DE10221397A1 - Herstellungsverfahren einer Brennstoffzellenelektrode und eine Brennstoffzelle davon - Google Patents

Herstellungsverfahren einer Brennstoffzellenelektrode und eine Brennstoffzelle davon

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Abstract

Die Brennstoffzelle mit einer ausgezeichneten Energieerzeugungsleistung und hoher Zuverlässigkeit und ein Herstellungsverfahren einer Brennstoffzellenelektrode, bei der das Überflutungsphänomen an einem Kontaktabschnitt mit dem Separator aufgrund eines Kontaktwiderstandes des Separators kaum erzeugt wird, wird gemäß der Erfindung geschaffen. Gemäß dem Herstellungsverfahren der Brennstoffzellenelektrode, werden ein ersten Auftragsverfahren zum Auftragen eines elektrisch leitfähigen, Wasser abweisenden Materials, das elektrisch leitfähige Partikel und Wasser abweisende Partikel enthält, auf einer Seite eines Gasdiffusionssubstrats, das Gaspermeabilität besitzt, ein erstes Sinterverfahren zum Sintern des aufgetragenen, elektrisch leitfähigen, Wasser abweisenden Materials und ein Katalysatorstützverfahren zum Stützen eines Katalysators auf der anderen Seite des Gasdiffusionssubstrats geschaffen. Die in der zuvor beschriebenen Weise hergestellte Brennstoffzelle ist mit einem Verbindungskörper eines Elektrolyts, einer Oxidanselektrode und einer Brennstoffelektrode versehen, in der das Elektrolyt durch die Qxidanselektrode und die Brennstoffelektrode enthalten ist. Zumindest die Oxidanselektrode aus der Oxidanselektrode und die Brennstoffelektrode ist die Brennstoffelektrode.

Description

  • Die Erfindung bezieht sich auf eine Brennstoffzelle. Ausführlicher ausgedrückt, bezieht sich die Erfindung auf eine Brennstoffzellenelektrode und auf ein Herstellungsverfahren für die Brennstoffzellenelektrode.
  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Obwohl als eine Maßnahme gegen die Fahrzeugabgase zum Verringern der Luftverschmutzung elektrische Fahrzeuge verwendet werden, überwiegen elektrische Fahrzeuge aufgrund der Nachteile, wie z. B. des Fehlens von Batterielademöglichkeiten und der nicht ausreichenden Fahrstrecke pro Aufladung, nicht. Daher wird ein Fahrzeug, das mit einer Brennstoffzelle versehen ist, als das am freundlichsten für die Umwelt angesehene Fahrzeug mit hohen Erwartungen betrachtet. Unter den Brennstoffzellen wird eine feste Polymerelektrolytbrennstoffzelle als die geeigneteste Brennstoffzelle für ein Fahrzeug angesehen, da die Brennstoffzelle unter niedrigen Temperaturen betrieben wird.
  • Im Allgemeinen werden eine Vielzahl einzelner Zellen zum Ausbilden einer Brennstoffzelle gestapelt. Die einzelne Brennstoffzelle enthält ein Elektrolyt, der durch zwei Elektroden (d. h. einer Brennstoffelektrode und einer Oxidanselektrode) umgeben ist, und Separatoren, die die Elektroden umgeben. Zum Erzeugen der elektrischen Energie durch die elektrochemische Reaktion werden ein Brennstoffgas und ein Oxidansgas zu der Brennstoffelektrode und der Oxidanselektrode jeweils über Gasdurchgänge zugeführt, die auf entsprechenden Separatoren vorgesehen sind. Auf diese Weise wird die Brennstoffzelle als die umweltfreundliche Energieerzeugungseinrichtung ohne Abgase nur mit Abgabe von Wasser angesehen.
  • Die feste Polymerelektrolytbrennstoffzelle enthält als Elektrolyt eine Polymerionenaustauschermembran (d. h. eine feste Polymerelektrolytmembran). Das Brennstoffgas, das den befeuchteten Wasserstoff enthält, oder das Wasserstoff erreicht eine Katalysatorschicht über eine Gasdiffusionsschicht der Brennstoffelektrode, die ebenfalls als Stromsammler dient, um die folgende Reaktion auszulösen.

    2H2 → 4H+ + 4e- (1)
  • Ein Proton H+, das an der Brennstoffelektrode erzeugt wird, bewegt sich in Richtung der Oxidanselektrode über das Elektrolyt, das durch Wassermolekülen begleitet wird. Gleichzeitig wird das Elektron e-, das an der Brennstoffelektrode erzeugt wird, in Richtung auf die Oxidanselektrode durch die Gasdiffusionsschicht und die Katalysatorschicht (d. h. den Stromsammler) und durch einen Widerstand, der zwischen der Brennstoffelektrode und der Oxidanselektrode verbunden ist, über einen externen Stromkreis bewegt.
  • Auf der anderen Seite erreicht das Oxidansgas, das den befeuchteten Sauerstoff enthält, an der Oxidanselektrode über die Gasdiffusionsschicht der Oxidanselektrode, die ebenfalls der Stromsammler ist, die Katalysatorschicht. Der Sauerstoff erhält das Elektron, das von dem externen Stromkreis über die Gasdiffusionsschicht (d. h. den Stromsammler) und über die Katalysatorschicht strömt, um nach der folgenden Reaktion desoxidiert, bzw. reduziert, zu werden. Dann haftet der Sauerstoff an dem Proton H+, das von der Brennstoffzelle über die Elektrolytmembran bewegt worden ist, um Wasser auszubilden.

    4H+ + 4e- + O2 → 2H2O (2)
  • Aufgrund des höheren Konzentrationsgradienten der Elektrolytmembran tritt ein Teil des erzeugten Wassers in die Elektrolytmembran ein und verteilt sich, so dass es in Richtung auf die Brennstoffelektrode bewegt wird. Ein Teil des erzeugten Wassers verdunstet, so dass es über die Katalysatorschicht und die Gasdiffusionsschicht zu dem Gasdurchgang diffundiert, um zusammen mit dem nicht reagierenden Oxidansgas ausgegeben zu werden. Wenn daher die Gasdiffusionsschicht der Brennstoffelektrode und der Oxidanselektrode keine ausreichenden Wasser abweisenden Eigenschaften besitzt, wird der Wasserdampf leicht zu Wasser kondensieren, was als Behinderung für den Transport des Reaktionsteilnehmers und des Produkts sein kann.
  • Gasdiffusionsschichten auf der Seite der Brennstoffelektrode und auf der der Oxidanselektrode bilden einen elektrischen Stromkreis, in dem sie konvexe Abschnitte der entsprechenden Separatoren berühren. Auf diese Weise ist es notwendig, den Kontaktwiderstand zwischen den Gasdiffusionsschichten und dem Separator auf ein Minimum zu verringern. Da ferner der Separator im Allgemeinen aus Metall oder Kohlenstoff hergestellt ist, die keine guten Wasser abweisenden Eigenschaften besitzen, kondensiert das Wasser an dem Kontaktabschnitt, und verursacht das Überflutungsphänomen, was die Energieerzeugungsleistung verschlechtert, sofern nicht die Wasser abweisenden Eigenschaften des Kontaktabschnitts zwischen der Gasdiffusionsschicht und dem Separator gut sind.
