WO2017025557A1 - Membran-elektroden-einheit für eine brennstoffzelle sowie brennstoffzelle - Google Patents

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WO2017025557A1
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particles
gas diffusion
layer
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Lasse Schmidt
Martin GÖBEL
Miriam STIEFEL
Julian RONNENBERG
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Volkswagen Ag
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Publication date
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    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the invention relates to a membrane-electrode assembly for a fuel cell comprising a membrane, on which both sides of a catalytic layer and a gas diffusion layer are arranged, and a fuel cell with such a.
  • Fuel cells use the chemical conversion of a fuel with oxygen to generate electrical energy.
  • fuel cells contain as the core component membrane-electrode assemblies, each of which may be configured as a composite of an ion-conducting, in particular proton-conducting, membrane and in each case one on both sides of the membrane arranged electrode (anode and cathode).
  • membrane-electrode assemblies each of which may be configured as a composite of an ion-conducting, in particular proton-conducting, membrane and in each case one on both sides of the membrane arranged electrode (anode and cathode).
  • Gas diffusion layers on both sides of the membrane-electrode assembly may be arranged on the side facing away from the membrane sides of the electrodes.
  • the fuel cell has a multiplicity of membrane electrode units arranged in the stack, the electrical powers of which accumulate.
  • the fuel in particular hydrogen (H 2 ) or a hydrogen-containing gas mixture
  • H 2 hydrogen
  • H + protons
  • the electrons provided at the anode are supplied to the cathode via an electrical line.
  • the cathode is supplied with oxygen (0 2 ) or an oxygen-containing gas mixture, so that a reduction of 0 2 to O 2 " takes place with absorption of the electrons
  • Oxygen anions with the protons transported across the membrane to form water Achieve through the direct conversion of chemical into electrical energy
  • the fuel cell is thus formed by a plurality of stacked individual cells, so that is also spoken of the fuel cell stack.
  • bipolar plates are arranged, which ensure a supply of the individual cells with the operating media, ie the reactants, and a tempering medium.
  • the bipolar plates may provide electrically conductive contact to the membrane-electrode assemblies.
  • a gas diffusion layer is arranged on both sides of the membrane. This has the one hand the task to lead hydrogen and oxygen evenly to the film, on the other hand, it carries electricity, water and heat to the bipolar plates.
  • the gas diffusion layer comprises a material which has good electrical conductivity, good gas permeability and sufficient mechanical stability.
  • DE 100 52 223 A1 describes a gas diffusion electrode which has carbon fibers which are arranged in a defined manner with a specific production method.
  • DE 197 21 952 also discloses a gas diffusion layer which comprises dust-like particles which are cast in a thermoplastic binder before they are arranged as a layer on the membrane.
  • the known gas diffusion layers have in common that they have a substantially straight surface. Since the membrane surface, in particular the surface of a catalytic coating on the membrane, but have unevenness, are
  • a first aspect of the invention relates to a membrane electrode assembly for a fuel cell comprising a membrane to which a catalytic layer is disposed on both sides and a gas diffusion layer adjacent thereto.
  • the gas diffusion layer comprises a layer with electrical comprises conductive particles or consists of such a layer, wherein at least a portion of the particles directly adjacent to the catalytic layer.
  • the gas diffusion layer according to the invention has the particular advantage that within the layer with electrically conductive particles, a particularly low contact resistance is present, since the particles are automatically densest packed and no larger cavities arise at which the electrical conductivity within the layer would be reduced.
  • the particles at the boundary surfaces of the layer adapt very well to the unevenness of the neighboring layers. Macroscopically it comes to an optimal adaptation.
  • the contact resistance at the interface between the membrane and the gas diffusion layer is reduced in the membrane-electrode assembly according to the invention in particular by the direct contact of gas diffusion layer and catalytic coating.
  • Gas diffusion layer are distributed over a large area on the membrane surface. Depending on
  • the gas diffusion layer according to the invention is preferably produced by the material of the gas diffusion layer in particulate form directly, so directly, is applied to the membrane. Cavities within the layer and at the interface are determined by the
  • Compressing the cell by adding chemical binders and / or by thermal fixation Compressing the cell by adding chemical binders and / or by thermal fixation.
  • the membrane-electrode unit has at least one gas diffusion layer, a membrane and electrodes arranged on both sides of the membrane.
  • the electrodes comprise an electrically conductive catalytic material disposed between the gas diffusion layer and the membrane.
  • the catalytic material can either be associated with the membrane by catalytic coating of the membrane, be formed as a self-supporting layer or, if it is a gas diffusion electrode, be formed by coating the surface of the gas diffusion layer adjoining the membrane.
  • the membrane is a catalytically coated membrane, so that the electrode is assigned to the membrane.
  • the electrically conductive particles have an average particle size in the range of 10 nm to 1000 ⁇ .
  • the particles have different particle sizes.
  • a broad spectrum of particle size distribution is particularly preferred. This results in a broad distribution of particle sizes with a large variance, which is preferably in the range of 10 nm to 1000 ⁇ .
  • the advantage of this embodiment is, for example, that cavities between larger particles can be filled by smaller particles such that a larger electrically conductive contact surface between individual particles is formed and thus the contact resistance is reduced and at the same time the cavities specifically for the support of water transport through the gas diffusion layer be interpreted.
  • the particles comprise at least two batches, which each have an average particle size, wherein the at least two average particle sizes differ from one another by at least one error width.
  • the particle size distribution within the batches is relatively small and the batches are preferably clearly separable from each other.
  • the batches are either mixed or, as is preferred, arranged in separate layers.
