DE4130035A1 - Absorber und verfahren zur entfernung von sauren schadstoffen aus einem abgasstrom - Google Patents
Absorber und verfahren zur entfernung von sauren schadstoffen aus einem abgasstromInfo
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Description
Die Erfindung betrifft einen Absorber (entsprechend dem
Oberbegriff des Anspruches 1) sowie ein Verfahren
(gemäß dem Gattungsbegriff des Anspruches 7) zur Ent
fernung von sauren Schadstoffen aus einem Abgasstrom.
Die Emissionsbegrenzung von Schadstoffen aus Abgasen
von Verbrennungsanlagen ist im Umweltschutz ein zentra
les Thema. Grenzwerte hierzu sind in der Technischen
Anleitung zur Reinhaltung der Luft (TA-Luft) festge
legt.
In Müllverbrennungsanlagen stehen im Vordergrund die
Emissionen von CO, CO2, SOx, NOx, Dioxinen, Furanen,
polychlorierten Biphenylen und anderen hologenierten
Produkten. Bei Brennprozessen in der keramischen Indu
strie wird neben CO und CO2 im wesentlichen Fluorwas
serstoff freigesetzt, der chemisch im Kristallgitter
der eingesetzten Mineralien gebunden ist. Bei speziel
len Glasurtechniken, wie Salzglasur, wird zusätzlich
Chlor oder Chlorwasserstoff freigesetzt.
Um Fluor zu binden und nicht in die Atmosphäre zu ent
lassen, ist die Verwendung von Fluor-Absorbern bekannt.
Sie werden von den Abgasen der Verbrennungsprozesse
durchströmt, wobei die gasförmigen Fluor-Verbindungen
üblicherweise mit Calcium-Verbindungen zu festem Calci
umfluorid reagieren. Bekannt sind hierbei sowohl nach
dem Trockenverfahren als auch nach dem Naßverfahren ar
beitende Fluor-Absorber.
Nach dem Naßverfahren arbeitende Fluor-Absorber schei
den gasförmige Verunreinigungen mit hohem Wirkungsgrad
ab. Hierbei werden dem Wasser Zusätze beigegeben, um
die Löslichkeit der abzuscheidenden gasförmigen Verun
reinigungen zu erhöhen. Nachteilig ist jedoch bei die
sen Systemen, daß das Abgas auf niedrige Temperaturen
heruntergekühlt und unter Druckverlust durch den Wä
scher geführt werden muß.
Bei den nach dem Trockenverfahren arbeitenden Fluor-
Kaskaden-Absorbern werden die Abgase durch gelochte
Blechwände verteilt und strömen anschließend durch Ab
sorberkaskaden. Der hierbei für den Absorptionsvorgang
meist eingesetzte Karbonatsplitt rieselt dabei kontinu
ierlich oder diskontinuierlich von oben nach unten an
den Kaskaden vorbei. Der mit Fluor gesättigte Karbonat
splitt wird durch Fördervorrichtungen ausgetragen. Da
die Oberfläche des Karbonatsplitts durch Reaktion mit
Fluor schnell abgesättigt wird, kommen teilweise Schäl
vorrichtungen zum Einsatz, um wieder eine reaktive
Oberfläche zu schaffen.
Es sind weiterhin Reaktoren bekannt (DE-PS 38 16 768),
die aus mehreren Lagen von Wabenkörpern bestehen, die
mit Calciumverbindungen bestückt sind, die mit den
fluorwasserstoffhaltigen Abgasen reagieren. Als Reakti
onsprodukt entsteht hierbei Flußspat (Calciumfluorid),
der problemlos entsorgt werden kann.
In der Aluminiumindustrie wird der austretende Fluor
wasserstoff durch Trockenabsorption in eine Aluminium
fluorverbindung überführt, die dem Produktionsprozeß
wieder zugeführt werden kann (DE-OS 21 27 910).
