DE3539195A1 - Hydroprocessing-katalysator bestimmter geometrischer gestalt - Google Patents

Hydroprocessing-katalysator bestimmter geometrischer gestalt

Info

Publication number
DE3539195A1
DE3539195A1 DE19853539195 DE3539195A DE3539195A1 DE 3539195 A1 DE3539195 A1 DE 3539195A1 DE 19853539195 DE19853539195 DE 19853539195 DE 3539195 A DE3539195 A DE 3539195A DE 3539195 A1 DE3539195 A1 DE 3539195A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
catalyst
hydroprocessing
catalytic
cross
elements
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19853539195
Other languages
English (en)
Inventor
Chi-Wen San Rafael Calif. Hung
John A. Vallejo Calif. Zakarian
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Chevron USA Inc
Original Assignee
Chevron Research and Technology Co
Chevron Research Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Chevron Research and Technology Co, Chevron Research Co filed Critical Chevron Research and Technology Co
Publication of DE3539195A1 publication Critical patent/DE3539195A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • B01J35/60
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J23/00Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
    • B01J23/70Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper
    • B01J23/76Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with metals, oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02 - B01J23/36
    • B01J23/84Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with metals, oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02 - B01J23/36 with arsenic, antimony, bismuth, vanadium, niobium, tantalum, polonium, chromium, molybdenum, tungsten, manganese, technetium or rhenium
    • B01J23/85Chromium, molybdenum or tungsten
    • B01J35/50
    • B01J35/56
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10GCRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G45/00Refining of hydrocarbon oils using hydrogen or hydrogen-generating compounds
    • C10G45/02Refining of hydrocarbon oils using hydrogen or hydrogen-generating compounds to eliminate hetero atoms without changing the skeleton of the hydrocarbon involved and without cracking into lower boiling hydrocarbons; Hydrofinishing
    • C10G45/04Refining of hydrocarbon oils using hydrogen or hydrogen-generating compounds to eliminate hetero atoms without changing the skeleton of the hydrocarbon involved and without cracking into lower boiling hydrocarbons; Hydrofinishing characterised by the catalyst used
    • B01J35/615
    • B01J35/647
    • B01J35/651