  • batch is understood to mean in each case an amount in the form and size of similar particles.
  • the number of particles that can be assigned to a batch can vary between batches.
  • the volume of the individual batches is comparable, in particular of the same order of magnitude, preferably the same.
  • the particles are arranged in the form of a gradient of the particle sizes, which runs perpendicular to the membrane surface.
  • the advantage of this embodiment is, in particular, that with increasing particle size, the number and size of the pores and channels between the individual particles increases and thus a porosity of the gas diffusion layer can be adjusted gradually over the width of the gas diffusion layer.
  • the mean particle size changes stepwise in the direction of the membrane, that is, the gas diffusion layer has at least two particulate layers, which have different mean particle sizes.
  • the advantage of this embodiment is its simple production by sequential discharge of particles of different particle sizes.
  • the contact resistance is minimized, so that an optimum transition of the electric charge can occur at the interface between two layers.
  • increasing the size of the particles reduces the number of interfaces that must be overcome by an electrical charge and thus reduces interface losses.
  • an optimal balance can be set between as few interface losses as possible and the lowest possible contact resistance.
  • the average particle size decreases in the direction of the catalytic layer, that is to say that the particles with the smallest particle sizes are arranged on the catalytic layer.
  • the fuel cell reaction and thus the formation of electrical energy takes place.
  • the generated electrical charge is conducted via the gas diffusion layer to the adjacent bipolar plates.
  • the gas diffusion layer has a gradient of the size of the voids or pores formed between the particles.
  • this gradient is ascending from the catalytic layer over the thickness of the
  • Gas diffusion layer As a result, fluid-carrying paths are formed through the gas diffusion layer, which promote water transport through the gas diffusion layer and avoid accumulation of water on the membrane surface.
  • the particles are preferably porous, electrically conductive particles.
  • the particles comprise graphite powder or carbon black, metals and / or conductive polymers.
  • Gas diffusion layer on the side facing away from the membrane side has a cover layer.
  • the cover layer is pressed or sintered material or around fibrous materials, such as nonwovens or felts.
  • the material of the cover layer preferably corresponds at least partially to the material of the particles.
  • a further aspect of the invention is a fuel cell which has a membrane-electrode unit according to the invention. Due to the advantages of the membrane electrode assembly according to the invention, in particular due to the reduced contact resistance between the membrane-electrode assembly and gas diffusion layer, the inventive
  • Fuel cell over the fuel cells of the prior art an increased efficiency.
  • FIG. 1 shows a detail of a fuel cell stack
  • Figure 2 shows a schematic structure of a membrane electrode assembly according to the
  • Figure 3 shows a schematic structure of a membrane-electrode assembly according to a preferred embodiment of the invention.
  • Figure 1 shows a section of a total of 100 designated
  • Fuel cell stack of which only two individual fuel cells 10 are shown here.
  • Each fuel cell 10 has a polymer electrolyte membrane 1 1, which consists of an electrolytically conductive polymer material, in particular proton conductive.
  • the polymer material requires some moisture to maintain its electrolytic conductivity.
  • a catalyst layer namely an anodic catalyst layer 12 and a Cathodic Catalyst Layer 13.
  • Catalyst layers 12 and 13 comprise a catalytic material, which is typically a noble metal, particularly platinum.
  • the catalyst layers 12, 13 further comprise a porous, electrically conductive carrier material on which the catalytic material is finely dispersed, for example a carbon-based material.
  • the catalyst layers 12, 13 may comprise further constituents, for example polymeric binder materials and the like.
  • Each catalyst layer 12, 13 is followed by a respective gas diffusion layer (GDL) 14.
  • the GDL comprises a fluid-flowable material which is also electrically conductive.
  • the GDL 14 comprises a carbon-based foam or paper material.
  • the microstructure of membrane 1 1, the catalyst layers 12, 13 and the gas diffusion layers 14 is also referred to as membrane electrode assembly 15, wherein the assignment of the gas diffusion layers 14 to the membrane electrode assembly 15 in the literature is inconsistent.
  • a bipolar plate 16 also referred to as a flow field plate or flow field plate, is disposed between two membrane electrode assemblies 15.
  • the bipolar plate 16 has on its anode side anode flow channels 17, through which the anodic
  • Catalyst layer 12 an anode (fuel), in particular hydrogen, is supplied. Furthermore, the bipolar plate 16 has on its cathode side
  • the bipolar plate 16 also has internal coolant channels, not shown here, through which a coolant for cooling the fuel cell stack 100 can be conducted.
  • the bipolar plate 16 is made of an electrically conductive material, for example a metal, a metal alloy, graphite or an electrically conductive polymer material or polymer composite material. The bipolar plate 16 thus combines the functions of the resource supply, the cooling and the electrical connection of the catalytic electrodes 12, 13 to an external circuit.
  • fuel cell stack 100 typically include several hundred individual cells 10.
  • the catalyst layers 12 and 13 may be present on the one hand as a coating on the membrane 1 1.
  • a catalytically coated membrane or CCM for catalytic coated membrane
  • the catalyst layers 12 and 13 may be present as a coating of the gas diffusion layers 14, so that they are then referred to as gas diffusion electrodes.
  • the catalyst layers 12 and 13 are formed as independent self-supporting layers.
  • a catalytically coated membrane 19 is preferred.
  • FIG. 2 shows a schematic representation of a membrane-electrode unit 15 in FIG.
  • the membrane electrode assembly 15 comprises a polymer electrolyte membrane 11. Adjoining this is an electrode 12, 13.
  • the electrode is present as a catalyst layer 12, 13 arranged on the membrane 11, on the membrane 11, so that in the present case it is a catalytically coated membrane (CCM).