Der wesentliche Nachteil aller nach dem Trockenverfah
ren arbeitenden Absorber besteht in ihrem verhältnismä
ßig geringen Wirkungsgrad.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, einen
Absorber sowie ein Verfahren zur Entfernung von sauren
Schadstoffen aus einem Abgasstrom zu schaffen, die die
wesentlichen Vorteile der Trocken- und Naßabsorptions
verfahren verbinden, d. h. sich durch einen hohen Wir
kungsgrad und eine einfache Handhabung auszeichnen.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die kennzeich
nenden Merkmale der Ansprüche 1 und 7 gelöst. Zweckmä
ßige Ausgestaltungen der Erfindung sind Gegenstand der
Unteransprüche.
Der erfindungsgemäße Absorber besitzt eine formstabile
und temperaturbeständige, gegenüber dem Salz chemisch
inerte, anorganische Matrix, die in ihrem offenen Po
renraum das Salz enthält, das sich zumindest während
des Absorptionsvorganges im flüssigen Aggregatzustand
befindet.
Das Salz wird hierbei im flüssigen bzw. schmelzflüssi
gen Zustand vorzugsweise durch die im Porenraum der Ma
trix wirksamen Kapillarkräfte gehalten und absorbiert
die in dem zu reinigenden Abgasstrom enthaltenen sauren
Schadstoffe.
Der erfindungsgemäße Absorber besteht somit aus zwei
Phasen, nämlich aus einer durch das Salz gebildeten
flüssigen Phase I und einer durch die anorganische Ma
trix gebildeten festen Phase II. Durch diesen mehrpha
sigen Aufbau vereinigt der erfindungsgemäße Absorber
die wesentlichen Vorteile des Trocken- und des
Naßabsorptionsverfahrens, insbesondere den hohen Wir
kungsgrad des Naßabsorptionsverfahrens und die beim
Trockenabsorptionsverfahren gegebene einfache Handha
bung und Temperaturbeständigkeit der Trockenabsorpti
onskörper.
Als Salz findet zweckmäßig ein Salz der Alkali- oder
Erdalkalimetalle, einschließlich der Kristallwasser
enthaltenden Modifikationen Verwendung, vorzugsweise
ein Lithium-, Natrium-, Kalium-, Calcium-, Magnesium- oder
Bariumsalz der Salpetersäure, salpetrigen Säure,
Phosphorsäure oder Kohlensäure.
Salze mit basischem Charakter (z. B. Na2CO3, K2CO3)
eignen sich in besonderer Weise als Absorbens von sau
ren Gasen (z. B. HF, HCl). Auch Verbindungen, die bei
höheren Temperaturen durch partielle thermische Zerset
zung die Anwesenheit von Hydroxylgruppen begünstigen
(NaNO3, KNO3), sind geeignete Absorbenzien.
Die Matrix des erfindungsgemäßen Absorbers wird zweck
mäßig durch einen anorganischen Feststoff mit hoher
Schmelztemperatur gebildet, der vorzugsweise wenigstens
eine der folgenden Verbindungen aufweist: Aluminium
oxid, Magnesiumoxid, Siliziumdioxid, Zirkondioxid, Ti
tandioxid, Zirkonsilikat, Forsterit, Feldspat, Cordie
rit, Mullit und Glasphase.
Die Poren der Matrix weisen zweckmäßig einen Durchmes
ser zwischen 0,1 und 500 µm, vorzugsweise zwischen 0,3
und 200 µm, weiter vorzugsweise zwischen 0,5 und 100 µm
auf.
Der Porenraum der Matrix bildet zweckmäßig einen Anteil
von 50 bis 95 Vol.-%, vorzugsweise von 60 bis 90 Vol.-%,
weiter vorzugsweise von 65 bis 85 Vol.-% des Gesamt
volumens der Matrix.
Die Matrix des Absorbers kann durch wenigstens eine
ebene Lage von nebeneinander angeordneten Formsteinen
gebildet werden, wie sie in der europäischen Patentan
meldung 04 39 704 A1 als Wärmespeichersteine beschrie
ben sind.
