路9には冷却媒体を導き、燃料電池1の冷却を行う。
【0033】
このような燃料電池1に用いるセパレータ4を図2のように形成する。
【0034】
セパレータ4は平板10に直方体のリブ11を平行に、かつ平板10の面に均等に配置する。このように配置されたリブ11間に形成されたガス流路溝7の両壁面12および底面13には親水性を有した皮膜14を形成する。
【0035】
ここでリブ11に平板10よりも熱伝導率が低い部材を用いることにより、低温下で燃料電池を運転する場合に、ガス拡散層3内で凍結する水を解凍することができるようになる。前記した様に水は酸化剤側で生成されるので少なくとも酸化剤側セパレータを本発明の構成とし、さらに燃料側セパレータも同様の構成とすることが望ましい。一方、燃料ガスは加湿して供給されることが多く加湿水の凝縮により発生する水の凍結を防止することを重視して燃料側セパレータのみに本発明を適用することも可能である。
【0036】
リブ11を構成する部材として、平板10と比較して気孔率の高い部材を用いる。一般に、燃料電池1のセパレータ4が求められる特性として、電気伝導性、耐熱・耐酸性といった項目があることから、金属基材の表面に酸化防止皮膜を形成したものやカーボン複合材料を用いることが一般的になっている。
【0037】
本実施形態におけるセパレータ4のリブ11を形成する部材は電気伝導性を大きく損なうことなく、気孔率を比較的制御しやすいカーボン複合材料かもしくはグラファイトを用いることが望ましい。そこで、例えばリブ11の材質をグラファイトとし、リブ11の所定のサイズに切断加工した後に平板10に設置することもできるが、より安価な方法として、カーボン粉末と種々の樹脂との複合材料を成形するか、不織布等に樹脂等を含浸し成形後に焼成することで黒鉛化させる方法が良好である。
【0038】
ここで、リブ11を形成する部材の有効気孔率を10〜80%に設定し、好ましくは10〜60%、より好ましくは10〜40%に設定する。気孔率が10%以下では断熱効果を十分に得ることができない。また、80%では、部材の機械的な強度が極度に弱いためにセパレータ4の積層時に破損する恐れがある。気孔の大きさはガス流路溝7の幅・深さ等によって便宜変更することができる。平板10をリブ11と同様の材質とすると、セパレータ自身の機械的強度が低下するため、また、セパレータ4全体の熱伝導率が小さくなって冷却時の冷却性能が低下することも考えられるため、セパレータ4全体をリブ11と同じ材質にはしないほうがよい。
【0039】
またリブ11の形成するガス流路溝7の両壁面12および底面13にのみ、親水性塗料を塗布することにより親水性皮膜14を形成する。ここで、低温雰囲気下に存在する固体高分子型燃料電池1においては、電解質膜2付近で発生した熱はガス拡散層3内に存在する凍結した水の解凍に消費される。低温時の初期発電効率を向上させるために、ガス拡散層3内に残る凍結水は速やかにガス拡散層3から流路へと排水されることが好ましい。そこで、このようにガス流路溝7の両壁面12及び底面13のみに親水性皮膜14を形成することで、解凍された水がガス流路溝7の方に移動し、ガス拡散層3の排水性が向上する。特にガス拡散層3が撥水性を有している場合、排水性の効果は有効である。また、リブ11の電解質膜2側の面、すなわちセパレータ4とガス拡散層3とが接する部分には親水性皮膜14を施さないので、気孔率を低下するのを回避できる。
【0040】
このようなセパレータ4を形成する方法を図3のフローチャートに示す。
【0041】
まず、ステップS1にてセパレータ4の成形を行う。これは、公知の様々な方法によって形成してよく、例えば平板10に機械加工でガス流路溝7を切削する方法や、圧縮形成、射出成形もしくは押し出し形成等の手段を用いて形成することができる。
【0042】
次にステップS2において、セパレータ4の表面に親水性を有する伝導性の塗料を塗布する。セパレータ4の表面への塗料の塗布はスプレー法、キャスティング法、ディップコーティング法などの公知のいかなる方法を用いてもよく、また塗料をセパレータ4に十分になじませるためにあらかじめセパレータ4の表面を微細に荒らすこともできる。
【0043】
次にステップS3に進み、塗料の乾燥を行う。塗料の乾燥は、自然乾燥、熱風乾燥および種々の電磁波などの公知の手段を用いて行うことができる。これによりセパレータ4の表面全体に親水性皮膜14が形成される。
【0044】
セパレータ4の表面全体に親水性皮膜14が形成されたら、次にガス流路溝7の両壁面12と底面13のみに親水性皮膜14を残しその他の部分を除去するためにステップS4、S5の工程を行う。