  • CCM catalytically coated membrane
  • the catalyst layer 12, 13 has an uneven surface 22 on the side remote from the membrane 11.
  • the gas diffusion layer 14 adjoins this surface directly, so that the catalytically coated membrane 11 and the gas diffusion layer 14 are in contact with each other.
  • the gas diffusion layer 14 is formed according to the prior art as a substantially planar layer of an electrically conductive material. Therefore, the contact between gas diffusion layer 14 and membrane 1 1 consists of a limited number of contact points 23rd
  • FIG. 3 shows the cross section of the structure of a membrane-electrode unit 15 according to a preferred embodiment of the invention. It comprises a membrane 1 1 with a catalytic coating 12, 13. Adjacent to the catalytic coating is an inventive
  • Gas diffusion layer 30 at. This comprises a layer of an electrically conductive
  • powdery material such as graphite powder or Ru ß.
  • the gas diffusion layer 30 consists of this layer.
  • the gas diffusion layer 30 may also have other constituents, such as a cover layer, in particular in the form of an electrically conductive fabric or foam.
  • the gas diffusion layer 30 shown is made of particles 35 of different sizes
  • the particle sizes cover as wide a range as possible.
  • the particles 35 preferably have particle sizes in the range from 10 nm to 1000 ⁇ m. Thus, the particles are smaller, at least in the lower region than the irregularities of
  • Gas diffusion layer 30 is thus increased compared to the figure 2 by a multiple.
  • the particles are not uniformly distributed, but rather the gas diffusion layer 30 is composed of several batches of electrically conductive particles 35.
  • the batches are preferably made of the same material, but differ in their average particle size. In the present case, three batches, one with large particles 31, one with medium particles 32 and one with the smallest particles 33 can be distinguished. These may either be mixed or, as shown, arranged in layers.
  • the particles 35 are present batchwise or uniformly distributed relative to their particle diameter, it is advantageous if they are arranged in the gas diffusion layer 30 in such a way that a gradient of the particle size is formed. It is particularly preferred if the smallest particles 33 on the surface of the catalytically coated membrane 1 1, more precisely at the interface to the catalytic coating 12, 13, are arranged, and the largest particles 31 on the side facing away from the membrane
  • the distribution of the particles 35 of different sizes influences the formation of
  • Cavities 36, channels and pores between the particles. are the different particles
  • the cavities 36 may additionally influenced by suitable materials and / or by later evaporating additives and thus the porosity of the gas diffusion layer 30 can be adjusted.
  • the gas diffusion layer 30 In order to fix the particles 35, the gas diffusion layer 30 also has thermoplastic binders and / or is compressed in the stack.
  • the gas diffusion layer 30 causes a higher efficiency of the membrane electrode assembly 15. This is achieved by increasing the contact area between the catalytic coating 12, 13 of the membrane 1 1 and the gas diffusion layer 30, as this leads to the reduction of the contact resistance. In addition, the formation of a pore gradient improves the discharge of product water and thus the water management, which also has a positive effect on the efficiency and the lifetime of the later fuel cell. LIST OF REFERENCE NUMBERS

Abstract

Die Erfindung betrifft eine Membran-Elektroden-Einheit (15) für eine Brennstoffzelle (10), umfassend eine Membran (11) an welcher beidseits eine katalytische Schicht (12, 13) und daran eine Gasdiffusionsschicht (30) angeordnet ist. Es ist vorgesehen, dass die Gasdiffusionsschicht (30) eine Schicht mit elektrisch leitfähigen Partikeln (35) umfasst, und ein Teil der Partikel (35) unmittelbar an die katalytische Schicht (12, 13) angrenzend angeordnet ist.

Description

Beschreibung
Membran-Elektroden-Einheit für eine Brennstoffzelle sowie Brennstoffzelle
Die Erfindung betrifft eine Membran-Elektroden-Einheit für eine Brennstoffzelle umfassend eine Membran, an welcher beidseits eine katalytische Schicht und eine Gasdiffusionsschicht angeordnet sind, sowie eine Brennstoffzelle mit einer solchen.
Brennstoffzellen nutzen die chemische Umsetzung eines Brennstoffs mit Sauerstoff, um elektrische Energie zu erzeugen. Hierfür enthalten Brennstoffzellen als Kernkomponente Membran-Elektroden-Einheiten, die jeweils als ein Verbund aus einer Ionen leitenden, insbesondere Protonen leitenden, Membran und jeweils einer beidseitig an der Membran angeordneten Elektrode (Anode und Kathode) ausgestaltet sein kann. Zudem können
Gasdiffusionsschichten beidseitig der Membran-Elektroden-Einheit an den von der Membran abgewandten Seiten der Elektroden angeordnet sein. In der Regel weist die Brennstoffzelle eine Vielzahl im Stapel angeordneter Membran-Elektroden-Einheiten auf, deren elektrische Leistungen sich addieren. Im Betrieb der Brennstoffzelle wird der Brennstoff, insbesondere Wasserstoff (H2) oder ein wasserstoffhaltiges Gasgemisch, der Anode zugeführt, wo eine elektrochemische Oxidation von H2 zu H+ unter Abgabe von Elektronen stattfindet. Über einen Elektrolyten oder die Membran, welche die Reaktionsräume gasdicht voneinander trennt und elektrisch isoliert, erfolgt ein wassergebundener oder wasserfreier Transport der Protonen (H+) aus dem Anodenraum in den Kathodenraum. Die an der Anode bereitgestellten Elektronen werden über eine elektrische Leitung der Kathode zugeleitet. Der Kathode wird Sauerstoff (02) oder ein sauerstoffhaltiges Gasgemisch zugeführt, sodass eine Reduktion von 02 zu O2" unter Aufnahme der Elektronen stattfindet. Gleichzeitig reagieren im Kathodenraum diese
Sauerstoffanionen mit den über die Membran transportierten Protonen unter Bildung von Wasser. Durch die direkte Umsetzung von chemischer in elektrische Energie erzielen
Brennstoffzellen gegenüber anderen Elektrizitätsgeneratoren aufgrund der Umgehung des Carnot-Faktors einen verbesserten Wirkungsgrad.
