DE575714C - Verfahren zum Vulkanisieren von Kautschuk - Google Patents

Verfahren zum Vulkanisieren von Kautschuk

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DE575714C
DE575714C DER80910D DER0080910D DE575714C DE 575714 C DE575714 C DE 575714C DE R80910 D DER80910 D DE R80910D DE R0080910 D DER0080910 D DE R0080910D DE 575714 C DE575714 C DE 575714C
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mercaptobenzothiazole
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rubber
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/0008Organic ingredients according to more than one of the "one dot" groups of C08K5/01 - C08K5/59
    • C08K5/0025Crosslinking or vulcanising agents; including accelerators

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Description

Die Erfindung betrifft die Vulkanisierung von Kautschuk und ähnlichen Stoffen, wie Guttapercha oder Balata, insbesondere eine Verbesserung der Vulkanisierung von natürlichem Kautschuk, bei der als Vulkanisationsbeschleuniger bestimmte Kondensationsprodukte der nachstehend beschriebenen Art verwendet werden.
Es ist bekannt, daß Mercaptobenzothiazol ein Vulkanisationsbeschleuniger für Kautschuk ist. Es ist ferner gezeigt worden, daß die beschleunigenden Eigenschaften dieses Stoffes wesentlich verbessert werden, indem man ein Mercaptobenzothiazol mit einem aminosubstituierten Diphenylamin kombiniert.
Es wurde nun gefunden, daß die vulkanisationsbeschleunigenden Eigenschaften eines Reaktionsproduktes aus einem aromatischen Amin mit Mercaptobenzothiazol wesentlich verbessert
ao werden, wenn man ein derartiges Produkt als einen Bestandteil eines gemischten Vulkanisationsbeschleunigers in Verbindung mit einem basischen, organischen Stickstoff enthaltenden Vulkanisationsbeschleuniger als Aktivator verwendet.
Das Mercaptobenzothiazolderivat, das als einer der Bestandteile des Beschleunigers verwendet wird, beispielsweise das Reaktionsprodukt von Mercaptobenzothiazol und p-p'-Diaminodiphenylmethan, kann wie folgt hergestellt werden:
Etwa 2 Mol Mercaptobenzothiazol und etwa ι Mol p-p'-Diaminodiphenylmethan werden bis zur Verflüssigung zusammen erhitzt, worauf so lange gerührt wird, bis ein gleichmäßiges Produkt entsteht. Beim Abkühlen stellt dieses Produkt ein graues kristallines Erzeugnis dar. Gegebenenfalls kann das Reaktionsprodukt zwischen dem Mercaptobenzothiazol und dem p-p'-Diaminodiphenylmethan in Gegenwart eines organischen Lösungsmittels, beispielsweise in Gegenwart von Äthylalkohol, hergestellt werden.
Das auf diese Weise hergestellte Produkt ist rein genug, um ohne weitere Behandlung als Vulkanisationsbeschleuniger verwendet zu Werden. Dieser Vulkanisationsbeschleuniger wurde in üblicher Weise zur Herstellung einer Kautschukmischung folgender Zusammensetzung verwendet: 100 Teile heller Krepp-
kautschuk, 5 Teile Zinkoxyd, 3 Teile Schwefel, 2 Teile Stearinsäure, 0,75 Teile Beschleuniger.
