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Die
vorliegende Erfindung betrifft nach ihrem allgemeinsten Aspekt einen
Extrakt von undifferenzierten Zellen mindestens einer Pflanze der
Gattung Leontopodium, einen Stoff, der die UV-Strahlung filtert
und aus mindestens einem Extrakt von undifferenzierten Zellen mindestens
einer Pflanze der Gattung Leontopodium besteht, eine Zusammensetzung,
die mindestens einen Extrakt von undifferenzierten Zellen mindestens
einer Pflanze der Gattung Leontopodium enthält, die Verwendung dieses Extrakts
als UV-Filter und ein Verfahren zur kosmetischen Behandlung unter
Verwendung einer Zusammensetzung, die den Extrakt enthält.
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Extrakte
von Pflanzen der Gattung Leontopodium wurden als Mittel zum Schutz
gegen UV-Strahlung im Stand der Technik vorgeschlagen. Die Firma
Alban Muller International (Frankreich) bietet im Übrigen einen solchen
Extrakt im Handel an.
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Nach
Angaben des Herstellers handelt es sich um einen Extrakt, der mit
Hilfe eines Lösungsmittels, das
aus Wasser und Propylenglykol besteht, aus den Blättern und
Blüten
der in-vivo (im Hochgebirge) kultivierten Edelweiß-Pflanzen
gewonnen wird.
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Das
sehr bekannte Edelweiß stammt
aus der Pflanzengattung Leontopodium. Die Pflanzen der Gattung Leontopodium
sind seltene Pflanzen, die von selbst insbesondere in den Alpen
und/oder dem Nepalesischen Gebirge in Höhen über 2000 m wachsen. Wegen ihrer
Seltenheit sind diese Pflanzen geschützt und ihr Einsammeln ist
sehr streng geregelt. Dies und die Tatsache, dass die natürlichen
Bedingungen für
die Kultur dieser Pflanzen so speziell sind, führen dazu, dass es sich als
schwierig erweist, die Pflanzen zumindest unter solchen Bedingungen,
die die verwendeten Arten nicht gefährden und unter denen gleichzeitig
die Betriebskosten in vernünftigem
Rahmen gehalten werden, industriell zu kultivieren.
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Die
Kultur von undifferenzierten Zellen von Pflanzen der Gattung Leontopodium
stellt also eine Lösung für die oben
erwähnten
Probleme dar, umso mehr, als eine solche Kultur neben anderen Vorteilen
den Vorteil hat, dass das verwendbare Pflanzenmaterial nicht saisonal,
sondern das ganze Jahr über
jederzeit zugänglich ist
und somit den Mengenkriterien der Industrie entspricht. Diese Kulturen
sind außerdem
vollkommen reproduzierbar, da unter vollkommen kontrollierten Bedingungen
hinsichtlich Temperatur, pH-Wert und Kulturmedium kultiviert wird,
und entsprechen den industriellen Qualitätskriterien.
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Unter
undifferenzierten Pflanzenzellen werden alle Pflanzenzellen verstanden,
die keinerlei Merkmale einer speziellen Spezialisierung aufweisen
und von sich aus und unabhängig
von anderen Zellen lebensfähig sind.
Die undifferenzierten Pflanzenzellen sind durch Einwirkung einer
Induktion gegebenenfalls zu beliebigen, ihrem Genom entsprechenden
Differenzierungen imstande.
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In
Abhängigkeit
von der gewählten
Kulturmethode und insbesondere dem gewählten Kulturmedium ist es möglich, aus
nur einem Explantat undifferenzierte Pflanzenzellen zu erhalten,
die unterschiedliche Eigenschaften aufweisen. Eine Besonderheit
von in-vitro erhaltenen Pflanzenzellen ist nämlich die sehr große Variabilität, die sich
in den Kulturen von selbst entwickelt. Die Variabilität kommt
in den physiologischen und biochemischen Bereichen zum Ausdruck.
Die in-vitro Kultur führt
de facto zum Aufbrechen des Zellverbands, der in den Geweben in-vivo existiert.
Mit dem Pikieren bildet sich allmählich in zufälliger Weise
ein neues Netz von Wechselwirkungen zwischen den in-vitro kultivierten
Zellen und ihrer neuen Umgebung. Diese neuen Wechselwirkungen sind
die Quelle von neuen Metaboliten und/oder von Veränderungen
der Expression der Metaboliten, die in der Pflanze vorliegen.
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Im
Stand der Technik weist jedoch nichts darauf hin, dass Extrakte
von undifferenzierten Pflanzenzellen die Eigenschaften der Extrakte
von Pflanzenzellen behalten, die aus in-vivo kultivierten Pflanzen
hergestellt wurden. Insbesondere deutet die Pflanzen der Gattung
Leontopodium betreffend im Stand der Technik nichts darauf hin und
es wird auch durch nichts nahe gelegt, dass die Filtereigenschaften
einer natürlichen
Pflanze, die von Natur aus entwickelt werden, da sie aufgrund ihres
Biotops sehr großen
Mengen von UV-Strahlung ausgesetzt ist, in den undifferenzierten
Zellen erhalten bleiben, die aufgrund ihrer Kulturbedingungen keinen großen Mengen
von UV-Strahlung ausgesetzt sind und die von Natur aus die Merkmale
der speziellen Spezialisierung der natürlichen Zellen verloren haben.
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Unter
einer in-vivo Kultur werden alle Kulturen vom herkömmlichen
Typ verstanden, d. h. Kulturen im Boden im Freiland oder im Gewächshaus
oder auch außerhalb
des Bodens.
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Unter
einer in-vitro Kultur werden sämtliche,
dem Fachmann bekannte Verfahren verstanden, die es ermöglichen,
auf künstlichem
Wege eine Pflanze oder ein Pflanzenteil zu erzeugen. Der Selektionsdruck,
der durch die physikalisch-chemischen Bedingungen während des
Wachstums den Pflanzenzellen in-vitro auferlegt wird, ermöglicht es
im Gegensatz zu den Pflanzen, die in-vivo kultiviert werden, ein
standardisiertes und während
des ganzen Jahres verfügbares
pflanzliches Material zu erhalten.
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Die
Anmelderin konnte nun zeigen, dass es möglich ist, Extrakte von undifferenzierten
Zellen mindestens einer Pflanze der Gattung Leontopodium herzustellen,
und dass diese Extrakte die UV-Strahlung filtern; diese Eigenschaften
machen sie zu erstklassigen Produkten, die als UV-Filter verwendbar
sind.