Die Brennstoffzelle wird also durch eine Vielzahl im Stapel angeordneter Einzelzellen gebildet, sodass auch vom Brennstoffzellenstapel gesprochen wird. Zwischen den Membran-Elektroden- Einheiten sind Bipolarplatten angeordnet, welche eine Versorgung der Einzelzellen mit den Betriebsmedien, also den Reaktanden, und einem Temperiermedium, sicherstellen. Zudem können die Bipolarplatten für einen elektrisch leitfähigen Kontakt zu den Membran-Elektroden- Einheiten sorgen.
Beidseits der Membran ist eine Gasdiffusionsschicht angeordnet. Diese hat zum einen die Aufgabe, Wasserstoff und Sauerstoff gleichmäßig an die Folie zu führen, zum anderen führt sie Strom, Wasser und Wärme an die Bipolarplatten ab. Hierzu umfasst die Gasdiffusionsschicht ein Material, welches eine gute elektrische Leitfähigkeit, eine gute Gasdurchlässigkeit und ausreichend mechanische Stabilität aufweist.
Zur Verbesserung der Gasdiffusionsschichten werden Bemühungen angestrengt, deren Gasdurchlässigkeit zu erhöhen und damit die Diffusion der Betriebsmedien sowie den
Wasseraustrag zu erhöhen.
So ist beispielsweise in DE 100 52 223 A1 eine Gasdiffusionselektrode beschrieben, die Kohlefasern aufweist, die mit einem bestimmten Herstellungsverfahren auf definierte Art angeordnet sind.
In DE 197 21 952 ist ferner eine Gasdiffusionsschicht bekannt, die staubförmige Partikel umfasst, die in einem thermoplastischen Binder vergossen sind, bevor sie als Schicht an der Membran angeordnet werden.
Den bekannten Gasdiffusionsschichten ist gemeinsam, dass sie eine im Wesentlichen gerade Oberfläche aufweisen. Da die Membranoberfläche, insbesondere die Oberfläche einer katalytischen Beschichtung auf der Membran, jedoch Unebenheiten aufweist, liegen
Gasdiffusionsschichten nach dem Stand der Technik nur punktuell auf. Die Grenzfläche zwischen Membran und Gasdiffusionsschicht weist daher einen unzureichend hohen
Kontaktwiderstand auf, der den Transport elektrisch generierter Ladung behindert.
Es ist daher Aufgabe der Erfindung, eine Membran-Elektroden-Einheit bereitzustellen, die einen reduzierten Kontaktwiderstand aufweist.
Diese Aufgabe wird durch eine Membran-Elektroden-Einheit mit den Merkmalen des unabhängigen Anspruchs gelöst. Somit betrifft ein erster Aspekt der Erfindung eine Membran- Elektroden-Einheit für eine Brennstoffzelle umfassend eine Membran, an welcher beidseits eine katalytische Schicht und daran angrenzend eine Gasdiffusionsschicht angeordnet ist.
Erfindungsgemäß ist vorgesehen, dass die Gasdiffusionsschicht eine Schicht mit elektrisch leitfähigen Partikeln umfasst oder aus einer solchen Schicht besteht, wobei zumindest ein Teil der Partikel unmittelbar an die katalytische Schicht angrenzt.
Die erfindungsgemäße Gasdiffusionsschicht hat insbesondere den Vorteil, dass innerhalb der Schicht mit elektrisch leitfähigen Partikeln ein besonders niedriger Kontaktwiderstand vorliegt, da die Partikel automatisch dichtest gepackt sind und keine größeren Hohlräume entstehen, an denen die elektrische Leitfähigkeit innerhalb der Schicht reduziert werden würde. Zudem passen sich die Partikel an den Grenzflächen der Schicht sehr gut an die Unebenheiten der Nachbarschichten an. Makroskopisch kommt es zu einer optimalen Anpassung.
Der Kontaktwiderstand an der Grenzfläche zwischen Membran und Gasdiffusionsschicht ist in der erfindungsgemäßen Membran-Elektroden-Einheit insbesondere durch den direkten Kontakt von Gasdiffusionsschicht und katalytischer Beschichtung reduziert. Die Partikel der
Gasdiffusionsschicht sind großflächig auf der Membranoberfläche verteilt. Je nach
Partikelgröße ist die Kontaktfläche zwischen dem Material der Gasdiffusionsschicht und der Membranoberfläche maximiert und der Kontaktwiderstand reduziert. Ein günstigerer
Kontaktwiderstand wäre unter ähnlichen Bedingungen nur durch Aufbringen des Materials im flüssigen Zustand zu erreichen.