Vulkanisiert man diese Mischung in üblicher Weise durch Erhitzen in einer dampfbeheizten Presse auf eine Temperatur von etwa 142 ° verschiedene Zeiten lang, so erhält man Produkte, die bei der Untersuchung folgende Eigenschaften zeigen:
300 »/„ Tabelle I Zugfestigkeit
beim Brechen
in kg/cm2
Größte
Dehnung
%
Behandlungsdauer
10
12,5
16,0
18,7
20,3
Elastizitätsmodul in kg/cm 188
222
250
248
830
77O
750
755
10 Minuten
20 -
15 3° -
45 -
I 500 »/ο j 700 »/ο
27,2
40,4
52,7
54.5
94
151
192
197
Aus den Zahlen der Tabelle 1 geht hervor, daß das Reaktionsprodukt von Mercaptobenzothiazol mit p-p'-Diaminodiphenylmethan gute vulkanisationsbeschleunigende Eigenschaften hat. Diese Eigenschaften werden aber wesentlich erhöht, wenn man als weiteren Zusatz einen basischen, organischen Stickstoff enthaltenden Vulkanisationsbeschleuniger, beispielsweise Diphenylguanidin, als Aktivator zusetzt. So stellt man beispielsweise eine Kautschukmischung wie
300 % Tabelle 2 700 Vo Zugfestigkeit
beim Brechen
in kg/cm2
Größte
Dehnung
%
Behandlungsdauer
35
10,4
19,1
22,3
25.6
Elastizitätsmodul in kg/cm > IOI
220
266
176
243
276
266
800
745
710
690
10 Minuten
20 - ...
..30 -
40
45 -
500 V0 j
26,7
58,6
73.3 :
75.2
folgt her: ioo Teile heller Kreppkautschuk, 5 Teile Zinkoxyd, 3 Teile Schwefel, 2 Teile Stearinsäure, 0,3 Teile des Reaktionsproduktes von Mercaptobenzothiazol, das in der oben beschriebenen Weise hergestellt worden ist, 0,3 Teile Diphenylguanidin.
Nach der Vulkanisierung in einer dampfbeheizten Presse bei 142° liefert diese Kautschukmischung Vulkanisate, die die aus der Tabelle 2 ersichtlichen Eigenschaften besitzen.
Aus den obigen Zahlen geht hervor, daß das Reaktionsprodukt von Mercaptobenzothiazol und p-p'-Diaminodiphenylmethan, das an sich ein guter und wirksamer Vulkanisationsbeschleuniger ist, wesentlich bessere Ergebnisse liefert, wenn man außerdem als Aktivator noch einen basischen, organischen Stickstoff enthaltenden Vulkanisationsbeschleuniger zusetzt. Die beschleunigende Wirkung des Gemisches der beiden Beschleuniger ist größer als die ihrer einzelnen Bestandteile, wie aus der Tabelle 2 hervorgeht, selbst in den Fällen, wo 25 Gewichtsprozent weniger Beschleuniger als bei dem ersten Versuch verwendet werden.
Ein anderes Beispiel eines besonders wirksamen Beschleunigers ist das Reaktionsprodukt von /?-Naphthylamin mit Mercaptobenzothiazol, das in Verbindung mit einem basischen, organischen Stickstoff enthaltenden Beschleuniger verwendet wird.
Aus ^3-Naphthylamin und Mercaptobenzothiazol in äquimolekularen Mengen wird durch Erhitzen zunächst ein flüssiges Produkt hergestellt. Beim Abkühlen verfestigt sich dieses Produkt unter Bildung einer grauen Substanz. Diese wird als Vulkanisationsbeschleuniger für sich allein verwendet, und zwar in einer Kautschukmischung folgender Zusammensetzung: 100 Teile heller Kreppkautschuk, 5 Teile Zinkoxyd, 3 Teile Schwefel, 2 Teile Stearinsäure, 0,75 Teile des in der beschriebenen Weise hergestellten Beschleunigers,
Vulkanisiert man diese Kautschukmischung in einer dampfbeheizten Presse bei etwa 142 °, so erhält man Vulkanisate, die bei der Unter- | suchung die aus der Tabelle 3 ersichtlichen Eigenschaften besitzen.
