DE3917821A1 - Verfahren zum erhoehen der lebensdauer und sicherheit einer wiederaufladbaren elektrochemischen zelle und nach dem verfahren hergestellte zelle - Google Patents

Verfahren zum erhoehen der lebensdauer und sicherheit einer wiederaufladbaren elektrochemischen zelle und nach dem verfahren hergestellte zelle

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Erhöhen der Lebensdauer und Sicherheit einer wiederaufladbaren, elektrochemischen Zelle mit einem Zellengehäuse, das einen Stapel spiralförmig gewickelter Elemente aufnimmt, die eine Alkalimetallanode, eine Kathode oder einen Kathodenkollektor und ein Trennglied aufweisen und eine nach dem Verfahren hergestellte Zelle.
Es wurde herausgefunden, daß sich die Lebensdauer einer derartig aufgebauten Zelle wesentlich reduziert, wenn das Anodenmaterial, wie Lithium, die Bildung von Dendriten auf der inneren Oberfläche des Zellengehäuses zuläßt.
Die Erfindung bezieht sich im allgemeinen auf nichtwäßrige, elektrochemische Zellen und insbesondere auf anorganische Zellen mit Lithium als Anode, die mit einem Trennglied und einer Kathode oder einem Kathodenkollektor spiralförmig gewickelt ist. Handelsübliche elektrochemische Zellen, als Lithium/SO2-Zellen bezeichnet, enthalten normalerweise Lithiumanoden und Elektrolyte mit einem Salz, wie LiBr, das in einer Lösung von flüssigem SO2 und einem organischen Verschnittmittel wie Acetatnitril, enthalten ist. Die Kathoden derartiger Zellen enthalten üblicherweise schwarzen Kohlenstoff, wie Shawinigan schwarz (Azetylen schwarz), das auf ein expandiertes Metallsubstrat aufgebracht ist.
Die Entladung derartiger Zellen führt zur Bildung von Anodenmetalldithionit auf der Kohlenkathodenoberfläche.
In derartigen Zellen reagiert der SO2 Flüssigkeitskathodendepolarisator direkt mit den Kationen des Anodenmetalls und bildet derartige Dithionitprodukte. Da die Kathodenreaktion zwischen der Anode und dem Flüssigkeitskathodendepolarisator abläuft, bildet der Kohlenstoffkathodenkollektor nur eine katalytische Oberfläche für diese Reaktion.
Der spiralförmig gewickelte Aufbau erlaubt das Entnehmen hoher Ströme. Diese hohe Ausgangsleistung kann jedoch bei mißbräuchlichen Bedingungen die Zellen unsicher machen. Es ist z.B. sehr schwierig, Zellen mit identischen Kapazitäten herzustellen. Wenn Zellen in Reihen entladen werden, dann kann es daher möglich sein, daß eine Zelle ihre Kapazität abgibt, bevor die anderen dies tun und dann in einen Zustand der Spannungsumkehr getrieben wird.
Es ist bekannt, daß spiralförmig gewickelte, nichtwäßrige elektrochemische Zellen mit einer Anode aus Lithium oder einem ähnlichen Alkali- oder Erdalkalimetall im allgemeinen eine kleinere Lebensdauer haben als vergleichbare, wäßrige Systeme mit negativen Kadmium- oder Bleielektroden. Die Hauptursache des Todes derartiger Lithiumzellen ist die Bildung von Dendriten, die auf der Lithiumelektrode wachsen und einen elektrischen Kontakt mit den komplementären positiven Elektroden herstellen.