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Der
erste Gegenstand der Erfindung ist daher als neues Produkt ein Extrakt
von undifferenzierten Pflanzenzellen mindestens einer Pflanze der
Gattung Leontopodium.
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Die
Gattung Leontopodium gehört
zur Familie der Compositae, die mehr als 1300 Gattungen und 21000
Arten umfasst.
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Die
Gattung Leontopodium umfasst etwa 10 Spezies, wobei von diesen Leontopodium
alpinum, Leontopodium stracheyi, Leontopodium nivale, Leontopodium
palibinianum (oder Leontopodium sibiricum), Leontopodium souliei,
Leontopodium linearifolium oder Leontopodium gnaphalioides angegeben
werden können.
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Der
Extrakt von undifferenzierten Zellen mindestens einer Pflanze der
Gattung Leontopodium gemäß der Erfindung
ist daher ein Extrakt, der aus undifferenzierten Zellen hergestellt
wird, die von mindestens einer Pflanze stammen, die zu einer Art
gehört,
die unter Leontopodium alpinum, Leontopodium stracheyi, Leontopodium
nivale, Leontopodium palibinianum (oder Leontopodium sibiricum),
Leontopodium souliei, Leontopodium linearifolium oder Leontopodium
gnaphalioides ausgewählt
ist.
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Der
Extrakt wird erfindungsgemäß bevorzugt
aus undifferenzierten Zellen hergestellt, die von einer Pflanze
der Spezies Leontopodium alpinum oder der Spezies Leontopodium stracheyi
stammen.
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Außer, dass
der Extrakt von undifferenzierten Zellen mindestens einer Pflanze
der Gattung Leontopodium die UV-Strahlung filtert, ist er neben
anderen als den oben für
undifferenzierte Zellen beschriebenen Vorteilen deshalb vorteilhaft,
weil er ein Lichtabsorptionsspektrum besitzt, dass ohne Absorption
im sichtbaren Bereich streng auf den UV-Bereich begrenzt ist. Es
handelt sich hier im Vergleich mit einem Extrakt, der aus einer ganzen
Pflanze erhalten wird, die eine Absorption im sichtbaren Bereich
aufweist, welche zu einer Färbung des
Extrakts führt,
die ihn insbesondere in der Kosmetik nur schwierig direkt verwendbar
macht, um einen nicht zu vernachlässigenden Vorteil. Der Extrakt
von undifferenzierten Zellen mindestens einer Pflanze der Gattung Leontopodium
kann direkt ohne Entfärbungsschritt
verwendet werden, der sich im Allgemeinen bei einem unvollständigen Ergebnis,
da der Extrakt von ganzen Pflanzen im Allgemeinen nicht vollständig entfärbt wird,
gewöhnlich
als langwierig und teuer erweist.
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Im
Folgenden soll der Ausdruck "undifferenzierte
Zellen von Leontopodium" als "undifferenzierte
Zellen mindestens einer Pflanze der Gattung Leontopodium" verstanden werden.
In gleicher Weise soll der Ausdruck "Extrakt von Leontopodium" als "Extrakt von undifferenzierten
Zellen von Leontopodium" und
somit als "Extrakt
von undifferenzierten Zellen mindestens einer Pflanze der Gattung
Leontopodium" verstanden
werden.
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Der
Extrakt von undifferenzierten Zellen mindestens einer Pflanze der
Gattung Leontopodium kann nach allen dem Fachmann bekannten Extraktionsverfahren
hergestellt werden.
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Es
können
insbesondere die alkoholischen Extrakte, besonders die ethanolischen
und/oder methanolischen Extrakte, die wässrigalkoholischen Extrakte
oder auch die wässrigen
Extrakte genannt werden, beispielsweise die Extrakte, deren Herstellungsverfahren
in dem französischen
Patent Nr. 95-02379 beschrieben ist.
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Erfindungsgemäß bevorzugt
wird ein ethanolischer Extrakt verwendet.
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Unabhängig von
dem Herstellungsverfahren des Extraktes kann dieser anschließend für eine gegebenenfalls
gewünschte
Aufbewahrung gefriergetrocknet werden.
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Ein
Beispiel für
die Herstellung des erfindungsgemäß verwendbaren Extraktes ist
im Übrigen
in den Beispielen angegeben.
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Das
Sonnenlicht besteht unter anderem aus UV-Strahlung vom Typ A mit
einer Wellenlänge
im Bereich von 320 bis 400 nm (UV-A), UV-Strahlung vom Typ B mit einer Wellenlänge im Bereich
von 280 bis 320 nm (UV-B) und UV-Strahlung vom Typ C mit einer Wellenlänge im Bereich
von 200 bis 280 nm (UV-C).
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Die
UV-B-Strahlung ist hochenergetisch und dringt wenig ein, ist in
Sonnenlicht nur in geringem Maße enthalten,
ist von Klimaschwankungen abhängig
(Bewölkung,
Bedeckung und dergleichen) und ihre Gegenwart schwankt in Abhängigkeit
von der Tageszeit (Peak (Zenith)).
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Die
UV-A-Strahlung ist weniger energetisch als die UV-B-Strahlung, sie
dringt jedoch weiter ein, ist in Sonnenlicht in einem größeren Anteil
enthalten (mindestens 100 mal mehr UV-A-Strahlung als UV-B-Strahlung), hängt weniger
von Klimaschwankungen ab und ist unabhängig von der Tageszeit vorhanden.
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Die
UV-C-Strahlung ist hochenergetisch und dringt wenig ein. Sie wird
theoretisch durch die Ozonschicht abgeschirmt. Sie kann jedoch potentiell
für die
Schäden
an den Nucleinsäuren
verantwortlich sein.
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Es
ist bekannt, dass das Sonnenlicht für günstige Wirkungen auf der Haut
verantwortlich ist, beispielsweise die Bräunung, dass sie jedoch auch
Schäden
an der Haut hervorrufen kann, insbesondere im Falle von so genannter "empfindlicher" Haut oder Haut,
die kontinuierlich Sonnenlicht ausgesetzt ist.
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Im
Hinblick auf die günstigen
Wirkungen ist die Bräunung,
die für
gewöhnlich
auch als Sonnenbräune bezeichnet
wird, ein wesentliches Element des Abwehrsystems der Haut. Als Antwort
auf die UV-Strahlung synthetisierten die Melanocyten der oberen
Schicht der Epidermis nämlich
Melanin, das nach Einbringen in die Keratinocyten ein Filter darstellt,
das sich an der Oberfläche
der Haut befindet, ein Filter, das die UV-Strahlung absorbiert.