5 Behandlungsdauer 300 Vc Tabelle 3 700 »/ο Zugfestigkeit Größte
8,9 Elastizitätsmodul in kg/cm 2 41 beim Brechen T)RhTlIlTIg
Io
ίο Minuten
12,7 85 in kg/cms Vo
20 - 13,4 I 500 Vo I 112 126 900
30 - 15,7 14,7 I4I 174 835
45 - 18,5 23,9 ; IS? 202 800
15 6o ! 29,3 221 770
36,8 j 227 775
43,2
Das Reaktionsprodukt von /S-Naphthylamin mit Mercaptobenzothiazol wird mit einem
ao basischen, organischen Stickstoff enthaltenden Vulkanisationsbeschleuniger als Aktivator verwendet. Mit diesem Gemisch stellt man in der üblichen Weise eine Kautschukmischung folgender Zusammensetzung her: 100 Teile heller Kreppkautschuk, 5 Teile Zinkoxyd, 3 Teile
Behandlungsdauer 300 % Tabelle 4 700 % Zugfestigkeit
beim Brechen
in kg/cm2
Größte
Dehnung
- Vo
10 Minuten
20 -
30 -
11,8
14.3
20,4
Elastizitätsmodul in kg/cm 2 94
196
240
175
246
267
820
74O
750
30 j 500 »/„ I
35 24,7
47,8
61,4
Schwefel, 2 Teile Stearinsäure, 0,3 Teile des Reaktionsproduktes von ß-Naphthylamin mit Mercaptobenzothiazol, 0,3 Teile Diphenylguanidin.
Diese Kautschukmischung wird in der gleichen Weise vulkanisiert, und die Vulkanisate besitzen Eigenschaften, die aus der nachstehenden Tabelle 4 hervorgehen:
Aus den Zahlen der Tabelle 4 geht hervor, daß · der mit einem basischen, organischen Stickstoff enthaltenden Beschleuniger aktivierte, ein Reaktionsprodukt von jS-Naphthylamin mit Mercaptobenzothiazol darstellende gemischte Vulkanisationsbeschleuniger besonders stark wirksam ist, da mit 20 Gewichtsprozent weniger Beschleuniger in kürzerer Zeit ein wesentlich hochwertigeres Vulkanisat erhalten wird.
Durch Erhitzen von äquimolekularen Mengen Diphenylamin und Mercaptobenzothiazol bis zur Erzielung eines flüssigen Produktes erhält man ein Reaktionsprodukt, das beim Abkühlen eine spröde, feste Masse darstellt, aus der durch Zerkleinerung ein dunkelgraues Pulver gewonnen wird. Dieser Stoff wird für sich allein als Vulkanisationsbeschleuniger verwendet. Mit Vorteil verwendet man ihn aber in Verbindung mit einem basischen, organischen Stickstoff enthaltenden Beschleuniger als Aktivator.
Mit dem Beschleuniger wird eine Kautschukmischung folgender Zusammensetzung hergestellt : 100 Teile heller Kreppkautschuk, 5 Teile Zinkoxyd, 3 Teile Schwefel, 2 Teile Stearinsäure, 0,75 Teile des Reaktionsproduktes von Diphenylamin mit Mercaptobenzothiazol,
Erhitzt man diese Kautschukmischung in der üblichen Weise in einer dampfbeheizten Presse auf 142 ° verschiedene Zeiten lang, so stellt man fest, daß der verwendete Vulkanisationsbeschleuniger tatsächlich die Vulkanisation von Kautschuk beschleunigt. Es ist jedoch vorteilhaft, den Vulkanisationsbeschleuniger in Verbindung mit einem basischen, organischen Stickstoff enthaltenden Beschleuniger anzuwenden. Man stellt eine Kautschukmischung folgender Zusammensetzung her: 100 Teile heller Kreppkautschuk, 5 Teile Zinkoxyd, 3 Teile Schwefel, 2 Teile Stearinsäure, 0,3 Teile des Reaktionsproduktes von Diphenylamin mit Mercapto- benzothiazole 0,3 Teile Diphenylguanidin.
