DE3441044A1 - Verfahren zur herstellung von duennschicht-halbleiterelementen, insbesondere solarzellen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von duennschicht-halbleiterelementen, insbesondere solarzellen

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Description

Verfahren zur Herstellung von Dünnschicht-Halbleiterelementen, insbesondere Solarzellen
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung .von Dünnschicht-Halbleiterelementen, insbesondere Solarzellen, in dessen Verlauf auf einer Metall- oder Metalloxidschicht nacheinander eine dotierte und eine im wesentlichen intrinsische, in beiden Fällen Silizium und/oder Germanium oder Silizium und/oder Germanium und Kohlenstoff enthaltende Schicht abgeschieden wird, wobei die Abscheidung der intrinsischen Schicht durch plasmainduzierte Zersetzung eines silizium- und/oder germaniumhaltigen Gases erfolgt.
Ein derartiges Verfahren ist in Solar Cells, 11 (1984), Seite 97 - 104, beschrieben. Dort wird auf einem Stahloder einem mit Zinnoxid beschichteten Glassubstrat zur Herstellung von Solarzellen eine Schichtenfolge abgeschieden, die aus einer p-leitenden amorphen Siliziumcarbidschicht, einer intrinsischen amorphen Siliziumschicht, einer η-leitenden mikrokristallinen Siliziumschicht sowie im Falle des Stahlsubstrats einer abschließenden Indiumzinnoxidschicht und im Falle des Zinnoxid-Glassubstrates einer abschließenden Aluminiumschicht besteht. Die Abscheidung der Siliziumcarbid- bzw. Siliziumschichten, die sämtlich noch Wasserstoff enthalten, erfolgt plasmainduziert aus einem Silan und (für die Carbidschicht) Methan enthaltenden Gasgemisch, dem als Dotiergase Diboran oder Phosphin beigemengt sind,
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Bereits in dieser Druckschrift wird betont, daß die als transparente Elektrode dienende, auf dem Glassubstrat aufgebrachte Zinnoxidschicht reduziert und dadurch eine negative Beeinflussung der nachfolgenden p-leitenden Schicht bewirkt wird. Dies führt zu einem Absinken der
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Zellenspannung (built - in potential) und damit einer Verschlechterung des erzielbaren Wirkungsgrades.
Die Problematik der Reduktion der transparenten Elektrode ist auch in Proc. 5th EC Photovoltaic Solar
Energy Conf., Kavouri 1983, Seiten 774 - 777 angesprochen. Die dort beschriebenen Schichtfolgen werden auf einem mit einer transparenten Elektrode beschichteten Glassubstrat aus einem silanhaltigen Plasma heraus abgeschieden. Als transparente Elektrode werden Indiumzinnoxid oder Zinnoxid verwendet, worauf anschließend eine amorphe Bor-dotierte Siliziumcarbidschicht sowie eine intrinsische amorphe Siliziumschicht folgen. Die an diesen Schichtfolgen durchgeführten Untersuchungen haben ergeben, daß der bei der Plasmaabscheidung gebildete aktive Wasserstoff das Zinnoxid teilweise zu metallischem Zinn reduziert, welches auch in die Bordotierte Schicht mit eingebaut wird. Auch im Falle des Indiumzinnoxids ist ein merklicher Einbau von Indium in die Bor-dotierte Schicht hinein nachweisbar. Gerade der Einbau von Indium hat einen besonders negativen Effekt auf die Zelleneigenschaften, insbesondere deren Wirkungsgrad. Als Abhilfe wird in der zuletzt erwähnten Druckschrift einmal vorgeschlagen, als Herstellungsverfahren für die Indiumzinnoxid-Schicht anstelle der einfacheren Elektronenstrahlverdampfung eine solche in Anwesenheit eines Sauerstoff-Plasmas einzusetzen, wodurch der Indiumeinbau allerdings nur geringfügig vermindert wird. Zum anderen wird vorgeschlagen, auf die Indiumzinnoxidschicht zusätzlich eine Zinnoxidschicht aufzubringen, die als Sperre für den Indiumeinbau wirkt. Allerdings ist hierdurch nur das Problem des Indiumeinbaus in die p-Schicht gelöst, nicht jedoch das der Zinnoxidreduktion und des Zinneinbaus, welches in Solar Cells (aaO) und auch in Appl. Phys. Lett. 43 (1983),
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Seiten 101, 102, angesprochen ist.