Dies hat den Zweck, die Menge der UV-Strahlung zu vermindern, die die Hautschichten
durchdringt, um zu verhindern, dass sie tiefere Schichten erreicht
und hier für
die Haut verhängnisvolle
Schäden
anrichtet.
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Hinsichtlich
der schädlichen
Wirkungen ist bekannt, dass eine übermäßige Exposition der Haut gegenüber UV-Strahlung
und insbesondere Sonnenlicht eine Veränderung der Elastizität der Haut
und des Gehalts der Haut an verschiedenen Verbindungen bewirken
und somit den natürlichen
Prozess der Hautalterung beschleunigen kann. Dieser durch die UV-Strahlung
verursachte beschleunigte oder vorzeitige Alterungsprozess wird
im Allgemeinen als Lichtalterung oder aktinische Alterung oder Dermatoheliose
bezeichnet.
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Die
UV-B-Strahlung, die nur wenig eindringt, erreicht hauptsächlich die
Epidermis. Die Rolle der UV-Strahlung bei der Induktion von UVinduziertem
Krebs der Haut konnte klar gezeigt werden. Ihre hauptsächlichen
Chromophore sind nämlich
die Nucleinsäuren
und insbesondere die Desoxyribonucleinsäure, in der die UV-B-Strahlung
Schäden
und/oder Mutationen induziert (M.S. Eller, 1995, in Photodamage,
26-56, Hrsg. Blackwell).
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Wegen
der großen
Höhe, in
der die Pflanzen der Gattung Leontopodium wachsen, sind sie UV-Strahlung
extrem ausgesetzt. Deswegen müssen
sie wegen der Gefahr, dass sie verschwinden, hinsichtlich der durch
die UV-Strahlung hervorgerufenen Schäden Schutzsysteme besitzen.
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Nach
umfangreichen Untersuchungen konnte die Anmelderin auch zeigen,
dass ein Extrakt von undifferenzierten Zellen mindestens einer Pflanze
der Gattung Leontopodium, wie er oben definiert wurde, gegenüber UV-Strahlung
filternde Eigenschaften besitzt.
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Unter
dem Ausdruck "filternd
gegenüber
UV-Strahlung" wird
gemäß der Erfindung
die Eigenschaft verstanden, die UV-Strahlung vom Typ A und/oder
B und/oder C ganz oder teilweise abhalten zu können.
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Die
Erfindung betrifft daher nach einem zweiten Gegenstand ein UV-Filter, das dadurch
gekennzeichnet ist, dass es aus mindestens einem Extrakt von undifferenzierten
Zellen mindestens einer Pflanze der Gattung Leontopodium, wie oben
definiert, besteht.
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Die
Anmelderin konnte außerdem
zeigen, dass ein mit undifferenzierten Zellen der Pflanze der Art
Leontopodium alpinum hergestellter Extrakt ein Absorptionsspektrum
besitzt, das den gesamten UV-Bereich abdeckt (UV-A, UV-B und UV-C).
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Ein
dritter Gegenstand der Erfindung ist daher ein UV-Filter vom Typ
A, B und C, das dadurch gekennzeichnet ist, dass es aus mindestens
einem Extrakt von undifferenzierten Zellen mindestens einer Pflanze
der Art Leontopodium alpinum besteht.
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Die
Anmelderin konnte ferner zeigen, dass ein Extrakt, der aus undifferenzierten
Zellen einer Pflanze der Gattung Leontopodium stracheyi erhalten
wurde, ein Absorptionsspektrum aufweist, das nur den speziellen
Teil des UV-Spektrums abdeckt, der dem UV-Bereich vom Typ B und
C entspricht.
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Der
vierte Gegenstand der Erfindung ist somit ein UV-Filter vom Typ
B und C, das dadurch gekennzeichnet ist, dass es aus mindestens
einem Extrakt von undifferenzierten Zellen mindestens einer Pflanze
der Art Leontopodium stracheyi besteht.
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Die 1 zeigt ein UV-Absorptionsspektrum
eines erfindungsgemäßen Extrakts,
der ausgehend von einer Pflanze der Gattung Leontopodium alpinum
aus einer ganzen Pflanze hergestellt wurde.
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Die 2 zeigt ein UV-Absorptionsspektrum
eines erfindungsgemäßen Extrakts,
der ausgehend von einer Pflanze der Gattung Leontopodium alpinum
aus undifferenzierten Zellen hergestellt wurde.
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Die 3 zeigt ein UV-Absorptionsspektrum
eines erfindungsgemäßen Extrakts,
der ausgehend von einer Pflanze der Gattung Leontopodium stracheyi
aus undifferenzierten Zellen hergestellt wurde.
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Der
fünfte
Gegenstand der Erfindung ist eine Zusammensetzung, die in einem
physiologisch akzeptablen Medium mindestens einen Extrakt von undifferenzierten
Zellen der Gattung Leontopodium, wie er oben definiert wurde, enthält.
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Der
sechste Gegenstand der Erfindung ist eine Zusammensetzung, die in
einem physiologisch akzeptablen Medium mindestens ein UV-Filter
enthält,
das dadurch gekennzeichnet ist, dass es aus mindestens einem Extrakt
von undifferenzierten Zellen mindestens einer Pflanze der Gattung
Leontopodium, wie er oben definiert wurde, besteht.
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Die
Erfindung hat als siebten Gegenstand eine Zusammensetzung, die in
einem physiologisch akzeptablen Medium mindestens ein UV-Filter
vom Typ A, B und C enthält,
das dadurch gekennzeichnet ist, dass es aus mindestens einem Extrakt
von undifferenzierten Zellen mindestens einer Pflanze der Gattung
Leontopodium alpinum besteht.
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Der
siebte Gegenstand der Erfindung ist eine Zusammensetzung, die in
einem physiologisch akzeptablen Medium mindestens ein UV-Filter
vom Typ B und C enthält,
das dadurch gekennzeichnet ist, dass es aus min destens einem Extrakt
von undifferenzierten Zellen mindestens einer Pflanze der Art Leontopodium stracheyi
besteht.
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Unter
einem physiologisch akzeptablen Medium wird ein Medium verstanden,
dass mit der Haut, den Schleimhäuten,
den Nägeln
und den Haaren kompatibel ist.