  • Eine bekannte Brennstoffzellenelektrode und ihr Herstellungsverfahren werden in der Japanischen Patentoffenlegungsschrift Nr. H08-185867 offenbart. Bei dieser bekannten Brennstoffzellenelektrode wird ein hochporöses Kohlenstoffpapier mit elektrischer Leitfähigkeit mit Tetrafluoroethylen-(was nachfolgend als PTFE bezeichnet ist) Lösung imprägniert und gesintert, um ein Substrat mit Wasser abweisenden Eigenschaften auszubilden. Eine Katalysatorschicht wird auf einer Seite des Substrats ausgebildet.
  • Bei der bekannten Brennstoffzellenelektrode und ihrem Herstellungsverfahren, die in der Japanischen Patentoffenlegungsschrift Nr. H08-185867 offenbart sind, ist dennoch der Kontaktwiderstand zwischen der Gasdiffusionsschicht und dem Separator hoch, da die Gasdiffusionsschicht eine Struktur aufweist, in der das Wasser abweisende Mittel und die isolierenden PTFE-Partikel an dem Substrat, das als Stromsammler dient, feinstverteilt angebracht sind. Da zusätzlich die Wasser abweisenden Eigenschaften des Kontaktabschnitts zwischen der Gasdiffusionsschicht und dem Separator nicht ausreichend sind, ist die Energieerzeugungsleistung nicht ausreichend und das Kondensieren von Wasser an dem Kontaktabschnitt kann nicht verhindert werden.
  • Daher besteht ein Bedarf an einem Herstellungsverfahren einer Brennstoffzellenelektrode, die einen kleinen Kontaktwiderstand mit einem Separator hat, und bei der das Überflutungsphänomen an einem Kontaktabschnitt mit dem Separator kaum ausgelöst werden kann, und an einer Brennstoffzelle mit einer hohen Energieerzeugungsleistung und mit guter Zuverlässigkeit.
  • ÜBERBLICK DER ERFINDUNG
  • Diesbezüglich schafft die Erfindung ein Herstellungsverfahren einer Brennstoffzellenelektrode mit den Schritten, die ein erstes Auftragungsverfahren zum Auftragen eines elektrischen, Wasser abweisenden Materials, das elektrisch leitfähige Partikel und Wasser abweisende Partikel enthält, auf einer Seite eines Gasdiffusionssubstrats, das eine Gaspermeabilität hat, ein erstes Sinterverfahren zum Sintern des aufgetragenen elektrisch leitfähigen, Wasser abweisenden Materials, und ein Katalysatorstützverfahren schafft, um einen Katalysator auf der anderen Seite der Gasdiffusionsschicht zu stützen.
  • KURZBESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • Die vorhergehenden und zusätzliche Merkmale und Eigenschaften der Erfindung werden aus der folgenden detaillierten Beschreibung mit Bezug auf die beigefügten Zeichnungen verdeutlicht, in denen gleiche Bezugszeichen gleich Elemente bezeichnen.
  • Fig. 1 ist eine Schnittansicht, die einen Aufbau einer Elektrode eines erstes Ausführungsbeispiels der Erfindung zeigt,
  • Fig. 2 ist eine Grafik, die ein Versuchsergebnis für eine kontinuierliche Energieerzeugung des ersten Ausführungsbeispiels und eines vergleichbaren Beispiels zeigt,
  • Fig. 3 ist eine Grafik, die ein Versuchsergebnis für eine kontinuierliche Energieerzeugung eines zweiten Ausführungsbeispiels und des vergleichbaren Beispiels zeigt,
  • Fig. 4 ist eine Grafik, die ein Versuchsergebnis für eine kontinuierliche Energieerzeugung eines dritten Ausführungsbeispiels und des vergleichbaren Beispiels zeigt,
  • Fig. 5 ist eine Schnittansicht, die einen Aufbau einer einzigen Zelle gemäß den Ausführungsbeispielen der Erfindung zeigt,
  • Fig. 6 ist eine Schnittansicht, die einen Aufbau einer anderen Elektrode der Erfindung zeigt,
  • Fig. 7 ist eine vergrößerte Teilschnittansicht, die einen Kontaktabschnitt zwischen einer Oxidanselektrode und einem Separator einer bekannten Einrichtung zeigt.
  • AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
  • Die Anmelder der Erfindung haben die Ursache für den Anstieg des Kontaktwiderstands zwischen einer Elektrode und einem Separator und die Ursache für die Kondensation des Wasserdampfes zu Wasser an einem Kontaktabschnitt zwischen der Elektrode und dem Separator untersucht.
  • Fig. 7 ist eine vergrößerte Teilschnittansicht, die einen Kontaktabschnitt zwischen einer Oxidanselektrode und einem Separator einer bekannten Einrichtung zeigt. Wie in Fig. 7 gezeigt ist, berühren eine Oxidanselektrode 10 und ein Separator 20 einander. Eine Seitenfläche der Oxidanselektrode 10 mit einem Kohlenstoffpapier 11, das die Wasser abweisende Behandlung erhalten hat, berührt den Separator. Eine Katalysatorschicht 14 ist auf der anderen Seitenfläche der Oxidanselektrode 10 vorgesehen. Das Kohlenstoffpapier 11 ist aus der Aggregation von Kohlenstofffasern 12 hergestellt. Das Kohlenstoffpapier 11 ist durch Imprägnieren mit der PTFE-Dispersion und durch Sintern des PTFE einer Wasser abweisenden Behandlung unterzogen worden. Nach der Wasser abweisenden Behandlung wurden die PTFE-Partikel 112 auf der Kohlenstofffaser 12 aufgebracht. Der Separator 20 ist mit Gasdurchgängen 21 zum Zuführen des Oxidansgases zu der Oxidanselektrode 10 versehen. Abschnitte des Separators 20, die nicht die Gasdurchgänge 21 haben, sind als Kontaktabschnitte 22 ausgebildet, um die Oxidanselektrode 10 zu berühren.
  • Wenn eine Brennstoffzelle mit der Energieerzeugung beginnt, wird Wasser in der Katalysatorschicht 14 gemäß der Formel (2) erzeugt. Das erzeugte Wasser wird zu der Seite des Separators 20 bewegt, um zusammen mit dem Wasser, das durch ein mit dem Proton begleitetes Elektrolyt bewegt wird, zu Dampf zu werden. Das meiste des Wasserdampfes wird mit einem nichtreagierenden Oxidansgas, das nicht für die Elektrodenreaktion verwendet wurde, über die Gasdurchgänge 21 nach außen abgegeben.