Description

  • Beschreibung
  • Die Erfindung betrifft sogenannte Hydroprocessing-Katalysatoren bzw. Hydrobehandlungs-Katalysatoren, insbesondere Katalysatoren zur Verwendung bei Diffusionslimitierungsreaktionen bzw. diffusionsbegrenzenden Reaktionen.
  • Katalysatoren zum Hydroprocessing für Kohlenwasserstoff-Rohstoffe sind in vielen Gestalten und Größen hergestellt worden. Unter "Hydroprocessing" wird die Reaktion eines Rohstoffs mit Wasserstoff (oder einem Wasserstoff enthaltenden Gemisch), gewöhnlich in Anwesenheit eines Katysators, verstanden. Typische Hydroprocessing-Reaktionen umfassen: Hydrodesulfurierung, Hydrodenitrifizierung und Hydrodemetallisierung und Hydrocracken; zwei oder mehrere dieser Reaktionen können gleichzeitig (im gleichen Reaktor und/oder in Anwesenheit des gleichen Katalysators) ablaufen.
  • Gewöhnlich wurden diese Katalysatoren in kugeliger oder zylindrischer Gestalt hergestellt. In den letzten Jahren jedoch wurden Gestalt und Abmessungen der Katalysatoren geändert, um größere Katalysatoraktivität und weniger schnelle Desaktivierung herbeizuführen. Dies gilt besonders, wenn Sekundärquellen, wie Residua, Schieferöl etc., hydrobehandelt werden, weil eine extensivere Hydroverarbeitung notwendig wird.
  • Es ist bekannt, daß eine gesteigerte Katalysatoraktivität aus verminderter Partikelgröße resultiert. Es ist aber auch bekannt, daß eine Abnahme in der Größe zu einer Zunahme im Druckabfall über das Katalysatorbett führt. Somit existiert eine minimale Partikelgröße, die brauchbarerweise unter Verwendung üblicher Formen verwendet werden kann. Die Verwendung unregelmäßiger Formen wurde in Betracht gezogen, um eine enge Packung der Katalysatorbetten auf ein Minimum zu bringen. Dies führt jedoch im allgemeinen zu einem Verlust katalytischer Wirksamkeit des Bettes und hat sich in der Industrie nicht als günstig herausgestellt.
  • Verschiedene Katalysatorformen wurden so bereits vorgeschlagen. Die US-PS 2 408 164 (Foster) beschreibt Formen mit festen und hohlen Zylindern, länglichen Sternformen, Zylindern mit gewellten Kanten etc., und ähnliche Katalysatorformen sind auch bekannt geworden durch die US-PSen 3 997 426 (Montagna et al.) und 4 441 990 (Huang).
  • Die US-PS 3 966 644 (Gustafson) zeigt einen trilobalen Katalysator. Die US-PSen 3 674 680 und 3 764 565 (Hoekstra und Jacobs) offenbaren verschiedenartige Formen, die so ausgelegt sind, daß sie Katalysatormaterial von mehr als 0,38 mm von der Katalysatoroberfläche entfernen können. Die US-Patentschrift 3 347 798 (Baer et al.) beschreibt Hohlperlenkatalysatoren, während die US-PS 3 957 627 (Herrington et al.) amorph ausgebildete Katalysatoren zum Gegenstand hat. Die US-PSen 4 116 819 und 4 133 777 (Frayer et ar) offenbaren genutete zylindrische Extrudate, während die US-PS 4 391 740 (Gibson) extrudierte Katalysatoren mit "plump ovalem" Querschnitt zum Gegenstand hat. Diese Patentschriften und weitere hier in den Unterlagen genannte sind ausdrücklich mit in die Offenbarung der vorliegenden Unterlagen aufgenommen.
  • Geschaffen werden soll eine Katalysatorform, die für das Erdöl-Hydroprocessing bzw. -Hydrotreatment geeignet und wirksam sind, insbesondere für diffusionsbegrenzte Reaktionen, und sich dabei leicht herstellen lassen. Gelöst wird diese Aufgabe erfindungsgemäß durch einen Kohlenwasserstoff-Hydroprocessing- bzw. Hydrotreatment-Katalysator, der aus länglichen Extrudaten eines katalytischen Materials besteht, wobei das katalytische Material eine feuerfeste anorganische Oxidbasis und wenigstens ein Element oder Oxid oder Sulfid hiervon umfaßt, gewählt aus den Elementen der Gruppen IVa (engl. IVb) und VIII des Periodensystems der Elemente, wobei diese Elemente mit 5 bis 35 Gew.-% (berechnet als reduziertes Element) der Katalysatorbasis vorhanden sind und diese Extrudate einen Querschnitt haben, der oval mit zwei Löchern hierin ist.
  • In Weiterbildung der Erfindung befaßt sich die Erfindung mit einem Verfahren zum Hydroprocessing bzw. Hydrotreatment kohlenwasserstoffhaltiger Rohstoffe, insbesondere von Destillationsrückständen, unter Verwendung des obengenannten Katalysators.
  • Die Erfindung soll nun mit Bezug auf die beiliegenden Zeichnungen näher erläutert werden. Diese zeigen in Fig. 1 eine erste Ausführungsform des hohl-ovalen Katalysators nach der Erfindung, wobei die Außen- und Innenquerschnitte des Katalysators oval sind; Fig. 2 zeigt eine alternative Ausführungsform, bei der eine der Außenflächen elliptisch ist; die Innenflächen haben kreisförmigen Querschnitt; und Fig. 3 zeigt eine weitere Ausführungsform, bei der die Außenflächen mit Rippen ausgestattet sind, die Innenflächen von elliptischem Querschnitt sind.
  • Gestalt Der Katalysator nach der Erfindung kann allgemein als Extrudat mit einem Querschnitt, der oval ist und zwei Löcher hierin aufweist, beschrieben werden. Unter "oval" ist eine Gestalt gemeint, die zwei Halbkreise umfaßt, welche durch geradlinige Segmente verbunden sind; eine Ellipse oder ein Ellipsoid oder andere ähnliche Gestalten, wie sie populär durch den Ausdruck "oval" beschrie- ben werden, d. h. Gestalten mit zwei Bereichen relativ großer Krümmung getrennt durch zwei Bereiche relativ geringerer Krümmung, sollen hiervon ebenfalls umfaßt sein. Die Bereiche größerer Krümmung und/oder geringerer Krümmung brauchen nicht aus einzelnen Kurven zu bestehen. Ein Rechteck mit abgerundeten Ecken würde beispielsweise ebenfalls als oval in der Bedeutung des Ausdrucks, wie er hier verwendet wird, bezeichnet werden, obwohl ein Quadrat mit abgerundeten Ecken hierunter nicht fiele. Die Gestalt wird im allgemeinen jedoch nicht notwendigerweise bilateral symmetrisch um eine Ebene sein, die im allgemeinen senkrecht zu den Bereichen geringerer Krümmung nahe von deren Mittelpunkten ist; sie können aber auch zweiseitig symmetrisch um eine zweite Ebene senkrecht zur ersten sein und durch die Bereiche größerer Krümmung nahe deren Mittelpunkten gehen.