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Unabhängig von
ihrer Form kann es sich bei der erfindungsgemäßen Zusammensetzung um eine
kosmetische Zusammensetzung oder dermatologische Zusammensetzung
handeln.
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Erfindungsgemäß bevorzugt
ist die Zusammensetzung eine kosmetische Zusammensetzung.
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Unabhängig von
der Form der erfindungsgemäßen Zusammensetzung
ist der Mengenanteil des Extrakts mindestens einer Pflanze der Gattung
Leontopodium, der in der Zusammensetzung enthalten ist, natürlich von
der gewünschten
Wirkung abhängig
und kann daher in weiten Bereichen schwanken.
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Der
Extrakt mindestens einer Pflanze der Gattung Leontopodium, der in
der Zusammensetzung enthalten ist, liegt, um eine Größenordnung
anzugeben, in einer Menge von 0,001 bis 20 % des Gesamtgewichts der
Zusammensetzung und vorzugsweise in einer Menge von 1 bis 10 % des
Gesamtgewichts der Zusammensetzung vor.
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Die
erfindungsgemäße Zusammensetzung
kann neben dem Filter, das aus mindestens einem Extrakt von undifferenzierten
Zellen mindestens einer Pflanze der Gattung Leontopodium, wie er
oben definiert wurde, besteht, natürlich auch mindestens eine
weitere Verbindung enthalten, die als UV-Filter bekannt ist.
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Die
Erfindung betrifft daher nach einem achten Gegenstand eine filternde
Zusammensetzung, die dadurch gekennzeichnet ist, dass sie in einem
physiologisch akzeptablen Medium einen Extrakt von undifferenzierten
Zellen mindestens einer Pflanze der Gattung Leontopodium und mindestens
eine weitere Verbindung enthält,
die als UV-Filter bekannt ist.
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Der
Extrakt von undifferenzierten Zellen mindestens einer Pflanze der
Gattung Leontopodium ist ein Extrakt, wie er oben im Text beschrieben
wurde.
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Die
andere Verbindung, die als UV-Filter bekannt ist, ist vorzugsweise
unter den organischen Filtern und/oder den anorganischen Filtern
ausgewählt.
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Von
den organischen Filtern können
insbesondere die Zimtsäurederivate,
Salicylsäurederivate,
Campherderivate, Triazinderivate, Benzophenonderivate, Dibenzoylmethanderivate, β,β-Diphenylacrylatderivate, p-Aminobenzoesäurederivate,
filternde Polymere und filternde Silicone, die in der Patentanmeldung W093/04665
beschrieben sind, oder auch die organischen Filter angegeben werden,
die in der Patentanmeldung EP-A-0 487 404 beschrieben werden.
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Von
den anorganischen Filtern können
insbesondere die Pigmente oder Nanopigmente (mittlere Größe der Primärpartikel:
im Allgemeinen 5 bis 100 nm, vorzugsweise 10 bis 50 nm) von umhüllten oder
nicht umhüll ten
Metalloxiden angegeben werden, beispielsweise Nanopigmente von Titanoxid
(amorph oder kristallisiert in Form von Rutil und/oder Anatas),
Eisenoxid, Zinkoxid, Zirkoniumoxid oder Ceroxid, die alle wohlbekannte
Lichtschutzmittel sind, die durch physikalische Sperre (Reflexion
und/oder Streuung) der UV-Strahlung wirken. Herkömmliche Stoffe zur Umhüllung sind
im Übrigen
Aluminiumoxid und/oder Aluminiumstearat. Derartige umhüllte oder
nicht umhüllte
Nanopigmente von Metalloxiden sind insbesondere in den Patentanmeldungen
EP-A-0 518 772 und EP-A-0 518 773 beschrieben worden.
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Beispiele
für zusätzliche,
im UV-A- und/oder UV-B-Bereich wirksame Filter sind:
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- p-Aminobenzoesäure,
ethoxyliertes (25
mol) p-Aminobenzoat,
2-Ethylhexyl-p-dimethylaminobenzoat,
N-propoxyliertes
Ethyl-p-aminobenzoat,
Glyceryl-p-aminobenzoat,
Homomenthylsalicylat,
2-Ethylhexylsalicylat,
Triethanolaminsalicylat,
4-Isopropylbenzylsalicylat,
4-t-Butyl-4'-methoxy-dibenzoylmethan,
4-Isopropyl-dibenzoylmethan,
Menthylanthranilat,
2-Ethylhexyl-2-cyano-3,3'-diphenylacrylat,
Ethyl-2-cyano-3,3'-diphenylacrylat,
2-Phenyl-benzimidazol-5-sulfonsäure und
ihre Salze,
3-(4'-Trimethylammonium)-benzyliden-bornan-2-on-methylsulfat,
2-Hydroxy-4-methoxy-benzophenon,
2-Hydroxy-4-methoxy-benzophenon-5-sulfonat,
2,4-Dihydroxybenzophenon,
2,2',4,4'-Tetrahydroxybenzophenon,
2,2'-Dihydroxy-4,4'-dimethoxybenzophenon,
2-Hydroxy-4-n-octoxybenzophenon,
2-Hydroxy-4-methoxy-4'-methylbenzophenon,
α-(2-Oxoborn-3-yliden)-tolyl-4-sulfonsäure und
ihre Salze,
3-(4'-Sulfo)benzyliden-bornan-2-on
und seine Salze,
3-(4'-Methylbenzyliden)-d,l-campher,
3-Benzyliden-d,l-campher,
Benzol-1,4-di(3-methyliden-l0-camphersulfonsäure) und
ihre Salze,
Urocansäure,
2,4,6-Tris[p-(2'-ethylhexyl-1'-oxycarbonyl)anilino]-1,3,
5-triazin,
2-[(p-(t-Butylamido)anilino]-4,6-bis-[(p-(2'-ethylhexyl-1'-oxycarbonyl)anilino]-1,3,5-triazin, 2,4-Bis{[4,2-ethyl-hexyloxyl)]-2-hydroxyj-phenyl}-6-(4-methoxyphenyl)-
1,3,5-triazin,
N-(2
und 4)-[(2-Oxoborn-3-yliden)methyl]benzyl]acrylamidpolymer,
4,4-Bis-benzimidazolyl-phenylen-3,3',5,5'-tetrasulfonsäure und
ihre Salze,
2,2'-Methylen-bis-[6-(2H-benzotriazoi-2-yl)-4-(1,1,3,3-tetramethylbutyl)phenol],
und
die Polyorganosiloxane mit Malonatfunktion.