Durch Vulkanisierung in der gleichen Weise, wie oben beschrieben, erhält man Vulkanisate mit den aus der Tabelle 5 ersichtlichen Eigenschaften: lao
5Ϋ5714
Tabelle
Behandlungsdauer Elastizitätsmodul in kg/cm2 300 % 500 »/„ 700 «/ο Zugfestigkeit
beim Brechen
in kg/cm2
Größte
Dehnung
Vn
10 Minuten
20
3D -
7.1
16,6
21,4
23
45
56
73
170
224
147
222
287
840
740
755
Aus der Tabelle 5 geht hervor, daß das Beschleunigergemisch besonders wirksam ist, indem Vulkanisate von hochwertiger Beschaffenheit erhalten werden. Ferner ist der Beschleu-
«5 niger in seiner Wirkung stark, da bereits nach 10 Minuten eine gute Vulkanisierung erzielt wird. Besonders gute Ergebnisse werden aber nach einer Erhitzungsdauer von 30 Minuten erzielt.
so ι Mol Paraphenylendiamin wird mit 2 Molen Mercaptobenzothiazol bis zur Verflüssigung des Reaktionsgemisches erhitzt. Beim Abkühlen erhält man ein leicht zu zerkleinerndes, graues, kristallines Produkt. Dieses Reaktionsprodukt wird einer Kautschukmischung folgender Zusammensetzung einverleibt: 100 Teile heller Kreppkautschuk, 5 Teile Zinkoxyd, 3 Teile Schwefel, 2 Teile Stearinsäure, 0,75 Teile des Reaktionsproduktes von Paraphenylendiamin mit Mercaptobenzothiazol.
Vulkanisiert man diese Kautschukmischung durch halbstündiges Erhitzen auf 142 ° in einer dampfbeheizten Presse, so erhält man ein Vulkanisat, das eine Zugfestigkeit beim Brechen von 262 kg/cm2 und eine größte Dehnung von 735 % besitzt.
Verwendet man das Reaktionsprodukt des p-Phenylendiamins mit Mercaptobenzothiazol als Beschleuniger neben einem basischen, or-
Tabelle
ganischen Stickstoff enthaltenden Vulkanisationsbeschleuniger, beispielsweise Diphenylguanidin, so stellt man beim Vulkanisieren fest, daß dieser gemischte Beschleuniger ebenso gute Wirkungen hervorruft wie die gemischten Beschleuniger, die oben erwähnt worden sind.
Das Reaktionsprodukt von Mercaptobenzothiazol mit 2, 4-Diaminodiphenylamin, insbesondere das aus 3 Mol Mercaptobenzothiazol und ι Mol 2,4-Diaminodiphenylamin hergestellte Reaktionsprodukt, ist ebenfalls ein guter Vulkanisationsbeschleuniger, wenn es in Verbindung mit einem basischen, organischen Stickstoff enthaltenden Beschleuniger als Aktivator verwendet wird. Mit Hilfe dieses Beschleunigers wird in üblicher Weise eine Kautschukmischung folgender Zusammensetzung hergestellt: iooTeile heller Kreppkautschuk, 40 Teile Ruß, 10 Teile Zinkoxyd, 2 Teile Stearinsäure, 1,75 Teile einer Mischung von Mineralöl und Kolophonium, 3,0 Teile Schwefel, 0,45 Teile des beschriebenen Beschleunigers, 0,30 Teile Diphenylguanidin.
Die auf diese Weise hergestellte Kautschukmischung wird in einer dampfbeheizten Presse verschiedene Zeit lang bei verschiedenenDampfdrucken erhitzt. Die erhaltenen Vulkanisate besitzen die aus der Tabelle 6 ersichtlichen Eigenschaften:
Dampfdruck Elastizitätsmodul in kg/cm2 500 »/ο Zugfestigkeit Größte
Behandlungsdauer D 61 ClGlT
Behandlung
in kg/cm2
156 beim Brechen
in kg/cm2
Dehnung
o,7 300 «/ο 189 217 Vo
45 Minuten o,7 56 230 281 620
60 o,7 70 211 341 660
90 x>4 90 250 312 670
30 i,4 84 278 345 675
45 i,4 106 300 363 650
60 i,4 116 312 353 640
90 x'4 139 370 630
120 - 143 595
Die aus der Tabelle 6 zu entnehmenden Daten zeigen, daß die verwendeten Beschleuniger nach Aktivierung durch basische, organischen Stickstoff enthaltende Vulkanisationsbeschleuniger gute Beschleunigungseigenschaften besitzen. Aus den Daten geht ferner hervor, daß die
Kautschukmischungen bei niederen Dampfdrucken gute Vulkanisate liefern und bei längerer Behandlungsdauer nicht übervulkanisiert sind.