  • Die beiden Löcher können Querschnitte aufweisen, die kreisförmig oder oval sind, wie dieser Ausdruck oben definiert wurde. Die Löcher werden im allgemeinen in der Querschnittsgestalt so positioniert, daß eine maximale Symmetrie sich bietet, während sichergestellt wird, daß eine adäquate Dicke des Katalysatormaterials zwischen einem Loch und einem anderen Loch auf der Katalysatoroberfläche verhanden ist, um für die notwendige Festigkeit zu sorgen.
  • Die Bereiche geringerer Krümmung können, insbesondere wenn sie flach sind, mit Rippen versehen sein, typischerweise mit halbkreisförmigem Querschnitt, die von dem oder den Bereichen auf einer oder beiden Seiten der Katalysatorpartikel vorstehen. Diese gegebenenfalls vorhandenen Rippen werden so angeordnet, daß sie nicht über einem Loch zu liegen kommen, vielmehr das Katalysatormaterial zwischen den Löchern überlagern. Auf diese Weise erhält man eine maximale Festigkeit. Die gegebenenfalls vorhandenen Rippen begrenzen die Annäherung der einen Partikel an die anderen und begrenzen somit eine enge Packung und den zugeordneten gesteigerten Druckabfall in einem gepackten Katalysatorbett.
  • Die Figuren lassen gewisse beispielsweise Katalysatorformen nach der Erfindung erkennen. Der in Fig. 1 gezeigte Katalysator hat eine äußere Querschnittsgestalt, die populärerweise als oval beschrieben wird, nämlich zwei halbkreisförmige, durch gerade Linien verbundene Bögen. Auch die Löcher sind oval. Der Querschnitt verfügt hier über zwei Symmetrieebenen. Der Katalysator der Fig. 2 hat eine flache Oberfläche und eine elliptische Oberfläche, während die Löcher kreisförmig sind und der Querschnitt über eine Symmetrieebene verfügt. Der Katalysator der Fig. 3 ist ähnich dem der Fig. 1; nur ist die ovale Außenfläche mit zwei Rippen versehen, die ausgerichtet zwischen den Löchern vorgesehen sind, während die Löcher selbst elliptisch sind.
  • Für den Fachmann ist es unter Beachtung dieser Offenbarung klar, daß andere Gestalten als die ausdrücklich dargestellten und/oder beschriebenen im Rahmen der Offenbarung der Erfindung möglich sind. Solche Formen sind als im Schutzbereich der Erfindung liegend anzusehen.
  • Katalysatorformen nach der Erfindung sind frei von scharfen Ecken, seien sie nun konvex oder konkav, und zwar im weitestmöglichen Ausmaß. Dies bedeutet einen beachtlichen Vorteil hinsichtlich der leichteren Herstellung, da (a) die Herstellung der zum Explodieren des Katalysators verwendeten Formplatte vereinfacht wird, (b) der Verschleiß herabgesetzt wird, der sonst insbesondere an den scharfen Ecken sich einstellt, und (c) die Gestaltänderung des Katalysatorextrudats auf ein Minimum bringt, während die Formherstellungsplatte verschleißt.
  • Abmessungen Wie in den Figuren zu sehen, können die Katalysatorformen allgemein durch ein rechtes Parallelepiped (ein rechteckiger Kasten) mit einer Länge L, einer Breite We und einer Tiefe De umschrieben werden, während die beiden Löcher umschrieben werden können durch L, W. und D.
  • 1 1 L, die Länge dieses Extrudats kann eingestellt werden, indem das Extrudat auf Länge, während es extrudiert wird, geschnitten wird oder sich aufgrund von natürlichem Brechen der Extrudate bei der Herstellung variieren kann. We liegt typischerweise in der Größenordnung zwischen 3 und 10 mm, vorzugsweise zwischen 4,5 und 8 mm, während De typischerweise zwischen 2,5 und 6 mm, bevorzugt zwischen 4 und 5 mm liegt. Das Verhältnis W /D beträgt typischerweise zwischen 1,2 und 4, vorzugsweise zwischen 1,4 und 3, insbesondere zwischen 1,6 und 2,2.
  • Die Abmessungen werden unter anderem gewählt abhängig vom Vorrat des Katalysators, der für die Hydrobehandlung (Hydroprozeß) Verwendung findet.
  • Ist der Katalysator mit Rippen versehen, so haben diese vorzugsweise eine Aufstandshöhe oberhalb der Oberfläche, von der sie vorstehen, als H in Fig. 3 gezeigt, von weniger als 0,5 De und bevorzugt von 0,15 De bis 0,25 De.
  • Rippen können auf einer oder beiden Seiten des Ovals vorgesehen sein. W. und D. werden so gewählt, daß sowohl 1 1 ein adäquater Innenflächenbereich (selbstverständlich wird dies mit W. und D. zunehmen) und eine adäquate me-1 1 chanische Festigkeit der Partikel (adäquate Dicke des Katalysatormaterials) gewährleistet wird. Beispielsweise kann einePartikel mit We = 9 mm und De = 4 mm, wo die Gestalt aus halbkreisförmigen Bögen von einem Durch- messer De, verbunden durch gerade Linien einer Länge (We-De) besteht, wie in Fig. 1 gezeigt, ovale Löcher mit W. = 3 mm und D. = 2 mm haben, wobei wenigstens eine 1 1 Dicke von 1 mm Katalysatormaterial zwischen und um die Löcher belassen wird. Zwei Löcher anzuordnen bietet einen größeren Zugang zum Katalysatormaterial im Innern der Partikel; bevorzugt wird, daß wenigstens 80 %, vorzugsweise wenigstens 90 %, des Katalysatorvolumens innerhalb 1 mm, bevorzugter noch innerhalb 0,75 mm und insbesondere bei 0,50 mm einer extrudierten Fläche (außen oder innen) liegen. Fachleute auf dem Gebiet sind in der Lage, im Hinblick auf diese Offenbarung geeignete Gestalten und Abmessungen für besondere Anwendungsfälle und Katalysatormaterialien vorzusehen.
  • Hohle Fraktion Die hohle Fraktion stellt die Engheit der Partikelpackung dar, die mit Partikeln einer gegebenen Form erhalten werden können. Bei einem gegebenen räumlichen Volumen läßt sich eine spezifische Anzahl packen. Vervielfältigt man das geometrische Volumen der Partikel mit der Anzahl der Partikel, so erhält man ein gesamtes geometrisches Partikelvolumen Vp Ist das Volumen des Raums V5, so wird ein Hohlraum Vv existieren, der tatsächlich nicht von Katalysatorpartikeln eingenommen wird. Somit gilt V5 = Vp + Vv. Die Hohlraumfraktion E, die einer gegebenen Gestalt zuzuordnen ist, ergibt sich aus: E = Vv/Vs V /(V + V v s v v p Je niedriger E, desto größer ist die zum Kontakt verfügbare Katalysatormenge, ein niedrigeres E ist jedoch gewöhnlich einem höheren Druckabfall (für sonst ähnliche Katalysatoren) über das Katalysatorbett zugeordnet, da ein kleineres Volumen vorhanden ist, durch welches das behandelte Material strömen kann. Ein Verstopfen des Zwischenraums ist ein Problem, ein hohes E ist wünschenswert.