  • Dennoch wird ein Teil des Wasserdampfes, der zu einer Kontaktfläche zwischen der Oxidanselektrode 10 und dem Kontaktabschnitt 22 kommt, kondensiert und zu Wasser, bevor er durch die Gasdurchgänge 21 bewegt wird. Das kondensierte Wasser wird einmal auf dem Abschnitt der Kontaktfläche 23 verbleiben und dann den Kondensat des neu erreichten Wasserdampfes enthalten. Auf diese Weise nimmt das Volumen des kondensierten Wassers zu und verursacht ein Überschwemmen, was die Energieerzeugungsleistung verschlechtert. Die Anmelder der Erfindung zogen in Erwägung, dass das kondensierte Wasser leicht auf dem Abschnitt der Kontaktfläche 23 verbleibt, da der Separator 20 hydrophil ist.
  • Andererseits kamen die Anmelder der Erfindung zu dem Ergebnis, dass der Kontaktwiderstand erhöht ist, da die elektrische Kontaktfläche zwischen dem Separator 20 und der Oxidanselektrode 10 an der Kontaktfläche 23 verringert ist, da die elektrisch isolierten PTFE-Partikel durch die Wasser abweisende Behandlung auf der Oberfläche der Kohlenstofffaser 12 angebracht sind.
  • Um das Problem des kondensierten Wassers zu lösen, wird beabsichtigt, die Wasser abweisenden Eigenschaften auf der Oberfläche des Separators 20 zu verändern, oder die Wasser abweisenden Eigenschaften der Oxidanselektrode 10 zu erhöhen. Jedoch verursacht dieses einen anderen Nachteil der Erhöhung des Kontaktwiderstandes, da das Wasser abweisende Mittel elektrisch isolierend ist. Die Anmelder der Erfindung fanden eine Lösung, um die zuvor beschriebenen Nachteile zu überwinden, indem eine Schicht vorgesehen wird, die eine Gaspermeabilität, die Wasser abweisende Eigenschaften und die elektrische Leitfähigkeit zwischen der Oxidanselektrode 10 und dem Separator 20 besitzt. Das heißt, dass durch Aufbringen des elektrisch leitenden, Wasser abweisenden Materials, das elektrisch leitende Partikel und Wasser abweisende Partikel auf der Seite der Elektrode enthält, die dem Separator gegenüberliegt, die Schicht, die die Gaspermeabilität, die Wasser abweisenden Eigenschaften und die für die Brennstoffzelle geeignete elektrische Leitfähigkeit enthält, ausgebildet wird.
  • Ausführungsbeispiele der Erfindung werden wie folgt erläutert.
  • Gemäß einem ersten Ausführungsbeispiel wird ein Kohlenstoffstoff (Nippon Carbon Co. Ltd.: GF-20-P7) als ein Gasdiffusionssubstrat verwendet. Das Dispersionsflüssigkeitskonzentrat (DAIKIN INDUSTRIES Ltd.: POLYFLON; D1-Grad), das eine Konzentration von 60 Gewichtsprozent (Gew.-%) PTFE- Partikel (d. h. Wasser abweisende Partikel) enthält, wird mit Wasser verdünnt, um die PTFE- Partikeldispersionsflüssigkeit auf eine Konzentration der PTFE-Partikel von 15 Gew.-% zu bringen. Der Kohlenstoffstoff wird mit der PTFE-Partikeldispersionsflüssigkeit imprägniert. Nach dem Verdampfen des übermäßigen Wassers durch einen Ofen, in dem die Temperatur bei 80°C gehalten wird, wird das PTFE gesintert, indem es bei der Temperatur von 390°C für 60 Minuten gehalten wird.
  • Ein Kohlenstoffschwarz (Ruß) (Cabot Specialty Chemicals Inc. Japan: Vulcan XC-72R; durchschnittlicher Partikeldurchmesser 40 nm) wird als elektrisch leitende Partikel verwendet. PTFE-Partikel werden als Wasser abweisende Partikel verwendet. In der Praxis wird das POLYFLON- Dispersionsflüssigkeitskonzentrat als PTFE-Partikel verwendet.
  • Die Kohlenstoffschwarzpaste wird durch Verschneiden und Mischen des Kohlenstoffschwarzes, des Dispersionsflüssigkeitskonzentrats und Ethylenglykol (d. h. Gestalt gebendes Mittel) bei einem Gewichtsverhältnis von 1 : 1,25 : 10 hergestellt. Die Kohlenstoffschwarzpaste wird auf eine Seite des durch die Wasser abweisende Behandlung behandelte Kohlenstoffstoffs durch das Siebdruckverfahren (d. h. in einem ersten Auftragungsverfahren) aufgetragen. Nach Verdampfen des übermäßigen Wassers des Kohlenstoffstoffes in dem Ofen, in dem die Temperatur bei 80°C gehalten wird, wird das PTFE bei der Sintertemperatur von 390°C für 60 Minuten gesintert, um eine erste Wasser abweisende Kohlenstoffschicht (d. h. in einem ersten Sinterverfahren) auszubilden. Die Dicke der ersten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht ist annähernd 30 µm.
  • Auf gleiche Weise wird die Kohlenstoffschwarzpaste auf der anderen Seite des mit Wasser abweisendem Mittel behandelten Kohlenstoffstoffs (d. h. in einem zweiten Auftragungsverfahren) aufgebracht, das PTFE gesintert, und eine zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht wird (d. h. in einem zweiten Sinterverfahren) ausgebildet.
  • Eine Platinkatalysatorpaste wird durch Mischen des Platinstützkohlenstoffkatalysators (Johnson Matthey Japan Inc.: HiSPEC4000; nachfolgend wird auf Pt/C Bezug genommen) mit 40 Gew.-% Platinstützdichte, der Ionenaustauschharzlösung (Asahi Kasei Corporation: Aciplex SS-1080), Wasser und dem Isopropylalkohol (d. h. Dispersionsmittel) bei dem Gewichtsverhältnis von 12 : 180 : 23 : 23 ausgebildet. Die Platinkatalysatorpaste wird auf die zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht durch das Streichverfahren aufgetragen und für eine Stunde bei der Temperatur von 60°C getrocknet, um die Katalysatorschicht (Katalysatorstützverfahren) auszubilden. Die Dicke der Katalysatorschicht ist annähernd 30 µm. Die in der vorhergehenden Weise ausgebildete Elektrode wird als Oxidanselektrode verwendet.
  • Fig. 1 zeigt eine Schnittansicht zur Erläuterung des Aufbaus der Elektrode des ersten Ausführungsbeispiels. Obgleich die Dicke der entsprechenden Komponente sehr dünn ist, werden in der Zeichnung die Komponenten übertrieben dargestellt, um ihre Erläuterung zu erleichtern.