Bei der Entfernung von sauren Schadstoffen aus einem
heißen Abgasstrom wird erfindungsgemäß zweckmäßig ein
Salz verwendet, dessen Schmelztemperatur oberhalb Raum
temperatur, jedoch unterhalb der Temperatur des zu rei
nigenden Abgasstromes liegt. Beim Hindurchführen des
heißen Abgasstromes durch den Absorber wird das Salz
zum Schmelzen gebracht, wobei es Schmelzwärme aus dem
Abgasstrom aufnimmt.
Nach Hindurchführen des heißen Abgasstromes kann der
erhitzte Absorber durch einen Kühlluftstrom zumindest
bis zur Kristallisation des Salzes abgekühlt werden,
wobei die Schmelzwärme an den Kühlluftstrom abgegeben
wird.
Der Absorber wirkt somit gleichzeitig als Speicher für
sensible und latente Wärme, die zu einem späteren Zeit
punkt dem Prozeß wieder zugeführt werden kann.
Die Vorteile des erfindungsgemäßen Absorbers lassen
sich damit wie folgt zusammenfassen:
- - Es ist die Anreicherung wesentlich höherer Fluorkon zentrationen als bei herkömmlichen Absorbern mög lich. Dabei hat die Fluorsalzkomponente einen so ho hen Reinheitsgrad, daß sie in anderen Industriezwei gen als technischer Rohstoff zum Einsatz kommen kann.
- - Da die Salzphase im Arbeitstemperaturbereich des Re aktors zumindest zum größten Teil flüssig und damit hochreaktiv ist, ergibt sich ein hoher Wirkungsgrad der Absorption.
- - Das zur Absorption und Wärmespeicherung dienende Salz ist dabei als eine formstabile Flüssigkeit zu betrachten, da es durch Kapillarkräfte in einer keramischen Matrix gehalten wird, die bis zu 70 Pro zent mit einer Salzschmelze gefüllt ist.
- - Das zur Schadstoffabsorption und Wärmespeicherung dienende Salz ist temperaturstabil.
- - Der Dampfdruck des zur Schadstoffabsorption und Wär mespeicherung dienenden Salzes ist so gering, daß es zu keiner nennenswerten Verarmung des Absorbers an Salz durch Verdampfung kommt.
- - Das zur Schadstoffabsorption und Wärmespeicherung verwendete Salz läßt sich in idealer Weise auf die Reaktion mit den in den Abgasen enthaltenen Schadstoffen abstimmen und nach Bedarf einstellen.
- - Durch ständigen Austausch der Salzschmelze an der Oberfläche der Absorbermatrix tritt keinerlei Passi vierung der Reaktionsfläche auf; durch das sich ein stellende Gleichgewicht kann das gesamte Speichervo lumen genutzt werden.
- - Das zur Schadstoffabsorption und Wärmespeicherung dienende Salz ist ökonomisch und ökologisch gut zu regenerieren und zu entsorgen.
- - Vorteilhaft ist schließlich, daß der erfindungsge mäße Absorber ohne Wasser betrieben wird.
Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung ist in der Zeich
nung veranschaulicht. Es zeigen
Fig. 1 einen Querschnitt durch einen erfindungsgemäßen
Latentspeicher-Absorber-Reaktor,
Fig. 2 eine Schemadarstellung einer mit dem Reaktor ge
mäß Fig. 1 ausgerüsteten Anlage zur Durchführung
des erfindungsgemäßen Verfahrens.
Der in Fig. 1 in einem Querschnitt schematisch veran
schaulichte Latentspeicher-Absorber-Reaktor 1 enthält
in einem Gehäuse 2 mehrere übereinander angeordnete La
gen 3 von nebeneinander angeordneten Formsteinen 4.