  • Die Katalysatorpartikel nach der Erfindung haben eine Leerraum- oder Hohlfraktion E zwischen dem 0,25- bis 0,60fachen, vorzugsweise zwischen dem 0,35- und 0,50-fachen der oben gegebenen Abmessungen. Es ist klar, daß die Hohlfraktion größer als für Katalysatoren ohne Löcher ist, beispielsweise den Katalysatoren nach der US-PS 4 391 740.
  • Konkavitätsindex Ein geometrischer Festkörper ist konvex, wenn sämtliche Paare von Punkten, die innerhalb oder an der Querschnittsfläche des Festkörpers liegen, sich mit einer geraden Linie verbinden lassen, die vollständig innerhalb oder auf dieser Fläche unabhängig von irgendwelchen Löchern, die durch die Oberfläche gehen, enthalten ist.
  • Umgekehrt ist ein Feststoff konkav, wenn Paare von Punkten über eine gerade Linie verbunden werden können, die nicht vollständig innerhalb oder auf der Oberfläche des Feststoffes enthalten sind. Das Volumen eines konvexen Feststoffes minimaler Größe, die notwendig ist, um einen konkaven Feststoff zu erhalten, ist größer als das Volumen dieses konkaven Feststoffs. Wenn Vx das Volumen des minimalen konvexen Feststoffs und V c das Volumen des umschriebenen konkaven Feststoffs ist, dann wird der Konkavitätsindex C gegeben durch den Ausdruck C = Vx /V c Damit ein Feststoff konkav ist, muß C größer als 1 sein (C ist gleich 1 für einen konvexen Feststoff).
  • Obwohl konkave Feststoffe für Katalysatorformen vorgeschlagen wurden (siehe Beispiel US-PS 3 966 644), ist die Katalysatorgestalt nach der Erfindung konvex, wenigstens innerhalb des Bereichs des Rechtecks (We x De) Ist die Katalysatoroberfläche mit einer oder mehreren Rippen, wie Fig. 3 zeigt, versehen, so wird sie konkav; die Gestalt bei fehlenden Rippen wird aber konvex sein.
  • Ist die Oberfläche konkav wegen der oder den Rippen, so ist der Kokavitätsindex vorzugsweise kleiner als 1,2, insbesondere kleiner als 1,1.
  • Oberfläche zu Volumenverhältnis Katalysatorpartikel nach der Erfindung haben einen charakteristischen und geometrischen Oberflächenbereich und ein geometrisches Volumen (ohne Berücksichtigung des Einflusses der katalytischen zugordneten Poren), die auf ihrer Querschnittsgestalt und Länge beruhen. Die geometrische Ausdehnung sowie das geometrische Volumen lassen sich leicht von den Messungen, die den perfekten geometrischen Formen zugeordnet sind, berechnen. Zur Zeit verfügbare Katalysatorpartikel nähern sich diesen Formen an; und ihre Oberflächenausdehnungen und Volumen lassen sich aus den geometrischen Modellen abschätzen. Das Verhältnis von Oberflächenerstreckung zu Volumen, S/V, gibt Partikelgröße und Gestalt an.
  • Im allgemeinen ist ein vergrößertes Oberflächen/Volumen-Verhältnis höherer Aktivität zugeordnet, insbesondere bei einer diffusionsbegrenzten Situation; ist aber auch einem höheren Druckabfall (andere Variablen sonst gleich) zugeordnet. Für diffusionsbegrenzte Reaktionen (diffusion limited reactions), oben als diffustionslimitierte Reaktionen bezeichnet, beispielsweise ein Rückstand-Hydroprocessing, ist ein hohes Flächen/Volumen-Verhältnis wünschenswert und, da die Wahl der Katalysatorgestalt/Größe im allgemeinen durch den zulässigen Reaktordruckabfall begrenzt ist, im allgemeinen einer hohen Hohlraumfraktion zugeordnet. Für nicht-diffusionsbegrenzte Reaktionen kann S/V geringer sein, mit einem niedrigen E für einen äquivalenten Druckabfall. Für die Katalysatorpartikel nach der Erfindung liegt S/V vorzugsweise zwischen 5 und 50 cm , insbesondere zwischen 10 und 30 cm 1.
  • Zusätzlich zu den geometrischen Uberlegungen bezüglich Partikelgröße und Gestalt müssen die Katalysatorpartikel auch gewisse Charakteristiken, die der katalytischen Wirkung zugeordnet sind, besitzen.
  • Katalytische Oberfläche Die katalytische Oberfläche (Mantelfläche) wird ausgedrückt in m2/g und kann festgelegt werden beispielsweise durch die Stickstoffabsorption (BET-Verfahren). Die Mantelfläche sollte größer als 100 m2/g, und vorzugsweise größer als 200 m2/g und insbesondere etwa 250 bis 350 m2/g ausmachen.
  • Katalytisches Porenvolumen Das katalytische Porenvolumen eines Katalysators weist in sich Innenhohlräume auf. Die Messungen werden gewöhnlich mittels der Quecksilberporosimetrie unter Verwendung von Drücken bis zu 345 mPa vorgenommen. Dieses Verfahren bestimmt das Porenvolumen; die Porendurchmesser werden gewöhnlich berechnet aus der Gleichung: 4 D = 4 x 10 x P/A wobei D der mittlere Porendurchmesser in Å, P das Porenvolumen in cm2/g und A die Oberflächenerstreckung (Mantelfläche) in m2/g ist.
  • Katalysatorpartikel nach der Erfindung können unterschiedliche Mantelflächen und Porenvolumen, entsprechend ihrer Zusammensetzung und ihrem beabsichtigten Einsatz haben, verfügen jedoch typischerweise über einen mittleren Porendurchmesser zwischen etwa 100 und 700 Å, vorzugsweise zwischen 120 und 200 Å, für die Hydrodemetallisierungs-Katalysatoren und etwas kleinere Werte für Hydrodesulfurierungs-Katalysatoren. Die Katalysatoren können Makroporen haben (Poren mit einem Durchmesser von mehr als 1000 Å), falls gewünscht.
  • Zusätzlich zu den obengenannten Charakteristika können die Katalysatorpartikel gewisse Eigenschaften der Zusammensetzung, wie unten angegeben, haben.