  • Wie in Fig. 1 gezeigt ist, enthält die Elektrode des ersten Ausführungsbeispiels einen Kohlenstoffstoff 1, eine erste Wasser abweisende Kohlenstoffschicht 2, eine zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht 3 und eine Katalysatorschicht 4. Der Kohlenstoffstoff 1 hat in dem Zustand, in dem er als Elektrode ausgebildet wird, annähernd eine ebene Plattengestalt. Die erste Wasser abweisende Kohlenstoffschicht 2 ist auf einer Seite (d. h. der rechten Seite aus Fig. 1) des Kohlenstoffstoffs 1 ausgebildet. Die zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht 3 und die Katalysatorschicht 4 sind auf der anderen Seite (d. h. linke Seite aus Fig. 1) des Kohlenstoffstoffs ausgebildet. Die Katalysatorschicht 4 ist auf der zweiten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht 3 entfernt von dem Kohlenstoffstoff 1 vorgesehen.
  • Die erste Wasser abweisende Kohlenstoffschicht 2 ist mit Kohlenstoffpartikeln 2a und PTFE-Partikeln 2b ausgebildet. Die PTFE-Partikel 2b dienen ebenfalls durch das Sintern als Bindematerial. Die Kohlenstoffpartikel 2a und die PTFE- Partikel 2b sind nicht fest angeordnet, um einen Gasstrom zu ermöglichen. Eine Anzahl Zwischenräume 2c sind in der ersten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht 2 ausgebildet und miteinander verbunden, um das Gas dort hindurchtreten zu lassen. Die zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht 3 ist ebenfalls mit Kohlenstoffpartikeln 3a und PTFE- Partikeln 3b ausgebildet und enthält Zwischenräume 3c, um das Gas hindurchtreten zu lassen.
  • Die Katalysatorschicht 4 ist mit Kohlenstoffpartikeln 4a und Katalysatoren 4d aufgebaut. Die Katalysatoren 4d werden durch die Kohlenstoffpartikel 4a gestützt. Die Kohlenstoffpartikel 4a sind nicht fest miteinander angeordnet. Eine Anzahl Zwischenräume 4c sind in der Katalysatorschicht 4 ausgebildet, und die Zwischenräume 4c sind miteinander verbunden, um das Gas hindurchtreten zu lassen.
  • Obgleich eine Grenze zwischen jeder Komponente gezeigt ist, um die Erklärung in Fig. 1 einfach zu gestaltet, sind in der Praxis die Grenzlinien der ersten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht 2 und der zweiten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht 3 in dem Kohlenstoffstoff 1 gedrungen. Eine Grenzlinie der Katalysatorschicht 4 ist in die zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht 3 gedrungen, das heißt, dass die Kohlenstoffpartikel 4a, die die Katalysatoren 4d stützen, in der zweiten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht 3 versenkt sind.
  • Die Brennstoffelektrode ist ähnlich wie die Oxidanselektrode ausgebildet, mit Ausnahme der Verwendung des Platins (d. h. Stützkonzentration 30 Gew.-%)-Rutheniums (d. h. Stützkonzentration 22,5 Gew.-%)- Legierungsstützkohlenstoffkatalysators (TANAKA KIKINZOKU KOGYO K. K.: TEC61E54; nachfolgend wird auf Pt-Ru/C Bezug genommen) als Katalysator in dem Katalysatorstützverfahren. Die Dicke der Katalysatorschicht ist 20 µm.
  • Feste Polymerelektrolytmembran (JAPAN GDRE-TEX: Gore- Select; Dicke 30 µm) wird als ein Elektrolyt verwendet. Ein Membranelektrodenverbindungskörper wird verwendet, indem die entsprechenden Katalysatorschichten auf der Seite der festen Polymerelektrolytmembran angeordnet werden, um die feste Polymerelektrolytmembran durch die Oxidanselektrode und die Brennstoffelektrode zu umgeben, um sie durch das heiße Pressen bei 3 MPa bei der Temperatur von 120°C zu verbinden. Die Größe der festen Polymerelektrolytmembran ist in diesem Fall 200 mm auf 200 mm. Die Größe der Oxidanselektrode und der Brennstoffelektrode ist 140 mm auf 174 mm. Die Größe der festen Polymerelektrolytmembran und der Oxidanselektrode und die der Brennstoffelektrode ist die gleiche in dem folgenden zweiten, dritten Ausführungsbeispiel und in einem vergleichbaren Beispiel.
  • Gemäß einem zweiten Ausführungsbeispiel wird 300 g Kohlenstoffschwarz (Vulcan XC-72R, mittlerer Partikeldurchmesser 40 nm) mit 1000 g Wasser, das mit 90 g Dispersionsmittel versehen ist, gemischt. Nach einem ausreichenden Mischen wird 250 g des PTFE-Dispersionsflüssigkeitskonzentrats zugefügt und weiter gemischt, um die Kohlenstofftinte auszubilden.
  • Nachdem der Kohlenstoffstoff (Nippon Carbon Ltd.: GF-20-P7) mit der Kohlenstofftinte imprägniert worden ist, wird der Kohlenstoffstoff von der Kohlenstofftinte entfernt. Der Kohlenstoffstoff wird für 1 Stunde bei Raumtemperatur getrocknet. Dann wird das übermäßige Wasser des Kohlenstoffstoffs in dem Ofen verdampft, der auf der Temperatur von 80°C gehalten wird, der Kohlenstoffstoff wird unter der Sintertemperatur von 390°C für 60 Minuten zum Sintern des PTFE bearbeitet.
  • Auf diese Weise werden die erste Wasser abweisende Kohlenstoffschicht und die zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht gleichzeitig auf beiden Seiten des Kohlenstoffstoffs ausgebildet. Das heißt, dass gemäß dem zweiten Ausführungsbeispiel das erste Auftragungsverfahren und das zweite Auftragungsverfahren gleichzeitig durchgeführt werden, und dass das erste Sinterverfahren und das zweite Sinterverfahren gleichzeitig durchgeführt werden. Die Dicke der ersten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht und die der zweiten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht beträgt 30 µm.
  • Gleich dem ersten Ausführungsbeispiel werden entsprechende Katalysatoren auf der zweiten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht ausgebildet, um die Oxidanselektrode und die Brennstoffelektrode (d. h. beim Katalysatorstützverfahren) herzustellen. Durch Verwendung der Oxidanselektrode und der Brennstoffelektrode wird ein Membranelektrodenverbindungskörper gleich dem ersten Ausführungsbeispiel ausgebildet.
  • Gemäß einem dritten Ausführungsbeispiel wird Kohlenstofftinte, die in dem zweiten Ausführungsbeispiel verwendet worden ist, verwendet. Unter Verwendung des Walzbeschichtungsverfahrens werden die erste Wasser abweisende Kohlenstoffschicht und die zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht auf beiden Seiten des Kohlenstoffstoffs (Nippon Carbon Ltd.: GF-20-P7) gleichzeitig ausgebildet. Die Dicke der ersten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht ist 30 µm, und die Dicke der zweiten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht ist 30 µm.
  • Gleich dem ersten Ausführungsbeispiel werden als Nächstes entsprechende Katalysatorschichten auf der zweiten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht ausgebildet, um die Oxidanselektrode und die Brennstoffelektrode (d. h. in dem Katalysatorstützverfahren) auszubilden. Unter Verwendung der Oxidanselektrode und der Brennstoffelektrode wird gleich dem ersten Ausführungsbeispiel ein Membranelektrodenverbindungskörper ausgebildet.