Es gibt viele Erläuterungen des Problems, das aus dem Wachsen der Dendrite zwischen der Anode und der Kathode resultiert. Eine Erklärung gibt die US-PS 46 22 277. Hier wird gezeigt, daß ein inertes leitendes Metall mechanisch und elektrisch mit der Kathode und ein Dendritauffänger, der aus einem zweiten Segment des inerten, leitenden Metalls besteht, mechanisch und elektrisch mit der Anode verbunden werden. Wenn diese beiden Elektroden spiralförmig gewickelt werden, dann werden die beiden Stücke des inerten Metalls so orientiert, daß sie einander gegenüberliegen und durch das dazwischen angeordnete Trennglied in physikalischer Trennung zueinander gehalten sind. Während der mißbräuchlichen Spannungsumkehr wachsen die Dendrite vom ersten Segment des inerten Metalls zu dem Dentritauffänger und bilden dabei einen niederohmigen Pfad zwischen den beiden Stücken aus inertem Metall. Diese Situation ist verhältnismäßig harmlos, wenn die Zelle vollständig entladen ist, da die Spannung negativ wird. Zu dieser Zeit hat die Zelle nur einen minimalen Energieinhalt.
Es wurde festgestellt, daß ein dendritischer Kurzschluß außerhalb des Zellenstapels bei einer vollständig geladenen oder teilweise geladenen Zelle sehr viel schwerwiegender ist. Durch diesen dendritischen Kurzschluß kommt es zu extrem hohen Strömen, die zu einer Erwärmung der Zelle und zu einer Zerstörung derselben führen.
Es ist Aufgabe der Erfindung, eine Zelle und ein Verfahren zu ihrer Herstellung anzugeben, bei der bzw. dem die Bildung von auf Alkalimetall basierenden dendritischen Kurzschlüssen außerhalb des spiralförmig gewickelten Zellenstapels wesentlich reduziert ist.
Diese Aufgabe wird nach der Erfindung dadurch gelöst, daß das Zellengehäuse im wesentlichen auf demselben Potential wie die Alkalimetallanode gehalten und das Zellengehäuse mit einem isolierenden, inerten Liner versehen werden, um außerhalb des Stapels der spiralförmig gewickelten Elemente die Bildung von Lithiumdendriten auf irgendeiner Oberfläche des Zellengehäuses zu verhindern.
Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung können den Unteransprüchen und der Beschreibung von Ausführungsbeispielen entnommen werden.
Die Erfindung wird anhand eines in den Zeichnungen dargestellten Ausführungsbeispiels näher erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 und 2 im Querschnitt zwei Ausführungsbeispiele von typischen spiralförmig gewickelten Zellen gemäß der vorliegenden Erfindung.
Die vorliegende Erfindung betrifft eine wiederaufladbare, elektrochemische Zelle und ein Verfahren zur Erhöhung ihrer Lebensdauer. Die Zelle weist ein Gehäuse auf, das einen Stapel spiralförmig gewickelter Elemente aufnimmt, die eine Lithiummetallanode, eine Kathode oder einen Kathodenkollektor und ein Trennglied aufweisen. Das Verfahren verhindert die Bildung von Lithiumdendriten auf einer beliebigen Oberfläche innerhalb des Zellengehäuses und außerhalb des Stapels der spiralförmig gewickelten Elemente.
Obwohl Lithiummetall elektrochemisch ein ausgezeichnetes Anodenmaterial darstellt, ist dieses Alkalimetall dadurch gekennzeichnet, daß es ein extrem gutes "Streuvermögen" hat. Dies bedeutet einfach, daß Lithium eine große Tendenz zur Bildung von Dendriten - entfernt von der Anode - hat, eine Tendenz, die durch den Schutzfilm verursacht wird, der als Reaktion zwischen dem Lithiummetall und dem Lösungsmittel in der Zelle gebildet wird. Dieser Film stellt ein gleichmäßiges Scheinwiderstandsprofil für die Lithiumablagerung dar und zwar unabhängig von der räumlichen Anordnung der Anode in bezug auf die positive Elektrode.
Diese Situation wird weiterhin durch die Anwesenheit eines gutleitenden Elektrolyten, wie er in einer Li/LiAlCl4(SO2)1/CuCl2/C-Zelle vorliegt, verschlechtert.
Ein derart gut leitendes Medium fördert die Lithiumablagerung an entfernten Stellen innerhalb des Zellengehäuses, sogar an Oberflächen, die dasselbe Potential wie die Lithiumelektrode führen.
