JP5388104B2 - 発電体および電子機器 - Google Patents
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Description
本発明はさらに、(1)触媒層を両面に備える電解質膜を作製する工程と、(2)第1の多孔質層と多孔質基体と第2の多孔質層とをこの順で備える積層体を作製または準備する工程と、(3)上記触媒層を両面に備える電解質膜と、上記積層体と、取り出し電極とを、この順で積層一体化する工程と、を備える発電体の製造方法を提供する。ここで、第1の多孔質層および第2の多孔質層は導電性を有する多孔質の層である。
(電解質膜)
電解質膜102は、燃料極触媒層105aから空気極触媒層105bへプロトンを伝達する機能と、燃料極触媒層105aと空気極触媒層105bとの間の電気的絶縁性を保ち短絡を防止する機能とを有する。
燃料極触媒層105aおよび空気極触媒層105bは、電子伝導性物質と当該電子伝導性物質に担持された電極触媒とプロトン伝導性を有する電解質成分から構成される。電極触媒としては、たとえば、Pt、Ru、Au、Ag、Rh、Pd、Os、Irなどの貴金属や、W、Ce、Ni、V、Ti、Co、Mo、Fe、Cu、Zn、Nbなどの卑金属が挙げられる。これらを、単独もしくは2種類以上の組み合わせで用いることもできる。また、Pt、Ru、Au、Ag、Rh、Pd、Os、Irなどの貴金属と、W、Ce、Ni、V、Ti、Co、Mo、Fe、Cu、Znなどの酸化物や窒化物とを、2種類以上組み合わせて用いることもできる。
燃料極多孔質基体107aおよび空気極多孔質基体107bには、たとえば、発砲金属、カーボン成形体、セラミック成形体などの導電性多孔質材料を用いることができる。多孔質基体に導電性を付与することにより、多孔質層および取り出し電極を介して、電力の取り出しが可能となる。また、多孔質基体として、流体透過を阻害しない導電層を表面に形成した非導電性多孔質材料を用いてもよい。非導電性多孔質材料としては、繊維束や高分子成形体などが挙げられる。また、多孔質基体を、少なくとも導電性繊維束とバインダ(たとえば、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE))を構成材料とする混練したペーストから作製することも可能である。
空孔率(%)=(1−(多孔質基体の比重/素材比重))×100
により算出することができる。
圧縮性(μm)=多孔質基体の厚さ(25kPa)−多孔質基体の厚さ(600kPa)
により算出することができる。
図1に示される発電体101は、燃料極103および空気極104の双方において、触媒層と多孔質基材との間、および、多孔質基材と取り出し電極との間に、それぞれ導電性を有する第1の多孔質層および第2の多孔質層を備える。すなわち、燃料極103および空気極104の双方において、多孔質基材は、その両面が多孔質層によって被覆されている。燃料極および空気極の双方において、触媒層と多孔質基材との間、および、多孔質基材と取り出し電極との間に、それぞれ多孔質層を配した構成とすることにより、上記した(a)〜(f)の効果を得ることができ、安定かつ良好な発電特性を有する発電体および燃料電池を得ることができる。
本発明の発電体においては、取り出し電極(図1における燃料極側取り出し電極109aおよび空気極側取り出し電極109b)として、金属材料を用いることが可能である。これにより、取り出し電極自身の比抵抗を小さくすることができる。取り出し電極を構成する材料としては、たとえば、Au、Pt、Pd等の貴金属;Ti、Ta、W、Nb、Ni、Al、Cr、Ag、Cu、Zn、Su等の金属やSiおよびこれらの金属の窒化物、炭化物等;ステンレス、Cu−Cr、Ni−Cr、Ti−Pt等の合金等を用いることが好ましく、Pt、Ti、Au、Ag、Cu、Ni、Wからなる群より選ばれる少なくとも1つの元素を含むことがより好ましい。このような元素を含むことにより、取り出し電極自身の比抵抗がより小さくなるため、取り出し電極の抵抗ロスを軽減することが可能となる。
(1)触媒層を両面に備える電解質膜(CCM:Catalyst Coated Membrane)を作製する工程[CCM作製工程]、
(2)第1の多孔質層と多孔質基体と第2の多孔質層とをこの順で備える積層体を作製または準備する工程[積層体作製工程]、および、
(3)触媒層を両面に備える電解質膜(CCM)と、上記積層体と、取り出し電極とを、この順で積層一体化する工程[一体化工程]。
以下の手順により、図1に示される構造の発電体Aを作製した。用いた構成部材の詳細は、以下の通りである。
(A)電解質膜:縦40×横40mm、厚さ50μmの「ナフィオン」(登録商標)112(デュポン社製)を用いた。
(B)燃料極用および空気極用取り出し電極:厚みが200μmの打ち抜き加工した耐腐食性SUSの表面をAuメッキした電極を用いた。金メッキの厚みは100μmである。この取り出し電極には、厚み方向に貫通する複数の貫通孔が、ピッチ0.7mm、六方最密パターンをなして設けられており、貫通孔の開孔径は0.6mmである。
(C)第1の多孔質層、多孔質基体および第2の多孔質層からなる積層体(燃料極用):第1および第2の多孔質層がカーボン粉末とフッ素系樹脂とを含む導電性樹脂組成物からなる多孔質層であり、多孔質基体がカーボン材料(ファイバー)とフッ素系樹脂とを含む層である、3層構造の積層体からなる縦2.3×横2.3mm、厚さ250μmのガス拡散電極(SGL社製)を用いた。該積層体の通気度は、0.4cm3/(cm2・sec)である。