Die erfindungsgemäße Gasdiffusionsschicht wird bevorzugt hergestellt, indem das Material der Gasdiffusionsschicht in partikulärer Form direkt, also unmittelbar, auf die Membran aufgebracht wird. Hohlräume innerhalb der Schicht und an der Grenzfläche werden durch den
Schüttvorgang derart gefüllt, dass sie eine definierte und zum Abtransport von Wasser geeignete Form und Größe aufweisen. Weiterhin können durch Vibrationen, wie Rütteln, die Packung der Partikel weiter optimiert und somit Hohlräume noch weiter reduziert werden. Die Partikel werden anschließend fixiert. Die Fixierung erfolgt beispielsweise durch ein
Zusammenpressen der Zelle, durch das Zugeben von chemischen Bindern und/oder durch thermische Fixierverfahren.
Die Membran-Elektroden-Einheit weist zumindest eine Gasdiffusionsschicht, eine Membran sowie beidseits der Membran angeordnete Elektroden auf. Die Elektroden umfassen ein elektrisch leitfähiges katalytisches Material, welches zwischen der Gasdiffusionsschicht und der Membran angeordnet ist. Das katalytische Material kann durch katalytische Beschichtung der Membran entweder der Membran zugeordnet sein, als selbsttragende Schicht ausgebildet sein oder aber, wenn es sich um eine Gasdiffusionselektrode handelt, durch Beschichtung der an die Membran angrenzenden Oberfläche der Gasdiffusionsschicht ausgebildet sein. Vorliegend ist bevorzugt, dass es sich bei der Membran um eine katalytisch beschichtete Membran handelt, sodass die Elektrode der Membran zuzuordnen ist.
Vorzugsweise weisen die elektrisch leitfähigen Partikel eine mittlere Partikelgröße im Bereich von 10 nm bis 1000 μηι auf.
Ferner ist bevorzugt, dass die Partikel unterschiedliche Partikelgrößen aufweisen. Dabei ist ein breites Spektrum an Partikelgrößenverteilung besonders bevorzugt. Daraus ergibt sich eine breite Verteilung der Partikelgrößen mit einer großen Varianz, welche bevorzugt im Bereich von 10 nm bis 1000 μηι liegt. Der Vorteil dieser Ausgestaltung liegt beispielsweise darin, dass Hohlräume zwischen größeren Partikeln durch kleinere Partikel derart gefüllt werden können, dass eine größere elektrisch leitfähige Kontaktfläche zwischen einzelnen Partikeln entsteht und somit der Kontaktwiderstand reduziert wird und gleichzeitig die Hohlräume gezielt für die Unterstützung eines Wassertransports durch die Gasdiffusionsschicht ausgelegt werden.
Mit besonderem Vorteil umfassen die Partikel mindestens zwei Chargen, welche jeweils eine mittlere Partikelgröße aufweisen, wobei sich die mindestens zwei mittleren Partikelgrößen um mindestens eine Fehlerbreite voneinander unterscheiden. Dabei ist die Partikelgrößenverteilung innerhalb der Chargen relativ klein und die Chargen sind vorzugsweise deutlich voneinander trennbar. Die Chargen sind entweder durchmischt oder, was bevorzugt ist, in separaten Schichten angeordnet.
Unter Charge wird vorliegend jeweils eine Menge in Form und Größe ähnlicher Partikel verstanden. Die Anzahl der einer Charge zuordenbaren Partikel kann zwischen den Chargen variieren. Mit Vorteil ist das Volumen der einzelnen Chargen vergleichbar, insbesondere in der gleichen Größenordnung, vorzugsweise gleich.
Besonders bevorzugt ist, dass die Partikel in Form eines Gradienten der Partikelgrößen angeordnet sind, welcher senkrecht zur Membranoberfläche verläuft. Der Vorteil dieser Ausgestaltung besteht insbesondere darin, dass mit zunehmender Partikelgröße die Anzahl und Größe der Poren und Kanäle zwischen den einzelnen Partikeln steigt und somit eine Porosität der Gasdiffusionsschicht graduell über die Breite der Gasdiffusionsschicht eingestellt werden kann.
In alternativer Ausführung verändert sich die mittlere Partikelgröße stufenweise in Richtung der Membran, das heißt, die Gasdiffusionsschicht weist mindestens zwei partikuläre Schichten auf, die unterschiedliche mittlere Partikelgrößen besitzen. Vorteil dieser Ausführung ist ihre einfache Herstellung durch sequentielles Austragen von Partikeln unterschiedlicher Partikelgrößen.
Ferner ist in diesen Ausgestaltungen an der Grenzfläche, an der die kleinsten Partikel angeordnet sind, der Kontaktwiderstand minimiert, sodass ein optimaler Übergang der elektrischen Ladung an der Grenzfläche zwischen zwei Schichten erfolgen kann. Mit zunehmendem Abstand von dieser Grenzfläche werden durch eine zunehmende Partikelgröße die Anzahl der Grenzflächen, die von einer elektrischen Ladung überwunden werden muss, verringert und damit auch die Grenzflächenverluste reduziert. Somit kann innerhalb der erfindungsgemäßen Gasdiffusionsschicht lokal ein optimales Gleichgewicht zwischen möglichst wenig Grenzflächenverlusten und möglichst geringem Kontaktwiderstand eingestellt werden.
Weiter bevorzugt ist, dass die mittlere Partikelgröße in Richtung der katalytischen Schicht abnimmt, das heißt, dass die Partikel mit den kleinsten Partikelgrößen an der katalytischen Schicht angeordnet sind. An der katalytisch Schicht findet die Brennstoffzellenreaktion und somit die Bildung elektrischer Energie statt. Die erzeugte elektrische Ladung wird über die Gasdiffusionsschicht an die angrenzenden Bipolarplatten geleitet. Diese Ausgestaltung ermöglicht, dass der erste Grenzübergang, den eine erzeugte elektrische Ladung passieren muss, nämlich der Übergang zwischen Membran und Gasdiffusionsschicht, einen möglichst geringen Kontaktwiderstand aufweist und somit der Wirkungsgrad der Membran-Elektroden- Einheit und insbesondere der Wirkungsgrad der späteren Brennstoffzelle erhöht wird.