  • Gemäß einem vergleichbaren Beispiel werden die Oxidanselektrode und die Brennstoffelektrode auf gleiche Weise wie bei dem ersten Ausführungsbeispiel ausgebildet, mit Ausnahme der ersten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht, d. h., mit Ausnahme des ersten Auftragungsverfahrens und des ersten Sinterverfahrens. Der Membranelektrodenverbindungskörper wird ebenfalls ausgebildet. Eine einzige Zelle wird durch Umgeben des Membranelektrodenverbindungskörpers, der in dem ersten bis dritten Ausführungsbeispiel und in dem vergleichbaren Beispiel ausgebildet wird, durch ein Paar Separatoren ausgebildet, die Gasdurchgänge haben, um Brennstoffgas entsprechend zuzuführen. Die Auswertung wird unter der folgenden Bedingung durchgeführt.
  • Wie in Fig. 5 gezeigt ist, enthält eine einzige Zelle einen Membranelektrodenverbindungskörper 5, eine feste Polymerelektrolytmembran 6, eine Oxidanselektrode 7 und eine Brennstoffelektrode 8. Die feste Polymerelektrolytmembran 6 ist durch die Oxidanselektrode 7 und die Brennstoffelektrode 8, die zusammen zu fügen sind, umgeben. In der Oxidanselektrode 7 ist eine erste Wasser abweisende Kohlenstoffschicht 72 auf einer Seite eines Kohlenstoffstoffs 71 ausgebildet, und eine zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht 73 und eine Katalysatorschicht 74 sind auf der anderen Seite des Kohlenstoffstoffs 71 ausgebildet. Die Katalysatorschicht 74 ist auf der zweiten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht 73 näher an der festen Polymerelektrolytmembran 6 ausgebildet. In der Brennstoffelektrode 8 ist eine erste Wasser abweisende Kohlenstoffschicht 82 auf einer Seite des Kohlenstoffstoffs 81 vorgesehen. Eine zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht 83 und eine Katalysatorschicht 84 sind auf der anderen Seite des Kohlenstoffstoffs 81 vorgesehen. Die Katalysatorschicht 84 ist auf der zweiten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht 83 näher an der festen Polymerelektrolytmembran 6 vorgesehen. Auf diese Weise werden die Oxidanselektrode 7 und die Brennstoffelektrode 8 zu der festen Polymerelektrolytmembran 6 verbunden, so dass beide Katalysatoren 74, 84 auf der Seite der festen Polymerelektrolytmembran 6 angeordnet sind.
  • Die einzelne Zelle enthält ferner einen Separator 40. Der Separator 40 ist mit einer Oxidansgasverbindungsnut 40b zum Zuführen des Oxidansgases zu der Oxidanselektrode 7, einer Oxidansgaszuführöffnung 40a und einer Oxidansgasauslassöffnung 40c versehen. Das Oxidansgas, das von der Oxidansgaszuführöffnung 40a zugeführt worden ist, wird von der Oxidansgasauslassöffnung 40c über die Oxidansgasverbindungsnut 40b ausgegeben. Die einzelne Zelle enthält ebenfalls einen Separator 50. Der Separator 50 ist mit einer Oxidansgasverbindungsnut 50b zum Zuführen des Brennstoffgases zu der Brennstoffzelle 8, einer Brennstoffgaszuführöffnung 50a und einer Brennstoffgasauslassöffnung 50c versehen. Das Brennstoffgas, das von der Brennstoffgaszuführöffnung 50a zugeführt worden ist, wird von der Brennstoffgasauslassöffnung 50c über die Brennstoffgasverbindungsnut 50b ausgegeben.
  • Durch eine Reihenverbindung einer Vielzahl der vorhergehenden einzelnen Zellen wird ein Brennstoffzellenstapel ausgebildet. Da die Vielzahl einzelner Zellen, die in Fig. 5 gezeigt sind, in Reihe verbunden werden, ist der Aufbau der Oxidansgaszuführöffnung, der Oxidansgasauslassöffnung, der Brennstoffgaszuführöffnung und der Brennstoffgasauslassöffnung anders als bei der in Fig. 5 gezeigten Ansicht, wenn sie zu dem Brennstoffzellenstapel ausgebildet sind. Der kontinuierliche Brennstofferzeugungsversuch wird unter der Bedingung durchgeführt, dass die Stapeltemperatur bei 75°C liegt, die Luft (d. h. der Sauerstoffgehaltsfaktor 40%) bei normalem Druck zu der Oxdidanselektrode geführt wird, dass das das natürliche Gas wiederherstellende unechte Gas (d. h. Wasserkonzentration 76%; Wasserstoffgehaltsfaktor 85%), das 10 ppm Kohlenstoffmonoxid enthält, zu der Brennstoffelektrode unter dem Umgebungsdruck zugeführt wird, und dass die elektrische Stromdichte 2 A/cm2 beträgt. Die Messung des kontinuierlichen Energieerzeugungsversuchs wird durch Messen der elektrischen Spannung zwischen Anschlüssen von Separatoren jeder Zelle durchgeführt.
  • Das Ergebnis der Auswertung wird wie folgt gezeigt. Der kontinuierliche Energieerzeugungsversuch bis ungefähr 500 Stunden wird in Fig. 2 bis 4 gezeigt. Fig. 2 zeigt das Ergebnis des kontinuierlichen Energieerzeugungsversuchs des ersten Ausführungsbeispiels und des vergleichbaren Beispiels. Fig. 3 zeigt das Ergebnis des kontinuierlichen Energieerzeugungsversuchs des zweiten Ausführungsbeispiels und des vergleichbaren Beispiels. Fig. 4 zeigt das Ergebnis des kontinuierlichen Energieerzeugungsversuchs des dritten Ausführungsbeispiels und des vergleichbaren Beispiels. Eine Kurve gemäß des ersten Ausführungsbeispiels, die eine elektrische Zellenspannung pro Zeit darstellt, wird mit 100 bezeichnet. Eine Kurve gemäß einem zweiten Ausführungsbeispiel, die eine elektrischen Zellenspannung pro Zeit darstellt, wird mit 200 bezeichnet. Eine Kurve gemäß dem dritten Ausführungsbeispiel, die eine elektrische Spannungskurve pro Zeit darstellt, wird als 300 bezogen. Eine Kurve gemäß einem vergleichbaren Beispiel, die eine elektrische Zellenspannung pro Zeit darstellt, wird auf 400 bezogen.
  • Beim vergleichbaren Beispiels fällt die elektrische Ausgabespannung beim Verstreichen der Zeit ab. Insbesondere wird ein plötzlicher Abfall der elektrischen Ausgabespannung beobachtet, wenn 300 Stunden verstrichen sind. Auf der anderen Seiten ist die elektrische Ausgangsausgabespannung des ersten bis dritten Ausführungsbeispiels höher als die des vergleichbaren Beispiels. Gemäß dem ersten bis dritten Ausführungsbeispiel wird zusätzlich die elektrische Ausgabespannung nach ungefähr 50 Stunden des gleichzeitigen Verlaufs stabilisiert, und die Neigung der Ausgabespannung, die in dem vergleichbaren Beispiel gezeigt ist, wird nicht beobachtet.