Die vorliegende Erfindung macht mehrere alternative Vorschläge, um die Bildung von Lithiumdendriten außerhalb des Zellenstapels zu verhindern oder zumindest zu minimieren. Ein erster Vorschlag besteht darin, das Zellengehäuse durch eine elektrische Verbindung mit der Lithiumelektrode kathodisch zu schützen. Da das Gehäusepotential dadurch daran gehindert ist, sich auf Potentiale einzustellen, die zersetzend wirken und zu einer Zerstörung des Gehäuses führen, ist das System stabil. Wenn dies ausgeführt wird, dann wirkt jedoch das exponierte Innere des Gehäuses als Zentrum für eine Lithiumablagerung mit einer konsequenten Dendritbildung außerhalb des Zellenstapels. Um dieses Phänomen in negativen Zellengehäusen zu verhindern, muß der exponierte Becherbereich und jeder exponierte Stromkollektor von der elektrolytischen Lösung isoliert werden. Dies wird durch einen Überzug des Gehäuses, einschließlich seiner Oberseite, mit einem geeigneten Polymer oder durch Einsetzen des Zellenstapels in einem geeigneten, inerten Liner erreicht. Polymere oder Liner, die für die praktische Anwendung der vorliegenden Erfindung geeignet sind, enthalten ein Polymer oder mehrere Polymere aus der Äthylen enthaltenden Gruppe Äthylen-Tetrafluoroäthylen, Polyäthylen, Polypropylen und Polytetrafluoroäthylen.
Ein derartiger Aufbau der Zelle ist in Fig. 1 gezeigt, wobei die im Querschnitt gezeigte Zelle 10 mit dem Gehäuse 1 und dem Deckel 5 verschlossen ist. Der spiralförmig gewickelte Stapel 2 ist in das Gehäuse 1 eingesetzt, das einen Bereich 3 zur Aufnahme der Elektrolyt-Lösungsmittel- Kombination aufweist. Wenn das Gehäuse 1 mit der Anode verbunden wird, dann sind die Überzüge 8 und 9 auf den Gehäuseseitenwänden und am Deckel, die z.B. aus Äthylen- Tetrafluoroäthylen bestehen können, dazu vorgesehen, die Seitenwände und den Deckel aus den vorstehend genannten Gründen zu isolieren. Derartige Überzüge können etwa 0,1 bis 20 mil stark sein und werden im allgemeinen durch Sprühen aufgebracht.
Nach einem alternativen Ausführungsbeispiel kann das Gehäuse auch auf dem Potential der positiven Elektrode gehalten werden. Wenn dies getan wird, dann muß das Gehäuse jedoch aus einem Material bestehen, das bei normalen Arbeitspotentialen der Zelle nicht korrodiert. Es wurde gefunden, daß eine Anzahl von Materialien als Gehäusematerial oder als Material für die Überzüge dazu verwendet werden können. Ein derartiges Material kann aus der Gruppe Nickel, Molybdän, Chrom und nichtrostendem Stahl ausgewählt werden. Da das Gehäuse auf positivem Potential liegt, gibt es keine treibende Kraft, die das Wachsen von Dendriten von der Lithiumelektrode zur inneren Oberfläche des Gehäuses anregt. Es befindet sich nämlich kein aktives Material auf der Gehäuseoberfläche, die einen Ionenstrom zwischen diesen beiden Stellen zuläßt. Ein derartiger Aufbau der Zelle ist in Fig. 2 gezeigt. Der Überzug 18 braucht nicht isolierend zu sein, sondern lediglich ein Überzug, der das positive Potential führende Gehäuse gegen Korrosion schützt. Es ist eine Vorsichtsmaßnahme, wenn am Deckel 5 und dem stiftförmigen Füllrohr 6 ein isolierender Überzug 19 vorgesehen wird, da diese Elemente oft mit dem Zellengehäuse verlötet sind, auf negativem Potential liegen und als Lithiumabscheidungsstellen wirken. TEFZEL, ein von der Firma Raychem beziehbares Äthylen-Tetrafluoroäthylen- Kopolymer, kann als Überzug 19 eingesetzt werden.