Mit besonderem Vorteil weist die Gasdiffusionsschicht einen Gradienten der Größe der zwischen den Partikeln gebildeten Hohlräume beziehungsweise Poren auf. Insbesondere verläuft dieser Gradient aufsteigend von der katalytischen Schicht über die Dicke der
Gasdiffusionsschicht. Dadurch werden fluidführende Pfade durch die Gasdiffusionsschicht ausgebildet, die einen Wassertransport durch die Gasdiffusionsschicht begünstigen und eine Wasseransammlung an der Membranoberfläche vermeiden.
Bei den Partikeln handelt es sich bevorzugt um poröse, elektrisch leitfähige Partikel. Bevorzugt umfassen die Partikel Graphitpulver oder Ruß, Metalle und/oder leitfähige Polymere.
In einer weiter bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, dass die
Gasdiffusionsschicht auf der von der Membran abgewandten Seite eine Deckschicht aufweist. Diese führt mit Vorteil zu einem Verschluss beziehungsweise zu einem Versiegeln der Schicht sowie zu einer Fixierung des Materials. Bei der Deckschicht handelt es sich beispielsweise um gepresstes oder gesintertes Material oder aber um faserförmige Materialien, wie Vliese oder Filze. Das Material der Deckschicht entspricht bevorzugt zumindest teilweise dem Material der Partikel.
Ein weiterer Aspekt der Erfindung ist eine Brennstoffzelle, welche eine erfindungsgemäße Membran-Elektroden-Einheit aufweist. Aufgrund der Vorteile der erfindungsgemäßen Membran- Elektroden-Einheit, insbesondere aufgrund des reduzierten Kontaktwiderstands zwischen Membran-Elektroden-Einheit und Gasdiffusionsschicht, zeigt die erfindungsgemäße
Brennstoffzelle gegenüber den Brennstoffzellen des Standes der Technik einen erhöhten Wirkungsgrad.
Weitere bevorzugte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den übrigen, in den Unteransprüchen genannten Merkmalen.
Die verschiedenen in dieser Anmeldung genannten Ausführungsformen der Erfindung sind, sofern im Einzelfall nicht anders ausgeführt, mit Vorteil miteinander kombinierbar.
Die Erfindung wird nachfolgend in Ausführungsbeispielen anhand der zugehörigen
Zeichnungen erläutert. Es zeigen:
Figur 1 einen Ausschnitt aus einem Brennstoffzellenstapel,
Figur 2 einen schematischen Aufbau einer Membran-Elektroden-Einheit nach dem
Stand der Technik; und
Figur 3 einen schematischen Aufbau einer Membran-Elektroden-Einheit nach einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung.
Figur 1 zeigt einen Ausschnitt aus einem insgesamt mit 100 bezeichneten
Brennstoffzellenstapel, von dem hier lediglich zwei einzelne Brennstoffzellen 10 dargestellt sind.
Jede Brennstoffzelle 10 weist eine Polymerelektrolytmembran 1 1 auf, welche aus einem elektrolytisch leitfähigen Polymermaterial besteht, insbesondere protonenleitfähig ist.
Typischerweise benötigt das Polymermaterial zur Aufrechterhaltung seiner elektrolytischen Leitfähigkeit eine gewisse Feuchtigkeit. An beiden Flachseiten der Membran 1 1 grenzen jeweils eine Katalysatorschicht an, nämlich eine anodische Katalysatorschicht 12 sowie eine kathodische Katalysatorschicht 13. Die Katalysatorschichten 12 und 13 umfassen ein katalytisches Material, bei dem es sich typischerweise um ein Edelmetall, insbesondere Platin, handelt. Üblicherweise umfassen die Katalysatorschichten 12, 13 ferner ein poröses, elektrisch leitfähiges Trägermaterial, auf dem das katalytische Material fein dispergiert vorliegt, beispielsweise ein kohlenstoffbasiertes Material. Die Katalysatorschichten 12, 13 können weitere Bestandteile umfassen, beispielsweise polymere Bindermaterialien und dergleichen mehr.
An jede Katalysatorschicht 12, 13 schließt jeweils eine Gasdiffusionsschicht (GDL) 14 an. Die GDL umfasst ein von Fluiden durchströmbares Material, das ebenfalls elektrisch leitfähig ist. Beispielsweise umfasst die GDL 14 ein kohlenstoffbasiertes Schaumstoff- oder Papiermaterial. Das Gefüge aus Membran 1 1 , den Katalysatorschichten 12, 13 sowie den Gasdiffusionslagen 14 wird auch als Membran-Elektroden-Einheit 15 bezeichnet, wobei die Zuordnung der Gasdiffusionslagen 14 zu der Membran-Elektroden-Einheit 15 in der Literatur uneinheitlich ist.