  • Zusammensetzung Die Katalysatorpartikel umfassen typischerweise ein feuerfestes anorganisches Oxidträgermaterial, beispielsweise Aluminiumoxid, Aluminiumoxid/Siliciumoxid oder andere feuerfeste anorganische Oxide, entweder allein oder im Gemisch, wie beispielsweise Magnesiumoxid, Titanoxid etc. Diese Trägermaterialien können faserige Tone, beispielsweise Sepiolit, Halloysit, Imogolit oder Attapulgit, im allgemeinen mit einem anorganischen Oxidbindemittel umfassen. Abhängig von der Verwendung kann die Basis auch Aluminosilicate, wie Zeolite etc., enthalten. Geeignete Trägerzusammensetzungen und Verfahren zu deren Herstellung sind dem Fachmann bekannt und sind beispielsweise in den obengenannten Patenschriften aufgeführt.
  • Die Katalysatorpartikel enthalten im allgemeinen auch katalytische Metalle, insbesondere Elemente aus der Gruppe VIa des Periodensystems, wie Molybdän und Wolfram (entsprechend der Gruppe VIb in der angelsächsischen Literatur) und der Gruppe VIII des Periodensystems, wie Kobalt und Nickel. Katalytische Metalle sind typischerweise im Bereich zwischen 2 und 30 Gew.-%, vorzugsweise zwischen 5 und 15 Gew.-%, für die Elemente der Gruppe VIa und zwischen 0 und 10 Gew.-%, vorzugsweise 2 bis 6 Gew.-% für die Elemente der Gruppe VIII vorhanden, wo die prozentualen Anteile basieren auf dem reduzierten Metall geteilt durch das Katalysatorgesamtgewicht. Diese katalytischen Metalle liegen gewöhnlich in Form des Metalls, Oxids oder vorzugsweise des Sulfids vor. Wahl und Anteil der katalytischen Metalle hängt von der katalytischen Basis und dem katalytischen Trägermaterial und der Funktion, die der Katalysator ausführen soll, ab. Diese Metalle können den Partikeln nach irgendeiner geeigneten Technik zugegeben werden, beispielsweise durch Cogelierung mit der Katalysatorbasislösung, Mischen mit Basis- oder Trägermaterialfeststoffen oder Imprägnieren entweder mit den Katalysatorbasisfeststoffen oder dem extrudierten Katalysatorbasis- oder Trägermaterial.
  • Obwohl Techniken zur Katalysatorherstellung auf dem Fachgebiet bekannt sind, wird ein Beispiel hier nur zur Verdeutlichung, ohne die Erfindung darauf zu begrenzen, gegeben. 8 ml 88%iger Ameisensäure (spezifisches Gewicht 1,2) wurden 300 ml destillierten Wassers zugegeben.
  • Diese Lösung wurde 500 g Kaiser-Aluminiumoxid bzw.
  • Kaiser-Tonerde bei etwa 50 "C und etwa 50 ml/min während des Mischens zugegeben. Der Mischvorgang wird 20 min lang nach der Zugabe der Lösung insgesamt fortgesetzt. Eine zweite Lösung von 6 ml 58%igen Ammoniumhydroxids, 200 ml destillierten Wassers und 45 ml einer Molybdänlösung (die hergestellt wurde, indem man 17,4 g Molybdäntrioxid in 17,2 ml 30%igen Ammoniumhydroxids und 26 ml destillierten Wassers löste) wurde bei etwa 60-65 "C mit 50 ml/min während des Rührvorgangs zugesetzt. Das teigartige gebildete Gemisch wurde durch eine Form einer Gestalt nach der Erfindung direkt verstreckt und auf einem Siebblech bei 120 OC 2 h lang und dann bei 200 "C 2 h lang getrocknet.
  • Das getrocknete Extrudat wurde bei 680 OC in Wasserdampf 1 h lang und trockner Luft 30 min lang calciniert.
  • Katalysatorpartikel nach der Erfindung besitzen eine hohe Druckfestigkeit bzw. Festigkeit gegen Vermahlen, insbesondere verglichen mit anderen Katalysatoren, welche Löcher enthalten, um ihr Oberflächen/Volumen-Verhältnis zu vergrößern, wie aus der Tabelle hervorgeht, welche die Druckfestigkeiten flacher Platten (flat plate crush strengths) für verschiedene Katalysatorformen und Materialien zeigt Tabelle Flachplattendruckfestigkeit (kg/mm) Gestalt Ring "Wagenrad" hohl oval parallel parallel zu D e zu We Material Aluminiumoxid 0,14 0,59 6,14 1,36 Faserton 0,64 1,95 6,05 1,91 makroporöse Tonerde (Aluminiumoxid) <0,05 0,09 0,91 0,18 Man sieht, daß der Verschleiß oder Reibwiderstand der Katalysatorpartikel beeinflußt ist durch ihre Druck-oder Quetschfestigkeit; ein besserer Widerstand hängt im allgemeinen mit höherer Festigkeit zusammen.
  • Die Partikel besitzen auch hohe Integrität, insbesondere wenn die Druckkraft senkrecht zu der Linie aufgebracht wird, welche die Mitten der Löcher verbindet, wie man dies in einem gepackten Bett erwartet. Der Querschnitt der Partikel verändert sich dann nicht, bs eine Druck-oder Quetschkraft aufgebracht wird, die notwendig ist, um die Partikel zu pulverisieren. Im Gegensatz zu Kleeblatt-Katalysatoren, wie in der US-PS 3 674 680 gezeigt, bei denen die Arme bei Druckfestigkeiten brechen können, die erheblich unter der Druckfestigkeit liegt, die notwendig ist, um die Partikel zu pulverisieren, behalten die Katalysatoren nach der Erfindung ihre hohe Partikelintegrität.
  • Verwendungen Die Katalysatorpartikel nach der Erfindung sind besonders brauchbar beim Hydroprocessing bzw. beim Hydrotreatment (wie oben definiert) und insbesondere beim Hydroprocessing von Schwerölfraktionen, wie Residua und bei ähnlichen diffusionsbegrenzten Reaktionen.
  • Typisches Hydroprecessing, bei dem der Katalysator verwendet werden kann, umfaßt den Strom von Erdölrohstoffen über ein oder mehrere Katalysatorbetten in Anwesenheit von Wasserstoffgas. Die Betten können Katalysatoren verschiedener Zusammensetzungen gewünschtenfalls enthalten.
  • Typische Zusammensetzungen für das Residium oder Rückstand-Hydroprocessing umfassen eine stündliche Flüssigkeitsraumgeschwindigkeit von etwa 0,05 bis 25, vorzugsweise 0,5 bis 5 pro Stunde; eine Temperatur zwischen 200 und 500 OC, vorzugsweise zwischen 350 und 450 OC; einen Druck zwischen 1,4 und 70 mPa, vorzugsweise zwischen 4 und 20 mPa, wobei wenigstens 60 %, vorzugsweise wenigstens 80 % des Drucks durch den Wasserstoff geliefert werden; sowie ein Wasserstoff/Rohstoff-Verhältnis von 90 bis 900 Norm L/L, vorzugsweise 350 bis 750 L/L.
  • Der Katalysator ist brauchbar als Schutzbett- oder Uberwachungsbett-Katalysator aufgrund seiner Beständigkeit gegen Zwischenraumverstopfung.
  • - Leerseite -