  • Der kontinuierliche Energieerzeugungsversuch kommt in der vorhergehenden Weise zu diesem Ergebnis, da der Kontaktwiderstand zwischen der Elektrode und dem Separator verringert ist, und das Überschwemmungsphänomen an dem Kontaktabschnitt ist zwischen der Elektrode und dem Separator aufgrund der Ausbildung der Wasser abweisenden, leitenden Schicht verhindert, da durch Auftragen eines elektrisch leitenden, Wasser abweisenden Materials, das die elektrisch leitenden Partikel und die Wasser abweisenden Partikel für die Gasdiffusionssubstrats enthält, die wasserabweisende, leitende Schicht auf der Seite ausgebildet wird, die den Separator berührt.
  • Da die leitenden Partikel der Oberfläche des Gasdiffusionssubstrats, die den Separator berührt, verglichen zu dem leitenden Material in dem Gasdiffusionssubstrat mit höherer Dichte angeordnet werden können, wird die elektrische Kontaktfläche mit dem Separator vergrößert, wodurch der Kontaktwiderstand mit dem Separator verringert werden kann. Da zusätzlich die Wasser abweisenden Partikel verglichen zu denen in dem Gasdiffusionssubstrat mit höherer Dichte auf der Oberfläche des Gasdiffusionssubstrats, die den Separator berührt, angeordnet werden können, wird das Wasser, das an dem Kontaktabschnitt zwischen der Elektrode und dem Separator erzeugt wird, abgewiesen und bewegt sich zu dem Wasserdurchgang des Separators, um als Wasserdampf ausgegeben zu werden, wodurch das Überschwemmungsphänomen selbst dann verhindert werden kann, wenn der Separator nicht die Wasser abweisenden Eigenschaften enthält.
  • Bei der Wasser abweisenden, leitenden Schicht können die geeigneten Wasser abweisenden Eigenschaften und die Leitfähigkeit durch Auswahl der Art und des Volumens der elektrisch leitfähigen Partikel und der Wasser abweisenden Partikel vorgesehen werden. Gemäß dem ersten und dritten Ausführungsbeispiel können geeignete Schichtaufbauten jeweils erzeugt werden, indem verschiedene Zusammenstellungen und die Dicke für die erste Wasser abweisende Kohlenstoffschicht und für die zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht ausgewählt werden können. Gemäß dem dritten Ausführungsbeispiel kann die Elektrode mit ausgezeichneter Energieerzeugung kostengünstig hergestellt werden, da die erste Wasser abweisende Kohlenstoffschicht und die zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht gleichzeitig hergestellt werden können.
  • Gemäß dem zweiten Ausführungsbeispiel werden andererseits die erste Wasser abweisende Kohlenstoffschicht und die zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht mit der gleichen Zusammensetzung und der gleichen Dicke ausgebildet. Da die erste Wasser abweisende Kohlenstoffschicht und die zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht durch eine einfache Vorrichtung, die das Imprägnieren und das Entfernen durchführt, gemäß dem zweiten Ausführungsbeispiel gleichzeitig hergestellt werden kann, kann die Elektrode mit ausgezeichneter Energieerzeugung kostengünstig hergestellt werden. Da zusätzlich die Zusammensetzung und die Dicke der Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht durch die Zusammensetzung und die Viskosität der Kohlenstofftinte gesteuert werden kann, wird der Vorteil einer vereinfachten Qualitätskontrolle erzielt.
  • Obgleich die erste Wasser abweisende Kohlenstoffschicht auf der Brennstoffelektrode in dem ersten bis dritten Ausführungsbeispiel vorgesehen ist, kann die Elektrode für die Brennstoffelektrode ohne die ersten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht verwendet werden. Der Grund liegt darin, dass das Überschwemmungsphänomen auf der Seite der Brennstoffelektrode kaum verursacht werden kann, da das Wasser nicht auf dieser Seite erzeugt wird, und da nur das durch den Wasserdampf erzeugte Wasser, der in dem Brennstoffgas enthalten ist, auf der Seite der Brennstoffelektrode auftritt. Andererseits ist das Überschwemmungsphänomen auf der Seite der Oxidanselektrode kritischer, da das Wasser, das von der Brennstoffelektrode bewegt wird, die mit dem Proton versehen ist, und da das gemäß der Reaktionsgleichung (2) erzeugte Wasser neben dem Wasserdampf existiert, der in dem Oxidanzgas enthalten ist. Durch Vorsehen der ersten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht auf der Brennstoffelektrode gleich dem ersten bis dritten Ausführungsbeispiel kann der Kontaktwiderstand zwischen der Elektrode und dem Separator verringert werden, und das Überschwemmungsphänomen kann vollständig verhindert werden. Wie zuvor beschrieben worden ist, ist es wirkungsvoll, die Zusammensetzung der ersten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht für die Oxidanselektrode und für die Brennstoffelektrode jeweils angepasst auszuwählen.
  • Obgleich die zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht in dem ersten bis dritten Ausführungsbeispiel vorgesehen ist, kann die Katalysatorschicht auf dem Gasdiffusionssubstrat direkt ausgebildet sein, ohne dass die zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht vorgesehen ist, wie in Fig. 6 gezeigt ist. Da jedoch der Katalysator durch das Eindringen der Kohlenstoffpartikel, die durch den Katalysator gestützt werden, in die zweite Wasser abweisende Kohlenstoffschicht durch Vorsehen der zweiten Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht dreidimensional verteilt ist, kann die Katalysatorschicht mit ausgezeichneten Wasser abweisenden Eigenschaften ausgebildet werden, um die Energie erzeugenden Eigenschaften zu verbessern.
  • Obgleich die Katalysatorunterstützung durch Auftragen des Katalysatorstützkohlenstoffs gemäß der Ausführungsbeispiele durchgeführt wird, kann die Katalysatorunterstützung durch Ausbilden der Kohlenstoffschicht auf der anderen Seite des Gasdiffusionssubstrats durchgeführt werden, um den Katalysator auf der Kohlenstoffschicht zu stützen. Der Katalysator kann nach dem Imprägnieren des Kohlenstoffs mit dem Gasdiffusionssubstrat zum Stützen des Katalysators auf der Seite des Gasdiffusionssubstrats gestützt werden.
  • Obgleich in den Ausführungsbeispielen der Kohlenstoffstoff als das Gasdiffusionssubstrat verwendet wird, können poröse Materialien mit elektrischer Leitfähigkeit, wie z. B. Kohlenstoffpapier und Kohlenstoffschichten verwendet werden. Obgleich in den Ausführungsbeispielen das Kohlenstoffschwarz als die elektrisch leitenden Partikel verwendet wird, können Partikel, die elektrische Leitfähigkeit und Korrosionsbeständigkeit besitzen, verwendet werden. Obgleich in den Ausführungsbeispielen die PTFE-Partikel als die Wasser abweisenden Partikel verwendet werden, können Partikel, die die Wasser abweisende Eigenschaft und die Korrosionsbeständigkeit besitzen, verwendet werden.