Eine andere Überlegung, die für den praktischen Einsatz der vorliegenden Erfindung anzustellen ist, ist die Verhinderung der Bildung von Lithiumdendriten auf dem Stromkollektorstreifen 7 der negativen Elektrode. Wie gezeigt ist, erstreckt sich dieser Streifen von dem spiralförmig gewickelten Stapel 2 zu dem Stift 6, der über den Deckel des Gehäuses vorsteht. Der Streifen ist, wie gezeigt, dem positiv aktiven Material in dem Zellenstapel ausgesetzt und muß daher gegen Lithiumabscheidung geschützt werden.
Um den Stift zu isolieren, kann ein Überzug 9 bzw. 19 aus geeignetem inertem Material, wie Äthylen-Tetrafluoroäthylen, verwendet werden. Der Stift 6 muß jedoch mit dem negativen Streifen 7 punktverschweißt werden. Dies bedeutet, daß am Stift ein ungeschützter Bereich zur Verfügung stehen muß, um eine geeignete Schweißoberfläche zu bilden.
Bei der praktischen Realisierung der Erfindung ist es beabsichtigt, daß der exponierte punktgeschweißte Bereich von dem Bereich des positiven Potentials entfernt wird, so daß für das Dendrite-Wachstum ein Kurzschluß entsteht. Dies wird dadurch erreicht, daß der Stift so ausgelegt ist, daß die Punktschweißung in dem zentrischen Bereich der Zelle angeordnet und von der inneren Windung der negativen Elektrode 4 umgeben wird, wie die Figuren zeigen. Für die Bildung von Lithiumdendriten ergibt sich daher keine treibende Kraft, um zwischen der Punktschweißoberfläche und dem Stapel einen kurzen Weg zu schaffen, denn diese Oberfläche wird durch die negative Lithiumanode umgeben.
Die Tabelle I zeigt die Ergebnisse einer Wechselbeanspruchung von drei Zellen mit verschiedenem Aufbau. Alle Zellen werden gleichzeitig beansprucht. Die Zellen wurden ungefähr 12 Stunden mit 40 mA geladen, bis die Spannung einen Wert von 3,9 V erreicht hatte. Dann wurde ein Stromabfall für die Dauer von weiteren drei Stunden zugelassen. Die Entladung wurde mit 100 mA begonnen und solange fortgesetzt, bis die Spannung auf 3,15 V abgefallen war. Die Zellen No. 1 sind nach der vorliegenden Erfindung aufgebaut, bei denen ein positiver Becher mit einer Schutzoberfläche und der Deckel und das Füllrohr/der negative Stift mit einem isolierenden Überzug versehen wurden, wie Fig. 2 zeigt.
Nach 30 Lade-Entlade-Zyklen zeigte keine von 19 Zellen einen Fehler.
Die zweite Gruppe der geprüften Zellen weicht von der ersten Gruppe nur dadurch ab, daß ein kurzes und nicht überzogenes Füllrohr/Stift verwendet ist. Wenn der Stift kurz ist, dann erstreckt sich die Schweißstelle mit dem Streifen, die nicht überzogen werden kann, nicht in die innere Windung der negativen Elektrode und ist einem Bereich des positiven Potentials ausgesetzt. Dies führt zu einem Bereich reichlicher Lithiumabscheidung und resultierenden Zellenfehlern, wie in den Ergebnissen der Tabelle I zum Ausdruck gebracht ist.
Bei der dritten Gruppe der geprüften Zellen wird ein negativer Becher verwendet, der jedoch keinen isolierenden Überzug gemäß der vorliegenden Erfindung aufweist. Wie die Tabelle I zeigt, sind von 36 geprüften Zellen nach 30 Lade-Entlade-Zyklen 7 Zellen fehlerhaft.