Claims (8)

  1. Hydroprocessing-Katalysator bestimmter geometrischer Gestalt 1. Hydroprocessing-Katalysator bestimmter geometrischer Gestalt, der längliche Extrudate eines katalytischen Materials umfaßt, dadurch g e k e n n z e i c h n e t daß das katalytische Material ein feuerfestes anorganisches Oxidträgermaterial und wenigstens ein Element oder das Oxid oder Sulfid hiervon umfaßt, das gewählt ist aus den Gruppen VIa (entsprechend VIb, in der angelsächsischen Literatur häufig verwendet) und VIII des Periodensystems der Elemente, wobei das oder die Elemente in einem Anteil von 5 bis 35 Gew.-% (berechnet als das reduzierte Element) des Katalysatorträgermaterials vorhanden sind, wobei die Extrudate einen Querschnitt aufweisen, der oval ist und zwei Löcher hierin aufweist.
  2. 2. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß der Querschnitt von einem Rechteck einer Breite zwischen 4 und 10 mm und einer Tiefe zwischen 3 und 6 mm umschreibbar ist.
  3. 3. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß wenigstens 80 % des Katalysatorvolumens sich innerhalb 1 mm von einer extrudierten Oberfläche befinden.
  4. 4. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß das Oberflächen/Volumenverhältnis zwischen 5 und 50 cm 1 beträgt.
  5. 5. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß die katalytische Oberflächenerstreckung bzw. die Mantelfläche oberhalb 200 m2 /g und der mittlere Porendurchmesser zwischen 100 und 700 A betragen.
  6. 6. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß der ovale Querschnitt mit wenigstens einer Rippe auf diesem versehen ist.
  7. 7. Verfahren zum Hydroprocessing kohlenwasserstoffhaltiger Rohstoffe, wobei die Rohstoffe mit Wasserstoff unter Hydroprocessing bzw. Hydrotreatmentbedingungen in Anwesenheit eines Katalysators behandelt werden, dadurch g e k e n n z e i c h n e t daß der Katalysator längliche Extrudate eines katalytischen Materials umfaßt und das katalytische Material ein feuerfestes anorganisches Oxidträgermaterial und ein Element oder das Oxid oder Sulfid hiervon umfaßt, welches gewählt ist aus den Elementen der Gruppen VIa (entsprechend VIb) und VIII des Periodensystems der Elemente, wobei die Elemente mit 5 bis 35 Gew.-% (berechnet als das reduzierte Element) des katalytischen Trägermaterials vorhanden sind und die Extrudate einen Querschnitt aufweisen, der oval ist und zwei Löcher hierin aufweist.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch g e k e n n -z e i c h n e t , daß die Hydroprocessingbedingungen eine stündliche Flüssigkeitsraumgeschwindigkeit zwischen 0,05 und 25 h 1, eine Temperatur zwischen 200 und 5000C, einen Druck zwischen 1,4 und 70 MPa und ein Wasserstoff/Rohstoffverhältnis zwischen 90 und 900 Norm L/L aufweisen.
DE19853539195 1984-11-08 1985-11-05 Hydroprocessing-katalysator bestimmter geometrischer gestalt Withdrawn DE3539195A1 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US67046284A 1984-11-08 1984-11-08