Zwischen zwei Membran-Elektroden-Einheiten 15 ist jeweils eine Bipolarplatte 16, auch als Strömungsfeldplatte oder Flussfeldplatte bezeichnet, angeordnet. Die Bipolarplatte 16 weist auf ihrer Anodenseite Anodenströmungskanäle 17 auf, durch welche der anodischen
Katalysatorschicht 12 ein Anodenbetriebsmittel (Brennstoff), insbesondere Wasserstoff, zugeführt wird. Ferner weist die Bipolarplatte 16 auf ihrer Kathodenseite
Kathodenströmungskanäle 18 auf, durch welche der kathodischen Katalysatorschicht 13 ein Kathodenbetriebsgas zugeführt wird, bei dem es sich üblicherweise um ein sauerstoffhaltiges Gas, zumeist Luft, handelt. Üblicherweise weist die Bipolarplatte 16 ferner hier nicht dargestellte interne Kühlmittelkanäle auf, durch die ein Kühlmittel zur Kühlung des Brennstoffzellenstapels 100 geleitet werden kann. Die Bipolarplatte 16 ist aus einem elektrisch leitfähigen Material gefertigt, beispielsweise einem Metall, einer Metalllegierung, Graphit oder einem elektrisch leitfähigen Polymermaterial oder Polymerkompositmaterial. Die Bipolarplatte 16 vereinigt somit die Funktionen der Betriebsmittelversorgung, der Kühlung sowie der elektrischen Anbindung der katalytischen Elektroden 12, 13 an einen äußeren Stromkreis.
Üblicherweise ist eine Vielzahl derartiger Einzelzellen 10 in einem Brennstoffzellenstapel 100 angeordnet, deren elektrische Leistungen sich addieren. Für elektromobile Anwendungen umfassen Brennstoffzellenstapel 100 typischerweise mehrere hundert Einzelzellen 10.
Die Katalysatorschichten 12 und 13 können einerseits als Beschichtung auf der Membran 1 1 vorliegen. Man spricht in diesem Fall auch von einer katalytisch beschichteten Membran oder CCM (für catalytic coated membrane), die in Figur 1 insgesamt mit 19 bezeichnet ist. Alternativ können die Katalysatorschichten 12 und 13 als Beschichtung der Gasdiffusionsschichten 14 vorliegen, sodass diese dann als Gasdiffusionselektroden bezeichnet werden. Denkbar ist jedoch auch, dass die Katalysatorschichten 12 und 13 als eigenständige selbsttragende Schichten ausgebildet sind. Im Rahmen der vorliegenden Erfindung wird eine katalytisch beschichtete Membran 19 bevorzugt.
Figur 2 zeigt eine schematische Darstellung einer Membran-Elektroden-Einheit 15 im
Querschnitt nach dem Stand der Technik. Die Membran-Elektroden-Einheit 15 umfasst eine Polymerelektrolytmembran 1 1 . An diese grenzt eine Elektrode 12, 13 an. In der vorliegenden Darstellung liegt die Elektrode als auf der Membran 1 1 angeordnete Katalysatorschicht 12,13 auf der Membran 1 1 vor, sodass es sich vorliegend um eine katalytisch beschichtete Membran (CCM) handelt. Die Katalysatorschicht 12, 13 weist an der von der Membran 1 1 abgewandten Seite eine unebene Oberfläche 22 auf. An diese Oberfläche grenzt die Gasdiffusionsschicht 14 unmittelbar an, sodass die katalytisch beschichtete Membran 1 1 und die Gasdiffusionsschicht 14 miteinander in Kontakt stehen. Die Gasdiffusionsschicht 14 ist nach dem Stand der Technik als im Wesentlichen ebene Schicht eines elektrisch leitfähigen Materials ausgebildet. Daher besteht der Kontakt zwischen Gasdiffusionsschicht 14 und Membran 1 1 aus einer begrenzten Anzahl von Kontaktpunkten 23.
Figur 3 zeigt den Querschnitt des Aufbaus einer Membran-Elektroden-Einheit 15 nach einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung. Sie umfasst eine Membran 1 1 mit einer katalytischen Beschichtung 12, 13. An die katalytische Beschichtung grenzt eine erfindungsgemäße
Gasdiffusionsschicht 30 an. Diese umfasst eine Schicht eines elektrisch leitfähigen
pulverförmigen Materials, wie beispielsweise Graphitpulver oder Ru ß. In der gezeigten
Ausführungsform besteht die Gasdiffusionsschicht 30 aus dieser Schicht. In anderen nicht gezeigten Ausführungsformen kann die Gasdiffusionsschicht 30 auch weitere Bestandteile, wie beispielsweise eine Deckschicht, insbesondere in Form eines elektrisch leitfähigen Gewebes oder Schaums, aufweisen.
Die gezeigte Gasdiffusionsschicht 30 ist aus Partikeln 35 unterschiedlicher Größe
zusammengesetzt. Dabei decken die Partikelgrößen einen möglichst breiten Bereich ab.
Bevorzugt weisen die Partikel 35 Partikelgrößen im Bereich von 10 nm bis1000 μηι auf. Damit sind die Partikel zumindest im unteren Bereich kleiner als die Unregelmäßigkeiten der
Membranoberfläche. Die Anzahl der Kontaktpunkte zwischen Membran 1 1 und
Gasdiffusionsschicht 30 ist somit gegenüber der Figur 2 um ein Vielfaches erhöht. In der gezeigten Ausführungsform liegen die Partikel jedoch nicht gleichverteilt vor, vielmehr ist die Gasdiffusionsschicht 30 aus mehreren Chargen von elektrisch leitfähigen Partikeln 35 zusammengesetzt. Die Chargen bestehen vorzugsweise aus dem gleichen Material, unterscheiden sich jedoch in ihrer mittleren Partikelgröße. Vorliegend können drei Chargen, eine mit großen Partikeln 31 , eine mit mittleren Partikeln 32 und eine mit kleinsten Partikeln 33 unterschieden werden. Diese können entweder durchmischt oder, wie gezeigt, in Schichten angeordnet sein.