Die einzelnen Formsteine 4 weisen in einem parallel zur
Lagenebene verlaufenden Querschnitt (d. h. in der Zei
chenebene der Fig. 1) die Form eines Polygons auf. Hier
bei bilden - wie dies im einzelnen in der europäischen
Patentanmeldung 04 39 704 A1 beschrieben ist - vier
sich diametral gegenüberliegende und paarweise parallel
zueinander verlaufende Hauptseiten des Polygons zusam
men mit ihrer Verlängerung die Umrißform eines gedach
ten Quadrates.
Die verbleibenden, sich gleichfalls diametral gegen
überliegenden Außenseiten des Polygons verlaufen inner
halb der Umrißform dieses gedachten Quadrates.
Der zwischen diesen verbleibenden Außenseiten des Poly
gons und der Umrißform des gedachten Quadrates vorhan
dene freie Raum bildet einen Teil des Querschnitts ei
nes von vier benachbarten Formsteinen 4 begrenzten Ka
nales 5, durch den der von sauren Schadstoffen zu rei
nigende Abgasstrom hindurchgeführt wird.
Die in Fig. 2 dargestellte Anlage enthält zwei in Reihe
hintereinander angeordnete Latentspeicher-Absorber-Re
aktoren 1, 1′, die zur Reinigung der Abgase eines Herd
wagenofens 6 dienen, der zum Brennen von keramischen
Gut bestimmt ist.
Die Anlage enthält weiterhin einen zur Trocknung des
keramischen Rohmateriales dienenden Kammertrockner 7,
ferner Ventilatoren 8, 9, Strömungsmeßblenden 10, 11,
Klappen 12, 13, 14, 15 und 16, Thermoelemente 17, 18,
19 und 20 sowie Leitungen 21, 22 und 23 zur Verbindung
der genannten Anlagenteile.
Die Funktion der Anlage gemäß Fig. 2 ist folgendermaßen:
Während der Aufheizphase des Herdwagenofens 6 stehen zu
Beginn des Brennprozesses große Mengen an Abgas bei
steigender Temperatur zur Verfügung. Diese Abgase
durchströmen die offenen Kanäle 5 (Fig. 1) der Latent-
Speicher-Absorber-Reaktoren 1, 1′. Hierbei wird das in
der Matrix der Formsteine 4 gehaltene Salz erwärmt und
geschmolzen.
Als Salz wird bei diesem Ausführungsbeispiel NaNO3 ein
gesetzt, das im offenen Porenraum einer mikroporösen
MgO-Matrix gehalten wird. NaNO3 hat neben einer hohen
Umwandlungsenthalpie (Schmelzwärme) den Vorteil, daß es
bei einer Temperatur von 308°C schmilzt. Durch das ke
ramische Brenngut ist ein Austreten von Fluorverbindun
gen im Abgas oberhalb einer Temperatur von ca. 500°C
zu erwarten. Bei dieser Temperatur liegt im Reaktor be
reits eine reaktive NaNO3-Schmelze vor, die durch Anwe
senheit von OH-Ionen gekennzeichnet ist. Der Fluorwas
serstoff des Abgases hat eine hohe Affinität zu dieser
Schmelze.
Das Thermoelement 17 steuert die in einer Frischluftzu
leitung angeordnete Klappe 12 so, daß die Temperatur
des dem Reaktor 1 zugeführten Rauchgases den Maximal
wert von 500°C nicht übersteigt. Auf diese Weise kann
die Temperatur im Innern des Reaktors konstant im gün
stigsten Arbeitsbereich gehalten werden.
Der ständige Austausch der Oberfläche durch Diffusion
der Salzschmelze in das Körpervolumen der Matrix ver
hindert die Passivierung der Oberfläche des Absorber-
Speichermaterials durch Anreicherung des absorbierten
Stoffes. Auf diese Weise ist das gesamte Salzvolumen
des Absorber-Reaktors für eine Reaktion mit den vorbei
strömenden Gasen verfügbar. Vorteilhaft ist bei dem La
tentspeichersystem ferner, daß die Temperatur des Ab
sorbers erst dann wieder ansteigt, wenn alles in der
keramischen Matrix eingeschlossene Salz geschmolzen
ist.