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE3539195A1 true DE3539195A1 (de) 1986-05-07

Family

ID=24690489

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19853539195 Withdrawn DE3539195A1 (de) 1984-11-08 1985-11-05 Hydroprocessing-katalysator bestimmter geometrischer gestalt

Country Status (4)

Country Link
JP (1) JPS61114742A (de)
CN (1) CN85108965A (de)
DE (1) DE3539195A1 (de)
NL (1) NL8503056A (de)

Cited By (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5106607A (en) * 1987-12-23 1992-04-21 Rhone-Poulenc Chimie Multilobar catalysts for the conversion of sulfur containing gaseous effluents
EP0527635A2 (de) * 1991-08-12 1993-02-17 Exxon Research And Engineering Company Verfahren zur katalytischen Wasserstoffbehandlung von Erdöleinsatze zur selektiven Entfernung von Schwefel und Stickstoff
EP0591572A1 (de) * 1992-10-06 1994-04-13 Montecatini Tecnologie S.R.L. Katalysatorkörnchen, insbesondere zur Herstellung von Formaldehyd durch Oxydation und Dehydrierung von Methanol
US8062521B2 (en) * 1998-05-29 2011-11-22 Crystaphase Products, Inc. Filtering medium and method for contacting solids-containing feeds for chemical reactors
US10500581B1 (en) 2003-03-25 2019-12-10 Crystaphase International, Inc. Separation method and assembly for process streams in component separation units
US10525448B2 (en) 2015-07-22 2020-01-07 Basf Corporation High geometric surface area catalysts for vinyl acetate monomer production
US10557486B2 (en) 2016-02-12 2020-02-11 Crystaphase Products, Inc. Use of treating elements to facilitate flow in vessels
US10744426B2 (en) 2015-12-31 2020-08-18 Crystaphase Products, Inc. Structured elements and methods of use
EP3650121A4 (de) * 2017-09-15 2021-04-14 Daikin Industries, Ltd. Katalysatorpellet
US11052363B1 (en) 2019-12-20 2021-07-06 Crystaphase Products, Inc. Resaturation of gas into a liquid feedstream
US11731097B2 (en) 2018-12-12 2023-08-22 Haldor Topsøe A/S Catalyst particle shape
US11752477B2 (en) 2020-09-09 2023-09-12 Crystaphase Products, Inc. Process vessel entry zones

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2714305B1 (fr) * 1993-12-29 1996-02-02 Inst Francais Du Petrole Catalyseur pour la réduction de la teneur en benzène dans les essences.
JP2007022922A (ja) * 2005-07-12 2007-02-01 Tonen Chem Corp カルボニル化合物の製造法