  • Auf diese Weise ist die Brennstoffzelle gemäß den Ausführungsbeispielen der Erfindung mit dem Verbindungskörper versehen, der das Elektrolyt durch die Oxidanselektrode und die Brennstoffelektrode, die zusammenzufügen sind, enthält, und das Herstellungsverfahren der Brennstoffzellenelektrode enthält das erste Auftragungsverfahren zum Auftragen des elektrisch leitfähigen, Wasser abweisenden Materials, das die elektrisch leitfähigen Partikel und die Wasser abweisenden Partikel enthält, auf einer Seite des Gasdiffusionssubstrats, das die Gaspermeabilität aufweist, das erste Sinterverfahren zum Sintern des aufgetragenen elektrisch leitfähigen, Wasser abweisenden Materials und das Katalysatorstützverfahren zum Stützen des Katalysators auf der anderen Seite des Gasdiffusionssubstrats. Da die Brennstoffzelle gemäß dem Ausführungsbeispiel der Erfindung zumindest die Oxidanselektrode aus der Oxidanselektrode und die Brennstoffelektrode der vorhergehenden Brennstoffzellenelektrode entspricht, wird der Kontaktwiderstand mit dem Separator verringert, kann das Herstellungsverfahren der Brennstoffzellenelektrode, in der das Überschwemmungsphänomen an dem Kontaktabschnitt mit dem Seperator kaum erzeugt wird, und die Brennstoffzelle mit ausgezeichneter Energieerzeugung und hoher Zuverlässigkeit geschaffen werden.
  • Gemäß den Ausführungsbeispielen der Erfindung wird das elektrisch leitende, Wasser abweisende Material, das die elektrisch leitfähigen Partikel und die Wasser abweisenden Partikel enthält, auf einer Seite des Gasdiffusionssubstrats, das den Separator berührt, aufgetragen. Auf diese Weise kann der Kontaktwiderstand zwischen der Elektrode und dem Separator verringert werden, und das Überschwemmen an dem Kontaktabschnitt zwischen der Elektrode und dem Separator verhindert werden.
  • Gemäß den Ausführungsbeispielen der Erfindung kann das elektrisch leitfähige Material, auf dem der Katalysator gestützt wird, dreidimensional auf dem elektrisch leitfähigen, Wasser abweisenden Material verteilt werden, das auf der Oberfläche des Gasdiffusionssubstrats aufgetragen worden ist. Auf diese Weise besitzt die Katalysatorschicht gute Wasser abweisende Eigenschaften, um die Energieerzeugungseigenschaften zu verbessern.
  • Gemäß den Ausführungsbeispielen der Erfindung kann das elektrisch leitfähige, Wasser abweisende Material auf beiden Seiten des Gasdiffusionssubstrats gleichzeitig aufgetragen werden, und gleichzeitig gesintert werden. Auf diese Weise kann die Herstellungszeit verkürzt werden, was die Herstellungskosten verringert.
  • Gemäß den Ausführungsbeispielen der Erfindung kann die Brennstoffelektrode durch die einfache Vorrichtung einfach hergestellt werden, indem das Gasdiffusionssubstrat mit einer Dispersionsflüssigkeit imprägniert wird, die das elektrisch leitende, Wasser abweisende Material enthält, und indem das imprägnierte Gasdiffusionssubstrat von der Dispersionsflüssigkeit entfernt wird. Auf diese Weise können die Herstellungskosten weiter verringert werden. Da zusätzlich die Zusammenstellung und die Dicke der Wasser abweisenden Kohlenstoffschicht durch die Zusammensetzung der Dispersionsflüssigkeit und der Viskosität gesteuert werden kann, wird die Qualitätskontrolle leicht.
  • Gemäß den Ausführungsbeispielen der Erfindung kann das elektrisch leitfähige, Wasser abweisende Material mit verschiedenen Zusammensetzungen gleichzeitig auf beiden Seiten des Gasdiffusionssubstrats aufgetragen werden, indem das Walzbeschichtungsverfahren angewendet wird. Auf diese Weise können die Herstellungskosten der Brennstoffzellenelektrode verringert werden, und kann das optimale, elektrisch leitfähige, Wasser abweisende Material für beide Seiten ausgewählt werden.
  • Gemäß den Ausführungsbeispielen der Erfindung kann die Brennstoffzellenelektrode, die den Kontaktwiderstand zwischen der Elektrode und dem Separator verringern kann, und die das Überschwemmen an dem Kontaktabschnitt zwischen der Elektrode und dem Separator verhindern kann, zumindest für die Oxidanselektrode verwendet werden, auf der das Überschwemmen leicht auftritt. Auf diese Weise kann die Brennstoffzelle, die eine gute Energieerzeugungsleistung hat, mit hoher Verlässlichkeit erzielt werden.
  • Die Prinzipien, bevorzugte Ausführungsbeispiele und Arten der Ausführung der Erfindung wurden in der vorgehenden Beschreiben erläutert. Jedoch ist die Erfindung, die geschützt werden soll, nicht auf die besonderen, offenbarten Ausführungsbeispiele beschränkt. Ferner sollen die hierin beschriebenen Ausführungsbeispiele als erläuternd und nicht beschränkend angesehen werden. Variationen und Veränderungen können durch andere durchgeführt werden, und Äquivalente angewendet werden, ohne von dem Erfindungsgedanken abzuweichen. Demgemäß ist es ausdrücklich beabsichtigt, dass derartige Variationen, Veränderungen und Äquivalente, die innerhalb des Erfindungsgedankens und Erfindungsgegenstands fallen, wie in den Ansprüchen beansprucht ist, hierdurch mit umfasst sind.
  • Demgemäß wird die Brennstoffzelle mit einer ausgezeichneten Energieerzeugungsleistung und hoher Zuverlässigkeit und ein Herstellungsverfahren einer Brennstoffzellenelektrode, bei der das Überflutungsphänomen an einem Kontaktabschnitt mit dem Seperator aufgrund eines Kontaktwiderstandes des Separators kaum erzeugt wird, gemäß der Erfindung geschaffen. Gemäß dem Herstellungsverfahren der Brennstoffzellenelektrode, werden ein ersten Auftragungsverfahren zum Auftragen eines elektrisch leitfähigen, Wasser abweisenden Materials, das elektrisch leitfähige Partikel und Wasser abweisende Partikel enthält, auf einer Seite eines Gasdiffusionssubstrats, das Gaspermeabilität besitzt, ein erstes Sinterverfahren zum Sintern des aufgetragenen, elektrisch leitfähigen, Wasser abweisenden Materials und ein Katalysatorstützverfahren zum Stützen eines Katalysators auf der anderen Seite des Gasdiffusionssubstrats geschaffen. Die in der zuvor beschriebenen Weise hergestellte Brennstoffzelle ist mit einem Verbindungskörper eines Elektrolyts, einer Oxidanselektrode und einer Brennstoffelektrode versehen, in der das Elektrolyt durch die Oxidanselektrode und die Brennstoffelektrode enthalten ist. Zumindest die Oxidanselektrode aus der Oxidanselektrode und die Brennstoffelektrode ist die Brennstoffelektrode.