Das aus dem Brennprodukt stammende Fluor, das durch
Zersetzungsreaktionen des Brenngutes in der Aufheiz
phase freigesetzt wird, wird an der Oberfläche des hei
ßen Absorber-Reaktors chemisch gebunden, und zwar im
wesentlichen von der Salzschmelze. Als Reaktionsprodukt
entstehen stabile Alkali- bzw. Erdalkalifluoride, die
durch Bildung neuer Eutektika in einem Gleichgewicht
mit dem Ausgangs-Absorber-Speichersalz stehen. Im vor
liegenden Beispiel wird das Fluor als Natriumfluorid
gebunden.
Während der vorstehend geschilderten Reinigung des Ab
gases des Herdwagenofens 6 ist die Klappe 13 geschlos
sen und die Klappe 14 geöffnet. Der Ventilator 8 för
dert hierbei das gereinigte Abgas, dessen fühlbare
Wärme noch ausgenutzt werden kann, ehe das Abgas in die
Atmosphäre entlassen wird.
Zum anschließenden Entladen des Reaktors 1, 1′ wird die
Klappe 13 geöffnet und die Klappe 14 geschlossen. Durch
die Ventilatoren 8 und 9 wird ein Kühlluftstrom durch
die Reaktoren 1, 1′ und dann (als warmer Abluftstrom)
durch den Kammertrockner 7 geführt. Vorteilhaft ist
hierbei, daß die Temperatur der aus dem Reaktor 1, 1′
ausströmenden Heißluft so lange konstant der Schmelz
temperatur des Speichersalzes entspricht, bis alles
Salz kristallisiert ist. Bei weiterer Abkühlung wird
dann noch die gespeicherte sensible Wärme des Speicher
materials genutzt.
Bei dem dargestellten Ausführungsbeispiel wird die
durch Abkühlung des Reaktors erhaltene Heißluft einem
Kammertrockner 7 zur Verfügung gestellt. Es versteht
sich, daß die Heißluft auch für andere Zwecke Verwen
dung finden kann, etwa zur Vorwärmung der Verbrennungs
luft von Öfen. Dabei wird durch Regelung der Klappen 15
und 16 und der Drehzahl der Ventilatoren 8, 9 ein spe
zielles Temperatur-Zeit-Profil für den Trocknungsprozeß
eingestellt. Mit Hilfe der Strömungsmeßblenden 10, 11
und der Thermoelemente 17, 18, 19, 20 können die Pro
zeßparameter erfaßt und die Wärmebilanzen berechnet
werden.
Verbrauchtes Absorbersalz kann durch Eluieren mit Was
ser regeneriert bzw. in die Ausgangskomponenten zerlegt
werden. Diese können dann erneut bei der Herstellung
des Absorbers Verwendung finden.
Claims (10)
1. Absorber zur Entfernung von sauren Schadstoffen aus
einem Abgasstrom durch Kontaktreaktion mit wenig
stens einem neutralen oder basischem Salz, gekenn
zeichnet durch eine formstabile und temperaturbe
ständige, gegenüber dem Salz chemisch inerte, anor
ganische Matrix, die in ihrem offenen Porenraum das
Salz enthält, das sich zumindest während des Absorp
tionsvorganges im flüssigen Aggregatzustand befin
det.
2. Absorber nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch ein
Salz der Alkali- und Erdalkalimetalle, einschließ
lich der Kristallwasser enthaltenden Modifikationen,
vorzugsweise ein Lithium-, Natrium-, Kalium-, Cal
cium-, Magnesium- oder Bariumsalz der Salpetersäure,
salpetrigen Säure, Phosphorsäure oder Kohlensäure.