【0045】
ステップS4において、セパレータ4のガス流路溝7に液状またはゲル状媒体を満たす。これによりガス流路溝7の両壁面12および底面13がマスキングされる。セパレータ4のガス流路溝7に液状またはゲル状の媒体を充填させる場合、あらかじめセパレータ4のガス出入口を封鎖し、ガス流路溝7に媒体を充填しても漏れないようにしなければならない。この場合あらかじめセパレータ4の形状とガス出入口等を型とった治具を用いることが好ましい。充填する液体は水がもっとも安価で好ましいが、あとの処理の条件や親水性塗料との相互作用により他の液状媒体や粘性の高い媒体を選ぶこともできる。
【0046】
次に、ステップS5に進み、ガス流路溝7の両壁面13および底面14以外の面の親水性皮膜14を除去する。これは例えば、ブラストで親水性皮膜14を除去する方法である。ブラスト処理は公知のエアブラストもしくはショットブラストのどちらでも適用することができ、砥粒も金属系、酸化金属系、樹脂系もしくは硝子系のいずれを用いても良く、それぞれの粒径や硬度は便宜選択することができる。
【0047】
液状の媒体をガス流路溝7に充填させた後、ブラスト処理を行うことで液状媒体が満たされない部分の親水性皮膜14は除去される。
【0048】
最後にステップS6に進み、ガス流路溝7に満たしていた液状もしくはゲル状媒体を除去し、セパレータ4が完成する。
【0049】
ここで、セパレータ4の表面全体に親水性皮膜14が形成された後にガス流路溝7の両壁面12と底面13のみに親水性皮膜14を残し、その他の部分を除去する方法(ステップS4〜S5に対応)としては、セパレータ4の表面と接する形で研磨する方法が考えられる。研磨する方法は公知の様々な方法があるが、例えば、親水性皮膜14が形成されたセパレータ4にロール状の研磨材が往復することでガス流路溝7の両壁面12および底面13の親水性皮膜14をはがすことなく表面処理することは可能である。
【0050】
第2の実施形態におけるセパレータ4を図4に示す。第1の実施形態において、図2のリブ11の材質に異方性を持つ材質を用いる。
【0051】
電解質膜2で発生した熱が不用意に拡散しないようにするために、リブ11を構成する部材として、ガス流路溝7の深さ方向Aに対する熱伝導率が、平板を構成する部材およびリブ11に関する深さ方向Aに垂直な方向Bの熱伝導率に比べて相対的に小さい一方で、セパレータ部材として求められる諸特性を備えた部材を用いる。本実施形態ではリブ11の部材に膨張黒鉛を主成分とした樹脂との複合材料品を用いるが、この他に天然の燐片状黒鉛を用いてもよい。
【0052】
リブ部11を構成する部材として、溝深さ方向Aに対する熱伝導度が、これとは垂直な方向Bの熱伝導度の1/45〜1/2である部材を用いる。1/2以上では断熱効果が弱く熱が拡散してしまい、1/45以下では溝深さ方向Aに対する熱の拡散が極度に弱くなり、燃料電池1の作動時の冷却効果に影響がでる場合がある。
【0053】
このような材質でセパレータ4を形成した後に、第1の実施形態と同様にガス流路溝7の両壁面12および底面13に親水性皮膜14を形成する。
【0054】
このようにリブ11を形成する部材に異方性をもたせることで、電気伝導性を損なうことなく、電解質膜2で発生した熱がセパレータ4の溝深さ方向Aに拡散するのを防ぐことができ、低温時に凍結した水を素早く解凍することができる。
【0055】
このような凍結後の起動時の燃料電池の出力電圧特性を図5に示す。燃料電池1として、以下のようなものを想定する。
【0056】
第1の実施形態においては、リブ11の材質として気孔率が15%である人造黒鉛紛と樹脂の混合材料Aを用いる。熱伝導率は溝深さ方向Aに垂直な方向Bに関しては4.6W/mKであり、溝深さ方向Aに関しては5.2W/mKのものを用いた。また、電気伝導度に関しては、溝深さ方向Aに垂直な方向Bについて15.8mΩ・cmである。
【0057】
第2の実施形態においては、リブ11の材質として気孔率が3.2%である膨張黒鉛紛と樹脂の混合材料Bを用いた。熱伝導率は溝深さ方向Aに垂直な方向Bに関しては125W/mKであり、溝深さ方向Aに関しては3.5W/mKのものを用いた。また、電気伝導度に関しては、溝深さ方向Aに垂直な方向Bについて15.8mΩ・cmである。
【0058】
また、比較例としてリブ11に気孔率4.2%の人造黒鉛と樹脂の混合材料Cを用いたセパレータに関して発電を行った。これは、熱伝導率が溝深さ方向Aに対し垂直および平行方向A、Bに関して5.8W/mKであり溝深さ方向Aに垂直な方向Bの体積固有抵抗が16mΩ・cmのものを用いた。