Auch bei der plasmainduzierten Abscheidung der amorphen Siliziumcarbid- bzw. Siliziumschichten auf Metall-Substraten, insbesondere Stahlfolien, werden Metallatome in die amorphen Schichten eingebaut, wobei dieser Effekt mit sinkender Substrattemperatur abnimmt. Jedoch haben bei niedriger Substrattemperatur abgeschiedene amorphe Schichtfolgen eine geringere LangzeitStabilität, d.h. bei längerer Lichteinstrahlung tritt eine stärkere Degradation, d.h. Verschlechterung des Wirkungsgrades ein, im Vergleich zu Zellen, die bei höherer Substrattemperatur (T > 250° C) hergestellt wurden (siehe z.B. Proc. 5th EC Photovoltaic Solar Energy Conf., 1983, Seiten 723 - 727). Die Ursache hierfür wird darin gesehen, daß bei niedrigerer Substrattemperatur die aus einem Silanplasma heraus abgeschiedenen Schichten einen höheren Wasserstoffgehalt aufweisen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der eingangs genannten Art bereitzustellen, mit dem auf apparativ und verfahrenstechnisch einfache Weise der Einbau von metallischen Verunreinigungen aus dem zu beschichtenden Metall- oder Metalloxidsubstrat in die anschließende dotierte amorphe Schicht soweit wie möglich verhindert wird, wobei die so hergestellten Halbleiterelemente bzw. Solarzellen gleichzeitig eine möglichst hohe Langzeitstabilität aufweisen sollen.
Diese Aufgabe ist gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß die dotierte Schicht auf der Metall- oder Metalloxidschicht durch thermisch induzierte Zersetzung eines Silizium- und/oder germaniumhaltigen Gases abgeschieden wird.
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Die thermische Zersetzung erfolgt bei Substrattemperaturen von mindestens ca. 300° C, vorzugsweise zwischen 400 und 500° C. Da bei diesem Verfahrensschritt keine Plasmaentladung stattfindet, können die damit verbunde-
nen Nachteile nicht auftreten. Im Ergebnis ist eine «
Verbesserung der Zelleneigenschaften erzielbar, bei- ' spielsweise hinsichtlich einer höheren Leerlaufspannung und insbesondere einer verbesserten Langzeitstabilität.
Die auf die dotierte, durch thermische Zersetzung gebildete amorphe Schicht folgende intrinsische amorphe Schicht wird zweckmäßig im Sinne einer möglichst hohen Abscheiderate weiterhin durch plasmainduzierte Abscheidung aus einem silanhaltigen Gasgemisch erzeugt.
Es können Mono- oder Disilan verwendet werden, bei Abscheidetemperaturen von vorzugsweise ca. 300 bzw. 350° C.
Zur thermisch induzierten Abscheidung der auf die Metall- oder Metalloxidschicht folgenden dotierten amorphen Schicht werden bevorzugt folgende Gase verwendet: Alkylsilane H4_m si" (c n H2n+i } m (n ^ 1,1^ mi.4), insbesondere Äthylsilane (n = 2) , Alkylendisilane SiH3-(CnH2 )-SiH3 (n^1), insbesondere Methylendisilan (n = 1), Vinylsilane, insbesondere H3C=(CH)-SiH3, Alkylvinylsilane, insbesondere H3C =· (CH) - (SiH3)-CH3, Allylsilane, insbesondere H3C=: (CH) - (CH2) -SiH3. In den genannten Gruppen sind diejenigen Substanzen auszuwählen, die einerseits eine ausreichende thermische Zersetzbarkeit bei nicht zu hohen Temperaturen, d.h.
möglichst unter ca. 600° C, und andererseits einen ausreichenden Dampfdruck bei Raumtemperatur aufweisen. Alle genannten Gase haben nicht nur Silizium, sondern auch Kohlenstoff im Molekül, so daß eine Silizium-Kohlenstoff-Legierung gebildet wird.
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Als Dotierstoffe können in üblicher Weise Diboran für eine p- bzw. ρ -leitende oder Phosphin für eine n- bzw. η -leitende Schicht verwendet werden, doch selbstverständlich sind auch andere geeignete Dotierstoffe zugelassen.