In Verbindung mit den Kondensationsprodukten von aromatischen Aminen mit Mercaptobenzothiazol sind als weitere Mischbeschleuniger auch solche mit Anhydroformaldehydanilin und Thiocarbanilid verwendet worden. So ist z. B.
ίο eine Kautschukmischung, die nachfolgende Zusammensetzung hat, hergestellt worden: ioo
Teile geräucherter Kautschuk in Platten, 40 Teile Ruß, 10 Teile Zinkoxyd, 2 Teile Stearinsäure, 1,75 Teile eines Gemisches von Mineralöl und Kolophonium, 3 Teile Schwefel, 0,875 Teile Anhydroformaldehydanilin, 0,375 Teile des Reaktionsproduktes von 3 Mol Mercaptobenzothiazol mit 1 Mol 2, 4-Diaminodiphenylarnin.
Bei der Vulkanisierung dieser Kautschukmischung erhält man Vulkanisate, deren Eigenschaften aus der nachstehenden Tabelle hervorgehen: __
Tabelle
Dampfdruck Elastizitätsmodul in ksr/cm2 500 Vo 700 V0 Zugfestigkeit Größte
Behandlungsdauer bei der
Behandlung
in kg/cm2
94 174 beim Brechen
in kg/cm2
Dehnung
o,7 300 Vo 130 185 Vo
45 Minuten .... o,7 31 185 205 730
60 . - 0,7 43 135 302 650
90 i,4 68 185 ■ 213 685
30 - .... 1,4 49 210 281 675
45 i,4 69 239 311 680
60 M 82 261 346 655
90 1,4 102 349 670
120 - .... 120 645
Eine Kautschukmischung gleicher Art wie oben, mit der Ausnahme, daß an Stelle des Anhydroformaldehydanilins Thiocarbanilid als basischer, organischen Stickstoff enthaltender Beschleuniger verwendet wird, liefert bei der Vulkanisierung Vulkanisate, deren Eigenschaften aus der nachstehenden Tabelle 8 hervorgehen.
Tabelle
Behandlungsdauer Dampfdruck
bei der
Behandlung
in kg/cm2
Elastizitätsmodul in kg/cm2
bei "Verlängerungen von
500 »/ο Zugfestigkeit
beim Brechen
in kg/cm2
Größte
Dehnung
45 Minuten
60
90
30
45 -
60
90
120 - ....
o,7
o,7
o,7
i,4
i,4
i,4
i,4
i,4
300 Vo 162
172
203
176
193
225
239
254
268
271
308
277
298
325
328
342
Vo
60
60
77
62
74
90
IOO
108
690
680
670
690
680
685
655
635
WeitereBeispielefürgemischteVulkanisationsbeschleuniger gemäß der Erfindung sind das Reaktionsprodukt von 3 Mol Mercaptobenzothiazol mit 1 Mol 2,4-Diaminodiphenylamin mit Di-o-tolylguanidin, Triphenylguanidin, Hexamethylentetramin, dem Formaldehydderivat des Reaktionsproduktes von 3 Mol Acetaldehyd mit 2 Mol Anilin, Di-o-tolylthio-
harnstoff, m-Toluylendiamin und Triphenylbiguanidin als basischen, organischen Stickstoff enthaltenden Beschleuniger. Mit diesem gemischten Vulkanisationsbeschleuniger wurden Kautschukmischungen folgender Zusammensetzung hergestellt: 100 Teile heller Kreppkautschuk, 5 Teile Zinkoxyd, 3 Teile Schwefel, 0,4 Teile des Reaktionsproduktes von 3 Mol
Mercaptobenzothiazol mit ι MoI 2, 4-Diaminor· diphenylamin, o,6 Teile der genannten basischen Beschleuniger.