Unabhängig davon, ob die Partikel 35 bezogen auf ihren Partikeldurchmesser chargenweise oder gleichverteilt vorliegen, ist es von Vorteil, wenn sie derart in der Gasdiffusionsschicht 30 angeordnet sind, dass sich ein Gradient der Partikelgröße ausbildet. Dabei ist besonders bevorzugt, wenn die kleinsten Partikel 33 an der Oberfläche der katalytisch beschichteten Membran 1 1 , genauer an der Grenzfläche zur katalytischen Beschichtung 12, 13, angeordnet sind und die größten Partikel 31 an der von der Membran abgewandten Seite der
Gasdiffusionsschicht eine abschließende Oberfläche bilden.
Die Verteilung der Partikel 35 unterschiedlicher Größen beeinflusst die Ausbildung von
Hohlräumen 36, Kanälen und Poren zwischen den Partikeln. Sind die unterschiedlichen Partikel
35 in Schichten gleicher Partikelgrößen angeordnet, so nimmt der Durchmesser der Hohlräume
36 mit zunehmender Partikelgröße zu. Bei gradueller Anordnung der Partikel 35 entsteht somit ein Porengradient in der Gasdiffusionsschicht 30. Die Hohlräume 36 können zusätzlich durch geeignete Materialien und/oder durch später verdampfende Zusätze beeinflusst und damit die Porosität der Gasdiffusionsschicht 30 gezielt eingestellt werden.
Zur Fixierung der Partikel 35 weist die Gasdiffusionsschicht 30 ferner thermoplastische Binder auf und/oder ist im Stapel verpresst.
Die erfindungsgemäße Gasdiffusionsschicht 30 bewirkt einen höheren Wirkungsgrad der Membran-Elektroden-Einheit 15. Dies wird durch die Erhöhung der Kontaktfläche zwischen katalytischer Beschichtung 12, 13 der Membran 1 1 und der Gasdiffusionsschicht 30 erzielt, da dies zur Reduktion der Kontaktwiderstände führt. Zudem verbessert die Ausbildung eines Porengradienten den Austrag von Produktwasser und somit das Wassermanagement, was sich ebenfalls positiv auf den Wirkungsgrad und die Lebenszeit der späteren Brennstoffzelle auswirkt. Bezugszeichenliste
100 Brennstoffzellenstapel
10 Brennstoffzelle (Einzelzelle)
1 1 Polymerelektrolytmembran
12 katalytische Schicht / anodische Katalysatorschicht / Anode
13 katalytische Schicht / kathodische Katalysatorschicht / Kathode
14 Gasdiffusionsschicht
15 Membran-Elektroden-Einheit
15' Membran-Elektroden-Einheit nach dem Stand der Technik
16 Bipolarplatte
17 Anodenströmungskanäle
18 Kathodenströmungskanäle
19 katalytisch beschichtete Membran
22 Oberfläche katalytische Schicht
23 Kontaktpunkte zwischen Membran/Gasdiffusionsschicht
30 erfindungsgemäße Gasdiffusionsschicht
31 große Partikel
32 mittlere Partikel
33 kleinste Partikel
35 Partikel der Gasdiffusionsschicht
36 Hohlräume
S Stapelrichtung

Claims

Patentansprüche
1 . Membran-Elektroden-Einheit (15) für eine Brennstoffzelle (10), umfassend eine
Membran (1 1 ), an welcher beidseits eine katalytische Schicht (12, 13) und daran eine Gasdiffusionsschicht (30) angeordnet ist, dadurch gekennzeichnet, dass die
Gasdiffusionsschicht (30) eine Schicht mit elektrisch leitfähigen Partikeln (35) umfasst oder aus einer solchen Schicht besteht, und ein Teil der Partikel (35) unmittelbar an die katalytische Schicht (12, 13) angrenzend angeordnet ist.
2. Membran-Elektroden-Einheit (15) nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die elektrisch leitfähigen Partikel (35) eine mittlere Partikelgröße im Bereich von 10 bis 1000 μηι aufweisen.
3. Membran-Elektroden-Einheit (15) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Partikel (35) unterschiedliche Partikelgrößen, insbesondere mit einer Varianz im Bereich von 100 bis 500 μηι über den gesamten Partikelbereich, aufweisen.
4. Membran-Elektroden-Einheit (15) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Partikel (35) mindestens zwei Chargen (31 , 32, 33) umfassen, jeweils aufweisend eine mittlere Partikelgröße, und sich die mindestens zwei mittleren Partikelgrößen um mindestens eine Fehlerbreite voneinander unterscheiden.
5. Membran-Elektroden-Einheit (15) nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Partikel (35) in Form eines Gradienten der Partikelgrößen angeordnet sind, welcher senkrecht zur Membranoberfläche verläuft.
6. Membran-Elektroden-Einheit (15) nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass die mittlere Partikelgröße sich stufenweise in Richtung der katalytischen Schicht (12, 13) verändert.
7. Membran-Elektroden-Einheit (15) nach einem der Ansprüche 3 bis 6, dadurch
gekennzeichnet, dass die mittlere Partikelgröße der Partikel (35) in Richtung der katalytischen Schicht (12, 13) abnimmt.
8. Membran-Elektroden-Einheit (15) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Partikel (35) ein Graphitpulver sind oder ein solches umfassen.
9. Membran-Elektroden-Einheit (15) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Gasdiffusionsschicht (30) auf der von der Membran (1 1 ) abgewandten Seite eine Deckschicht aufweist.
10. Brennstoffzelle (10) aufweisend eine Membran-Elektroden-Einheit (15) nach einem der vorhergehenden Ansprüche.
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