Ist beabsichtigt, eine nicht kohlenstoffhaltige dotierte amorphe Schicht auf der Metall- oder Metalloxidschicht durch thermische Zersetzung aufzubringen, so kann als siliziumhaltiges Gas Disilan, weniger Monosilan, verwendet werden. Dies geschieht beispielsweise bei einer Temperatur von ca. 450° C, einem Gasdruck von ca. 10 Torr sowie einem Diboranzusatz von ca. 0,3 %. Die erzielbare Abscheiderate liegt etwa bei 50 A/min.
Bei der Verwendung von Monosilan müsste die Abscheidetemperatur bei mindestens 550° C liegen, um eine Abscheiderate von ca. 15 S/min zu erzielen. Außer Disilan kommen auch höhere Silane infrage.
im allgemeinen wird jedoch für die auf das Metalloxidsubstrat durch thermische Zersetzung aufzubringende amorphe Schicht eine bor-dotierte Silizium-Kohlenstoff-Schicht zu bevorzugen sein, da diese eine bessere Blauausbeute und somit einen höheren Wirkungsgrad aufweist.
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Es hat sich als günstig erwiesen, die zur Abscheidung der auf das Metall- bzw. Metalloxidsubstrat folgenden dotierten Schicht erforderliche Zufuhr von Dotiergas noch vor Abschluß der thermisch induzierten Zersetzung abzubrechen. Dann entsteht noch eine undotierte Übergangsschicht von beispielsweise 50 bis 500 A Dicke, bevor die folgende Plasmaentladung einsetzt. Dadurch wird der Einbau von Dotierstoffen in die intrinsische Schicht unter Plasmaeinwirkung weitgehend verhindert.
ist die dotierte amorphe Schicht, wie oben beschrieben,
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als eine Silizium-Kohlenstoff-Legierung ausgebildet, so hat es sich zur Erzielung eines hohen Wirkungsgrades als vorteilhaft erwiesen, innerhalb der undotierten Übergangsschicht von ca. 50 - 500 % den Kohlenstoffgehalt graduell auf. Null abzusenken.
Ein noch nicht erwähnter, verfahrenstechnischer sowie apparativer Vorteil der Erfindung liegt darin, daß sowohl die thermische als auch die nachfolgende plasmainduzierte Zersetzung in derselben Kammer erfolgen kann, während bei ausschließlicher Verwendung der Glimmentladung die aufeinanderfolgenden Schichten der pin- bzw. ρ in -Struktur im allgemeinen in jeweils getrennten Kammern abgeschieden werden. Dabei sollte während der thermischen Zersetzung die Substrattemperatur wesentlich höher sein als die der umgebenden Kammerwände.
Wird die Schichtenfolge in der erfindungsgemäßen Weise abgeschieden, so liegt die Konzentration der aus der Metall- oder Metalloxidschicht stammenden Metallionen in der nachfolgenden, durch thermische Zersetzung ge-
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bildeten dotierten Schicht unterhalb von 10 cm ,in der anschließenden intrinsischen Schicht unterhalb von
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Bei der Abscheidung einer pin- bzw, nip-Struktur auf einem Metall-, insbesondere Stahlsubstrat kann anstelle der rein thermisch induzierten auch eine photochemisch induzierte Zersetzung eines siliziumhaltigen Gases zur Abscheidung der auf das Metall folgenden dotierten Schicht durchgeführt werden. Hierzu wird beispielsweise dem siliziumhaltigen Gas Quecksilberdampf in geringer Menge beigemischt und das Gasgemisch der Bestrahlung mit einer Quecksilberdampflampe mit UV-Strahlungsanteil ausgesetzt. Die dadurch angeregten Quecksilberatome
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übertragen auf die siliziumhaltigen Moleküle (z.B. Si2H^) die zum Zerfall nötige Energie durch inelastischen Stoß.
Die Erfindung ist nicht nur zur Herstellung von Solarzellen geeignet, sondern kann auch zur Herstellung anderer, analog strukturierter Halbleiterelemente, beispielsweise von Vidikonschichten, Photosensorelementen oder Dünnschicht-Transistoren verwendet werden, wo die eingangs diskutierte Problematik ebenfalls zu nachteiligen Folgen führt.