【0059】
また、いずれのセパレータ4に関しても、平板10の材料に複合材料Cを用いた。
【0060】
セパレータ4のサイズは100×100×3mmで、幅2mm、深さ1.5mm、間隔2mmのガス流路溝7を有したセパレータ4を形成した。
【0061】
親水性皮膜14には、カーボンブラックおよび液状フェノールおよびポリビニルアルコールを主成分とした材料をメタノールに溶解分散させ、これをエアスプレーにより塗布した。塗料の乾燥は50℃の熱風乾燥を1時間行い、引き続いて70℃で12時間乾燥させた。
【0062】
皮膜乾燥後、ガス流路溝7の出入口を封鎖した後、ガス流路溝7に水を満たし、平均粒径350μmのアルミナ砥粒を用い、エア圧力2.5kg/cm2でセパレータ4の表面をブラスト処理した。
【0063】
ガス拡散層3は、カーボンクロス、カーボンペーパ等が用いられるが本実施形態では撥水処理を施した厚さ300μmのカーボンクロスを用いる。
【0064】
燃料にはドライな水素および酸素を用いて、さらに燃料電池1には定電流型の電子負荷装置を設け、発生電流を一定に制御できる構成とする。
【0065】
燃料電池1の起動は、まず室温下で電流密度0.5A/cm2で5秒間発電を行うことでガス拡散層3に水分を吸収させ、その後、燃料電池周囲環境温度を−5℃とした。同一の構成の単位セル1aを用意し、セル1aの中心に熱電対を取り付け、単位セル1aの内部温度が−2℃一定になるまで放置し、ガス拡散層3内に吸収された水を凍結させる。このような状態で再び燃料電池1を起動させた時の起動特性であり、電流密度0.5A/cm2で一定のもとで時間に対するセル電圧を示している。
【0066】
従来の技術のようにセパレータ4を均一の部材で形成した比較例に比べて第1または2の実施形態のセパレータ4を用いた燃料電池1の方がが、高いセル電圧を長い間維持することができる。
【0067】
なお、本発明は上記実施の形態に限定されるわけではなく、特許請求の範囲に記載した技術的思想の範囲以内で様々な変更が成し得ることは言うまでもない。
【図面の簡単な説明】
【図1】 本実施形態で用いる燃料電池の概略図である。
【図2】 第1の実施形態に用いるセパレータの構成図である。
【図3】 第1の実施形態に用いるセパレータの製造方法を示すフローチャートである。
【図4】 第2の実施形態に用いるセパレータの構成図である。
【図5】 第1および2の実施形態の燃料電池の低温雰囲気下における起動特性である。
【符号の説明】
1 燃料電池
2 電解質膜
3a アノード側電極(ガス拡散層)
3b カソード側電極(ガス拡散層)
4a アノード側セパレータ(第2セパレータ)
4b カソード側セパレータ(第1セパレータ)
7a ガス流路溝(燃料ガス流路溝)
7b ガス流路溝(酸化剤ガス流路溝)
12 壁面
13 底面
14 親水性皮膜
Claims (5)
- 固体高分子電解質膜をアノード側電極とカソード側電極で挟んで構成される燃料電池構造体を狭持する燃料電池のセパレータにおいて、
前記セパレータは、
前記セパレータの表面に前記カソード側電極へ酸化剤ガスを供給する第1のガス流路溝を有する第1のセパレータと、
前記セパレータの表面に前記アノード側電極へ燃料ガスを供給する第2のガス流路溝を有する第2のセパレータと、から構成し、
少なくとも前記第1セパレータの表面のガス流路溝を形成する凸部を構成するセパレータ部材に、前記ガス流路溝の深さ方向に対する熱伝導率が少なくとも前記深さ方向に垂直な方向に対する熱伝導率よりも小さく、かつ前記セパレータの他の部分を構成する部材に比べて熱伝導率が小さい部材を用いたことを特徴とする燃料電池のセパレータ。 - 前記凸部を構成するセパレータ部材に、前記深さ方向に対する熱伝導率が前記深さ方向に垂直な方向に対する熱伝導率の1/45〜1/2倍である部材を用いた請求項1に記載の燃料電池のセパレータ。
- 前記凸部を構成するセパレータ部材に、他の部分を構成するセパレータ部材と比較して気孔率が高い部材を用いる請求項1に記載の燃料電池のセパレータ。
- 前記凸部を構成するセパレータ部材に、気孔率が10〜80%の部材を用いた請求項3に記載の燃料電池のセパレータ。
- 前記ガス流路溝の両壁面および底面にのみ親水性を有した被膜を形成する請求項1から4のいずれか一つに記載の燃料電池のセパレータ。
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