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Der
Mengenanteil der als UV-Filter bekannten Verbindung, der in der
erfindungsgemäßen Zusammensetzung
enthalten ist, hängt
natürlich
von der gewünschten
Wirkung ab und kann in weiten Bereichen schwanken.
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Das
UV-Filter, das in der Zusammensetzung enthalten und von dem Extrakt
mindestens einer Pflanze der Gattung Leontopodium verschieden ist,
liegt, um eine Größenordnung
anzugeben, in einer Menge von 0,1 bis 20 % des Gesamtgewichts der
Zusammensetzung und vorzugsweise in einer Menge von 0,5 bis 10 %
des Gesamtgewichts der Zusammensetzung vor.
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Die
erfindungsgemäßen Zusammensetzungen
können
auch Bräunungsmittel
und/oder Mittel zur künstlichen
Braunfärbung
der Haut (Selbstbräunungsmittel)
enthalten, beispielsweise Dihydroxyaceton (DHA).
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Die
erfindungsgemäßen Zusammensetzungen
können
außerdem
herkömmliche
kosmetische Zusatzstoffe enthalten, die insbesondere unter den Fettsubstanzen,
organischen Lösungsmitteln,
Verdickungsmitteln, beruhigenden Stoffen, Antioxidantien, Trübungsmitteln,
Stabilisierungsmitteln, Emollientien, Hydroxysäuren, Schaumverhütungsmitteln,
Hydratisierungsmitteln, Vitaminen, Parfums, Konservierungsmitteln,
grenzflächenaktiven
Stoffen, Füllstoffen,
Maskierungsmitteln, Treibmitteln, Alkalisierungsmitteln, Ansäuerungsmitteln, Farbmitteln
oder beliebigen anderen, gewöhnlich
in der Kosmetik und insbesondere zur Herstellung von Sonnenschutzmitteln
in Emulsionsform verwendeten Bestandteilen ausgewählt werden.
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Die
Fettsubstanzen können Öle oder
Wachse oder deren Gemische sein und sie umfassen auch Fettsäuren, Fettalkohole
und Fettsäureester.
Die Öle
können
unter den tierischen, pflanzlichen, mineralischen oder synthetischen Ölen ausgewählt werden
und insbesondere unter Vaselineöl,
Paraffinöl,
Siliconölen,
die flüchtig oder
nichtflüchtig
sind, Isopa raffinen, fluorierten Ölen und perfluorierten Ölen. In
gleicher Weise können
die Wachse unter den tierischen, fossilen, pflanzlichen, mineralischen
oder synthetischen Wachsen ausgewählt werden, die an sich bekannt
sind.
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Von
den organischen Lösungsmitteln
können
die niederen Alkohole und Polyole genannt werden.
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Die
Verdickungsmittel können
insbesondere unter den vernetzten Acrylsäure-Homopolymeren, Guargummen
und Cellulosen, die gegebenenfalls modifiziert sind, wie beispielsweise
hydroxypropyliertes Guargummi, Methylhydroxyethylcellulose, Hydroxypropylmethylcellulose
oder Hydroxyethylcellulose, ausgewählt werden.
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Der
Fachmann wird natürlich
die gegebenenfalls vorliegende(n) weitere(n) Verbindungen) und/oder deren
Mengenanteile so auswählen,
dass die vorteilhaften Eigenschaften und insbesondere die Lichtschutzeigenschaften,
die der erfindungsgemäßen binären Kombination
eigen sind, durch den beabsichtigten Zusatz oder die Zusätze nicht
oder nicht wesentlich verändert
werden.
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Die
erfindungsgemäßen Zusammensetzungen
können
nach Verfahren hergestellt werden, die dem Fachmann bekannt sind,
insbesondere den Verfahren, die zur Herstellung von Emulsionen vom Öl-in-Wasser-Typ
oder Wasser-in-Öl-Typ
oder von wasserfreien Zusammensetzungen dienen.
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Die
Zusammensetzung kann insbesondere als einfache oder komplexe Emulsion
(O/W, W/O, O/W/O oder W/O/W), beispielsweise als Creme, Milch, Gel
oder Gelcreme, als Pulver, feste Zusammensetzung oder weiche Paste
vorliegen und gegebenenfalls als Aerosol konfektioniert sein und
in Form von Schaum oder Spray vorliegen.
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Wenn
es sich um eine Emulsion handelt, kann die wässrige Phase der Emulsion eine
nichtionische Vesikeldispersion enthalten, die nach bekannten Verfahren
hergestellt wird (Bangham, Standish und Watkins, J. Mol. Biol. 13,
238 (1965), FR2315991 und FR2416008).
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Die
erfindungsgemäße kosmetische
Zusammensetzung kann als Zusammensetzung zum Schutz der menschlichen
Epidermis oder der Haare gegen UV-Strahlung, als Sonnenschutzzusammensetzung
oder Produkt zum Schminken verwendet werden.
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Wenn
die erfindungsgemäße kosmetische
Zusammensetzung zum Schutz der menschlichen Epidermis gegen UV-Strahlung
oder als Sonnenschutzzusammensetzung verwendet wird, kann sie in
Form einer Suspension oder Dispersion in Lösungsmitteln oder Fettsubstanzen,
in Form einer nichtionischen Vesikeldispersion oder auch in Form
einer Emulsion, vorzugsweise vom Typ Öl-in-Wasser, beispielsweise
als Creme oder Milch, in Form einer Pomade, als Gel, Gelcreme, Stift,
weiche Paste, Aerosolschaum oder Spray vorliegen.
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Wenn
die erfindungsgemäße kosmetische
Zusammensetzung zum Schutz der Haare verwendet wird, kann sie als
Haarwaschmittel, Lotion, Gel, Emulsion oder nichtionische Vesikeldispersion
vorliegen und es kann sich beispielsweise um eine Zusammensetzung,
die ausgespült
wird, die vor oder nach der Haarwäsche, vor oder nach einer Färbung oder
Entfärbung
oder vor, während
oder nach einer permanenten Ver formung oder Entkräuselung
aufgetragen wird, eine Frisierlotion oder ein Frisiergel, eine Behandlungslotion
oder ein Behandlungsgel, eine Lotion oder ein Gel zum Föhnen oder
für Wasserwellen,
eine Zusammensetzung für
permanente Verformungen oder Entkräuselungen, Färbungen
oder Entfärbungen
der Haare handeln.