(D)第1の多孔質層、多孔質基体および第2の多孔質層からなる積層体(空気極用):第1および第2の多孔質層がカーボン粉末とフッ素系樹脂とを含む導電性樹脂組成物からなる多孔質層であり、多孔質基体がカーボン材料(ファイバー)とフッ素系樹脂とを含む層である、3層構造の積層体からなる縦2.3×横2.3mm、厚さ220μmのガス拡散電極(SGL社製)を用いた。該積層体の通気度は、1.4cm3/(cm2・sec)である。
(E)燃料極触媒層用触媒インク:次の手順で調製したものを用いた。PtRu合金粒子とカーボン粒子とからなる、Pt担持量が32.5重量%、Ru担持量が16.9重量%の触媒担持カーボン粒子(TEC66E50、田中貴金属社製)を0.5g、5重量%のナフィオンのアルコール溶液(アルドリッチ社製)5.9g、イソプロパノール10mlを容器に入れ、超音波プローブを用いて分散処理を行なうことにより、燃料極用の触媒インクを作製した。
(F)空気極触媒層用触媒インク:次の手順で調製したものを用いた。Pt粒子とカーボン粒子からなる、Pt担持量が46.8重量%の触媒担時カーボン粒子(TEC10E50E、田中貴金属社製)を0.45g、5重量%のナフィオンのアルコール溶液(アルドリッチ社製)5.5g、イソプロパノール10mlを容器に入れ、超音波プローブを用いて分散処理を行なうことにより、空気極用の触媒インクを作製した。
上記実施例1で用いた、燃料極用および空気極用の第1の多孔質層、多孔質基体および第2の多孔質層からなる積層体の代わりに、燃料極用および空気極用ともに、カーボン材料(ファイバー)とフッ素系樹脂とを含む層である多孔質基体の片面に、カーボン粉末とフッ素系樹脂とを含む導電性樹脂組成物からなる多孔質層を備える2層構造の積層体からなる縦2.3×横2.3mm、厚さ340μmのガス拡散電極(SGL社製)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、発電体Bを作製した。該積層体の通気度は、1.5cm3/(cm2・sec)である。
実施例1で作製した発電体Aの外部に引き出された燃料極用取り出し電極と空気極用取り出し電極とを負荷装置である電気化学アナライザー(PGSTAT30、オートラボ社製)に接続した。次に、燃料極側に濃度7mol/Lのメタノール水溶液をパッシブ式で供給し、空気極側は大気開放とし自然拡散にて空気を供給し、相対湿度50%、温度40℃の恒温恒湿槽中で発電特性を評価した。このとき、電流走査0.5mA/secで評価した。また、比較例1で作製した発電体Bについて、燃料極側に濃度3mol/Lのメタノール水溶液をパッシブ式で供給したこと以外は、発電体Aと同様の方法で発電特性を評価した。なお、メタノール水溶液の濃度は、それぞれの発電体が最も高い発電特性(最も高い出力電圧)を示す濃度とした。
実施例1で作製した発電体Aの外部に引き出された燃料極用取り出し電極と空気極用取り出し電極とを負荷装置である電気化学アナライザー(PGSTAT30、オートラボ社製)に接続した。次に、空気極側は大気開放とし自然拡散にて空気を供給し、燃料極側には加湿H2を200ml/minで供給し、参照電極とし、相対湿度50%、温度40℃の交流インピーダンス測定を行なった。得られたコール・コールプロットから空気極触媒層のプロトン伝導抵抗を評価した。交流インピーダンス測定は、測定周波数50mHzから10kHz、交流振幅±10mA/cm2の条件で、電流密度0mA/cm2負荷条件下(開放電圧下)で行なった。また、比較例1で作製した発電体Bについて、発電体Aと同様にして空気極触媒層のプロトン伝導抵抗を評価した。
Claims (2)
- 電解質膜と、前記電解質膜の一方の表面に積層された燃料極と、前記電解質膜の他方の表面に積層された空気極と、を有し、
前記燃料極は、前記電解質膜上に積層された燃料極触媒層と、前記燃料極触媒層上に積層された第1の多孔質層と、前記第1の多孔質層上に積層された燃料極多孔質基体と、前記燃料極多孔質基体上に積層された第2の多孔質層と、前記第2の多孔質層に接合された燃料極側取り出し電極と、を備え、
前記空気極は、前記電解質膜上に積層された空気極触媒層と、前記空気極触媒層上に積層された第3の多孔質層と、前記第3の多孔質層上に積層された空気極多孔質基体と、前記空気極多孔質基体上に積層された第4の多孔質層と、前記第4の多孔質層に接合された空気極側取り出し電極と、を備え、
前記第1〜第4の多孔質層、ならびに、前記燃料極多孔質基体および空気極多孔質基体は導電性を有し、
前記第1〜第4の多孔質層は、導電性粉末と、熱硬化性樹脂および/またはフッ素系樹脂とを含む樹脂組成物から形成される層であり、
前記燃料極側取り出し電極および空気極側取り出し電極は、厚み方向に貫通する貫通孔を有する板状物からなり、
前記燃料極側取り出し電極と前記第2の多孔質層とは、前記貫通孔内部の少なくとも一部に、前記第2の多孔質層の一部が埋設されるように接合され、前記空気極側取り出し電極と前記第4の多孔質層とは、前記貫通孔内部の少なくとも一部に、前記第4の多孔質層の一部が埋設されるように接合され、
前記第1の多孔質層と前記燃料極多孔質基体と前記第2の多孔質層とからなる第1の積層体の通気度は、前記第3の多孔質層と前記空気極多孔質基体と前記第4の多孔質層とからなる第2の積層体の通気度より小さく、かつ、
前記第1の積層体の通気度が0.1〜2.0cm3/(cm2・sec)であり、前記第2の積層体の通気度が0.4〜20cm3/(cm2・sec)である、発電体。 - 請求項1に記載の発電体を備える電子機器。
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