Cited By (27)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5106607A (en) * 1987-12-23 1992-04-21 Rhone-Poulenc Chimie Multilobar catalysts for the conversion of sulfur containing gaseous effluents
EP0527635A2 (de) * 1991-08-12 1993-02-17 Exxon Research And Engineering Company Verfahren zur katalytischen Wasserstoffbehandlung von Erdöleinsatze zur selektiven Entfernung von Schwefel und Stickstoff
EP0527635A3 (en) * 1991-08-12 1993-04-07 Exxon Research And Engineering Company Process for the catalytic hydrotreatment of petroleum feeds for the selective removal of sulfur and nitrogen
EP0591572A1 (de) * 1992-10-06 1994-04-13 Montecatini Tecnologie S.R.L. Katalysatorkörnchen, insbesondere zur Herstellung von Formaldehyd durch Oxydation und Dehydrierung von Methanol
US5330958A (en) * 1992-10-06 1994-07-19 Montecatini Technologie S.P.A. Catalyst granules, in particular for the oxidative dehydrogenation of methanol in order to yield formaldehyde
US9101863B2 (en) * 1998-05-29 2015-08-11 Crystaphase Products, Inc. Filtering medium and method for contacting solids containing feeds for chemical reactors
US8062521B2 (en) * 1998-05-29 2011-11-22 Crystaphase Products, Inc. Filtering medium and method for contacting solids-containing feeds for chemical reactors
US10500581B1 (en) 2003-03-25 2019-12-10 Crystaphase International, Inc. Separation method and assembly for process streams in component separation units
US10525456B2 (en) 2003-03-25 2020-01-07 Crystaphase International, Inc. Separation method and assembly for process streams in component separation units
US10543483B2 (en) 2003-03-25 2020-01-28 Crystaphase International, Inc. Separation method and assembly for process streams in component separation units
US10525448B2 (en) 2015-07-22 2020-01-07 Basf Corporation High geometric surface area catalysts for vinyl acetate monomer production
US10864500B2 (en) 2015-07-22 2020-12-15 Basf Corporation High geometric surface area catalysts for vinyl acetate monomer production
US10744426B2 (en) 2015-12-31 2020-08-18 Crystaphase Products, Inc. Structured elements and methods of use
US11000785B2 (en) 2015-12-31 2021-05-11 Crystaphase Products, Inc. Structured elements and methods of use
US10655654B2 (en) 2016-02-12 2020-05-19 Crystaphase Products, Inc. Use of treating elements to facilitate flow in vessels
US10738806B2 (en) 2016-02-12 2020-08-11 Crystaphase Products, Inc. Use of treating elements to facilitate flow in vessels
US10662986B2 (en) 2016-02-12 2020-05-26 Crystaphase Products, Inc. Use of treating elements to facilitate flow in vessels
US10876553B2 (en) 2016-02-12 2020-12-29 Crystaphase Products, Inc. Use of treating elements to facilitate flow in vessels
US10920807B2 (en) 2016-02-12 2021-02-16 Crystaphase Products, Inc. Use of treating elements to facilitate flow in vessels
US10557486B2 (en) 2016-02-12 2020-02-11 Crystaphase Products, Inc. Use of treating elements to facilitate flow in vessels
US11156240B2 (en) 2016-02-12 2021-10-26 Crystaphase Products, Inc. Use of treating elements to facilitate flow in vessels
US11754100B2 (en) 2016-02-12 2023-09-12 Crystaphase Products, Inc. Use of treating elements to facilitate flow in vessels
EP3650121A4 (de) * 2017-09-15 2021-04-14 Daikin Industries, Ltd. Katalysatorpellet
US11731097B2 (en) 2018-12-12 2023-08-22 Haldor Topsøe A/S Catalyst particle shape
US11052363B1 (en) 2019-12-20 2021-07-06 Crystaphase Products, Inc. Resaturation of gas into a liquid feedstream
US11731095B2 (en) 2019-12-20 2023-08-22 Crystaphase Products, Inc. Resaturation of gas into a liquid feedstream
US11752477B2 (en) 2020-09-09 2023-09-12 Crystaphase Products, Inc. Process vessel entry zones

Also Published As

Publication number Publication date
JPS61114742A (ja) 1986-06-02
NL8503056A (nl) 1986-06-02
CN85108965A (zh) 1986-07-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE3141942C2 (de)
DE3539195A1 (de) Hydroprocessing-katalysator bestimmter geometrischer gestalt
DE2222468C2 (de) Verfahren zur Herstellung eines Katalysatorträgers
DE864863C (de) Verfahren zur Herstellung von geformten Aluminiumoxyd enthaltenden Katalysatoren oder Katalysatortraegern
DE102005019596A1 (de) Katalysatorträger
DE10392798B4 (de) Keramisches Füllkörperelement
DE3220671A1 (de) Hydrierungskatalysator fuer die entschwefelung und entfernung von schwermetallen
DE3440669A1 (de) Formgestaltete katalysatorteilchen zur verwendung bei der hydrierenden verarbeitung von erdoelen
DE3315105C2 (de)
DE3312527A1 (de) Katalysator fuer das hydroprocessing von kohlenwasserstoffhaltigen materialien
DE2903193C3 (de) Verwendung eines Katalysators aus Kobaltoxid und/oder Nickeloxid sowie Molybdäntrioxid und Tonerde für die hydrierende Raffination von Erdölkohlenwasserstoffen
DE2506758A1 (de) Herstellung von katalysatoren
EP0008424A1 (de) Verwendung von Kobalt- und/oder Nickelmolybdänoxid-Katalysatoren zur hydrierenden Raffination von Erdöl-Kohlenwasserstoffen
DE2739869C2 (de)
DE3229898C2 (de)
DE2334293C2 (de) Verfahren zur katalytischen Entmetallisierung von Kohlenwasserstoffrückstandsölen und anschließende katalytische Hydrospaltung, katalytische hydrierende Entschwefelung oder katalytische Spaltung
DE2354558C2 (de) Poröse, für Behandlung mit Wasserstoff geeignete Katalysatorteilchen
DE3033963A1 (de) Verfahren zur behandlung von kohlenwasserstoffen mit wasserstoff
DE2506755A1 (de) Verfahren zur herstellung von katalysatoren
DE2604521A1 (de) Verfahren zur wasserstoffbehandlung von kohlenstoff-schwefel-bindungen, kohlenstoff-stickstoff-bindungen und/oder kohlenstoff/sauerstoff-bindungen enthaltenden kohlenwasserstoff-ausgangsmaterialien
EP0435310B1 (de) Katalysatorformkörper für die Abscheidung von anorganischen Verunreinigungen
DE3217878A1 (de) Katalysator zur hydrobehandlung von kohlenwasserstoff-rohoelen und unter verwendung desselben durchgefuehrtes verfahren
DE3217545A1 (de) Katalysator fuer die wasserstoffbehandlung von kohlenwasserstoffhaltigen ausgangsmaterialien und verfahren zur hydroentmetallisierung von kohlenwasserstoffhaltigen ausgangsmaterialien
DE2366459C2 (de)
DE1545261C3 (de) Verfahren zur kontinuierlichen katalytischen Raffination von Kohlenwasserstoffölen

Legal Events

Date Code Title Description
8139 Disposal/non-payment of the annual fee