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Wenn
die Zusammensetzung als Produkt zum Schminken der Wimpern, der Augenbrauen
oder der Haut verwendet wird, beispielsweise als Creme zur Behandlung
der Epidermis, Make-up, Lippenstift, Lidschatten, Wangenrouge, Mascara
oder Lidstrichstift, der auch als "Eyeliner" bezeichnet wird, kann sie in fester
oder pastöser,
wasserfreier oder wässriger
Form, als Öl-in-Wasser-Emulsion
oder Wasser-in-Öl-Emulsion,
nichtionische Vesikeldispersion oder Suspension vorliegen.
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In
erfindungsgemäßen Sonnenschutzformulierungen,
die einen Träger
vom Typ Öl-in-Wasser-Emulsion
aufweisen, macht die wässrige
Phase (die insbesondere die hydrophilen Filter enthält) beispielsweise
im All-gemeinen
50 bis 95 Gew.-%, vorzugsweise 70 bis 90 Gew.-%, bezogen auf die
gesamte Formulierung, die Ölphase
(die insbesondere die lipophilen Filter enthält) 5 bis 50 Gew.-% und vorzugsweise
10 bis 30 Gew.-%, bezogen auf die gesamte Formulierung, und der
(Co)emulgator oder die (Co)emulgatoren 0,5 bis 20 Gew.-% und vorzugsweise
2 bis 10 Gew.-%, bezogen auf die gesamte Formulierung, aus.
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Die
Erfindung betrifft als neunten Gegenstand die Verwendung mindestens
eines Extrakts von undifferenzierten Zellen mindestens einer Pflanze
der Gattung Leontopodium, wie er oben definiert wurde, in einem physiologisch
akzeptablen Medium in einer Zusammensetzung oder zur Herstellung
einer Zusammensetzung, wobei der Extrakt oder die Zusammensetzung
dazu vorgesehen sind, die UV-Strahlung zu filtern.
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Der
zehnte Gegenstand der Erfindung betrifft die Verwendung eines oben
definierten Filters in einem physiologisch akzeptablen Medium in
einer Zusammensetzung oder zur Herstellung einer Zusammensetzung, die
dazu vorgesehen ist, die UV-Strahlung zu filtern.
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Die
Zusammensetzungen werden vorzugsweise zum Schutz der Haut und/oder
der Haare gegen UV-Strahlung und insbesondere gegen Sonnenlicht
verwendet.
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Die
Erfindung betrifft ferner die Verwendung einer wirksamen Menge einer
oben definierten kosmetischen Zusammensetzung zur Herstellung einer
kosmetischen Zusammensetzung, die zum Schutz der Haut oder der Haare
gegen die Wirkungen der UV-Strahlung vorgesehen ist.
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Die
folgenden Beispiele und Zusammensetzungen erläutern die Erfindung, ohne sie
einzuschränken. Für die Zusammensetzungen
bedeuten die angegebenen Mengenanteile Gewichtsprozent.
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Beispiel 1: Herstellung
von undifferenzierten Zellen von Leontopodium stracheyi
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Die
Blätter
von Leontopodium stracheyi werden entnommen und mit einer gesättigten
Natriumhypochloritlösung
oder einer gesättigten
Calciumhypochloritlösung
bei Raumtemperatur mehrere Minuten gereinigt. Das Gewebe wird mit
sterilem, destilliertem Wasser gespült und dann in eine 20 %-ige,
verdünnte
Ethanollösung
gegeben. Nach der Reinigung wird das Material 3 mal mit sterilem,
destilliertem Wasser gewaschen.
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Die
Blätter
werden anschließend
in steriler Umgebung im Abzug unter Laminarflow zerschnitten und dann
in einer Petrischale auf ein Murashige & Skoog-Agarnährmedium gegeben, dessen Zusammensetzung auf
1 Liter ist:
Skoog-Makronährstoffe | 100,0
ml |
Skoog-Mikronährstoffe | 1,0
ml |
Skoog-Vitamine | 2,0
ml |
Eisen-EDTA | 10,0
ml |
2-4
D 10-4 M | 10,0
ml |
Kinetin
10-4 M | 0,6
ml |
Saccharose | 30,0
g |
Agar | 8,0
g |
destilliertes
Wasser qsp | 1
Liter |
pH
vor der Sterilisation | 5,8
UpH |
-
Die
Zusammensetzung der Makronährstoffe
nach Skoog ist auf einen Liter:
KNO3 | 1900
mg |
NH4NO3 | 1650
mg |
MgSO4, 7 H2O | 370
mg |
CaCla,
2 H2O | 440
mg |
KH2PO4 | 170
mg |
-
Die
Zusammensetzung der Mikronährstoffe
nach Skoog ist für
einen Liter:
CuSO4, 5 H2O | 0,025
mg |
MnS04, 1 H2O | 16,900
mg |
K1 | 0,830
mg |
Na2MoO4, 2 H2O | 0,250
mg |
ZnSO4, 7 H2O | 10,600
mg |
H3BO3 | 6,200
mg |
CoCl2, 6 H2O | 0,025
mg |
-
Die
Zusammensetzung der Skoog-Vitamine ist auf einen Liter:
myo-Inosit | 100,0
mg |
Nicotinsäure | 0,5
mg |
Pyridoxin | 0,5
mg |
Thiamin | 0,1
mg |
FeSO4, 7 H2O | 27,8
mg |
Na2 EDTA | 37,3
mg |
-
Das
erste Kallusgewebe tritt nach 2 bis 5 Wochen auf. Im Laufe der Überimpfungen
stabilisieren sich die Zellen nach und nach (Aussehen, Farbe...)
und werden in dem gleichen flüssigen
Kulturmedium (ohne Agar) in den Fermenter überführt.
-
Die
in dem flüssigen
Medium erhaltenen Zellen werden durch Filtration an Gewebe von 50
bis 100 μm, das
von der Größe der zellulären Aggregate
abhängt,
gewonnen.
-
Die
Zellen werden bei -20 °C
zur Bildung von intrazellulären
Kristallen von großer
Größe, durch
die die Zellen aufgebrochen werden können, langsam gefroren.
-
Beispiel 2: Herstellung
von undifferenzierten Zellen von Leontopodium alpinum
-
Die
undifferenzierten Zellen von Leontopodium alpinum werden aus Blättern von
Leontopodium alpinum nach der in Beispiel 1 angegebenen Vorgehensweise
erhalten.