3. Absorber nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß die Matrix durch einen anorganischen Festkörper
mit hoher Schmelztemperatur gebildet wird, der vor
zugsweise wenigstens eine der folgenden Verbindungen
aufweist: Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Siliziumdio
xid, Zirkondioxid, Titandioxid, Zirkonsilikat,
Forsterit, Feldspat, Cordierit, Mullit und Glas
phase.
4. Absorber nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß die Poren der Matrix einen Durchmesser zwischen
0,1 und 500 µm, vorzugsweise zwischen 0,3 und 200 m,
weiter vorzugsweise zwischen 0,5 und 100 µm,
aufweisen.
5. Absorber nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß der Porenraum der Matrix einen Anteil von 50 bis
95 Vol.-%, vorzugsweise von 60 bis 90 Vol.-%, weiter
vorzugsweise von 65 bis 85 Vol.-% des Gesamtvolumens
der Matrix bildet.
6. Absorber nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch fol
gende Merkmale:
- a) die Matrix wird durch wenigstens eine ebene Lage von nebeneinander angeordneten Formsteinen (4) gebildet, wobei die einzelnen Formsteine in ei nem parallel zur Lagenebene verlaufenden Quer schnitt die Form eines Polygons aufweisen;
- b) hierbei bilden vier sich diametral gegenüberlie gende und paarweise parallel zueinander verlau fende Hauptseiten des Polygons zusammen mit ih rer Verlängerung die Umrißform eines gedachten Quadrates;
- c) die verbleibenden, sich gleichfalls diametral gegenüberliegenden Außenseiten des Polygons ver laufen innerhalb der Umrißform dieses gedachten Quadrates;
- d) der zwischen diesen verbleibenden Außenseiten des Polygons und der Umrißform des gedachten Quadrates vorhandene freie Raum bildet einen Teil des Querschnitts eines von vier benachbar ten Formsteinen (4) begrenzten Kanales (5) zur Durchführung des von sauren Schadstoffen zu rei nigenden Abgasstromes.
7. Verfahren zur Entfernung von sauren Schadstoffen aus
einem Abgasstrom durch Kontaktreaktion mit wenig
stens einem neutralen oder basischem Salz, gekenn
zeichnet durch Verwendung eines Absorbers mit einer
formstabilen und temperaturbeständigen, gegenüber
dem Salz inerten, anorganischen Matrix, die in ihrem
offenen Porenraum das Salz enthält, das sich zumin
dest während des Absorptionsvorganges im flüssigen
Aggregatzustand befindet.
8. Verfahren nach Anspruch 7 zur Entfernung von sauren
Schadstoffen aus einem heißen Abgasstrom, gekenn
zeichnet durch Verwendung eines Salzes, dessen
Schmelztemperatur oberhalb Raumtemperatur, jedoch
unterhalb der Temperatur des vom sauren Schadstoff
zu reinigenden Abgasstromes liegt.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet,
daß der erhitzte Absorber nach Hindurchführen des
heißen Abgasstromes durch einen Kühlluftstrom zumin
dest bis auf Kristallisationstemperatur des Salzes
abgekühlt wird.
10. Verfahren nach Anspruch 9 zur Entfernung saurer
Schadstoffe aus dem heißen Abgasstrom eines Brenn
ofens für keramisches Gut, dadurch gekennzeichnet,
daß der durch Abkühlung des erhitzten Absorbers auf
geheizte Kühlluftstrom zur Trocknung von zu brennen
dem keramischen Rohmaterial Verwendung findet.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19914130035 DE4130035C2 (de) | 1991-09-10 | 1991-09-10 | Absorber zur Entfernung von sauren Schadstoffen aus einem Abgasstrom |
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DE4130035A1 true DE4130035A1 (de) | 1993-09-23 |
DE4130035C2 DE4130035C2 (de) | 1997-08-14 |
Family
ID=6440257
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Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
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DE19914130035 Expired - Fee Related DE4130035C2 (de) | 1991-09-10 | 1991-09-10 | Absorber zur Entfernung von sauren Schadstoffen aus einem Abgasstrom |
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