Claims (6)

1. Herstellungsverfahren einer Brennstoffzellenelektrode mit den Schritten:
eines ersten Auftragungsverfahrens zum Auftragen eines elektrischen, Wasser abweisenden Materials, das elektrisch leitfähige Partikel und Wasser abweisende Partikel enthält, auf einer Seite eines Gasdiffusionssubstrats, das Gaspermeabilität aufweist;
eines ersten Sinterverfahrens zum Sintern des aufgetragenen elektrisch leitfähigen, Wasser abweisenden Materials; und
eines Katalysatorstützverfahrens zum Stützen eines Katalysators auf der anderen Seite des Gasdiffusionssubstrats.
2. Herstellungsverfahren einer Brennstoffzelle gemäß Anspruch 1, wobei das Katalysatorstützverfahren die Schritte enthält:
eines zweiten Auftragungsverfahrens zum Auftragen eines elektrisch leitfähigen, Wasser abweisenden Materials, das elektrisch leitfähige Partikel und Wasser abweisende Partikel hat, auf der anderen Seite des Gasdiffusionssubstrats;
eines zweiten Sinterverfahrens zum Sintern des aufgetragenen elektrisch leitfähigen, Wasser abweisenden Materials; und
eines dritten Auftragungsverfahrens zum Auftragen eines elektrisch leitfähigen Materials zum Stützen des Katalysators auf dem aufgetragenen elektrisch leitfähigen, Wasser abweisenden Material.
3. Herstellungsverfahren einer Brennstoffzellenelektrode gemäß Anspruch 2, wobei das erste Auftragungsverfahren und das zweite Auftragungsverfahren gleichzeitig durchgeführt werden, und wobei das erste Sinterverfahren und das zweite Sinterverfahren gleichzeitig durchgeführt werden.
4. Herstellungsverfahren einer Brennstoffzellenelektrode gemäß Anspruch 3, wobei das erste Auftragungsverfahren und das zweite Auftragungsverfahren gleichzeitig durchgeführt werden, indem das Gasdiffusionssubstrat mit einer Dispersionsschicht imprägniert wird, die das elektrisch leitfähige, Wasser abweisende Material enthält, und indem das imprägnierte Gasdiffusionssubstrat von der Dispersionsflüssigkeit entfernt wird.
5. Herstellungsverfahren einer Brennstoffzellenelektrode gemäß Anspruch 3, wobei das erste Auftragungsverfahren und das zweite Auftragungsverfahren durch ein Walzenbeschichtungsverfahren gleichzeitig durchgeführt werden.
6. Brennstoffzelle mit einem Verbindungskörper, der eine Oxidanselektrode und eine Brennstoffelektrode zum Zusammenfügen enthält; wobei zumindest die Oxidanselektrode aus der Oxidanselektrode und die Brennstoffelektrode die Brennstoffzellenelektrode gemäß den Ansprüchen 1 bis 5 ist.
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Families Citing this family (15)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP1298751A3 (de) * 2001-09-27 2006-04-26 Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. Polymer-Electrolyt-Brennstoffzelle und ihr Herstellugsverfahren
JP2004164903A (ja) * 2002-11-11 2004-06-10 Matsushita Electric Ind Co Ltd 高分子電解質型燃料電池及びその電極の製造方法
JP2005174607A (ja) * 2003-12-08 2005-06-30 Aisin Seiki Co Ltd 固体高分子電解質形燃料電池、固体高分子電解質形燃料電池用ガス拡散電極
JP5006522B2 (ja) * 2004-10-21 2012-08-22 パナソニック株式会社 酸素透過膜、酸素透過シート、およびこれらを含む電池
JP4846371B2 (ja) * 2005-01-26 2011-12-28 三星エスディアイ株式会社 燃料電池用膜−電極接合体及びこれを含む燃料電池システム
KR101181853B1 (ko) 2005-01-26 2012-09-11 삼성에스디아이 주식회사 연료 전지용 전극, 막/전극 어셈블리 및 이를 포함하는연료 전지
JP2007299712A (ja) * 2006-05-08 2007-11-15 Sony Corp 燃料電池
JP4996132B2 (ja) * 2006-05-16 2012-08-08 本田技研工業株式会社 燃料電池およびその製造方法
US8030376B2 (en) 2006-07-12 2011-10-04 Minusnine Technologies, Inc. Processes for dispersing substances and preparing composite materials
US20080050643A1 (en) * 2006-08-24 2008-02-28 Gm Global Technology Operations, Inc. Electrically conductive lands adhered to gas diffusion media and methods of making and using the same
JP5105888B2 (ja) 2007-02-01 2012-12-26 キヤノン株式会社 ガス拡散電極、燃料電池及びガス拡散電極の製造方法
JP5145831B2 (ja) * 2007-09-12 2013-02-20 株式会社エクォス・リサーチ 燃料電池、燃料電池用拡散層及び燃料電池システム。
JP5388104B2 (ja) * 2009-03-06 2014-01-15 シャープ株式会社 発電体および電子機器
KR101978952B1 (ko) * 2016-12-13 2019-08-28 한국과학기술연구원 반응방지막을 포함하는 고온 고체산화물 셀, 이의 제조방법
CN111900417B (zh) * 2020-07-31 2022-03-29 齐鲁工业大学 一种高碳含量燃料电池气体扩散层用碳纸的制备方法

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5460896A (en) * 1993-01-22 1995-10-24 Kabushiki Kaisha Equos Research Fuel cell
US5558955A (en) * 1994-10-07 1996-09-24 International Fuel Cells Corporation Cathode reactant flow field component for a fuel cell stack
US5521020A (en) * 1994-10-14 1996-05-28 Bcs Technology, Inc. Method for catalyzing a gas diffusion electrode
JPH08185867A (ja) 1994-12-28 1996-07-16 Tokyo Gas Co Ltd 固体高分子型燃料電池用電極及びその製造方法
DE19709199A1 (de) 1997-03-06 1998-09-17 Magnet Motor Gmbh Gasdiffusionselektrode mit verringertem Diffusionsvermögen für Wasser und Verfahren zum Betreiben einer Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzelle ohne Zuführung von Membranbefeuchtungswasser
KR100201572B1 (ko) * 1997-04-18 1999-06-15 최수현 코팅 및 롤링의 혼합법에 의한 연료전지의 전극 제조방법
JPH11339815A (ja) 1998-05-29 1999-12-10 Aisin Seiki Co Ltd 固体高分子電解質型燃料電池およびその製造方法

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JP2002343369A (ja) 2002-11-29
US6946214B2 (en) 2005-09-20

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