-
Beispiel 3: Herstellung
von ethanolischen Extrakten
-
Extrakt
A: 1,85 g (Frischgewicht) gefrorene Blätter von Leontopodium alpinum
werden in 18,5 ml Ethanol zerkleinert (Mörser, Potter...); Extrakt B:
2,2 g (Frischgewicht) gefrorenes Kallusgewebe von Leontopodium alpinum
werden in 22 ml Ethanol zerkleinert (Mörser, Potter...); Extrakt C:
2,2 g (Frischgewicht) Kallusgewebe von Leontopodium stracheyi werden
in 22 ml Ethanol zerkleinert (Mörser,
Potter...).
-
Jeder
Extrakt wird an einem Filterpapier Prat Dumas Nr. 5 filtriert, um
die Aggregate in Suspension zu entfernen.
-
Jeder
Extrakt wird unter Vakuum (50 mBar/50 °C) getrocknet und dann in 4,4
ml Ethanol (Kallusgewebe von Leontopodium alpinum und Kallusgewebe
von Leontopodium stracheyi) oder 3,7 ml Ethanol im Falle der Blätter von
Leontopodium alpinum aufgenommen, d. h. etwa 2 mal die Masse des
Pflanzenmaterials in dem Ethanolvolumen. Durch diesen Vorgang können unter
anderem die extrahierten Polysaccharide in der wässrigen Phase, die durch die
frischen Zellen mitgebracht wurden, entfernt werden.
-
Der
Extrakt der gesamten Pflanze ist in einem intensiven reinen Grün gefärbt, was
bei den Zellextrakten, die von Kallusgewebe stammen, nicht der Fall
ist. Diese Eigenschaft des Extraktes der gesamten Pflanze ist ein
zusätzliches
Hindernis für
seine kosmetische Verwendung. Andererseits ist das Entfernen von
Chlorophyll in der Technik ein komplexer Vorgang.
-
Beispiel 4: Bestimmung
des Absorptionsvermögens
der Extrakte des Beispiels 3 im sichtbaren Bereich und im UV-Bereich
-
Die
erhaltenen Extrakte werden im Hinblick auf ihr Absorptionsvermögen im sichtbaren
Bereich und im UV-Bereich an einem Photospektrometer Perkin Elmer
Lambda 2 in Quarzküvetten
gegen Ethanol beurteilt.
-
Es
stellt sich heraus, dass der Extrakt von Blättern von Leontopodium alpinum
(Extrakt A, 1) ein sehr
kontinuierliches (abgesehen von dem Bereich von 370 bis 400 nm)
Spektrum der Absorption von UV-A-, UV-B- und UV-C-Strahlung von
200 bis 400 nm aufweist.
-
Es
gibt auch eine starke Absorption im Bereich von 400 bis 480 nm sowie
geringe Absorptionen über 570
nm. Diese Absorption im sichtbaren Bereich ist für die industrielle Verwendung
eines solchen Extraktes nachteilig.
-
Das
Absorptionsspektrum des Extraktes von undifferenzierten Zellen von
Leontopodium alpinum (Extrakt B, 2)
deckt den UV-A-, den UV-B-
und den UV-C-Bereich bis etwa 360 nm ab.
-
Das
Absorptionsspektrum des Extraktes von undifferenzierten Zellen von
Leontopodium stracheyi (Extrakt C, 3)
deckt lediglich den UV-Bund UV-C-Bereich ab.
-
Es
ist also festzustellen, dass die ethanolischen Extrakte von undifferenzierten
Zellen von Pflanzen der Gattung Leontopodium ein Absorptionsvermögen für UV-Strahlung
aufweisen und keinerlei Absorption im Bereich von 400 bis 480 nm
und keinerlei Absorption über
570 nm besitzen, wodurch sie sehr gute Anwärter für eine industrielle Verwendung
als UV-Filter, insbesondere in der Kosmetikindustrie, sind.
-
Beispiel
5: Beispiele für
Zusammensetzungen zur Erläuterung
der Erfindung. Diese Zusammensetzungen werden durch einfaches Mischen
der verschiedenen Komponenten hergestellt. Die Mengen sind als prozentualer
Anteil des Gesamtgewichts der Zusammensetzung angegeben.
-
Zusammensetzung
1: Öl-in-Wasser-Emulsion,
die UV-A-, UV-B- und UV-C-Strahlung filtert:
- Extrakt
von undifferenzierten Zellen von Leontopodium alpinum | 5,0 |
- Gemisch
Glycerinmono/distearat/Polyethylenglykolstearat (100 EO) (ARLACEL
165 FL – ICI) | 2,0 |
- Stearylalkohol
(LANETTE 18 – HENKEL) | 1,0 |
- Stearinsäure aus
Palmöl
(STEARINE TP – STEARINERIE
DUBOIS) | 1,5 |
- Polydimethylsiloxan
(DOW CORNING 200 FLUID – DOW
CORNING) | 0,5 |
- Benzoat
von Cia/Cis-Alkoholen (WITCONOL TN – WITCO) | 5,0 |
- ethoxyliertes,
propoxyliertes Polydimethyl/methylsiloxan, 10 %-ige Lösung in
D5 (DC 5225 C- DOW CORNING) | 1,0 |
- Polymethylphenylsiloxan
(MIRASIL PTM – RHODIA CHIMIE) | 3,0 |
- Triethanolamin | 0,
5 |
- Glycerin | 4,0 |
- Phosphat
von Hexadecylalkohol, Kaliumsalz (AMPHISOL K – HOFFMAN LAROCHE) | 1,0 |
- Polyacrylsäure (SYNTHALEN
K – 3V) | 0,3 |
- Hydroxypropylmethylcellulose
(METHOCEL F4M – DOW
CHEMICAL) | 0,1 |
- Konservierungsmittel
qs | |