Die auf diese Weise erhaltenen verschiedenen Kautschukmischungen werden in üblicher Weise durch Erhitzen in einer Presse vulkanisiert, und dabei entstehen Vulkanisate, die die aus der Tabelle 9 ersichtlichen Eigenschaften besitzen. In dieser Tabelle 9 sind die gemischten Beschleuniger, die verwendet wurden, mit den nachstehend angegebenen basischen, organischen Stickstoff enthaltenden Beschleunigern hergestellt worden: A. mit Ditolylguanidin, B. mit Triphenylguanidin, C. mit Hexamethylentetramin, D. mit dem Formaldehydderivat des Reaktionsproduktes von 3 Mol Acetaldehyd mit Mol Anilin, E. mit Ditolylthioharnstoff, F. mit Metatoluylendiamin, G. mit Triphenylbiguanid. Der Dampfdruck während der Behandlung betrug stets 1,4 kg/cm2.
Tabelle
Behandlungsdauer
30 Minuten
ao 30
30
30
30
ä5 30 30
45 45
45 -
45 -
45 -
45 -
45 "
60
60 60
60
4O 60 - .
60 - ' .
60 - .
Vulkanisationsbeschleuniger
Elastizitätsmodul in kg/cm2 bei Verlängerungen von
300 »/ο
500 °/0 V
26,3 17,0 22,4 I6,5 13.2 12,9
20,7
37>o 18,6
25.4 16,8
15.7 14,6 28,6
37-3 21,2
25,8
17,4 12,9
14.9 28,1
Aus den Zahlen dieser Tabelle geht hervor, daß man mit diesen gemischten Vulkanisationsbeschleunigern vorzügliche Vulkanisate erhält.
Die Erfindung ist nicht auf die besonderen beschriebenen Beispiele beschränkt. Es können auch Kautschukmischungen anderer Zusammensetzung, als in den Beispielen angegeben, erfindungsgemäß verwendet werden, beispielsweise Kautschukmischungen, die andere der üblichen Füllstoffe, Pigmente u. dgl., enthalten.

Claims (2)

  1. Patentansprüche:
    i. Verfahren zum Vulkanisieren von Kautschuk in Gegenwart eines Vulkanisations-
    65 101
    44 119
    165
    71 104
    335
    192
    275
    194
    150
    135
    227
    315
    225
    162
    160
    183
    327
    244
    163
    177
    Zugfestigkeit
    beim. Brechen
    in kg/cm2
    Größte Dehnung
    0L
    363
    271
    310
    291
    258
    264
    293
    300
    303
    327
    299
    265
    275
    343
    .317
    324
    364
    304
    274
    267
    360
    715 760
    730
    785 810
    830
    695 620 760
    7°5 760 800 800
    695 630 760 735 750 800 790 695
    beschleunigen, dadurch gekennzeichnet, daß als Vulkanisationsbeschleuniger ein Kondensationsprodukt aus einem aromatischen Amin und Mercaptobenzothiazol in Mischung mit einem basischen, organischen Stickstoff enthaltenden Vulkanisationsbeschleuniger, wie Guanidin, verwendet wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als ein Bestandteil des gemischten Vulkanisationsbeschleunigers ein Reaktionsprodukt aus 1 Mol des aromatischen Amins, wie 2, 4-Diaminodiphenyl-' amin und 3 Mol Mercaptobenzothiazol, verwendet wird.
DER80910D 1930-03-06 1931-03-04 Verfahren zum Vulkanisieren von Kautschuk Expired DE575714C (de)

Applications Claiming Priority (1)

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