Tabelle

Claims (10)

1. Verfahren zum Erhöhen der Lebensdauer und Sicherheit einer wiederaufladbaren, elektrochemischen Zelle mit einem Zellengehäuse, das einen Stapel spiralförmig gewickelter Elemente aufnimmt, die eine Alkalimetallanode, eine Kathode oder einen Kathodenkollektor und ein Trennglied aufweisen, dadurch gekennzeichnet, daß das Zellengehäuse (1) im wesentlichen auf demselben Potential wie die Alkalimetallanode gehalten und das Zellengehäuse (1) mit einem isolierenden, inerten Liner versehen werden, um außerhalb des Stapels (2) der spiralförmig gewickelten Elemente die Bildung von Lithiumdendriten auf irgendeiner Oberfläche des Zellengehäuses zu verhindern.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der isolierende Liner ein Polymer ist, das aus der Gruppe Äthylen-Tetrafluoroäthylen, Polyäthylen, Polypropylen und Polytetrafluoroäthylen gewählt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Anode mit einem Streifen (7) verbunden wird, der die Anode elektrisch mit einem Stift (6) verbindet, der oben auf dem Zellengehäuse (1) angeordnet ist und den negativen Anschluß bildet, und daß der Stift (6) mit einem inerten, isolierenden Überzug (9, 19) versehen wird, der die Bildung von Alkalimetalldendriten auf demselben verhindert.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Überzug (9, 19) ein Polymer enthält, das aus der Gruppe Äthylen-Tetrafluoroäthylen, Polyäthylen, Polypropylen und Polytetrafluoroäthylen gewählt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 3, daß der Stift (6) und der Streifen (7) mittels Punktschweißung miteinander verbunden werden und daß der Stift (6) innerhalb des Gehäuses (1) eine ausreichende Länge aufweist, so daß die Punktschweißung im wesentlichen im Zentrum der spiralförmig gewickelten Elemente angeordnet ist und unmittelbar von der Anode umgeben wird.
6. Wiederaufladbare, elektrochemische Zelle mit einem Zellengehäuse, das einen Stapel spiralförmig gewickelter Elemente aufnimmt, die eine Alkalimetallanode, eine Kathode oder einen Kathodenkollektor und ein Trennglied aufweisen, dadurch gekennzeichnet, daß das Zellengehäuse (1) im wesentlichen auf demselben Potential wie die Alkalimetallanode gehalten und das Zellengehäuse (1) mit einem isolierenden, inerten Liner versehen ist, um außerhalb des Stapels (2) der spiralförmig gewickelten Elemente die Bildung von Lithiumdendriten auf irgendeiner Oberfläche des Zellengehäuses zu verhindern.
7. Wiederaufladbare, elektrochemische Zelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der isolierende Liner ein Polymer ist, das aus der Gruppe Äthylen-Tetrafluoroäthylen, Polyäthylen, Polypropylen und Polytetrafluoroäthylen gewählt ist.
8. Wiederaufladbare, elektrochemische Zelle nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Anode mit einem Streifen (7) verbunden ist, der die Anode elektrisch mit einem Stift (6) verbindet, der oben auf dem Zellengehäuse (1) angeordnet ist und den negativen Anschluß bildet, und daß der Stift (6) mit einem inerten, isolierenden Überzug (9, 19) versehen ist, der die Bildung von Alkalimetalldendriten auf demselben verhindert.
9. Wiederaufladbare, elektrochemische Zelle nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Überzug (9, 19) ein Polymer enthält, das aus der Gruppe Äthylen-Tetrafluoroäthylen, Polyäthylen, Polypropylen und Polytetrafluoroäthylen gewählt ist.
10. Wiederaufladbare, elektrochemische Zelle nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Stift (6) und der Streifen (7) mittels Punktschweißung miteinander verbunden sind und daß der Stift (6) innerhalb des Gehäuses (1) eine ausreichende Länge aufweist, so daß die Punktschweißung im wesentlichen im Zentrum der spiralförmig gewickelten Elemente angeordnet und unmittelbar von der Anode umgeben ist.
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