Die Figuren 1 und 2 zeigen schematisch im Querschnitt zwei Solarzellenstrukturen, die unter Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens erzeugbar sind. Gemäß Fig.1 ist auf einem Glassubstrat 1 eine Metalloxidschicht 2 von ca. 2100 A* Dicke abgeschieden, wobei es sich beispielsweise um Indiumzinnoxid oder Zinnoxid handeln kann. Im Anschluß daran folgt eine ca. 200 A dicke amorphe, p+-leitende Si1- C :H-Schicht (0έχ£0,6), die durch thermische Zersetzung abgeschieden wurde. Die folgende, im wesentlichen intrinsische amorphe Si:H-Schicht 4 weist eine Dicke von ca. 4500 Ä auf. Anschließend folgt eine ca. 500 Ä dicke, η -leitende amorphe Si:H-Schicht 5, auf die noch eine Metallelektrode 6 aufgebracht ist. Gemäß Fig.2 ist auf einem Stahlsubstrat 7 eine 400 A dicke, durch thermische Zersetzung gebildete, ρ -leitende amorphe Si1 C :H-Schicht 8 abgeschieden. Darauf folgen eine 4500 A dicke, intrinsische amorphe Si:H-Schicht 9, eine 120 Ä dicke, η -leitende amorphe Si:H-Schicht 10 sowie eine 700 Ä dicke, beispielsweise aus Indiumzinnoxid bestehende, transparente Elektrodenschicht 11. In beiden Fällen sind die auf die ρ -leitenden Schichten 3 bzw. folgenden intrinsischen und η -leitenden Schichten
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durch plasmainduzierte Zersetzung eines silanhaltigen Gases gebildet. Anstelle der jeweiligen ρ in Strukturen sind auch die inversen bzw. weniger stark dotierten Ausführungen möglich.
Anstelle des zuvor meistens erwähnten Siliziums ist in analoger Weise auch Germanium verwendbar.
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Claims (8)

1 09.11.Ii Verfahren zur Herstellung von Dünnschicht-Halbleiterelementen, insbesondere Solarzellen Patentansprüche
1.·. Verfahren zur Herstellung von Dünnschicht-Halbleiterelementen, insbesondere Solarzellen, in dessen Verlauf auf einer Metall- oder Metalloxidschicht nacheinander eine dotierte und eine im wesentlichen intrinsische, in beiden Fällen Silizium und/oder Germanium oder Silizium und/oder Germanium und Kohlenstoff enthaltende Schicht abgeschieden wird, wobei die Abscheidung der intrinsischen Schicht durch plasmainduzierte Zersetzung eines Silizium- und/oder germaniumhaltigen Gases erfolgt, dadurch gekennzeichnet , daß die dotierte Schicht (3, 8) auf der Metall- oder Metalloxidschicht (2, 7) durch thermisch induzierte Zersetzung eines Silizium- und/oder germaniumhaltigen Gases abgeschieden wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß die zur Abscheidung der dotierten Schicht (3, 8) erforderliche Zufuhr von Dotiergas noch vor Abschluß der thermisch induzierten Zersetzung abgebrochen wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß die Zersetzung bei einer Substrattemperatur von mindestens ca. 300° C, vorzugsweise zwischen 400 und 500° C, vorgenommen wird.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet , daß die thermisch induzierte Zersetzung in einer
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Alkylsilane, insbesondere Äthylsilane enthaltenden Gasphase erfolgt.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, ,dadurch gekennzeichnet , daß die thermisch induzierte Zersetzung in einer Alkylendisilane, insbesondere Methylendisilan enthaltenden Gasphase erfolgt.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet , daß die thermisch induzierte Zersetzung in einer Vinylsilane, insbesondere H2C = (CH)-SiH3, oder Alkylvinylsilane, insbesondere H2C=(CH)-(SiH2J-CH3 enthaltenden Gasphase
15 erfolgt.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet , daß die thermisch induzierte Zersetzung in einer Allylsilane, insbesondere H2C=. (CH) - (CH2)-SiH3 enthaltenden Gasphase erfolgt.
8. Verfahren zur Herstellung von Dünnschicht-Halbleiterelementen, insbesondere Solarzellen, in dessen Verlauf auf einer Metall-, insbesondere Stahlschicht nacheinander eine dotierte und eine im wesentlichen intrinsische, in beiden Fällen Silizium und/oder Germanium oder Silizium und/oder Germanium und Kohlenstoff enthaltende Schicht abgeschieden wird, wobei die Abscheidung der intrinsischen Schicht durch plasmainduzierte Zersetzung eines Silizium- und/oder germaniumhaltigen Gases erfolgt, dadurch gekennzeichnet, daß die dotierte Schicht auf der Metallschicht durch photochemisch induzierte Zer-
3^ Setzung eines Silizium- und/oder germaniumhaltigen Gases abgeschieden wird.
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