- entmineralisiertes
Wasser ad | 100,0
% |
- Triethanolamin
qs | pH
= 7 |
-
Zusammensetzung
2: Wasser-in-Öl-Emulsion,
die im UV-A-, UV-B- und UV-C-Bereich filtert:
- Extrakt
von undifferenzierten Zellen von Leontopodium alpinum | 1,5 |
- ethoxyliertes
Polydimethyl/methylcetylmethylsiloxan (ABIL EM 90D – GOLDSCHMIDT) | 2,0 |
- Phenyltrimethylsiloxytrisiloxan
(DOW CORNING 556 COSMETIC Grade Fluid – DOW CORNING) | 3,0 |
- Benzoat
von C12/C15-Alkoholen
(WITCONOL TN - WITCO) | 8,0 |
- Glycerin | 5,
0 |
- Magnesiumsulfat | 0,7 |
- Konservierungsmittel
qs | |
- entmineralisiertes
Wasser ad | 100,0
% |
-
Zusammensetzung
3: Öl-in-Wasser-Emulsion,
die UV-B- und UV-C-Strahlung
filtert:
- Extrakt
von undifferenzierten Zellen von Leontopodium stracheyi | 5,0 |
- Gemisch
Glycerinmono/distearat/Polyethylenglykolstearat (100 EO) (ARLACEL
165 FL – ICI) | 2,0 |
- Stearylalkohol
(LANETTE 18 – HENKEL) | 1,
0 |
- Stearinsäure von
Palmöl
(STEARINE TP – STEARINERIE
DUBOIS) | 1,5 |
- Polydimethylsiloxan
(DOW CORNING 200 FLUID – DOW
CORNING) | 0,
5 |
- Benzoat
von C12/C15-Alkoholen
(WITCONOL TN – WITCO) | 5,0 |
- ethoxyliertes,
propoxyliertes Polydimethyl/methylsiloxan, 10 %-ige Lösung in
D5 (DC 5225 C- DOW CORNING) | 1,0 |
- Polymethylphenylsiloxan
(MIRASIL PTM – RHODIA CHIMIE) | 3,0 |
- Triethanolamin | 0,
5 |
- Glycerin | 4,0 |
- Phosphat
von Hexadecylalkohol, Kaliumsalz | |
(AMPHISOL
K – HOFFMAN
LAROCHE) | 1,0 |
- Polyacrylsäure (SYNTHALEN
K – 3V) | 0,3 |
- Hydroxypropylmethylcellulose
(METHOCEL F4M – DOW
CHEMICAL) | 0,1 |
- Triethanolamin
qs | pH
= 7 |
- Konservierungsmittel
qs | |
- entmineralisiertes
Wasser ad | 100,0
% |
-
Zusammensetzung
4: Wasser-in-Öl-Emulsion,
die die UV-B- und UV-C-Strahlung
filtert:
- Extrakt
von undifferenzierten Zellen von Leontopodium stracheyi | 1,5 |
- ethoxyliertes
Polydimethyl/methylcetylmethylsiloxan (ABIL EM 90D – GOLDSCHMIDT) | 2,0 |
- Phenyltrimethylsiloxytrisiloxan
(DOW CORNING 556 COSMETIC Grade Fluid – DOW CORNING) | 3,0 |
- Benzoat
von C12/C15-Alkoholen
(WITCONOL TN – WITCO) | 8,0 |
- Glycerin | 5,0 |
- Magnesiumsulfat | 0,7 |
- Konservierungsmittel
qs | |
- entmineralisiertes
Wasser ad | 100,0
% |
-
Zusammensetzung
5: Öl-in-Wasser-Emulsion,
die mehrere Filter enthält:
- Extrakt
von undifferenzierten Zellen von Leontopodium alpinum | 1,0 |
- Gemisch
Glycerinmono/distearat/ Polyethylenglykolstearat (100 EO) (ARLACEL
165 FL – ICI) | 2,0 |
- Stearylalkohol
(LANETTE 18 – HENKEL) | 1,0 |
- Stearinsäure von
Palmöl
(STEARINE TP – STEARINERIE
DUBOIS) | 1,5 |
- Polydimethylsiloxan
(DOW CORNING 200 FLUID – DOW
CORNING) | 0,5 |
- Benzoat
von C12/C15s-Alkoholen
(WITCONOL TN – WITCO) | 5,0 |
- ethoxyliertes,
propoxyliertes Polydimethyl/methylsiloxan, 10 %-ige Lösung in
D5 (DC 5225 C- DOW CORNING) | 1,0 |
- Polymethylphenylsiloxan
(MIRASIL PTM – RHODIA CHIMIE) | 3,0 |
- Triethanolamin | 0,
5 |
- 4-t-Butyl-4'-methoxy-dibenzoylmethan
(PARSOL 1789 – HOFFMANN
LAROCHE) | 1,0 |
- Octocrylen
(UVINUL N539) | 8,0 |
- Titanoxid
(TITANIUM DIOXYDE MT-100 TV TAYCA) | 2,
5 |
- Glycerin | 4,0 |
- 1,4-Bis-benzimidazoylphenylen-3,3',5,5'-tetrasulfonsäure, Natriumsalz | 1,0 |
- Phosphat
von Hexadecylalkohol, Kaliumsalz (AMPHISOL K – HOFFMAN LAROCHE) | 1,0 |
- Polyacrylsäure (SYNTHALEN
K – 3V) | 0,3 |
- Hydroxypropylmethylcellulose
(METHOCEL F4M – DOW
CHEMICAL) | 0,1 |
- Konservierungsmittel
qs | |
- entmineralisiertes
Wasser ad | 100,0
% |
- Triethanolamin
qs | pH
= 7 |
-
Zusammensetzung
6: Wasser-in-Öl-Emulsion,
die mehrere Filter enthält:
- Extrakt
von undifferenzierten Zellen von Leontopodium alpinum | 0,5 |
- ethoxyliertes
Polydimethyl/methylcetylmethylsiloxan (ABIL EM 90D – GOLDSCHMIDT) | 2,0 |
- Phenyltrimethylsiloxytrisiloxan
(DOW CORNING 556 COSMETIC Grade Fluid – DOW CORNING) | 3,0 |
- Benzoat
von C12/C15-Alkoholen
(WITCONOL TN – WITCO) | 8,0 |
- Methylen-bis-(tetramethylbutyl-hydroxyphenyl-benzotriazol) | 5,
0 |
- Drometrizole
Trisiloxane | 2,0 |
- 2,4-Bis{[4-2-ethylhexyloxy)]-2-hydroxy]-phenyl}-6-(4-methoxyphenyl)-1,3,5-triazin | 2,
0 |
- Titanoxid
(TITANIUM DIOXYDE MT-100 TV TAYCA) | 3,0 |
- Glycerin | 5,
0 |
- Magnesiumsulfat | 0,7 |
- Konservierungsmittel
qs | |
- entmineralisiertes
Wasser ad | 100,0
% |